JP5124760B2 - 成膜方法及び成膜装置 - Google Patents

Description

本発明は、ＣＶＤ法（化学的気相成膜法）により基板に膜を形成する成膜装置に関し、特に、ガラス基板等にＳｉＯ₂ 膜、ＩＴＯ膜（透明導電膜）、ＳｎＯ₂膜（ＡＴＯ，ＦＴＯ）等を形成する成膜装置及び成膜方法に関する。

従来の成膜装置としては、次のようなものが知られている。
H.B.Wang,C.R.Xia, Materials letters 44(2000)23-28 特開2004-48057 特開2001-7031 特開2001-7096 特開2003-308977

前記非特許文献１に示されている装置は、基板の上方から原料ガスを降らす装置である。
しかしながら、温度差などの条件によって、熱対流、熱拡散などが起こり、基板上に原料ガスがつきにくいという問題を有している。
前記特許文献１に示された装置は、基板に向かって斜めまたは水平に原料ガスを供給し、前記原料ガスを基板面に押圧するための不活性ガスを基板に向かって垂直に供給することにより、原料ガスを基板に接触させる装置である。
原料ガスは基板に確実に着くようになるが、不活性ガスによるリークガスが無駄になるという問題を有している。

前記特許文献２乃至４に示された装置は、パイロゾル 法により、ＩＴＯ膜等を平板状の基板に形成する成膜装置である。前記成膜装置は、原料ガスを導入する原料導入管と前記原料導入管を挟んで位置する２つの排気管を有する成膜室と、前記成膜室内を基板を搬送するためのベルトコンベアと、基板を加熱するためのヒータとを備えている。前記二つの排気管の間をベルトコンベアで前記基板を搬送することにより膜を形成する。
しかしながら、前記成膜装置は、成膜する表面が広いと成膜効率があまり良くなく、多くの原料ガスが前記２つの排気管から排出されてしまうという問題を有する。

本発明は、上記問題を鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、成膜する表面が比較的広くても効率良く、安価に成膜することのできる成膜装置及び成膜方法を提供するものである。

課題を解決するための手段及び効果

本発明は、上記目的を達成するために以下のような幾つかの主な特徴を有している。本発明において、以下の主な特徴は単独で、若しくは、適宜組合わされて備えられている。

本発明の成膜方法は、基板を直方体形状の成膜室に配置して前記基板表面に沿う方向に原料ガス供給手段から供給される霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリアガスを含む原料ガスを流動させることにより当該基板の表面に膜を生成する化学的気相成膜方法であり、前記基板の表面と前記成膜室における上側の内壁との距離を０．１ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下の範囲内の所定の距離とし、前記原料ガス供給手段から供給される前記原料ガスを、当該原料ガス供給手段と前記成膜室との間の予備加熱室で滞留させて予備加熱し、その後、０．４ｍ／ｓｅｃ以上４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲内の所定の速度で前記基板表面上に前記原料ガスを流すことを特徴とする。

従来のように、基板面に対して垂直方向に原料ガスを流動させることにより基板面と原料ガスとを接触させて膜を生成していた場合には、原料の分解物が基板面に接触している時間が比較的に短時間になるため、例えば分解物が基板面や分解物の膜に付着するのに要する付着時間が長い原料を用いて膜を生成することは困難である。
これに対し、本発明によれば、基板面に沿って原料ガスを流動させながら膜を生成するため、原料の分解物が膜に接触する時間を比較的に長時間確保することができる。これにより、例えば分解物が基板面や分解物の膜に付着するのに要する付着時間が長い原料を用いて膜を生成した場合であっても、膜を容易に生成することができる。

更に、前記基板表面と前記成膜室の内壁との距離が０．１ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下の範囲の所定の距離と極狭小であるので、原料ガスは成膜室の内壁によって基板表面に押し付けられたと同様な状態になり、基板表面を流れる原料ガスはショートパスすることなく基板表面上で反応して成膜する。
加えて、原料ガスは、予備加熱室で滞留して予備加熱された後に、基板表面上に流され、その原料ガスの速度が、０．４ｍ／ｓｅｃ以上４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲の所定の高速度であるので、原料ガスは基板表面上で乱流となり、基板表面と良く接触する。そのため、原料ガスはショートパスすることなく基板表面上で反応して成膜する。

本発明の成膜方法は、前記成膜室の原料ガス流入口と前記基板とを相対移動させることを特徴とする。
上記の構成によれば、原料の分解の状態や基板面に対する分解物の付着の状態が流動方向において不均一であった場合でも、原料ガス流入口と前記基板とを相対移動させることによって、基板面に対する付着の程度を平均化し、均一な膜を基板面全体に生成することができる。

本発明の成膜方法は、前記基板表面と前記成膜室における上側の内壁との距離を前記原料ガスが流れる向きに沿って上流側から下流側へと狭くすることを特徴とする。
上記の構成によれば、前記基板表面と前記成膜室の内壁との距離を上流側から下流側へ
と狭くすることによって、基板面周辺の圧力が高まり、原料の分解が促進されると共に、
基板面への分解物の付着が促進される。これにより、効率良く基板面に膜を生成すること
ができる。
また、本発明の成膜方法は、原料ガスが、霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリ
アガスを含むことを特徴とする。

そして、本発明の成膜装置は、本発明の成膜方法を実施するに、好適な成膜装置である。
本発明の化学的気相成膜装置は、原料ガス流入口とガス排出口を有して前記原料ガス流入口とガス排出口との間に基板が配置される直方体形状の成膜室と、霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリアガスを含む原料ガスを供給する原料ガス供給手段と、薄膜形成用のエネルギーを供給するエネルギー供給手段と、前記原料ガス供給手段と前記成膜室の前記原料ガス流入口との間に設けられた、前記エネルギー供給手段によって前記原料ガスを予備加熱する予備加熱室と、を備え、前記基板表面に沿う方向に前記原料ガスを流動させることにより前記基板の表面に膜を生成することを特徴とする。
更に、前記基板表面と前記成膜室における上側の内壁との距離が０．１ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下の範囲の所定の距離であり、前記原料ガス供給手段から供給される前記原料ガスが、前記予備加熱室で滞留して予備加熱され、その後、０．４ｍ／ｓｅｃ以上４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲内の所定の速度で前記基板表面上に流されることを特徴とする。
上記の構成によれば、上記成膜方法と同様の効果を得ることが出来る。

また、本発明の成膜装置は、原料ガスが、霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリ
アガスを含むことを特徴とする。

以下本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。図１Ａは正面視断面図、図１Ｂは右側面図を示している。
本発明の成膜方法を実施するに好適な本実施形態の成膜装置１は、成膜室２と、原料ガス供給手段３と、エネルギー供給手段４とを基本的に有する。前記成膜室２と前記エネルギー供給手段４は断熱性ボディ1a内に収容されている。
前記成膜室２は、キャリアガスと共に原料を基板面に沿って流動させる。前記成膜室２は、高さの低い前後左右に拡がる直方体空間を有している。例えば、前記成膜室２の大きさは、前後方向に約１２０ｍｍ、左右方向に約１６ｍｍ、高さは約１．５ｍｍである。
前記成膜室２は、原料ガス流入口2aとガス排出口2bを有する。前記原料ガス流入口2aは一端側、例えば左端側の上面に設けられた前後方向に延びる矩形の開口である。ガス排出口2bは他端側、例えば右側面に設けられた前後方向に延びる開口である。原料ガス流入口2aの開口面とガス排出口2bの開口面の向きは略9０度異なっている。

原料ガス供給手段３は、膜を形成するための原料ガス５を前記成膜室２の原料ガス流入口2aへ所定の流速で供給する。原料ガス供給手段３としては、図４に示すような霧化装置が挙げられる。この場合、原料ガスは、原料がとかされた水溶液が霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリアガスを含む。例えば、酢酸亜鉛水溶液が霧化されて窒素ガスによってキャリアされたものが挙げられる。 原料ガス供給手段３は、約１リットル/min以上約１０リットル/min以下の範囲内の所定量の原料ガスを約０．４ｍ／ｓｅｃ以上約４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲内の所定の速度で成膜室２内の前記基板６表面上に流すように、成膜室２の原料ガス流入口2aへ原料ガス５を供給する速度や、後述する予備加熱室８へ原料ガス５を供給する速度を調整する。
エネルギー供給手段４は、薄膜形成用のエネルギーを供給する手段である。エネルギー供給手段４として、ヒータやレーザー等が挙げられる。本実施形態においては、ヒータ４を例にとり説明する。
ヒータ４は、前記成膜室２の底に沿って前記成膜室２の全長に亘って設けられており、所定の温度まで、前記成膜室２、精確には前記基板６を加熱する。前記所定の温度とは、原料ガス５が成膜室２に流入したとき基板６上で化学的気相成膜反応を起こす温度である。

基板６は、前記成膜室２内の原料ガス流入口2aとガス排出口2bとの間に配置される。基板６は、成膜室２内において直接成膜室２の底面と接触しないようにサセプタ７に載置されている。前記基板６としては、ガラス基板、石英基板、サファイア等が挙げられる。

前記基板６の一方の面、例えば上面だけに成膜する場合、前記サセプタ７は厚みの小さい、例えば、約０．５ｍｍ以上約２．０ｍｍ以下の範囲内の所定の厚みを有する一枚の平板であることが好ましい。前記基板６の他方の面、例えば下面側に原料ガスが殆ど回り込まないように、前記基板６の下面が、全面に渡って前記サセプタ７と密着するように載置する。そして、前記サセプタ７の下面側にも原料ガスが殆ど回り込まないように前記サセプタ７を成膜室２の底面に密着して配置する。
そして、前記基板６の成膜される側の表面（以下、成膜用表面という。）、例えば上面と成膜室２の内壁との距離Ｄが約０．１ｍｍ以上約１０．０ｍｍ以下の範囲内の所定の距離となるように成膜室２の高さを定める。

前記基板６の両面に成膜する場合、前記サセプタ7は、記基板６の一方の面、例えば下面を部分的に支えるフレームであることが好ましい。基板６の両面からそれぞれ前記成膜室２の内壁との距離Ｄが約０．１ｍｍ以上約１０．０ｍｍ以下の範囲内の所定の距離となるように成膜室２の高さやサセプタ７の厚みを定める。

前記原料ガス供給手段３と前記成膜室２の原料ガス流入口2a間に、前記原料ガス５を予備加熱する予備加熱室８を設ける。前記予備加熱室８は、原料ガス流入口2aと連続するように成膜室２に隣接して前記断熱性ボディ1a内に設けることが好ましい。例えば、前記成膜室2の原料ガス流入口2aから立設するダクトのような形状をしている。例えば、前記予備加熱室８の大きさは、前後方向に約２０ｍｍ、左右方向に約２０ｍｍ、高さは約７０ｍｍである。
このような構造にすると、成膜室２の底に沿って設けられたヒータ４の予熱が予備加熱室８に伝わり、予備加熱室８用のヒータを別途設ける必要がない。尚、予備加熱室８用のヒータを設けてもよい。

予備加熱熱室８の上面において原料供給手段３の原料ガス供給路3aと接続されている。予備加熱温度は、原料ガス５が化学的気相成膜反応を起こさない範囲の温度である。成膜室２に移動したとき、始めて基板６上で原料ガス５が化学的気相成膜反応を起こすように調整する。
原料ガス５が、酢酸亜鉛水溶液が霧化されて窒素ガスによってキャリアされたものである場合、前記ヒータ４によって成膜室２内温度、精確には基板６温度を約２８０℃以上約４３０℃以下の範囲内の所定の温度に調整することが好ましい。この温度範囲に調整すると、基板６上に酸化亜鉛の透明な膜が生成される。

上記構造の成膜装置を用いた成膜方法を説明する。
原料ガス供給手段３から原料ガス供給路3aを通じて、原料ガス５が予備加熱室８へ送り込まれる。予備加熱室８で滞留して所定の温度まで昇温される。前記所定の温度は、予備加熱室８において、原料ガス中の原料を分解させることのない温度、言い換えれば、化学的気相成膜反応が起こらないように、化学的気相成膜反応が起る温度よりも若干低めの温度である。

前記予備加熱された原料ガス５は、成膜室２に原料ガス流入口2aを通って流入する。
このとき、基板６は成膜室２内で所定の温度にまでヒータ４により昇温されている。
前記所定の温度とは、成膜室２内の基板６上で、原料ガス中の原料を分解する温度、言い換えれば、化学的気相成膜反応が起る温度である。

前記成膜室２に流入してきた原料ガス５は、前記基板６の成膜用表面に沿う方向に流れ、言い換えると、基板６の成膜用表面と略平行に流れ、基板表面上で原料ガス中の原料が分解して基板の成膜用表面に膜を生成する。所定量の原料ガスが基板６の成膜用表面上を流れるときの流速は約０．４ｍ／ｓｅｃ以上約４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲の所定の高速度であることが好ましい。前記原料ガスの所定量は、約１リットル/min以上約１０リットル/min以下の範囲にある所定量であることが好ましい。このような高速となるように、原料ガス供給手段３から予備加熱室８へ原料ガス５が送り込まれる速度や、予備加熱室８の大きさを適切に設定しておく。
そして、基板６上で化学的気相成膜反応を起こし、成膜を終えた残りのガスが成膜室２のガス排出口2bから排出される。

このように本発明の実施形態に係る成膜方法は、上記構造の成膜装置を用いて行うことができる。
従来のように、基板面に対して垂直方向に原料を流動させることにより基板面と原料とを接触させて膜を生成していた場合には、原料の分解物が基板面に接触している時間が比較的に短時間になるため、例えば分解物が基板面や分解物の膜に付着するのに要する付着時間が長い原料を用いて膜を生成することは困難である。
これに対し、本実施形態の成膜方法によれば、基板面に沿って原料をキャリアガスと共に流動させながら原料の分解を行って膜を生成するため、原料の分解物が膜に接触する時間を比較的に長時間確保することができる。これにより、例えば分解物が基板面や分解物の膜に付着するのに要する付着時間が長い原料を用いて膜を生成した場合であっても、膜を容易に生成することができる。

加えて、上記本実施形態に係る成膜方法及び成膜装置によると、前記基板６の成膜用表面と前記成膜室２の内壁との距離が約０．１ｍｍ以上約１０．０ｍｍ以下の範囲の所定の距離と極狭小であるので、原料ガス５は成膜室２の内壁によって基板の成膜用表面に押し付けられたと同様な状態になり、基板６の成膜用表面を流れる原料ガス５はショートパスすることなく基板６の成膜用表面上で反応して成膜する。
更に、原料ガス５の速度が、約０．４ｍ／ｓｅｃ以上約４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲の所定の高速度であるので、原料ガス５は基板の成膜用表面上で乱流となり、基板の成膜表面と良く接触する。そのため、原料ガスはショートパスすることなく基板の成膜用表面上で反応して成膜する。

また、膜の成長速度が、成膜室２内のどの位置にあるかによって異なる場合がある。
図２は、成膜室２の原料ガス流入口2a側の所定の基準位置Sからの距離と膜の成長速度との関係を示すグラフである。原料ガス流入口2aから遠ざかるにつれて成長速度が低下していることが判る。

この場合、膜の厚みを均一にするために、前記基板面が存在する範囲おける前記原料の流路面積を、上流側よりも下流側の方が減少した状態にするとよい。
具体的には、前記基板６の成膜用表面と前記成膜室２の内壁との距離Ｄを原料ガス５が流れる向きｆに沿って上流側から下流側へと狭くなるように、前記成膜室２の高さを原料ガス流入口2aからガス排出口2bへ向かうにつれ低くするとよい。
上記の構成によれば、流路面積が減少されることによって、基板面周辺の圧力が高まり、原料の分解が促進されると共に、基板面への分解物の付着が促進される。これにより、効率良く基板面に膜を生成することができる。

また、膜の厚みを均一にするために、前記原料の流動方向に対して前記基板面を進退移動させる、言い換えれば、前記成膜室２の原料ガス流入口2aと前記基板６とを相対移動させることが好ましい。
上記の構成によれば、原料の分解の状態や基板面に対する分解物の付着の状態が流動方向において不均一であった場合でも、基板面を流動方向に対して進退移動させることによって、基板面に対する付着の程度を平均化し、均一な膜を基板面全体に生成することができる。

具体的には、図３に示すようように、前記基板６を前記成膜室２の少なくとも原料ガス流入口2aとガス排出口2bとの間で搬送する手段９を更に有して前記基板６を少なくとも原料ガスの流れる向きｆに逆らって搬送することが好ましい。
図３において、搬送手段９としては、サセプタを兼ねるベルトコンベア、若しくは、基板６を載置したサセプタ７を搬送するベルトコンベア等が挙げられる。前記搬送手段９は前記成膜室２のガス排出口2b側から原料ガス流入口2a付近に渡る長さを有して成膜室２内の底に設置されている。成膜中は、原料ガスの流れる向きｆとは反対の向きｍに基板６を搬送する。成膜後は、成膜室２のガス排出口2bから排出する方向に基板６を搬送する。尚、成膜中に基板を搬送する方向は前記原料ガスの流れる向きｆとは反対の向きｍに限らず、膜の厚みを均一にするために、適宜向きを変えて搬送してもよい。

更にまた、膜の厚みを均一にするために、前記成膜室２の原料ガス流入口2aを前記基板６に対して移動させる手段を設けて、前記成膜室２の原料ガス流入口2aを少なくとも原料ガスの流れる向きｆと同じ向きに移動させてもよい。

次に、図４を参照しつつ材料ガス供給手段３の一例である霧化装置３について説明する。
図４において、31は第1容器、32は第２容器、33は伝搬溶液、34は原料水溶液、35は第２容器の底部材、36は超音波振動子、37はキャリアガス供給装置、38キャリアガス流量制御弁を示している。
第1容器31内に伝搬溶液33が収容されている。第２溶液32に原料が溶かされた原料水溶液34が収容されている。伝搬溶液33の液面が原料水溶液34の液面よりも高くなる程度まで前記第２容器32の底部材35が前記伝搬溶液33内に浸漬されている。前記第２容器32の上部側面にキャリアガス導入口32aが、上面に原料ガス供給路3aと接続されるガス排出口32bが設けられている。キャリアガス供給装置37がキャリアガス流量制御弁38を介して前記第２容器３２のキャリアガス導入口32aに接続されている。

第1容器31及び第２容器32としてガラス製容器が挙げられる。第２容器の底部材35としては、高分子フィルムが挙げられる。伝搬溶液33としてエタノールが挙げられる。原料水溶液34としては、酢酸亜鉛水溶液が挙げられる。キャリアガス供給装置37としては、窒素ガスボンベが挙げられる。
上記構造の霧化装置３の作動を説明する。第1容器31の底に配置された超音波振動子36が作動する。超音波は、第1容器31内の伝搬溶液33を伝播し、第２容器32の底面部材35を透過して原料水溶液34に伝播する。この結果、原料水溶液34は、超音波により振動され、液体同士の結合が外れることにより霧状となって放出される。これが霧化された原料水溶液（ミスト）である。

上記のようにして霧化された原料水溶液が生成されると、この生成タイミングに一致したタイミングや僅かに前後したタイミングで流量制御弁38が開栓される。そして、キャリアガス供給装置37のキャリアガスが流量制御弁38の開度に応じた供給量で第２容器32内に供給される。これにより、霧化された原料水溶液は、キャリアガスと共に第２容器32から原料ガス供給路3aへ排出され、原料供給路3a介して成膜装置１に供給される。この霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリアガスを含むガスが成膜装置１の原料ガス５となる。前記キャリアガスによる霧化された原料水溶液の原料ガス供給路3aへの排出速度を調整することにより、成膜装置１への原料ガス５の供給速度を制御する。

図１ Ａに示した成膜装置において、超音波で噴霧した0.05M酢酸亜鉛水溶液を3L/minの窒素ガスによってキャリアさせた原料ガス５を原料ガス供給手段３から成膜室２に供給した。基板温度280℃以上430℃以下の範囲の所定の温度において成膜を行った。用いた基板の大きさは、縦約１５ｍｍ、横約１５ｍｍ、高さ約０．７ｍｍであった。
その結果、綴密な透明なZnOの薄膜が得られた。前記生成された膜の大きさは、縦約１５ｍｍ、横約１５ｍｍ、厚み約０．２μｍ（２００ｎｍ）であった。
また、成膜室２のガス排出口2bから排出されるガス中には、酢酸亜鉛の成分が殆どなく原料を効率よく利用できた。更に、原料ガス成分として酢酸亜鉛水溶液を用いているので比較的高額な酸素ガスを用いる必要がなく、キャリアガスとして窒素を採用することができた。

比較例

前記非特許文献１に記載のような成膜装置を用いて、超音波で噴霧した0.05M酢酸亜鉛水溶液を3L/minの窒素ガスによって成膜室２に輸送させ、基板温度280℃以上430℃以下の範囲の所定の温度において成膜を行った。基板としては、縦約１５ｍｍ、横約１５ｍｍ、高さ約０．７ｍｍまでの大きさの基板しか使用できなかった。
その結果、あまり緻密でないムラのある膜ができた。前記生成された膜の大きさは、縦約１５ｍｍ、横約１０ｍｍ、厚み約３μｍ（３０００ｎｍ）であった。

図３に示した成膜装置おいて、2.4MHz・12Wの超音波振動子を用いて霧化させた0.05M酢酸亜鉛水溶液を3.0L/minの窒素ガスによってキャリアさせた原料ガス５を原料ガス供給手段３から成膜室２に供給した。一方、4mm/minの速さで基板６を前記原料ガス５の流れる向きｆと逆向きｍに動かした。この結果、10分で厚さ200nmの均一な膜ができた。

このように、本実施形態に係る成膜方法及び成膜装置を使用することにより、原料を効率よく利用できるので、より高純度な綴密な薄膜を安価に生成することができる。そして、成膜する表面が比較的広く、効率良く、安価に成膜することのできる。加えて、成膜室を真空等にする必要もないので安価である。
また、原料を強制的に付着させることができるのであらゆる成膜法に有効であると思われる。すなわち産業にとって極めて有用である。

尚、上記実施形態では、成膜室２の原料ガス流入口2aの開口面と原料ガス排出口2bの開口面が約9０度異なり、そのため予備加熱室８が成膜室２の上面側に立設した構造となっている。しかしながら、成膜室２の原料ガス流入口2aの開口面を左側面側に位置するようにして、成膜室２と予備加熱室８とが左右方向に一列に並ぶ構造とすることもできる。 その場合も、前記基板６の成膜用表面と成膜室２の内壁との距離を約０．１ｍｍ以上約１０．０ｍｍ以下の範囲内の所定の距離とし、約０．４ｍ／ｓｅｃ以上約４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲内の所定の速度で原料ガス５を前記基板６の成膜用表面に沿うように流すことが肝要である。
また、本発明は、上記の好ましい実施形態に記載されているが、本発明はそれだけに制限されない。本発明の精神と範囲から逸脱することのない様々な実施形態例が他になされることができることは理解されよう。

本実施形態の成膜装置の正面視断面図 図１Ａの右側面図 本一実施形態における成膜室の原料ガス流入口側の所定の基準位置からの距離と膜の成長速度との関係を示すグラフ 他の本実施形態の成膜装置の正面視断面 原料ガス供給手段の例としての霧化装置の概略図

符号の説明

１ 成膜装置
1a 断熱性ボディ
２ 成膜室
2a 原料ガス流入口
2b 原料ガス排出口
３ 原料ガス供給手段
3a 原料ガス供給路
４ ヒータ
５ 原料ガス
６ 基板
７ サセプタ
８ 予備加熱室
９ ベルトコンベア
Ｄ 距離
ｆ 原料ガスの流れる向き

Claims (4)

1. 基板を直方体形状の成膜室に配置して前記基板表面に沿う方向に原料ガス供給手段から供給される原料ガスを流動させることにより当該基板の表面に膜を生成する化学的気相成膜方法であって、
   前記基板の表面と前記成膜室における上側の内壁との距離を０．１ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下の範囲内の所定の距離とし、
   前記原料ガス供給手段から供給される霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリアガスを含む前記原料ガスを、当該原料ガス供給手段と前記成膜室との間の予備加熱室で滞留させて予備加熱し、
   その後、０．４ｍ／ｓｅｃ以上４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲内の所定の速度で、前記基板表面上に前記原料ガスを流す化学的気相成膜方法。
2. 前記成膜室の原料ガス流入口と前記基板とを相対移動させる請求項１に記載の化学的気相成膜方法。
3. 前記基板表面と前記成膜室における上側の内壁との距離を前記原料ガスが流れる向きに沿って上流側から下流側へと狭くすることを特徴とする請求項１または２に記載の化学的気相成膜方法。
4. 原料ガス流入口とガス排出口を有して前記原料ガス流入口とガス排出口との間に基板が配置される直方体形状の成膜室と、
   霧化された原料水溶液及びそれを運ぶキャリアガスを含む原料ガスを供給する原料ガス供給手段と、
   薄膜形成用のエネルギーを供給するエネルギー供給手段と、
   前記原料ガス供給手段と前記成膜室の前記原料ガス流入口との間に設けられた、前記エネルギー供給手段によって前記原料ガスを予備加熱する予備加熱室と、
   を備え、
   前記基板表面に沿う方向に前記原料ガスを流動させることにより前記基板の表面に膜を生成する化学的気相成膜装置であって、
   前記基板表面と前記成膜室における上側の内壁との距離が０．１ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下の範囲の所定の距離であり、前記原料ガス供給手段から供給される前記原料ガスが、前記予備加熱室で滞留して予備加熱され、その後、０．４ｍ／ｓｅｃ以上４．０ｍ／ｓｅｃ以下の範囲内の所定の速度で前記基板表面上に流されることを特徴とする成膜装置。

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