JP4986904B2 - 発光装置及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、発光装置及びその製造方法に関する。

近年、一対の電極間に有機又は無機のエレクトロルミネッセンス（ＥＬ）層を設けた発光装置が提案されている。液晶を表示素子とする装置ではバックライトが必要であるが、有機ＥＬ層又は無機ＥＬ層を利用した発光装置は自発光型であるため、例えば、発光色がＲ（赤）、Ｇ（緑）、Ｂ（青）に対応したＥＬ層をそれぞれパターニングすることで薄型の表示装置とすることができる。
しかし、ＥＬ層を用いた発光装置では、一般的にＥＬ層の屈折率が高く、また、ＥＬ層での発光を外部に取り出す側に設けられている基板によって光が反射されるなどの理由で、光を外部に取り出しにくいという問題がある。

光取り出し効率の向上のため、例えば、光を取り出す側の基板に多数の貫通孔を設け、貫通孔を屈折率の高い媒体で埋めることにより基板内に柱状の光導波路を設けた発光装置が開示されている（特許文献１参照）。
また、封止基板側から光を取り出す、いわゆるトップエミッション型の発光装置として、上部電極上に、ＥＬ層からの光を散乱させるための半球状のビードを多数設けた表示装置が開示されている（特許文献２参照）。

特開２００６−２７８１１５号公報 特開２００７−１２８８７９号公報

特許文献１に開示されている装置では、基板に微小な貫通孔を多数設け、これらの孔を高屈折率媒体で埋めて光導波路を形成するため、製造が煩雑で製造コストが著しく上昇するおそれがある。また、光導波路を設けた封止基板を用いても、光導波路と発光素子との間の距離が大きくなって、発光素子と光導波路との間で光の導波や反射が発生し、光取り出しのロスや、隣接画素間で干渉（クロストーク）するおそれがある。
一方、特許文献２に開示されている装置では、光散乱面（ビード）と光取り出し面（封止基板）との距離が大きくなり易く、隣接画素間で干渉するおそれがある。

本発明は、ＥＬ層での発光が効率良く外部に取り出されるとともに、隣接画素間の干渉が抑制される発光装置及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明では以下の発光装置及びその製造方法が提供される。
＜１＞ 支持基板上に、下部電極と、少なくとも発光層を含むエレクトロルミネッセンス層と、上部電極と、封止基板とを順に有し、前記エレクトロルミネッセンス層から発せられる光を前記上部電極側から取り出す発光装置であって、
前記封止基板と前記支持基板との間の空間に不活性流体が充填されているとともに、前記上部電極上に前記封止基板に向けて柱状に延出し、柱状部のアスペクト比（高さ／幅）が２より大きく、真空成膜で形成したアルカリ金属ハロゲン化物の光導波路部材が配置していることを特徴とする発光装置。
＜２＞ 前記光導波路部材の底面と前記発光層との間の距離が、１０μｍ以下であることを特徴とする＜１＞に記載の発光装置。
＜３＞ 前記光導波路部材の柱状部の先端と前記封止基板との間の距離が、１００μｍ以下であることを特徴とする＜１＞又は＜２＞に記載の発光装置。
＜４＞ 前記光導波路部材の柱状部の幅が、１μｍ〜１００μｍであることを特徴とする＜１＞〜＜３＞のいずれかに記載の発光装置。

＜５＞ 前記光導波路部材の柱状部の屈折率が、１．５〜２．５の範囲であることを特徴とする＜１＞〜＜４＞のいずれかに記載の発光装置。
＜６＞ 前記光導波路部材の柱状部が互いに離間して前記上部電極上に配置しており、隣接する柱状部の間に前記不活性流体が介在していることを特徴とする＜１＞〜＜５＞のいずれかに記載の発光装置。
＜７＞ 前記光導波路部材の柱状部が、前記下部電極と、前記エレクトロルミネッセンス層と、前記上部電極とが重なって構成される発光領域の３０％以上を占める領域に設けられていることを特徴とする＜１＞〜＜６＞のいずれかに記載の発光装置。
＜８＞ 前記光導波路部材の柱状部の先端が凸状であることを特徴とする＜１＞〜＜７＞のいずれかに記載の発光装置。
＜９＞ 前記上部電極と前記光導波路部材との間にバッファ層が設けられていることを特徴とする＜１＞〜＜８＞のいずれかに記載の発光装置。
＜１０＞ 前記光導波路部材の柱状部の先端と前記封止基板との間に接着層が設けられていることを特徴とする＜１＞〜＜９＞のいずれかに記載の発光装置。

＜１１＞ 支持基板上に下部電極を形成する工程と、
前記下部電極上にエレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、
前記エレクトロルミネッセンス層上に上部電極を形成する工程と、
前記上部電極上に柱状に延出し、柱状部のアスペクト比（高さ／幅）が２より大きく、アルカリ金属ハロゲン化物で形成された光導波路部材を真空成膜によって形成する工程と、
前記光導波路部材の上に封止基板を設けて封止するとともに、該封止基板と前記支持基板との間の空間に不活性流体を充填する工程と、
を含むことを特徴とする発光装置の製造方法。
＜１２＞ 前記下部電極と、前記エレクトロルミネッセンス層と、前記上部電極を、気相堆積で形成することを特徴とする＜１１＞に記載の発光装置の製造方法。

ＥＬ層での発光が効率良く外部に取り出されるとともに、隣接画素間の干渉が抑制される発光装置及びその製造方法が提供される。

以下、添付の図面を参照しながら、本発明に係る発光装置及びその製造方法について説明する。

図１は、本発明に係る発光装置の構成の一例を概略的に示している。この発光装置１０は、支持基板１２上に、下部電極１４と、少なくとも発光層を含むエレクトロルミネッセンス（ＥＬ）層１６と、上部電極１８とを順に有し、ＥＬ層１６から発せられる光を上部電極１８側から取り出す、トップエミッション型の発光装置１０である。さらに、この装置１０では、封止基板２６と支持基板１２との間の空間に不活性流体２８が充填されているとともに、上部電極１８上に封止基板２６に向けて柱状に延出する光導波路部材２２が配置している。

このような構成の発光装置１０では、上部電極１８上に光導波路部材２２が設けられているため、光導波路部材２２とＥＬ層１６との距離が近く、ＥＬ層１６からの発光が光導波路部材２２内に取り込まれ易い。また、光導波路部材２２内に取り込まれたＥＬ層１６からの光は、それぞれ光導波路として機能する各柱状体２２ａ内を光取り出し面となる封止基板２６の付近まで伝搬する。従って、ＥＬ層１６で発せられる光が効率的に外部に取り出されるとともに、隣接画素間での干渉が抑制されることになる。
以下、発光装置１０の各構成部材と製造方法について、有機ＥＬ素子を例に説明する。

＜支持基板＞
支持基板１２は、その上に形成される有機エレクトロルミネッセンス素子２０と光導波路部材２２を支持することができる強度を有するものであれば特に限定されず、公知のものを使用することができる。例えば、ジルコニア安定化酸化イットリウム（ＹＳＺ）、ガラス等の無機材料、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリイミド、ポリシクロオレフィン、ノルボルネン樹脂、ポリ（クロロトリフルオロエチレン）等の有機材料が挙げられる。

支持基板１２としてガラスを用いる場合、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。ソーダライムガラスを用いる場合には、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。

有機材料からなる支持基板１２を用いる場合には、耐熱性、寸法安定性、耐溶剤性、電気絶縁性、及び加工性に優れていることが好ましい。特にプラスチック製の支持基板１２を用いる場合には、水分や酸素の透過を抑制するため、支持基板１２の片面又は両面に透湿防止層又はガスバリア層を設けることが好ましい。透湿防止層又はガスバリア層の材料としては、窒化珪素、酸化珪素、酸窒化珪素、酸化アルミニウムなどの無機物、これら無機物とアクリル系樹脂などの有機物との積層体を好適に用いることができる。透湿防止層又はガスバリア層は、例えば、高周波スパッタリング法などにより形成することができる。
また、熱可塑性の支持基板を用いる場合には、更に必要に応じて、ハードコート層、アンダーコート層などを設けてもよい。

支持基板１２の形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子２０の用途、目的等に応じて適宜選択することができる。一般的には、支持基板１２の形状としては、取り扱い性、有機ＥＬ素子２０の形成容易性等の観点から、板状であることが好ましい。支持基板１２の構造は、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよい。また、支持基板１２は、単一部材で構成されていてもよいし、２つ以上の部材で構成されていてもよい。

なお、本発明に係る発光装置１０はトップエミッションタイプであり、支持基板１２側から発光を取り出す必要がないため、例えば、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕやこれらの合金等の金属基板やシリコン基板を用いてもよい。金属製の支持基板であれば、厚みが薄くても、強度が高く、大気中の水分や酸素に対して高いガスバリア性を有するものとなる。なお、金属製の支持基板を用いる場合には、支持基板１２と下部電極１４との間に電気絶縁性を確保するための絶縁膜を設ければよい。

＜有機ＥＬ素子＞
有機ＥＬ素子２０は、上下の電極１８，１４間に、少なくとも発光層を含む有機ＥＬ層１６が配置された構成を有する。上下の電極１８，１４のうち一方を陽極とし、他方を陰極とするが、本発明に係る発光装置１０は、ＥＬ層１６から発せられる光を上部電極１８側から取り出すため、少なくとも上部電極１８は光透過性を有するように形成する。例えば以下のような層構成を採用することができるが、以下の層構成に限定されず、目的等に応じて適宜決めればよい。

・陽極／発光層／陰極
・陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／電子注入層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／電子注入層／陰極
・陽極／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極

−陽極−
陽極は、有機ＥＬ層１６に正孔を供給する電極としての機能を有するものであれば、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子２０の用途、目的等に応じて公知の電極材料から適宜選択することができる。
陽極を構成する材料としては、例えば、金属、合金、金属酸化物、導電性化合物、又はこれらの混合物が好適に挙げられる。具体例として、アンチモンやフッ素等をドープした酸化錫（ＡＴＯ、ＦＴＯ）、酸化錫、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化亜鉛インジウム（ＩＺＯ）等の導電性金属酸化物、金、銀、クロム、ニッケル等の金属、さらにこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料、及びこれらとＩＴＯとの積層物などが挙げられる。
本発明の発光装置１０では、ＥＬ層１６から発せられる光を上部電極１８側から取り出すため、上部電極１８を陽極をとする場合は、光透過性が高い材料により構成することが好ましい。上記材料の中で好ましいのは導電性金属酸化物であり、特に、生産性、高導電性、透明性等の点からはＩＴＯが好ましい。

陽極を形成する方法としては、例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ、プラズマＣＶＤ法等の化学的方式が挙げられ、陽極を構成する材料との適性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、陽極材料としてＩＴＯを用いる場合には、直流又は高周波スパッタ法、真空蒸着法、イオンプレーティング法等に従って陽極を形成することができる。
陽極を形成する位置は、有機ＥＬ素子２０の用途、目的等に応じて適宜選択することができ、下部電極１４とする場合は支持基板１２上に、あるいは上部電極１８とする場合は有機ＥＬ層１６上に、全体に形成してもよいし、一部に形成してもよい。

陽極を形成する際のパターニングは、フォトリソグラフィーなどによる化学的エッチングによって行ってもよいし、レーザーなどによる物理的エッチングによって行ってもよい。また、マスクを重ねて真空蒸着やスパッタ等を行ってもよいし、リフトオフ法や印刷法によって行ってもよい。

陽極の厚みは、陽極を構成する材料等に応じて適宜選択すればよいが、通常は１０ｎｍ〜５０μｍ程度であり、５０ｎｍ〜２０μｍが好ましい。
また、陽極の抵抗値は、有機ＥＬ層１６に確実に正孔を供給するために、１０^３Ω／□以下が好ましく、１０^２Ω／□以下がより好ましい。

上部電極１８の光透過率は６０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましい。透明陽極については、沢田豊監修「透明電極膜の新展開」シーエムシー刊（１９９９）に詳述があり、ここに記載されている事項を本発明でも適用することができる。例えば、耐熱性の低いプラスチック製の支持基板を用いる場合は、ＩＴＯ又はＩＺＯを使用し、１５０℃以下の低温で成膜した透明陽極が好ましい。

−陰極−
陰極は、通常、有機ＥＬ層１６に電子を注入する電極としての機能を有し、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子２０の用途、目的等に応じて公知の電極材料の中から適宜選択することができる。陰極を構成する材料としては、例えば、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、これらの混合物などが挙げられる。具体例としてアルカリ金属（たとえば、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ等）、アルカリ土類金属（たとえばＭｇ、Ｃａ等）、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム−アルミニウム合金、マグネシウム−銀合金、インジウム、イッテルビウム等の希土類金属、などが挙げられる。これらは１種単独で使用してもよいが、安定性と電子注入性とを両立させる観点から、２種以上を好適に併用することができる。

これらの中でも、陰極を構成する材料としては、電子注入性の点で、アルカリ金属やアルカリ土類金属が好ましく、保存安定性に優れる点でアルミニウムを主体とする材料が好ましい。アルミニウムを主体とする材料とは、アルミニウム単独、アルミニウムと０．０１〜１０質量％のアルカリ金属又はアルカリ土類金属との合金若しくはこれらの混合物（例えば、リチウム−アルミニウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金など）をいう。なお、陰極の材料については、例えば、特開平２−１５５９５号公報及び特開平５−１２１１７２号公報に詳述されており、これらの公報に記載の材料は本発明においても適用することができる。

陰極の形成方法については特に制限はなく、公知の方法に従って形成することができる。例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法等の化学的方式などの中から、陰極を構成する材料との適性を考慮して適宜選択した方法に従って形成することができる。例えば、陰極の材料として金属等を選択する場合には、その１種又は２種以上を同時に又は順次、スパッタ法等に従って陰極を形成することができる。

陰極の厚みは、陰極を構成する材料や光の取り出し方向に応じて適宜選択すればよく、通常は１ｎｍ〜５μｍ程度である。

陰極を形成するに際してのパターニングは、フォトリソグラフィーなどによる化学的エッチングによって行ってもよいし、レーザーなどによる物理的エッチングによって行ってもよい。また、マスクを重ねて真空蒸着やスパッタ等によって行ってもよいし、リフトオフ法や印刷法によって行ってもよい。
陰極の形成位置は特に制限はなく、下部電極１４とする場合は支持基板１２上に、あるいは上部電極１８とする場合は有機ＥＬ層１６上に、全体に形成されていてもよく、その一部に形成されていてもよい。

陰極と有機ＥＬ層１６との間に、アルカリ金属又はアルカリ土類金属のフッ化物、酸化物等による誘電体層を０．１〜５ｎｍの厚みで形成してもよい。この誘電体層は、一種の電子注入層と解することもできる。誘電体層は、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等により形成することができる。

−有機ＥＬ層−
有機ＥＬ層１６は、上下の電極（陽極及び陰極）１８，１４の間に挟まれ、少なくとも発光層を含む構成とする。下部電極１４と、有機ＥＬ層１６と、上部電極１８とが重なっている領域が発光することになる。従って、例えば、Ｒ、Ｇ、Ｂの画素が支持基板１２上の縦横に配列するように、各色に対応した発光層をパターニングすることでフルカラー表示させることができる。
有機ＥＬ層１６を構成する発光層以外の層としては、前述したように、正孔輸送層、電子輸送層、電荷ブロック層、正孔注入層、電子注入層等の各層が挙げられる。好ましい層構成として、例えば、陽極側から、正孔輸送層、発光層、電子輸送層の順に積層されている態様が挙げられ、さらに、例えば正孔輸送層と発光層との間、又は、発光層と電子輸送層との間に、電荷ブロック層等を有していてもよい。陽極と正孔輸送層との間に正孔注入層を有してもよく、陰極と電子輸送層との間には電子注入層を有してもよい。また、各層は複数の二次層に分かれていてもよい。このような有機ＥＬ層１６を構成する各層は、蒸着法やスパッタ法等の乾式製膜法、転写法、印刷法等いずれによっても形成することができる。

＜光導波路部材＞
光導波路部材２２は上部電極１８上に配置しており、上部電極１８から封止基板２６に向けて延出する複数の柱状部２２ａと支持部２２ｂとを有している。
光導波路部材２２の形状は、有機ＥＬ層１６で生じた光を取り込み、柱状部２２ａ内に閉じ込めて先端まで伝搬させ、伝搬した光を先端から放出するものであればよい。強度、形成容易性、光の伝搬、画素サイズとの比率等の観点から、各柱状部２２ａの高さ（ｈ）は好ましくは５μｍ〜５００μｍの範囲、より好ましくは１０μｍ〜２００μｍの範囲であり、柱状部２２ａの幅（ｗ）は好ましくは１μｍ〜１００μｍの範囲、より好ましくは５μｍ〜２０μｍである。また、光取り出し効率の向上及び隣接画素間での干渉防止のため、柱状部２２ａのアスペクト比（高さ／幅）は２より大きいことが好ましく、１０より大きいことがより好ましい。

光導波路部材２２の柱状部２２ａの先端は、凸状であることが好ましい。例えば、図１に示されるように、柱状部２２ａの先端が半球状であれば、光導波路部材２２の先端まで導かれた光が反射されずに、封止基板２６（光取り出し面）に向けて放射され易い。従って、光取り出し効率をより確実に向上させることができる。

また、光導波路部材２２の柱状部２２ａが互いに離間して上部電極１８上に配置しており、隣接する柱状部２２ａの間に光導波路部材２２よりも屈折率が低い不活性流体２８が介在していることが好ましい。光導波路部材２２と不活性流体２８の屈折率差は、０．２以上が好ましく、０．３以上がより好ましい。光導波路部材２２の柱状部２２ａが離間しており、その間の空間に不活性流体２８、例えばアルゴン、窒素等の不活性ガス、あるいは、パラフィン類、流動パラフィン類、パーフルオロアルカンやパーフルオロアミン、パーフルオロエーテル等のフッ素系溶剤、塩素系溶剤、シリコーンオイル類等の不活性液体が介在していれば、光導波路部材２２内に取り込んだ光が、隣接する柱状部２２ａ同士で干渉することをより確実に防ぐことができる。

なお、画素内における光導波路部材２２の柱状部２２ａの配置の仕方は特に限定されず、例えば、図２に示すように、発光領域（画素領域）３０に、複数の柱状部２２ａがランダムに配置していてもよいし、図３や図４に示すように規則的に配列させることで、画素３０内における柱状部２２ａの密度をより高くして光取り出し効率を一層向上させてもよい。また、図５（Ａ）〜（Ｃ）に示すように、横断面が六角形３２ａ、矩形３２ｂ、三角形３２ｃ、あるいは他の多角形となる柱状部が、規則的にあるいは不規則に配置していてもよい。

光導波路部材２２は、その柱状部２２ａが上部電極１８上に配置するように形成すればよいが、通常は、下部電極１４と、有機ＥＬ層１６と、上部電極１８とが重なる発光領域３０に対して光導波路部材２２の柱状部２２ａが占める領域が大きいほど光取り出し効率の向上を図ることができる。具体的には、光導波路部材２２の柱状部２２ａが、発光領域３０の３０％以上を占めるように形成されていれば、有機ＥＬ層１６から発せられた光のほとんどが光導波路部材２２に取り込まれ、柱状部２２ａを通って封止基板２６側へと導かれるため、光取り出し効率を確実に向上させることができる。
ただし、前記したように、隣接する柱状部２２ａは適度に離間して不活性流体２８が介在していることで干渉を効果的に防ぐことができるため、発光領域において導波路部材の柱状部２２ａが占める面積は、発光領域の９５％以下となることが好ましい。

有機ＥＬ層１６で生じた光を光導波路部材２２に取り込み易くするため、光導波路部材２２の底面と発光層との間の距離は、好ましくは１０μｍ以下であり、より好ましくは１μｍ以下である。光導波路部材２２の底面と発光層との間の距離は、発光層と光導波路部材２２との間に介在する発光層以外の有機層及び上部電極１８の厚みによって調整すればよい。

一方、柱状部２２ａの先端から放出された光は封止基板２６を経て外部に取り出されるが、柱状部２２ａの先端と封止基板２６との距離が大きすぎると、光取り出しのロスや隣接画素間で干渉（クロストーク）が大きくなるおそれがある。そのため、光導波路部材２２の柱状部２２ａの先端と封止基板２６との間の距離は、１００μｍ以下とすることが好ましく、より好ましくは５０μｍ以下である。光導波路部材２２の柱状部２２ａの先端と封止基板２６との間の距離は、光導波路部材２２の高さ、封止基板２６を支持基板１２に固定する際に用いる封止部材２４の厚み、封止部材２４に分散するスペーサー粒子、光導波路部材２２と封止基板２６の間に配置する接着層の厚さなどによって調整することができる。

また、光導波路部材２２の屈折率は、有機ＥＬ層１６からの光を取り込んで封止基板２６に向けて先端まで導くことができれば限定されないが、有機ＥＬ層１６からの光を光導波路部材２２内に閉じ込めて先端まで伝搬できるように、有機ＥＬ層１６の屈折率と同等以上とすることが好ましい。有機ＥＬ層１６の材質にもよるが、有機ＥＬ層１６の屈折率は、通常、１．６程度である。従って、光導波路部材２２の柱状部２２ａの屈折率は１．５〜２．５の範囲であることが好ましい。

光導波路部材２２の材質は、有機ＥＬ層１６からの光を取り込んで先端まで伝搬することができれば限定されないが、屈折率が上記範囲（１．５〜２．５）となる材料によって形成することが好ましい。好ましい材料として、アルカリ金属やアルカリ土類金属のハロゲン化物、リン酸塩、ホウ酸塩などの無機物などが挙げられ、特に、光透過性、屈折率、形成容易性等の観点から、ＣｓＩ、ＣｓＢｒ、ＲｂＢｒ等のアルカリ金属ハロゲン化物が好ましい。
例えば、上部電極１８上に、電子線蒸着によってアルカリ金属ハロゲン化物からなる複数の柱状体を、互いに間隙を有するように光取り出し方向に向けて略垂直に成長させる。これにより、上部電極１８上に、光透過性及び屈折率が高い柱状結晶を形成することができる。このとき、真空度、蒸着速度、基板温度などの蒸着条件を適宜選択することで、柱状体の直径や先端形状を変化させることが可能である。例えば、図８及び図９に示すように、ＣｓＩを結晶成長せることで、先端が円錐状、回転楕円状、角錐状等の凸状となった柱状体を密に形成させることができる。
なお、光導波路部材２２をアルカリ金属ハロゲン化物で形成すれば、吸湿性を有するため、有機ＥＬ層１６の劣化を抑制する機能も有するものとなる。

上部電極１８と光導波路部材２２との間にバッファ層を設けてもよい。例えば、上部電極１８を金属膜で形成し、光導波路部材２２を樹脂で形成する場合、十分な接着力が得られない場合がある。また、上部電極１８と光導波路部材２２が接触していると、それらの材質によっては、一方が他方に悪影響を及ぼして劣化を促進してしまうこともあり得る。そこで上部電極１８上に、例えば窒化珪素、硫化亜鉛などのバッファ層を設け、バッファ層を介して光導波路部材２２を形成すれば、接着性の向上や、劣化の防止を図ることができる。また、窒化珪素、硫化亜鉛などバッファ層であれば、屈折率が高く、光取り出し効率の向上にも寄与することになる。
バッファ層は、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ法などの気相堆積によって１０ｎｍ〜５００ｎｍ程度の厚みで形成すればよい。

下部電極１４、有機ＥＬ層１６、上部電極１８、光導波路部材２２を、それぞれ気相堆積で形成すれば、製造段階において、大気中の水分や酸素によって有機ＥＬ層１６や光導波路部材２２が劣化することを効果的に抑制することができる。図６は、それぞれ専用の工程を行う複数の室５１〜６３を備えた有機ＥＬ素子製造システム５０の構成の一例を示している。複数の蒸着室を設け、それぞれ下部電極１４、有機ＥＬ層１６、上部電極１８、光導波路部材２２のいずれかを気相堆積によって形成すれば、支持基板１２の導入から封止基板２６による封止までの工程を気密槽内で完結することができる。このような製造システム５０を用いれば、水分や酸素などによる素子寿命に影響を与えずに発光装置１０を連続的に製造することができ、製造プロセス上有利である。なお、蒸着室や封止室の他には、封止前の検査室などを設けてもよい。

光導波路部材２２の形成方法は特に限定されず、例えば、型押し（インプリント）によっても好適に形成することができる。図７は、型押しによって光導波路部材２２を形成する方法の一例を示している。まず、形成すべき光導波路部材の形状に応じた凹凸パターン３８を有する型３６を用意する。パターニング用の型３６は、ガラス、金属、シリコン、樹脂等を用いて作製することができ、例えばフォトリソグラフィによって所望の凹凸パターン３８を形成すればよい。

型３６を用意した後、上部電極１８上に硬化性樹脂（ＵＶ硬化性樹脂、熱硬化性樹脂など）を塗布して未硬化の樹脂層３４を形成する（図７（Ａ））。次いで、未硬化の樹脂層３４に型３６のパターン面を押し付け、樹脂層３４に応じてＵＶ照射又は加熱を施して硬化させる（図７（Ｂ））。硬化後、型３６を引き離すことで上部電極１８上に、型３６の凹凸パターン３８が反映された柱状部３４ａを有する光導波路部材３４が形成される（図７（Ｃ））。硬化性樹脂のほかに、熱可塑性樹脂を塗布して樹脂層を形成した後、加熱した型３６のパターン面を押し付けてもよい。

型押しによって形成する光導波路部材２２に好ましい材料として、ポリスチレン系樹脂、ポリシラン系樹脂などの高屈折率を有する有機物、酸化チタンなどの高屈折率微粒子を樹脂中に分散したコンポジット材料などが挙げられる。

＜封止基板等＞
光導波路部材２２を形成した後、有機ＥＬ素子２０及び光導波路部材２２が大気中の水分や酸素によって劣化されることを抑制するため封止する。
封止基板２６は、光透過性を有するとともに、酸素や水分に対するバリア性が高いものを使用する。好ましくは、ガラス基板又はバリア層を設けた樹脂フィルムを用いることができる。封止基板２６の厚みは、光透過性、強度、軽量化などの観点から、好ましくは０．０５〜２ｍｍである。

樹脂フィルム製の封止基板２６としては、ＰＥＴ、ＰＥＮ、ＰＥＳ等、支持基板１２と同様の材質を用いることができる。また、バリア層の厚みは、その材質や要求されるバリア性に応じて決めればよいが、通常は１００ｎｍ〜５μｍ、より好ましくは１μｍ〜５μｍである。
支持基板１２上に封止基板２６を固定するとともに通気を防止する封止部材２４としては、接着剤が好ましく、エポキシ樹脂等の光硬化型接着剤や熱硬化型接着剤を用いることができ、例えば熱硬化性の接着シートを用いることもできる。

また、光導波路部材２２の柱状部２２ａの先端と封止基板２６との間に接着層を設けてもよい。例えば、光導波路部材２２をアルカリ金属ハロゲン化物の結晶成長によって形成し、その柱状部２２ａの幅（太さ）がμｍオーダーである場合、光導波路部材２２は細くて脆いものとなる。そこで、例えば、光導波路部材２２の柱状部２２ａの先端、又は封止基板２６の光導波路部材２２と対向する面に接着剤を塗布して貼り合わせれば、外部からの衝撃等によって光導波路部材２２が破壊することを効果的に防ぐことができる。
このような接着層は、光透過性を有し、封止基板２６と同等以下の屈折率を有するものが好ましく、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、アクリル系樹脂などが挙げられる。

封止の際、封止基板２６と支持基板１２との間の空間には、気体又は液体の不活性流体２８を充填する。不活性ガスとして、例えばアルゴン、窒素等が挙げられる。また、不活性液体として、例えば、パラフィン類、流動パラフィン類、パーフルオロアルカンやパーフルオロアミン、パーフルオロエーテル等のフッ素系溶剤、塩素系溶剤、シリコーンオイル類が挙げられる。

上下の電極１８，１４にそれぞれ外部の配線（不図示）を接続し、直流（必要に応じて交流成分を含んでもよい）電圧（通常２ボルト〜１５ボルト）、又は直流電流を印加することにより、両極間に挟まれた領域の有機ＥＬ層１６を発光させることができる。なお、駆動方法については、特開平２−１４８６８７号、同６−３０１３５５号、同５−２９０８０号、同７−１３４５５８号、同８−２３４６８５号、同８−２４１０４７号の各公報、特許第２７８４６１５号、米国特許５８２８４２９号、同６０２３３０８号の各明細書、等に記載の駆動方法を適用することができる。

以上のような工程を経て、本発明に係るトップエミッションタイプの発光装置１０が製造される。この装置１０では、有機ＥＬ層１６からの発光が光導波路部材２２に入射して光導波路部材２２内を伝搬し、封止基板２６付近の先端から放射される。そのため、光取り出しのロスが抑えられて光取り出し効率が向上するとともにクロストークが効果的に抑制される。

実施例１
１．有機ＥＬ素子の作製
支持基板（材質：ガラス、２０ｍｍ角）上に、Ａｇ陽極を１５ｎｍの厚さで２ｍｍ幅のストライプ状に形成した。陽極を形成した支持基板を、有機層を形成する領域が露出するマスク（開口部：５ｍｍ角）を介して、真空蒸着装置内の基板ホルダーに設置した後、装置内を排気して、５×１０^−５Ｐａの真空度とした。陽極上に、正孔注入層として２−ＴＮＡＴＡと２−ＴＮＡＴＡに対してＦ４−ＴＣＮＱを１．０質量％となるように共蒸着を行い、１００ｎｍの厚さに形成した。次いで正孔輸送層としてＮＰＤを１０ｎｍの厚さに形成した。正孔輸送層を形成した後、ＣＢＰとＣＢＰに対してＩｒ（ｐｐｙ）_３を５質量％となるように共蒸着を行い、３０ｎｍ厚さに発光層を形成した。次いで、電子輸送層としてＢＡｌｑを４０ｎｍの厚さで形成した。電子輸送層上に、さらにＬｉＦ膜を１ｎｍの厚さで積層し、次いでＡｌとＡｌ上に形成したＩＴＯからなる陰極とをそれぞれ１５ｎｍと１００ｎｍの厚さで、陽極に交差するよう２ｍｍ幅のストライプ状に形成した。これによって、２ｍｍ角の有機ＥＬ素子の画素を作製した。

２．光導波路部材の作製
上記で得られたＩＴＯを上部電極とする有機ＥＬ素子の上に、ＣｓＩを２００μｍの厚さに真空蒸着した。
（１）ＣｓＩ蒸着源の作製
ＣｓＩ粉末７５ｇ（純度：４Ｎ）をジルコニア製粉末成形用ダイス（内径３５ｍｍ）に入れ、粉末金型プレス成型機にて５０ＭＰａの圧力で加圧し、タブレット（直径：３５ｍｍ、厚み：２０ｍｍ）に成形した。次いで、このタブレットに真空乾燥機にて温度２００℃で２時間の真空乾燥処理を施し、含水量が０．３質量％のＣｓＩ蒸着源とした。
（２）光導波路部材の形成
前記有機ＥＬ素子を、前記有機ＥＬ素子の画素領域が露出するマスク（開口部：５ｍｍ角）を介して、蒸着装置内の基板ホルダーに設置した。上記ＣｓＩ蒸着源を装置内の所定位置に配置した後、装置内を排気して１×１０^−３Ｐａの真空度とした。有機ＥＬ素子の蒸着面とは反対側に位置した基板加熱ヒーターで有機ＥＬ素子を１００℃に加熱した。蒸着源に電子銃で加速電圧４．０ｋＶの電子線を照射してＣｓＩを堆積させた。このときエミッション電流を調整して、１０μｍ／分の速度で２００μｍの厚さになるまで蒸着した。蒸着終了後、装置内を大気圧に戻し、装置内からＣｓＩを堆積させた有機ＥＬ素子を取り出した。有機ＥＬ素子の上部電極上には、ＣｓＩの柱状結晶がほぼ垂直方向に密に林立した構造の蒸着膜（厚さ：２００μｍ）が形成されていた。蒸着膜を走査型電子顕微鏡で観察、測定したところ、柱状結晶の平均直径約５μｍ、平均アスペクト比３０、画素面積に対する占有率７５％であった。

３．封止基板の接着
上記ＣｓＩからなる光導波路部材を形成した有機ＥＬ素子を、窒素雰囲気に置換したグローブボックス内に移動し、封止基板を取り付けた。封止基板として厚さ１ｍｍで１０ｍｍ角のガラス基板を用いた。有機ＥＬ素子の支持基板上の画素の周囲にガラススペーサー（直径：３００μｍ）を分散した感光性エポキシ樹脂を塗布した後、封止基板を押し付け、ＵＶランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、本発明の有機ＥＬ装置を得た。

４．有機ＥＬパネルの評価
作製された有機ＥＬ装置の封止基板より陽極と陰極に電源に接続し、２．５ｍＡ／ｃｍ^２の駆動電流で駆動させ、有機ＥＬ装置正面よりコニカミノルタ製輝度計ＣＳ−１０００型にてＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

実施例２
光導波路部材の作製において、蒸着材料をＣｓＢｒに変更したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。

実施例３
光導波路部材の作製において、蒸着材料をＲｂＢｒに変更したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。

実施例４
光導波路部材の作製において、ＣｓＩの蒸着時の真空度をＡｒガスの導入により０．５Ｐａに制御しながら実施したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。

実施例５
光導波路部材の作製において、ＣｓＩの蒸着時の蒸着速度を２μｍ／分に変更したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。

実施例６
封止基板の接着において、有機ＥＬ素子の画素領域に対向する封止基板上に、アクリル系接着剤（屈折率：１．４）を塗布・乾燥して２０μｍの接着層を形成した後、スペーサーを含まない感光性エポキシ樹脂で有機ＥＬ素子と封止基板とを接着したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。このとき、光導波路部材の先端は、ほとんどが接着層に接触していることを確認した。

実施例７
封止基板の接着において、接着層を形成せずに封止基板を接着したこと以外は実施例６と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。このとき、光導波路部材の先端の一部が、封止基板に接触していることを確認した。

実施例８
封止基板の接着において、感光性エポキシ樹脂に分散したスペーサーの直径を４００μｍに変更したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。

実施例９
有機ＥＬ素子の作製において、ＩＴＯ陰極上にさらにＺｎＳ層（厚さ：５０ｎｍ）をスパッタ法を用いて形成したこと以外は実施例１と同様にして、本発明に従う有機ＥＬ装置を作製した。

比較例
実施例１で作製した有機ＥＬ素子に光導波路部材を作製せずに封止基板を接着した有機ＥＬ装置を作製した。

各実施例で得られた有機ＥＬ装置の光導波路部材の形状等を表１に、有機ＥＬ装置の光学特性等を表２に、それぞれ示した。なお、表２におけるピーク強度は、比較例の有機ＥＬ装置のピーク強度を１としたときの各実施例の有機ＥＬ装置のピーク強度である。

各実施例の有機ＥＬ装置は、比較例の有機ＥＬ装置に比べて、ピーク強度が著しく向上した。ピーク強度は、光導波部材の屈折率が高い方が大きく、先端形状が凸状の方が大きい。発光層と光導波路部材の距離や光導波路部材と封止基板の距離が大きくなると発光が広がって見えやすい。
また、封止基板と光導波路部材の間に接着層を介在させることで光導波路部材の耐衝撃性が向上した。

以上、本発明について説明したが、本発明は上記実施形態及び実施例に限定されるものではない。
例えば、本発明に係る発光装置は、画像形成装置などの光源として用いてもよいし、発光層をＲＧＢにパターニングすることにより画素を形成して表示装置としてもよい。また、上記実施形態では、ＥＬ層として有機ＥＬ層を形成する場合について説明したが、本発明は、ＺｎＳ：Ｍｎ、ＢａＡｌ_２Ｓ_４：Ｅｕなどの発光層と、発光層と少なくとも一方の電極との間にＴｉＯ_２、Ｔａ_２Ｏ_５、ＢａＴｉＯ_３などの誘電体層とを含む無機ＥＬ層を形成した発光装置にも適用してもよい。

本発明に係る有機ＥＬ発光装置の一例を示す概略平面図である。 発光領域における光導波路部材の配置の一例を示す概略図である。 発光領域における光導波路部材の配置の他の例を示す概略図である。 発光領域における光導波路部材の配置の他の例を示す概略図である。 光導波路部材の断面形状の他の例を示す概略図である。（Ａ）六角形 （Ｂ）四角形 （Ｃ）三角形 有機ＥＬ素子製造システムの構成の一例を示す概略図である。 光導波路部材をインプリント法によって形成する方法の一例を示す図である。 ＣｓＩを結晶成長させて形成した柱状体を斜め上方から観察したＳＥＭ画像である。 ＣｓＩを結晶成長させて形成した柱状体を横方向から観察したＳＥＭ画像である。

符号の説明

１０ 発光装置
１２ 支持基板
１４ 下部電極
１６ エレクトロルミネッセンス層
１８ 上部電極
２０ 有機エレクトロルミネッセンス素子
２２ 光導波路部材
２２ａ 柱状部
２４ 封止部材
２６ 封止基板
２８ 不活性流体
３６ 型
３８ 凹凸パターン
５０ 有機ＥＬ素子製造システム

Claims (12)

1. 支持基板上に、下部電極と、少なくとも発光層を含むエレクトロルミネッセンス層と、上部電極と、封止基板とを順に有し、前記エレクトロルミネッセンス層から発せられる光を前記上部電極側から取り出す発光装置であって、
   前記封止基板と前記支持基板との間の空間に不活性流体が充填されているとともに、前記上部電極上に前記封止基板に向けて柱状に延出し、柱状部のアスペクト比（高さ／幅）が２より大きく、真空成膜で形成したアルカリ金属ハロゲン化物の光導波路部材が配置していることを特徴とする発光装置。
2. 前記光導波路部材の底面と前記発光層との間の距離が１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の発光装置。
3. 前記光導波路部材の柱状部の先端と前記封止基板との間の距離が、１００μｍ以下であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の発光装置。
4. 前記光導波路部材の柱状部の幅が、１μｍ〜１００μｍであることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載の発光装置。
5. 前記光導波路部材の柱状部の屈折率が、１．５〜２．５の範囲であることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれか一項に記載の発光装置。
6. 前記光導波路部材の柱状部が互いに離間して前記上部電極上に配置しており、隣接する柱状部の間に前記不活性流体が介在していることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか一項に記載の発光装置。
7. 前記光導波路部材の柱状部が、前記下部電極と、前記エレクトロルミネッセンス層と、前記上部電極とが重なって構成される発光領域の３０％以上を占める領域に設けられていることを特徴とする請求項１〜請求項６のいずれか一項に記載の発光装置。
8. 前記光導波路部材の柱状部の先端が凸状であることを特徴とする請求項１〜請求項７のいずれか一項に記載の発光装置。
9. 前記上部電極と前記光導波路部材との間にバッファ層が設けられていることを特徴とする請求項１〜請求項８のいずれか一項に記載の発光装置。
10. 前記光導波路部材の柱状部の先端と前記封止基板との間に接着層が設けられていることを特徴とする請求項１〜請求項９のいずれか一項に記載の発光装置。
11. 支持基板上に下部電極を形成する工程と、
    前記下部電極上にエレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、
    前記エレクトロルミネッセンス層上に上部電極を形成する工程と、
    前記上部電極上に柱状に延出し、柱状部のアスペクト比（高さ／幅）が２より大きく、アルカリ金属ハロゲン化物の光導波路部材を真空成膜によって形成する工程と、
    前記光導波路部材の上に封止基板を設けて封止するとともに、該封止基板と前記支持基板との間の空間に不活性流体を充填する工程と、
    を含むことを特徴とする発光装置の製造方法。
12. 前記下部電極と、前記エレクトロルミネッセンス層と、前記上部電極を、気相堆積で形成することを特徴とする請求項１１に記載の発光装置の製造方法。