JP3214366B2 - 使用済原子燃料の再処理方法 - Google Patents
使用済原子燃料の再処理方法Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は使用済みの原子燃料
の再処理法に係り、特に、溶融塩に使用済原子燃料を溶
解したのちウランまたはプルトニウムを選択的に回収す
るのに好適な方法に関する。
の再処理法に係り、特に、溶融塩に使用済原子燃料を溶
解したのちウランまたはプルトニウムを選択的に回収す
るのに好適な方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】使用済原子燃料を溶融塩に溶解した後、
または溶解しつつ、上記溶融塩を電気分解する事により
ウラン及びまたはプルトニウムを回収する原子燃料の再
処理法については、例えば原子力工業第３４巻１２号４
６頁から６０頁に記載されている。この方法では使用済
金属原子燃料、または前処理により金属に還元した使用
済み酸化物燃料を溶体カドミウムに溶解し、その上部に
溶融塩化物を張り込む。ついで溶融塩化物中に金属電極
の陰極を挿入し、液体カドミウムを陽極として電流を通
じる。液体カドミウム中のウランは容易にイオン化し溶
融塩化物中に移動し、さらに金属陰極で還元されて、陰
極上に金属として析出する。このときプルトニウムはカ
ドミウムと金属間化合物を作るため溶融塩に移動しにく
く、プルトニウムを金属電極に析出させるには非常に大
きな電位差が必要なため、ウランをプルトニウムから分
離できる。ウランを回収した後、液体カドミウムの陰極
を溶融塩化物に挿入して電流を通じると、陰極カドミウ
ムにおいてもプルトニウムが金属間化合物を作るため小
さな電位差でプルトニウムをカドミウム陰極に析出させ
て回収する。即ち、この処理においてウランとプルトニ
ウムを使用済金属原子燃料から回収することができる。
この処理方法の特徴は、液体カドミウム中のウランは容
易にイオン化するため、他の金属が溶融塩に溶解しにく
く、回収されるウランの純度が高いことである。使用済
原子燃料を溶融塩に溶解した後、または溶解しつつ、溶
融塩を電気分解する事によりウラン及びまたはプルトニ
ウムを回収する原子燃料の再処理法の別の方法は、例え
ば日本原子力学会１９９４秋の大会予稿集３９１頁、発
表番号Ｑ３及び日本原子力学会１９９５春の年会予稿集
５３９頁、発表番号Ｋ４１、及び日本原子力学会１９９
５秋の大会予稿集６９７頁、発表番号Ｊ３９に記載され
ている。この方法では使用済酸化物燃料を塩素ガスを用
いて溶融塩に溶解した後、電気分解により目的とするウ
ラン及び／またはプルトニウムの酸化物を選択的に陰極
に回収する。この方法の発展した方法が日本原子力学会
１９９６春の年会予稿集６０３頁、発表番号Ｌ６１に示
されており、酸化物燃料を陽極酸化することによりウラ
ンを溶融塩に溶解させつつ陰極においてウラン及び／又
はプルトニウムの酸化物を回収する。塩素または陽極酸
化によってウランを溶解させると、ウランは酸化数６の
ウラニルイオンとして溶融塩に溶解する。ウラニルイオ
ンの化学式はＵＯ2 2+ であり、イオン中に２個の酸素原
子を含んでいるため下式、
または溶解しつつ、上記溶融塩を電気分解する事により
ウラン及びまたはプルトニウムを回収する原子燃料の再
処理法については、例えば原子力工業第３４巻１２号４
６頁から６０頁に記載されている。この方法では使用済
金属原子燃料、または前処理により金属に還元した使用
済み酸化物燃料を溶体カドミウムに溶解し、その上部に
溶融塩化物を張り込む。ついで溶融塩化物中に金属電極
の陰極を挿入し、液体カドミウムを陽極として電流を通
じる。液体カドミウム中のウランは容易にイオン化し溶
融塩化物中に移動し、さらに金属陰極で還元されて、陰
極上に金属として析出する。このときプルトニウムはカ
ドミウムと金属間化合物を作るため溶融塩に移動しにく
く、プルトニウムを金属電極に析出させるには非常に大
きな電位差が必要なため、ウランをプルトニウムから分
離できる。ウランを回収した後、液体カドミウムの陰極
を溶融塩化物に挿入して電流を通じると、陰極カドミウ
ムにおいてもプルトニウムが金属間化合物を作るため小
さな電位差でプルトニウムをカドミウム陰極に析出させ
て回収する。即ち、この処理においてウランとプルトニ
ウムを使用済金属原子燃料から回収することができる。
この処理方法の特徴は、液体カドミウム中のウランは容
易にイオン化するため、他の金属が溶融塩に溶解しにく
く、回収されるウランの純度が高いことである。使用済
原子燃料を溶融塩に溶解した後、または溶解しつつ、溶
融塩を電気分解する事によりウラン及びまたはプルトニ
ウムを回収する原子燃料の再処理法の別の方法は、例え
ば日本原子力学会１９９４秋の大会予稿集３９１頁、発
表番号Ｑ３及び日本原子力学会１９９５春の年会予稿集
５３９頁、発表番号Ｋ４１、及び日本原子力学会１９９
５秋の大会予稿集６９７頁、発表番号Ｊ３９に記載され
ている。この方法では使用済酸化物燃料を塩素ガスを用
いて溶融塩に溶解した後、電気分解により目的とするウ
ラン及び／またはプルトニウムの酸化物を選択的に陰極
に回収する。この方法の発展した方法が日本原子力学会
１９９６春の年会予稿集６０３頁、発表番号Ｌ６１に示
されており、酸化物燃料を陽極酸化することによりウラ
ンを溶融塩に溶解させつつ陰極においてウラン及び／又
はプルトニウムの酸化物を回収する。塩素または陽極酸
化によってウランを溶解させると、ウランは酸化数６の
ウラニルイオンとして溶融塩に溶解する。ウラニルイオ
ンの化学式はＵＯ2 2+ であり、イオン中に２個の酸素原
子を含んでいるため下式、
【０００３】
【化１】 ＵＯ2 2+（溶融塩中）＋２ｅ~（陰極）→ＵＯ2（固体） …（化１） のように陰極還元により二酸化ウランの形態に変化して
陰極に析出する。一方、サマリウムの様な核分裂生成物
は溶融塩中で酸素を含まない形で存在するので、陰極で
酸化物に転化するためには化２に示すように気相または
溶融塩中からの酸素の供給が必要である。
陰極に析出する。一方、サマリウムの様な核分裂生成物
は溶融塩中で酸素を含まない形で存在するので、陰極で
酸化物に転化するためには化２に示すように気相または
溶融塩中からの酸素の供給が必要である。
【０００４】
【化２】 ４Ｓｍ3+（溶融塩中）＋６ｅ~（陰極）＋３Ｏ2（溶融塩中または気相） →２Ｓｍ2Ｏ3（固体） …（化２） 従って、気相の酸素分圧を一定の値以下に制限すること
により核分裂生成物の酸化物への転化を防ぎ、ウランを
選択的に回収することができる。
により核分裂生成物の酸化物への転化を防ぎ、ウランを
選択的に回収することができる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】以上の発明によれば使
用済金属原子燃料および使用済酸化物原子燃料からウラ
ン及び／またはプルトニウムを回収することができる。
しかし、ウランまたはプルトニウムを金属として回収す
る再処理法では、溶融塩中に存在できるウランのイオン
は酸化数３であり、酸素と結合して容易に酸化物に転化
する。このため気相中の酸素濃度を１０ppm 以下に制限
する必要がある。ウランまたはプルトニウムを酸化物と
して回収する方法ではウランまたはプルトニウムに核分
裂生成物が混入しないように気相中の酸素濃度を一定の
値以下に制限する。この制限値は塩素ガスの濃度に依存
する。塩素または陽極溶解により使用済燃料中のほとん
どの元素を溶解してしまうため、回収した酸化物に付着
している溶融塩に放射性の核分裂生成物や燃料特性に悪
影響を与える希土類元素の塩化物が混ざっている。これ
らの塩化物が酸化物に転化して回収ウラン等に混入しな
いようにするためには、回収ウランからの塩分離プロセ
スにおいても気相中の酸素濃度を一定の値以下に制限す
る必要がある。
用済金属原子燃料および使用済酸化物原子燃料からウラ
ン及び／またはプルトニウムを回収することができる。
しかし、ウランまたはプルトニウムを金属として回収す
る再処理法では、溶融塩中に存在できるウランのイオン
は酸化数３であり、酸素と結合して容易に酸化物に転化
する。このため気相中の酸素濃度を１０ppm 以下に制限
する必要がある。ウランまたはプルトニウムを酸化物と
して回収する方法ではウランまたはプルトニウムに核分
裂生成物が混入しないように気相中の酸素濃度を一定の
値以下に制限する。この制限値は塩素ガスの濃度に依存
する。塩素または陽極溶解により使用済燃料中のほとん
どの元素を溶解してしまうため、回収した酸化物に付着
している溶融塩に放射性の核分裂生成物や燃料特性に悪
影響を与える希土類元素の塩化物が混ざっている。これ
らの塩化物が酸化物に転化して回収ウラン等に混入しな
いようにするためには、回収ウランからの塩分離プロセ
スにおいても気相中の酸素濃度を一定の値以下に制限す
る必要がある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】以上の従来技術では気相
の酸素濃度を一定値以下に制御する必要があり、装置お
よび処理施設の構造が複雑になる。本発明では、使用済
酸化物原子燃料を溶融塩に溶解する際に、酸素濃度を一
定値以上、好ましくは大気解放状態、に制御することに
よりウランを選択的に溶解させて回収ウランおよびプル
トニウムへの核分裂生成物の混入を防止する。
の酸素濃度を一定値以下に制御する必要があり、装置お
よび処理施設の構造が複雑になる。本発明では、使用済
酸化物原子燃料を溶融塩に溶解する際に、酸素濃度を一
定値以上、好ましくは大気解放状態、に制御することに
よりウランを選択的に溶解させて回収ウランおよびプル
トニウムへの核分裂生成物の混入を防止する。
【０００７】以下、図２及び図３を用いて本発明による
ウランとプルトニウムにおける酸素の作用を説明する。
サマリウムのような酸化物を溶融塩中で陽極溶解する
と、
ウランとプルトニウムにおける酸素の作用を説明する。
サマリウムのような酸化物を溶融塩中で陽極溶解する
と、
【０００８】
【化３】 ２Ｓｍ2Ｏ3（固体）＋３Ｃ（グラファイト）−６ｅ~（陰極） →４Ｓｍ3+（溶融塩中）＋３Ｏ2（溶融塩中また気相） …（化３） の反応が生じる。このとき、溶融塩中の酸素濃度が高い
と陽極反応が起こりにくい。そこで、日本原子力学会１
９９４秋の大会予稿集３９１頁、発表番号Ｑ３他に記載
されている酸化物燃料を溶解させる方法では、るつぼ材
料にグラファイトを用いる。グラファイトを用いると、
と陽極反応が起こりにくい。そこで、日本原子力学会１
９９４秋の大会予稿集３９１頁、発表番号Ｑ３他に記載
されている酸化物燃料を溶解させる方法では、るつぼ材
料にグラファイトを用いる。グラファイトを用いると、
【０００９】
【化４】 ３Ｃ（グラファイト）＋３Ｏ2（溶融塩中また気相） ＝ＣＯ2（溶融塩中また気相） …（化４） の平衡反応により溶融塩中の酸素濃度が低く押さえられ
る。化４の平衡が成立している酸素濃度での各酸化物の
陽極溶解電位を図２に示す。この図で下の方に位置する
溶解反応ほど容易に生じやすい。図２では、
る。化４の平衡が成立している酸素濃度での各酸化物の
陽極溶解電位を図２に示す。この図で下の方に位置する
溶解反応ほど容易に生じやすい。図２では、
【００１０】
【化５】 ＵＯ2→ＵＯ2 2+＋２ｅ~ …（化５） 及び
【００１１】
【化６】 ＵＯ2→Ｕ4+＋Ｏ2 ４ｅ~ …（化６） の反応はそれぞれ−０.６８Ｖ，−０.５３Ｖより高い電
位で生じる。ＵＯ2 を溶解させるには化５または化６の
どちらかの反応が起こればよいので、陽極電位を、−
０.６８Ｖ 以上に設定すればＵＯ2 を溶解させることが
できる。このとき、ＰｕＯ2，Ｓｍ2Ｏ3，Ｎｐ2Ｏ3，Ｃ
ｍ2Ｏ3，Ａｍ2Ｏ3 等が陽極溶解する電位は０.６８Ｖよ
り低い値であるから、これらの酸化物もＵＯ2とともに
溶解する。この従来方法に対して、本発明では好ましく
は大気開放状態での溶解を行う。大気開放状態での気相
酸素に相当する酸素濃度での陽極溶解電位を図３に示
す。化４，化６の様な酸素を放出する反応は、酸素濃度
が高いために起こりにくくなり、陽極溶解電位が高くな
っている。一方、化５のウラン溶解反応は酸素を放出し
ないので、酸素濃度が高くなっても陽極溶解電位は変わ
らない。この結果、図３では化５のウラン溶解反応に対
応する陽極溶出電位が最も低い電位になっている。そこ
で、陽極電位を化５のウラン溶解反応に対応する陽極溶
出電位と、Ａｍ2Ｏ3の陽極溶解電位の間に設定すると、
ＵＯ2 は陽極溶解するがＰｕＯ2 ，Ｎｐ2Ｏ3，Ｃｍ
2Ｏ3，Ａｍ2Ｏ3等の超ウラン元素の酸化物及びＳｍ2Ｏ3
等の希土類元素の酸化物は溶解しない。即ちＵＯ2 を選
択的に溶解することができ、溶解後または溶解と同時に
陰極還元を行えばＵＯ2 を陰極に回収することができ
る。気相の酸素分圧が減少すると化４のような酸素放出
反応の陽極溶解電位が下がり、ＵＯ2の選択的溶解が困
難になる。ＵＯ2 を十分早く溶解するためには陽極電位
を−０.６８Ｖより０.２Ｖ程度高く、−０.４８Ｖ にす
る必要がある。Ａｍ2Ｏ3の陽極溶解電位が−０.４８Ｖ
になる気相酸素分圧Ｐｃは熱力学の公式から
位で生じる。ＵＯ2 を溶解させるには化５または化６の
どちらかの反応が起こればよいので、陽極電位を、−
０.６８Ｖ 以上に設定すればＵＯ2 を溶解させることが
できる。このとき、ＰｕＯ2，Ｓｍ2Ｏ3，Ｎｐ2Ｏ3，Ｃ
ｍ2Ｏ3，Ａｍ2Ｏ3 等が陽極溶解する電位は０.６８Ｖよ
り低い値であるから、これらの酸化物もＵＯ2とともに
溶解する。この従来方法に対して、本発明では好ましく
は大気開放状態での溶解を行う。大気開放状態での気相
酸素に相当する酸素濃度での陽極溶解電位を図３に示
す。化４，化６の様な酸素を放出する反応は、酸素濃度
が高いために起こりにくくなり、陽極溶解電位が高くな
っている。一方、化５のウラン溶解反応は酸素を放出し
ないので、酸素濃度が高くなっても陽極溶解電位は変わ
らない。この結果、図３では化５のウラン溶解反応に対
応する陽極溶出電位が最も低い電位になっている。そこ
で、陽極電位を化５のウラン溶解反応に対応する陽極溶
出電位と、Ａｍ2Ｏ3の陽極溶解電位の間に設定すると、
ＵＯ2 は陽極溶解するがＰｕＯ2 ，Ｎｐ2Ｏ3，Ｃｍ
2Ｏ3，Ａｍ2Ｏ3等の超ウラン元素の酸化物及びＳｍ2Ｏ3
等の希土類元素の酸化物は溶解しない。即ちＵＯ2 を選
択的に溶解することができ、溶解後または溶解と同時に
陰極還元を行えばＵＯ2 を陰極に回収することができ
る。気相の酸素分圧が減少すると化４のような酸素放出
反応の陽極溶解電位が下がり、ＵＯ2の選択的溶解が困
難になる。ＵＯ2 を十分早く溶解するためには陽極電位
を−０.６８Ｖより０.２Ｖ程度高く、−０.４８Ｖ にす
る必要がある。Ａｍ2Ｏ3の陽極溶解電位が−０.４８Ｖ
になる気相酸素分圧Ｐｃは熱力学の公式から
【００１２】
【数１】 Ｐｃ／(０.２１気圧)＝exp{(−０.４８−(−０.３２))ｘ４ｘＦ／(ＲｘＴ)} …（数１） と計算でき、約０.０００１ 気圧である。即ち、約一万
分の一気圧以上の酸素分圧があれば、ＵＯ2 を選択的に
溶解し、陰極に回収することができる。
分の一気圧以上の酸素分圧があれば、ＵＯ2 を選択的に
溶解し、陰極に回収することができる。
【００１３】ＵＯ2を回収した後、大気開放に相当する
酸素濃度下で、陽極電位を０.０２Ｖと−０.１Ｖ の間
に設定すると、陽極溶解電位が０.０２Ｖ より高いＰｕ
Ｏ2 は溶解しないが、Ｎｐ2Ｏ3，Ｃｍ2Ｏ3，Ａｍ2Ｏ3等
のプルトニウム以外の超ウラン元素の酸化物及びＳｍ2
Ｏ3等の希土類元素の酸化物は陽極溶解電位が−０.１Ｖ
より低いため溶解する。従って、ＰｕＯ2 が選択的に陽
極状に残留し、純度の高いプルトニウムを回収すること
ができる。
酸素濃度下で、陽極電位を０.０２Ｖと−０.１Ｖ の間
に設定すると、陽極溶解電位が０.０２Ｖ より高いＰｕ
Ｏ2 は溶解しないが、Ｎｐ2Ｏ3，Ｃｍ2Ｏ3，Ａｍ2Ｏ3等
のプルトニウム以外の超ウラン元素の酸化物及びＳｍ2
Ｏ3等の希土類元素の酸化物は陽極溶解電位が−０.１Ｖ
より低いため溶解する。従って、ＰｕＯ2 が選択的に陽
極状に残留し、純度の高いプルトニウムを回収すること
ができる。
【００１４】
〔実施例１〕本発明の一実施例である使用済原子燃料の
再処理法が実行される使用済原子燃料再処理装置の構成
を図１を用いて説明する。この使用済原子燃料再処理装
置は反応槽１，反応槽に張り込まれた電解用溶融塩２，
使用済燃料を溶解するための皿状陽極３，ウラン酸化物
を析出させる陰極４，析出したウランを剥離するかきと
り機５，かきとったウラン酸化物を収納する回収容器
６，電解用電源７，参照電極８，参照電極と陽極の電位
差を計る電位差計９からなる。参照電極８は、一気圧塩
素／塩化物イオン電極の電位を測定したときに零電位を
示すように校正するか、一気圧塩素／塩化物イオン電極
自体を参照電極として用いる。使用済酸化物原子燃料１
０を反応槽上部より陽極３に装荷する。反応槽気相は大
気開放とするか、または酸素分圧が一万分の一気圧以上
になるように酸素を含んだ不活性ガスを流通する。電位
差計９により陽極と参照電極の電位差を読みとり、陽極
の電位が−０.４８Ｖ になるように電源７により陰極陽
極間に電位差をかける。使用済酸化物燃料に含まれるウ
ラン酸化物が陽極溶解し、円盤状の陰極４に析出する。
プルトニウム等の超ウラン元素の酸化物およびサマリウ
ム等の希土類元素の酸化物は、酸素分圧が一万分の一気
圧以上であるため−０.４８Ｖ の陽極電位では溶解しな
い。従って、使用済酸化物燃料に含まれるウラン酸化物
が全て溶解すると、電流が流れなくなる。電流が流れな
くなったところで陰極１１を回転させつつ、かきとり装
置により析出したウラン酸化物１１を回収容器６に移
す。かきとり後回収容器を反応槽から取り出しウランを
回収する。次に、プルトニウムを回収する前に、陰極を
交換する。この新しい陰極はプルトニウム以外の超ウラ
ン元素の酸化物およびサマリウム等の希土類元素の酸化
物を析出させるためのもので、陰極を交換しないと次回
の回収ウランにこれらの元素が混入する。陰極交換後、
電位差計９により陽極と参照電極の電位差を読みとり、
陽極の電位が０.０２Ｖと−０.１Ｖ の間になるように
電源７により陰極陽極間に電位差をかける。使用済酸化
物燃料に含まれるプルトニウム以外の超ウラン元素の酸
化物およびサマリウム等の希土類元素の酸化物が陽極溶
解し、交換した陰極に析出する。陽極の電位が０.０２
Ｖ と−０.１Ｖ にあればプルトニウムは溶解しないの
で陽極上に残留する。陽極を取り出しプルトニウムを回
収する。また次回のウラン回収に備えて陰極をウラン回
収用の陰極４に交換する。
再処理法が実行される使用済原子燃料再処理装置の構成
を図１を用いて説明する。この使用済原子燃料再処理装
置は反応槽１，反応槽に張り込まれた電解用溶融塩２，
使用済燃料を溶解するための皿状陽極３，ウラン酸化物
を析出させる陰極４，析出したウランを剥離するかきと
り機５，かきとったウラン酸化物を収納する回収容器
６，電解用電源７，参照電極８，参照電極と陽極の電位
差を計る電位差計９からなる。参照電極８は、一気圧塩
素／塩化物イオン電極の電位を測定したときに零電位を
示すように校正するか、一気圧塩素／塩化物イオン電極
自体を参照電極として用いる。使用済酸化物原子燃料１
０を反応槽上部より陽極３に装荷する。反応槽気相は大
気開放とするか、または酸素分圧が一万分の一気圧以上
になるように酸素を含んだ不活性ガスを流通する。電位
差計９により陽極と参照電極の電位差を読みとり、陽極
の電位が−０.４８Ｖ になるように電源７により陰極陽
極間に電位差をかける。使用済酸化物燃料に含まれるウ
ラン酸化物が陽極溶解し、円盤状の陰極４に析出する。
プルトニウム等の超ウラン元素の酸化物およびサマリウ
ム等の希土類元素の酸化物は、酸素分圧が一万分の一気
圧以上であるため−０.４８Ｖ の陽極電位では溶解しな
い。従って、使用済酸化物燃料に含まれるウラン酸化物
が全て溶解すると、電流が流れなくなる。電流が流れな
くなったところで陰極１１を回転させつつ、かきとり装
置により析出したウラン酸化物１１を回収容器６に移
す。かきとり後回収容器を反応槽から取り出しウランを
回収する。次に、プルトニウムを回収する前に、陰極を
交換する。この新しい陰極はプルトニウム以外の超ウラ
ン元素の酸化物およびサマリウム等の希土類元素の酸化
物を析出させるためのもので、陰極を交換しないと次回
の回収ウランにこれらの元素が混入する。陰極交換後、
電位差計９により陽極と参照電極の電位差を読みとり、
陽極の電位が０.０２Ｖと−０.１Ｖ の間になるように
電源７により陰極陽極間に電位差をかける。使用済酸化
物燃料に含まれるプルトニウム以外の超ウラン元素の酸
化物およびサマリウム等の希土類元素の酸化物が陽極溶
解し、交換した陰極に析出する。陽極の電位が０.０２
Ｖ と−０.１Ｖ にあればプルトニウムは溶解しないの
で陽極上に残留する。陽極を取り出しプルトニウムを回
収する。また次回のウラン回収に備えて陰極をウラン回
収用の陰極４に交換する。
【００１５】以上のように、本発明の実施例によれば使
用済酸化物燃料からウラン及びプルトニウムを別々に回
収することができる。
用済酸化物燃料からウラン及びプルトニウムを別々に回
収することができる。
【００１６】〔実施例２〕本発明の第二の実施例である
使用済原子燃料の再処理法が実行される使用済原子燃料
再処理装置の構成を図４を用いて説明する。図４に示す
実施例の装置は図１構成の装置に塩化ウラニル投入装置
１２と塩化ウラニル濃度センサ１３を加えた構成であ
る。溶融塩の電気分解では陽極で溶解した物質と同一の
電荷量の物質が陰極で析出する。実施例１のウランの回
収時には、陰極においてウラン酸化物ＵＯ2 がウラニル
イオンＵＯ2 2+ に転化して溶解する。一方、陰極ではＵ
Ｏ2 2+が酸化物ＵＯ2 に転化する。陽極で生じたＵＯ2
2+ は瞬時に陰極に達することはないため、陰極では、
例えば
使用済原子燃料の再処理法が実行される使用済原子燃料
再処理装置の構成を図４を用いて説明する。図４に示す
実施例の装置は図１構成の装置に塩化ウラニル投入装置
１２と塩化ウラニル濃度センサ１３を加えた構成であ
る。溶融塩の電気分解では陽極で溶解した物質と同一の
電荷量の物質が陰極で析出する。実施例１のウランの回
収時には、陰極においてウラン酸化物ＵＯ2 がウラニル
イオンＵＯ2 2+ に転化して溶解する。一方、陰極ではＵ
Ｏ2 2+が酸化物ＵＯ2 に転化する。陽極で生じたＵＯ2
2+ は瞬時に陰極に達することはないため、陰極では、
例えば
【００１７】
【化７】 ＫＣｌ＋２ｅ~→Ｋ（金属）＋Ｃｌ~ …（化７） の様な溶融塩自体の電気分解が生じ、溶融塩を損なう。
従って、陽極でのＵＯ2の溶解を行うときに陰極でＵＯ
2 が析出するように、ウラニルイオンＵＯ2 2+ を溶融塩
に予め加えておくことが望ましい。本実施例では塩化ウ
ラニル投入装置１１により溶融塩に塩化ウラニルを加
え、塩化ウラニル濃度センサ１２により必要量のウラニ
ルイオンが存在することを確認する。
従って、陽極でのＵＯ2の溶解を行うときに陰極でＵＯ
2 が析出するように、ウラニルイオンＵＯ2 2+ を溶融塩
に予め加えておくことが望ましい。本実施例では塩化ウ
ラニル投入装置１１により溶融塩に塩化ウラニルを加
え、塩化ウラニル濃度センサ１２により必要量のウラニ
ルイオンが存在することを確認する。
【００１８】本実施例によれば、実施例１の効果に加え
て溶融塩自体の電気分解を防止する。
て溶融塩自体の電気分解を防止する。
【００１９】
【発明の効果】本発明によれば、陽極電位を、プルトニ
ウム酸化物の陽極溶解電位より低く、サマリウム酸化物
の陽極析出電位より高く設定して溶解を実施することに
より、核分裂生成物とプルトニウム以外の超ウラン元素
を溶解させてプルトニウムを残留させることによりプル
トニウムを回収することができる。これらの操作は大気
開放中で実施することができるので、塩素ガスまたは不
活性気体雰囲気下で実施する従来の溶融塩を用いた再処
理方法より、装置及び処理施設の構造を簡略化でき高経
済性である。
ウム酸化物の陽極溶解電位より低く、サマリウム酸化物
の陽極析出電位より高く設定して溶解を実施することに
より、核分裂生成物とプルトニウム以外の超ウラン元素
を溶解させてプルトニウムを残留させることによりプル
トニウムを回収することができる。これらの操作は大気
開放中で実施することができるので、塩素ガスまたは不
活性気体雰囲気下で実施する従来の溶融塩を用いた再処
理方法より、装置及び処理施設の構造を簡略化でき高経
済性である。
【図１】本発明の一実施例である使用済原子燃料再処理
装置のブロック図。
装置のブロック図。
【図２】従来の再処理法であるグラファイトが共存する
酸素濃度での酸化物の陽極溶解電位を示す説明図。
酸素濃度での酸化物の陽極溶解電位を示す説明図。
【図３】本発明の再処理法である大気開放下の酸素濃度
での酸化物の陽極溶解電位を示す説明図。
での酸化物の陽極溶解電位を示す説明図。
【図４】本発明の第二実施例である使用済原子燃料再処
理装置の説明図。
理装置の説明図。
１…反応槽、２…溶融塩、３…陽極、４…ウラン回収用
陰極、５…かきとり装置、６…回収容器、７…電気分解
用電源、８…参照電極、９…電位差計、１０…使用済酸
化物原子燃料、１１…ウラン酸化物の陰極析出物、１２
…塩化ウラニル投下装置、１３…ウラニルイオンセン
サ。
陰極、５…かきとり装置、６…回収容器、７…電気分解
用電源、８…参照電極、９…電位差計、１０…使用済酸
化物原子燃料、１１…ウラン酸化物の陰極析出物、１２
…塩化ウラニル投下装置、１３…ウラニルイオンセン
サ。
Claims (4)
- 【請求項１】使用済酸化物原子燃料を溶融塩に溶解した
後または溶解しつつ、上記溶融塩を電気分解する事によ
りウラン及びまたはプルトニウムを回収する原子燃料の
再処理法において、陽極電位を、プルトニウム酸化物の
陽極溶解電位より低く、サマリウム酸化物の陽極析出電
位より高く設定して溶解を実施することにより、核分裂
生成物とプルトニウム以外の超ウラン元素を溶解させて
プルトニウムを残留させることによりプルトニウムを回
収することを特徴とする使用済原子燃料の再処理方法。 - 【請求項２】請求項１において、溶解に先立って溶融塩
中に塩化ウラニルまたはウラニルイオンの化合物を予め
加えるか、塩化ウラニル又はラウニルイオンを生成せし
めることにより、電気分解による溶融塩の損傷を防止す
る使用済原子燃料の再処理方法。 - 【請求項３】請求項１において、前記使用済酸化物原子
燃料を陽極として陽極酸化溶解により燃料を溶解するこ
とにより、陽極電位から核分裂生成物とプルトニウム以
外の超ウラン元素の残留量をもとめて、溶解反応を停止
すべき時点を判定する再処理方法。 - 【請求項４】使用済酸化物原子燃料を溶融塩に溶解した
後、または溶解しつつ、上記溶融塩を電気分解する事に
よりウラン及びまたはプルトニウムを回収する原子燃料
の再処理法において、前記ウランを回収した後、ウラン
を回収した後の使用済燃料に対して請求項１または３の
方法によるプルトニウムの回収を実施することにより、
ウランとプルトニウムを別個に回収する原子燃料の再処
理法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22970396A JP3214366B2 (ja) | 1996-08-30 | 1996-08-30 | 使用済原子燃料の再処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22970396A JP3214366B2 (ja) | 1996-08-30 | 1996-08-30 | 使用済原子燃料の再処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1073693A JPH1073693A (ja) | 1998-03-17 |
| JP3214366B2 true JP3214366B2 (ja) | 2001-10-02 |
Family
ID=16896383
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22970396A Expired - Fee Related JP3214366B2 (ja) | 1996-08-30 | 1996-08-30 | 使用済原子燃料の再処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3214366B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004036595A1 (ja) * | 2002-10-16 | 2004-04-29 | Central Research Institute Of Electric Power Industry | 軽水炉使用済燃料の再処理方法および装置 |
| JP4679070B2 (ja) * | 2004-04-30 | 2011-04-27 | 株式会社東芝 | 使用済み酸化物燃料の再処理方法 |
| JP6114651B2 (ja) * | 2013-07-05 | 2017-04-12 | 株式会社東芝 | 金属の分離回収方法および金属の分離回収システム |
-
1996
- 1996-08-30 JP JP22970396A patent/JP3214366B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH1073693A (ja) | 1998-03-17 |
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|---|---|---|---|
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