JP2026123473A - Method for producing liquefied methane and apparatus for producing liquefied methane - Google Patents

Method for producing liquefied methane and apparatus for producing liquefied methane

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Abstract

【課題】新たなバイオガスからの液化メタンの製造方法および製造装置を提供すること。
【解決手段】メタンガス、炭酸ガス、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガスから液化メタンを製造する方法であって、前記バイオガスから炭酸ガスおよび水分を分離して中間ガスを得る第１工程と、前記中間ガスを蒸留塔により蒸留分離し、液化メタンを得る第２工程と、を含み、前記第２工程において、前記蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される。
【選択図】図１

[Problem] To provide a new method and apparatus for producing liquefied methane from biogas.
[Solution] A method for producing liquefied methane from biogas containing methane gas, carbon dioxide gas, nitrogen gas, oxygen gas, argon gas, and water, comprising: a first step of separating carbon dioxide gas and water from the biogas to obtain an intermediate gas; and a second step of distilling the intermediate gas using a distillation column to obtain liquefied methane, wherein in the second step, liquefied natural gas is introduced as a refrigerant into a condenser connected to the top of the distillation column.
[Selection Diagram] Figure 1

Description

本開示は、液化メタンの製造方法および液化メタンの製造装置に関する。 This disclosure relates to a method for producing liquefied methane and an apparatus for producing liquefied methane.

天然ガスや液化天然ガスは、石炭や石油等の化石燃料と比較して、炭酸ガスの排出量が少ないクリーンなエネルギーとして注目されてきた。しかし、天然ガスや液化天然ガスをエネルギー源とした場合にも炭酸ガスは排出され、その排出量は増加の一途を辿っている。したがって、天然ガスや液化天然ガスに代わる代替エネルギーが求められている。 Natural gas and liquefied natural gas (LPG) have attracted attention as clean energy sources with lower carbon dioxide emissions compared to fossil fuels such as coal and oil. However, carbon dioxide is still emitted when natural gas and LPG are used as energy sources, and these emissions are steadily increasing. Therefore, alternative energy sources to replace natural gas and LPG are needed.

このような代替エネルギーとして、乳牛や肉牛等の家畜の糞尿や食品の残渣、下水汚泥等を由来とするバイオガスが注目されている。バイオガスは、メタンガス、炭酸ガス、窒素ガス等で構成されており、天然ガスや液化天然ガスに代わるクリーンなエネルギーとして期待されている。 As an alternative energy source, biogas derived from livestock manure (such as that of dairy and beef cattle), food waste, and sewage sludge is attracting attention. Biogas consists of methane, carbon dioxide, nitrogen, and other gases, and is expected to be a clean energy source that can replace natural gas and liquefied natural gas.

また、海外では、船舶燃料やトラック燃料として、バイオガス由来の液化メタンが使用されている。さらに、近年、ロケット燃料として高純度の液化メタンが使用されており、高純度の液化メタンの供給体制を整備する必要がある（例えば、特許文献１）。 Furthermore, overseas, liquefied methane derived from biogas is used as fuel for ships and trucks. In recent years, high-purity liquefied methane has also been used as rocket fuel, necessitating the development of a supply system for high-purity liquefied methane (for example, Patent Document 1).

特開２０２４－１３６７６５号公報Japanese Patent Publication No. 2024-136765

本開示の目的は、新たなバイオガスからの液化メタンの製造方法および製造装置を提供することである。 The purpose of this disclosure is to provide a novel method and apparatus for producing liquefied methane from biogas.

〔１〕 メタンガス、炭酸ガス、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガス、または、前記バイオガス中のメタンガスを濃縮した濃縮ガスから液化メタンを製造する方法であって、
前記バイオガスまたは前記濃縮ガスから炭酸ガスおよび水分を分離して中間ガスを得る第１工程と、
前記中間ガスを蒸留塔により蒸留分離し、液化メタンを得る第２工程と、を含み、
前記第２工程において、前記蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される、液化メタンの製造方法。 [1] A method for producing liquefied methane from biogas containing methane gas, carbon dioxide gas, nitrogen gas, oxygen gas, argon gas, and water, or from concentrated gas obtained by concentrating methane gas in the biogas,
A first step of separating carbon dioxide and water from the biogas or concentrated gas to obtain an intermediate gas,
The process includes a second step of distilling and separating the aforementioned intermediate gas using a distillation column to obtain liquefied methane,
A method for producing liquefied methane, wherein in the second step, liquefied natural gas is introduced as a refrigerant into a condenser connected to the top of the distillation column.

〔２〕 前記蒸留塔に導入される前記中間ガスの流量に対する前記コンデンサに導入される前記液化天然ガスの比率は、１．０～２．０であり、
前記蒸留塔に導入される前記液化天然ガスの流量に対する前記コンデンサから導出される前記液化天然ガスの比率は、０．１～０．５である、〔１〕に記載の液化メタンの製造方法。 [2] The ratio of the liquefied natural gas introduced into the condenser to the flow rate of the intermediate gas introduced into the distillation column is 1.0 to 2.0.
The method for producing liquefied methane according to [1], wherein the ratio of the liquefied natural gas discharged from the condenser to the flow rate of the liquefied natural gas introduced into the distillation column is 0.1 to 0.5.

〔３〕 前記コンデンサを真空引きする、〔１〕または〔２〕に記載の液化メタンの製造方法。 [3] The method for producing liquefied methane according to [1] or [2], wherein the capacitor is evacuated.

〔４〕 前記第１工程において、膜分離法または圧力スイング吸着法と、温度スイング吸着法または圧力スイング吸着法と、による分離がこの順に行われる、〔１〕から〔３〕のいずれかに記載の液化メタンの製造方法。 [4] A method for producing liquefied methane according to any one of [1] to [3], wherein in the first step, separation by membrane separation or pressure swing adsorption and separation by temperature swing adsorption or pressure swing adsorption are performed in this order.

〔５〕 前記バイオガスは、メタンガスを５０体積％以上６０体積％以下、炭酸ガスを３０体積％以上４０体積％以下、窒素ガスを１体積％以上１５体積％以下含む、〔１〕から〔４〕のいずれかに記載の液化メタンの製造方法。 [5] The method for producing liquefied methane according to any one of [1] to [4], wherein the biogas contains 50% to 60% by volume of methane gas, 30% to 40% by volume of carbon dioxide gas, and 1% to 15% by volume of nitrogen gas.

〔６〕 メタンガス、炭酸ガス、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガス、または、前記バイオガス中のメタンガスを濃縮した濃縮ガスから液化メタンを製造するための装置であって、
前記バイオガスまたは前記濃縮ガスから炭酸ガスおよび水分を分離して中間ガスを得るための分離装置と、
前記中間ガスを蒸留分離して液化メタンを得るための蒸留装置と、を含み、
前記蒸留装置は、蒸留塔および前記蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサを有し、
前記コンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される、液化メタンの製造装置。 [6] Apparatus for producing liquefied methane from biogas containing methane gas, carbon dioxide gas, nitrogen gas, oxygen gas, argon gas and water, or from concentrated gas obtained by concentrating methane gas in the biogas,
A separation apparatus for separating carbon dioxide and water from the biogas or concentrated gas to obtain an intermediate gas,
The apparatus includes a distillation apparatus for obtaining liquefied methane by distilling and separating the intermediate gas,
The distillation apparatus includes a distillation column and a capacitor connected to the top of the distillation column.
A liquefied methane production apparatus in which liquefied natural gas is introduced as a refrigerant into the aforementioned condenser.

〔７〕 前記コンデンサから前記液化天然ガスを導出するための液化天然ガス導出配管を備える、〔６〕に記載の液化メタンの製造装置。 [7] The liquefied methane production apparatus according to [6], further comprising a liquefied natural gas outlet pipe for discharging the liquefied natural gas from the condenser.

〔８〕 前記コンデンサを真空引きするための真空ポンプを備える、〔６〕または〔７〕に記載の液化メタンの製造装置。 [8] The apparatus for producing liquefied methane according to [6] or [7], comprising a vacuum pump for evacuating the condenser.

〔９〕 前記分離装置は、膜分離装置または圧力スイング吸着分離装置と、温度スイング吸着分離装置または圧力スイング吸着分離装置と、を含む、〔６〕から〔８〕のいずれかに記載の液化メタンの製造装置。 [9] The apparatus for producing liquefied methane according to any one of [6] to [8], wherein the separation apparatus includes a membrane separation apparatus or a pressure swing adsorption separation apparatus and a temperature swing adsorption separation apparatus or a pressure swing adsorption separation apparatus.

〔１０〕 前記バイオガスは、メタンガスを５０体積％以上６０体積％以下、炭酸ガスを３０体積％以上４０体積％以下、窒素ガスを１体積％以上１５体積％以下含む、〔６〕から〔９〕のいずれかに記載の液化メタンの製造方法。 [10] The biogas contains 50% to 60% by volume of methane gas, 30% to 40% by volume of carbon dioxide gas, and 1% to 15% by volume of nitrogen gas, according to any one of [6] to [9], for the production of liquefied methane.

本開示によれば、新たなバイオガスからの液化メタンの製造方法および製造装置を提供することができる。 This disclosure provides a novel method and apparatus for producing liquefied methane from biogas.

図１は、本実施形態における液化メタンの製造装置の構成の一例を示す概略図である。Figure 1 is a schematic diagram showing an example of the configuration of a liquefied methane production apparatus in this embodiment. 図２は、本実施形態における液化メタンの製造装置の一部の構成の一例を示す概略図である。Figure 2 is a schematic diagram showing an example of a part of the configuration of the liquefied methane production apparatus in this embodiment. 図３は、本実施形態における液化メタンの製造装置の構成の別の一例を示す概略図である。Figure 3 is a schematic diagram showing another example of the configuration of the liquefied methane production apparatus in this embodiment. 図４は、本実施形態における液化メタンの製造装置の構成の別の一例を示す概略図である。Figure 4 is a schematic diagram showing another example of the configuration of the liquefied methane production apparatus in this embodiment.

以下、本開示の実施形態が説明される。ただし以下の説明は特許請求の範囲を限定するものではない。 The embodiments of this disclosure are described below. However, the following description is not intended to limit the scope of the claims.

＜液化メタンの製造方法＞
本実施形態における液化メタンの製造方法は、メタンガス、炭酸ガス（ＣＯ２）、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガスまたはバイオガス中のメタンガスを濃縮した濃縮ガスからＣＯ２および水分を分離して中間ガスを得る第１工程と、中間ガスを蒸留塔により蒸留分離し、液化メタンを得る第２工程と、を含む。第２工程において、蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される。以下、本実施形態における液化メタンの製造方法の各工程について説明する。 <Method for producing liquefied methane>
The method for producing liquefied methane in this embodiment includes a first step of separating CO2 and water from a biogas containing methane gas, carbon dioxide ( CO2 ), nitrogen gas, oxygen gas, argon gas, and water, or a concentrated gas obtained by concentrating methane gas in biogas, to obtain an intermediate gas; and a second step of distilling the intermediate gas using a distillation column to obtain liquefied methane. In the second step, liquefied natural gas is introduced as a refrigerant into a condenser connected to the top of the distillation column. The steps of the method for producing liquefied methane in this embodiment will be described below.

《バイオガス》
本実施形態において、「バイオガス」とは、メタンガス、ＣＯ２、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むガスを示す。バイオガスは、例えば、家畜の糞尿、食品の残渣および下水汚泥からなる群より選択される少なくとも１種を由来とするガスであってもよい。バイオガス中の各ガスの濃度は、例えば、メタンガスは５０体積％以上６０体積％以下であり、ＣＯ２は３０体積％以上４０体積％以下であり、窒素ガスは１体積％以上１５体積％以下であり、酸素ガスは０．１体積％以上５体積％以下であり、アルゴンガスは０．０１体積％以上１体積％以下であり、水分は０．０１体積％以上５体積％以下である。バイオガスは、予め硫化水素が除去されていることが好ましい。 Biogas
In this embodiment, "biogas" refers to a gas containing methane, CO₂ , nitrogen, oxygen, argon, and water. The biogas may be derived from at least one selected from the group consisting of, for example, livestock manure, food residue, and sewage sludge. The concentrations of each gas in the biogas are, for example, 50% to 60% by volume for methane, 30% to 40% by volume for CO₂ , 1% to 15% by volume for nitrogen, 0.1% to 5% by volume for oxygen, 0.01% to 1% by volume for argon, and 0.01% to 5% by volume for water. It is preferable that hydrogen sulfide has been removed from the biogas beforehand.

《濃縮ガス》
本実施形態において、「濃縮ガス」とは、バイオガス中のメタンガスを濃縮したガスを示す。濃縮ガス中のメタンガスの濃度は、例えば、７５体積％以上９７体積％以下である。 Concentrated gas
In this embodiment, "concentrated gas" refers to gas obtained by concentrating methane gas in biogas. The concentration of methane gas in the concentrated gas is, for example, 75% by volume or more and 97% by volume or less.

《中間ガス》
本実施形態において、「中間ガス」とは、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分が分離され、バイオガスまたは濃縮ガスよりもメタンガスの濃度が高くなったガスを示す。中間ガス中のメタンガスの濃度は、例えば、８０体積％以上９９体積％以下である。 Intermediate gas
In this embodiment, "intermediate gas" refers to gas from which CO2 and water have been separated from biogas or concentrated gas, resulting in a higher concentration of methane gas than that of the biogas or concentrated gas. The concentration of methane gas in the intermediate gas is, for example, 80% by volume or more and 99% by volume or less.

本実施形態において、「液化天然ガス」とは、鎖状炭化水素ガスおよび窒素ガスを含むガスを示す。液化天然ガスは、メタンガスを主成分として含む。液化天然ガス中の各ガスの濃度は、例えば、メタンガス（沸点：－１６１℃）は８５体積％以上９５体積％以下、エタンガス（沸点：－８９℃）は５体積％以上１０体積％以下、プロパンガス（沸点：－４２℃）は１体積％以上５体積％以下、イソブタン（ｉ－ブタン）ガス（沸点：－０．５℃）は０．１体積％以上１体積％以下、ノルマルブタン（ｎ－ブタン）ガス（沸点：－０．５℃）は０．１体積％以上１体積％以下、ペンタンガス（沸点：３６℃）は０．０１体積％以上０．１体積％以下、窒素ガス（沸点：－１９５．８℃）は０．０１体積％以上０．３体積％以下である。 In this embodiment, "liquefied natural gas" refers to a gas containing chain hydrocarbon gas and nitrogen gas. The liquefied natural gas mainly contains methane gas. The concentrations of each gas in the liquefied natural gas are, for example, 85% to 95% by volume for methane gas (boiling point: -161°C), 5% to 10% by volume for ethane gas (boiling point: -89°C), 1% to 5% by volume for propane gas (boiling point: -42°C), 0.1% to 1% by volume for isobutane (i-butane) gas (boiling point: -0.5°C), 0.1% to 1% by volume for normal butane (n-butane) gas (boiling point: -0.5°C), 0.01% to 0.1% by volume for pentane gas (boiling point: 36°C), and 0.01% to 0.3% by volume for nitrogen gas (boiling point: -195.8°C).

《第１工程》
本工程は、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分を分離して中間ガスを得る工程である。本工程により、中間ガス中のＣＯ２濃度は、０．０００１体積％以下にされる。本工程により、中間ガス中の水分は、０．０００１体積％以下にされる。本工程における分離方法としては、例えば、温度スイング吸着法、圧力スイング吸着法等が挙げられる。また、主にＣＯ２を分離する方法としては、膜分離法、高圧水吸収法、化学吸収法等が挙げられる。 《First step》
This process involves separating CO2 and water from biogas or concentrated gas to obtain an intermediate gas. This process reduces the CO2 concentration in the intermediate gas to 0.0001% by volume or less. This process also reduces the water content in the intermediate gas to 0.0001% by volume or less. Examples of separation methods in this process include temperature swing adsorption and pressure swing adsorption. Methods primarily for separating CO2 include membrane separation, high-pressure water absorption, and chemical absorption.

（温度スイング吸着法）
本方法では、ＣＯ２および水分を吸着する吸着剤が充填された吸着塔にバイオガスまたは濃縮ガスを導入し、ＣＯ２および水を分離する。本方法は、例えば、（１）吸着工程、（２）加熱再生工程、（３）パージ工程、（４）復圧工程、の吸着サイクルを順次繰り返す。 (Temperature swing adsorption method)
In this method, biogas or concentrated gas is introduced into an adsorption tower filled with an adsorbent that adsorbs CO2 and water, and CO2 and water are separated. This method sequentially repeats an adsorption cycle consisting of, for example, (1) an adsorption step, (2) a heating and regeneration step, (3) a purging step, and (4) a repressurization step.

（１）吸着工程
吸着工程とは、吸着塔にバイオガスまたは濃縮ガスを供給し、ＣＯ２および水分を吸着剤に吸着させることにより、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分を分離する工程である。本工程では、供給するバイオガスまたは濃縮ガスの温度は、例えば、４０℃以下となるように調整される。 (1) Adsorption process The adsorption process involves supplying biogas or concentrated gas to an adsorption tower and separating CO2 and water from the biogas or concentrated gas by adsorbing them onto an adsorbent. In this process, the temperature of the supplied biogas or concentrated gas is adjusted to, for example, 40°C or lower.

吸着剤は、ＣＯ２および水分を吸着可能であり、加熱されることで吸着したＣＯ２および水分が放出されて吸着性能が回復する再生可能な吸着剤である。このような吸着剤としては、例えば、活性アルミナ、シリカゲル、疎水性ゼオライト等が挙げられる。 The adsorbent is capable of adsorbing CO₂ and moisture, and is a regenerative adsorbent whose adsorption performance is restored when heated, releasing the adsorbed CO₂ and moisture. Examples of such adsorbents include activated alumina, silica gel, and hydrophobic zeolite.

（２）加熱再生工程
加熱再生工程とは、吸着工程後の吸着塔に対し、吸着剤とは不活性なガス（以下、単に「不活性ガス」と称する。）を加熱して供給する、または吸着剤を直接加熱することにより、吸着剤からＣＯ２および水分を脱着させる工程である。換言すると、加熱再生工程は、吸着塔内に充填された吸着剤を再使用可能な状態にする工程である。 (2) Heating and regeneration process The heating and regeneration process is a process in which, after the adsorption process, an inert gas (hereinafter simply referred to as "inert gas") is heated and supplied to the adsorption tower, or the adsorbent is directly heated, thereby desorbing CO2 and moisture from the adsorbent. In other words, the heating and regeneration process is a process in which the adsorbent packed in the adsorption tower is made reusable.

不活性ガスとしては、例えば、吸着工程によりバイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分が除去されたガスや、窒素ガス等が挙げられる。このようなガスが加熱され、吸着塔内に充填された吸着剤に接触させることにより、吸着剤表面の温度を上昇させ、吸着剤に吸着しているＣＯ２および水分を脱着させる。本工程により、吸着剤は再生される。加熱温度は、例えば、１７０℃以上である。 Examples of inert gases include gases from which CO2 and moisture have been removed by an adsorption process from biogas or concentrated gas, and nitrogen gas. By heating such a gas and bringing it into contact with an adsorbent packed in the adsorption tower, the temperature of the adsorbent surface is increased, and the CO2 and moisture adsorbed on the adsorbent are desorbed. Through this process, the adsorbent is regenerated. The heating temperature is, for example, 170°C or higher.

不活性ガスとしては、窒素ガスが好適に使用される。 Nitrogen gas is preferably used as the inert gas.

（３）パージ工程
パージ工程とは、加熱再生工程後の吸着塔内の不活性ガスを取り除く工程である。本工程では、吸着塔内にガスを導入することで、不活性ガスを取り除く。不活性ガスが窒素ガスの場合、導入されるガスは、例えば、吸着工程によりバイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分が除去されたガスである。本工程は、不活性ガスが完全に取り除かれるまで、複数回行われることが好ましい。なお、不活性ガスが吸着工程によりバイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分が除去されたガスである場合、本工程は不要である。 (3) Purge process The purge process is a process to remove the inert gas from the adsorption tower after the heating and regeneration process. In this process, the inert gas is removed by introducing gas into the adsorption tower. If the inert gas is nitrogen gas, the gas introduced is, for example, the gas from which CO2 and water have been removed by the adsorption process from biogas or concentrated gas. It is preferable to perform this process multiple times until the inert gas is completely removed. Note that if the inert gas is the gas from which CO2 and water have been removed by the adsorption process from biogas or concentrated gas, this process is unnecessary.

（４）復圧工程
復圧工程では、脱着工程後の吸着塔を、例えば、高圧ガスを導入し、吸着工程を行うための圧力まで復圧させる工程である。高圧のガスとしては、例えば、吸着工程によりバイオガスからＣＯ２および水分が除去されたガスを用いる。 (4) Restoration process The restoration process involves restoring the adsorption tower after the desorption process to a pressure suitable for the adsorption process by introducing, for example, a high-pressure gas. As the high-pressure gas, for example, gas from which CO2 and water have been removed by the adsorption process is used.

本方法では、複数の吸着塔を用いることが好ましい。例えば、２つの吸着塔を用いる場合、一方の吸着塔で吸着工程が行われている間は、他方の吸着塔で加熱再生工程、パージ工程および復圧工程が行われ、このような切り換えを行いながら、２つの吸着塔を稼働させることにより、連続的かつ効率的にバイオガスまたは濃縮ガスからのＣＯ２および水の分離を可能にしている。 In this method, it is preferable to use multiple adsorption towers. For example, when using two adsorption towers, while the adsorption process is being carried out in one tower, the heating and regeneration process, purging process, and repressurization process are carried out in the other tower. By operating the two adsorption towers while switching between them in this way, it is possible to continuously and efficiently separate CO2 and water from biogas or concentrated gas.

（圧力スイング吸着法）
本方法では、ＣＯ２および水分を吸着する吸着剤が充填された吸着塔にバイオガスまたは濃縮ガスを導入し、ＣＯ２および水を分離する。本方法は、（１）吸着工程、（２）パージ工程、（３）脱着工程、（４）復圧工程、の吸着サイクルを順次繰り返す。なお、（２）パージ工程および（４）復圧工程に関しては、上述の温度スイング吸着法における（３）パージ工程および（４）復圧工程と同じであるため、説明は省略する。 (Pressure swing adsorption method)
In this method, biogas or concentrated gas is introduced into an adsorption tower filled with an adsorbent that adsorbs CO2 and moisture, and CO2 and water are separated. This method sequentially repeats the adsorption cycle consisting of (1) an adsorption step, (2) a purging step, (3) a desorption step, and (4) a repressurization step. Note that steps (2) the purging step and (4) the repressurization step are the same as steps (3) the purging step and (4) the repressurization step in the temperature swing adsorption method described above, so their explanation is omitted.

吸着工程とは、吸着塔にバイオガスまたは濃縮ガスを供給し、ＣＯ２および水分を吸着剤に吸着させることにより、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分を分離する工程である。本工程は、例えば、０．５ＭＰａＧ以上の圧力下で行う。なお、吸着剤は、上述の温度スイング吸着法で使用可能な吸着剤と同じであるため、説明は省略する。 The adsorption process involves supplying biogas or concentrated gas to an adsorption tower and separating CO2 and moisture from the biogas or concentrated gas by adsorbing them onto an adsorbent. This process is carried out, for example, under a pressure of 0.5 MPaG or higher. The adsorbent is the same as the one that can be used in the temperature swing adsorption method described above, so its explanation is omitted.

脱着工程とは、吸着工程後の吸着塔を、大気圧（０ＭＰａＧ）まで減圧し、吸着剤に吸着させたＣＯ２および水分を脱着させる工程である。本工程では、例えば、真空ポンプにより吸着塔の圧力を－０．１ＭＰａＧまで減圧させてもよい。 The desorption process involves reducing the pressure in the adsorption tower after the adsorption process to atmospheric pressure (0 MPaG) to desorb the CO2 and moisture adsorbed on the adsorbent. In this process, for example, the pressure in the adsorption tower may be reduced to -0.1 MPaG using a vacuum pump.

（膜分離法）
本方法では、ＣＯ２を選択的に透過させる分離膜にバイオガスまたは濃縮ガスを導入し、ＣＯ２を分離する。本方法では、バイオガスまたは濃縮ガスを圧縮して導入し、膜間の分圧差により分離が進行する。分離膜としては、例えば、中空糸状の高分子膜や、ゼオライト等の無機物で構成されるもの等が挙げられる。本方法では、０．８ＭＰａＧ以上まで圧縮することが好ましい。なお、本方法により分離されたＣＯ２にメタンガスが含まれることがあるため、分離されたＣＯ２を再度本方法によりＣＯ２とメタンガスとに分離して、メタンガスを回収しリサイクルしてもよい。 (Membrane separation method)
In this method, biogas or concentrated gas is introduced into a separation membrane that selectively permeates CO2 , and CO2 is separated. In this method, the biogas or concentrated gas is introduced under compression, and the separation proceeds due to the partial pressure difference between the membranes. Examples of separation membranes include hollow fiber polymer membranes and those composed of inorganic materials such as zeolites. In this method, it is preferable to compress the gas to 0.8 MPaG or higher. Since methane gas may be contained in the CO2 separated by this method, the separated CO2 may be separated again into CO2 and methane gas using this method, and the methane gas may be recovered and recycled.

（高圧水吸収法）
本方法では、高圧条件下において、ＣＯ２を水に吸収させることによりＣＯ２を分離する。本方法では、バイオガスまたは濃縮ガスを圧縮して導入し、水への溶解度差により分離が進行する。本方法では、０．９ＭＰａＧ以上まで圧縮することが好ましい。 (High-pressure water absorption method)
In this method, CO2 is separated by absorbing it into water under high-pressure conditions. In this method, biogas or concentrated gas is introduced in a compressed state, and separation proceeds due to the difference in solubility in water. In this method, it is preferable to compress the gas to 0.9 MPaG or higher.

（化学吸収法）
本方法では、化学吸収液にバイオガスまたは濃縮ガスを導入し、化学反応させることによりＣＯ２を分離する。本方法では、化学吸収液中のアルカリ性化合物とバイオガス中または濃縮ガス中のＣＯ２とを反応させることにより分離が進行する。アルカリ性化合物としては、例えば、アミン化合物が挙げられる。 (Chemical absorption method)
In this method, CO2 is separated by introducing biogas or concentrated gas into a chemical absorption solution and allowing a chemical reaction to occur. In this method, the separation proceeds by reacting an alkaline compound in the chemical absorption solution with the CO2 in the biogas or concentrated gas. Examples of alkaline compounds include amine compounds.

第１工程は、少なくとも温度スイング吸着法および圧力スイング吸着法からなる群から選択される１つの方法を含むことが好ましい。第１工程は、複数の分離方法を含むことがより好ましい。例えば、第１工程が２つの分離方法を含む場合、温度スイング吸着法および圧力スイング吸着法からなる群から選択される１つの方法と、膜分離法、高圧水吸収法、化学吸収法および圧力スイング吸着法からなる群から選択される１つの方法と、の組み合わせであることが好ましい。これらの中でも、膜分離法または圧力スイング吸着法と、温度スイング吸着法または圧力スイング吸着法と、による分離がこの順に行われることがより好ましい。なお、濃縮ガスから中間ガスを得る場合、第１工程は、少なくとも温度スイング吸着法および圧力スイング吸着法からなる群から選択される１つの方法を含んでいればよい。 The first step preferably includes at least one method selected from the group consisting of temperature swing adsorption and pressure swing adsorption. More preferably, the first step includes multiple separation methods. For example, if the first step includes two separation methods, it is preferable that the combination is one method selected from the group consisting of temperature swing adsorption and pressure swing adsorption, and one method selected from the group consisting of membrane separation, high-pressure water absorption, chemical absorption, and pressure swing adsorption. Among these, it is more preferable that the separation by membrane separation or pressure swing adsorption, followed by temperature swing adsorption or pressure swing adsorption, is performed in that order. Note that when obtaining an intermediate gas from a concentrated gas, the first step only needs to include at least one method selected from the group consisting of temperature swing adsorption and pressure swing adsorption.

《第２工程》
本工程は、中間ガスを蒸留塔により蒸留分離し、液化メタンを得る工程である。本方法は、（１）冷却工程、（２）蒸留工程、（３）凝縮工程を含む。 《Second step》
This process involves distilling and separating the intermediate gas using a distillation column to obtain liquefied methane. This method includes (1) a cooling step, (2) a distillation step, and (3) a condensation step.

（１）冷却工程
冷却工程とは、第１工程で得られた中間ガスを冷却する工程である。冷却工程に導入される中間ガスの温度は、４０℃以下であることが好ましい。冷却工程中の中間ガスの圧力は、例えば、０．１～０．８ＭＰａＧである。冷却工程により、中間ガスに含まれるメタンガスの一部が液化されてもよい。冷却工程は、１回のみ行われてもよく、複数回行われてもよい。 (1) Cooling process The cooling process is a process of cooling the intermediate gas obtained in the first process. The temperature of the intermediate gas introduced into the cooling process is preferably 40°C or lower. The pressure of the intermediate gas during the cooling process is, for example, 0.1 to 0.8 MPaG. A portion of the methane gas contained in the intermediate gas may be liquefied by the cooling process. The cooling process may be performed only once or multiple times.

本工程後の中間ガスは、後述する蒸留工程に導入される前に、圧力が調製されてもよい。本工程時の圧力は、通常、蒸留工程時の圧力よりも大きいため、減圧されることが好ましい。 The intermediate gas after this process may have its pressure adjusted before being introduced into the distillation process described later. Since the pressure during this process is usually higher than the pressure during the distillation process, it is preferable to reduce the pressure.

（２）蒸留工程
蒸留工程とは、中間ガスを蒸留塔に導入し、蒸留を行う工程である。蒸留工程中の蒸留塔内の圧力は、例えば、０．１～０．８ＭＰａＧである。 (2) Distillation process The distillation process is the process of introducing the intermediate gas into a distillation column and performing distillation. The pressure inside the distillation column during the distillation process is, for example, 0.1 to 0.8 MPaG.

本工程により、中間ガスに含まれる窒素ガス（大気圧での沸点：－１９５．８℃）、酸素ガス（大気圧での沸点：－１８３℃）およびアルゴンガス（大気圧での沸点：－１８５．８℃）と、メタンガス（大気圧での沸点：－１６１．６℃）とが沸点差により分離される。分離されたメタンガスは、通常蒸留塔の塔底部に設置されたリボイラと熱交換することにより、液化メタンとなる。 In this process, nitrogen gas (boiling point at atmospheric pressure: -195.8°C), oxygen gas (boiling point at atmospheric pressure: -183°C), and argon gas (boiling point at atmospheric pressure: -185.8°C) contained in the intermediate gas are separated from methane gas (boiling point at atmospheric pressure: -161.6°C) due to their boiling point differences. The separated methane gas is then converted to liquefied methane by heat exchange with a reboiler, usually installed at the bottom of the distillation column.

（３）凝縮工程
凝縮工程とは、蒸留工程で液化されなかったメタンガスをコンデンサにて凝縮し、液化メタンを得る工程である。 (3) Condensation process The condensation process is a process in which methane gas that was not liquefied in the distillation process is condensed in a condenser to obtain liquefied methane.

コンデンサは、蒸留塔の塔頂部に接続され、メタンガスは、該塔頂部からコンデンサに導入される。コンデンサに導入されたメタンガスは凝縮され、少なくともその一部が液化メタンとなる。液化メタンは、再度蒸留塔に戻され、回収される。コンデンサの温度は、例えば、－１３０℃以下である。 The condenser is connected to the top of the distillation column, and methane gas is introduced into the condenser from the top of the column. The methane gas introduced into the condenser condenses, and at least a portion of it becomes liquefied methane. The liquefied methane is returned to the distillation column and recovered. The temperature of the condenser is, for example, below -130°C.

コンデンサに導入されたメタンガスは、冷媒である液化天然ガスとの熱交換によって凝縮される。コンデンサに導入される液化天然ガスの元の圧力は、例えば、０．２～０．４ＭＰａＧである。 The methane gas introduced into the condenser condenses through heat exchange with the liquefied natural gas (LNG), which acts as the refrigerant. The initial pressure of the LNG introduced into the condenser is, for example, 0.2 to 0.4 MPaG.

メタンガスとの熱交換により、液化天然ガスの一部は気化され天然ガスとなる。通常、液化天然ガスを天然ガスとして使用するために、液化天然ガスを加熱して気化させる。加熱には、熱源（動力）が必要となる。一方、本工程により液化天然ガスを加熱させるための動力が低減される。その結果、コストの低減も期待される。 Through heat exchange with methane gas, a portion of the liquefied natural gas (LNG) is vaporized and converted into natural gas. Normally, to use LNG as natural gas, it is heated to vaporize. Heating requires a heat source (power). However, this process reduces the power required to heat the LNG. As a result, cost reductions are expected.

本工程では、蒸留工程により分離された中間ガス中の窒素ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスもコンデンサに導入される。これらの窒素ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスは液化されないため、排気されるか、冷却工程で中間ガスを冷却するための冷媒として再利用されてもよい。 In this process, nitrogen, oxygen, and argon gases from the intermediate gas separated by the distillation process are also introduced into the condenser. Since these nitrogen, oxygen, and argon gases are not liquefied, they can be exhausted or reused as refrigerants to cool the intermediate gas in the cooling process.

上述の通り、本実施形態における液化天然ガスは、メタンガスを主成分とし、エタンガス、プロパンガスをその順に多く含むガスである。また、炭素数の少ない鎖状炭化水素ガス程、沸点は低い傾向がある。すなわち、メタンガスと液化天然ガスとの熱交換により、液化天然ガス中の炭素数の少ない鎖状炭化水素ガスから優先的に気化するものと考えられる。そのため、コンデンサに導入された液化天然ガスは時間の経過と共に飽和温度が上昇し、蒸留塔においてメタンガスを液化させるための冷熱温度を維持することが困難になるものと考えられる。 As described above, the liquefied natural gas in this embodiment is primarily composed of methane, with ethane and propane present in that order of abundance. Furthermore, chain hydrocarbon gases with fewer carbon atoms tend to have lower boiling points. That is, it is believed that heat exchange between methane and liquefied natural gas preferentially vaporizes the chain hydrocarbon gases with fewer carbon atoms in the liquefied natural gas. Therefore, it is thought that the saturation temperature of the liquefied natural gas introduced into the condenser rises over time, making it difficult to maintain the necessary cooling temperature for liquefying methane in the distillation column.

したがって、コンデンサに導入された液化天然ガスを所定の量、継続的に導出することが好ましい。これにより、コンデンサ内の温度を適切に維持することが可能となる。コンデンサから導出される液化天然ガスの圧力は、例えば、０．０５ＭＰａＧ以下である。 Therefore, it is preferable to continuously discharge a predetermined amount of liquefied natural gas introduced into the capacitor. This makes it possible to appropriately maintain the temperature inside the capacitor. The pressure of the liquefied natural gas discharged from the capacitor is, for example, 0.05 MPaG or less.

また、コンデンサ内の温度をより適切に維持するためには、蒸留塔に導入される液化天然ガスの流量とコンデンサから導出される液化天然ガスの量とを調整することが好ましい。蒸留塔に導入される液化天然ガスの流量に対するコンデンサから導出される液化天然ガスの比率（以下、「第１比率」とも称する。）は、例えば、０．１～０．５であってもよい。第１比率は、０．２～０．５であってもよく、０．２～０．４であってもよく、０．２～０．３であってもよい。 Furthermore, in order to maintain the temperature inside the condenser more appropriately, it is preferable to adjust the flow rate of liquefied natural gas introduced into the distillation column and the amount of liquefied natural gas discharged from the condenser. The ratio of liquefied natural gas discharged from the condenser to the flow rate of liquefied natural gas introduced into the distillation column (hereinafter also referred to as the "first ratio") may be, for example, 0.1 to 0.5. The first ratio may also be 0.2 to 0.5, 0.2 to 0.4, or 0.2 to 0.3.

さらに、蒸留塔に導入される中間ガスの流量とコンデンサに導入される液化天然ガスの量とを調整することが好ましい。これにより、コンデンサ内の液化天然ガスの組成を適切に維持することが可能となる。蒸留塔に導入される中間ガスの流量に対するコンデンサに導入される液化天然ガスの比率（以下、「第２比率」とも称する。）は、例えば、１．０～２．０であってもよい。第２比率は、１．２～２．０であってもよく、１．３～１．８であってもよく、１．４～１．６であってもよい。 Furthermore, it is preferable to adjust the flow rate of the intermediate gas introduced into the distillation column and the amount of liquefied natural gas introduced into the condenser. This makes it possible to appropriately maintain the composition of the liquefied natural gas in the condenser. The ratio of the liquefied natural gas introduced into the condenser to the flow rate of the intermediate gas introduced into the distillation column (hereinafter also referred to as the "second ratio") may be, for example, 1.0 to 2.0. The second ratio may also be 1.2 to 2.0, 1.3 to 1.8, or 1.4 to 1.6.

本実施形態においては、コンデンサを真空引きしてもよい。コンデンサを真空引きすることにより、コンデンサ内の圧力が低下し、コンデンサ内の温度を低下させることができる。その結果、液化メタンの回収率の向上が期待される。真空引きの際は、加温後、真空ポンプにより回収されたガスが、コンデンサから導出される液化天然ガスに合流し、天然ガスとして使用されることが好ましい。 In this embodiment, the capacitor may be evacuated. Vacuuming the capacitor reduces the pressure inside and lowers the temperature inside the capacitor. As a result, an improvement in the recovery rate of liquefied methane is expected. During vacuuming, it is preferable that the gas recovered by the vacuum pump after heating merges with the liquefied natural gas discharged from the capacitor and is used as natural gas.

本実施形態において回収された液化メタンの一部は、液化メタン貯蔵槽における外部気温の入熱により、液化メタンの気化ガスであるボイルオフガス（第１ボイルオフガス）となるおそれがある。そのため、第１ボイルオフガスを第１工程および第２工程の少なくとも一方に再度導入させることにより、液化メタンの回収率の低下を抑制することができる。なお、第１ボイルオフガスはメタンガスとしても使用できるものと考えられる。 In this embodiment, a portion of the recovered liquefied methane may become boil-off gas (first boil-off gas), which is the vaporized gas of liquefied methane, due to the heat input from the ambient temperature in the liquefied methane storage tank. Therefore, by reintroducing the first boil-off gas into at least one of the first and second steps, a decrease in the recovery rate of liquefied methane can be suppressed. It is also considered that the first boil-off gas can be used as methane gas.

また、液化天然ガスを貯蔵槽において貯蔵している場合、液化天然ガス貯蔵槽においても液化天然ガスの気化ガスであるボイルオフガス（第２ボイルオフガス）が発生するおそれがある。例えば、第２ボイルオフガスを回収することにより、天然ガスとして使用できる。 Furthermore, when liquefied natural gas (LNG) is stored in a storage tank, there is a risk that boil-off gas (secondary boil-off gas), which is the vaporized gas of LNG, may be generated in the LNG storage tank. For example, by recovering the secondary boil-off gas, it can be used as natural gas.

＜液化メタンの製造装置＞
本実施形態における液化メタンの製造装置は、メタンガス、ＣＯ２、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガス、またはバイオガス中のメタンガスを濃縮した濃縮ガスからＣＯ２および水分を分離して中間ガスを得るための分離装置と、中間ガスを蒸留分離して液化メタンを得るための蒸留装置と、を含む。蒸留装置は、蒸留塔および蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサを有する。コンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される。 <Equipment for producing liquefied methane>
The liquefied methane production apparatus in this embodiment includes a separation apparatus for separating CO2 and water from biogas containing methane gas, CO2 , nitrogen gas, oxygen gas, argon gas, and water, or concentrated gas obtained by concentrating methane gas in biogas, to obtain an intermediate gas, and a distillation apparatus for distilling and separating the intermediate gas to obtain liquefied methane. The distillation apparatus has a distillation column and a condenser connected to the top of the distillation column. Liquefied natural gas is introduced into the condenser as a refrigerant.

図１は、本実施形態における液化メタンの製造装置の構成の一例を示す概略図である。以下、液化メタンの製造装置５０について説明する。なお、上述の＜液化メタンの製造方法＞において説明した内容と重複する説明は省略する。 Figure 1 is a schematic diagram showing an example of the configuration of the liquefied methane production apparatus in this embodiment. The liquefied methane production apparatus 50 will be described below. Note that explanations that overlap with those described in the above-mentioned <Method for Producing Liquefied Methane> will be omitted.

《分離装置》
本装置は、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分を分離して中間ガスを得るための装置である。分離装置としては、例えば、温度スイング吸着分離装置、圧力スイング吸着分離装置等が挙げられる。また、主にＣＯ２を分離する装置としては、膜分離装置、高圧水吸収装置、化学吸収装置、圧力スイング吸着分離装置等が挙げられる。なお、図１は、分離装置として膜分離装置１および温度スイング吸着分離装置１０を示すものとする。 《Separation device》
This apparatus is for obtaining an intermediate gas by separating CO2 and water from biogas or concentrated gas. Examples of separation apparatuses include temperature swing adsorption separators and pressure swing adsorption separators. Examples of apparatuses that primarily separate CO2 include membrane separators, high-pressure water absorbers, chemical absorbers, and pressure swing adsorption separators. Figure 1 shows a membrane separator 1 and a temperature swing adsorption separator 10 as separation apparatuses.

（温度スイング吸着分離装置）
本装置には、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２および水分を吸着する吸着塔１１が設置されている。吸着塔１１には、ＣＯ２および水分を吸着するための吸着剤が充填されている。本装置を用いて、上述の温度スイング吸着法による各工程が行われることで、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分が分離される。 (Temperature swing adsorption separation device)
This apparatus is equipped with an adsorption tower 11 that adsorbs CO2 and moisture contained in biogas or concentrated gas. The adsorption tower 11 is filled with an adsorbent for adsorbing CO2 and moisture. By using this apparatus and performing each step of the temperature swing adsorption method described above, CO2 and moisture are separated from the biogas or concentrated gas.

温度スイング吸着分離装置１０は、吸着塔１１を複数備えていることが好ましい。図１においては、温度スイング吸着分離装置１０は２つの吸着塔（吸着塔１１ａ、吸着塔１１ｂ）により構成されており、吸着塔１１ａと吸着塔１１ｂとにバイオガスまたは濃縮ガスが交互に導出されることで、連続的かつ効率的にバイオガスまたは濃縮ガスからのＣＯ２および水分の分離を可能にしている。 The temperature swing adsorption separation apparatus 10 preferably has multiple adsorption towers 11. In Figure 1, the temperature swing adsorption separation apparatus 10 is composed of two adsorption towers (adsorption tower 11a and adsorption tower 11b), and biogas or concentrated gas is alternately supplied to adsorption tower 11a and adsorption tower 11b, enabling continuous and efficient separation of CO2 and water from biogas or concentrated gas.

（圧力スイング吸着分離装置）
本装置（図示せず）には、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２および水分を吸着する吸着塔が設置されている。吸着塔には、ＣＯ２および水分を吸着するための吸着剤が充填されている。本装置を用いて、上述の圧力スイング吸着法による各工程が行われることで、バイオガスまたは濃縮ガスからＣＯ２および水分が分離される。 (Pressure swing suction separation device)
This apparatus (not shown) is equipped with an adsorption tower for adsorbing CO2 and moisture contained in biogas or concentrated gas. The adsorption tower is filled with an adsorbent for adsorbing CO2 and moisture. Using this apparatus, the steps of the pressure swing adsorption method described above are carried out to separate CO2 and moisture from biogas or concentrated gas.

（膜分離装置）
本装置には、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２を選択的に透過させるための分離膜モジュール（図示せず）が設置されている。バイオガスまたは濃縮ガスは、圧縮機（図示せず）により分離膜モジュールに導出され、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２が分離膜により分離される。なお、膜分離装置により分離されたＣＯ２にメタンガスが含まれることがあるため、分離されたＣＯ２を再度膜分離装置によりＣＯ２とメタンガスとに分離して、メタンガスを回収しリサイクルしてもよい。 (membrane separation equipment)
This apparatus is equipped with a separation membrane module (not shown) for selectively permeating CO2 contained in biogas or concentrated gas. Biogas or concentrated gas is supplied to the separation membrane module by a compressor (not shown), and the CO2 contained in the biogas or concentrated gas is separated by the separation membrane. Since methane gas may be present in the CO2 separated by the membrane separation device, the separated CO2 may be separated again into CO2 and methane gas by the membrane separation device, and the methane gas may be recovered and recycled.

（高圧水吸収装置）
本装置（図示せず）には、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２を吸収する高圧吸収塔が設置されている。高圧吸収塔には、ＣＯ２を吸収するための水が含まれている。バイオガスまたは濃縮ガスは、圧縮機により高圧吸収塔に導出され、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２が分離される。 (High-pressure water absorption device)
This apparatus (not shown) is equipped with a high-pressure absorption tower that absorbs CO2 contained in biogas or concentrated gas. The high-pressure absorption tower contains water for CO2 absorption. The biogas or concentrated gas is led to the high-pressure absorption tower by a compressor, where the CO2 contained in the biogas or concentrated gas is separated.

（化学吸収装置）
本装置（図示せず）には、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２を吸収する吸収塔が設置されている。吸収塔には、ＣＯ２を吸収するための処理液が含まれている。バイオガスまたは濃縮ガスは、吸収塔に導出され、バイオガスまたは濃縮ガスに含まれるＣＯ２が分離される。 (Chemical absorption device)
This apparatus (not shown) is equipped with an absorption tower that absorbs CO2 contained in biogas or concentrated gas. The absorption tower contains a treatment liquid for absorbing CO2 . Biogas or concentrated gas is led to the absorption tower, where the CO2 contained in the biogas or concentrated gas is separated.

分離装置は、少なくとも温度スイング吸着分離装置および圧力スイング吸着分離装置からなる群から選択される１つの装置を含むことが好ましい。分離装置は、複数の分離装置を含むことがより好ましい。例えば、分離装置が２つの分離装置を含む場合、温度スイング吸着分離装置、圧力スイング吸着分離装置からなる群から選択される１つの装置と、膜分離装置、高圧水吸収装置、化学吸収装置および圧力スイング吸着分離装置からなる群から選択される１つの装置との組み合わせであることが好ましい。これらの中でも、膜分離装置および温度スイング吸着分離装置による分離がこの順に行われることがより好ましい。なお、濃縮ガスから中間ガスを得る場合、分離装置は、少なくとも温度スイング吸着分離装置および圧力スイング吸着分離装置からなる群から選択される１つの分離装置を含んでいればよい。 The separation apparatus preferably includes at least one device selected from the group consisting of a temperature swing adsorption separator and a pressure swing adsorption separator. More preferably, the separation apparatus includes multiple separation devices. For example, if the separation apparatus includes two separation devices, it is preferable that one device selected from the group consisting of a temperature swing adsorption separator and a pressure swing adsorption separator is combined with one device selected from the group consisting of a membrane separator, a high-pressure water absorber, a chemical absorber, and a pressure swing adsorption separator. Among these, separation by the membrane separator and the temperature swing adsorption separator is more preferable in that order. Note that when obtaining an intermediate gas from a concentrated gas, the separation apparatus only needs to include at least one separation device selected from the group consisting of a temperature swing adsorption separator and a pressure swing adsorption separator.

《蒸留装置》
本製造装置では、蒸留装置により中間ガスを蒸留分離して液化メタンを得る。図２は、蒸留装置の構成の一例を示す概略図である。以下、図２を参考にして説明する。 Distillation apparatus
In this manufacturing apparatus, liquefied methane is obtained by distilling and separating the intermediate gas using a distillation apparatus. Figure 2 is a schematic diagram showing an example of the configuration of the distillation apparatus. The following explanation will refer to Figure 2.

分離装置により得られた中間ガスは、例えば、主熱交換器２１により冷却される。主熱交換器２１においては、後述する熱交換後の天然ガスに含まれるメタンガスが冷媒として再利用してもよい。また、後述するように、蒸留塔２３で分離され、コンデンサ２４で凝縮されなかった窒素ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスも、冷媒として再利用されてもよい。なお、主熱交換器２１により冷却された中間ガスは、蒸留塔２３に導入される前に、例えば、減圧弁（図示せず）等により圧力が調製されてもよい。 The intermediate gas obtained by the separation device is cooled, for example, by the main heat exchanger 21. In the main heat exchanger 21, methane gas contained in the natural gas after heat exchange (described later) may be reused as a refrigerant. Furthermore, as described later, nitrogen gas, oxygen gas, and argon gas separated in the distillation column 23 and not condensed in the condenser 24 may also be reused as refrigerants. Note that the intermediate gas cooled by the main heat exchanger 21 may have its pressure adjusted, for example, by a pressure reducing valve (not shown), before being introduced into the distillation column 23.

主熱交換器２１により冷却された中間ガスは、蒸留塔２３に導入され、蒸留される。蒸留塔２３への中間ガスの導入は、蒸留の効率を高める観点から、蒸留塔２３の塔中部に導入口を設け、塔中部からされることが好ましい。蒸留塔２３で蒸留分離された液化メタンは、蒸留塔２３の塔底部より取り出され、液化メタン貯蔵槽２５に送られる。 The intermediate gas cooled by the main heat exchanger 21 is introduced into the distillation column 23 and distilled. From the viewpoint of improving distillation efficiency, it is preferable to introduce the intermediate gas into the distillation column 23 from the middle of the column, using an inlet provided in the middle of the column. The liquefied methane separated by distillation in the distillation column 23 is removed from the bottom of the column 23 and sent to the liquefied methane storage tank 25.

主熱交換器２１により冷却された中間ガスは、蒸留塔２３に導入される前に、通常蒸留塔２３の塔底部に設置されたリボイラ２２を通して蒸留塔２３に導入される。中間ガスがリボイラ２２で冷却されることで、中間ガス中のメタンガスの一部が液化され、中間ガスと液化メタンとが混合した状態で蒸留塔２３へと導入される。 The intermediate gas, cooled by the main heat exchanger 21, is introduced into the distillation column 23 via a reboiler 22, usually located at the bottom of the column, before being introduced into the distillation column 23. Cooling the intermediate gas in the reboiler 22 causes some of the methane gas in the intermediate gas to liquefy, and the intermediate gas and liquefied methane are then introduced into the distillation column 23 in a mixed state.

蒸留塔２３で液化されなかったメタンガスは、蒸留塔２３の塔頂部に接続されたコンデンサ２４により凝縮され、少なくともその一部が液化メタンとなる。液化メタンは、再度蒸留塔２３に戻され、液化メタン貯蔵槽２５に送られる。 The methane gas that was not liquefied in the distillation column 23 is condensed by the condenser 24 connected to the top of the distillation column 23, and at least a portion of it becomes liquefied methane. The liquefied methane is returned to the distillation column 23 and sent to the liquefied methane storage tank 25.

コンデンサ２４に導入されたメタンガスは、冷媒である液化天然ガスとの熱交換によって凝縮される。メタンガスとの熱交換により、液化天然ガスの一部は気化され天然ガスとなる。天然ガスは、気化器２８を介して回収されてもよい。 The methane gas introduced into the condenser 24 is condensed through heat exchange with the liquefied natural gas (LNG), which acts as a refrigerant. Through this heat exchange with the methane gas, a portion of the LNG is vaporized, becoming natural gas. The natural gas may be recovered via the vaporizer 28.

本製造装置は、液化天然ガスを貯蔵するための液化天然ガス貯蔵槽２６を備えていてもよい。これにより、適切な圧力（例えば、０．２～０．４ＭＰａＧ）が掛けられた状態で液化天然ガスを安定的にコンデンサ２４に導入することができる。 This manufacturing apparatus may include a liquefied natural gas (LNG) storage tank 26 for storing LNG. This allows for the stable introduction of LNG into the condenser 24 under appropriate pressure (e.g., 0.2 to 0.4 MPaG).

蒸留塔２３により分離された中間ガス中の窒素ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスも、コンデンサ２４に導入される。これらの窒素ガス、酸素ガスおよびアルゴンガス等の液化されないガスは、排気されるか、主熱交換器２１において中間ガスを冷却するための冷媒として再利用されてもよい。 The nitrogen, oxygen, and argon gases in the intermediate gas separated by the distillation column 23 are also introduced into the condenser 24. These non-liquefiable gases, such as nitrogen, oxygen, and argon, may be exhausted or reused as refrigerants to cool the intermediate gas in the main heat exchanger 21.

本製造装置は、コンデンサ２４から液化天然ガスを導出するための液化天然ガス導出配管２７を備えることが好ましい。これにより、コンデンサ２４内の温度を適切に維持することが可能となる。導出された液化天然ガスは、気化器２８を介して、天然ガスとして回収されてもよい。 This manufacturing apparatus preferably includes a liquefied natural gas (LNG) outlet pipe 27 for discharging LNG from the condenser 24. This allows for proper maintenance of the temperature inside the condenser 24. The discharged LNG may be recovered as natural gas via a vaporizer 28.

図３を参照して、本製造装置は、コンデンサ２４を真空引きするための真空ポンプ３１を備えていてもよい。コンデンサ２４を真空引きすることにより、コンデンサ２４内の圧力が低下し、コンデンサ内の温度を低下させることができる。真空引きにより回収されたガスは、加熱機構３０により加温された後、液化天然ガス導出配管２７に合流し、気化器２８を介して、天然ガスとして使用され得る。加熱機構３０は、例えば、熱交換器、ヒータ等であってもよい。加熱機構３０が熱交換器であることにより、電力の削減が可能となる。 Referring to Figure 3, this manufacturing apparatus may include a vacuum pump 31 for evacuating the condenser 24. Vacuuming the condenser 24 reduces the pressure inside the condenser 24, thereby lowering the temperature inside the condenser. The gas recovered by vacuuming is heated by the heating mechanism 30, then joined to the liquefied natural gas outlet piping 27, and can be used as natural gas via the vaporizer 28. The heating mechanism 30 may be, for example, a heat exchanger, a heater, etc. Using a heat exchanger for the heating mechanism 30 allows for a reduction in power consumption.

図４を参照して、気化器２８は、気化冷却器３２であり、加熱機構３０は、排熱回収熱交換器３３であってもよい。 Referring to Figure 4, the vaporizer 28 may be a vaporization cooler 32, and the heating mechanism 30 may be a waste heat recovery heat exchanger 33.

本製造装置は、ボイルオフガス導出配管２９を備えていてもよい。これにより、液化メタン貯蔵槽２５において発生する第１ボイルオフガスを蒸留塔２３に再度導入させることができる。 This manufacturing apparatus may also be equipped with a boil-off gas outlet pipe 29. This allows the first boil-off gas generated in the liquefied methane storage tank 25 to be reintroduced into the distillation column 23.

なお、図示していないが、液化天然ガス貯蔵槽２６において発生する第２ボイルオフガスを気化器２８に導入させる配管を備えていてもよい。 Although not shown in the diagram, the system may also include piping for introducing the second boil-off gas generated in the liquefied natural gas storage tank 26 into the vaporizer 28.

以下、実施例が説明される。ただし以下の例は、特許請求の範囲を限定するものではない。 Examples are described below. However, these examples are not intended to limit the scope of the claims.

＜実施例１＞
図１に示す構成を有する液化メタンの製造装置が準備された。家畜の糞尿由来のバイオガスが準備された。バイオガス中の各ガスの濃度は、メタンガスは５０体積％、ＣＯ２は４０体積％以下、窒素ガスは９体積％以下であり、酸素ガスは１体積％、アルゴンガスは０．０１体積％、水分は０．０１体積％である。液化天然ガスが準備された。液化天然ガスの組成は表１のポイント３に示す通りである。本実施例においては、上述の製造方法において、第１工程が膜分離法および温度スイング吸着法の順に行われた後、第２工程が行われた。膜分離装置では、分離膜として中空糸膜が、温度スイング吸着分離装置では、吸着剤としてゼオライトが、それぞれ用いられた。なお、バイオガスは、圧縮機によって圧縮されたものとする。 <Example 1>
A liquefied methane production apparatus having the configuration shown in Figure 1 was prepared. Biogas derived from livestock manure was prepared. The concentrations of each gas in the biogas were as follows: methane gas 50 vol%, CO2 40 vol% or less, nitrogen gas 9 vol% or less, oxygen gas 1 vol%, argon gas 0.01 vol%, and water 0.01 vol%. Liquefied natural gas was prepared. The composition of the liquefied natural gas is as shown in point 3 of Table 1. In this embodiment, in the above-described production method, the first step was performed in the order of membrane separation and temperature swing adsorption, followed by the second step. In the membrane separation apparatus, a hollow fiber membrane was used as the separation membrane, and in the temperature swing adsorption separation apparatus, zeolite was used as the adsorbent. The biogas was assumed to have been compressed by a compressor.

図１中のポイント１～８における流量、圧力、温度および組成を表１に示す。各ポイントにおける組成の分析は、流体シミュレーション「ＡＶＥＶＡ ＰＲＯＩＩ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ」を用いて算出された。 Table 1 shows the flow rate, pressure, temperature, and composition at points 1-8 in Figure 1. The composition at each point was calculated using the fluid simulation software "AVEVA PRO II Simulation".

＜実施例２＞
図３に示す構成を有する液化メタンの製造装置が準備された点を除いては、実施例１と同様に液化メタンの製造が行われた。なお、加熱機構３０としてヒータが使用された。 <Example 2>
Liquefied methane was produced in the same manner as in Example 1, except that a liquefied methane production apparatus having the configuration shown in Figure 3 was prepared. A heater was used as the heating mechanism 30.

図３中のポイント１～９における流量、圧力、温度および組成を表２に示す。なお、各ポイントにおける組成の分析は、実施例１と同じ方法で算出された。 Table 2 shows the flow rate, pressure, temperature, and composition at points 1 to 9 in Figure 3. The composition at each point was calculated using the same method as in Example 1.

＜実施例３＞
図４に示す構成を有する液化メタンの製造装置が準備された点を除いては、実施例１と同様に液化メタンの製造が行われた。 <Example 3>
Liquefied methane was produced in the same manner as in Example 1, except that a liquefied methane production apparatus having the configuration shown in Figure 4 was prepared.

図４中のポイント１～１３における流量、圧力、温度および組成を表３に示す。なお、各ポイントにおける組成の分析は、実施例１と同じ方法で算出された。 Table 3 shows the flow rate, pressure, temperature, and composition at points 1 to 13 in Figure 4. The composition at each point was calculated using the same method as in Example 1.

表１に示されるように、実施例１において、５０体積％のメタンガスを含むバイオガスから、純度９９．９９％以上の液化メタンが得られた。また、蒸留工程における液化メタンの回収率は９１％であった。 As shown in Table 1, in Example 1, liquefied methane with a purity of 99.99% or higher was obtained from biogas containing 50% by volume of methane gas. Furthermore, the recovery rate of liquefied methane in the distillation process was 91%.

表２に示されるように、実施例２において、５０体積％のメタンガスを含むバイオガスから、純度９９．９９％以上の液化メタンが得られた。また、蒸留工程における液化メタンの回収率は９８％であった。 As shown in Table 2, in Example 2, liquefied methane with a purity of 99.99% or higher was obtained from biogas containing 50% by volume of methane gas. Furthermore, the recovery rate of liquefied methane in the distillation process was 98%.

表３に示されるように、実施例２において、５０体積％のメタンガスを含むバイオガスから、純度９９．９９％以上の液化メタンが得られた。また、蒸留工程における液化メタンの回収率は９８％であった。 As shown in Table 3, in Example 2, liquefied methane with a purity of 99.99% or higher was obtained from biogas containing 50% by volume of methane gas. Furthermore, the recovery rate of liquefied methane in the distillation process was 98%.

このように、本開示に記載の液化メタンの製造方法および製造装置を用いることによって、バイオガスから高純度の液化メタンを製造ことができる。また、本開示においては、廃棄されていた家畜の糞尿を有効活用していることから、持続可能な開発目標（ＳＤＧｓ）の一部活動に貢献することができる。 Thus, by using the liquefied methane production method and apparatus described in this disclosure, high-purity liquefied methane can be produced from biogas. Furthermore, since this disclosure effectively utilizes livestock manure that would otherwise be discarded, it contributes to some of the Sustainable Development Goals (SDGs).

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。 The embodiments and examples disclosed herein should be considered in all respects as illustrative and not restrictive. The scope of the present invention is indicated by the claims rather than by the foregoing description, and all modifications within the meaning and scope equivalent to the claims are intended.

１ 膜分離装置、１０ 温度スイング吸着分離装置、１１，１１ａ，１１ｂ 吸着塔、２０ 蒸留装置、２１ 主熱交換器、２２ リボイラ、２３ 蒸留塔、２４ コンデンサ、２５ 液化メタン貯蔵槽、２６ 液化天然ガス貯蔵槽、２７ 液化天然ガス導出配管、２８ 気化器、２９ ボイルオフガス導出配管、３０ 加熱機構、３１ 真空ポンプ、３２ 気化冷却器、３３ 排熱回収熱交換器、５０ 液化メタンの製造装置。 1. Membrane separation unit, 10. Temperature swing adsorption separation unit, 11, 11a, 11b. Adsorption columns, 20. Distillation unit, 21. Main heat exchanger, 22. Reboiler, 23. Distillation column, 24. Condenser, 25. Liquefied methane storage tank, 26. Liquefied natural gas storage tank, 27. Liquefied natural gas outlet piping, 28. Vaporizer, 29. Boil-off gas outlet piping, 30. Heating mechanism, 31. Vacuum pump, 32. Vaporization cooler, 33. Waste heat recovery heat exchanger, 50. Liquefied methane production equipment.

Claims (10)

メタンガス、炭酸ガス、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガス、または、前記バイオガス中のメタンガスを濃縮した濃縮ガスから液化メタンを製造する方法であって、
前記バイオガスまたは前記濃縮ガスから炭酸ガスおよび水分を分離して中間ガスを得る第１工程と、
前記中間ガスを蒸留塔により蒸留分離し、液化メタンを得る第２工程と、を含み、
前記第２工程において、前記蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される、液化メタンの製造方法。 A method for producing liquefied methane from biogas containing methane gas, carbon dioxide, nitrogen gas, oxygen gas, argon gas, and water, or from concentrated gas obtained by concentrating methane gas in the biogas,
A first step of separating carbon dioxide and water from the biogas or concentrated gas to obtain an intermediate gas,
The process includes a second step of distilling and separating the aforementioned intermediate gas using a distillation column to obtain liquefied methane,
A method for producing liquefied methane, wherein in the second step, liquefied natural gas is introduced as a refrigerant into a condenser connected to the top of the distillation column. 前記蒸留塔に導入される前記中間ガスの流量に対する前記コンデンサに導入される前記液化天然ガスの比率は、１．０～２．０であり、
前記蒸留塔に導入される前記液化天然ガスの流量に対する前記コンデンサから導出される前記液化天然ガスの比率は、０．１～０．５である、
請求項１に記載の液化メタンの製造方法。 The ratio of the liquefied natural gas introduced into the condenser to the flow rate of the intermediate gas introduced into the distillation column is 1.0 to 2.0.
The ratio of the liquefied natural gas flow rate to the flow rate of the liquefied natural gas introduced into the distillation column to the liquefied natural gas flow rate of the condenser is 0.1 to 0.5.
A method for producing liquefied methane according to claim 1. 前記コンデンサを真空引きする、請求項１に記載の液化メタンの製造方法。 The method for producing liquefied methane according to claim 1, wherein the capacitor is evacuated. 前記第１工程において、膜分離法または圧力スイング吸着法と、温度スイング吸着法または圧力スイング吸着法と、による分離がこの順に行われる、請求項１に記載の液化メタンの製造方法。 The method for producing liquefied methane according to claim 1, wherein the first step involves separation by membrane separation or pressure swing adsorption, followed by separation by temperature swing adsorption or pressure swing adsorption, in that order. 前記バイオガスは、メタンガスを５０体積％以上６０体積％以下、炭酸ガスを３０体積％以上４０体積％以下、窒素ガスを１体積％以上１５体積％以下含む、請求項１に記載の液化メタンの製造方法。 The method for producing liquefied methane according to claim 1, wherein the biogas contains 50% to 60% by volume of methane gas, 30% to 40% by volume of carbon dioxide gas, and 1% to 15% by volume of nitrogen gas. メタンガス、炭酸ガス、窒素ガス、酸素ガス、アルゴンガスおよび水分を含むバイオガス、または、前記バイオガス中のメタンガスを濃縮した濃縮ガスから液化メタンを製造するための装置であって、
前記バイオガスまたは前記濃縮ガスから炭酸ガスおよび水分を分離して中間ガスを得るための分離装置と、
前記中間ガスを蒸留分離して液化メタンを得るための蒸留装置と、を含み、
前記蒸留装置は、蒸留塔および前記蒸留塔の塔頂部に接続されたコンデンサを有し、
前記コンデンサに冷媒として液化天然ガスが導入される、液化メタンの製造装置。 An apparatus for producing liquefied methane from biogas containing methane gas, carbon dioxide, nitrogen gas, oxygen gas, argon gas, and water, or from concentrated gas obtained by concentrating methane gas in the biogas,
A separation apparatus for separating carbon dioxide and water from the biogas or concentrated gas to obtain an intermediate gas,
The apparatus includes a distillation apparatus for obtaining liquefied methane by distilling and separating the intermediate gas,
The distillation apparatus includes a distillation column and a capacitor connected to the top of the distillation column.
A liquefied methane production apparatus in which liquefied natural gas is introduced as a refrigerant into the aforementioned condenser. 前記コンデンサから前記液化天然ガスを導出するための液化天然ガス導出配管を備える、請求項６に記載の液化メタンの製造装置。 The apparatus for producing liquefied methane according to claim 6, further comprising a liquefied natural gas outlet pipe for discharging the liquefied natural gas from the condenser. 前記コンデンサを真空引きするための真空ポンプを備える、請求項６に記載の液化メタンの製造装置。 The apparatus for producing liquefied methane according to claim 6, further comprising a vacuum pump for evacuating the condenser. 前記分離装置は、膜分離装置または圧力スイング吸着分離装置と、温度スイング吸着分離装置または圧力スイング吸着分離装置と、を含む、請求項６に記載の液化メタンの製造装置。 The apparatus for producing liquefied methane according to claim 6, wherein the separation apparatus includes a membrane separation apparatus or a pressure swing adsorption separation apparatus, and a temperature swing adsorption separation apparatus or a pressure swing adsorption separation apparatus. 前記バイオガスは、メタンガスを５０体積％以上６０体積％以下、炭酸ガスを３０体積％以上４０体積％以下、窒素ガスを１体積％以上１５体積％以下含む、請求項６に記載の液化メタンの製造装置。 The liquefied methane production apparatus according to claim 6, wherein the biogas contains 50% to 60% by volume of methane gas, 30% to 40% by volume of carbon dioxide gas, and 1% to 15% by volume of nitrogen gas.
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