JP2018510367A - 量子ドット複合体及びこれを含む光電素子 - Google Patents

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Abstract

本発明は、量子ドット複合体及びこれを含む光電素子に係り、より詳しくは、優れた光学特性を有することで光電素子の光効率を向上することができる量子ドット複合体及びこれを含む光電素子に関する。このために、本発明は、マトリックス層；前記マトリックス層内部に分散している多数の量子ドット；及び前記多数の量子ドットの間に配置される形態で前記マトリックス層内部に分散している多数の散乱粒子を含み、前記散乱粒子は、内部に中空が形成されていて多重屈折率を示すことを特徴とする量子ドット複合体及びこれを含む光電素子を提供する。

Description

本発明は、量子ドット複合体及びこれを含む光電素子に係り、より詳しくは、優れた光学特性を有することで光電素子の光効率を向上することができる量子ドット複合体及びこれを含む光電素子に関する。
量子ドット（ｑｕａｎｔｕｍ ｄｏｔ）は、約１０ｎｍ以下の粒径を有する半導体物質のナノ結晶であって、量子閉じ込め（ｑｕａｎｔｕｍ ｃｏｎｆｉｎｅｍｅｎｔ）効果を示す物質である。このような量子ドットは、通常の蛍光体よりも強い光を狭い波長帯で発生させる。このとき、量子ドットは、伝導帯から価電子帯へと浮き状態の電子が遷移しながら発光し、同じ物質の場合でも粒子の大きさによって波長が変わる特性を示す。すなわち、量子ドットの大きさが小さいほど短い波長の光を発するため、大きさの調節によって所望の波長域の光を得ることができる。
ナノ結晶の量子ドットを合成する方法としては、ＭＯＣＶＤ（ｍｅｔａｌ ｏｒｇａｎｉｃ ｃｈｅｍｉｃａｌ ｖａｐｏｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）やＭＢＥ（ｍｏｌｅｃｕｌａｒ ｂｅａｍ ｅｐｉｔａｘｙ）のような気相蒸着法と有機溶媒に前駆体物質を入れて結晶を成長させる化学的湿式法が用いられる。
ここで、化学的湿式法は、結晶が成長するとき、有機溶媒が滑らかに量子ドットの結晶表面に配位し、分散剤の役割をするようにして結晶の成長を調節する方法であって、ＭＯＣＶＤやＭＢＥのような気相蒸着法よりも簡単であり、且つ低価の工程によってもナノ結晶の大きさや形態の均一度を調節することができるという長所を有する。
前記したような方法によって製造された量子ドットは、ナノメートルスケールの大きさ、大きさの調節が可能な光学特性、高い光安定性、及び広い吸収スペクトルといった独特の物理的特性により、生体映像、光電池装置、光発光素子、メモリ、及びディスプレイ装置などの様々な分野に活用されている。
一方、このような量子ドットは、通常のポリマー（ｐｏｌｙｍｅｒ）と混合してシート（ｓｈｅｅｔ）状に作製して様々な分野に適用するようになる。従来は、高い光効率を得るために、酸化チタン、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム及び二酸化シリコンなどの散乱剤を添加していたが、これらの散乱剤を添加する方式だけでは光効率の向上に限界があった。
韓国公開特許公報 第１０−２０１３−０１３６２５９号（２０１３.１２.１２.）
本発明は、上述したような従来技術の問題点を解決するためになされたものであって、その目的は、優れた光学特性を有することで光電素子の光効率を向上することができる量子ドット複合体及びこれを含む光電素子を提供することである。
このために、本発明は、マトリックス層；前記マトリックス層内部に分散している多数の量子ドット；及び前記多数の量子ドットの間に配置される形態で前記マトリックス層内部に分散している多数の散乱粒子を含み、前記散乱粒子は、内部に中空が形成されていて多重屈折率を示すことを特徴とする量子ドット複合体を提供する。
ここで、前記散乱粒子は、内部に中空が形成されているガラス粒子またはポリマー粒子からなるものであってよい。
また、前記多数の散乱粒子は、前記マトリックス層内部に前記マトリックス層と前記多数の量子ドットの含量に対して０．０４〜１０ｗｔ％の割合で含まれていてよい。
そして、前記散乱粒子は、前記量子ドットよりも大きいものであってよい。
このとき、前記散乱粒子の大きさは、３〜１００μｍであってよい。
また、前記マトリックス層は高分子樹脂からなるものであってよい。
そして、前記量子ドットは、Ｓｉ系ナノ結晶、II-VI族系化合物半導体ナノ結晶、III-Ｖ族系化合物半導体ナノ結晶、IV-VI族系化合物半導体ナノ結晶、及びこれらの混合物のいずれか一種を含むものであってよい。
一方、本発明は、前記の量子ドット複合体を、光が出射または入射する経路上に備えることを特徴とする光電素子を提供する。
本発明によれば、マトリックス層内部に分散している多数の量子ドットの間で量子ドットから発光した光が十分に発光可能な空間を作り、量子ドットから発した光、光電素子から出射する光または光電素子に入射する光の経路を複雑化あるいは多様化させるための手段として、マトリックス層内部に分散しており、内部に中空が形成されていて多重屈折率を有する多数の散乱粒子を備えることで、光電素子の光効率を向上することができる。
特に、本発明に係る量子ドット複合体を発光ダイオードの色変換基板として適用する場合、従来よりも発光ダイオードの色変換効率及び輝度を大きく向上することができ、その結果、従来よりも量子ドットの使用量を低減することができる。
本発明の実施例に係る量子ドット複合体を示す模式図。 本発明の実施例に係る量子ドット複合体に対する光学顕微鏡写真。 本発明の実施例に係る量子ドット複合体に対する光学顕微鏡写真。 本発明の実施例１に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトル。 本発明の実施例２に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトル。 本発明の実施例３に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトル。 本発明の実施例４に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトル。 本発明の実施例５に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトル。 本発明の比較例１に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトル。
以下、添付の図面を参照して本発明の実施例に係る量子ドット複合体及びこれを含む光電素子について詳しく説明する。
なお、本発明を説明するにあたって、関連公知機能あるいは構成についての具体的な説明が本発明の要旨を不必要に曖昧にし得ると判断された場合、その詳細な説明は省略する。
図１〜図３を参照すると、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００は、光電素子に適用され、該光電素子の光効率を向上する役割をする。例えば、光電素子が発光ダイオードや有機発光ダイオードのような光電発信機からなる場合、量子ドット複合体１００は、光電素子から発した光が出射する経路上に配置され、これを通過する光を様々な経路に散乱させて外部に取り出される光量を増加させ、光電素子が光電池のような光電受信機からなる場合、量子ドット複合体１００は、光電素子へ光が入射する経路上に配置され、これを通過する光を様々な経路に散乱させて量子ドットに吸収される光量を増加させることで、光電素子の光効率を向上する。
また、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００はシートあるいは基板形態からなるものであってよく、該量子ドット複合体１００は、発光ダイオード上に配置され、発光ダイオードから出射する光の一部を色変換させる部材として使用されていてよい。これを具体的に説明すると、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００と発光ダイオードを含む発光ダイオードパッケージは、例えば、青色発光ダイオードから発された青色光と量子ドット複合体１００によって色変換された光が混合した白色光を外部へ発するようになる。ここで、図示していないが、発光ダイオードは、本体及び発光ダイオードチップを含んで形成されていてよい。本体は、所定形状の開口部が形成された構造物であって、発光ダイオードチップが実装される構造的空間を提供する。このような本体には、発光ダイオードチップを外部電源と電気的に接続させるワイヤとリードフレームが設置される。また、発光ダイオードチップは外部から印加される電流によって光を発する光源であって、本体に実装され、ワイヤとリードフレームを介して外部電源に接続され、電子（ｅｌｅｃｔｒｏｎ）を提供するｎ型半導体層と正孔（ｈｏｌｅ）を提供するｐ型半導体層の順方向接合で構成されていてよい。
このように、様々な光電素子の光機能性部材、特に、発光素子の色変換基板として使用される本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００は、マトリックス層１１０、多数の量子ドット１２０及び多数の散乱粒子１３０を含む。
マトリックス層１１０は、内部に分散している多数の量子ドット１２０及び多数の散乱粒子１３０を酸素や水分のような外部環境から保護する役割をする。また、マトリックス層１１０は、多数の量子ドット１２０が分散配列されている構造を維持する役割をする。そして、マトリックス層１１０は、シートあるいは基板形態で加工あるいは成形され、発光または受光する光の移動通路を提供する。本発明の実施例において、このようなマトリックス層１１０は、熱またはＵＶ硬化性高分子樹脂からなるものであってよい。
多数の量子ドット１２０は、マトリックス層１１０内部に分散している。このとき、多数の量子ドット１２０は、マトリックス層１１０によって外部環境から保護され、その分散性が維持される。
ここで、量子ドット１２０は、約１〜１０ｎｍの粒径を有する半導体物質のナノ結晶（ｎａｎｏ ｃｒｙｓｔａｌ）であって、量子閉じ込め（ｑｕａｎｔｕｍ ｃｏｎｆｉｎｅｍｅｎｔ）効果を示す物質である。このような量子ドット１２０は、例えば、発光ダイオードから発する光の波長を変換して波長変換光、すなわち、蛍光を発生させる。例えば、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００が青色発光ダイオードの色変換基板として適用される場合、青色発光ダイオードから発する青色光との混色による白色光の具現のために、量子ドット１２０は青色発光ダイオードから発した光の一部を黄色に波長変換させる蛍光を発生させる。
このような量子ドット１２０は、Ｓｉ系ナノ結晶、II-VI族系化合物半導体ナノ結晶、 III-Ｖ族系化合物半導体ナノ結晶、IV-VI族系化合物半導体ナノ結晶、及びこれらの混合物のいずれか一種を含むものであってよい。例えば、II-VI族系化合物半導体ナノ結晶としてはＣｄＳｅ、III-Ｖ族系化合物半導体ナノ結晶としてはＩｎＰが量子ドット１２０として使用されていてよい。なお、本発明の実施例において、量子ドット１２０は、ＣｄＳｅやＩｎＰに特に限定されるものではない。
多数の散乱粒子１３０は、多数の量子ドット１２０と同様、マトリックス層１１０内部に分散している。このとき、多数の散乱粒子１３０は、多数の量子ドット１２０の間に配置される形態でマトリックス層１１０内部に分散している。本発明の実施例において、このような散乱粒子１３０は、量子ドット１２０よりも大きい大きさを有する。例えば、散乱粒子１３０は、ナノ結晶である量子ドット１２０よりも大きい３〜１００μｍの大きさで形成されていてよい。このとき、散乱粒子１３０の大きさは、球状からなる散乱粒子１３０の粒径で定義されていてよい。
このように、大きさが大きい多数の散乱粒子１３０がこれよりも小さい量子ドット１２０の間に配置されると、量子ドット１２０から発した光が十分に発光できる空間が、マトリックス層１１０内部における互いに隣り合う量子ドット１２０の間に作られるため、これにより、優れた色変換効率及び演色指数（ＣＲＩ）の具現が可能となる。本発明の実施例では、前記したように散乱粒子１３０によって量子ドット複合体１００の色変換効率及び演色指数のような光学特性に優れ、その結果、従来よりも量子ドット１２０使用量を低減することも可能となる。
一方、本発明の実施例に係る散乱粒子１３０は多重屈折率を示す。このために、散乱粒子１３０は、内部に中空１３１が形成されているガラス粒子またはポリマー粒子からなるものであってよい。このとき、中空１３１は、散乱粒子１３０内部において散乱粒子１３０の全体積に対して約８０体積％を占める形態で形成されていてよい。すなわち、散乱粒子１３０は、約８０体積％を占める中空１３１からなるコア及びこれを覆うガラスまたはポリマーからなるシェル構造で形成されていてよい。このように、散乱粒子１３０が互いに屈折率差を有するコア・シェル構造のガラス粒子またはポリマー粒子からなると、例えば、発光ダイオードから発した光または量子ドット１２０から発する光の経路を複雑化あるいは多変化させ、発した光を外部へ取り出す効率、すなわち、発光ダイオードの光効率を向上することができるようになる。
光電池の場合でも入射する光を、散乱粒子１３０を介して散乱させ、光電池の光吸収層に吸収される光量を増加させることができ、これにより、光電池の光効率も向上することができるようになる。
ここで、多数の散乱粒子１３０は、マトリックス層１１０とその内部に分散している多数の量子ドット１２０の含量に対して０．０４〜１０ｗｔ％の割合でマトリックス層１１０内部に含まれていてよい。このとき、散乱粒子１３０の分散含量が０．０４ｗｔ％よりも小さくなると、これによる色変換効率の向上効果が微々たるものとなるか、または効果がないため、散乱粒子１３０を備える効用が無くなるようになる。逆に、散乱粒子１３０の分散含量が１０ｗｔ％を超えると、これを採用した光電素子、例えば、発光ダイオードの輝度が低下する。
実施例１
量子ドット６．６ｇ、底粘度ＵＶ樹脂２ｇ、高粘度ＵＶ樹脂２ｇを混合した第１混合物と、中空のガラスまたはポリマーからなる散乱粒子２ｇと高粘度ＵＶ樹脂１０ｇを混合した第２混合物とを１：０．２の割合で混合して、量子ドット複合体を製造した。これにより、散乱粒子は、量子ドットとＵＶ樹脂の含量に対して３．０８ｗｔ％でマトリックス層をなす混合物に分散されている構造をなす。
実施例２
前記実施例１の第１混合物と、第２混合物とを１：０．４の割合で混合して、量子ドット複合体を製造した。これにより、散乱粒子は、量子ドットとＵＶ樹脂の含量に対して５．１９ｗｔ％でマトリックス層をなす混合物に分散されている構造をなす。
実施例３
前記実施例１の第１混合物と、第２混合物とを１：０.６の割合で混合して、量子ドット複合体を製造した。これにより、散乱粒子は、量子ドットとＵＶ樹脂の含量に対して６．７４ｗｔ％でマトリックス層をなす混合物に分散されている構造をなす。
実施例４
前記実施例１の第１混合物と、第２混合物とを１：０．８の割合で混合して、量子ドット複合体を製造した。これにより、散乱粒子は、量子ドットとＵＶ樹脂の含量に対して７．９２ｗｔ％でマトリックス層をなす混合物に分散されている構造をなす。
実施例５
前記実施例１の第１混合物と、第２混合物とを１：１の割合で混合して、量子ドット複合体を製造した。これにより、散乱粒子は、量子ドットとＵＶ樹脂の含量に対して８．８５ｗｔ％でマトリックス層をなす混合物に分散されている構造をなす。
比較例１
前記実施例１の第１混合物で量子ドット複合体を製造した。すなわち、比較例１では、内部に中空が形成されていて多重屈折率を有する散乱粒子が含まれていない量子ドット複合体を製造した。
Figure 2018510367
前記表１は、本発明の実施例１〜実施例５及び比較例１に係る量子ドット複合体を発光ダイオードに適用した後、色座標及び輝度変化を表したものである。また、図４〜図８では、実施例１〜実施例５に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトルを示しており、図９では、比較例１に係る量子ドット複合体に対する発光スペクトルを示している。
表１及び図４〜図９をみると、散乱粒子が含まれた場合（実施例１〜実施例５）は、含んでいない場合（比較例１）よりも輝度が大きく向上することが確認された。これにより、散乱粒子が光学特性の向上に寄与することが分かる。このとき、散乱粒子が６．７４ｗｔ％含まれたとき、最大の輝度を示すことが確認された。また、散乱粒子を含む場合（実施例１〜実施例５）は、含んでいない場合（比較例１）よりも色変換効率がほぼ２倍程度上昇することが確認された。
上述したように、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００は、マトリックス層１１０内部に分散している多数の量子ドット１２０及び量子ドット１２０の間に配置され、量子ドット１２０から発した光に対する十分な発光ができるように、量子ドット１２０の間に空間を形成し、発した光を様々な経路に散乱させる多重屈折率を有する散乱粒子１３０を備える。これにより、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００は、適用される光電素子の光効率を向上することができる。特に、本発明の実施例に係る量子ドット複合体１００が発光ダイオードの色変換基板として適用されると、多重屈折率を有する散乱粒子１３０を備えていない従来の量子ドット複合体よりも発光ダイオードの色変換効率及び輝度を大きく向上することができ、その結果、従来よりも量子ドット１２０の使用量を低減することができるようになる。
以上、本発明を限定された実施例と図面によって説明してきたが、本発明は前記した実施例に限定されるものではなく、本発明の属する分野における通常の知識を有する者であれば実施例から種々の修正及び変形が可能である。
したがって、本発明の範囲は説明された実施例に局限されて決められるものではなく、特許請求の範囲および特許請求の範囲と均等なものなどによって決められるべきである。

Claims (8)

  1. マトリックス層;
    前記マトリックス層内部に分散している多数の量子ドット；
    前記多数の量子ドットの間に配置される形態で前記マトリックス層内部に分散している多数の散乱粒子;
    を含み、
    前記散乱粒子は、内部に中空が形成されていて多重屈折率を示すことを特徴とする、量子ドット複合体。
  2. 前記散乱粒子は、内部に中空が形成されているガラス粒子またはポリマー粒子からなることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット複合体。
  3. 前記多数の散乱粒子は、前記マトリックス層内部に前記マトリックス層と前記多数の量子ドットの含量に対して０．０４〜１０ｗｔ％の割合で含まれていることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット複合体。
  4. 前記散乱粒子は、前記量子ドットよりも大きいことを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット複合体。
  5. 前記散乱粒子の大きさは３〜１００μｍであることを特徴とする、請求項４に記載の量子ドット複合体。
  6. 前記マトリックス層は高分子樹脂からなることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット複合体。
  7. 前記量子ドットは、Ｓｉ系ナノ結晶、II-VI族系化合物半導体ナノ結晶、III-Ｖ族系化合物半導体ナノ結晶、IV-VI族系化合物半導体ナノ結晶、及びこれらの混合物のいずれか一種を含むことを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット複合体。
  8. 請求項１〜７のいずれか一項に記載の量子ドット複合体を光が出射または入射する経路上に備えることを特徴とする、光電素子。
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