JP6125960B2 - 放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置 - Google Patents

Description

本発明は、放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置に係り、特に、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を分離除去するのに好適な放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置に関する。

原子力施設において発生する放射性核種を含む放射性廃液の処理方法の一つとして、イオン交換樹脂等を用いて放射性核種を放射性廃液から除去する吸着処理方法がある。一方、放射性廃液が高濃度の塩を含む場合、放射性核種の吸着を塩が妨害する場合がある。

これに対し、特開昭６１−４０５９３号公報に記載された放射性廃液処理方法では、放射性核種とキレート形成反応を行うことにより放射性核種を吸着する粉状（あるいは粒状）の物質を放射性廃液に添加し、その後、放射性核種を吸着した物質をろ過により分離している。

また、特開２０１３−１７０９５９号公報は、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤または還元剤を添加し、その後、吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法を述べている。また、特開２０１３−１７０９５９号公報には、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤または還元剤を添加した後に、ｐＨ調整剤を添加し、その後、吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法、及び放射性核種を含む放射性廃液にｐＨ調整剤を添加し、その後吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法が述べられている。

特開昭６１−４０５９３号公報 特開２０１３−１７０９５９号公報

特開昭６１−４０５９３号公報に記載された放射性廃液処理方法によれば、塩の妨害の影響を低減しつつ放射性廃液から放射性核種を分離することが可能である。一方、放射性核種とキレート形成反応を行うことを前提としているため、キレート形成反応を行わない種類の放射性核種に対しては効果の程度が限定される。

放射性廃液に含まれる放射性核種は、種類により単一の化学形態のものもあるが、複数の化学形態で存在しているものもある。特に、塩を含む放射性廃液に含まれる放射性核種は、同じ元素であっても、複数の化学形態で存在する傾向がある。このように、複数の化学形態を取る放射性核種は、同じ元素であっても、化学形態の違いにより保有する電荷が異なる。即ち、プラスであったりマイナスであったり、あるいは中性であったりする場合がある。このため、ある一種の放射性核種を分離除去するために、複数種類の吸着材を用意する必要が生じる。

一般に、放射性廃液に含まれる放射性核種の濃度は極微量であるため、事前に化学分析等で放射性核種の化学形態を測定することは難しい。このため、一種の放射性核種の各化学形態に対応して分離に使用する吸着材を選定することは容易ではない。

特開２０１３−１７０９５９号公報に記載された放射性廃液の処理方法によれば、このように放射性核種の化学形態が不明な場合にも、放射性廃液から放射性核種を効率良く分離することが可能である。これは、放射性廃液に酸化剤、還元剤またはｐＨ調整剤などを添加し、放射性核種の化学形態を吸着除去しやすい形態に調整することによる。
但し、このような放射性廃液の調整を行った場合においても、放射性廃液に含まれる放射性核種は、すべてが吸着除去されやすい化学形態に調整されるわけではなく、一部は吸着されにくい化学形態で残留する場合がある。

本発明の目的は、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上することができる放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置を提供することにある。

上記した目的を達成する本発明の特徴は、放射性核種を含む放射性廃液を吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれる放射性核種のイオンをその吸着装置内の吸着剤により除去し、その吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成された、放射性核種のイオンを含む放射性廃液を、吸着装置に供給し、この放射性廃液に含まれた、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成されたイオンを、その吸着装置内の吸着剤で除去することにある。

イオンが吸着装置で除去されてその吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを含む放射性廃液を、その吸着装置に供給し、その放射性廃液に含まれた、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成されたイオンを、吸着装置内の吸着剤で除去するので、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

上記した目的は、放射性核種を含む放射性廃液を第１吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれる放射性核種のイオンを第１吸着装置内の吸着剤により除去し、第１吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、第２吸着装置内の吸着剤で除去し、放射性廃液の酸化還元電位を計測し、計測された酸化還元電位を計測に基づいて放射性廃液に注入する酸化剤及び還元剤のうち少なくとも１つの注入量を制御することによっても達成できる。

本発明によれば、放射性廃液中の放射性核種を吸着剤により効率良く除去することができる。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を示す構成図である。 ｐＨの異なる各放射性廃液に含まれる放射性ルテニウムの化学形態、及び放射性ルテニウムの化学形態ごとの、除去される割合を示す説明図である。 本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を示す構成図である。 本発明の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の実施例３を示す構成図である。 本発明の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の実施例４を示す構成図である。

吸着剤を用いた、放射性廃液からの放射性核種の除去には、陽イオン交換樹脂、キレート樹脂、及び陰イオン交換樹脂などが用いられる。これらの吸着剤は、プラスの電荷を有するイオン、マイナスの電荷を有するイオン、及び錯体を形成するイオンに対しては高い除去性能を有している。しかしながら、吸着剤は、コロイド及び中性溶存種については、比較的低い除去性能しか有していない。

このため、放射性廃液に含まれている放射性核種を効率良く除去するために、酸化剤、還元剤またはｐＨ調整剤を用いて、放射性廃液に含まれる放射性核種の化学形態を調整することが望ましい。しかし、実際には、多くの放射性核種が複数の化学形態をとるため、放射性廃液の状態（ｐＨなど）をある一つの条件に調整したとしても、放射性廃液に含まれるあらゆる放射性核種を完全に除去することは困難である。

そこで、発明者らは、放射性核種の種類及び濃度、及び放射性廃液の組成などが不明である場合においても、放射性核種を吸着剤により放射性廃液から効率良く除去できる方法を、鋭意、検討した。この検討の結果、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤層に通水して吸着剤層内の吸着剤により除去し、その後に、酸化剤、還元剤及びｐＨ調整剤のうちの少なくとも１つの薬剤を放射性廃液に添加し、その薬剤を添加した放射性廃液を、再度、吸着剤層に通液してこの放射性廃液に含まれる放射性核種を除去することが、放射性廃液からの、効果的な放射性核種の除去方法となることを発明者らは見出した。

放射性核種の一つであるルテニウムを例として説明する。ルテニウムの放射性同位体、例えばＲｕ−１０６は、放射性廃液の性状により複数の酸化数を取り且つ複数の化学形態をとることが知られている。

発明者らは、ルテニウムを含む海水のｐＨを酸性（ｐＨ２）、中性（ｐＨ７）、及びアルカリ性（ｐＨ１２）と変え、各ｐＨの海水に含まれる化学形態が異なる各ルテニウムの吸着剤による除去率を求めた。この結果、上記の各ｐＨの海水に含まれるルテニウムの代表的な各化学形態、及びそれぞれのｐＨの海水に含まれる各化学形態のルテニウムの、吸着剤による除去率を図２に示す。

中性の海水中では、ルテニウムは、主に陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）及び中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）として存在しており、吸着剤により除去困難な中性溶存種の割合は約７４％である。一方、酸性（ｐＨ２）の海水では、ルテニウムの約５８％が陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、及び約１２％が陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）として存在し、ルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）は約３０％になっている。アルカリ性の海水中では、ほぼ１００％がルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）である。

したがって、放射性廃液に含まれるルテニウムを吸着剤により除去するためには、放射性廃液を酸性に調整した後でルテニウムを吸着剤で吸着して除去することが望ましい。この場合では、酸性の放射性廃液に含まれる約３０％の中性溶存種は吸着剤によって除去することができない。

そこで、例えば、最初に、中性の放射性廃液に対して吸着剤によるルテニウムの吸着処理を行った場合には、２６％のルテニウムの陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺）が除去される。その後、その放射性廃液を酸性（例えば、ｐＨ２）に調整してルテニウムの吸着処理を行うと、放射性廃液に残存する中性溶存種の割合を約２２％（＝７４％×３０％）に低減することができる。このため、放射性廃液のｐＨ調整前に、放射性廃液から除去可能なルテニウムを吸着除去し、その後、放射性廃液のｐＨを酸性（例えば、ｐＨ２）に調整して、再度、ルテニウムの吸着処理を行うことにより、放射性廃液に含まれる、吸着剤での除去が困難な中性溶存種を、低減することができる。

また、例えば、放射性廃液のｐＨが２であった場合、放射性廃液に含まれるルテニウムの吸着処理を行うと、約３０％の中性溶存種が放射性廃液中に残存する。この放射性廃液のｐＨを、再度、ｐＨ２に調整して吸着剤による吸着処理を行った場合には、放射性廃液に残存する中性溶存種の割合が、９％（＝３０％×３０％）に低減される。

このように、以上に述べた、発明者らが新たに創生した放射性廃液の処理方法によれば、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤により効率良く除去することができる。

吸着剤としては、例えば、イオン交換樹脂（陽イオン交換樹脂、陰イオン交換樹脂）、キレート樹脂、活性炭、オキシン添着活性炭、ゼオライト、チタン酸化合物、チタン酸塩化合物及びフェロシアン化物のうち少なくとも一つが用いられる。これらの吸着剤は、吸着する放射性核種の種類に応じて適宜選択して使用される。また、使用可能な酸化剤としては、例えば、過酸化水素、オゾン、過マンガン酸及びその塩の水溶液、次亜塩素酸及びその塩の水溶液がある。

使用可能な還元剤としては、例えば、アスコルビン酸、ヒドラジン、シュウ酸などがある。ｐＨ調整剤としては、例えば、塩酸、硝酸、硫酸、及びリン酸等の酸溶液、及び炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、水酸化ナトリウム、及び水酸化カリウム等のアルカリ溶液がある。

発明者らが得た上記の新しい知見を反映した、本発明の実施例を、以下に説明する。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃液の処理方法を、図１を用いて説明する。

本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１を図１に基づいて説明する。放射性廃液処理装置１は、吸着装置２，１０、調整タンク（液性調整部）４、酸化剤供給装置及びｐＨ調整剤供給装置を有している。

吸着装置２は複数の吸着塔２Ａを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔２Ａ内に充填されている。放射性廃液供給管１８が、吸着装置２内で最も上流に位置する吸着塔２Ａに接続される。吸着装置２内の各吸着塔２Ａは配管１１によって順次接続されている。吸着装置２内で最も下流に位置する吸着塔２Ａは、配管３によって調整タンク４に接続される。

酸化剤供給装置は酸化剤タンク５及び酸化剤供給配管６を有しており、酸化剤タンク５は開閉弁（図示せず）を設けた酸化剤供給配管６によって調整タンク４に接続される。ｐＨ調整剤供給装置はｐＨ調整剤タンク７及びｐＨ調整剤供給配管８を有し、ｐＨ調整剤タンク７は開閉弁（図示せず）を設けたｐＨ調整剤供給配管８によって調整タンク４に接続される。本実施例では、酸化剤であるオゾンガスが酸化剤タンク５に充填されており、ｐＨ調整剤である塩酸水溶液がｐＨ調整剤タンク７に充填されている。

吸着装置１０は複数の吸着塔１０Ａを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔１０Ａ内に充填されている。調整タンク４に接続された配管９が、吸着装置１０内で最も上流に位置する吸着塔１０Ａに接続される。吸着装置１０内の各吸着塔１０Ａは配管１２によって順次接続されている。排出管１３が、吸着装置１０内で最も下流に位置する吸着塔１０Ａに接続される。

各吸着塔２Ａ及び各吸着塔１０Ａ内のそれぞれの吸着剤層には、吸着により除去する放射性核種に応じて選択された吸着剤が別々に充填されている。放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するためには、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライト及びケイチタン酸を用い、放射性アンチモン等を選択的に吸着するためには、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用いる。また、ある吸着塔２Ａの吸着剤層には、イオン交換樹脂（陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂）が充填される。

放射性廃液処理装置１を用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。放射性廃液は、例えば、ルテニウム、テクネチウム及びニオブなどの遷移金属、セシウムなどのアルカリ金属、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属、セリウムなどの希土類といった金属元素、アンチモン、テルル、ヨウ素などのハロゲン、及び炭素、ホウ素といった非金属元素のうちの一種あるいは複数の放射性核種を含んでいる。

複数の放射性核種を含む放射性廃液が、放射性廃液供給管１８に設けられたポンプ（図示せず）を駆動することによって放射性廃液供給管１８を通して吸着装置２内で最も上流に位置する吸着塔２Ａに供給される。その後、放射性廃液は、配管１１を通して、下流に位置する各吸着塔２Ａに、順次、供給される。放射性廃液が各吸着塔２Ａ内を流れるとき、各吸着塔２Ａ内の吸着剤は、吸着剤層内の吸着剤の種類に応じて、放射性廃液に含まれる放射性核種の陽イオン及び放射性核種の陰イオンを吸着して除去する。各吸着塔２Ａ内の吸着剤によって吸着除去されなかった放射性核種は、放射性廃液と共に配管３内を流れて調整タンク４に導かれる。

放射性廃液供給管１８から吸着装置２に供給される放射性廃液のｐＨが７である場合には、放射性核種の一種であるルテニウムは、放射性廃液内で陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）及び中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）として存在している。放射性廃液が吸着装置２内を流れる間に該当する吸着塔２Ａにおいて、ルテニウムの陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）が吸着されて除去される。ルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）は、吸着装置２で除去されないまま、調整タンク４に流入する。

酸化剤タンク５内のオゾンガスが、酸化剤供給配管６を通して調整タンク４内の放射性廃液に注入される。放射性廃液と注入されたオゾンガスが、調整タンク４内で、調整タンク４に設けられた撹拌装置（図示せず）によって混合される。放射性廃液に含まれる中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）は、そのオゾンガスの注入による酸化によって化学形態が調整され、ルテニウムの陽イオンになる。また、ｐＨ調整剤タンク７内の塩酸水溶液がｐＨ調整剤供給配管８を通して調整タンク４内の放射性廃液に注入される。オゾンが溶解された放射性廃液及び塩酸水溶液が、調整タンク４内で、上記の撹拌装置によって混合される。オゾンガスの注入によっても陽イオンに転換されなかったルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）が、塩酸水溶液の注入によって放射性廃液を酸性（例えば、ｐＨ２）に調整することにより、ルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、ルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）及びルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）に転換される。放射性廃液に含まれるルテニウム以外の放射性核種も陽イオン及び陰イオンに転換される。

調整タンク４内で生成された３価のルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、ルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）及びルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）、さらに、ルテニウム以外の放射性核種の陽イオン、陰イオン及び中性溶存種を含む放射性廃液が、配管９を通して、吸着装置１０の最上流に位置する吸着塔１０Ａに供給される。そして、この放射性廃液は、配管１２を通して吸着装置の他のそれぞれの吸着塔１０Ａに、順次、供給される。３価のルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）及びルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）、及びルテニウム以外の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、該当する吸着塔１０Ａで吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置１０の各吸着塔１０Ａで除去されなかったルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）及びルテニウム以外の放射性核種を含む放射性廃液が、吸着装置１０から排出管１３に排出される。吸着装置１０から排出された処理水は、排出管１３を通して貯蔵タンク（図示せず）に供給されて保管される。

ｐＨ調整剤水溶液は、調整タンク４内の放射性廃液に必要に応じて添加してもよいし、または添加しなくてもよい。

本実施例では、放射性廃液に酸化剤及びｐＨ調整剤を添加する例について述べたが、放射性廃液に添加する薬剤としては、酸化剤、還元剤及びｐＨ調整剤のうち少なくとも１種を用いればよい。例えば、さらに、調整タンク４内の放射性廃液に還元剤を添加する場合には、酸化剤及びｐＨ調整剤と同様に、還元剤タンク、及び開閉弁を設けた還元剤供給配管を有する還元剤供給装置を調整タンク４に接続すればよい。

本実施例では、吸着装置２で放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種のイオン（陽イオン及び陰イオン）を除去し、調整タンク４内で、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液に酸化剤であるオゾン及びｐＨ調整剤である塩酸を注入して、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、価数を変えることによって陽イオンにし、さらに、放射性廃液のｐＨを、例えば、酸性に調整することによって、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、陽イオン及び陰イオンに変えることができる。このため、中性溶存種から生成されたルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置１０で吸着により除去することができる。このため、放射性廃液に含まれる放射性核種をさらに低減することができる。本実施例では、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

本実施例で調整タンク４内の放射性廃液にｐＨ調整剤を注入して酸化剤を注入しない場合においても、ｐＨ調整剤の注入により、放射性廃液内で生成されるテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置１０で除去できるため、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性廃液の処理方法を、図３を用いて説明する。

本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１Ａは、実施例１の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１において調整タンク４を液性調整部４Ａに替えた構成を有する。放射性廃液処理装置１Ａの他の構成は放射性廃液処理装置１と同じである。酸化剤タンク５及び酸化剤供給配管６を有する酸化剤供給装置の酸化剤供給配管６、及びｐＨ調整剤タンク７及びｐＨ調整剤供給配管８を有するｐＨ調整剤供給装置のｐＨ調整剤供給配管８が、液性調整部４Ａに接続されている。また、配管３及び９も液性調整部４Ａに接続される。液性調整部４Ａは、例えばスタティックミキサーで、液性調整部４Ａを放射性廃液が流れる過程で注入された酸化剤水溶液及びｐＨ調整剤水溶液がその放射性廃液と混合できる構造になっている。

放射性廃液処理装置１Ａを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。実施例１と同様に、沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液が吸着装置２に供給され、吸着装置の該当する吸着塔２Ａにおいて、放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置２から排出された、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液が、配管３を通して液性調整部４Ａに導かれる。液性調整部４Ａには、実施例１と同様に、酸化剤タンク５内のオゾンガス及びｐＨ調整剤タンク７内の塩酸水溶液が、液性調整部４Ａ内の放射性廃液に注入される。オゾンガス及び塩酸水溶液の注入により、放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種が、実施例１と同様に、陽イオン及び陰イオンになる。これらの陽イオン及び陰イオンが吸着装置１０の該当する吸着塔１０Ａで吸着されて除去される。

本実施例は実施例１で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例は、液性調整部４Ａを使用することにより、放射性廃液処理装置１Ａを放射性廃液処理装置１よりも簡素化することができる。

本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃液の処理方法を、図４を用いて説明する。

本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１Ｂは、実施例１の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１において吸着装置１０を除去し、調整タンク４に接続した排出管１３に切替弁１５を設け、放射性廃液供給管１８に切替弁１４を設け、切替弁１５と切替弁１４を戻り配管１６Ａ及び１６Ｂで連絡した構成を有する。切替弁１５に接続された戻り配管１６Ａが廃液貯留タンク１９の上端部に接続され、廃液貯留タンク１９の底部に接続されてポンプ２０が設けられた戻り配管１６Ｂが切替弁１４に接続されている。切替弁１５と切替弁１４を連絡する戻り配管１６Ａ及び１６Ｂ、廃液貯留タンク１９及びポンプ２０は、調整タンク４内の放射性廃液を吸着装置２に供給する放射性廃液供給装置である。放射性廃液処理装置１Ｂの他の構成は放射性廃液処理装置１と同じである。

放射性廃液処理装置１Ｂを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液を放射性廃液処理装置１Ｂで処理する際には、まず、切替弁１４が、放射性廃液供給管１８と吸着装置２を接続して放射性廃液供給管１８と戻り配管１６Ｂを接続しないように操作されている。切替弁１５は、排出管１３と戻り配管１６Ａを接続するように操作されている。

実施例１と同様に、沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液が吸着装置２に供給され、吸着装置２の該当する吸着塔２Ａにおいて、放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置２から排出された、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液が、配管３を通して調整タンク４に導かれる。調整タンク４には、実施例１と同様に、酸化剤タンク５内のオゾンガス及びｐＨ調整剤タンク７内の塩酸水溶液が、調整タンク４内の放射性廃液に注入される。オゾンガス及び塩酸水溶液の注入により、放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種が、実施例１と同様に、陽イオン及び陰イオンになる。調整タンク４から排出された放射性廃液は、排出管１３及び戻り配管１６Ａを通って廃液貯留タンク１９内に供給される。調整タンク４内で生成された陽イオン及び陰イオンを含む放射性廃液は、廃液貯留タンク１９がこの放射性廃液でほぼ満杯になるまで廃液貯留タンク１９に供給される。廃液貯留タンク１９内への放射性廃液の供給が容易になるように、廃液貯留タンク１９の頂部に接続された空気排出管（図示せず）に設けられた開閉弁（図示せず）が開いている。廃液貯留タンク１９内の放射性廃液の水位は、廃液貯留タンク１９に設けられた水位計（図示せず）によって計測することにより知ることができる。

廃液貯留タンク１９内の放射性廃液の水位が所定の水位まで上昇したとき、放射性廃液供給管１８を通しての吸着装置２への放射性廃液の供給が停止される。その後、切替弁１４が戻り配管１６Ｂと吸着装置２を接続するように操作され、切替弁１５が排出管１３と戻り配管１６Ａが接続されないように操作される。そして、戻り配管１６Ｂに設けられたポンプ２０が駆動され、廃液貯留タンク１９内の放射性廃液が吸着装置２に供給される。廃液貯留タンク１９内の放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、吸着装置２の該当する吸着塔２Ａにおいて、吸着剤に吸着されて除去される。ルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、吸着装置２から排出管１３に排出される。この排出された放射性廃液は、戻り配管１６Ａ内には導かれない。

本実施例は実施例１で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例は、吸着装置１０が不要になるため、放射性廃液処理装置１Ｂを放射性廃液処理装置１よりも簡素化することができる。

本実施例において、調整タンク４を液性調整部４Ａに替えてもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃液の処理方法を、図５を用いて説明する。

本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１Ｃは、実施例３の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１Ｂにおいて計測装置１７を調整タンク４に設けた構成を有する。計測装置１７は、放射性廃液の放射能濃度、ｐＨ、酸化還元電位、酸化剤濃度、及び還元剤濃度のうちいずれかを計測する計測装置である。本実施例では、計測装置１７は放射性廃液のｐＨを計測する。放射性廃液処理装置１Ｃの他の構成は放射性廃液処理装置１Ｂと同じである。

放射性廃液処理装置１Ｃを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液は、実施例３と同様に、処理される。本実施例では、調整タンク４内の放射性廃液のｐＨを計測装置１７によって計測する。計測されたｐＨ値に基づいて、ｐＨ調整剤供給配管８に設けられた開閉弁の開度を調整し、調整タンク４への塩酸水溶液の注入量を調節する。また、別の計測装置１７で、調整タンク４内の放射性廃液の酸化還元電位を計測する。酸化還元電位の計測値に基づいて酸化剤供給配管６に設けられた開閉弁の開度を調整し、調整タンク４へのオゾンガスの注入量を調節する。このように、放射性廃液のｐＨ及び酸化還元電位を計測することによって、放射性廃液への塩酸水溶液及びオゾンガスのそれぞれの注入量を適切に制御することができる。配管３に計測装置１７を設けることによっても、同様な制御を行うことができる。

本実施例は実施例３で生じる各効果を得ることができる。また、本実施例では、放射性溶液のｐＨ及び酸化還元電位を計測しているので、放射性廃液への塩酸水溶液及びオゾンガスのそれぞれの注入量を適切に制御することができる。

計測装置１７を設ける替りに、調整タンク４または配管３から放射性廃液をサンプリングして、放射性廃液のｐＨ及び酸化還元電位を計測してもよい。

実施例１ないし３で用いる各放射性廃液処理装置においても、計測装置１７を設けてもよい。

１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ…放射性廃液処理装置、２，１０…吸着装置、４…調整タンク、４Ａ…液性調整部、５…酸化剤タンク、６…酸化剤供給配管、７…ｐＨ調整剤タンク、８…ｐＨ調整剤供給配管、１４，１５…切替弁、１６Ａ，１６Ｂ…戻り配管、１７…計測装置、１９…廃液貯留タンク。

Claims (11)

1. 放射性核種であるルテニウムを含む放射性廃液を吸着装置に供給し、前記放射性廃液に含まれる前記ルテニウムのイオンを吸着装置内の吸着剤により除去し、前記吸着装置から排出された前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成された、前記ルテニウムのイオンを含む前記放射性廃液を、前記吸着装置に供給し、前記放射性廃液に含まれた、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成された前記イオンを、前記吸着装置内の前記吸着剤で除去することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
2. 前記吸着装置から排出された前記放射性廃液を液性調整部に供給し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの前記放射性廃液への注入が、前記液性調整部内で行われる請求項１に記載の放射性廃液の処理方法。
3. 前記放射性廃液の酸化還元電位を計測し、計測された前記酸化還元電位を計測に基づいて前記放射性廃液に注入する前記酸化剤及び前記還元剤のうち少なくとも１つの注入量を制御する請求項１に記載の放射性廃液の処理方法。
4. 放射性核種であるルテニウムを含む放射性廃液を第１吸着装置に供給し、前記放射性廃液に含まれる前記ルテニウムのイオンを前記第１吸着装置内の吸着剤により除去し、前記第１吸着装置から排出された前記放射性廃液に、酸化剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、前記酸化剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により前記放射性廃液に生成された、前記ルテニウムのイオンを、第２吸着装置内の吸着剤で除去し、前記放射性廃液の酸化還元電位を計測し、計測された前記酸化還元電位に基づいて前記放射性廃液に注入する前記酸化剤及び前記還元剤のうち少なくとも１つの注入量を制御することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
5. 前記第１吸着装置から排出された前記放射性廃液を液性調整部に供給し、前記酸化剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの前記放射性廃液への注入が、前記液性調整部内で行われる請求項４に記載の放射性廃液の処理方法。
6. 前記放射性廃液のｐＨを計測し、計測された前記ｐＨに基づいて前記放射性廃液に注入する前記ｐＨ調整剤の注入量を制御する請求項１に記載の放射性廃液の処理方法。
7. 放射性核種であるルテニウムを含む放射性廃液を供給する吸着装置と、前記放射性廃液が除去されて前記吸着装置から排出される前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入する注入装置と、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成される前記ルテニウムのイオンを含む前記放射性廃液を、前記吸着装置に導く放射性廃液供給装置とを備えたことを特徴とする放射性廃液処理装置。
8. 前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つが注入される前の前記放射性廃液のｐＨを計測する計測装置を設けた請求項７に記載の放射性廃液処理装置。
9. 前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つが注入される前の前記放射性廃液の酸化還元電位を計測する計測装置を設けた請求項７に記載の放射性廃液処理装置。
10. 放射性核種であるルテニウムを含む放射性廃液を供給する第１吸着装置と、前記ルテニウムが除去されて前記第１吸着装置から排出される前記放射性廃液に、酸化剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入する注入装置と、前記酸化剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により前記放射性廃液に生成される前記ルテニウムのイオンを除去する第２吸着装置と、前記酸化剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つが注入される前の前記放射性廃液の酸化還元電位を計測する計測装置とを備えたことを特徴とする放射性廃液処理装置。
11. 前記第１吸着装置からの前記放射性廃液が供給される液性調整部を備え、前記液性調整部に前記注入装置を接続する請求項１０に記載の放射性廃液処理装置。

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