JP5278302B2 - 炭化珪素単結晶の製造方法および製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、炭化珪素（以下、ＳｉＣという）単結晶で構成される種結晶に対して原料ガスを供給することでＳｉＣ単結晶の製造を行うＳｉＣ単結晶の製造方法および製造装置に関するものである。

従来、底面の中央部を開口させた流入口および上面を開口させた流出口を有する反応容器内に原料ガスを供給することで台座上に配置された種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。

しかしながら、この成長では、結晶成長に寄与できなかった原料ガスが、台座の側面や反応容器の内壁で多結晶化してしまう。このため、ＳｉＣ多結晶が原料ガスの出口となる台座と反応容器の内壁との間の隙間を詰まらせたり、反応容器の底に落下して原料ガスの供給口を塞いだりしてしまうため、ＳｉＣ単結晶の連続・長尺成長ができないという問題があった。

そこで、ＳｉＣ単結晶の結晶成長面以外の場所で不要なＳｉＣ多結晶の成長を抑制する技術が、例えば特許文献２で提案されている。具体的に、特許文献２では、反応容器の壁を貫通する孔を介して成長容器外から成長容器内にＳｉＣをエッチングするエッチングガスまたは不活性ガスを導入することにより、台座の側面や反応容器の内壁でのＳｉＣ多結晶の成長を抑制する方法が提案されている。

特開２００２−１５４８９８号公報 特開２００２−３６２９９８号公報

しかしながら、上記特許文献２に記載の技術では、ＳｉＣ多結晶をエッチングするエッチングガスが成長中のＳｉＣ単結晶をエッチングしてしまい、また不活性ガスであってもガスの導入位置や導入方法を限定しない限りＳｉＣ結晶表面までも未飽和にしてしまいＳｉＣ単結晶の成長速度を小さくしてしまうという問題があった。

本発明は上記点に鑑み、反応容器内において結晶成長面以外の場所に形成されてしまう不要なＳｉＣ多結晶の成長を不活性ガスの導入位置や導入方法で抑制することにより、原料ガスの出口となる台座の側面と反応容器の内壁との間の隙間の詰まりを防止することを第１の目的とする。また、原料ガスの出口の詰まりを防止できる製造装置を提供することを第２の目的とする。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、反応容器（９）の中空部（９ｃ）の外周に、反応容器（９）の中心軸に平行に沿って第１導入通路（９ｄ）を設け、反応容器（９）の側部（９ｅ）に、第１導入通路（９ｄ）と反応容器（９）の中空部（９ｃ）とを接続する第１出口通路（９ｉ）を設けている。

そして、第１導入通路（９ｄ）を介して第１出口通路（９ｉ）から反応容器（９）の中空部（９ｃ）に不活性ガス（１５）を流すことにより、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間を通過する原料ガス（３）を希釈することを特徴としている。

これによると、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間の隙間を通過する原料ガス（３）の濃度が下がるので、反応容器（９）の内壁（９ｍ）や台座（１０）に対する原料ガス（３）の供給を抑制することができる。このため、エッチングガスによらずに反応容器（９）の内壁（９ｍ）や台座（１０）に不要な炭化珪素多結晶が付着することを抑制でき、原料ガス（３）の出口である当該隙間の詰まりを防止することができる。

請求項２に記載の発明では、炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて台座（１０）をシャフト（１１）にて引き上げることにより、一方の端面（９ａ）を基準として、第１出口通路（９ｉ）のうち反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする。

これによると、不活性ガス（１５）により反応容器（９）の内壁（９ｍ）や台座（１０）に形成される炭化珪素多結晶の成長速度を最も小さくすることができる（図５参照）。

請求項３に記載の発明では、炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて台座（１０）をシャフト（１１）にて上下させることにより、一方の端面（９ａ）を基準として、第１出口通路（９ｉ）のうち反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする。

これによると、炭化珪素単結晶（６）がエッチングされたり、凹形状に成長した場合でも、炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さにすることができる。また、台座（１０）を上下に動かすことで不活性ガス（１５）の接触する範囲を大きくすることができる。

請求項４に記載の発明では、反応容器（９）の中心軸に沿って、反応容器（９）の側部（９ｅ）に第１出口通路（９ｉ）を複数段設け、複数段の第１出口通路（９ｉ）それぞれから反応容器（９）の中空部（９ｃ）に不活性ガス（１５）を導入することを特徴とする。

これによると、反応容器（９）の中心軸に沿って不要な炭化珪素多結晶が形成されることを抑制することができる。

請求項５に記載の発明では、炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて台座（１０）をシャフト（１１）にて引き上げることにより、一方の端面（９ａ）を基準として、複数の第１出口通路（９ｉ）のうち最も一方の端面（９ａ）側に位置する第１出口通路（９ｉ）において反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする。

これによると、不活性ガス（１５）により反応容器（９）の内壁（９ｍ）や台座（１０）に形成される炭化珪素多結晶の成長速度を最も小さくすることができる（図５参照）。また、炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて台座（１０）が移動したとしても別の第１出口通路（９ｉ）の開口部（９ｋ）が位置しているので、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間の隙間に不活性ガス（１５）を供給し続けることができる。したがって、当該隙間の詰まりを抑制でき、炭化珪素単結晶（６）を連続・長尺成長させることができる。

請求項６に記載の発明では、炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて台座（１０）をシャフト（１１）にて上下させることにより、一方の端面（９ａ）を基準として、複数の第１出口通路（９ｉ）のうち最も一方の端面（９ａ）側に位置する第１出口通路（９ｉ）において反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする。

これによると、炭化珪素単結晶（６）がエッチングされたり、凹形状に成長した場合でも、複数の第１出口通路（９ｉ）のうち最も一方の端面（９ａ）側に位置する第１出口通路（９ｉ）の開口部（９ｋ）と炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さにすることができる。また、台座（１０）を上下に動かすことで不活性ガス（１５）の接触する範囲を大きくすることができる。

また、請求項１に記載の発明では、第１出口通路（９ｉ）のうち第１導入通路（９ｄ）に接続される接続部（９ｊ）を、第１出口通路（９ｉ）のうち反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）よりも一方の端面（９ａ）側に位置させることで、第１出口通路（９ｉ）を反応容器（９）の中心軸側に傾けた状態で不活性ガス（１５）を中空部（９ｃ）に導入することを特徴とする。

これによると、不活性ガス（１５）を原料ガス（３）の下流側に流しやすくすることができるので、不活性ガス（１５）により炭化珪素単結晶（６）の成長を妨げないようにすることができる。

請求項７に記載の発明では、反応容器（９）の中心軸を中心として台座（１０）を回転させることを特徴とする。

これによると、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間の隙間に不活性ガス（１５）を均一に供給することができる。このため、当該隙間全体の詰まりを防止することができる。

請求項８に記載の発明では、キャリアガスに原料ガス（３）を含ませて反応容器（９）の中空部（９ｃ）に流す際に、不活性ガス（１５）の流量を、原料ガス（３）を含んだキャリアガスの流量以上とすることを特徴とする。

これにより、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間の隙間を通過する不活性ガス（１５）の量が原料ガス（３）の量よりも多くなるので、不活性ガス（１５）により原料ガス（３）を充分希釈することができる。

請求項９に記載の発明では、台座（１０）に、反応容器（９）の中心軸に沿って延びる第２導入通路（１０ａ）と、この第２導入通路（１０ａ）と反応容器（９）の中空部（９ｃ）とを接続する第２出口通路（１０ｂ）とを設け、第２導入通路（１０ａ）を介して第２出口通路（１０ｂ）から反応容器（９）の中空部（９ｃ）に不活性ガス（１５）を流すことにより、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間を通過する原料ガス（３）を希釈することを特徴とする。

これによると、反応容器（９）だけでなく台座（１０）からも不活性ガス（１５）を反応容器（９）の中空部（９ｃ）に導入するので、反応容器（９）の内壁（９ｍ）や台座（１０）への炭化珪素多結晶の付着をさらに抑制することができる。

上記では、炭化珪素単結晶の製造方法について述べたが、当該製造方法を実現するための製造装置についても同様のことが言える。すなわち、請求項１０に記載の発明では、反応容器（９）は、反応容器（９）の中空部（９ｃ）の外周に設けられると共に反応容器（９）の中心軸に沿って延びる第１導入通路（９ｄ）と、反応容器（９）の側部（９ｅ）に設けられると共に第１導入通路（９ｄ）と反応容器（９）の中空部（９ｃ）とを接続する第１出口通路（９ｉ）と、を有している。

また、第１出口通路（９ｉ）は、第１出口通路（９ｉ）のうち第１導入通路（９ｄ）に接続された接続部（９ｊ）が、第１出口通路（９ｉ）のうち反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）よりも一方の端面（９ａ）側に位置することで、反応容器（９）の中心軸側に傾けられていると共に反応容器（９）の中心軸に沿って複数設けられている。

そして、第１導入通路（９ｄ）を介して第１出口通路（９ｉ）から反応容器（９）の中空部（９ｃ）に不活性ガス（１５）が流れることにより、反応容器（９）の内壁（９ｍ）と台座（１０）との間を通過する原料ガス（３）が希釈されるように構成することができる。

なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。

本発明の第１実施形態に係る炭化珪素単結晶の結晶成長装置の断面図である。 （ａ）は図１のＡ部拡大図であり、（ｂ）は（ａ）のＢ部拡大図である。 図２のＣ−Ｃ断面図、Ｄ−Ｄ断面図、およびＥ−Ｅ断面図である。 結晶成長装置内における原料ガス供給経路を示した図である。 シミュレーションにより反応容器内の流速分布とＳｉＣ多結晶の成長速度を調べた結果を示す図である。 本発明の第２実施形態に係る反応容器の断面図である。 本発明の第３実施形態に係る台座の断面図である。

以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、図中、同一符号を付してある。

（第１実施形態）
以下、本発明の第１実施形態について図を参照して説明する。図１は、本実施形態に係る炭化珪素単結晶の結晶成長装置（製造装置）の断面図である。図２（ａ）は図１のＡ部拡大図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＢ部拡大図である。また、図３（ａ）は図２のＣ−Ｃ断面図、図３（ｂ）は図２のＤ−Ｄ断面図、図３（ｃ）は図２のＥ−Ｅ断面図である。

図１に示される結晶成長装置１は、底部に備えられた流入口２を通じてＳｉおよびＣを含有するＳｉＣの原料ガス３を供給し、上部に備えられた流出口４を通じて排出することで、結晶成長装置１内に配置したＳｉＣ単結晶基板からなる種結晶５上にＳｉＣ単結晶６を結晶成長させるものである。

このような結晶成長装置１は、真空容器７、第１断熱材８、反応容器９、台座１０、シャフト１１、第２断熱材１２、第３断熱材１３、および加熱装置１４を備えて構成されている。

真空容器７は、中空円筒状をなしており、アルゴンガス（Ａｒ）等を導入することができ、かつ、結晶成長装置１の他の構成要素を収容すると共に、その収容している内部空間の圧力を真空引きすることにより減圧できる構造とされている。この真空容器７の底部に原料ガス３の流入口２が設けられると共に、上部（具体的には側壁の上方位置）に原料ガス３の流出口４が設けられている。

第１断熱材８は、円筒等の筒形状をなしており、第１断熱材８を貫通した原料ガス導入孔８ａにより原料ガス導入管を構成している。第１断熱材８は、例えばフェルトカーボン等で構成されている。

反応容器９は、当該反応容器９の一方の端面９ａ側から他方の端面９ｂ側に原料ガス３が流れる中空部９ｃを有する中空筒状で構成されている。本実施形態では、この反応容器９は同径の円筒形状とされており、例えば黒鉛等で構成されている。そして、反応容器９が構成する中空部９ｃに種結晶５が配置され、その中空部９ｃにおいて種結晶５の表面にＳｉＣ単結晶６が成長させられる。

上記の第１断熱材８および反応容器９の具体的な構造について、図２および図３を参照して説明する。

図２（ａ）および図３（ａ）に示されるように、第１断熱材８は、原料ガス導入孔８ａに平行に設けられた別の貫通孔８ｂを有し、この貫通孔８ｂの内部に例えば黒鉛で形成された不活性ガス配管８ｃを備えている。この不活性ガス配管８ｃの一端側は真空容器７の外部に接続されている。

一方、図２（ａ）に示されるように、反応容器９は、当該反応容器９の中空部９ｃの外周に、反応容器９の中心軸に沿って延びると共に中心軸の周方向に延びる第１導入通路９ｄを備えている。本実施形態では、第１導入通路９ｄは反応容器９の側部９ｅに設けられている。

反応容器９の一方の端面９ａはリング状に開口しており、他方の端面９ｂは開口していない。したがって、第１導入通路９ｄは、反応容器９の他方の端面９ｂ側で閉じられ、一方の端面９ａを介して外部と繋がっている。このため、反応容器９の中空部９ｃと第１断熱材８の原料ガス導入孔８ａとが繋がるように第１断熱材８の上に反応容器９の一方の端面９ａが配置されることで、第１断熱材８に設けられた不活性ガス配管８ｃの他端側が反応容器９の第１導入通路９ｄに接続される。

第１導入通路９ｄにはガス溜め９ｆが設けられている。このガス溜め９ｆは、第１導入通路９ｄの一部が反応容器９の径方向に広げられたことにより形成された空間である。

さらに、反応容器９の第１導入通路９ｄには、ガス溜め９ｆよりも反応容器９の一方の端面９ａ側に位置するガス撹拌板９ｇが設けられている。このガス撹拌板９ｇは、図３（ｂ）に示されるように、貫通した複数のガス孔９ｈが一定間隔で設けられた板である。このガス撹拌板９ｇにより、第１導入通路９ｄが反応容器９の一方の端面９ａ側と他方の端面９ｂ側とに区画されている。すなわち、反応容器９の一方の端面９ａ側のガス溜め９ｆと他方の端面９ｂ側とは複数のガス孔９ｈを介して繋がっている。

また、図２（ａ）および図２（ｂ）に示されるように、反応容器９は、当該反応容器９の側部９ｅに、第１導入通路９ｄと反応容器９の中空部９ｃとを接続する第１出口通路９ｉを複数備えている。そして、図３（ｃ）に示されるように、複数の第１出口通路９ｉは一定間隔で設けられている。なお、図３（ｃ）ではＳｉＣ単結晶６を省略してある。

本実施形態では、図２（ｂ）に示されるように、第１出口通路９ｉのうち第１導入通路９ｄに接続される接続部９ｊは、第１出口通路９ｉのうち反応容器９の中空部９ｃに開口する開口部９ｋよりも反応容器９の一方の端面９ａ側に位置している。このため、第１出口通路９ｉは反応容器９の中心軸側に傾けられた状態になっている。すなわち、第１出口通路９ｉは第１導入通路９ｄから分岐された通路であると共に、反応容器９の中心軸に沿って延びる第１導入通路９ｄに対して傾けられている。

さらに、一方の端面９ａを基準として、第１出口通路９ｉのうち反応容器９の中空部９ｃに開口する開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとが同じ高さに配置される。ここで、第１出口通路９ｉの開口部９ｋは反応容器９の中心軸に平行な方向に幅を持っていると共に、ＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａは平らではなく反応容器９の一方の端面９ａ側に曲面状に形成される。このため、「開口部９ｋと結晶表面６ａとを同じ高さに配置する」とは、反応容器９の中心軸に垂直な方向において、反応容器９の中心軸に平行な方向における開口部９ｋの幅の範囲に結晶表面６ａが含まれていることを意味する。

上記の不活性ガス配管８ｃ、第１導入通路９ｄ、および第１出口通路９ｉは、アルゴン（Ａｒ）やヘリウム（Ｈｅ）等の不活性ガス１５を流すための通路として用いられる。すなわち、図２（ａ）に示されるように、真空容器７の外部から不活性ガス配管８ｃに導入された不活性ガス１５は、不活性ガス配管８ｃを介して第１導入通路９ｄに導入された後、ガス溜め９ｆに一度溜められ、ガス撹拌板９ｇのガス孔９ｈを経由して反応容器９の他方の端面９ｂ側に移動し、第１出口通路９ｉを介して反応容器９の中空部９ｃに導入される。

上述のように、反応容器９の中心軸の周方向に設けられた第１導入通路９ｄに対して、不活性ガス配管８ｃは図３（ａ）に示されるように反応容器９の中心軸の周方向に設けられていないので、不活性ガス配管８ｃから第１導入通路９ｄに導入された不活性ガス１５を反応容器９の中心軸の周方向に分散するためにガス溜め９ｆに不活性ガス１５を一度溜めるようにしている。

図１に示される台座１０は、その先端に種結晶５を配置するために用いられる円柱形状の部材であり、反応容器９の中空部９ｃに配置されている。この台座１０は例えば黒鉛で構成されている。なお、台座１０の形状や寸法は、成長させるＳｉＣ単結晶６のサイズ等により適宜調整される。

シャフト１１は、台座１０を支持すると共に、ＳｉＣ単結晶６の成長に合わせて台座１０を引き上げるように構成されている。すなわち、シャフト１１は図示しない移動機構により台座１０を引き上げるための支持部材として用いられる。

第２断熱材１２は、真空容器７の側壁面に沿って配置され、中空筒状をなしている。この第２断熱材１２により、ほぼ第１断熱材８や反応容器９等が囲まれている。第２断熱材１２は、例えばフェルトカーボン等で構成されている。

第３断熱材１３は、第２断熱材１２のうち真空容器７の流出口４側に開口した部分に蓋をするためのものであり、板状をなしている。この第３断熱材１３には、貫通孔１３ａが設けられており、この貫通孔１３ａにシャフト１１が差し込まれている。第３断熱材１３は、例えばフェルトカーボン等で構成されている。

加熱装置１４は、例えば誘導加熱用コイルやヒータなどで構成され、真空容器７の周囲を囲むように配置されている。加熱装置１４は、反応容器９の中心軸に沿って温度制御できるように構成されている。このため、より細やかな温度制御を行うことができる。以上が、本実施形態に係る結晶成長装置１の全体構成である。

次に、上記の結晶成長装置１を用いたＳｉＣ単結晶６の製造方法について、図４を参照して説明する。まず、図４に示されるように、台座１０に種結晶５を貼り付け、シャフト１１を介して台座１０を反応容器９の中空部９ｃに位置させる。続いて、図示しない排気機構を用いて真空容器７の真空引きを行うことで、真空容器７内を真空にする。そして、加熱装置１４の誘導コイルに通電することでヒータを誘導加熱し、その輻射熱により真空容器７の内部を加熱する。

この場合、原料ガス３が再結晶化されて欲しくない部分については、例えば原料ガス３の再結晶化レートよりも昇華レートの方が高くなる温度（例えば約２４００℃）、ＳｉＣ単結晶６の成長表面ではＳｉＣ単結晶６の成長レートが昇華レートよりも高くなる温度（例えば約２２００℃）とする。

この後、キャリアガスに原料ガス３を含ませて真空容器７の流入口２から真空容器７の内部に原料ガス３を導入する。これにより、図４に示されるように、原料ガス３は第１断熱材８の原料ガス導入孔８ａを介して反応容器９の中空部９ｃに導入され、反応容器９の一方の端面９ａから他方の端面９ｂに流れる。これにより、原料ガス３が種結晶５に供給され、種結晶５にＳｉＣ単結晶６が成長していく。

また、ＳｉＣ単結晶６の成長に合わせて、反応容器９の中心軸を中心としてシャフト１１によって台座１０を回転させつつ、反応容器９の中心軸に沿って反応容器９の一方の端面９ａと台座１０との距離を離していく。このように台座１０を引き上げる場合、反応容器９の一方の端面９ａを基準として、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとを同じ高さに維持する。

そして、ＳｉＣ単結晶６の成長に寄与しなかった原料ガス３は、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間の隙間を通過して流出口４から真空容器７の外部に排出される。

一方、不活性ガス配管８ｃにＡｒ等の不活性ガス１５を導入する。これにより、図４に示されるように、不活性ガス１５は不活性ガス配管８ｃから反応容器９の第１導入通路９ｄに導入され、ガス溜め９ｆに溜められる。そして、不活性ガス１５はガス撹拌板９ｇに設けられた複数のガス孔９ｈから反応容器９の中心軸の周方向に均一に通過し、さらに第１導入通路９ｄを通って、複数の第１出口通路９ｉから反応容器９の中空部９ｃに導入される。

このようにして、不活性ガス１５を反応容器９の中空部９ｃに導入させるに際し、反応容器９の中心軸の周方向に均一に不活性ガス１５を導入させるためには、ガス孔９ｈは反応容器９の中心軸の周方向に例えば８箇所以上設けられていることが好ましい。第１出口通路９ｉについても同様に、例えば８箇所以上設けられていることが好ましい。もちろん、ガス孔９ｈや第１出口通路９ｉの数は、反応容器９のサイズやＳｉＣ単結晶６の結晶成長の条件に応じて適宜設けられることが望ましい。

このように、第１導入通路９ｄを介して第１出口通路９ｉから反応容器９の中空部９ｃに不活性ガス１５を流すことにより、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間を通過するＳｉＣ単結晶６の成長に寄与しなかった原料ガス３を希釈している。このため、ＳｉＣ単結晶６の成長に寄与しなかった原料ガス３の濃度が下がり、反応容器９の内壁９ｍや台座１０の側面に対する再結晶化およびＳｉＣ多結晶の付着が抑制される。

発明者らは、反応容器９の一方の端面９ａを基準として、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとを同じ高さに配置したときの反応容器９の中空部９ｃにおけるガスの流速分布とＳｉＣ単結晶６と台座１０の側面へのＳｉＣ多結晶の成長速度をシミュレーションにより調べた。その結果を図５に示す。

図５に示される反応容器９の左半分に第１導入通路９ｄおよび第１出口通路９ｉを設けていない従来品についての流速分布を示し、右半分に第１導入通路９ｄおよび第１出口通路９ｉを設けた本発明品のついての流速分布を示す。

図５の流速分布に示されるように、本発明品では、第１出口通路９ｉから反応容器９の中空部９ｃに不活性ガス１５が導入されたことにより、ＳｉＣ単結晶６と反応容器９の内壁９ｍとの間に渦が形成されている。このため、原料ガス３が不活性ガス１５により希釈されやすくなっている。

図５の右欄のグラフに示されるように、ＳｉＣ単結晶６と台座１０の側面におけるＳｉＣ多結晶の成長速度は、従来品が最も速くなっている。つまり、従来品では、ＳｉＣ単結晶６と台座１０の側面にＳｉＣ多結晶が付着しやすいことを示している。なお、反応容器９の内壁９ｍも同様の結果であった。

一方、本発明品では、反応容器９の中空部９ｃに不活性ガス１５を導入したことにより、従来よりも成長速度が小さくなっている。つまり、不活性ガス１５により原料ガス３が希釈されて再結晶化しにくくなったことを示している。

さらに、図５の右欄のグラフにおいて、本発明品の「上」、「同じ」、および「下」は、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとの位置関係を示している。「上」は、開口部９ｋが結晶表面６ａよりも他方の端面９ｂ側に位置し、「下」は開口部９ｋが結晶表面６ａよりも一方の端面９ａ側に位置していることを指す。また、「同じ」は第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとが同じいつであることを指している。

そして、当該グラフを見てみると、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとが同じ高さであるときに、最も成長速度が小さいことがわかる。したがって、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとを同じ高さに配置することにより、ＳｉＣ単結晶６と台座１０の側面にＳｉＣ多結晶をほとんど付着させないようにすることができる。

以上説明したように、本実施形態では、反応容器９の中空部９ｃの外周から中空部９ｃに不活性ガス１５を導入することにより、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間の隙間を通過する成長に寄与しなかった原料ガス３を希釈することが特徴となっている。

これにより、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間の隙間を通過する原料ガス３の濃度を下げることができる。このため、反応容器９の内壁９ｍや台座１０に対する原料ガス３の供給を抑制することができ、ＳｉＣ単結晶６と台座１０の側面にＳｉＣ多結晶が付着することを抑制できる。したがって、原料ガス３の出口となる反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間の隙間の詰まりや、ＳｉＣ多結晶が反応容器９の底に落下して原料ガス３の供給口を塞ぐことを防止できるため、ＳｉＣ単結晶６を連続・長尺成長させることができる。

また、本実施形態では、反応容器９の一方の端面９ａを基準として、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとが同じ高さに配置されるように、台座１０を引き上げている。このため、不活性ガス１５による原料ガス３の希釈の効果を最も高めることができ、ＳｉＣ単結晶６と台座１０の側面にＳｉＣ多結晶が付着しないようにすることができる。

そして、台座１０を引き上げるに際し、反応容器９の中心軸を中心として台座１０を回転させているので、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間の隙間の一箇所に不活性ガス１５が集中して供給されないようにすることができる。このため、反応容器９の中心軸の周方向に不活性ガス１５を均一に供給することができ、反応容器９の中心軸の周方向にＳｉＣ多結晶が付着することを抑制できる。

さらに、本実施形態では、第１導入通路９ｄに対して第１出口通路９ｉを反応容器９の中心軸側に傾けている。このため、原料ガス３の流れの方向と同じ方向に不活性ガス１５が流れるように不活性ガス１５を反応容器９の中空部９ｃに導入することができる。したがって、不活性ガス１５が原料ガス３の流れを妨げることはなく、不活性ガス１５が原料ガス３の下流側に流れやすくなるので、不活性ガス１５によりＳｉＣ単結晶６の成長を妨げないようにすることができる。

（第２実施形態）
本実施形態では、主に第１実施形態と異なる部分について説明する。図６は、本実施形態に係る反応容器９を示した図であり、図１のＡ部拡大図に相当する図である。

この図６に示されるように、本実施形態では、反応容器９の中心軸に沿って、反応容器９の側部９ｅに第１出口通路９ｉが複数段設けられている。そして、複数段に設けられた第１出口通路９ｉそれぞれから反応容器９の中空部９ｃに不活性ガス１５が導入される。

また、反応容器９の中心軸に沿って、第１出口通路９ｉが複数段設けられている場合、反応容器９の一方の端面９ａを基準として、複数段の第１出口通路９ｉのうち最も一方の端面９ａ側に位置する第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとが同じ高さに配置される。この位置関係は、ＳｉＣ単結晶６の成長に合わせて台座１０を引き上げることにより維持される。

以上のように、第１出口通路９ｉを反応容器９の中心軸に沿って複数段に設けることにより、反応容器９の中心軸に沿ってＳｉＣ多結晶が付着することを抑制することができる。また、ＳｉＣ単結晶６の成長に合わせて台座１０を引き上げたとしても、別の第１出口通路９ｉの開口部９ｋが設けられているので、ＳｉＣ多結晶の成長速度を小さく保つことができる。

（第３実施形態）
本実施形態では、主に第１、第２実施形態と異なる部分について説明する。図７は、本実施形態に係る台座１０の断面図である。この図に示されるように、台座１０は、反応容器９の中心軸に沿って延びる第２導入通路１０ａと、この第２導入通路１０ａと反応容器９の中空部９ｃとを接続する第２出口通路１０ｂとを備えている。

これによると、第２導入通路１０ａを介して第２出口通路１０ｂから反応容器９の中空部９ｃに不活性ガス１５が流れるので、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間を通過する原料ガス３をより効果的に希釈することができる。このため、反応容器９の内壁９ｍや台座１０へのＳｉＣ多結晶の付着をさらに抑制することができる。

（他の実施形態）
上記各実施形態に示された結晶成長装置１の具体的な構造は、単なる一例であり、形状や材質などについて適宜変更することができる。例えば、反応容器９は中空筒状であったが有底筒状のものでも良い。また、反応容器９の側部９ｅに第１導入通路９ｄを設けていたが、例えば、反応容器９の外壁と第２断熱材１２との間の隙間を第１導入通路９ｄとしても良い。この場合、反応容器９には第１出口通路９ｉを設けるだけで良い。

上記各実施形態では、キャリアガスに原料ガス３を含ませて真空容器７の内部に原料ガス３を導入していたが、キャリアガスの流量と不活性ガス１５の流量とを規定することにより、原料ガス３の希釈の効果をさらに高めることもできる。具体的には、不活性ガス１５の流量を、原料ガス３を含んだキャリアガスの流量以上とする。これにより、反応容器９の内壁９ｍと台座１０との間の隙間を通過する不活性ガス１５の量が原料ガス３の量よりも多くなるので、原料ガス３を充分希釈することができる。

また、上記各実施形態では、ＳｉＣ単結晶６の成長に合わせて台座１０をシャフト１１にて引き上げることにより、一方の端面９ａを基準として、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとを同じ高さに配置していた。同様に、第１出口通路９ｉを複数段設けた場合にも、一方の端面９ａを基準として、複数の第１出口通路９ｉのうち最も一方の端面９ａ側に位置する第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとを同じ高さに配置していた。しかしながら、これは台座１０をシャフト１１で移動させる一例であり、ＳｉＣ単結晶６の成長に合わせて台座１０をシャフト１１にて上下させても良い。これにより、ＳｉＣ単結晶６がエッチングされたり、凹形状に成長した場合でも、第１出口通路９ｉの開口部９ｋとＳｉＣ単結晶６の結晶表面６ａとを同じ高さに配置することができる。また、台座１０を上下に動かすことで不活性ガス１５の接触する範囲を大きくすることもできる。

１ 結晶成長装置
３ 原料ガス
５ 種結晶
６ ＳｉＣ単結晶
６ａ 結晶表面
９ 反応容器
９ａ、９ｂ 反応容器の端面
９ｃ 反応容器の中空部
９ｄ 第１導入通路
９ｅ 反応容器の側部
９ｉ 第１出口通路
９ｊ 接続部
９ｋ 開口部
９ｍ 反応容器の内壁
１０ 台座
１５ 不活性ガス

Claims (10)

1. 中空筒状の反応容器（９）の中空部（９ｃ）に配置される台座（１０）に対して炭化珪素単結晶基板にて構成された種結晶（５）を配置し、炭化珪素の原料ガス（３）を前記反応容器（９）の一方の端面（９ａ）側から他方の端面（９ｂ）側に供給することにより、前記種結晶（５）の表面に炭化珪素単結晶（６）を成長させる炭化珪素単結晶の製造方法において、
   前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）の外周に、前記反応容器（９）の中心軸に沿って延びる第１導入通路（９ｄ）を設け、前記反応容器（９）の側部（９ｅ）に、前記第１導入通路（９ｄ）と前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）とを接続する第１出口通路（９ｉ）を設け、
   前記第１導入通路（９ｄ）を介して前記第１出口通路（９ｉ）から前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に不活性ガス（１５）を流すことにより、前記反応容器（９）の内壁（９ｍ）と前記台座（１０）との間を通過する原料ガス（３）を希釈する炭化珪素単結晶の製造方法であり、
   前記第１出口通路（９ｉ）のうち前記第１導入通路（９ｄ）に接続される接続部（９ｊ）を、前記第１出口通路（９ｉ）のうち前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）よりも前記一方の端面（９ａ）側に位置させることで、前記第１出口通路（９ｉ）を前記反応容器（９）の中心軸側に傾けた状態で前記不活性ガス（１５）を前記中空部（９ｃ）に導入することを特徴とする炭化珪素単結晶の製造方法。
2. 前記炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて前記台座（１０）をシャフト（１１）にて引き上げることにより、前記一方の端面（９ａ）を基準として、前記第１出口通路（９ｉ）のうち前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と前記炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
3. 前記炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて前記台座（１０）をシャフト（１１）にて上下させることにより、前記一方の端面（９ａ）を基準として、前記第１出口通路（９ｉ）のうち前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と前記炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
4. 前記反応容器（９）の中心軸に沿って、前記反応容器（９）の側部（９ｅ）に前記第１出口通路（９ｉ）を複数段設け、前記複数段の第１出口通路（９ｉ）それぞれから前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に前記不活性ガス（１５）を導入することを特徴とする請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
5. 前記炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて前記台座（１０）をシャフト（１１）にて引き上げることにより、前記一方の端面（９ａ）を基準として、前記複数の第１出口通路（９ｉ）のうち最も前記一方の端面（９ａ）側に位置する第１出口通路（９ｉ）において前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と前記炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする請求項４に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
6. 前記炭化珪素単結晶（６）の成長に合わせて前記台座（１０）をシャフト（１１）にて上下させることにより、前記一方の端面（９ａ）を基準として、前記複数の第１出口通路（９ｉ）のうち最も前記一方の端面（９ａ）側に位置する第１出口通路（９ｉ）において前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）と前記炭化珪素単結晶（６）の結晶表面（６ａ）とを同じ高さに配置することを特徴とする請求項４に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
7. 前記反応容器（９）の中心軸を中心として前記台座（１０）を回転させることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１つに記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
8. キャリアガスに前記原料ガス（３）を含ませて前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に流す際に、前記不活性ガス（１５）の流量を、前記原料ガス（３）を含んだキャリアガスの流量以上とすることを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１つに記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
9. 前記台座（１０）に、前記反応容器（９）の中心軸に沿って延びる第２導入通路（１０ａ）と、この第２導入通路（１０ａ）と前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）とを接続する第２出口通路（１０ｂ）とを設け、
   前記第２導入通路（１０ａ）を介して前記第２出口通路（１０ｂ）から前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に前記不活性ガス（１５）を流すことにより、前記反応容器（９）の内壁（９ｍ）と前記台座（１０）との間を通過する原料ガス（３）を希釈することを特徴とする請求項１ないし８のいずれか１つに記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
10. 中空筒状の反応容器（９）の中空部（９ｃ）に配置される台座（１０）に対して炭化珪素単結晶基板にて構成された種結晶（５）を配置し、炭化珪素の原料ガス（３）を前記反応容器（９）の一方の端面（９ａ）側から他方の端面（９ｂ）側に供給することにより、前記種結晶（５）の表面に炭化珪素単結晶（６）を成長させる炭化珪素単結晶の製造装置であって、
    前記反応容器（９）は、前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）の外周に設けられると共に前記反応容器（９）の中心軸に沿って延びる第１導入通路（９ｄ）と、前記反応容器（９）の側部（９ｅ）に設けられると共に前記第１導入通路（９ｄ）と前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）とを接続する第１出口通路（９ｉ）と、を有し、
    前記第１出口通路（９ｉ）は、前記第１出口通路（９ｉ）のうち前記第１導入通路（９ｄ）に接続された接続部（９ｊ）が、前記第１出口通路（９ｉ）のうち前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に開口する開口部（９ｋ）よりも前記一方の端面（９ａ）側に位置することで、前記反応容器（９）の中心軸側に傾けられていると共に前記反応容器（９）の中心軸に沿って複数設けられており、
    前記第１導入通路（９ｄ）を介して前記第１出口通路（９ｉ）から前記反応容器（９）の中空部（９ｃ）に不活性ガス（１５）が流れることにより、前記反応容器（９）の内壁（９ｍ）と前記台座（１０）との間を通過する原料ガス（３）が希釈されるようになっていることを特徴とする炭化珪素単結晶の製造装置。