JP5464366B2

JP5464366B2 - 核種分析方法、核種分析装置

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Publication number: JP5464366B2
Application number: JP2010170643A
Authority: JP
Inventors: 俊行静間; 良一羽島; 岳人早川; 弘之豊川; 英明大垣
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST; Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST; Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2010-07-29
Filing date: 2010-07-29
Publication date: 2014-04-09
Anticipated expiration: 2030-07-29
Also published as: JP2012032220A

Description

本発明は、原子核から発せられる蛍光ガンマ線を検出・分析することによって核種を識別する核種分析方法、核種分析装置に関する。

原子から発せられる特性Ｘ線を調べることによって物質に含まれる元素を分析・識別する技術は広く用いられている。これに対して、例えば原子力発電の放射性廃棄物等の分析においては、元素の識別だけでなく、その同位体（陽子数が同じで中性子数のみが異なる原子核をもつ元素）の識別までもが必要になる。質量分析を行うことによって同位体の分析を高精度で行うことができるものの、質量分析は破壊分析であるため、非破壊でこの分析を行う技術が要求されている。

同位体を識別するためには、原子核の核種を分析することが必要であり、このためには、原子核から発せられる特有のエネルギーをもつガンマ線を調べることが有効である。ガンマ線はＸ線と比べて高い物質透過率をもつため、非破壊であることに加え、遮蔽された容器中の物質に対して分析を行うことができるという利点も有する。

この分析方法としては、核共鳴散乱（ＮｕｃｌｅａｒＲｅｓｏｎａｎｃｅＦｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ：ＮＲＦ）によって発生した蛍光ガンマ線を用いる方法が有効である。ＮＲＦガンマ線を用いた分析方法については、例えば非特許文献１に記載されている。この分析方法においては、試料に対してガンマ線を照射することによりこのガンマ線を原子核に吸収させた後で、同じエネルギーで放射されたガンマ線を測定する。このエネルギーは、原子核の核種毎に定まるため、放出された蛍光ガンマ線を調べることにより、核種の分析（同位体の組成分析等）が可能である。この際、原子核の壊変等は生じないため、この分析は非破壊で行われる。この分析方法において、試料に照射するガンマ線のエネルギーとしては、その励起エネルギーに対応して数ＭｅＶ程度が必要である。また、ＮＲＦの反応断面積は小さいため、これを用いて高精度の分析を行うためには、充分な強度のガンマ線が必要となる。こうしたガンマ線としては、例えば制動放射光等が用いられている。制動放射光は、線形加速器（ＬＩＮＡＣ）等によって得られた高エネルギーの電子をターゲットに衝突させて減速する際に発するガンマ線やＸ線である。

例えば、^２０８ＰｂのＮＲＦガンマ線としては、エネルギーが５．５１２ＭｅＶのものがある。^２０８Ｐｂが含まれる試料にこのエネルギーのガンマ線を照射した場合に、^２０８Ｐｂの原子核は、励起された後で、このエネルギーをもつ蛍光ガンマ線を発する。このガンマ線を検出して分析することによって、^２０８Ｐｂの組成分析を行うことができ、その強度のマッピングを行うことによって、試料中の^２０８Ｐｂの分布を調べることもできる。試料に含まれる複数の核種の分析を同様に行うことにより、核種組成の定量分析を行うことも可能である。ただし、ガンマ線の検出においては、ＮＲＦガンマ線と無関係のガンマ線が混在すると、ガンマ線検出器が検出するバックグラウンドが高くなるために、ＮＲＦガンマ線の検出精度が低くなるという問題がある。このため、高いＳ／Ｎ比でこうした測定を行うためには、単色性が高く高強度のガンマ線源が必要である。

非特許文献２には、よりこの分析方法に適したガンマ線として、レーザー逆コンプトン（ＬａｓｅｒＣｏｍｐｔｏｎＳｃａｔｔｅｒｉｎｇ：ＬＣＳ）ガンマ線を用いる技術が記載されている。ＬＣＳガンマ線は、加速器によって得られた高エネルギーの電子線にレーザー光（可視光、赤外光等）を正面衝突させ、レーザー光が逆向きに散乱される際に電子のエネルギーが移動することによって高エネルギー化されたガンマ線である。このＬＣＳガンマ線の特徴は、高エネルギー、高い単色性、高い指向性をもつことである。また、一般にレーザー光の波長（エネルギー）は一定であるが、電子のエネルギーを調整することによってガンマ線のエネルギーを調整することができる。高エネルギーの電子を得る加速器としては、エネルギー回収型リニアック（ＥｎｅｒｇｙＲｅｃｏｖｅｒｙＬｉｎａｃ）を用いることができる。また、ＬＣＳガンマ線は、使用したレーザー光の偏光方向がそのまま保存されているという特徴をもつ。このため、非特許文献３においては、このレーザー光を偏光させることによってＬＣＳガンマ線を偏光させ、炭素のような軽い元素の原子核についての分析を行った例が記載されている。

このように、特にＬＣＳガンマ線を用いたＮＲＦ分析を行うことにより、高精度かつ非破壊で核種の分析を行うことができる。

Ｗ．Ｂｅｒｔｏｚｚｉ、Ｓ．Ｅ．Ｋｏｒｂｌｙ、Ｒ．Ｊ．Ｌｅｄｏｕｘ、ａｎｄＷ．Ｐａｒｋ、「ＮｕｃｌｅａｒｒｅｓｏｎａｎｃｅｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅａｎｄｅｆｆｅｃｔｉｖｅＺｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎａｐｐｌｉｅｄｔｏｄｅｔｅｃｔｉｏｎａｎｄｉｍａｇｉｎｇｏｆｓｐａｔｉａｌｎｕｃｌｅａｒｍａｔｅｒｉａｌ、ｅｘｐｌｏｓｉｖｅｓ、ｔｏｘｉｃｓｕｂｓｔａｎｃｅｓａｎｄｃｏｎｔｒａｂａｎｄ」、ＮｕｃｌｅａｒＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓａｎｄＭｅｔｈｏｄｓｉｎＰｈｙｓｉｃｓＲｅｓｅａｒｃｈＢ２６１（２００７）、ｐ３３１、２００７年Ｒ．Ｈａｊｉｍａ、Ｔ．Ｈａｙａｋａｗａ、Ｎ．Ｋｉｋｕｚａｗａ、ａｎｄＥ．Ｍｉｎｅｈａｒａ、「Ｐｒｏｐｏｓａｌｏｆｎｏｎｄｅｓｔｒｕｃｔｉｖｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅａｓｓａｙｕｓｉｎｇａｈｉｇｈ−ｆｌｕｘｇａｍｍａ−ｒａｙｓｏｕｒｃｅａｎｄｎｕｃｌｅａｒｒｅｓｏｎａｎｃｅｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ」、ＪｏｕｒｎａｌｏｆＮｕｃｌｅａｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、ｖｏｌ．４５、Ｎｏ．５、ｐ４４１、２００８年大垣英明、紀伊俊輝、増田開、豊川弘之、鈴木良一、菊沢信宏、静間俊行、早川岳人、羽島良一、峰原英介、「レーザー逆コンプトン散乱γ線による核共鳴散乱を用いた物質同定−軽核の同定」、日本原子力学会「２００８年春の学会」講演予稿集、４０頁（２００８年）

上記の通り、偏光したＬＣＳガンマ線を用いてＮＲＦ分析を行う場合には、高精度の分析を行うことが可能である反面、このガンマ線の吸収によって発生する蛍光ガンマ線の発せられる方向は、この蛍光ガンマ線を発する遷移のメカニズムにより異なる。このため、異なる方向に発せられたガンマ線を検出することが必要になり、高価なガンマ線検出器を複数個設けることが必要になった。また、これに伴い、分析装置全体の構成が複雑になった。

すなわち、単純な構成で高精度のＮＲＦ分析を行うことは困難であった。

本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。

本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の核種分析装置は、パルスレーザー光と高エネルギー電子との衝突によって発生したレーザーコンプトンガンマ線を試料に照射した際に試料中の原子核から発せられる蛍光ガンマ線を検出することによって前記試料における原子核核種を分析する核種分析装置であって、直線偏光されたパルスレーザー光を発するレーザー光源と、前記パルスレーザー光の偏光方向を垂直な２方向に切り替える偏光方向切替部と、前記偏光方向切替部から出力されたパルスレーザー光と前記高エネルギー電子とを衝突させてレーザーコンプトンガンマ線を発生させるガンマ線発生部と、前記レーザーコンプトンガンマ線を前記試料に照射させる照射部と、前記レーザーコンプトンガンマ線の光軸から垂直な方向に前記試料から発せられた蛍光ガンマ線を検出するガンマ線検出部と、前記偏光方向切替部において切り替えられた２つの偏光方向に対応する前記ガンマ線検出部の出力を用いて前記試料の原子核核種を分析する算出部と、を具備することを特徴とする。
本発明の核種分析装置において、前記偏光方向切替部は、高速軸が主面内に存在し回転軸を中心に４５°の角度で回転する構成とされたλ／２波長板を具備することを特徴とする。
本発明の核種分析装置は、前記レーザーコンプトンガンマ線の放射角度を制限するコリメータが用いられたことを特徴とする。
本発明の核種分析装置は、前記ガンマ線検出部における検出タイミングが、前記レーザー光源における前記パルスレーザー光の発振タイミングと同期して設定されたことを特徴とする。
本発明の核種分析装置は、前記レーザーコンプトンガンマ線の光軸上における前記試料の後方に配置されたモニター用ガンマ線検出器を具備し、前記算出部において、前記ガンマ線検出部の出力を前記モニター用ガンマ線検出器の出力で規格化された値を用いて前記試料の原子核核種を分析することを特徴とする。
本発明の核種分析方法は、パルスレーザー光と高エネルギー電子との衝突によって発生したレーザーコンプトンガンマ線を試料に照射した際に試料中の原子核から発せられる蛍光ガンマ線を検出することによって前記試料の原子核核種を分析する核種分析方法であって、第１の偏光方向に直線偏光された第１のパルスレーザー光を前記高エネルギー電子に衝突させて発生した第１のレーザーコンプトンガンマ線を前記試料に照射し、前記第１のレーザーコンプトンガンマ線の光軸から垂直な方向に前記試料から発せられた蛍光ガンマ線を検出する第１の検出ステップと、前記第１の偏光方向と垂直な第２の偏光方向に直線偏光された第２のパルスレーザー光を前記高エネルギー電子に衝突させて発生し、前記第１のレーザーコンプトンガンマ線と同一方向に放射された第２のレーザーコンプトンガンマ線を前記試料に照射して前記試料から発せられた蛍光ガンマ線を、前記第１の検出ステップと同一の箇所で検出する第２の検出ステップと、前記第１の検出ステップにおいて検出された蛍光ガンマ線強度と、前記第２の検出ステップにおいて検出された蛍光ガンマ線強度とから前記原子核核種を分析する分析ステップと、を具備することを特徴とする。
本発明の核種分析方法において、前記第１のパルスレーザー光及び前記第２のパルスレーザー光は、同一のレーザー光源から発せられたパルスレーザー光をλ／２波長板に透過させて生成され、前記第１のパルスレーザー光及び前記第２のパルスレーザー光が前記λ／２波長板を透過する際の光軸の回りにおいて、前記第２の検出ステップにおける前記λ／２波長板の高速軸を、前記第１の検出ステップにおける前記λ／２波長板の高速軸から４５°回転させた設定とすることを特徴とする。
本発明の核種分析方法は、前記第１の検出ステップにおいて、前記蛍光ガンマ線の検出タイミングを前記第１のパルスレーザー光の発振タイミングと同期させ、前記第２の検出ステップにおいて、前記蛍光ガンマ線の検出タイミングを前記第２のパルスレーザー光の発振タイミングと同期させることを特徴とする。

本発明は以上のように構成されているので、単純な構成で高精度のＮＲＦ分析を行うことができる。

本発明の実施の形態となる核種分析装置の構成を示す図である。発明の実施の形態となる核種分析装置において用いられる回転式波長板の構成を示す図である。発明の実施の形態となる核種分析装置において用いられる回転式波長板の機能を示す図（ａ：垂直偏光、ｂ：水平偏光）である。垂直偏光のＬＣＳガンマ線が試料に入射した場合に発せられるＥ１遷移ガンマ線とＭ１遷移ガンマ線の状況を示す図である。 ^２３８Ｕと^２３９Ｐｕが混在する場合に使用するＬＣＳガンマ線のスペクトルの設定の一例である。本発明の実施の形態となる核種分析装置におけるパルスレーザー光の出力波形（ａ）、ＮＲＦガンマ線の出力波形（ｂ）、ノイズ波形（ｃ）である。

以下、本発明の実施の形態に係る核種分析装置の構成について説明する。この核種分析装置においては、レーザー逆コンプトン（ＬａｓｅｒＣｏｍｐｔｏｎＳｃａｔｔｅｒｉｎｇ：ＬＣＳ）ガンマ線を用いた核共鳴散乱（ＮｕｃｌｅａｒＲｅｓｏｎａｎｃｅＦｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ：ＮＲＦ）によって発生した蛍光ガンマ線が検出される。図１は、この核種分析装置１０を上側から見た構成図である。

ガンマ線発生部１１においては、電子加速装置１１１によって、高エネルギーまで加速された電子線１１２が図中右方向に放射される。一方、レーザー光源１２によって発せられたレーザー光１３は、回転式波長板（偏光方向切替部）１４を透過し、ガンマ線発生部１１中の反射鏡１１３で反射され、電子線１１２と同じ光軸上で電子線１１２中の高エネルギー電子と正面衝突するように設定される。

これにより、レーザー光１３は高エネルギー電子から逆コンプトン効果によってエネルギーを得て散乱され、ＬＣＳガンマ線１５となり、図中右側に発せられる。ＬＣＳガンマ線１５は、反射鏡１１３を透過し、コリメータ１６を透過することによってその放射角が制限され、試料チャンバー（照射部）１７中に設置された試料１００に照射される。

試料１００における原子核は、このＬＣＳガンマ線１５を吸収し、核共鳴散乱によって、吸収したＬＣＳガンマ線１５と同じエネルギーのＮＲＦガンマ線２１を発する。このＮＲＦガンマ線２１は、入射したＬＣＳガンマ線１５の光軸と垂直な方向に発せられ、試料チャンバー１７中において試料１００と同じ水平面上かつこの光軸と垂直の方向に設置されたＮＲＦガンマ線検出器（ガンマ線検出部）２２で検出される。また、試料チャンバー１７中において試料１００の後方のＬＣＳガンマ線１５の光軸上にあるモニター用ガンマ線検出器２３は、試料１００を透過した透過ＬＣＳガンマ線２４を検出する。

試料チャンバー（照射部）１７には駆動部２５が接続されており、駆動部２５は、ステッピングモーター等を用いて試料チャンバー１７の位置を制御する。これにより、ＬＣＳガンマ線１５の光軸と垂直な面内方向における試料１００の位置を制御し、試料１００中の所望の位置にＬＣＳガンマ線１５を照射することができる。これにより、その位置に応じたＮＲＦガンマ線２１の強度分布を測定し、マッピングを行うことも可能である。

制御部（算出部）２６は、例えばマイクロコンピュータであり、電子加速装置１１１、レーザー光源１２、回転式波長板１４、ＮＲＦガンマ線検出器２２、モニター用ガンマ線検出器２３、駆動部２５と接続され、これらの制御を行う。また、ＮＲＦガンマ線検出器２２、モニター用ガンマ線検出器２３で得られた検出結果が入力され、後述する核種分析処理も行う。

ここで、電子加速装置１１１は、電子銃等で発生した低エネルギーの電子を例えばＭｅＶ以上のエネルギーまで加速し、例えばエネルギー回収型線形加速器（ＥＲＬ：ＥｎｅｒｇｙＲｅｃｏｖｅｒｙＬｉｎａｃ）が用いられる。これによって加速された電子のエネルギーは単一である。すなわち、電子線１１２は単色である。ただし、そのエネルギーは可変であり、その制御は制御部２６によって行われる。電子線１１２のエネルギーを設定することによって、ＬＣＳガンマ線１５のエネルギーを設定することができる。

レーザー光源１２は、一定の波長のレーザー光（可視光あるいは赤外光）１３を発振する。このレーザー光１３はパルス状に発振されたパルスレーザー光である。また、このレーザー光１３は垂直方向（図１における紙面と垂直方向）に直線偏光しているものとする。ランダム偏光されたレーザー光を発振させ、これを偏光子に透過させることによって直線偏光させてもよい。

回転式波長板（偏光方向切替部）１４は、垂直偏光されたレーザー光１３の偏光方向を制御する。特に、レーザー光１３の光軸を変えずに、その偏光方向を垂直な２方向に制御する。回転式波長板１４の構成を図２（ａ）（ｂ）に示す。ここで、図２（ａ）は、回転式波長板１４全体の斜視図である。回転式波長板１４は、円形のλ／２波長板１４１の中心に回転軸１４２が接続されて構成されている。回転軸１４２の中心軸は、レーザー光１３がこのλ／２波長板１４１を透過する際の光軸と平行である。

図２（ｂ）は、円形のλ／２波長板１４１における高速軸１４３と低速軸１４４の関係を示す図である。高速軸１４３、低速軸１４４は共にλ／２波長板１４１の主面内にあり、高速軸１４３に沿った偏光方向がある場合と、低速軸１４４に沿った偏光方向がある場合とでは、１／２波長の位相差が生ずるように、その厚さは設定される。この構成は、通常のλ／２波長板として知られるものと同様であり、入射光が直線偏光された場合に、その偏光方向を回転させる作用をもつ。この際、レーザー光１３の波長に応じたλ／２波長板１４１を用いることができる。

この構成における回転式波長板１４の入射前、出射後におけるレーザー光１３の偏光の状況を、図３に示す。ここでは、レーザー光１３の電場ベクトルが模式的に示されており、入射前は偏光方向は垂直方向であるものとする。まず、図３（ａ）に示されるように、高速軸１４３が垂直方向とされた場合に垂直偏光されたレーザー光１３が入射した場合、これから出射するレーザー光１３も垂直偏光となる。一方、このλ／２波長板１４１を角度θだけ回転させた場合には、その偏光方向は２θだけ回転する。従って、θ＝４５°とした場合、図３（ｂ）に示されるように、垂直偏光されたレーザー光１３が入射した場合には、これから出射するレーザー光１３は水平偏光となる。この回転角度の制御は、回転軸１４２に接続されたステッピングモーターによって行うことができる。この制御も、制御部２６によって行うことができる。この際、λ／２波長板１４１の平面度が充分高ければ、その回転動作によるレーザー光１３の光軸の変動は無視できる程度となる。

こうして偏光方向が制御されたレーザー光１３は、反射鏡１１３を介して高エネルギーの電子線１１２と正面衝突し、電子線１１２と同じ方向（レーザー光１３と反対の方向）にＬＣＳガンマ線１５が発せられる。レーザー光１３が直線偏光している場合、このＬＣＳガンマ線１５も直線偏光となり、その偏光方向はレーザー光１３と同一となる。ＬＣＳガンマ線１５は反射鏡１１３を透過し、鉛等の吸収体で構成されたコリメータ１６中の開口部を通過する。この開口部以外におけるＬＣＳガンマ線１５は吸収体に吸収されるため、これにより、その放射角が狭い範囲に限定されたＬＣＳガンマ線１５が、試料チャンバー１７中に設置された試料１００に照射される。非特許文献１〜３に記載されるように、これによって、試料１００からＮＲＦガンマ線２１が発せられる。なお、ガンマ線の物質透過能は高いため、試料チャンバー１７中の試料１００に対して充分な強度のＬＣＳガンマ線１５を照射することができる。このため、試料チャンバー１７は、ＬＣＳガンマ線１５を透過させる任意の材料で構成することが可能である。また、容器内に収容された試料１００を用いることもできる。

電子線１１２とレーザー光１３が共に単色であり、かつこれらが理想的に正面衝突した場合には、これらの光軸上で得られるＬＣＳガンマ線１５も単色となる。しかしながら、この散乱過程では、この光軸からわずかにずれた角度においてもＬＣＳガンマ線１５は発生し、そのエネルギーは、光軸上よりは低くなる。すなわち、実際にはＬＣＳガンマ線１５は完全な単色ではなく、そのスペクトルにはわずかな広がりをもつ。従って、コリメータ１６によってその出射方向（放射角）を制限することにより、そのスペクトルにおける広がりは制限される。あるいは、電子線１１２及びレーザー光１３が単色の場合であっても、コリメータ１６を用いて、ＬＣＳガンマ１５線のスペクトルにおける広がりを制御することができる。

ＮＲＦガンマ線検出器２２、モニター用ガンマ線検出器２３としては、例えばゲルマニウム検出器等の半導体検出器を用いることができる。これによれば、ガンマ線の強度だけでなく、そのエネルギースペクトルも測定することが可能である。これにより、広いエネルギー幅においてガンマ線を検出することが可能である。

入射するＬＣＳガンマ線１５が直線偏光している場合、試料１００から発せられるＮＲＦガンマ線２１が発せられる方向とその偏光方向は、ＮＲＦガンマ線２１に対応した遷移のメカニズムによって異なる。図４は、この状況を図３同様に模式的に示す図である。

主なこの遷移の種類としては、電気双極子遷移（Ｅ１遷移）と磁気双極子遷移（Ｍ１遷移）がある。図４においては、垂直方向に偏光した（その電場ベクトルの方向が垂直方向である）ＬＣＳガンマ線１５が試料１００に照射された場合に発せられるＮＲＦガンマ線２１がＥ１遷移ガンマ線２１１である場合とＭ１遷移ガンマ線２１２である場合の状況が示されている。Ｅ１遷移ガンマ線２１１、Ｍ１遷移ガンマ線２１２共に、ＬＣＳガンマ線１５の光軸と垂直な方向に発せられる。ただし、Ｅ１遷移ガンマ線２１１は、水平方向（ＬＣＳガンマ線の偏光方向と垂直な方向）に発せられ、Ｍ１遷移ガンマ線２１２は、垂直方向（ＬＣＳガンマ線１５の偏光方向と同じ方向）に発せられる。Ｅ１遷移ガンマ線２１１の偏光方向は垂直方向（ＬＣＳガンマ線１５と同じ方向）であり、Ｍ１遷移ガンマ線２１２の偏光方向はＬＣＳガンマ線１５の光軸と同じ方向である。すなわち、ＬＣＳガンマ線１５の偏光方向が定まれば、Ｅ１遷移ガンマ線２１１とＭ１遷移ガンマ線２１２の放射される方向は定まり、これらは９０°異なる方向に放射される。ＬＣＳガンマ線１５の偏光がランダムである場合には、これらのＮＲＦガンマ線２１は、光軸と垂直な方向に等方的に発せられる。あるいは、ＬＣＳガンマ線１５の偏光方向が定まっている場合には、その偏光方向に対して上記の関係となる方向にＮＲＦガンマ線検出器２２を設置しない限り、ＮＲＦガンマ線２１を検出することは困難である。

ここで、ある特定の核種における共鳴エネルギーがＮＲＦガンマ線２１のエネルギーに対応する。この共鳴エネルギーは、原子核の核種によって定まる。従って、予めこの共鳴エネルギーがわかっている場合には、ＮＲＦガンマ線２１をＮＲＦガンマ線検出器２２で検出し、そのエネルギーを調べることによって、試料１００に含まれる原子核の核種を認識することができる。試料１００に複数の核種が含まれる場合には、検出された各エネルギーのＮＲＦガンマ線２１の強度比を求め、各共鳴エネルギーに対応した共鳴反応の反応断面積（あるいはその比率）がわかれば、各核種の組成分析も可能である。

前記の通り、ＮＲＦガンマ線２１のエネルギーは、吸収したＬＣＳガンマ線１５のエネルギーと同一であるため、ＬＣＳガンマ線１５のエネルギー（スペクトル）を設定することによって、検出されるＮＲＦガンマ線２１のエネルギー範囲を定めることができる。この設定の一例を図５に示す。ここでは、検出すべき核種を^２３８Ｕと^２３９Ｐｕの２種類とする。^２３８Ｕの共鳴エネルギーは１．８４６ＭｅＶ、^２３９Ｐｕの共鳴エネルギーは２．０４０ＭｅＶであることが知られている。ここで、現時点ではこれらの共鳴エネルギーに対応する遷移がＥ１遷移であるかＭ１遷移であるかは明確にはなっていないが、仮に^２３８Ｕの１．８４６ＭｅＶに対応する遷移がＭ１遷移、^２３９Ｐｕの２．０４０ＭｅＶに対応する遷移がＥ１遷移であるとする。ＬＣＳガンマ線１５のエネルギースペクトルにおける広がり中にこの２つのエネルギーが含まれるように設定する。このためには、その半値幅が１．８ＭｅＶ〜２．１ＭｅＶ程度（ＦＷＨＭで１５％程度）となるように設定すればよい。この領域にピークのあるＬＣＳガンマ線１５を得るためには、電子線１１２のエネルギーを３４３ＭｅＶとし、レーザー光１３の波長を１０６４ｎｍとすればよい。スペクトルの半値幅は、前記の通り、コリメータ１６の開口によって設定することが可能である。

この設定により、^２３８Ｕと^２３９Ｐｕを共に含む試料１００からは、１．８４６ＭｅＶのガンマ線と２．０４０ＭｅＶのガンマ線が同時に放出される。しかしながら、これらのガンマ線は９０°異なる方向に放射される。これを検出して^２３８Ｕと^２３９Ｐｕの組成分布比率を求める、すなわち、これらの核種が混在する際の核種分析方法について以下に説明する。

制御部２６は、回転式波長板１４の回転軸１４２に接続されたステッピングモーターを制御し、その高速軸１４３が垂直方向となるように制御する。これにより、レーザー光１３は、垂直方向に偏光された第１のパルスレーザー光となる。従って、ＬＣＳガンマ線１５は、図４に示されるように、垂直方向に偏光された第１のレーザーコンプトンガンマ線となる。このため、^２３９ＰｕのＥ１遷移による２．０４０ＭｅＶのガンマ線は、図４に示されるように水平方向に発せられ、試料１００からみて水平方向に設置されたＮＲＦガンマ線検出器２２でこれを検出することが可能である（第１の検出ステップ）。一方、^２３８ＵのＭ１遷移による１．８４６ＭｅＶのガンマ線は試料１００から垂直方向にのみ放射されるため、ＮＲＦガンマ線検出器２２はこれを検出しない。

次に、制御部２６は、回転式波長板１４の回転軸１４２に接続されたステッピングモーターを制御し、その高速軸１４３が垂直方向から４５°傾いた角度（θ＝４５°）となるように制御する。これにより、レーザー光１３は、水平方向に偏光された第２のパルスレーザー光となる。従って、ＬＣＳガンマ線１５も水平方向に偏光された第２のレーザーコンプトンガンマ線となる。このため、図４とは逆に、^２３８ＵのＭ１遷移による１．８４６ＭｅＶのガンマ線が水平方向に発せられ、試料１００からみて水平方向に設置されたＮＲＦガンマ線検出器２２でこれを検出することが可能である（第２の検出ステップ）。一方、^２３９ＰｕのＥ１遷移による２．０４０ＭｅＶは試料１００から垂直方向にのみ放射されるため、ＮＲＦガンマ線検出器２２はこれを検出しない。

第２の検出ステップにおける^２３８ＵのＭ１遷移による１．８４６ＭｅＶのガンマ線と、第１の検出ステップにおける^２３９ＰｕのＥ１遷移による２．０４０ＭｅＶのガンマ線とは、試料１００から同一の方向に発せられる。このため、単一の（同一箇所に設置された）ＮＲＦガンマ線検出器２２を用いてこれらを検出することが可能である。

次に、制御部（算出部）２６は、第１の検出ステップにおける２．０４０ＭｅＶのガンマ線の検出強度と第２の検出ステップにおける１．８４６ＭｅＶのガンマ線の検出強度との比率と、１．８４６ＭｅＶに対応する^２３８ＵのＭ１遷移の反応断面積と２．０４０ＭｅＶに対応する^２３９ＰｕのＥ１遷移の反応断面積の比率とから、^２３８Ｕと^２３９Ｐｕの組成比率を算出することができる（分析ステップ）。

このように、以上の構成においては、水平方向に設置されたＮＲＦガンマ線検出器２２のみを用いて、２つのガンマ線を検出することができる。この際、単一のＮＲＦガンマ線検出器２２を用いて、異なる２方向に発せられる２種類のガンマ線を検出することが可能である。偏光方向がランダムであるＬＣＳガンマ線１５（レーザー光１３）を用いないで上記の測定を行えば、上記の２種類のガンマ線は図４のように定まった方向には発せられないため、単一のＮＲＦガンマ線検出器２２を用いて、２つのガンマ線を同時に検出することも可能である。しかしながら、この場合には、１．８４６ＭｅＶと２．０４０ＭｅＶという近接したエネルギーのガンマ線が同時に検出され、かつ各々のガンマ線は光軸と垂直な面内で等方的に放出されるため、検出される強度が低下する。このため、ＮＲＦガンマ線検出器２２で検出されたエネルギースペクトルにおける両者の分離が困難であり、それぞれの強度の算出の精度が劣化する。これに対して、上記の方法によれば、１．８４６ＭｅＶのガンマ線と２．０４０ＭｅＶのガンマ線を分離して検出することができる。また、各々のガンマ線の検出強度が高くなるため、その方向に設置されたＮＲＦガンマ線検出器２２で各々の強度を高精度で算出することが可能である。

また、駆動部２５を制御し、試料１００が設置された試料チャンバー１７を、ＬＣＳガンマ線１５の光軸と垂直な面内で移動させ、その位置毎における１．８４６ＭｅＶのガンマ線と２．０４０ＭｅＶのガンマ線の検出強度をマッピングすれば、試料１００における^２３８Ｕと^２３９Ｐｕの分布が測定できる。

この際、ＮＲＦガンマ線２１を検出するためのガンマ線検出器を１台のみとして上記の分析を行うことができる。すなわち、単純な構成で高精度のＮＲＦ分析を行うことができる。また、試料１００を破壊せずに上記の分析を行うことができ、ガンマ線の高い物質透過率のために、容器中にある試料１００に対しても上記の分析を行うことができる。

上記においては、２種類の核種が混在する場合のこれらの組成比率を算出する場合について説明されたが、３種類以上の核種が混在する場合においても、同様に組成比率が算出できることは明らかである。

また、ＬＣＳガンマ線１５の特徴は、レーザー光１３と同期して発せられる点であり、レーザー光１３の出力波形、出力タイミングは、レーザー光源１２においては適宜制御することが可能である。このため、レーザー光１３がパルス状である場合には、ＬＣＳガンマ線１５もこれに応じたパルス状となる。図６は、この際のＬＣＳガンマ線１５の発振波形（ａ）、ＮＲＦガンマ線２１の波形（ｂ）、及びＮＲＦガンマ線検出器２２で検出されるノイズ波形（ｃ）を模式的に示した図である。図において、レーザー光１３の出力パルス波形に応じ、ＬＣＳガンマ線１５のパルス間隔Ｔは１００μｓ程度、パルス幅ｔは数１０ｎｓ程度とすることができる。ＮＲＦガンマ線２１は、入射するＬＣＳガンマ線１５からｐｓ程度の遅れで発生し、図６（ｂ）に示されるように、その出力形状はＬＣＳガンマ線１５に準じた形状となる。

この測定においては、ＮＲＦガンマ線検出器２２で検出されるバックグラウンドが問題となる。バックグラウンドとしては、自然放射線や、あるいは試料１００に放射性核種が含まれる場合には、この放射性核種が発する崩壊ガンマ線がある。こうしたバックグラウンドとなるガンマ線（放射線）はランダムに発生するため、試料１００に入射するＬＣＳガンマ線１５との相関は認められない。このため、ＮＲＦガンマ線検出器２２のサンプリング時間を、図６中にハッチングで示された期間（幅Ｔ_ＯＮ）としてレーザー光源１２の発振タイミングと同期させることにより、バックグラウンドの影響を低減することが可能である。この場合には、幅Ｔ_ＯＮの時間内で計測されたノイズ成分のみがバックグラウンドとなり、幅Ｔ_ＯＦＦの時間内で発生したノイズ成分はバックグラウンドとはならない。こうしたサンプリング動作は、ＮＲＦガンマ線検出器２２の動作タイミングをこのように設定することにより容易に行われる。Ｔ_ＯＮをＮＲＦガンマ線２１が発せられる時間に近い値とすることが、バックグラウンドの影響を低減する上では好ましい。このサンプリング期間の立ち上がりタイミングは、レーザー光源１２の発振タイミングと同期させて設定することができる。例えば、レーザー光源１２の出力パルスの立ち上がりタイミングからある一定の短時間後にサンプリングを開始する設定とすることができる。

あるいは、ＮＲＦガンマ線検出器２２は連続的に動作させ、その検出結果を一時的に記憶し、この結果とレーザー光源１２（ＬＣＳガンマ線１５）の出力波形との時間相関をとる処理を行うことにより、実質的にＴ_ＯＮの期間のみの出力を算出することも可能である

また、ＬＣＳガンマ線１５の強度がパルス毎に安定であるとは限らない。この場合には、ＮＲＦガンマ線２１の強度もそれに応じて変動するが、モニター用ガンマ線検出器２３で検出される透過ＬＣＳガンマ線２４の強度も変動する。従って、制御部２６は、例えばＮＲＦガンマ線検出器２２の検出結果をモニター用ガンマ線検出器２３の検出結果で規格化した値を用いることにより、より正確に上記の解析を行うことが可能である。

なお、上記の例においては、回転式波長板が偏光方向切替部として用いられたが、パルスレーザー光の偏光方向を垂直な２方向に切り替えることが可能な方式であれば、他の方式を用いることも可能である。例えば、入射前のパルスレーザー光の偏光方向を９０°回転させる設定としたλ／２波長板をパルスレーザー光の光路に単に出し入れする形態とすることも可能である。ただし、この場合には、このλ／２波長板の有無によってパルスレーザー光の光軸のずれが発生しないようにこの切替動作を行うことが必要である。

また、上記の例においては、電子加速装置、レーザー光源、回転式波長板、ＮＲＦガンマ線検出器等を制御する制御部が、ＮＲＦガンマ線検出器の検出結果から核種の分析を行う算出部を兼ねる構成としたが、制御部と算出部を分離して設置してもよい。

また、上記の例においては、パルスレーザー光を直線偏光させることによってＬＣＳガンマ線を直線偏光させた。しかしながら、ＬＣＳガンマ線を完全な直線偏光とする必要はなく、ある特定の方向の偏光成分が強ければ、同様に核種の分析が可能であることは明らかである。例えば、パルスレーザー光を楕円偏光としてもよい。また、ＬＣＳガンマ線の偏光方向を垂直と水平の２種類に切り替える設定としたが、９０°異なる２方向であれば、垂直と水平以外の方向であっても、これに応じてＮＲＦガンマ線検出器（ガンマ線検出部）の設置位置を適宜設定することにより、上記と同様の構成を実現することが可能である。また、偏光方向の切替角度は厳密に９０°とする必要はなく、２種類の蛍光ガンマ線の検出強度が共に充分である限りにおいて、この角度を厳密に９０°とする必要はない。

また、上記の例では、電子加速装置を、単色の電子線が得られるエネルギー回収型線形加速器であるとしたが、そのエネルギーが制御できるものであればこれに限定されず、単色性も不要である。例えば、高強度のパルスレーザー光をターゲットに照射してプラズマ化し、電子をこのレーザープラズマ中で加速するレーザー駆動型粒子線発生器を用いれば、電子加速装置をより小型化でき、好ましい。

また、上記の例では、レーザー光源の発するレーザー光の波長（エネルギー）は一定であるとしたが、これを可変とすることもできる。この場合、偏光方向切替部にλ／２波長板を用いた場合には、これを波長に応じて変えることが必要となる。

１０核種分析装置
１１ガンマ線発生部
１２レーザー光源
１３レーザー光（パルスレーザー光）
１４回転式波長板（偏光方向切替部）
１５ＬＣＳ（ＬａｓｅｒＣｏｍｐｔｏｎＳｃａｔｔｅｒｉｎｇ）ガンマ線
１６コリメータ
１７試料チャンバー（照射部）
２１ＮＲＦ（ＮｕｃｌｅａｒＲｅｓｏｎａｎｃｅＦｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ）ガンマ線
２２ＮＲＦガンマ線検出器（ガンマ線検出部）
２３モニター用ガンマ線検出器
２４透過ＬＣＳガンマ線
２５駆動部
２６制御部（算出部）
１００試料
１１１電子加速装置
１１２電子線
１１３反射鏡
１４１ λ／２波長板
１４２回転軸
１４３高速軸
１４４低速軸
１００試料
２１１Ｅ１遷移ガンマ線
２１２Ｍ１遷移ガンマ線

Claims

パルスレーザー光と高エネルギー電子との衝突によって発生したレーザーコンプトンガンマ線を試料に照射した際に試料中の原子核から発せられる蛍光ガンマ線を検出することによって前記試料における原子核核種を分析する核種分析装置であって、
直線偏光されたパルスレーザー光を発するレーザー光源と、
前記パルスレーザー光の偏光方向を垂直な２方向に切り替える偏光方向切替部と、
前記偏光方向切替部から出力されたパルスレーザー光と前記高エネルギー電子とを衝突させてレーザーコンプトンガンマ線を発生させるガンマ線発生部と、
前記レーザーコンプトンガンマ線を前記試料に照射させる照射部と、
前記レーザーコンプトンガンマ線の光軸から垂直な方向に前記試料から発せられた蛍光ガンマ線を検出するガンマ線検出部と、
前記偏光方向切替部において切り替えられた２つの偏光方向に対応する前記ガンマ線検出部の出力を用いて前記試料の原子核核種を分析する算出部と、
を具備することを特徴とする核種分析装置。
前記偏光方向切替部は、
高速軸が主面内に存在し回転軸を中心に４５°の角度で回転する構成とされたλ／２波長板を具備することを特徴とする請求項１に記載の核種分析装置。
前記レーザーコンプトンガンマ線の放射角度を制限するコリメータが用いられたことを特徴とする請求項１又は２に記載の核種分析装置。
前記ガンマ線検出部における検出タイミングが、前記レーザー光源における前記パルスレーザー光の発振タイミングと同期して設定されたことを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の核種分析装置。
前記レーザーコンプトンガンマ線の光軸上における前記試料の後方に配置されたモニター用ガンマ線検出器を具備し、
前記算出部において、前記ガンマ線検出部の出力を前記モニター用ガンマ線検出器の出力で規格化された値を用いて前記試料の原子核核種を分析することを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の核種分析装置。
パルスレーザー光と高エネルギー電子との衝突によって発生したレーザーコンプトンガンマ線を試料に照射した際に試料中の原子核から発せられる蛍光ガンマ線を検出することによって前記試料の原子核核種を分析する核種分析方法であって、
第１の偏光方向に直線偏光された第１のパルスレーザー光を前記高エネルギー電子に衝突させて発生した第１のレーザーコンプトンガンマ線を前記試料に照射し、前記第１のレーザーコンプトンガンマ線の光軸から垂直な方向に前記試料から発せられた蛍光ガンマ線を検出する第１の検出ステップと、
前記第１の偏光方向と垂直な第２の偏光方向に直線偏光された第２のパルスレーザー光を前記高エネルギー電子に衝突させて発生し、前記第１のレーザーコンプトンガンマ線と同一方向に放射された第２のレーザーコンプトンガンマ線を前記試料に照射して前記試料から発せられた蛍光ガンマ線を、前記第１の検出ステップと同一の箇所で検出する第２の検出ステップと、
前記第１の検出ステップにおいて検出された蛍光ガンマ線強度と、前記第２の検出ステップにおいて検出された蛍光ガンマ線強度とから前記原子核核種を分析する分析ステップと、
を具備することを特徴とする核種分析方法。
前記第１のパルスレーザー光及び前記第２のパルスレーザー光は、同一のレーザー光源から発せられたパルスレーザー光をλ／２波長板に透過させて生成され、
前記第１のパルスレーザー光及び前記第２のパルスレーザー光が前記λ／２波長板を透過する際の光軸の回りにおいて、前記第２の検出ステップにおける前記λ／２波長板の高速軸を、前記第１の検出ステップにおける前記λ／２波長板の高速軸から４５°回転させた設定とすることを特徴とする請求項６に記載の核種分析方法。
前記第１の検出ステップにおいて、前記蛍光ガンマ線の検出タイミングを前記第１のパルスレーザー光の発振タイミングと同期させ、
前記第２の検出ステップにおいて、前記蛍光ガンマ線の検出タイミングを前記第２のパルスレーザー光の発振タイミングと同期させることを特徴とする請求項６又は７に記載の核種分析方法。