JP5584859B2

JP5584859B2 - 合金燃料製造装置

Info

Publication number: JP5584859B2
Application number: JP2010009098A
Authority: JP
Inventors: 義昭舘; 裕二有田
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency; University of Fukui NUC
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency; University of Fukui NUC
Priority date: 2010-01-19
Filing date: 2010-01-19
Publication date: 2014-09-10
Anticipated expiration: 2030-01-19
Also published as: JP2011149722A

Description

本発明は、軽水炉及び高速炉の使用済み燃料から発生する超ウラン（ＴＲＵ）元素を含むＴＲＵ合金燃料を製造するために用いられる合金燃料製造装置に関する。

軽水炉及び高速炉の使用済み燃料から出される使用済燃料の中には、ネプツニウム２３７（²³⁷Ｎｐ）、アメリシウム−２４１（²⁴¹Ａｍ）、アメリシウム２４３（²⁴³Ａｍ）、
キュリウム−２４２（²⁴²Ｃｍ）やキュリウム−２４４（²⁴⁴Ｃｍ）等の超ウラン元素（Ｔｒａｎｓ−Ｕｒａｎｉｕｍ：以下ＴＲＵ元素という。）が含まれており、このＴＲＵ元素からプルトニウム（Ｐｕ）を除いたマイナーアクチノイド元素（以下、ＭＡ元素という。）の中には、²³⁷Ｎｐや²⁴¹Ａｍ、²⁴³Ａｍのように半減期が各々２１４万年、４３２年、
７３８０年と極めて長く、短期間にて消滅処理させることができない核種（マイナーアクチノイド核種）が存在する。

現在、軽水炉の使用済み燃料は硝酸で溶解した後、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を抽出剤として用いる溶媒抽出法によりＵやＰｕを抽出分離して回収しているが、抽出後の溶解液中には、種々の核分裂生成物や先の超ウラン元素が残っており、この抽出残液は高レベル放射性廃液となる。このような高レベル放射性廃液については、硝酸回収工程や蒸発濃縮工程を経て、最終的にガラス固化体の形態に加工してから地層深部に貯蔵することによる処分が行われる。このような処分を行うのは、上記のようにＴＲＵ元素の半減期が極めて長く、処分を行う際に、超長期間にわたって環境への影響がないように配慮する必要があるからであり、これにより処理のためのコストは非常に大きなものとなってしまう。

一方、ＴＲＵ元素は高速炉燃料として有効利用できる可能性があり、上記のような高レベル放射性廃液からＴＲＵ元素を回収して燃料に混入して利用すれば処分負担が軽減できると共に、エネルギー資源の利用効率の向上を図ることも可能となる。ＴＲＵ元素を新たに燃料として用いてリサイクルするためには、ウランを含む合金体、或いはこれにさらにプルトニウムを加えた合金体に、ネプツニウム、アメリシウム及びキュリウムを添加して数１０ｃｍの棒状に成型加工したスラグと呼ばれるものとする。このようなＴＲＵ元素が添加された燃料のことを、本明細書ではＴＲＵ合金燃料と称することとする。なお、ＴＲＵ元素のリサイクルについては、例えば特許文献１（特開平９−４３３８９号公報）に記載されている。
特開平９−４３３８９号公報

ところで、ＴＲＵ元素の中でアメリシウムは高蒸気圧性を有しており、ＴＲＵ合金燃料の製造工程の中で、合金化のための溶融工程において、この高蒸気圧性のアメリシウムが蒸発することに伴い、蒸発損失が発生してしまうという問題があった。また、上記のようなアメリシウムの製造時蒸発により、製造装置内が汚染され高線量化してしまう、という問題もあった。

上記のような問題点を解決するために、請求項１に係る発明は、前記溶融部を収容する内筒部材と、前記内筒部材の鉛直上方を略閉塞するように配される天板部材と、前記天板部材及び前記内筒部材を収容する外筒部材とを有する合金燃料製造装置であって、前記超ウラン元素を含む合金原料を溶融したのち、前記溶融した合金原料を、前記溶融部からモールド中に押出し、スラグ化する射出鋳造処理を行うことを特徴とする合金燃料製造装置である。

また、請求項２に係る発明は、請求項１の発明に付加して前記射出鋳造処理は、前記溶融部の直上から溶融部へモールドを挿入し、前記合金燃料製造装置内のガスを排気、真空引き、さらに不活性ガスの導入と加圧によってモールド中へ前記溶融した合金原料を押出し、固化することを特徴とする合金燃料製造装置である。
さらに、請求項３に係る発明は、請求項１乃至２に付加して、前記超ウラン元素は、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムの少なくともいずれか一つを含むものであることを特徴とする合金燃料製造装置である。

本発明に係る合金燃料製造装置によれば、ＴＲＵ元素を含む合金燃料を溶融する溶融部は、内筒部材及び外筒部材からなる二重管構造に収容されると共に、内筒部材の鉛直上方には天板部材が配されており、合金燃料溶融工程において高蒸気圧性のアメリシウムは内筒部材の天板部材に集中的に付着するようになるので、装置の他箇所に付着してこれを汚染する可能性が非常に低くなると共に、天板部材に付着したアメリシウムを回収することにより、アメリシウムの蒸発損失を抑制でき、装置内の汚染と高線量化を抑制することができるようになる。

また、本発明に係るＴＲＵ合金燃料の製造装置や、当該装置によるＴＲＵ合金燃料製造過程で使用したモールドや被覆管など、ＴＲＵ合金燃料と接触しＴＲＵ元素が付着もしくは混在したことにより放射性廃棄物として処分しなければならない材料については、高温溶解して蒸気圧の高いアメリシウムを蒸発分離することで、廃棄物の減容や除染が可能となる。

本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置の概略を示す図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置における天板部材の概略を示す図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置において区画分けされた各空間を説明する図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置の天板部材１５０（円盤部１５１）における冷媒流路を説明する図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置における天板部材１５０の回収面１５７による放射性元素の捕捉を説明する図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置における誘導コイル導入部の絶縁構造を示す図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置による合金燃料製造工程を示す図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置による合金燃料製造工程を示す図である。本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置による合金燃料製造工程を示す図である。

以下、本発明の実施の形態を図面を参照しつつ説明する。図１は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置の概略を示す図である。図１において、１００はＴＲＵ合金燃料製造装置、１１０は円筒状チャンバー、１１１は基台、１１２は外筒部材、１１３はコイル電力導入ポート、１１４は熱電対導入ポート、１１５は不活性ガス導入ポート、１１６は外筒空間排気ポート、１１７は内筒空間排気ポート、１１８は冷媒導入ポート、１１９は冷媒排出ポート、１２０は内筒部材、１２１は第１シール構造部、１２２は第２シール構造部、１２３は第３シール構造部、１２５は拡散板、１３０は蓋部材、１４０は台部、１４１は坩堝、１４２は坩堝カバー、１４３は貫通孔、１４５は誘導コイル、１４６は絶縁部材、１５０は天板部材、１５１は円盤部、１５２は円筒部、１５３は貫通孔、１５７は回収面、１６０は昇降装置、１６１はモールドをそれぞれ示している。

本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置は、ウランやプルトニウムを主原料としＭＡ元素を添加したＴＲＵ合金燃料を製造するための装置であり、この装置で製造された合金燃料は、高速炉で燃焼させることが想定されるものである。本発明に係る合金燃料製造装置１００で用いる原料としては、軽水炉及び高速炉の使用済み燃料から発生するＭＡ元素と、ウラン、プルトニウムである。これらの原料は合金燃料製造装置１００内の溶融部で溶融された後、石英管などのモールド１６１に充填されて、スラグに成型加工される。合金燃料製造装置１００内における溶融工程は不活性ガス雰囲気中で行う必要があるため、合金燃料製造装置１００の溶融部は所定のチャンバー内に設けられている。

ＴＲＵ合金燃料製造装置１００においては、円筒状チャンバー１１０と、この円筒状チャンバー１１０鉛直上方に配される蓋部材１３０によって装置内の気密が保たれるようになっている。円筒状チャンバー１１０は、装置底部を構成する基台１１１と、この基台１１１から立設される筒状の外筒部材１１２とから構成されており、この外筒部材１１２には各種のポートが設けられている。

本発明に係る合金燃料製造装置１００では、ＴＲＵ合金原料を溶融するための溶融部は、外筒部材１１２内における、さらに内筒部材１２０などによって区画された空間内に設けられている。このように、本発明の合金燃料製造装置１００は、外筒部材１１２及び内筒部材１２０からなる、言わば、二重管構造となっていることが特徴のひとつとなっている。このような二重管構造の内筒部材１２０内に溶融部を設けるメリットとしては、高蒸気圧性のアメリシウムを内筒部材１２０内の空間に留めておくことができ、装置の内筒部材１２０と外筒部材１１２との間の空間の汚染を無くし、装置内の広範な領域へのアメリシウムの付着を防止することができる。

内筒部材１２０の鉛直上方には、内筒部材１２０上方の空間を略閉塞するように天板部材１５０が設けられている。この天板部材１５０は、その底部に高蒸気圧性のアメリシウムを付着させる目的で配されており、天板部材１５０内部には冷媒を流通させるための流路がその内部に設けられている。

図２は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置１００における天板部材の概略を示す図である。天板部材１５０は、円盤部１５１とこの円盤部１５１の周縁から立設する筒状の円筒部１５２とからなっている。円盤部１５１の底面は、アメリシウムを付着させて、これを回収するための領域（回収面１５７）として用いられる。また、円盤部１５１にはモールド（石英管）１６１を挿通させるための貫通孔１５３が設けられる。

円筒状チャンバー１１０の基台１１１と内筒部材１２０との間は円周状の第１シール構造部１２１によって、また、内筒部材１２０と天板部材１５０（円盤部１５１）との間は円周状の第２シール構造部１２２によって、また、天板部材１５０（円筒部１５２）と蓋部材１３０との間は円周状の第３シール構造部１２３によって、気密が保たれるようになっているので、合金燃料製造装置１００内の空間は図３に示すように区画分けされていることとなる。

図３は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置１００において区画分けされた各空間を説明する図である。図３に示すように、本発明に係る合金燃料製造装置１００では、内筒部材１２０と天板部材１５０の円盤部１５１と基台１１１とによって仕切られた空間Ｒ１、天板部材１５０と蓋部材１３０によって仕切られた空間Ｒ２、及び、外筒部材１１２と内筒部材１２０と基台１１１と蓋部材１３０とによって仕切られた空間Ｒ３、の３つの空間が形成されることとなる。このような空間のうち、ＴＲＵ合金原料を溶融するための溶融部は、空間Ｒ１に設けられているので、溶融工程で蒸発する高蒸気圧性の放射性元素であるアメリシウムが汚染する空間は、ほぼこの空間Ｒ１に限定されることとなるので、
従来の技術のように装置全体に汚染が拡大することがない。

円筒状チャンバー１１０の外筒部材１１２には各種ポートが設けられているが、このうちのひとつがコイル電力導入ポート１１３であり、このコイル電力導入ポート１１３から溶融部を構成する誘導コイル１４５に電力が供給される。ステンレス製の内筒部材１２０と、誘導コイル１４５の導体との間は、図６に示すような絶縁部材１４６によって電気絶縁が保たれるようになっている。図６は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置における誘導コイル導入部の絶縁構造を示す図であり、コイル電力導入ポート１１３から内筒部材１２０内に導入されるコイル導体を断面的にみた図である。

基台１１１の底部には台部１４０が設けられており、この台部１４０上には黒鉛製の坩堝１４１が載置できるようになっている。誘導コイル１４５は、台部１４０上の坩堝１４１の周りを囲むような配置となっており、誘導コイル１４５に電力が供給されると、坩堝１４１が熱せられて、この坩堝１４１中に予め投入されている、ＭＡ元素と、ウラン、プルトニウムなどの合金原料が溶解するようになっている。坩堝１４１上部には坩堝カバー１４２が設けられ、溶融したＴＲＵ合金原料が蒸発・飛散しないようにされている。ただ、この坩堝カバー１４２には、モールド（石英管）１６１を挿通させるための貫通孔１４３が設けられており、高蒸気圧性のアメリシウムは、この貫通孔１４３から装置内の空間Ｒ１へと拡散する可能性はある。

また、円筒状チャンバー１１０の外筒部材１１２には、熱電対導入ポート１１４が設けられており、この熱電対導入ポート１１４から導入される熱電対リードによって装置内の所定箇所の温度をモニターすることができるようになっている。このようなポート１１４から導入される熱電対によって温度検知する箇所は任意であるが、温度検知すべき候補箇所としては、坩堝１４１や内筒部材１２０、天板部材１５０などを挙げることができる。

また、円筒状チャンバー１１０の外筒部材１１２には、不活性ガス導入ポート１１５が設けられている。この不活性ガス導入ポート１１５からは、フレキシブルチューブを介して、内筒部材１２０内の空間Ｒ１及び空間Ｒ２にアルゴンなどの不活性ガスを導入することができるようになっている。合金燃料の溶融工程実施時には、この不活性ガス導入ポート１１５からアルゴンガスが導入されるようになっている。また、溶融した合金燃料をスラグに成型する際には、射出鋳造法が採用されるが、鋳造工程実施時においても、この不活性ガス導入ポート１１５からアルゴンガスが導入される。

また、円筒状チャンバー１１０の外筒部材１１２には、外筒空間排気ポート１１６が設けられており、この外筒空間排気ポート１１６から不図示の真空ポンプによって、空間Ｒ３内を排気することができるようになっている。

また、円筒状チャンバー１１０の外筒部材１１２には、内筒空間排気ポート１１７が設けられている。この内筒空間排気ポート１１７はフレキシブルチューブを介して、内筒部材１２０に接続されている。内筒空間排気ポート１１７には不図示の真空ポンプが接続されており、このポンプを用いて内筒空間排気ポート１１７から真空引きを行うことによって、空間Ｒ１及び空間Ｒ２内を排気することができるようになっている。

また、円筒状チャンバー１１０の外筒部材１１２には、冷媒導入ポート１１８及び冷媒排出ポート１１９が設けられている。これらのポートはフレキシブルチューブを介して天板部材１５０と接続されており、冷媒導入ポート１１８から導入した冷媒によって天板部材１５０の温度を下げるようになっている。天板部材１５０内の冷媒流路を経た冷媒は、冷媒排出ポート１１９から排出される。なお、天板部材１５０の冷却のために用いる冷媒としては気体、液体のいずれも用いることが可能である。

次に、冷媒導入ポート１１８から導入され、冷媒排出ポート１１９から排出される冷媒の流路について説明する。図４は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置の天板部材１５０（円盤部１５１）における冷媒流路を説明する図である。天板部材１５０の円盤部１５１は中空状となっており、この中空状部は冷媒導入ポート１１８から導入さる冷媒の流路となっている。また、この中空状部内にはフィン部材１５６が立設するようにして設けられており、円盤部１５１の冷却効率を向上させるようになっている。図４に示す実施形態においては、２つのフィン部材１５６が設けられているが、このようなフィン部材１５６は天板部材１５０の冷却効率をより向上させるために、より多く設けることができるし、またフィン部材１５６の配置についても種々の態様をとることができる。天板部材１５０の中空状部を通り、円盤部１５１を冷却した冷媒は冷媒排出ポート１１９から排出される。

上記のように冷媒によって冷却された天板部材１５０における円盤部１５１には、底面における回収面１５７で、溶融工程で蒸発したアメリシウムが効率よく捕捉されることとなる。図５は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置における天板部材１５０の回収面１５７による放射性元素の捕捉を説明する図である。

溶融工程においては、誘導コイル１４５による高周波加熱でＴＲＵ合金原料を溶融するが、このとき、空間Ｒ１に蒸発拡散した微量の蒸発物質（アメリシウム）は容易に内筒部材１２０の側壁に付着することなく、雰囲気ガスの対流により浮遊を続けるものと想定される。一方、内筒部材１２０上部に設けられた天板部材１５０は、上記のように冷媒による冷却で内筒部材１２０より温度が下げられており、浮遊蒸発物質が優先的に沈着する。

合金燃料製造装置としては、わずかながらでも蒸発散逸する蒸発物質（アメリシウム）を効率的に回収することが、装置内汚染の防止上、或いは、作業者の被ばく管理、核燃料物質の計量管理のそれぞれの観点から必要であるが、本実施形態に係る合金燃料製造装置１００によれば、天板部材１５０の回収面１５７で効率的に蒸発物質をすることが可能であるので、これらのニーズを満たすことができる。

また、合金燃料製造装置において、通常の一重構造のチャンバーは、側面は作業者、マニプレータまたはその他の物質が接触するため、冷却が必要（空冷・水冷）であるが、１０００℃以上の高温で合金製造した場合、チャンバー側面が室温程度であると蒸発物質の優先的な付着が広範囲にわたって生じる。そのため、本実施形態に係る合金燃料製造装置１００のように、チャンバー内に側壁以外に低温部を設置することが重要となる。

次に、以上のように構成される本実施形態に係る合金燃料製造装置１００による合金燃料製造手順について説明する。図７乃至図９は本発明の実施形態に係る合金燃料製造装置による合金燃料製造工程を示す図である。

まず、合金燃料製造装置１００によって溶融工程を実施するにあたり、坩堝１４１にＭＡ元素と、ウラン、プルトニウムなどのＴＲＵ合金原料を投入し、坩堝１４１に坩堝カバー１４２をかぶせ、蓋部材１３０をセットした後、外筒空間排気ポート１１６によって空間Ｒ３の排気を行うと共に、内筒空間排気ポート１１７によって空間Ｒ１及び空間Ｒ２の排気を行う。次いで、不活性ガス導入ポート１１５から空間Ｒ１及び空間Ｒ２にアルゴンガスが導入される。

以上のような装置内の雰囲気調整が行われた後に溶融工程を実施する（図７）。この溶融工程では、誘導コイル１４５に電力を供給し、誘導コイル１４５による高周波加熱で坩堝１４１内のＴＲＵ合金原料を溶融する。

上記溶融工程で坩堝１４１中のＴＲＵ合金原料を十分に溶融した後に、ＴＲＵ合金をスラグに成型するために、射出鋳造工程が実施される。この射出鋳造工程においては、内筒空間排気ポート１１７によって空間Ｒ１及び空間Ｒ２内のアルゴンガスを排気する。これと同時に、外筒空間排気ポート１１６によって空間Ｒ３の排気も一応行う。そして、以上のように各排気ポートで合金燃料製造装置１００内の空間を真空状態とした上で、昇降装置１６０でモールド１６１を下降させて、その一端が坩堝１４１中の溶融したＴＲＵ合金原料に浸かるようにする（図８）。次に、不活性ガス導入ポート１１５から空間Ｒ１及び空間Ｒ２にアルゴンガスが導入され、これら空間を加圧する。すると、坩堝１４１中の溶融ＴＲＵ合金原料の液面に圧力が加えられて、図９に示すように溶融ＴＲＵ合金がモールド１６１中に流入する。このようにＴＲＵ合金がモールド１６１中に射出されたような状態とされた上で自然または強制冷却することによって、モールド１６１中にスラグ化されたＴＲＵ合金燃料を得ることができる。

以上、本発明に係る合金燃料製造装置によれば、ＴＲＵ元素を含む合金燃料を溶融する溶融部は、内筒部材及び外筒部材からなる二重管構造に収容されると共に、内筒部材の鉛直上方には天板部材が配されており、合金燃料溶融工程において高蒸気圧性のアメリシウムは内筒部材の天板部材に集中的に付着するようになるので、装置の他箇所に付着してこれを汚染する可能性が非常に低くなると共に、天板部材に付着したアメリシウムを回収することにより、アメリシウムの蒸発損失を抑制でき、装置内の汚染と高線量化を抑制することができるようになる。

１００・・・ＴＲＵ合金燃料製造装置
１１０・・・円筒状チャンバー
１１１・・・基台
１１２・・・外筒部材
１１３・・・コイル電力導入ポート
１１４・・・熱電対導入ポート
１１５・・・不活性ガス導入ポート
１１６・・・外筒空間排気ポート
１１７・・・内筒空間排気ポート
１１８・・・冷媒導入ポート
１１９・・・冷媒排出ポート
１２０・・・内筒部材
１２１・・・第１シール構造部
１２２・・・第２シール構造部
１２３・・・第３シール構造部
１２５・・・拡散板
１３０・・・蓋部材
１４０・・・台部
１４１・・・坩堝
１４２・・・坩堝カバー
１４３・・・貫通孔
１４５・・・誘導コイル
１４６・・・絶縁部材
１５０・・・天板部材
１５１・・・円盤部
１５２・・・円筒部
１５３・・・貫通孔
１５６・・・フィン部材
１５７・・・回収面
１６０・・・昇降装置
１６１・・・モールド

Claims

超ウラン元素を含む合金原料を溶融する溶融部と、
前記溶融部を収容する内筒部材と、
前記内筒部材の鉛直上方を略閉塞するように配される天板部材と、
前記天板部材及び前記内筒部材を収容する外筒部材とを有する合金燃料製造装置において、
前記超ウラン元素を含む合金原料を溶融したのち、前記溶融した合金原料を、前記溶融部からモールド中に押出し、スラグ化する射出鋳造処理を行うことを特徴とする合金燃料製造装置。
前記射出鋳造処理は、前記溶融部の直上から溶融部へモールドの一端を挿入し、前記合金燃料製造装置内のガスを排気、真空引き、さらに不活性ガスの導入と加圧によってモールド中へ前記溶融した合金原料を押出し、固化することを特徴とする請求項１に記載の合金燃料製造装置。
前記超ウラン元素は、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムの少なくともいずれか一つを含むものであることを特徴とする請求項１乃至２に記載の合金燃料製造装置。