JP6142025B2 - 中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーシステム及び方法 - Google Patents

中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーシステム及び方法 Download PDF

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Description

本発明は、中赤外から遠赤外のスペクトル領域内の出力波長を有するレーザーシステム、及びこれらのレーザーの操作方法に関し、具体的には中赤外から遠赤外のラマンレーザーシステム及び方法に関する。
本発明は主として、中赤外から遠赤外のスペクトル領域内のコヒーレント放射を生成するために、固体ダイヤモンド・ゲイン結晶内のラマン変換を利用する固体レーザーシステムとして用いるために開発された。このような用途に関連して以下に本発明を説明することにする。しかし言うまでもなく、本発明はこの特定の利用分野に限定されるものではない。
本明細書全体を通して行われる背景技術のいかなる考察も、このような背景技術が先行技術であることを承認したものと考えられるべきではなく、またこのような背景技術が広く周知のものであるか、又はこの分野における共通の一般知識の一部を形成することを承認したものと決して考えられるべきではない。
結晶性ラマンレーザーは、より長い波長及びより高いビーム質にするためのポンプ・レーザーの効率的なコンバータである。優れた光学品質を有するように現在合成することができるＩＶ族結晶ダイヤモンドは、特に興味深く、最近ではその高い熱伝導率、高いラマンゲイン、及び広い光透過範囲に起因して全ての他の材料を凌ぐ効率、波長範囲、及びパワーを有する際だった光学ポンプ・ラマンレーザー材料であることが示されている。これらの尺度の全てによって、ダイヤモンドは、全ての他の既知材料の中で際立っており、かつてない平均パワー及び波長範囲を有する小型ラマンレーザーを可能にする潜在能力を有している。化学蒸着（ＣＶＤ）によって成長させられる高い光学品質の合成ダイヤモンド結晶を最近、利用できるようになったことで、ダイヤモンド・ラマンレーザーの開発への関心が目下、急激に高まる可能性がでてきている。
電子産業と極めて類似して、レーザーはパワー、速度、及び周波数範囲を常に高めるように開発が行われている。科学技術分野のほとんど全てが今や、何らかの形でレーザー技術の恩恵を被っており、出力波長、ビーム・パワー、時間的フォーマット、コヒーレンス及びシステム・パラメータ、例えばフットプリント及び効率を含む種々の仕様を要求している。従って、レーザー性能の基礎である光学ゲイン材料の代替となるものの模索が進行中である。ダイヤモンドはレーザー材料として極めて魅力的である。それというのも、その極限的な特性に従って、他の材料から生じ得るものを十分に凌ぐ能力を約束するからである。
現在までのほとんどのダイヤモンド・レーザー研究は、色中心レーザー、半導体ダイオード・レーザー、及び希土類ドープ・レーザーのためのドープ・ダイヤモンドに集中している。光−光変換効率が１３．５％であることが実証されている、窒素空孔に依存する色中心レーザー以外は、おそらく成功は極めて限定的なものとなっている[S.C. Rand and L.G. DeShazer, Opt. Lett. 10, 481 (1985)参照]。レーザーホストとしてのダイヤモンドの主要な課題は、好適な濃度の色中心レーザーイオン又はアクティブ・レーザーイオンを、きつく結合された格子内に置換によって又は格子間に組み込むことである。他方において、ラマンレーザーは、基礎格子振動からの誘導散乱に依存し、ひいてはドープを必要としない。光増幅の原理は、反転分布に依存するコンベンショナルなレーザーとは区別されるものの、多くの点で、ラマンレーザーは他のレーザーポンプ・レーザーと同様の基本特性を有している。ラマンレーザーは機能的には周波数をダウンシフトし、ビーム質を改善するレーザーコンバータと考えることができる。これらの開発は大抵の場合、コンベンショナルなレーザー媒質によっては満たされないレーザー波長、そして多種多様の分野、例えば電気通信分野、医学分野、生物学的診断分野、防衛分野、及びリモート・センシング分野において利用されるレーザー波長に対する必要性によって後押しされている。
ラマンレーザーにおいて実現するのに十分適したサイズ、光学品質、及び再現性を有する合成（ＣＶＤ）単結晶ダイヤモンドがこの数年において利用可能になってきている。「コンベンショナル」な材料と比較して全く異なるダイヤモンドの光学・熱特性は、ラマンレーザー能力を広げる上で極めて重要である。ダイヤモンドは、全ての既知の材料のうち最も高い（硝酸バリウムよりもほぼ１．５倍高い）ラマンゲイン係数と、際だった（ほとんどの他のラマン結晶よりも２桁超高い）熱伝導率と、光透過範囲（０．２３０μｍ〜１００μｍ超、ただし、多フォノン相互作用に起因して３〜６μｍ範囲を除く）とを有している。大抵の固体ラマン材料は、４マイクロメートル未満の波長でのみ透過性である（ケイ素は僅かな例外の１つである）。
中赤外、長波赤外、遠赤外、及びテラヘルツの放射を生成するダイヤモンドの潜在能力は多くの用途にとって極めて重要であり、６〜１００μｍの波長における強力で実用的なレーザー源が深刻に不足していることに対処することができる。この波長範囲は、現在の光学的電子的マイクロ波源間の悪名高いギャップ内にあるが、極めて有意義ないくつかのもの、例えば病原体、密輸入及び毒性の化学物質のリモート遠隔センシング、工業プロセスのモニタリング・コントロール、環境モニタリング及び生物学的「ラボチップ（lab-on-a-chip)」デバイスを含む、物理学、生物学、材料科学、化学及び医学における応用及び研究にとっては恵まれた領域である。この波長領域は、われわれの環境を検知し、プローブし、そしてこれと相互作用するのに不可欠に重要であり、一端の分子「指紋（fingerprint）」領域（５〜２０μｍ）から、多くの有機物質に安全に浸透する「Ｔ線（T-rays）」（５０〜２００μｍ）までを含む。
例えば、レーザーは外科処置において広く使用されている。なぜならば、レーザーは良好な精度、キーホール・ファイバー送達の選択肢、及び出血の低減をもたらすからである。種々の適応症及び効力に対する主要な制限が、レーザービーム・パワーが組織内にデポジットされる際の空間精度が低いことによってもたらされる。例えば脳腫瘍の切除のような神経外科処置は現在のレーザー技術を用いては実施できないことがよくある。それというのもビーム・パワーが細胞内に直接にデポジットされるのではなく、細胞を取り囲む発色団、例えば水及びメラニン内にデポジットされるからである。しかしながら、波長６．４５μｍが、タンパク質のアミドＩＩバンドによる強い吸収と、水中の比較的弱い吸収とをもたらすための主要吸収波長として同定されてきた。６．４５μｍのレーザーは、単細胞レベル（＜５μｍ）の分解能で組織をアブレートする能力、及びさもなければ困難な適応症を治療する新しい選択肢を外科医に潜在的に提供する。米国バンダービルト大学において自由電子レーザーを用いて取り組まれた原理研究の試験［Edwards, G. S., Nature 371, p 416(1994)参照］は、効率的なアブレーションと極めて低い付随的損傷を実証し、システムは続いて、成功裡に行われたヒトの脳の手術試行及び眼科手術試行において使用された［例えばKoos, K他、Lasers Surg. Med. 27, p 191 (2000)］。自由電子レーザーはしかし、大規模（建物サイズ）で高価な、そして非効率的な設備であり、小規模な試行にしか適さない。より実用的な代替物が吟味されているが、広範囲な使用のためのサイズ及び性能に対する要件をなおも満たさなければならない。克服されるべき主要なハードルは、現在まで、効率的な作業のために必要とされる波長及びパワーレベルを生成し得るものとして同定されている固体レーザー材料がないことである。
固体レーザーに基づく光学パラメトリック発振器の作業の延長が、非線形材料、例えばＺｎＧｅＰ、ＡｇＧａＳｅ2、及びＧａＡｓを使用して考察されているが、現時点では、ポンプ・レーザーパルスによる表面損傷が未解決の問題であり、波長はほぼ２０μｍ未満に制限される。量子カスケード半導体ダイオード・レーザーは極めて有望な装置ではあるが、広範囲な受け入れを阻んでいるいくつかの深刻な制限がある。すなわち、ピーク及び平均出力パワーが低く（＜１００ｍＷ）、同調範囲が狭く、そして極低温冷却がしばしば必要となることである。幅広い同調性及び高いパワーを提供する唯一の源は、高エネルギー電子加速器（例えば自由電子レーザー及びシンクロトロン）に基づく数百万ドルの大規模設備である。このような設備は大抵の実際的な用途には不適切である。結果として、ここに提案されるような実用的な卓上又はより小型の源の開発が、大きな影響を与えることなる。
ダイヤモンドは以前から、興味深いラマンレーザー材料であることが知られているが、ラマンレーザーが実証されたのはこの数年に過ぎない。事実、１９２８年のラマン及びクリシュナンによるラマン効果の発見後まもなく、ラマスワミが、ダイヤモンド中の強力な分離された１３３２ｃｍ-1ラマンモードを発見した［C. Ramaswamy, Indian J. Phys. 5, 97 (1930)参照］。ダイヤモンドは、ＳＲＳを呈するために使用される第１結晶の１つであった［G. Eckhardt, D.P. Bortfeld, 及びM. Geller, Appl. Phys. Lett. 3,137, (1963)参照］。原則的にはラマンレーザーは天然ダイヤモンドから形成され、確かにコーティングされていない天然ダイヤモンド結晶における共振効果が１９７０年に観察されてはいるものの、主に合成成長方法によって提供される光学品質材料の再現可能な供給が不足していることに起因して、実質的なダイヤモンド・ラマンレーザーの開発は制限されてきた。このような合成成長方法は最近になってやっと利用可能になってきている。
重要な技術的課題は、３〜６μｍで強力に吸収するダイヤモンド（＞０．５ｃｍ-1）中の２又は３フォノンバンドから生じる。３．８μｍよりも長いポンプ波長の場合、ポンプの強い吸収を考慮することが重要である。第１ストークス波長の吸収量も、３．２μｍよりも短いポンプ波長に対する考慮事項である。長い波長を生成するための更なる課題は、より長い波長をラマン散乱させるときに通常発生するゲインの低下である。
本発明の目的は、従来技術の欠点のうちの１つ以上を実質的に克服するか、又は少なくとも緩和することであり、或いは、少なくとも有用な代替手段を提供することである。
下記定義は、一般的な定義として提供され、本発明の範囲をこれらの用語だけに限定するものでは決してなく、下記説明のよりよい理解のために示される。
他に定義されない場合には、ここに使用される全ての技術用語及び科学用語は、本発明が属する分野における当業者によって広く理解されているのと同じ意味を有する。本発明の目的上、次の用語を以下のように定義する。
本明細書に使用される冠詞「ａ」及び「ａｎ」は、１つ以上（すなわち少なくとも１つ）の、冠詞の文法的対象を意味する。例えば「an element」は１つのエレメント又は２つ以上のエレメントを意味する。
本明細書に使用される用語「約(about)」は、基準の量に対して３０％、好ましくは２０％、より好ましくは１０％だけ変化する量を意味する。
本明細書全体を通して、文脈が他のものを必要としないならば、「comprise」、「comprises」、及び「comprising」という語は、言及した工程又はエレメント又は工程群又はエレメント群を含むが、任意の他の工程又はエレメント又は工程群又はエレメント群を排除することはないことを暗示するものと理解されたい。
本明細書中に記載されたものと同様又は同等のいかなる方法及び材料も本発明の実施又は試験において用いることができるが、好ましい方法及び材料が記載されている。言うまでもなく、本明細書中に記載されている方法、装置及びシステムは、種々の方法で、そして種々の目的で実施されてよい。本明細書中の説明は一例を示すに過ぎない。
第１の態様によれば、固体ラマン材料を含む固体ラマンレーザーシステムであって、約５．５マイクロメートルを上回る出力波長を有するラマンシフト出力ビームを生成するようになっている、固体ラマンレーザーシステムが提供される。出力波長は約６〜約１０マイクロメートルの範囲内にあってよい。出力波長は約６〜約８マイクロメートルの範囲内にあってよい。出力波長は、約５．５μｍ〜１５０μｍ、例えば５．５μｍ、又は６，６．５，７，７．５，８，８．５，９，９．５，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１１０，１２０，１３０，１４０，又は約１５０μｍであってよい。
レーザーシステムは、約３マイクロメートル〜約７．５マイクロメートル、又は約３μｍ〜約５μｍ又は約３μｍ〜約４μｍ、又は約３．２μｍ〜約３．８μｍ、例えば約３．０μｍ、又は３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，又は約７．５μｍの波長を有する第１波長のポンプ光を生成するためのポンプ源を含んでいてよい。ポンプ光はラマン材料中で出力波長に変換される。ポンプ源は、ラマン材料をエンドポンピング又はサイドポンピングすることが可能であってよい。別の構成では、ラマン材料はエンドポンピングされ且つサイドポンピングされてよい。ダイヤモンド・ラマンレーザー材料にとっては、ポンプ波長が約３．８μｍ〜７．５μｍの範囲内にある場合、ラマン材料のサイドポンピングが特に有利である。ポンプ・ビームは偏光ポンプ・ビームであってよい。ポンプ・ビームの偏光は、ポンプ・ビームがラマンゲインの増大のために適宜の結晶軸に対して平行になるように配向されてよい。偏光ポンプ・ビームの偏光は、ダイヤモンド結晶格子の＜１１１＞、＜１００＞又は＜１１０＞軸に対して平行又はほぼ平行であってよい。ブリュースターカットされたダイヤモンド結晶の場合、結果として生じるラマン変換ストークス光の偏光は、ポンプ光と同じ配向に偏光することにより、ブリュースターカット・ファセットにおいてストークス光の反射損失を最小限にすることができる。ポンプ・ビームは、ラマン材料のラマンゲインの線幅よりも小さい又はこれにほぼ等しい線幅を有していてよい。ポンプ・ビームは、約１．６ｃｍ-1以下、例えば約０．０１〜約１．６ｃｍ-1、又は約０．０１ｃｍ-1，０．０２，０．０３，０．０４，０．０５，０．０６，０．０７，０．０８，０．０９，０．１，０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１．０，１．１，１．２，１．３，１．４，１．５，１．６ｃｍ-1の半値幅を有する線幅を有していてよい。或いは、線幅は約０．０１ｃｍ-1〜約１０ｃｍ-1、例えば約０．０１ｃｍ-1，０．０２，０．０３，０．０４，０．０５，０．０６，０．０７，０．０８，０．０９，０．１，０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１．０，１．１，１．２，１．３，１．４，１．５，１．６，１．７，１．８，１．９，２．０，２．１，２．２，２．３，２．４，２．５，２．６，２．７，２．８，２．９，３．０，３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，７．５，７．６，７．７，７．８，７．９，８．０，８．１，８．２，８．３，８．４，８．５，８．６，８．７，８．８，８．９，９．０，９．１，９．２，９．３，９．４，９．５，９．６，９．７，９．８，９．９又は１０．０ｃｍ-1であってもよい。
ラマンシフト出力ビームは、ラマン材料中の第１ストークス・シフトに相当する波長であってよい。ラマンレーザーシステムは非ドープ固体ラマン材料を含んでよく、レーザーシステムからの出力波長は５．５マイクロメートルを上回る。ラマン材料はダイヤモンドであってよい。ラマン材料は非ドープ・ダイヤモンドであってよい。ラマン材料は単結晶ダイヤモンドであってよい。ラマン材料はダイヤモンドの２つ又は３つ以上の単結晶を含んでよく、これらの結晶は（例えば接着剤なしの接触結合処置、例えば拡散結合によって）互いに結合されていてよい。ラマン材料は多結晶又は単結晶ダイヤモンドであってよい。ラマン材料は低複屈折ダイヤモンドであってよい。ダイヤモンド・ラマン材料は低い窒素不純物含量を有していてよい。窒素不純物含量は約０．１ｐｐｂ〜約１００００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜５００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜２００ｐｐｂ、例えば約０．１ｐｐｂ、又は０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１，２，３，４，５，１０，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１０５，１１０，１１５，１２０，１２５，１３０，１３５，１４０，１４５，１５０，１５５，１６０，１６５，１７０，１７５，１８０，１８５，１９０，１９５，２００，３００，４００，５００，６００，７００，８００，９００，１０００，１２５０，１５００，１７５０，２０００，２５００，３０００，３５００，４０００，４５００，５０００，５５００，６０００，６５００，７０００，７５００，８０００，８５００，９０００，９５００，又は約１００００ｐｐｂであってよい。
第２の態様によれば、非ドープ固体ラマン材料を含む固体ラマンレーザーシステムであって、レーザーシステムからの出力波長が５．５マイクロメートルを上回る、固体ラマンレーザーシステムが提供される。ラマン材料はダイヤモンドであってよい。ラマン材料は多結晶又は単結晶ダイヤモンドであってよい。ラマン材料は同位体的に純粋なダイヤモンド材料（結晶）（例えばエンリッチされた炭素−１２）であってよい。ラマン材料は低複屈折ダイヤモンドであってよい。ダイヤモンド・ラマン材料は低い窒素不純物含量を有していてよい。窒素不純物含量は約０．１ｐｐｂ〜約１００００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜５００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜２００ｐｐｂ、例えば約０．１ｐｐｂ、又は０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１，２，３，４，５，１０，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１０５，１１０，１１５，１２０，１２５，１３０，１３５，１４０，１４５，１５０，１５５，１６０，１６５，１７０，１７５，１８０，１８５，１９０，１９５，２００，３００，４００，５００，６００，７００，８００，９００，１０００，１２５０，１５００，１７５０，２０００，２５００，３０００，３５００，４０００，４５００，５０００，５５００，６０００，６５００，７０００，７５００，８０００，８５００，９０００，９５００，又は約１００００ｐｐｂであってよい。出力波長は約５．５μｍ〜２００μｍ、例えば５．５μｍ、又は５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，７．５，７．６，７．７，７．８，７．９，８．０，８．１，８．２，８．３，８．４，８．５，８．６，８．７，８．８，８．９，９．０，９．１，９．２，９．３，９．４，９．５，９．６，９．７，９．８，９．９，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１１０，１２０，１３０，１４０，１５０，１６０，１７０，１８０，１９０，又は約２００μｍであってよい。レーザーシステムは、約３マイクロメートル〜約７．５マイクロメートル、又は３μｍ〜約５μｍ又は３μｍ〜約４μｍ、又は３．２μｍ〜約３．８μｍ、例えば約３．０μｍ、又は３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，約７．５μｍの第１波長を有するポンプ源によってポンピングされてよい。ポンプ源は同調可能であってよい。出力波長は同調可能であってよい。
第３の態様によれば、中赤外から遠赤外の固体ラマンレーザーシステムが提供される。レーザーシステムは共振器を含んでいてよい。共振器は、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を有するポンプ・ビームを共振器空洞内に入れるために、第１波長を有する光について高透過性であるようになっている入力リフレクタを含んでよい。共振器はさらに、約５．５マイクロメートルを上回る第２波長を共振器内で共振させて出力ビームを出力するために、第２波長を有する光について部分的に透過性であるようになっている出力リフレクタを含んでよい。入力リフレクタはさらに、共振器内の第２波長を共振させるために、第２波長において高反射性であってよい。レーザーシステムはさらに、ポンプ・ビームをラマンシフトして第２波長を生成するために共振器空洞内に配置された固体ラマン材料を含んでいてよい。第２波長は約５．５マイクロメートルを上回っていてよい。或いは、第１波長は約３〜約４マイクロメートルの範囲内にあってよい。或いは、第１波長は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってもよい。ラマン材料はダイヤモンドであってよい。ラマン材料は非ドープ・ダイヤモンドであってよい。ラマン材料は単結晶ダイヤモンドであってよい。ラマン材料はダイヤモンドの２つ又は３つ以上の単結晶を含んでよく、これらの結晶は（例えば接着剤なしの接触結合処置、例えば拡散結合によって）互いに結合されていてよい。ラマン材料は多結晶又は単結晶ダイヤモンドであってよい。ラマン材料は低複屈折ダイヤモンドであってよい。ダイヤモンド・ラマン材料は低い窒素不純物含量を有していてよい。窒素不純物含量は約０．１ｐｐｂ〜約１００００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜５００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜２００ｐｐｂ、例えば約０．１ｐｐｂ、又は０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１，２，３，４，５，１０，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１０５，１１０，１１５，１２０，１２５，１３０，１３５，１４０，１４５，１５０，１５５，１６０，１６５，１７０，１７５，１８０，１８５，１９０，１９５，２００，３００，４００，５００，６００，７００，８００，９００，１０００，１２５０，１５００，１７５０，２０００，２５００，３０００，３５００，４０００，４５００，５０００，５５００，６０００，６５００，７０００，７５００，８０００，８５００，９０００，９５００，又は約１００００ｐｐｂであってよい。
第３の態様の構成によれば、共振器空洞と固体ラマン材料を含む中赤外から遠赤外の固体ラマンレーザーシステムであって、共振器空洞は、入力リフレクタと出力リフレクタとを含み、入力リフレクタは、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を有するポンプ・ビームを共振器空洞内に入れるために、第１波長を有する光について高透過性であるようになっており、出力リフレクタは、約５．５マイクロメートルを上回る第２波長を共振器内で共振させて出力ビームを出力するために、第２波長を有する光について部分的に透過性であるようになっており、入力リフレクタはさらに、共振器内の第２波長を共振させるために、第２波長において高反射性であるようになっており、固体ラマン材料はポンプ・ビームをラマンシフトして第２波長を生成するために共振器空洞内に配置されている、固体ラマンレーザーシステムが提供される。或いは、第１波長は約３〜約４マイクロメートルの範囲内にあってよい。或いは、第１波長は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってもよい。
高反射性の入力リフレクタの、第２波長における反射率は７０％を上回っていてよく、すなわち、約７０％〜９９．９９％、又は約９０％〜９９．９９％であってよく、第２波長における反射率は例えば約７０％，７５％，８０％，８５％，９０％，９１％，９２％，９３％，９４％，９５％，９６％，９７％，９８％，９９％，９９．５％，９９．９％，９９．９５％，又は約９９．９９％であってよい。部分透過性の出力リフレクタの、第２波長における透過率は約１％〜約８０％、又は約２０％〜約５０％であってよく、部分透過性の出力リフレクタの、第２波長における透過率は例えば、約１％，約２％，約３％，約４％，約５％，約６％，約７％，約８％，約９％，約１０％，約１５％，約２０％，約２５％，約３０％，約３５％，約４０％，約４５％，約５０％，約５５％，約６０％，約６５％，約７０％，約７５％，約８０％であってよい。
第１波長（本明細書中では、ポンプ・ビームがポンプ波長／第１波長を有するビームであり、ポンプ源によって生成／提供される場合、互換的にポンプ波長とも呼ばれる。この定義は本明細書中に開示された態様、構成及び例のそれぞれに当てはまる）は約３．８マイクロメートル未満であってよく、第２波長（出力ビームが出力波長／第２波長を有するビームである場合、互換的に出力波長とも呼ばれる。この定義は本明細書中に開示された態様、構成及び例のそれぞれに当てはまる）は約５．５マイクロメートル超、又は約６マイクロメートル超であってよい。第１波長は約３〜約７．５μｍの範囲にあってよい。或いは、第１波長は約３〜約４μｍの範囲にあってもよい。或いは、第１波長は約３．２〜約３．８μｍの範囲にあってもよい。レーザーシステムは、約３マイクロメートル〜約７．５マイクロメートル、又は３μｍ〜約５μｍ又は３μｍ〜約４μｍ、又は３．２μｍ〜約３．８μｍの第１波長のポンプ光を生成するためのポンプ源を含んでよい。第１波長は、例えば約３．０μｍ、又は３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，約７．５μｍであってよく、ポンプ光はラマン材料中で出力波長に変換される。第１波長は、同調可能なポンプ源によって生成されることができる。
ポンプ源はラマン材料をエンドポンピング又はサイドポンピングすることが可能であってよい。別の構成では、ラマン材料はエンドポンピングされ且つサイドポンピングされてよい。ダイヤモンド・ラマンレーザー材料にとっては、ポンプ波長が約３．８μｍ〜７．８μｍの範囲内にある場合、ラマン材料のサイドポンピングが特に有利である。ポンプ・ビームは偏光ポンプ・ビームであってよい。ポンプ・ビームの偏光は、ポンプ・ビームがラマンゲインの増大のために適宜の結晶軸に対して平行になるように配向されてよい。結果として生じるラマン変換ストークス光の偏光は、ポンプ光と同じ配向に偏光することにより、ラマン材料中のストークス光の吸収損失を最小限にすることができる。
ラマン材料は非ドープ・ラマン材料であってよい。ラマン材料はダイヤモンドであってよい。ラマン材料は単結晶ダイヤモンド・ラマン材料であってよい。ダイヤモンド・ラマン材料は化学蒸着製造工程から導出されてよい。ラマン材料は冷却されてよい。ラマン材料の冷却は、ラマン材料中の多フォノン相互作用を最小化し、材料の吸収係数を低減することができる。いくつかの波長における吸収量を低減するためには、同位体的に純粋なダイヤモンド結晶が有利な場合もある（Thomas R. Anthony, William F. Banholzer, Properties of diamond with varying isotopic composition, Diamond and Related Materials, Volume 1, Issues 5-6, Proceedings of the Second European Conference on Diamond, Diamond-like and Related Coatings, 15 April 1992, Pages 717-726, ISSN 0925-0635,DOI: 10.1016/0925-9635(92)90197-V.参照）。
レーザーシステムは連続波レーザーシステムであってよく、共振器空洞は第２波長の光について高フィネス共振器空洞であり、第２波長における共振器空洞のフィネスは１００を上回る。或いは、第２波長における共振器空洞のフィネスは１５超、２００超、２５０超、３００超、４００超、５００超、１０００超、２０００超、３０００超、４０００超、５０００超、６０００超、７０００超、８０００超、９０００超、１００００超、１５０００超、２００００超、２５０００超、３００００超、３５０００超、４００００超、４５０００超であってよい。第２波長における共振器空洞のフィネスは、１００〜５００００、１００〜４５０００、１００〜４００００、１００〜３５０００、１００〜３００００、１００〜２５０００、１００〜２００００、１００〜１５０００、１００〜１００００、１００〜９０００、１００〜８０００、１００〜７０００、１００〜６０００、１００〜５０００、１００〜４０００、１００〜３０００、１００〜２０００、１００〜１０００、１００〜５００の範囲にあってよく、そしてほぼ１００，１５０，２００，２５０，３００，３５０，４００，４５０，５００，５５０，６００，６５０，７００，７５０，８００，８５０，９００，９５０，１０００，１１００，１２００，１３００，１４００，１５００，１６００，１７００，１８００，１９００，２０００，２２５０，２５００，２７５０，３０００，３２５０，３５００，３７５０，４０００，４２５０，４５００，４７５０，５０００，６０００，７０００，８０００，９０００，１００００，１１０００，１２０００，１３０００，１４０００，１５０００，１６０００，１７０００，１８０００，１９０００，２００００，２５０００，３００００，３５０００，４００００，４５０００，又は約５００００以上であってよい。
第２波長は一次ストークス波長若しくは二次ストークス波長又はこれらの任意の組み合わせであってよい。
レーザーシステムはエンドポンプ・レーザーシステムであってよい。レーザーシステムはサイドポンプ・レーザーシステムであってよい。レーザーシステムは非共線ポンプ・レーザーシステムであってよい。
ポンプ源が、強度が約０．３ＧＷ／ｃｍ2〜約６０ＧＷ／ｃｍ2、又は約１ＧＷ／ｃｍ2〜約６０ＧＷ／ｃｍ2、約１ＧＷ／ｃｍ2〜約３０ＧＷ／ｃｍ2、約１ＧＷ／ｃｍ2〜約２０ＧＷ／ｃｍ2、約１ＧＷ／ｃｍ2〜約１０ＧＷ／ｃｍ2、約２ＧＷ／ｃｍ2〜約５ＧＷ／ｃｍ2、例えば約０．３ＧＷ／ｃｍ2、又は０．４，０．５，０．６．０，７，０．８，０．９，１，１．５，２，２．５，３，３．５，４，４．５，５，５．５，６，６．５，７，７．５，８，８．５，９，９．５，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，又は６０ＧＷ／ｃｍ2の第１波長のポンプ・パルスを含むパルス化ポンプ・ビームを生成するようになっていてよい。ポンプ源は、パルス幅が約１ｎｓ〜１００ｎｓの第１波長のポンプ・パルスを含むパルス化ポンプ・ビームを生成するようになっていてよい。パルス幅は、約１ｎｓ〜２０ｎｓ、又は約１ｎｓ〜１５ｎｓ、又は１ｎｓ〜１０ｎｓ、又は５ｎｓ〜２０ｎｓ又は５ｎｓ〜１５ｎｓであってよい。強度は約０．３ＧＷ／ｃｍ2超であってよい。別の構成では、パルス幅は約１ｎｓ〜１μｓ、又は約１μｓ〜１ｍｓ、又は１ｍｓ〜１ｓであってよい。或いはさらに、ポンプ源は連続波ポンプ・ビームを生成するようになっていてよい。
出力波長は約５．５マイクロメートル〜約８マイクロメートルの範囲内にあってよい。或いは、出力波長は約５．５〜７．５マイクロメートル、又は約５．５〜７マイクロメートル、又は約５．５〜６．５マイクロメートル、又は約３〜６マイクロメートルの範囲内にあってもよい。或いは、出力波長は約８マイクロメートル超であってもよい。第２波長は約８マイクロメートル〜約２００マイクロメートルの範囲内にあってよい。第２波長は、１００マイクロメートルを上回る波長を有するテラヘルツ・スペクトル領域内にあってよく、例えば出力波長は、約５．５μｍ〜２００μｍ、例えば５．５μｍ、又は５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，７．５，７．６，７．７，７．８，７．９，８．０，８．１，８．２，８．３，８．４，８．５，８．６，８．７，８．８，８．９，９．０，９．１，９．２，９．３，９．４，９．５，９．６，９．７，９．８，９．９，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１１０，１２０，１３０，１４０，１５０，１６０，１７０，１８０，１９０，又は約２００μｍであってよい。出力波長は同調可能であってよい。
上記態様又は構成のうちのいずれか１つにおいて、第１波長は、光パラメトリック発振器、固体ラマンシフト・ツリウム・レーザー、固体ホルミウム・レーザー、及び固体エルビウム・レーザー、及びクロミウムドープ・セレン化亜鉛レーザー（Ｃｒ３+：ＺｎＳｅ）から成る群から選択されたポンプ・レーザー源から導出されてよい。エルビウム、ツリウム、又はホルミウム・レーザーはラマンシフト・レーザーであってよい。例えばこれは、約３．８マイクロメートルの波長で動作するラマンシフトＥｒ：ＹＡＧレーザーであってよい。ポンプ・レーザー源は、付加的な光増幅器を含む光パラメトリック発振器であってよい。光増幅器は光パラメトリック増幅器であってよい。ポンプ源は、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長でポンプ放射を生成するようになっていてよい。ポンプ放射は約３マイクロメートル〜約４マイクロメートル、又は３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にある波長、例えば約３．０μｍ、又は３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，約７．５μｍの波長を有していてよい。第１波長は同調可能なポンプ源によって生成されてよい。ポンプ放射は、ラマン材料のラマンゲインの線幅よりも小さい又はこれにほぼ等しい線幅を有していてよい。ポンプ放射は、約１．６ｃｍ-1以下、例えば約０．５〜約１．６ｃｍ-1、又は約０．５ｃｍ-1，０．６，０．７，０．８，０．９，１．０，１．１，１．２，１．３，１．４，１．５，又は約１．６ｃｍ-1の半値幅を有する線幅を有していてよい。或いは、線幅は、約０．０１ｃｍ-1〜約４ｃｍ-1、例えば約０．０１，０．０２，０．０３，０．０４，０．０５，０．０６，０．０７，０．０８，０．０９，０．１，０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１．０，１．１，１．２，１．３，１．４，１．５，１．６，１．７，１．８，１．９，２．０，２．１，２．２，２．３，２．４，２．５，２．６，２．７，２．８，２．９，３．０，３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，又は約４ｃｍ-1であってもよい。ポンプ源は、パルス化ポンプ・ビームを生成するように適合されていてよく、ポンプ・パルスのパルス長は約１００ｎｓ以下であってよい。パルス長は、約１〜１００ｎｓ、又は約１〜９０ｎｓ、１〜８０ｎｓ、１〜７０ｎｓ、１〜６０ｎｓ、１〜５０ｎｓ、１〜４０ｎｓ、１〜３０ｎｓ、１〜２０ｎｓ、１〜１０ｎｓ、１〜５ｎｓ、２〜２０ｎｓ、２〜１０ｎｓ、２〜５ｎｓ、５〜２０ｎｓ、又は約５ｎｓ〜１５ｎｓ、又は約５ｎｓ〜１０ｎｓ、例えば約１ｎｓ，又は２，３，４，５，６，７，８，９，１０，１１，１２，１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，又は約１００ｎｓであってよい。別の構成では、パルス幅は約１ｎｓ〜１μｓ、又は約１μｓ〜１ｍｓ、又は１ｍｓ〜１ｓであってよい。或いはさらに、ポンプ源は連続波ポンプ・ビームを生成するようになっていてよい。ポンプ源は、１ミリ・ジュールよりも大きいパルス・エネルギーを有するポンプ放射を生成するようになっていてよい。ポンプ・パルス・エネルギーは約０．１ｍＪ〜約１０Ｊ、例えば約０．１ｍＪ，０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９又は１．０ｍＪ，２，３，４，５，６，７，８，９，又は１０ｍＪ，１５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，１００，２００，３００，４００，５００，６００，７００，８００，９００，１０００，１１００，１２００，１３００，１４００，１５００，１６００，１７００，１８００，１９００，２０００，３０００，４０００，５０００，６０００，７０００，８０００，９０００，又は約１００００ｍＪ（１０Ｊ）であってよい。言うまでもなく、ラマン材料中のポンプ・パルス・エネルギー送達及び変換効率は、材料中のポンプ・ビームのエネルギー密度、すなわちラマン材料中のポンプ・ビームのサイズに依存する。パルス・エネルギーは一般に概ね、パルス継続時間、パルス・エネルギー時間、ラマン材料中のスポット・サイズでありうる。例えば、約１０ｎｓのパルス継続時間の場合、ラマン材料中のポンプ・パルス・エネルギーは約０．１ＧＷ／ｃｍ2〜約６０ＧＷ／ｃｍ2、又は約１〜４５ＧＷ／ｃｍ2、約１〜３０ＧＷ／ｃｍ2、約１〜２０ＧＷ／ｃｍ2、約１〜１０ＧＷ／ｃｍ2、約２〜５ＧＷ／ｃｍ2、例えば約０．１ＧＷ／ｃｍ2、又は０．２，０．３，０．４，０．５，０．６．０，７，０．８，０．９，１，１．５，２，２．５，３，３．５，４，４．５，５，５．５，６，６．５，７，７．５，８，８．５，９，９．５，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，又は６０ＧＷ／ｃｍ2であってよい。別のパルス幅の場合、パルス・エネルギーは上記関係に従って変化してよい。或いは、より低いパルス・エネルギーで十分な連続波ポンプ・ビームの場合、例えばエネルギー密度は約０．１ｍＷ／ｃｍ2〜約１０ＭＷ／ｃｍ2であってよく、また約０．１ＭＷ／ｃｍ2、又は０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１，１．１，１．２，１．３，１．４，１．５，１．６，１．７，１．８，１．９，２，３，４，５，６，７，８，９，又は１０ＭＷ／ｃｍ2であってよい。
別の構成では、ラマン材料は、共振器空洞内において第１波長及び／又は第２波長の光を案内するための導波路を含んでよい。
ラマンレーザーシステムは空洞内ラマンレーザーシステムであってよく、共振器空洞は、３．２マイクロメートル未満の波長を有するポンプ光を入力するようになっていてよく、レーザーシステムはさらに、３〜７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を生成するために共振器空洞内に配置されたレーザー材料を含み、レーザー材料は、第１波長を生成するようになっている外部ポンプ源からのポンプ・ビームによってポンピングされるようになっていてよい。レーザー材料によって生成された第１波長は、約３〜約４マイクロメートル、又は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってよい。レーザー材料によって生成された第１波長は例えば、約３．０μｍ、又は３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，又は約７．５μｍであってよい。
態様又は構成のうちのいずれか１つにおいて、第１波長を同調することによって第２波長を同調することができるように、第１波長は同調可能な源から導出されてよい。第２波長は約５．５マイクロメートル〜２００マイクロメートルの範囲にわたって同調可能であってよい。第２波長は、５．５マイクロメートル〜約２００マイクロメートルの範囲にわたって、例えば約５．５μｍ、又は５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，７．５，７．６，７．７，７．８，７．９，８．０，８．１，８．２，８．３，８．４，８．５，８．６，８．７，８．８，８．９，９．０，９．１，９．２，９．３，９．４，９．５，９．６，９．７，９．８，９．９，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１１０，１２０，１３０，１４０，１５０，１６０，１７０，１８０，１９０，又は約２００μｍに連続的に同調可能である。
第４の態様によれば、中赤外から遠赤外の固体ラマンレーザーシステムを提供する方法が提供される。この方法は、共振器空洞を提供するステップであって、共振器空洞は、ポンプ・ビームを共振器空洞に入れるために、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内の波長を有する光について高透過性であるようになっている入力リフレクタと、約５．５マイクロメートルを上回る第２波長を共振器内で共振させて出力ビームを出力するために、第２波長を有する光について部分的に透過性であるようになっている出力リフレクタとを含む、ステップを含んでよい。入力リフレクタは、共振器内の第２波長を共振させるために第２波長において高反射性であってよい。この方法はさらに、共振器空洞内に配置された固体ラマン材料を提供するステップを含んでよい。この方法はさらに、第１波長を有するポンプ・ビームを共振器空洞内に導いてラマン材料に入射させ、このことによってラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して第２波長を生成するステップを含んでよい。この方法はさらに、第２波長を有する出力ビームを共振器空洞から出力するステップを含んでよい。第１波長は約３〜約４マイクロメートル又は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってよい。
第４の態様の構成によれば、中赤外から遠赤外の固体ラマンレーザーシステムを提供する方法であって、共振器空洞を提供するステップであって、共振器空洞は、ポンプ・ビームを共振器空洞内に入れるために、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内の波長を有する光について高透過性であるようになっている入力リフレクタと、約５．５マイクロメートルを上回る第２波長を共振器内で共振させて出力ビームを出力するために、第２波長を有する光について部分的に透過性であるようになっている出力リフレクタとを含み、入力リフレクタはさらに、共振器内の第２波長を共振させるために第２波長において高反射性であるようになっている、ステップと、ポンプ・ビームをラマンシフトして出力ビームを生成するために共振器空洞内に配置された固体ラマン材料を提供するステップと、ポンプ・ビームを共振器空洞内に導いてラマン材料に入射させ、このことによってラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して出力ビームを生成するステップと、出力ビームを共振器空洞から出力するステップとを含む、方法が提供される。第１波長は約３〜約４マイクロメートル又は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってよい。第１波長（ポンプ波長とも呼ばれる）は例えば、約３．０μｍ、又は３．１，３．２，３．３，３．４，３．５，３．６，３．７，３．８，３．９，４．０，４．１，４．２，４．３，４．４，４．５，４．６，４．７，４．８，４．９，５．０，５．１，５．２，５．３，５．４，５．５，５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，又は約７．５μｍであってよい。第１波長は同調可能なポンプ源によって生成されてよい。出力ビームは約５．５μｍ〜２００μｍ、例えば５．５μｍ、又は５．６，５．７，５．８，５．９，６．０，６．１，６．２，６．３，６．４，６．５，６．６，６．７，６．８，６．９，７．０，７．１，７．２，７．３，７．４，７．５，７．６，７．７，７．８，７．９，８．０，８．１，８．２，８．３，８．４，８．５，８．６，８．７，８．８，８．９，９．０，９．１，９．２，９．３，９．４，９．５，９．６，９．７，９．８，９．９，１０，１０．５，１１，１１．５，１２，１２．５，１３，１３．５，１４，１４．５，１５，１５．５，１６，１６．５，１７，１７．５，１８，１８．５，１９，１９．５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１１０，１２０，１３０，１４０，１５０，１６０，１７０，１８０，１９０，又は約２００μｍの波長を有していてよい。出力波長は同調可能であってよい。高反射性の入力リフレクタの、第２波長における反射率は９０％を上回っていてよく、すなわち、約９０％〜９９．９９％であってよく、第２波長における反射率は例えば９０％，９１％，９２％，９３％，９４％，９５％，９６％，９７％，９８％，９９％，９９．５％，９９．９％，９９．９５％，又は約９９．９９％であってよい。部分透過性の出力リフレクタの、第２波長における透過率は約１％〜約８０％、又は約２０％〜約５０％であってよく、部分透過性の出力リフレクタの、第２波長における透過率は例えば、約１％，約２％，約３％，約４％，約５％，約６％，約７％，約８％，約９％，約１０％，約１５％，約２０％，約２５％，約３０％，約３５％，約４０％，約４５％，約５０％，約５５％，約６０％，約６５％，約７０％，約７５％，約８０％であってよい。
第５の態様によれば、レーザー処理方法が提供される。この方法は第１〜第３の態様のうちのいずれか１つに記載のレーザーシステムを提供するステップを含んでよい。この方法はさらに約３．４７マイクロメートルの第１波長を有するポンプ・ビームを提供するステップを含んでよい。この方法はさらに、ポンプ・ビームを共振器空洞内に導いてラマン材料に入射させ、このことによってラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して、約６．４５マイクロメートルの第２波長を有する出力ビームを生成するステップを含んでよい。この方法はさらに、選択された処理区域にレーザー処理を施すべく、処理区域に出力ビームを導くステップを含んでよい。
第５の態様の構成によれば、レーザー処理方法であって、第１〜第３の態様のうちのいずれか１つに記載のレーザーシステムを提供するステップと、約３．４７マイクロメートルの第１波長を有するポンプ・ビームを提供するステップと、ポンプ・ビームを共振器空洞内に導いてラマン材料に入射させ、このことによってラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して、約６．４５マイクロメートルの第２波長を有する出力ビームを生成するステップと、選択された処理区域にレーザー処理を施すべく、処理区域に出力ビームを導くステップとを含む、レーザー処理方法が提供されている。この方法は神経外科のために適合されていてよい。
第６の態様によれば、リモート・センシング方法が提供される。この方法は、第１〜第３の態様のうちのいずれか１つに記載のレーザーシステムを提供するステップを含んでよい。この方法はさらに、約３〜７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を有するポンプ・ビームを提供するステップを含んでよい。この方法はさらに、ポンプ・ビームを共振器空洞内に導いてラマン材料に入射させ、このことによってラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して、約５．５マイクロメートル〜約１００マイクロメートルの範囲内の第２波長を有するビームを生成するステップを含んでよい。この方法はさらに、共振器空洞から第２波長を出力ビームとして出力するステップを含んでよい。この方法はさらに、出力ビームを対象に向かって又は対象若しくは環境物質が位置していることが疑われる環境内に導くステップを含んでよい。この方法はさらに、対象又は環境物質からの後方散乱放射を検出することを含んでよい。この方法はさらに、検出された放射を処理し、このことによって対象又は環境物質の有無を検知するステップを含んでよい。
第６の態様の構成によれば、リモート・センシング方法であって、第１〜第３の態様のうちのいずれか１つに記載のレーザーシステムを提供するステップと、約３〜７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を有するポンプ・ビームを提供するステップと、ポンプ・ビームを共振器空洞内に導いてラマン材料に入射させ、このことによってラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して、約５．５マイクロメートル〜約１００マイクロメートルの範囲内の第２波長を有するビームを生成するステップと、共振器空洞から第２波長を出力ビームとして出力するステップと、出力ビームを対象に向かって又は対象若しくは環境物質が位置していることが疑われる環境内に導くステップと、対象又は環境物質からの後方散乱放射を検出するステップと、検出された放射を処理し、このことによって対象又は環境物質の有無を検知するステップとを含む、リモート・センシング方法が提供される。ポンプ・ビームの波長は約３〜約４マイクロメートル又は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってよい。
上記態様又は構成のうちのいずれにおいても、第２波長は一次ストークス波長若しくは二次ストークス波長又はこれらの任意の組み合わせであってよい。第１波長又はポンプ波長λ1と、第２波長又は出力波長λ2とは組合せ（λ1，λ2）であってよく、第２波長／出力波長が第１波長／ポンプ波長の第１ストークス・ラマンシフト波長である場合、組合せ（λ1，λ2）は例えば（λ1≒３．０μｍ，λ2≒５．０μｍ）、又は（３．１μｍ，５．３μｍ）、（３．２μｍ，５．６μｍ）、（３．３μｍ，５．９μｍ）、（３．４μｍ，６．２μｍ）、（３．５μｍ，６．６μｍ）、（３．６μｍ，６．９μｍ）、（３．７μｍ，７．３μｍ）、（３．８μｍ，７．７μｍ）、（３．９μｍ，８．１μｍ）、（４．０μｍ，８．６μｍ）、（４．１μｍ，９．０μｍ）、（４．２μｍ，９．５μｍ）、（４．３μｍ，１０．１μｍ）、（４．４μｍ，１０．６μｍ）、（４．５μｍ，１１．２μｍ）、（４．６μｍ，１１．９μｍ）、（４．７μｍ，１２．６μｍ）、（４．８μｍ，１３．３μｍ）、（４．９μｍ，１４．１μｍ）、（５．０μｍ，１５．０μｍ）、（５．１μｍ，１５．９μｍ）、（５．２μｍ，１６．９μｍ）、（５．３μｍ，１８．０μｍ）、（５．４μｍ，１９．２μｍ）、（５．５μｍ，２０．６μｍ）、（５．６μｍ，２２．０μｍ）、（５．７μｍ，２３．７μｍ）、（５．８μｍ，２５．５μｍ）、（５．９μｍ，２７．６μｍ）、（６．０μｍ，２９．９μｍ）、（６．１μｍ，３２．５μｍ）、（６．２μｍ，３５．６μｍ）、（６．３μｍ，３９．２μｍ）、（６．４μｍ，４３．４μｍ）、（６．５μｍ，４８．４μｍ）、（６．６μｍ，５４．６μｍ）、（６．７μｍ，６２．３μｍ）、（６．８μｍ，７２．２μｍ）、（６．９μｍ，８５．３μｍ）、（７．０μｍ，１０３．６μｍ）、（７．１μｍ，１３０．８μｍ）、（７．２μｍ，１７５．８μｍ）、（７．３μｍ，２６４．１μｍ）、（７．４μｍ，５１６．８μｍ）、（λ1≒７．５μｍ，λ2≒７５００μｍ）であってよい。或いは、第２波長／出力波長が第１波長／ポンプ波長の第２ストークス・ラマンシフト波長である場合、組合せ（λ1，λ2）は例えば（λ1≒３．０μｍ，λ2≒１４．９μｍ）、（３．１μｍ，１７．８μｍ）、（３．２μｍ，２１．７μｍ）、（３．３μｍ，２７．３μｍ）、（３．４μｍ，３６．１μｍ）、（３．５μｍ，５１．８μｍ）、（３．６μｍ，８７．９μｍ）、又は（３．７μｍ，２５８．４μｍ）であってよい。ラマン変換（ダウンシフト）出力波長λ2＝１／ν2は、所与のポンプ波長λ1＝１／ν1に対して、関係ν2＝ν1−νR（ν1，ν2及びνRのそれぞれは［ｃｍ-1］の単位で表される）によって割り出すことができる。ここでνRはラマン材料の特性ラマンシフトであり、例えばダイヤモンドにおいて、νR≒１３３２ｃｍ-1である。
添付の図面を参照して、ラマンレーザーシステムの構成を一例として以下に説明する。
図１Ａは、基本的な外部空洞ラマンレーザーのアーキテクチャを示す概略図である。 図１Ｂは、サイドポンプ外部空洞ラマンレーザーのアーキテクチャを示す概略図である。 図１Ｃは、前方散乱、後方散乱、及び９０°散乱に対応するベクトルκvの種々の大きさ及び方向を示す位相整合ダイヤグラムである。 図１Ｄは、基本的な空洞内ラマンレーザーのアーキテクチャを示す概略図である。 図１Ｅは、出力波長間で選択的に切り換わるように適合された基本的な切り換え可能ラマンレーザーシステムを示す概略図である。 図１Ｆは、他の代表的なラマンレーザー材料とダイヤモンドとの透明度範囲の比較を示す図である。 図２は、本明細書に記載された数値モデルにおいて使用される外部空洞形態を示す概略図である。 図３は、第１ストークス波長の関数としてのラマンゲイン係数を示すグラフである。 図４は、数値モデルの検証のために使用される可視ダイヤモンド・ラマンレーザーの一例を示す概略図である。 図５は、図４の可視ダイヤモンド・ラマンレーザーに対応する出力パルス・エネルギーを示すグラフである。 図６は、図４の可視ダイヤモンド・ラマンレーザーに対応するポンプ出力パルス及びラマン出力パルスを示すグラフである。 図７は、図４の可視ダイヤモンド・ラマンレーザーに対応する第１及び第２ストークス出力（１０Ｈｚのポンプ・レーザ−）のために選択された出力カプラの性能の比較を示すグラフである。 図８Ａは、図４の可視ダイヤモンド・ラマンレーザーに対応する入力ポンプ・パルス、ラマン変換出力パルス、及び枯渇ポンプ・パルスの予測パルス形状を示すグラフである。 図８Ｂは、図４の可視ダイヤモンド・ラマンレーザーに対応する入力ポンプ・パルス、ラマン変換出力パルス、及び枯渇ポンプ・パルスの観察パルス形状（図６の再現）を示すグラフである。 図９は、ダイヤモンド・ラマン材料が閾値に達して７．５μｍの第１ストークス光を生成開始するまでの予測時間（黒丸）をナノ秒で、強度３．６μｍのポンプ入力場の関数として示す図であり、また、定常状態変換効率も示されている（白丸９０３及び９０７）（２組のモデル結果がThomas（実線９０２）及びWilks（破線９０６）の吸収データに関して提示されている）。 図１０は、入力パラメータｇ．Ｉp＝２ｃｍ-1、αp＝０．４ｃｍ-1、及びαs＝０．１ｃｍ-1に対応する７．５μｍのダイヤモンド・ラマンレーザーの数値シミュレーション・モデルからの出力を示すグラフである。 図１１Ａは、Thomas［Thomas，M.E. & Joseph, R.I., Optical phonon characteristics of diamond, beryllia and cubic zirconia Proc. SPIE, Vol. 1326, 120(1990);doi:10.1117/12.22490の図６]の吸収係数データを考慮に入れて、入力エネルギー密度の増大に対応する数値モデリングされたパルス形状を示す、図８Ａと同様の一連のグラフである。 図１１Ｂは、Wilks［Wilks，E. & Wilks, J., Properties and Applications of Diamond Paperback: 525頁、発行元：Butterworth-Heinemann (April 15, 1994) ISBN-10:07506191の図３．５]の吸収係数データを考慮に入れて、入力エネルギー密度の増大に対応する数値モデリング・パルス形状を示す、図８Ａと同様の一連のグラフである。 図１２は、ステップ関数ポンプ・パルス及び閾値までの時間１０ｎｓを考慮に入れて、７．５μｍの出力を生成するダイヤモンド・ラマンレーザーの数値モデリング閾値Ｉp．ｇを、３．６μｍのポンプ波長の吸収係数αpの関数として示すグラフである。 図１３は、ステップ関数ポンプ・パルス及び閾値までの時間１０ｎｓを考慮に入れて、７．５μｍの出力（ポンプ波長３．６μｍ）を生成するダイヤモンド・ラマンレーザーの数値モデリング閾値Ｉp．ｇを、７．５μｍのストークス出力波長の吸収係数αsの関数として示すグラフである。 図１４は、本明細書中に記載された数値モデルから得られたダイヤモンド・ラマンレーザーシステムの低い効率及び高い閾値に相当する波長ゾーンを示す概略図である。 図１５Ａは、サイドポンプ・ダイヤモンド・ラマンレーザーに適した配置を示す概略図である。 図１５Ｂは、エンドポンプ・ダイヤモンド・ラマンレーザーに適した配置を示す概略図である。 図１５Ｃは、ラマンレーザーシステムのサイドポンプ形態及びエンドポンプ（挿入）形態の例に関して、結晶のポンプ面によって伝達されるポンプ・エネルギーの関数として、出力エネルギーを示すグラフである。 図１６は、｛１００｝及び｛１１０｝ファセットを有する方形ダイヤモンド結晶の後方散乱偏光ラマンスペクトルを示すグラフである。 図１７は、ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムのためのＯＰＯポンプ源の配置を示す概略図である。 図１８Ａは、ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムのための別のＯＰＯポンプ源の配置を示す概略図である。 図１８Ｂは、ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムのための別のＯＰＯポンプ源の配置を示す概略図である。 図１８Ｃは、ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムのための別のＯＰＯポンプ源の配置を示す概略図である。
本明細書中に開示されているのは、中赤外から遠赤外のスペクトル領域（約５．５μｍ超）、そしてテラヘルツ領域（１００μｍ超）へ延びる領域において出力放射を生成するためのラマンレーザーシステムである。具体的には、開示されたレーザーシステムは、ラマン材料中の誘導ラマン散乱によって第１波長をラマンシフトするための固体ダイヤモンド・ラマン材料を含むことによって、レーザーシステムから中赤外〜遠赤外出力放射を生成する。外部ラマンレーザーシステム及び内部ラマンレーザーシステムの両方が、出力放射の生成のために想定される。ダイヤモンド・ラマン材料は単結晶ダイヤモンド又は多結晶ダイヤモンドであってよい。或いは、ダイヤモンド・ラマン材料は２つ以上の単結晶を含んでいてもよく、これらの結晶は接着剤なしの工程、例えば拡散結合によって互いに結合されていてよい。ラマン材料は低い窒素不純物含量、例えば１００００ｐｐｂ未満、又は５０００ｐｐｂ未満、又は１０００ｐｐｂ未満、又は５００ｐｐｂ未満、又は２００ｐｐｂ未満、又は１５０ｐｐｂ未満、又は１２０ｐｐｂ未満、又は１００ｐｐｂ未満のダイヤモンド材料中の窒素不純物含量を有することによって、７〜１１μｍ領域内の（例えばラマンシフトされる出力放射に対する）吸収損失を最小化することができる。窒素不純物含量は約０．１ｐｐｂ〜約１００００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜５００ｐｐｂ、又は０．１ｐｐｂ〜２００ｐｐｂ、例えば約０．１ｐｐｂ、又は０．２，０．３，０．４，０．５，０．６，０．７，０．８，０．９，１，２，３，４，５，１０，２０，２５，３０，３５，４０，４５，５０，５５，６０，６５，７０，７５，８０，８５，９０，９５，１００，１０５，１１０，１１５，１２０，１２５，１３０，１３５，１４０，１４５，１５０，１５５，１６０，１６５，１７０，１７５，１８０，１８５，１９０，１９５，２００，３００，４００，５００，６００，７００，８００，９００，１０００，１２５０，１５００，１７５０，２０００，２５００，３０００，３５００，４０００，４５００，５０００，５５００，６０００，６５００，７０００，７５００，８０００，８５００，９０００，９５００，又は約１００００ｐｐｂであってよい。ラマン材料は多結晶又は単結晶ダイヤモンドであってよい。ラマン材料は低複屈折ダイヤモンドであってよい。ダイヤモンド・ラマン材料は低い窒素不純物含量を有していてよい。
ラマンレーザーは、レーザー共振器内で光増幅するための誘導ラマン散乱（ＳＲＳ）の現象に依存する。波長λ1及び周波数ω1＝ωp＝λ1／ｃ（ここでｃは光の速度である）を有する第１波長の入力ポンプ光子は、ラマン材料の結晶格子内の正規振動モードを励起し、そして残りのエネルギーは、第２波長λ2及び周波数ω2＝ωs＝λ2／ｃのストークス・シフトされた光子として運び去られる。第１及び第２波長は、波数（それぞれν1＝１／λ1及びν2＝１／λ2）で表されることもでき、そしてセンチメートルの逆数［ｃｍ-1］の単位で表される。ラマン変換（ダウンシフト）ストークス波長λ2＝１／ν2は、所与のポンプ波長λ1＝１／ν1に対して、関係ν2＝ν1−νR（ν1，ν2及びνRのそれぞれは［ｃｍ-1］の単位で表される）によって割り出すことができる。ここでνRはラマン材料の特性ラマンシフトである。例えばダイヤモンドにおいて、特性ラマン周波数はνR≒１３３２ｃｍ-1である。
固体材料の場合、ラマン散乱の確率は、格子振動の小さな変位ｄｑとともに分極率αが変化する材料の場合に、すなわちｄα／ｄｑが大きい場合により高くなる。分極率の変化率ｄα／ｄｑは、入射光の結果としてラマン材料中の電子雲が被る歪みの量の尺度であり、そしてその二乗（ｄα／ｄｑ）2は、自然発生的なラマン断面積に対して正比例する。
ＳＲＳは、ストークス光子と２つのポンプ光子との相互作用を必要とし、ひいては（第３高調波、四波混合、及び二光子吸収の非線形過程と同様の）三次非線形光学的過程である。ｚ軸に沿ってラマン媒質を通って伝搬するのに伴う、ストークス周波数ωsによるストークス場強度Ｉsの増幅は、
ｄＩs／ｄｚ＝ｇ．Ｉp．Ｉs （１）
の関係によって与えられ、
上記式中、Ｉpは波長λp＝λ1のポンプ場の強度であり、Ｉsは、波長λs＝λ2のラマンシフト・ストークス場の強度であり、そしてゲイン係数ｇは（ｄα／ｄｑ）2に対して比例する。
ポンプ・パルス継続時間が、コヒーレント格子フォノンが材料中に残る脱位相時間Ｔ2よりも長い定常状態下では、ラマンゲイン係数は
ｇ＝ｋ／ｍ．ωs．（ｄα／ｄｑ）2．Ｔ2 （２）
の関係によって与えられ、
上記式中、ｍは振動原子の換算質量であり、ｋは定数である（しかしながら、ポンプ・パルス継続時間がフォノン脱位相時間Ｔ2と同等であるか又はこれよりも短い場合には、コヒーレント・フォノンの蓄積速度が考慮される必要があり、また有効ゲインが低減される）。
ダイヤモンドは、（ｄα／ｄｑ）2／ｍ及びＴ2の両方の値が高いため、例外的に高いラマンゲイン係数を有する。注目に値するいくつかの興味深いラマンレーザー特性がある。
１） ラマン増幅の等式は、反転分布を伴うコンベンショナルなレーザーゲインと極めて類似している。ラマンの場合、自然発生的なラマン断面積が、誘導放出断面積材料パラメータと類似しており、反転分布項はＩpによって置き換えられる。
２） ポンプ場が存在している間だけゲインが存在するので、出力パルスとポンプ・パルスとの間には一般に密接な時間的オーバラップがある。結果として、ラマンレーザーはしばしば非線形光学コンバータと考えられる。レーザーエネルギーは反転分布吸収レーザーと同様に媒質中に貯えられない。
３） 高調波生成及び四波混合のような非線形光学的変換過程とは対照的に、ラマン生成は自動的に位相整合される。すなわちポンプ・ビーム及び出力ビームの運動量ベクトルとは本質的に独立して，運動量は相互作用中に保存される。ラマン材料中の散乱フォノンがあらゆるリコイル（recoil）をも持ち去るため、相互作用中に運動量が保存され、その結果ラマンレーザーはいくつかの重要な特性を有する。ラマンビームの位相特性は、ラマン共振器の設計によって拘束され、そして結果として、ラマン出力ビームの空間特性はしばしばポンプ・ビームよりも良好であり、これは、ラマンレーザーが「ラマンビーム・クリーンアップ」としばしば呼ばれるプロセスにおいてビーム質コンバータとして作用するのを可能にする特性である。このことは、位相整合非線形変換過程、つまり出力ビームの位相特性がポンプ・ビームの位相特性と直接に関係してビーム・プロフィール内の歪み及びホットスポットの悪化を招くように作用する過程とは異なっている。ラマンレーザーは、コンベンショナルなレーザーにおいてしばしば使用されるサイドポンプ形態におけるように、出力ビーム軸に対して非共線的な種々の角度でポンピングすることもできる。非共線ポンプ配置において、ポンプ・ビームはラマン活性媒質中でレーザー空洞の共振器モードと実質的にオーバラップするが、しかしポンプ・ビームは、ラマン活性媒質を通過するため、共振器モード軸と共線的ではない。サイドポンピング配置は、非共線ポンプ形態の一例であり、ここでポンプ・ビームは共振器モード軸に対して９０°又はその近くの角度を成しているが、９０°よりも小さい角度を用いてもよい。自動位相整合の必然的な結果は、ラマン過程をカスケード式に行うことにより、整数のストークス・シフトを生成することができる。注意深いラマンレーザーの設計によって、選択されたストークス次数又は複数のストークス次数での効率的な生成を達成することができる。
ラマンレーザーの設計は、図１Ａ及び１Ｂに最も基本的なよく知られた形態で示されているような、外部空洞ラマンレーザー及び空洞内ラマンレーザーという２つのカテゴリーに分けることができる。図１Ａに示されているような外部空洞ラマンレーザー１１０の場合、ラマン活性媒質１１６が、入力リフレクタ１１４と出力リフレクタ１１５とを含む共振器空洞１１１とともに配置されている。外部ポンプ源１１７からの第１波長のポンプ・ビーム１１２が共振器１１１内に入れられてラマン活性媒質１１６に入射するように、リフレクタは構成されている。ラマン活性媒質１１６は、ポンプ・ビーム１１２を、共振器１１１内で共振する第２波長のラマン変換ビーム１１３（ストークス・ビーム）に変換する。入力ミラー１１４はポンプ波長に対して実際にできるだけ高透過性であるべきであり、また、出力ミラー１１５は、ポンプ放射１１２がラマン活性媒質１１６をダブルパスするのを可能にするようにポンプ波長で反射性であるべきである。出力リフレクタ／ミラー１１５はまた、ラマン変換ビーム１１３の一部を透過して、第２波長のラマン出力ビーム１１８を生成するように適合されている。
ラマン出力ビーム１１８のスペクトル・空間特性は共振器の設計によって決定づけられる。例えば所望のストークス次数で出力結合するように、しかしより低いストークス次数を反射させるように出力ミラー１１５を設計して、これらの低いストークス次数が空洞１１１内で共振させられ、ラマン材料１１６内で連続してより高いストークス次数に順次変換されるようにすることによって、高次ストークス出力を選択することができる。外部ラマンレーザー１１０はパルス化ポンプ・レーザーのために最も効率的に動作するが、好適な空洞設計によって連続波動作も可能である。外部共振器配置の主な魅力は、これが変更なしのポンプ源に対する単なる付加物であることが可能であり、ひいては、入手可能なレーザーシステムをポンプ源として活用するアプローチを可能にすることである。
中赤外から遠赤外及びテラヘルツの外部ラマンレーザーシステムの１配置例において、中赤外から遠赤外の固体ラマンレーザーシステムは、入力リフレクタ１１４を有する共振器１１１を含んでおり、この入力リフレクタ１１４は、第１（入力）ビームを共振器空洞１１１へ入れるために、第１波長を有する光に対して高透過性であるように適合されている。第１波長は約３〜約７．５マイクロメートル、又は約３〜５マイクロメートル、３〜４マイクロメートル、又は約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内にあってよい。入力リフレクタ１１４はさらに、所望の中赤外から遠赤外の出力放射１１８の波長で高反射性であるように適合されている。入力リフレクタ１１４は概ね、所望の透過特性及び反射特性を得るために光学コーティングを含むことになる。共振器１１１はまた出力リフレクタ１１５を含んでいる。出力リフレクタ１１５は、約５．５マイクロメートルを上回る第２波長を共振器１１１内で共振させるために、そして出力ビーム１１８を出力するために、第２波長を有する光に対して部分的に透過性であるように適合されている。入力リフレクタ１１４はさらに、共振器１１１内の第２波長を共振させるために、第２波長において高反射性である。
共振器空洞１１１内には固体ラマン材料１１６が配置されているので、使用時には、第１波長の入射ポンプ・ビーム１１２がラマンシフトされて、ラマン材料１１６内の誘導ラマン散乱によって第２波長を生成する。第２波長は約５．５マイクロメートルよりも大きい。共振器内のラマン生成放射の一部が出力リフレクタによって透過されることにより、システムの動作中に中赤外から遠赤外の出力ビーム１１８を形成する。部分透過性の出力リフレクタ１１５のラマンシフトされた第２波長における透過率は約１％〜約８０％又は約２０％〜約５０％であってよい。入力リフレクタの第２波長における反射率は典型的には９０％を上回り、すなわち９０％〜９９．９９％である。
この共振器配置例１１０の場合、第１波長の入力ポンプ・ビーム１１２を生成するためにポンプ源１１７が必要とされる。入力ポンプ・ビーム１１２は使用時に、所望の中赤外から遠赤外の出力ビーム１１８を生成するためにラマンレーザーシステムに導かれる。ポンプ・ビーム１１２は、当業者には明らかな適切なレンズ（図示せず）を用いてラマン材料内に集束されることができる。エンドポンプ配置の場合、集束されたポンプ・ビームのウエストが共振器空洞１１１のモードの直径未満又はこれにほぼ等しいように、そしてポンプ・ビーム１１２のレイリー範囲がラマン材料１１６の長さにほぼ等しいように、ポンプ・ビーム１１２を集束することができる。ポンプ・レーザー源は、光パラメトリック発振器、固体ツリウム・レーザー、固体ホルミウム・レーザー、及びエルビウム・レーザーから成る群から選択されてよく、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内にあるポンプ放射を生成するように適合されていてよい。別の配置の場合、ポンプ源は、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内にある放射を生成するように適合された光パラメトリック発振器（ＯＰＯ）であってよい。
レーザーシステムはさらにヒートシンクを含んでいてよい。ヒートシンクはラマン材料と熱接触しており、これにより動作中、ラマン材料表面からの過剰な熱を取り除く。ヒートシンクは例えば熱電冷却装置であってよい。レーザーシステムはさらに、特に放射が約４〜約５．５マイクロメートルの範囲内にある場合には、ラマンレーザー材料を室温未満に冷却するための冷却メカニズムを含むことによって、多フォノン吸収量を最小化する（そしてラマンゲインを高める）ことができる。冷却メカニズムは例えばラマン材料を液体窒素温度まで、又は必要な場合にはこの温度未満に冷却してよい（すなわち液体窒素又は別の冷却用液体を使用することにより、明細書に開示されたラマンレーザーシステムのうちのいずれかに使用されるラマン材料を冷却することができる）。
さらなる配置において、ラマン材料は、第１波長及び／又は第２波長の光を共振器空洞内で案内するための導波路を含んでいてよい。導波路は、さもなければ回折によって可能になるよりも長い、ラマン材料中の距離にわたって、ポンプ放射又はストークス放射（又はその両方）の閉じ込めを可能にする。従って導波路は、ラマンレーザー作用の閾値を低くするために重要であり、低いポンプ・ピーク・パワーを使用するときに効率を高める。理想的には、導波路は低損失であり、ポンプ場とストークス場との良好な空間的なオーバラップを可能にする．現在まで、ダイヤモンド内の導波路はリブ導波路をマイクロマシン加工することによって形成されている［例えばHiscocks, M.P. et al,“Diamond waveguides fabricated by reactive ion etching(反応性イオンエッチングによって製作されたダイヤモンド導波路）”Opt. Express 16, 19512-19519 (2008) 参照］。また、イオン注入［例えばOlivero, P. et al,“Controlled variation of the refractive index in ion-damaged diamond(イオン損傷されたダイヤモンドにおける屈折率の制御された変化)”（20th European Conference on Diamond，Greece (2009)で発表）参照］、及び直接レーザー書き込み（例えば結晶性Ｎｄ：ＹＡＧにおけるフェムト秒レーザー書き込み［例えばRodenasl, A. et al, “Refractive index change mechanisms in femtsecond laser written ceramic Nd:YAG waveguides: micro-spectroscopy experiments and beam propagation calculations”（フェムト秒レーザー書き込みされたセラミックＮｄ：ＹＡＧ導波路における屈折率変化メカニズム：マイクロスペクトロスコピー試験及びビーム伝搬計算）, Applied Physics B: Lasers and Optics, Volume 95, Pages 85-96 (2009)参照]参照)によって、低損失埋め込み式チャネル導波路の形成も可能である。
具体的な構成において、固体ラマン材料１１６は、νR＝１３３２ｃｍ-1の特性ラマンシフトを有するダイヤモンドである。有利には、ダイヤモンド固体ラマン材料１１６は低複屈折単結晶ダイヤモンドである。このように、約３．２μｍ〜約３．８μｍの範囲内にある第１波長を有する入力ビーム１１２を使用することにより、ダイヤモンド・ラマン材料１１６中の入力放射１１２の第１ストークス・ラマンシフトを活用して、約５．５μｍ〜約７．７μｍの範囲内にある第２波長を有する出力ビーム１１８を生成することができる。他の配置では、共振器１１１の入力リフレクタ１１４及び出力リフレクタ１１５の両方が、約５．５μｍ〜約７．７μｍの範囲内にある放射に対して高反射性であるように適合されていてよく、これにより、共振器１１１内部でこの波長範囲内にある放射を共振させる。この放射は続いて、ダイヤモンド・ラマン材料１１６中のカスケード・ラマン過程によって第２ストークス波長に変換される。
出力リフレクタ１１５を、第２ストークス波長で少なくとも部分的に透過性であるように適合することにより、この波長の共振器内の放射の一部が共振器を出て出力放射１１８を形成することができる。約３．２μｍ〜約３．８μｍの範囲内にある波長を有する入力ビーム／ポンプ・ビーム１１２を使用する場合、第２ストークスの生成のために共振器１１１の入力リフレクタ１１４及び出力リフレクタ１１５の透過率及び反射率の特性を最適化すると、結果として、約２１μｍ〜約２００μｍの範囲内にある波長を有する出力ビーム１１８が生じる。
別の外部空洞ラマンレーザーアーキテクチャが、図１Ｂ（同様の数字は同様のエレメントを意味する）に概略的に示すようなサイドポンプ配置１２０である。ここでは、ラマン材料は出力ビーム軸に対して非共線的な角度を成してポンピングされる。ポンプ源１１７ａは、ポンプ光１１２ａを発するように配置されている。ポンプ光１１２ａは、共振器１１１ａの共振モード軸上でラマン材料１１６の長さに沿って共振器１１１ａのモードをポンピングする。レーザー結晶のサイドポンピングは、より高いラマン閾値を有することがあるものの、依然として高い光−光変換効率をもたらすことができ、そしてより容易にスケーリング可能（scalable）であり、又は共振器構成部分を配置することができるより大きなフレキシビリティを可能にする。
レーザー軸に沿うのではなくレーザー媒質をサイドポンピングすることは、レーザー設計の制約を著しく変化させ、いくつかの利点、例えば共振器ミラーコーティングに対する要件の緩和、入射パワー密度の低減、及び活性媒質内部のポンプ・レーザー浸透の短縮のような利点を含む。サイドポンピングは、ポンプ・ビームと出力ビームとを空間的に分離し、そしてレーザー構造におけるいくつかの設計の自由を可能にする。主要な自由は、ラマン媒質による著しい吸収を被る波長のレーザーをポンピングする可能性を含む。結晶の長さと幅との比と同じ量だけ、損失を軽減することができる。このことは数桁の改善となり得る。利点はまた、ミラーに対する制約、及びより広い範囲のピーク及び平均パワーを有するビームを結合するための制約が大幅に低減されることを含む。
サイドポンピングは、コンベンショナルな反転分布レーザーにおけるパワースケーリング（power scaling）のためのよく知られた方法ではあるものの、ラマンレーザーにおける用途は最近になってようやく詳細に研究されだしたにすぎない。発明者によって企てられたこれらの研究が示したところによれば、効率及び閾値ポンプ強度は、誘電結晶性ラマンレーザーの場合のエンドポンピング・システムにおいて観察されるものと同様である。
ポンプ波長におけるラマン媒質の吸収深さは一般に反転分布レーザーよりも著しく長いので、多軸ポンピングが任意の結晶形状及び寸法に対して容易であり、高輝度用途のためのコヒーレント・ビーム結合への興味深いアプローチをもたらす。サイドポンピングはまた、媒質を通過する光路が長いことに起因して又はエンドミラーコーティングの制約に起因してエンドポンピングが問題をはらむ場合に、効率的な動作を可能にする代替手段を提供する。サイドポンピングは、著しい多フォノン吸収を被る波長（すなわち２〜６ミクロンの範囲内にあるポンプ波長）でポンピングされるダイヤモンド・ラマンレーザーにとって特に有利である。横型形態が、ビーム直径とラマン材料長さとの比と同じ量だけポンプ吸収量を低減することになる。ポンプ波長が材料バンドギャップの近傍にあるシステムにおいて同様の原理が当てはまる。このような形態はポンプ放射の寄生吸収を最小化することもできる。それというのも媒質を通るポンプ光線の光路長が、ラマンレーザービーム直径と同じ短さであることが可能であるからである。このことは、ポンプ放射の光路長がラマン材料の長さのオーダーであるエンドポンピング配置とは対照的である。従ってサイドポンプ配置の場合、光路長及び結果として生じる吸収量は、数桁低くなることが可能である。例えばラマン材料中のポンプ放射の吸収量が高い（すなわちダイヤモンドにおいて約３．８〜約５．５μｍ又は約７〜約１１μｍ）特定の配置の場合、エンドポンプ及びサイドポンプの両方にとって、ラマン材料は同時に有利である。
ＳＲＳについてのゲイン及び閾値を実証する理論は１９６０年代に確立されているが、散乱ジオメトリー及び振動波の関連動力学特性に明確に対処する結晶におけるＳＲＳの詳細な取り扱いはほとんどない。Shen及びBloembergen［Y.R. Shen及びN. Bloembergen, “Theory of Stiumulated Brillouin and Raman Scattering（誘導ブリルアン・ラマン散乱の理論）”, Phys. Rev. 137, A1787-A1805 (1965)参照］は光学フォノン波ベクトルの関数としてＳＲＳを具体的に調査した。問題点は古典的に十分に対処される。なぜならば、相互作用は大きなフォトン群に関与するからである。閾値近くの挙動に関しては、ポンプ場Ｅpの枯渇は無視することができ、またほとんどの振動中心が基底状態にあるので反ストークス波を無視し得ることが想定される。ストークス場Ｅs〜ｅｘｐ[ｉ(κs.ｒ−ωsｔ）］と振動波Ｑv〜ｅｘｐ[ｉ(κv.ｒ−ωvｔ）］との結合等式がラグランジュ法を用いて得られた。
Figure 0006142025
 上記式中、Ｑvは√(２ρ）によって正規化された核位置の相対変位であり（ρは換算質量密度である）、εsは、ストークス波の自由空間の誘電率であり、そしてｃは光の速度である。β2項は、β＜＜ω0／κvがラマン媒質中の音響フォノン速度と等しい場合に、運動量の伝搬を可能にする。これらの等式はそれぞれ、駆動項Ｅp.Ｅsで減衰調和振動を記述し、そして駆動項Ｑv.Ｅpでストークス場に関するマックスウェル等式を記述する。振動波の減衰定数はΓ（＝１／Ｔ2、式中Ｔ2はフォノン脱位相時間である）である。ラマン結合の強度はＮ.ｄα／ｄＱv（αは光学的分極率テンソルであり、Ｎは散乱中心の数密度である）であり、そしてｇs＝２πωs 2(Ｎ.ｄα／ｄｑ)2／ｃ2κsωvΓによって定常状態ラマンゲイン係数（等式６参照）と関係づけられる。エネルギーの保存はωp＝ωs＋ωvを必要とする。
等式（３）からは、フォノンと光子との結合強度が伝搬とは独立しており、そしてポンプ及びストークスの偏光、及びαの特性にのみ依存していることが判る。唯一の方向依存性は、運動量保存（κp＝κs＋κv）のための要件から生じる。９０°散乱の場合、フォノン波ベクトルの大きさは、図１Ｃ（ａ）に示された前方散乱のものと後方散乱のものとの間にある。しかし、フォノン波ベクトルがブリルアンゾーン境界と比較して極めて小さく、フォノン分散も低いことがほとんどいつも一般には想定される。可視波長のラマン後方散乱の例では、κvは１０5ｃｍ-1のオーダーであり又はゾーン境界のほぼ１％である。結果として、光学フォノンの共振周波数の変化ωv 0＝（ω0 2−β2.κv 2）0.5は無視できる程度であり、ラマン線幅内の周波数のフォノンを、散乱方向とは無関係に、運動量保存相互作用において生成することができる。Γがフォノン波ベクトルの大きさに依存しており、この場合、ラマンゲインが定常状態レジームにおいて影響を及ぼされることも示唆されている。著者はκvに対する有意なΓ依存の証拠を知らず、その効果は無視できるものと想定される。従って、ラマンゲインは一次的には散乱ジオメトリーから独立していると結論づけられる。
図１Ｂのサイドポンプ配置１２０では、入力リフレクタがポンプ光１１２ａを透過させる必要がないため入力リフレクタの反射率要件を緩和することができ、従って入力リフレクタをリフレクタ１１９と置き換えてもよい。リフレクタ１１９は、ラマン材料１１６によって生成された共振ラマンシフト波長１１３において高反射性であるように適合されている。ここでもやはり、ポンプ・ビーム１１２ａは、適切なレンズ（図示せず）を用いてラマン材料内に集束されることができる。サイドポンプ形態の場合、当業者には明らかなように、円柱状に集束されるポンプ・ビームのウエストが共振器空洞１１１ａのモード・ウエストの直径未満又はこの直径にほぼ等しいように、そしてポンプ・ビーム１１２ａのレイリー範囲が共振器ビーム・ウエストよりも概ね大きいか又はこれにほぼ等しいように、ポンプ・ビーム１１２ａを集束することができる。サイドポンプ・レーザーの場合、高いビーム質を有するビームを生成するために、不安定共振器を使用することが重要な場合がある。
図１５Ａのラマンレーザー１５００では、サイドポンプ配置例が示されている。ここではポンプ・ビーム１５０１はラマン共振器軸１５０３に対して垂直である。この配置は、タングステン酸カリウムガドリニウム（ＫＧＷ）ラマン材料を使用して示されているが、この配置はダイヤモンド・ラマン材料にも容易に適合させることができる。５３２ｎｍポンプ・レーザー１５０７からの線焦点（円柱レンズ１５１１を使用）と、共振器１５１５を形成するために図示のポンプ・ビーム方向に対して垂直な軸を有する状態で配置されたラマン共振器光学素子１５０９及び１５１０を使用して、ラマン材料、すなわち方形ＫＧＷ結晶１５０５をサイドポンピングした。この配置のラマンレーザー閾値は４．５ｍＪであり、出力ビーム１５２０中の最大出力エネルギーは、スロープ効率４７％のポンプ・エネルギー１２ｍＪを使用して２．７ｍＪが得られた。ＫＧＷラマン結晶１５０５の長さは２５ｍｍであった。共振器１５１５の空洞長さは３４ｍｍであった。ＫＧＷのラマンシフト９０１ｃｍ-1に対して最大ゲインｄα／ｄＱを提供するために、Ｎm軸がポンプ・ビーム１５０１の偏光に対してほぼ平行であるように、ラマン結晶１５０５を整列させた。リフレクタ１５０９は、範囲５３０〜６５０ｎｍの波長のための広帯域高反射リフレクタ（ＣＶＩ−ＴＬＭ２）であり、出力カプラ１５１０は第１ストークス波長５５９ｎｍにおいてＨＲであり、そして第２ストークス波長５８９ｎｍにおいて７０％Ｔであった（それぞれポンプ源１５０７からの５３２ｎｍポンプ放射に対応）。５３２ｎｍポンプ・ビーム１５０１はＴＥＭ00モードであり、約８ｎｓのパルス継続時間を有した。ポンプ源１５０７からの６ｍｍ出力ビーム１５０１を、１０×の円柱テレスコープ１５１７を使用して水平方向に拡大した。拡大されたポンプ・ビームを、アパーチャ１５１９を使用してクリップして、ポンプ・ビーム１５０１の中心部分だけが使用されるように、そしてポンプ・ビーム１５０１ａがラマン結晶１５０５の長さの中央９０％だけを照射するようにした。ポンプ・ビーム１５０１のエッジのクリッピングは、使用されるポンプ・エネルギー範囲に対応して、ラマン材料１５０５の端部角隅、及びラマン結晶１５０５中のポンプ放射の最も強力な線焦点領域にあるバルク領域の両方にとって、結晶損失閾値を超えないことを保証した。４１ｍｍ焦点長の円柱レンズ１５１１を使用して鉛直方向に集束することによって、ポンプ・ビーム１５０１ａの線焦点をラマン結晶中に形成した。ラマン結晶１５０５中のポンプ・ストライプ長は２０ｍｍであり、既知のビーム特性（Ｍ2＝１．５）に基づいた。計算された鉛直方向ウエスト・マイナー半径及びレイリー範囲はそれぞれ５μｍ及び１００μｍであった。
サイドポンプ形態の性能をエンドポンプ形態の性能と対比するために、エンドポンプ・ラマンレーザーシステム１５００ａを図１５Ｂに示すように研究した。サイドポンプ形態における高反射リフレクタ（図１５Ａのリフレクタ１５０９）を二色性入力カプラ１５０９ａと交換した。この二色性入力カプラ１５０９ａは、５３２ｎｍにおける透過率が９２％であり、またストークス波長において高反射性であった。上で使用されたものと同じポンプ源１５０７からのポンプ・ビーム１５０１（５３２ｎｍ、ＴＥＭ00モード、パルス継続時間８ｎｓ、及びＭ2ビーム質因数約１．５）を、焦点長ｆ＝５００ｍｍを有する球面レンズ１５２５を用いて、上で使用されたのと同じＫＧＷラマン結晶１５０５内に集束することにより、それぞれ約５５μｍ及び約３．５ｃｍのポンプ・ビーム１５０１ｂのウエスト半径及びレイリー範囲を提供した。
エンドポンプ・ラマンレーザー１５００ａを、最大１２ｍＪのポンプ・エネルギーについて調査した。高いパルス・エネルギーでポンピングした時にポンプ・ビーム１５０１ｂの平面内に観察される増幅された自然発生的なラマン散乱を用いることによって、ラマン共振器１５１５ａを整列させた。先ず、観察されたダブルパス第１ストークスＳＲＳ信号を最大化することによって、高反射性リフレクタ１５０９ａをポンプ・ストライプ軸と整列させた。（サイドポンプ形態のために使用されるような）出力カプラ１５１０を次いで所定の位置に置いて整列させることにより、第２ストークス・レーザー出力を最大化した。整列されたサイドポンプ・ラマンレーザー１５００のエネルギー変換を下記のように図１５Ｃに示す。サイドポンプポンプ形態からの出力ビーム１５２０ａ中のストークス出力に対するポンプ閾値（図１５Ｃのグラフ１５３０参照）は、ポンプ・エネルギー＞６．５ｍＪについての線形フィットによって定義して６．２ｍＪであった。比較すると、図１５Ｂのエンドポンプ形態１５００ａに対するエネルギー閾値（図１５Ｃのグラフ１５３５参照）は０．１６ｍＪであり又は図１５Ａのサイドポンプ形態の３９分の１の低さである。
閾値におけるポンプ強度は、エンドポンピング及びサイドポンピングのラマンゲイン係数が比較されるのを可能にする。閾値近くのストークス強度の成長は、それぞれの場合にｄＩs＝Ｉs.(ｇs.Ｉp(ｚ)-Ｌ).ｄｚによって与えられる。式中、往復運動損失係数Ｌは固定的であると想定される。従って閾値においてゲインは、往復運動全体にわたってＩp(ｚ)の積分に対して反比例する。閾値における∫Ｉp(ｚ).ｄｚの値は、これらを計算するために使用されるパラメータとともに、下記表１に示されているように因数２以内で互いに類似している。理論から予測されるパリティからの逸脱は、ポンプ・モード体積と共振器モード体積との想定モード・オーバラップが無効であること、そしてポンプ・レーザー内の複数の長手方向モードの存在から生じる影響によるものである。サイドポンプ・レーザー形態の場合、遠距離場出力ビーム・プロフィールが著しく非対称である（Ｍx 2／Ｍy 2はほぼ７５０であって、Ｍy 2＝１．８であり、式中ｘはポンプ方向である）ことに注目すべきである。このことはストークス・モードのシーディングがエンドポンプの事例（この場合Ｍx,y 2＜１．５）とは大きく異なることを示唆する。
Figure 0006142025
図１５Ｃから判るように、サイドポンプ形態１５００からの横方向ラマンレーザー出力エネルギー１５３０は、スロープ４６％でポンプ・エネルギーと線形スケーリングし、エンドポンプ形態１５００ａを使用した場合に見られる最大値よりも僅かに低い。エンドポンプ形態１５００ａでは、レーザー出力エネルギー１５３５はスロープ効率５３％を呈した。最大ポンプ・エネルギーにおいて、サイドポンプ形態の変換効率は２２％である。これは、ニトロベンゼンに関して以前に実証されたシングルパス・サイドポンプの１００倍超高い効率である［J.H. Dennis及びP.E. Tannenwald, “Stimulated Raman emission at 90o to the ruby beam（ルビービームに対して９０°を成す誘導ラマン発光）”Appl. Phys. Lett. 5, 58-60 (1964)参照］。より高いポンプ・エネルギーで、そしてポンプ・ビームの改善されたモード制御によって行われる将来的な活動によって、著しく高い変換効率が可能になり、そしてエンドポンプ・レーザーから見られる、＞５０％であり得る最大値に近づくことが予測される。
例えば図１Ｄに示されているような空洞内ラマンレーザー１３０は、エンド・リフレクタ１３２と出力リフレクタ１３４とを含む共振器１３１を含んでいる。レーザー媒質１３３及びラマン活性媒質１３５の両方が共振器空洞１３１内に配置されている。レーザー媒質１３３を外部ポンプ源（図示せず）によってポンピングすることによって、第１波長１３６のポンプ・ビームを生成する。第１波長はラマン媒質１３５内で、ストークス・ビームへのラマン変換過程を介して第２波長へ変換される。共振器１３１は、第１（ポンプ波長及び第２ラマン／ストークス）波長の両方を共振させるように適合されており、これは、ラマン媒体中の変換を促進し、ポンプ・パワー閾値の低下を可能にするという利点を伴い、また低いピーク・パワーで効率的に動作可能なコンパクトなダイオード・ポンプ装置によく適したアーキテクチャをもたらす。出力リフレクタ１３４は、第２波長で部分透過性であることにより、ラマン変換された波長の出力ビーム１３８が共振器１３１から出るのを可能にする。空洞内システムの利点は、第１波長における広いポンプ場（ラマン材料によって変換されることになる）と、第２波長におけるラマン結晶によって生成されたラマン（ストークス）場とが、ラマン変換波長への変換効率を改善することである。しかしながら、ラマン材料中の空洞内ポンプ場の（第１波長）の吸収が大量である場合には、空洞内システムは一般に利益が少ない。従って、空洞内ラマンレーザーの効率的動作のために、共振器は、ポンプ場の波長において高品質共振器（すなわち吸収に起因する損失を含む、最小限の損失）であることを必要とする。
更なる配置において、レーザーシステムは、２つの出力波長の間で切り換え可能であるように適合されていてよい。いくつかの用途、例えば医療処置において、出力波長間の迅速な切り換え、例えば水吸収量が高い３．４７μｍと吸収係数が大幅に低い６．４５μｍとの間で切り換え可能な出力を送達することができるレーザーは、外科医が浸透深さ及びレーザーシステムのアブレーション特徴を変更するのを可能にするために特に有利である。出力波長間で選択的に切り換わるように適合された、基本的な切り換え可能なラマンレーザーシステム１４０の配置例が図１Ｅに概略的に示されている。ここではポンプ・レーザー１４１は、ポンプ波長λ1を有するポンプ・ビーム１４２を生成するように適合されている。切り換え可能なシステム１４０は、ここではリフレクタとして示すスイッチ１４５を含んでいる。このリフレクタは、第１位置１４５ａと第２位置１４５ｂとの間で機械的に移動可能である。例えば偏光に基づく方法、又は光ファイバー切り換え方法（ポンプ・ビームが光ファイバーを介して送達される）、及び当業者には明らかな他の方法を含む他の切り換えメカニズムを使用してもよい。スイッチ１４５が第１位置１４５ａにある間は、ポンプ・ビーム１４２はダイヤモンド・ラマンレーザーシステム１４３に導かれる。ダイヤモンド・ラマンレーザーシステム１４３は、ラマンシフト波長λ2の出力ビーム１４４を生成するための、本明細書中に記載されたシステムであってよい。或いは、スイッチ１４５が第２位置１４５ｂにある時には、ポンプ・ビーム１４２はラマンレーザーシステム１４３を迂回し、そして切り換え可能なレーザーシステムの代わりの出力ビーム１４５を形成する。具体的な配置において、レーザーシステム１４０は、１つ以上の光ファイバー、又は当業者に明らかなような連結された出力送達システム(図示せず）を介して、出力ビーム１４４及び１４５のいずれも送達するように適合されていてよい。一例として、３．４７μｍと６．４５μｍとの出力波長間で容易に切り換え可能なレーザーシステム１４０を提供するために、ポンプ・レーザー１４１は波長λ1＝３．４７μｍのポンプ・ビーム１４２を生成してよく、そしてラマンレーザーシステム１４３は、ポンプ・ビームを波長λ2＝６．４５μｍの出力ビームに変換するように構成されていてよい。
言うまでもなく、ラマンレーザーシステムにおいて、出力波長はポンプ・ビームの波長に依存し、そしてポンプ・ビーム波長λ1と出力ビーム波長λ2とが表２に示されている。
Figure 0006142025
さらに言うまでもなく、上に開示した切り換え手段を加えることによって、切り替え可能なラマンレーザーシステムからの出力を、表２に挙げたλ1とλ2との所望の組み合わせのためにポンプ・ビーム波長λ1と出力ビーム波長λ2との間で切り換えることができる。
結晶性（固体状態）ラマン材料は、（気体及び液体と比較した）廃熱の迅速な除去、（ガラス材料と比較した）狭いラマン線幅、及び高いゲイン係数という固体状態材料の利点をもたらす。硝酸バリウム、タングステン酸カリウムガドリニウム、タングステン酸バリウム、バナジウム酸イットリウム、及びこれらに近い結晶類縁体のような材料が、ラマンレーザーシステムにおけるラマン材料として広く知られている。これら全ての材料は、効率的なラマン変換を行うのを可能にする高いゲイン係数及び／又は高い損傷閾値を特徴とする。ラマンシフトは典型的にはνR＝７００〜１３３２ｃｍ-1の範囲にある。ダイヤモンドは、ラマンレーザーにおいて幅広く使用される全ての結晶の最大シフト約νR＝１３３２ｃｍ-1を有している。ラマンシフトは、重要な波長ゾーン、例えば黄−赤におけるゾーン、及び１．５μｍ付近の眼に安全な領域が、既存レーザー源から低次ストークス・シフトを介してアクセスされるのを可能にする。
ラマン変換ストークス出力へのラマンレーザーの変換効率は極めて高いことが可能である。ラマン媒質中の変換効率を割り出すのが容易な外部空洞ラマンレーザーの場合、５０％を上回る効率が日常的に観察される。いくつかのラマン結晶、例えばバナジウム酸塩、及び二重金属タングステン酸塩も「セルフ・ラマン」レーザー作用を可能にする。「セルフ・ラマン」レーザー作用において、ラマン媒質は基本場及びストークス場の両方の増幅因子として作用することができる。セルフ・ラマン・ダイヤモンド・レーザーには多大な潜在能力があろうが、しかし十分な濃度の好適な活性レーザー種を有するダイヤモンド結晶のドーピングは目下のところ難関である。
上記の考察は、波長及びビーム質の変換のための、任意にポンピングされるレーザーとしての、ラマンレーザーの多用途の特性を強調している。ラマンレーザーを用途に組み込むことを現在まで制限している顕著な問題は、ラマン過程の弱い性質（すなわち小さなラマン断面積）である。結果として、効率的な装置を形成するために、ポンプ・ビームにおけるスペクトル・パワー密度、及び光学素子の損傷閾値について高い要求が課される。横方向にポンピングされる（すなわちサイドポンプ）ラマンレーザーは、これらの要件を満たすことがさらに一層難しいため実施されるのは稀である。ここ数年にわたってポンプ・レーザー、光学コーティング、及びラマン材料品質を改善することにより、場が著しく成長することが可能となっており、ラマンレーザーは、とりわけ、眼科、リモート・センシング、及び天文学的ガイド星におけるような数多くの用途を見いだしつつある。
ラマンレーザー材料としてのダイヤモンド
ダイヤモンドは、ラマンレーザーシステムにとって特に魅力的な多くの際だった特性を有している。ダイヤモンドは、ラマンレーザーがより短い結晶で形成されるのを可能にする特に高いラマンゲイン係数を有している。また、高い熱伝導率及び低い熱膨張係数は、他のラマン材料よりも著しく高い平均パワーでラマン変換を可能にする上で有望であり、他のラマン材料と比較して良好な耐光学損傷性をダイヤモンドに与える。別の固体ラマン材料と比較してダイヤモンドの幅広い透過範囲（図１Ｆ参照）はダイヤモンドを、赤外スペクトル領域内の他の材料の範囲外にある波長を生成するために重要な材料にする。
表３は、ラマンレーザー設計にとって重要なダイヤモンド結晶の主要パラメータと、他の一般的な固体ラマン材料との詳細な比較を含んでいる。ダイヤモンドの熱特性は他の材料から最も際立って傑出している。ここでは熱伝導率が、誘電結晶よりも２桁を上回って高く、シリコンよりも１０〜１５倍高い。ＳＲＳは熱をラマン材料中にデポジットするので、この特性は、複屈折を導入するか又は壊滅的被害を招く、熱で誘発される（サーマル）レンジング力（lensing force）及び材料内部の応力を軽減するのに重要である。ダイヤモンドの傑出して低い熱膨張係数もまた、これらの問題点に対処する。熱光学係数（ｄｎ／ｄＴ）がハイエンドではあるが、このことは高い熱除去速度、ひいては高い熱伝導率による温度勾配の緩和によって相殺されることになる。
Figure 0006142025
図１Ｆは、一般的な固体ラマン材料の透過範囲を、ダイヤモンドのものと比較して示す概略図である。図から判るように、ほとんどの他のラマン材料が約０．３５〜５μｍの範囲内でだけ光学的に透明である。対照的に、ダイヤモンドは６μｍよりも長い波長でも透明である。代替的な材料が欠乏している６μｍよりも長い波長に対しては、微量ガス検知、医療、セキュリティ及び防衛のためのレーザー源のための有意義な需要が依然としてあり、ひいてはこの領域内で動作するラマンレーザーは種々多様な用途に幅広く適用可能となる。しかし約３〜約６μｍにダイヤモンドの多フォノン吸収帯域が存在するため、そしてまた波長が増大するにつれて（すなわちストークス波長の周波数ωsが減少するにつれて）減少するラマンゲイン係数ｇの減退に起因して、長波長の延長には大きな難題がある。
ラマンシフトによって導入される最大線拡大の指標であるダイヤモンドのライン線幅は、他の材料と比較してローエンドではあるが、しかし硝酸バリウムほど狭くはない。ダイヤモンド・ラマンレーザーの効率的な動作のために、ポンプ放射は、ラマン材料のラマンゲインの線幅未満又はこれにほぼ等しい線幅を有していると有利である。ダイヤモンドは線形光学現象に対して等方性である。このことは欠点としばしば考えられる。なぜならば、応力によって誘発された複屈折が、透過された放射を偏光解消しやすいからである。ＣＶＤダイヤモンドにしばしばついて回る、応力によって誘発される複屈折は、レーザー閾値の面で問題をはらむことがあり、従って低複屈折ダイヤモンドが有利である。またダイヤモンド結晶を搭載するときには、結晶に応力を加えないことにより、応力によって誘発される複屈折を最小限に抑えるように注意すべきである。
ポンプ・レーザーの偏光に対するダイヤモンド結晶軸の配向は、ラマンゲインを最大化するように行われてよい。図１６は、｛１００｝及び｛０１１｝ファセットを有する方形ダイヤモンド・ラマンレーザー結晶１６００の後方散乱偏光ラマンスペクトルを示すグラフである。図１６からは、ラマン散乱放射の偏光が、｛０１１｝平面内のポンプ偏光のためのポンプ・レーザーに対して平行である（例えば下記図４の例におけるラマン材料のブリュースターファセット（Brewster facet）は、低損失偏光が、ポンプ放射に対して平行な偏光とともにラマン散乱させられるように配向されている）ことが判る。また図１６からは、ラマン散乱放射の偏光が、｛１００｝平面内のポンプ偏光のためのポンプ・レーザーに対して垂直であることが判る。中間角度のポンプ偏光のために、ポンプは、ダイヤモンドの結晶クラスに対応する三次感受性テンソルに従って偏光混合体内に散乱させられる［Gardiner, D.J.他、Practical Raman Spectroscopy, (Springer-Verlag, 1989) p.24参照］。実際には、ダイヤモンド・ラマン材料をポンプ放射の偏光に対して配向することによって、より高効率のラマンゲイン係数にアクセスし、ひいてはより効率的な動作を可能にするべきである。従って、ダイヤモンド・ラマンレーザー配置のいずれかを最適化するためには、ポンプ・ビームが偏光ポンプ・ビームであること、そしてポンプ・ビームの偏光が、これがラマンゲインの増大のために好適な結晶軸に対して平行であるように配向されていることを保証することが有利である。結晶軸はダイヤモンド結晶格子の＜１００＞，＜１１０＞又は＜１１１＞軸であってよく、入力ポンプ・ビームの偏光は結晶軸に対して平行にされる。ブリュースターカット・ラマン結晶の場合にも、結果としてのラマン変換ストークス光の偏光がやはりポンプ光と同じ配向で偏光され、これによりラマン材料のブリュースターファセットにおけるストークス光及びポンプ光の反射損失を同時に最小化し得ることを保証することが有利である。
ダイヤモンドのレーザー損傷閾値も重要なパラメータではあるが、現在まで、特に最近の材料に関して入手可能な情報が不足している。単結晶ダイヤモンドの測定は、継続時間１ｎｓのパルス化された１０６４ｎｍ放射についてほぼ１０ＧＷ.ｃｍ-2であり、多くの他のラマン材料よりもおそらくは高いことを示唆している。
ダイヤモンド・ラマンレーザーのモデリング
固体ダイヤモンド・ラマン材料中のラマン過程を理解・予測するために、図２に示されているような（図１Ａの外部空洞ラマンレーザーシステム１１０と同様の）基本的な外部空洞形態におけるポンプ場及びストークス場の時間的動力学特性をシミュレートするように、数値モデルを作成した。数値モデルの基本仮定は、平面波相互作用だけが考察されること、そして入力ポンプ・ビームの線幅がラマン線幅よりも概ね小さいか又はこれとほぼ等しいことである。第１ストークスへのラマン変換のためのよく知られた結合等式は、
Figure 0006142025
 であり、上記式中
Figure 0006142025
 及び
Figure 0006142025
 は、前方及び後方に伝搬するポンプ波ｐ及びストークス波ｓであり、
Figure 0006142025
 であり、αs,pは材料吸収（損失）係数であり、そしてｚは空洞内の長手方向位置である。
モデルは、時間ステップｄｔ＝ｄｚ.ｎ／ｃを使用して場を伝搬し、外部共振器は、ポンプ場及びストークス場を結晶を通して伝搬することによりモデリングされる。結晶と共振器ミラーとの間の小さな空隙も考えられる。入力カプラ及び出力カプラは、ストークス波長の光を共振させるように、そしてまた、入力ポンプ・レーザーのダブルパスが一般試験条件と一致するのを可能にするように適合される。
言うまでもなく、ラマンレーザーモデルの精度は、モデル仮定及び入力パラメータの妥当性に依存する。試験入力パラメータ、例えばポンプ・パルス・エネルギー、パルス継続時間、及びパルス速度はよく知られたパラメータであるのに対して、結晶内のビーム輝度は、スポットエリア測定によって導入される際の不確実性が比較的大きいため、僅かに周知度が低い。結晶中の入力ビーム及び出力ビームは典型的には（概ねガウス横方向プロフィールの）低次モード遠距離場プロフィールであるので、このモデルの平面波仮定はいくらかの有意な誤差を招くことにはなるものの、ポンプ線幅とラマン線幅との間のスペクトル・オーバラップは、Ｎｄベースのポンプ・レーザーに対する今日までの良好な仮定であると考えられている。モデル精度はもちろん、ゲイン係数ｇ及び吸収（損失）係数αs,pを含む材料パラメータの十分な知識にも依存する。
ラマンゲイン係数
一般に、或る材料に対するラマンゲイン係数は、
Figure 0006142025
 という関係によって与えられる。上記式中、Ｔ2は脱位相時間であり、ｄα／ｄ１は、振動中心間の変位の関数としての分極率の導関数であり、そしてωs及びωrはそれぞれ、ストークス・ビームの周波数、及び結晶格子のラマン振動モードの特性周波数（すなわちラマン材料の特性ラマン周波数）である。定数ｋ＝４πＮ／（ｎ2.ｎpｃ2ｍ）は集中定数であり、ここでＮは換算質量の振動中心の数密度であり、ｍ，ｎ2及びｎpはそれぞれストークス周波数及びポンプ周波数の屈折率であり、そしてｃは真空中の光の速度である。
ラマンゲイン係数の強い波長依存性は、ゲイン等式におけるストークス・ビームの周波数ωsの明確な出現及び波長におけるｄα／ｄｑの何らかの依存性から生じる。気体中の試験的研究［W.K. Bishel及びM.J. Dyer, J. Opt. Soc. Am. B 3, 677 (1986)参照］は、
Figure 0006142025
 （ここでＤはフィッティング・パラメータである）の関係（以後「Bishel式」と呼ぶ）に従って、周波数がバンドギャップ周波数ｖiに接近するのに対応して、ゲイン係数が著しく増大することを示唆する。
ダイヤモンドに関するラマンゲイン係数の測定は、１９７０年代前半に遡る僅かな機会に、いくつかの波長だけに関して報告されているにすぎない。初期の研究は天然ダイヤモンドにおいて行われたのに対して、Kaminskiiによる最近の測定［Kaminskii, A. A. et al,“High-order Stokes and anti-Stokes Raman generation in CVD diamond（ＣＶＤダイヤモンドにおける高次ストークス及び反ストークスのラマン生成）”, Phys. Status Solidi 242, R4-R6 (2005);及びKaminskii, A. A. et al, “High-order stimulated Raman scattering in CVD single crystal diamond（ＣＶＤ単結晶ダイヤモンドにおける高次誘導ラマン散乱）”, Laser Phys. Lett. 4, 350-353 (2007)参照］は、ＣＶＤ工程を用いて成長させられた合成ダイヤモンドを使用して行われた。結晶配向はそれぞれの事例において報告されなかった。おそらくは、ダイヤモンドのラマンゲイン係数ｇRを最も信頼性高く指し示すものは、ピーク・ラマン断面積を比較することから得られ［Basiev, T.T. et al, Appl. Opt. 38, 594 (1999)参照］、このことによって、４８８ｎｍにおけるダイヤモンドの定常状態ラマンゲインが、数倍、すなわち硝酸バリウムの１．４倍であり、タングステン酸カリウムガドリニウムの４倍であることが示唆される。
全ての測定は、ＳＲＳのための観察閾値に基づく方法を用いており、図３の第２ストークス波長の関数としてのラマンゲイン係数のグラフから判るように、結果には有意な変化がある。図３において、黒丸はダイヤモンドの測定データであり、白丸は別のラマン材料のタングステン酸バリウム（ＢａＷＯ4）の測定データ値である。図３の実線は、計算がKaminskii 2007 データポイント３０１にフィットするように選択されたフィッティング・パラメータＤを有する等式７を用いて計算されている。
モデル検証例−可視ダイヤモンド・ラマンレーザー
数値モデルを試験して検証するために、５３２ｎｍ（第１波長）の標準周波数倍増Ｎｄ：ＹＡＧレーザーによってポンピングされるダイヤモンド・ラマンレーザーシステム例からの試験データと比較した。第１波長は、ＣＶＤ（低複屈折単結晶）によって第１ストークス波長へラマンシフトされると、外部空洞配置によって５７３ｎｍ（第２波長）の出力ビームを生成した。
図４は、上に概要を述べた数値モデルの検証のために使用される可視ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムを示す概略図である。ブリュースターファセット４０１及び４０３を有する平行六面体ダイヤモンド結晶４１０をカットすることにより、レーザーシステム４００のファセット４０１及び４０３からの反射損失の影響をなくした。この例ではダイヤモンド結晶４１０は、（ファセット４０１を通ってブリュースター角度を成して結晶４１０に入り、そしてファセット４０３から出る光の）光路長６．７ｍｍを提供した。ダイヤモンド結晶寸法は長さ６．７ｍｍ、幅３．０ｍｍ、そして厚さ１．２ｍｍであり、材料中の複屈折を低減する方法を用いてダイヤモンド結晶を成長させた［Friel, I. et al, Diamond and Related Materials, 18, 808-815, (2009)参照］。
ダイヤモンド結晶４１０を熱電冷却マウント（図示せず）上に載置し、そして図４に示されているような入力リフレクタ４０２と出力カプラ４０４とを含む光学共振器空洞４２０の内部に入れた。共振器空洞４２０は、ダイヤモンド・ラマン材料を通る光の伝搬方向が結晶構造の（１１０）方向に対して平行であり且つ成長方向に対して垂直であることにより複屈折を最小化するように設計された。ダイヤモンド結晶４１０のブリュースターファセット４０１及び４０３は、ｐ偏光が（１１０）平面内にあるように、そして散乱ストークス発光が、ダイヤモンド結晶クラスの三次感受性テンソルに従ってポンプ場に対して平行な偏光を有するように配向された。
この例のリフレクタ４０２は、ポンプ源４３０からポンプ・ビーム４０６を透過するように５３２ｎｍで９４．２％透過性（Ｔ）であり、そしてストークス波長で空洞４０８内の光を反射するように５６０〜６５０ｎｍで高反射性（ＨＲ）である入力カプラである。ラマン結晶４１０の第２パスを提供するためにポンプ・ビーム４０６を逆反射させる出力カプラ４０４は、５３２ｎｍでＨＲであり、５７３ｎｍで２０％Ｔであり、そして６２０ｎｍで８０％Ｔであった。この例における両共振器リフレクタ４０２及び４０４は曲率半径が２０ｃｍであった。共振器空洞４２０の全長が約１０〜１２ｍｍであるように、リフレクタ４０２及び４０４をダイヤモンド・ラマン結晶４１０に隣接して配置した。この空洞４２０の最低次の共振器モードに対応する計算ウエスト半径は約８５μｍであった。
それぞれがパルス継続時間８ｎｓとポンプ波長５３２ｎｍとを有する２つの周波数倍増型Ｑ切り換え式Ｎｄ：ＹＡＧレーザー（図示せず）のうちの一方からのパルス化されたポンプ・ビーム４０６を使用して、ダイヤモンド・ラマンレーザー４００をポンピングした。第１ポンプ・レーザーは５ｋＨｚのパルス繰り返し周波数で動作し、最大０．４４ｍＪのポンプ光の出力パルス・エネルギーに相当する最大約２．２Ｗを生成した。第２ポンプ・レーザーは、１０Ｈｚのポンプ・レーザー（HyperYag, Lunomics,図示せず）を使用してより高い出力エネルギーにおける性能を調査するために使用した。それぞれのポンプ・レーザーの出力部に高調波分離器（図示せず）を配置することにより、システム４００からのストークス出力パワーの測定に、ポンプ源からの残留１０６４ｎｍ出力の存在による影響が及ぼされないことを保証した。両方のポンプ・レーザー源は、１．３未満の測定ビーム質因数を有する基本空間モード出力を有した。５ｋＨｚのポンプ・レーザーについて、１０ｃｍ焦点長レンズ（図示せず）を使用して出力ビームを結晶内に集束させることにより、共振器４２０の基本モード範囲とほぼ一致するポンプ・スポット・サイズを提供した。
一次ストークス波長５７３ｎｍの出力ビーム４１２におけるラマンシフト光へポンプ光を変換した（第１ストークス光）。ストークス出力ビーム４１２中の出力パワーを、較正（±３％精度）パワーメーター（Newport 18-010-12）を使用して測定し、そしてパルス・エネルギーをエネルギーメーター（ED100, Gentec）を使用して測定した。ビーム４１２のストークス出力パルスのパルス形状を、高速フォトダイオード及びオシロスコープを５００ＭＨｚの応答と組み合わせて使用して記録した。較正スペクトル応答を有する格子分光計を使用して、出力ビーム４１２のスペクトル組成を測定した。
図５は、ダイヤモンド結晶４１０に入射するパルス・エネルギーの関数として出力エネルギー５０１を示す（入力カプラ４０１からの反射損失に基づく約５．８％の評価損失を織り込む）。５Ｈｚのポンプレーザーについてのラマンレーザー閾値５０２は、ほぼ０．１ｍＪのポンプ光４０６であることが測定された。ポンプ・パワーが高くなると、ストークス出力パワーは、約７４．９（±２．０）％のスロープ効率で、最大パルス・エネルギー０．２４ｍＪまで線形に増大した。最大エネルギーの変換効率は６３．５（±１．０）％であった。入力パルス・エネルギー＜０．２３ｍＪに対しては、線形フィットを上回る僅かな偏差が観察される（この範囲内でのスロープは８０％を越える）。このことは、ポンプ・パルスの特性パルス短縮（約１０ｎｓから８ｎｓへ）、及び入力電流が増大するのに伴う、相応のピーク・ポンプ・パワー向上に帰せしめられる。
出力ビーム４１２は概して５７３ｎｍの第１ストークス光から成っている。（０．２８ｍＪを上回る）高入力エネルギーで、第２ストークス波長６２０ｎｍの少量の光が出力ビーム４１２中に観察された。観察された最大出力パルス・エネルギー（０．４４ｍＪ）では、ほぼ１０％が６２０ｎｍの第２ストークス光であることが観察された。出力パワーの面で、組み合わされた第１及び第２のストークス出力最大値は１１８０ｍＷであった。より高い入力パワーにおける性能をさらに調査することは、ポンプ・レーザーの能力によって制限された。
５ｋＨｚのポンプ・パルス（６０１）及びストークス出力パルス（６０３）のパルス形状を記録することにより、ストークス変換の時間的挙動を分析し、これを図６に示す。ここでは、測定された入力及び出力のパルス・エネルギーを用いてポンプ・パルス及びストークス・パルスの形状をスケーリングすることにより、瞬時パワー及び変換効率を割り出した。ポンプのラマン変換の開始は、ポンプ・パルス６０１のパワーがそのピーク値のほぼ３０％に達したときに発生し（６０２）、ポンプ・パルスの立ち上がりエッジから１〜２ｎｓのラグを引き起こした。ストークス・パルス６０３のＦＷＨＭ継続時間は約６．５ｎｓであると測定され、これはポンプ・パルス６０１よりもほぼ１．７ｎｓ短い。ストークス・パルス６０３のピーク・パワーは２９ｋＷであった。瞬時変換効率６０５は３ｎｓ以内にゼロから８０％超まで急速に増大した。ストークス・パルス６０３のピーク値は、ポンプ・パルス６０１のピーク値のほぼ８５％である。これは第１ストークスの量子効率（ηS1＝９２．８％）に密に近似する。実際に、フォトン変換効率６０５における測定ピークは９１％である。ピーク後、変換効率６０５はポンプ強度がそのピーク値のほぼ３０％まで減少すると、ほぼ４０％まで徐々に減少する。より長い時間（ｔ＞１５ｎｓ）では、この期間に非線形検出器応答の証拠があること、また信号がゼロに近づくにつれて結果として大きい誤差が出ることにより、図示していない。
図６はまた、ラマンレーザー４００の共振器空洞４２０のダブルパスを形成した後の枯渇ポンプ・ビームのパルス形状６０７を示している。時間積分がポンプ・エネルギーと、ラマン変換によって失われたエネルギーとの間のエネルギー差（すなわち、（第１ストークス・パルス・エネルギー／ηS1）＋（第２ストークス・パルス・エネルギー／ηS2））となるように、ラマンレーザーからの逆反射ポンプ・ビームをサンプリングし、そして信号をスケーリングすることによって、パルス形状６０７を得た。ストークス変換（６０２）の開始前の枯渇ポンプ・パルス６０７の挙動は、予測通りポンプ・パルスと密に一致している。一旦閾値に達すると（Ｔ＞３．５ｎｓ）、入射ポンプ強度が増大するのに対して、透過されるポンプ・パルスが急速に減少することにより、大規模な枯渇が明らかである。枯渇がその最大値（ｔはほぼ７ｎｓ）にあるときのパルスのピーク時に、ポンプ枯渇率は８８％であり、これは上で計算したストークスへのピーク・フォトン変換効率（９１％）と十分に合致する。ポンプ・エネルギーと出力エネルギーとの均衡が、全ポンプパルス段階（すなわちストークス・パルス前、ストークス・パルス中、及びストークス・パルス後）の未変換ポンプ・フォトンによって説明されると推定される。測定可能なポンプ吸収量（熱量測定によって得られた値は５３２ｎｍで＜１．１％ｃｍ-1）はあるものの、パルス形状は、これがこれらの条件下で変換効率に有意な影響を及ぼすものではないことを示唆している。
１０Ｈｚのポンプ・レーザーを使用して、より高いパルス・エネルギーでダイヤモンド・ラマンレーザー４００の性能を調査した。ポンプ焦点スポット半径１００μｍを使用すると、変換効率（４２％）及びスロープ効率効率（６４％）は、５ｋＨｚのものと同様であった。さらに出力エネルギーをスケーリングし、そして入力カプラ上の二色性コーティングに対する損傷を回避するために、ポンプ・ウエスト・サイズを２００μｍまで増大させることによって、入射フルエンスを制限し、ひいてはダイヤモンド結晶に対する損傷可能性を最小化した。ラマンレーザー閾値エネルギー（図５の符号５０４）は０．４ｍＪであり、出力（図５の符号５０３）は（〜８０ｋＷのピーク・パワーを有する）０／６７ｍＪの最大出力エネルギーに対して（４５％のスロープ効率で）線形スケーリングされた。最大変換効率は３５％であった。ポンプ・モードと共振器モードとの空間的オーバラップを改善するために、曲率が低減された共振器ミラーを使用することによって、より高い変換効率を予測した。
出力カプラ（図４の符号４０４）を、５３２ｎｍのポンプ光及び５７３ｎｍの第１ストークス光について高反射性（反射率＞９９％）であり且つ６２０ｎｍ第２ストークス光について高透過性（透過率約４０％）である出力カプラと交換することによって、ダイヤモンド・ラマンレーザー４００からの優先的な第２ストークス出力も、１０Ｈｚのレーザーを使用して観察した。第１ストークスと第２ストークスとの出力の性能を（第１及び第２ストークスの生成に適した出力カプラを使用して）比較したものを図７に示し、図７は、６２０ｎｍの第２ストークス性能７０１（スロープ効率４８％）が、第１ストークス出力７０３（第１ストークス出力カプラを使用した同様の条件について６４％のスロープ効率）と比較して僅かに低効率であることを実証している。
図８Ａ及び８Ｂはそれぞれ、上記数値モデル（図８Ａ）、及び試験的に測定されたパルス形状（図８Ｂ、これは比較しやすさのためにここで再び示される図６の再現である）を使用して得られた上記可視ダイヤモンド・ラマンレーザーシステム４００に対応するパルス形状を比較したものを示している。上記のように、ダイヤモンド・ラマンレーザー材料の長さは６．７ｍｍであり、空洞全長は１１ｍｍであり、そしてそれぞれ５３２ｎｍ及び５７３ｎｍのポンプ波長及びストークス波長における吸収係数は約αp,s≒０．０１２ｃｍ-1であった。図８Ａは、ポンプ（破線８０１）；ストークス（点線８０３）；及び枯渇ポンプ（実線８０５）のモデリング・パルス形状を示している。同様に、図８Ｂは、ポンプ（破線８０２）；ストークス（破線８０４）；及び枯渇ポンプ（実線８０６）の試験的に観察されたパルス形状を示している。試験的なパルス・エネルギー値からモデルに対応する入力エネルギー密度を計算するために、８０μｍのポンプ・スポット半径を使用した。
システム例４００のモデル検証からの観察パルス特徴の多くが、図８Ａのモデリング結果に見られることが判る。ポンプ・パルスの立ち上がりエッジに対するモデル（図８Ａ）及び試験データ（図６及び８Ｂ）双方におけるストークス・パルス発生の遅延はそれぞれの事例において約４ｎｓである。ピーク・ストークス出力の時間及び振幅も極めて類似している。最も際だった不一致は、モデリング・ストークス・パルスの立ち下がりエッジに見られる。枯渇はモデルにおいてより完全であり、モデリング・ストークス強度はより高い。モデリング枯渇ポンプ・パルスは、試験的に見られるものよりも著しく低いベースラインを有しており、パルス内の遅い第２ピークは著しく小さい。この差は、モデル内で用いられる平面波仮定の有効性に限界があることに起因する可能性が高い。不一致区域を理解するためにはより多くの詳細な分析が必要となるが、しかし特に閾値レージング強度（threshold lasing intensity）に関して質的に合致していることは、モデルが、他のポンプ波長のレージングを達成するためのポンプ・パラメータを予測するために有用である可能性があることを示唆する。
上記された可視出力のためにダイヤモンド・ラマン材料を使用した結果は、合成低複屈折ダイヤモンドが高効率的なラマンレーザーを実現するのに適していることと、主要な光学パラメータ、例えば吸収、散乱及び偏光解消が効率的なパルス化装置を可能にするのに十分に低いこととを実証する。ダイヤモンド・ラマン材料とともに５３２ｎｍのポンプ・ビームを使用すると、５７３ｎｍの出力レーザー波長（第１ストークス）及び６２０ｎｍの出力レーザー波長（第２ストークス）は、医療及びバイオセンシングのような用途において有用である場合がある。しかしながら、この実証の値は、ダイヤモンドの際だった透明度範囲及び熱特性を活用するダイヤモンド・ラマンレーザーシステムを実現するのに向けた大きな一歩である。ダイヤモンドは、他のラマンレーザーシステム及び非ラマンレーザーシステムを使用しては容易に達成されない特性空間、例えば高輝度レーザー及び生成するのが他では難しい領域内の波長のレーザー、例えば５マイクロメートルを上回る波長のレーザーにおける特性空間にアクセスするのに有望である。
ダイヤモンドの際だって高い熱伝導率から予期されるように、現在の出力パワーレベルでは、結晶における熱効果の証拠は観察されなかった。より高いパルス・エネルギー又は繰り返し速度を用いることにより、著しく高い出力パワーが生じ得る。ピーク入力パワー密度がコーティング損傷の及び自己焦点のような寄生非線形効果についての閾値を下回り続けることを保証するために、パルス・エネルギー増大時にはビーム・ウエスト直径を増大させることが必要となる場合がある。ダイヤモンドの高い熱伝導率に単純に基づけば、他のラマン材料よりもほぼ２桁高いストークス・パワーについて、熱レンズ効果は予期されない。ダイヤモンド以外のラマン材料を使用した現在利用可能な外部空洞ラマンレーザーシステムのための現在の出力パワーが目下のところ１０Ｗに接近しつつあることを考えれば、熱レンズによる影響を性能が受けることなしに、ダイヤモンドが数百ワットのダイヤモンド・ラマンレーザーまでスケーリングする見込みがある（もっともダイヤモンドの等方性が、熱的に誘発される応力複屈折を考慮することを必要とするようになる）。
上記された可視ダイヤモンド・ラマンレーザーの性能を、関連の研究［R.P. Mildren, H.M. Pask, and J. A. Piper, in Advanced Solid-State Photonics, OSA Technical Digest Series (Optical Society of America, 2006）, paper MC2参照］において発明者によって記述されたＫＧＷラマンレーザーと比較することが有用である。このＫＧＷラマンレーザーは、効率的な外部空洞ラマンレーザーにおける最新技術を提示しており、同一のポンプ・レーザー源及び共振器ミラーを使用して極めて類似した条件下で操作された。１０Ｈｚ及び５ｋＨｚのポンプ入力源を使用してポンピングされるときの、図４のダイヤモンド・ラマンレーザーシステム４００からの最大出力パラメータの要旨を表４に示す。
Figure 0006142025
注目すべき主要な試験的相違は、ダイヤモンドの長さが短い（ＫＧＷの５０ｍｍに対して６．７ｍｍ）という結果と、ＫＧＷのストークス・シフトνR＝約９０１ｃｍ-1と比較してより大きなストークス・シフトνR＝約１３３２ｃｍ-1であるという結果とである。ダイヤモンドにおける著しく長いストークス・シフトは、ダイヤモンド共振器長さが著しく短いことを可能にし（ＫＧＷレーザーシステムの共振器長さが約５５ｍｍであるのと比較して１２ｍｍである）、そしてダイヤモンド・システムの一次出力波長が第１ストークスであることを可能にする。ここで、（ＫＧＷレーザーの５８８ｎｍの第２ストークスの場合には７０％であることと比較して）出力カプラの透過率は２５％である。これらの相違点にもかかわらず、ラマン材料としてダイヤモンドを使用する最大変換率はほとんど同一であり（ＫＧＷでは約６４％であるのと比較して約６３．５％）、そしてダイヤモンドのスロープ効率は辛うじて高いだけである（ＫＧＷでは約７１％であるのと比較して約７４．９％）。約７４．９％のダイヤモンド・ラマンレーザー効率は、発明者が目下承知している高効率ナノ秒外部空洞ラマンレーザーの全ての他の報告よりも高い。
上記されたダイヤモンド・ラマンレーザーシステムからの結果は、合成低複屈折固体ダイヤモンド結晶が、高効率ラマンレーザーを実現するのに適し、実際に、他のラマン結晶に関して報告されたものと少なくとも同じ効率を有するように思われることを実証する。ダイヤモンド・ラマンレーザーにおいて観察された高い光子変換効率（＞９０％）を考えると、吸収、弾性散乱、及び偏光解消のような仮定からの複合損失が少ないことが予期される。
上記可視ダイヤモンド・ラマンレーザー設備の例では、結晶の吸収及び複屈折を割り出すことも可能である。レージングを防止するように誤整列された共振器を用いて、熱電冷却器によってポンピングされたパワーを測定することによって、吸収量の上限を割り出した。２Ｗ入力パワーで結晶中にデポジットされたパワーは１６ｍＷであった。これは０．０１２±０．００１ｃｍ-1未満の吸収係数に相当する。同一製造業者によって製造された同様の単結晶材料（０．００２６ｃｍ-1）（ただし低複屈折ではない）よりも著しく高いこの値は、冷却マウントに衝突する結晶からの散乱光に由来する付加的な熱寄与による上限である。波長５８０〜７００ｎｍのダイヤモンド結晶からの蛍光は可視であり、これは、よく知られた窒素空孔中心Ｎ−Ｖ-のような色中心による何らかの吸収と整合する。光路に沿った平均複屈折δｎは、出口ファセットからのｓ偏光された外部反射を測定することによって見いだされる。この反射は結晶のシングル・パスによって誘発される偏光解消に対して比例的である。ファセット反射は、入射ポンプの０．１０（±０．０２）％であり、これはδｎ＝１．０（±０．２）×１０-6に相当する。この値は、同様の低複屈折材料（δｎ＝５×１０-7）に関して以前に報告されたものと同様である。
上記例における可視ダイヤモンド・ラマンレーザーシステム４００で達成された最大出力パワー（１．２Ｗ）は、この例で使用されたポンプ源から利用可能なポンプ・レーザーパワーによって制限された。結晶中の熱硬化の証拠は観察されていない。このことはＫＧＷラマンレーザーシステムにおける経験、並びにダイヤモンドの極めて高い熱伝導率から予期される。ピーク入力パワー密度がコーティング損傷及び自己焦点のような寄生非線形効果についての閾値を下回り続けることを保証するために、より高いパワーのポンプ・レーザーを使用することによって、そしてビーム・ウエスト直径を増大させることによって、著しく高い出力パワーが達成される見込みがある。従って、ダイヤモンドの高いラマンゲイン、広い透明度、及び高い損傷閾値によって、小さなサイズ及び広い波長範囲を有する効率的であり高パワーのラマンレーザーにかなりの将来性がある。
中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーのモデリング
中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーのレーザー閾値を達成するために、上に概要を述べた数値モデルを用いて入力ポンプ要件を予測することができる。
図１４から判るように、閾値及び効率がダイヤモンド（α＞１ｃｍ-1）内の二フォノンバンドによって制約される。二フォノンバンドは約３．８〜６．０μｍ（すなわち１６５０〜２６５０ｃｍ-1）の範囲内で強く吸収する。νR＝１３３２ｎｍのダイヤモンドの大きい特性ラマンシフトに基づき、吸収帯の短い波長側（約３．８μｍ未満のポンプ波長）でダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングするとともに、長波側（約５．５μｍ超）でストークス出力をもたらすことが可能である。３．８μｍよりも長いポンプ波長の場合、ポンプの強い吸収は特に４〜５．５マイクロメートル範囲において重要な考慮事項であり、また第１ストークス波長の吸収も、３．２μｍ未満のポンプ波長に対して考慮されることが必要ではあるが、このことは、多フォノン吸収の確率を最小化するようにダイヤモンド・ラマン材料を冷却することによって軽減することができ、これにより約３μｍ〜約７．５μｍの範囲内の波長でダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングすることが可能である。約３．２μｍ〜約３．８μｍの範囲内のポンプ波長に対して最良の性能が予期される。上述のように、同位体的に純粋なダイヤモンド結晶が、望まれない吸収を最小化する上で有利であることもある。
以下のモデリングに関する考察に関して、入力ポンプ波長３．６μｍ（２７６０ｃｍ-1）に相応して、約７．５μｍ（１４３０ｃｍ-1）の第１ストークス・シフト出力波長を使用することにより、これらの波長における、すなわち単結晶固体ダイヤモンド結晶の多フォノン吸収帯［Thomas，M.E. & Joseph, R.I., Optical phonon characteristics of diamond, beryllia and cubic zirconia Proc. SPIE, Vol. 1326, 120(1990);doi:10.1117/12.22490のFigure 6；及びWilks，E. & Wilks, J., Properties and Applications of Diamond Paperback: 525頁、発行元：Butterworth-Heinemann (April 15, 1994) ISBN-10:07506191の図３．５参照]の周りにおけるダイヤモンドの好ましい低い吸収係数値αs,pと一致させる。
Kaminskii 2007データポイント（図３の３０１）、Basiev他の相対的測定［Basiev, T.T. et al, Appl. Opt. 38, 594 (1999)参照］、及び上記された可視ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムのモデリング結果を考察すると、５３２ｎｍにおける単結晶固体ダイヤモンド結晶のラマンゲイン係数は、約４５（±〜１５）ｃｍ／ＧＷの近傍にあることが評価される。上記等式７のBishel式が有効であると想定すると、ストークス波長７．５μｍに当てはめられたゲインは約２ｃｍ／ＧＷである。しかし、注意すべきは、Bishel式（等式７）が約３〜５μｍに延びるダイヤモンド多フォノン吸収特徴から生じた攪乱に起因して、長波赤外波長のダイヤモンド・ラマン材料に対しては正確でない場合がある点である。この例において使用されたダイヤモンド・ラマンレーザーのための数値モデルに対する入力パラメータを表５に示す。ここでは、ポンプ線幅がダイヤモンドのラマン線幅と同様又はこれよりも小さいことが想定されている（半値幅は、典型的には約１．６ｃｍ-1であるが、一般の線幅拡大メカニズムに応じて大きくなり得る）。
Figure 0006142025
レーザー閾値に達するために２つの重要な考慮事項がある。往復運動損失を超えるラマン材料中のゲインを生成するのに十分なポンプ強度が必要とされる。また、ポンプ光は、ポンプ・ビームをほとんど枯渇させるほど十分に強力なストークス・ビームを形成可能にするのに十分な継続時間にわたって存在することが必要である。図９は、ダイヤモンド・ラマンレーザーについて、ポンプ強度とゲイン係数との積（Ｉｐ.ｇ）［ｃｍ-1］を単位として表される３．６μｍのポンプ入力場の強度の関数として、閾値に達して７．５μｍの第１ストークス光の生成を開始するための予測時間（黒丸９０１及び９０５）をナノ秒で示す。定常状態の変換効率も示されている（白丸９０３及び９０７）。このモデル計算は、一般には試験と比較可能ではないステップ関数レーザーパルスを使用している（生モデル出力の一例が図１０に示されている）。しかしながら、これらの結果は、閾値に達して効率変換を達成するのに必要とされるポンプ・パワー及びパルス継続時間の要件を良好に指示している。２組のモデル結果を、それぞれThomas（実線９０２）Wilks（破線９０６）の吸収データに関して提示する。定常状態の効率は、ダイヤモンド中のポンプ及びストークスの吸収損失に起因して、量子効率（４８％）よりも著しく低い。
図９におけるモデル結果は、１０ｎｓオーダーのパルスについて、使用される入力パラメータの例について少なくとも１ＧＷ／ｃｍ2のポンプ強度が必要とされることを予測する。Thomas基準（上記）から得られた吸収係数の場合、ポンプ・パルス＜１ＧＷ／ｃｍ2では、レージング閾値には決して到達しない。それというのも往復運動吸収損失がゲインよりも大きいからである。Wilks基準（上記）から得られる吸収係数の場合、閾値はほぼ０．３ＧＷ／ｃｍ2まで減少する。
数値モデルを次に用いて、図１１Ａ及び１１Ｂに示されるような１０ｎｓのＦＷＨＭの３．６μｍのレーザーポンプ・パルスについて、それぞれThomas基準及びWilks基準から得られた吸収値を使用して、いくつかのポンプ強度に対応する時間的レーザー性能を計算した。Wilks吸収係数を用いた数値結果（図１１Ｂ）は、ダイヤモンド・ラマンレーザー閾値が約１０Ｊ／ｃｍ2であることを示唆しているのに対して、より高いThomas吸収値に関しては閾値はほぼ２倍である（図１１Ｂ）。パルスの大部分は、約３０Ｊ／ｃｍ2よりも大きい入力エネルギー密度の場合にストークスに変換される。公称ポンプ・スポット・サイズ６０μｍに対して、必要とされる対応ポンプ・パルス・エネルギーが図６に示されている。ポンプ強度が結晶全長にわたって維持されることを保証するために、材料中のレイリー範囲は約５ｍｍよりも大きいか又はこれにほぼ等しくあるべきであり、入力ビーム質はＭ2＝１．５未満であるか又はこれにほぼ等しくあるべきである。
Figure 0006142025
モデルにおける平面波近似は、ダイヤモンド・ラマン材料内でポンプ場とストークス場との良好なモード・オーバラップを成す。実際に、このことは、外部共振器形態について、容易に達成することができる。なぜならば、ポンプ・ウエスト・サイズを共振ストークス場のウエスト・サイズとは独立して制御できるからである。ラマン材料を通過するのに伴うポンプ・モード・サイズは、ポンプ・レーザー、及びラマン材料中にビームを中継するビーム光学素子のビーム特性によって決定される。例えば、焦点長を低減すること、又は集束レンズ又は画像化テレスコープの位置を動かすことによって、ラマン結晶内のポンプ・スポットを増大させることができる。他方において、ストークス場のモード・サイズは主として、共振器ミラーのレンズ特性によって決定される。一般に、ポンプ・モード・サイズが共振器（ストークス）モード・サイズにほぼ等しいか又はこれよりも僅かに小さい、例えばストークス・モード・サイズの約０．５〜約１．１倍（共振器モード・サイズの例えば０．５０倍、又は０．５５，０．６０，０．６５，０．７０，０．７５，０．８０，０．８５，０．９０，０．９５，１．００，１．０５，又は約１．１０倍）であることを条件として、良好な変換効率を維持することができる。ここでポンプ・モード半径はラマン材料中で最小値である。
基礎理論によれば、全ての他のパラメータは一定であり、モード・サイズは波長（すなわちラマンレーザーシステムの共振器内で共振するラマンシフト波長）と比例してスケーリング（増大）する。従って、同調可能なラマンレーザーシステムの場合、レーザーを同調している間に、光学素子の空間、例えばビーム・テレスコープ内のレンズの空間を調節することにより変換・出力効率を維持することが有利なことがある。すなわち、ポンプ波長が同調されるときに、ポンプ・ビームのビーム・サイズを同時に同調することによって、ラマン材料中のポンプ・ビームのサイズとラマン変換波長についての共振器モードとの間のモード整合状態を維持することができる。このことは、より長いポンプ波長に同調するときに特に重要である。なぜならば、ストークス波長はポンプ波長の増大に伴って、著しく高い速度で増大するからである。モード整合原理は外部空洞レーザー及び空洞内ラマンレーザーの両方の分野においてよく知られており、本明細書中に開示されたダイヤモンド・ラマンレーザーシステムに、必要に応じて適用することができる。
モデリングされたレーザーポンプの閾値及び出力効率は、異なる吸収係数を用いると著しく変化することが上で判った。種々の不純物を有するダイヤモンドを使用したとき、及び動作波長を変えたときの性能の予測を可能にするために、閾値及び効率がポンプ波長及びストークス波長（それぞれαp及びαs）における吸収係数の関数として、どのように変化するかを理解することが重要である。吸収値におけるこの不確実性がどのようにモデルに影響を及ぼすかを理解することも重要である。
これらの事項を調査するために、数値モデルを使用して、閾値に達するために必要となる所要ポンプ強度がαp及びαsの関数としてどのように変化するかを計算した。ステップ関数ポンプ・パルスを使用し、ポンプ強度を、ラマンレーザー出力が固定時間ｔ＝１０ｎｓの閾値を超えるまで変化させた。定常状態変換効率（すなわち、ｔ→∞）も記録した。ここでもまた、試験と直接に比較することは真には実現可能ではあるが、このアプローチは、閾値及び効率の傾向が調査されるのを可能にする。効率値はこのように、より現実的な（例えばガウス）時間的ポンプ・パルス・プロフィールを用いて達成可能な最大ピーク値である。
図１２に示されているように、閾値Ｉp.ｇはαpが高められるにつれて線形よりも僅かに大きく増大する。このことは、吸収量が高くなると、結晶全長にわたって積分されたＩp.ｇが直接に低減されることを考えれば驚くには値しない。定常状態の効率は全調査範囲にわたって僅かに減少するが、明らかにαpの強い関数ではない。他方において、αsを増大させると、主要な効果は効率を低下させることであるのに対して、閾値は弱く変化するだけである（図１３参照）。これらの結果は、一次的には、ポンプ波長αpにおけるより高い吸収係数値での動作を、比例的に高いポンプ強度を用いることによって補償し得ることを示唆している。ストークス波長αsにおけるより高い吸収係数で動作する際には、閾値はほぼ同じであり続けるが、達成可能な変換効率は低くなる。
波長の関数として、生じ得る性能に関するいくつかの定性的説明をここで行うことができる。αpはポンプ周波数１７００〜２６５０ｃｍ-1に対してのみ大きい（＞２ｃｍ-1）ので、主要な閾値増大はこの範囲内で予期されるものと思われる。原則的には、結晶に対する損傷の閾値を超えないことを条件とすると、比例的に大きいポンプ強度を用いれば、ラマンレーザー動作がこの範囲内で可能である。これらの高い吸収条件下でより短いダイヤモンド結晶を使用することは利点となり得る。範囲νs＝１７００〜２６００ｃｍ-1（約３．８μｍ〜約５．８μｍ）内のストークス周波数における動作のために、この周波数範囲内のダイヤモンドの高い吸収係数は、最大変換効率を１０％未満に制限する。このような低い変換率は多くの用途についてそれでもなお十分であることに留意されたい。良好な最大効率（＞１０％）が波長＞５．５μｍ（νs＞１８００ｃｍ-1）に対して予測される。これらの結論は図１４において、波長及び波数の関数として強調されている。
多次ストークス生成が、ダイヤモンド・ラマンレーザーがポンプ・レーザーの波長からのシフトを増大させるのを可能にする。例えば二次ストークス生成は、出力波長をダイヤモンド・ラマンシフト（２６６５ｃｍ-1）の２倍ステップさせる方法を提供し、３．７５μｍよりも短いポンプ波長に適切である。原理的にはこのことは、極めて長い波長の源が中ＩＲポンプ・レーザーに基づくことを可能にする。外部共振器では、第２ストークスにおける出力を集中させる方法が以前に報告されてきた［Mildren, R.P et al, “Efficient, all-solid-state, Raman laser in the yellow, orange and red（黄、橙及び赤における効率的な全固体ラマンレーザー）”, Opt. Express, vol. 12, pp785-790 (2004) 参照］が、三次にカスケーディングすることによってエネルギー損失を防止する手段は、ポンプ波長が２．５μｍ未満である限り、この事例では必要とならないことにも注目すべきである。
長波長の多次ストークス生成において、ストークス波長、及びポンプ場と低次ストークス場との四波混合に対するラマンゲインの依存が、閾値を割り出すために考慮される必要があり得る。光子変換効率が極めて高いにもかかわらず、パワー又はエネルギーに基づく変換効率は、それぞれ大きいエネルギーがポンプ光子から差し引かれることに基づき、多次ストークス変換にとっては極めて低いものとなり得る。
上記数値モデルは、ポンプ波長、結晶長、結晶吸収特性、ポンプ・パルス継続時間、及び出力カプラ値を含む多くの固定パラメータを有する外部空洞ダイヤモンド・ラマンレーザーのための予測を可能にする。これらのパラメータは、閾値に達するために必要な最低ポンプ・エネルギーを提供するパラメータに関する簡潔で非厳密な研究に基づいて選ばれる。厳密な最適化ならば、詳細で長期にわたる分析が必要となるところであるが、下記表７に見られるように、（ポンプ・レーザー、結晶材料、及び共振器設計を含む）設計パラメータを選択するのを補助するために、重要パラメータの効果を定性的に検討すれば有用である。
Figure 0006142025
中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーシステムの数値モデリングは、約５．５マイクロメートル超の光（典型的には約５．５〜約８マイクロメートルの範囲内）を生成する実際のレーザーシステムを、約３．２〜約３．８マイクロメートルの範囲内のポンプ放射を生成するポンプ源を使用して実現することができる。数値モデリングはまた、約３〜約７．５マイクロメートルの範囲内のダイヤモンド・ラマン材料についてのポンプ波長も実現可能であることを示唆している。
多フォノン吸収遷移に起因して、レーザーシステムのラマン閾値は約４〜５．５マイクロメートルの領域内で増大するが、モデリングはこのことが十分な強度及び／又は配置で克服され得ることを示唆している。例えばエンドポンプ配置ではなくサイドポンプ・ラマンレーザーシステムにおいて、ポンプ放射の吸収量は、所要浸透深さが短いことに起因して最小化される。
ダイヤモンド・ラマンレーザーポンプ源
中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングするのに適したポンプ源は固体レーザー、光パラメトリック発振器、ファイバーレーザー、色中心レーザーなどを含んでよい［３〜４マイクロメートル範囲内の潜在的なレーザー源の概説として、Sorokina, I. T., Crystalline mid-infrared lasers; in Solid-State Mid-Infrared Laser Sources, Topics in Applied Physics, Springer Berlin/ Heidelberg Volume 89 2003 DOI 10.1007/3-540-36491-9_7 Pages 255-351参照］。
光パラメトリック発振器
高ピーク・パワーパルス化ポンプ・レーザーの潜在的な候補は、光パラメトリック発振器を含む。ＫＴＡ［例えばRui Fen Wu, et al, “Multiwatt mid-IR output from a Nd:YALO laser pumped intracavity KTA OPO（Ｎｄ：ＹＡＬＯレーザーでポンピングされた空洞内ＫＴＡ ＯＰＯからのマルチワット中ＩＲ出力）” Optics Express, Vol. 8 Issue 13, pp. 694-698参照］、及びＬｉＮｂＯ3［例えばHideki Ishizuki and Takunori Taira, “High-energy quasi-phase-matched optical parametric oscillation in a periodically poled MgO:LiNbO3 device with a 5mm x 5mm aperture（５ｍｍ×５ｍｍのアパーチャを有する周期的分極ＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ3デバイスにおける高エネルギー擬似位相整合光パラメトリック発振）” Opt. Lett. 30, 2918-2920 (2005)参照］は堅牢な材料であり、有意なエネルギー及びパワーのための能力が証明されている。光パラメトリック発振器は、関心事のポンプ波長への良好なアクセスを提供し（例えば３〜７．５マイクロメートル）、そしてポンプ波長を同調することにより、同調可能なダイヤモンド・ラマンレーザー出力を提供するために使用されることができる。このような光パラメトリック発振器は、付加的な段、例えば増幅器段を含むことにより、パルス化ポンプ放射のピーク・パワーが、ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムの閾値を得るのに十分であることを保証することができる。このような増幅器段の例は光パラメトリック発振器を含んでいてよい。
上記モデル予測に基づいて、好適な光パラメトリック発振器（ＯＰＯ）ポンプ源は、波長（約３〜７．５μｍ）、パルス・エネルギー（約１ｍＪ〜約１０Ｊ）、パルス継続時間（約１〜１００ｎｓ）、線幅（約２ｃｍ-1未満又はこれに等しい）、及びビーム質（輝度）のための要件を満たす必要がある。３〜７．５μｍのＯＰＯは、ガス検知、及び防衛対策のような用途のために容易に入手可能ではあるものの、公表済みの利用可能なシステムの性能はこれら全ての要件を同時には満たさない。それにもかかわらず、所要の特性を有するＯＰＯを開発する方法及び技術は、十分に確立されており、当業者に理解されている。要件を満たすことができると思われるＯＰＯの数多くの形態も存在する。
図１７に概略的に示されている最も基本的な形において、ＯＰＯ１７００は、高いカイ二乗（χ2）非線形性を有する非線形結晶１７０１を含んでいる。非線形結晶は、共振器空洞１７０３内部に配置され、且つ、周波数ωpを有するポンプ・ビーム１７０６を生成するポンプ・レーザー１７０５によってポンピングされる。ＯＰＯ１７００は２つのビームを生成する。これらのビームは、周波数ωsを有するシグナル・ビーム１７０７と、周波数ωiを有するアイドラー・ビーム１７０９と呼ばれる。ここでアイドラーはより長い波長を有しており、そして位相整合条件ωp＝ωs＋ωiが満たされている。共振器１７０３は単一共振型であってよく、この場合、共振器リフレクタ１７１１及び１７１３は、シグナル・ビーム１７０７又はアイドラー・ビーム１７０９のうちの一方を共振させるように適合されるので、非共振ビームがＯＰＯ１７００から出力ビーム１７１０として発せられ、或いは、共振器は二重共振型であってもよく、この場合、共振器リフレクタ１７１１及び１７１３は、シグナル・ビーム１７０７及びアイドラー・ビーム１７０９の両方を共振させるように適合され、そし出力リフレクタ１７１３は、シグナル・ビーム又はアイドラー・ビームの周波数で部分透過性となるように適合されるので、共振ビームの透過部分はＯＰＯ１７００から出力ビーム１７１０として発せられる。３〜５ミクロンの範囲内の出力波長のためには、１μｍに近い波長を有するポンプ・レーザー１７０５（例えば波長１．０６４μｍを有するＮｄ：ＹＡＧレーザー源）を使用すると、所望の出力ビームはアイドラー・ビーム１７０９となる。両事例において、入力リフレクタ１７１１は、ポンプ・ビーム１７０６を共振器１７０３内に透過させることにより非線形結晶１７０１をポンピングすることになる。
非線形材料１７０１は堅牢な材料、例えばＫＴＰ、ＫＴＡ及びニオブ酸リチウムを含む。ＫＴＡは、中ＩＲ波長領域における吸収量が少ないことに基づいて、高い平均パワーについてＫＴＰに優先して使用される。非線形材料、例えばリン化亜鉛ゲルマニウム及びＡｇＧａＳｅ2を使用することもできるが、しかしこれらの非線形材料の損傷閾値がより低いことに基づいて、所要ピーク・パワーへのスケーリングがより難しい場合があり、さらに、これらの材料は、２ミクロン未満の波長でポンピングすることができず、標準的なポンプ・レーザー源、例えばＮｄドープ固体レーザーの使用を排除してしまうという欠点を有している。ＫＴＰ、ＫＴＡ及びニオブ酸リチウムという材料は、より高い非線形性がアクセスされるのを可能にするために、周期的に分極されてよい。
ＯＰＯの効率は、出力光子の数をポンプ光子の一部と考えると、典型的には４０〜７０％である。出力ビーム１７１０中の出力エネルギーは、ポンプ・ビーム１７０６中のエネルギーを増大させることにより増大させることができる。しかし、ＯＰＯ源のエレメントに対する光学損傷を回避するためには、さらに非線形材料１７０１中のポンプ・ビーム１７０６のサイズ（すなわちビーム・ウエスト）を増大させることが必要な場合がある。
ＯＰＯポンプ源からの出力ビーム１７１０の線幅及びビーム質は、一般に、システムを注意深く設計しない限り、上記ダイヤモンド・ラマンレーザーをポンピングするための要件を満たさない。線幅は、共振器光学素子の帯域幅、及び非線形結晶１７０１内の位相整合条件によって決定される（但しポンプ線幅と他のシグナル・ビーム／アイドラー・ビームとの和よりも大きくなることはない）。出力ビーム１７１０の線幅は、当業者にはよく知られているように、ポンプ・ビーム１７０６及びシグナル・ビーム１７０７又はアイドラー・ビーム１７０９の周波数範囲を制限することによって制約されることができる。このことは、ＯＰＯ共振器１７０３内部の付加的な線選択的エレメント、例えば格子、プリズム又はエタロン（図示せず）を使用することによりしばしば達成される。
当業者には明らかな別の配置において、ＯＰＯ１７００及びポンプ・ビーム源１７０５は同じ共振器を共有してもよく、これはしばしば空洞内ＯＰＯと呼ばれる。これは、低パルス・エネルギーで効率的な変換を可能にするために、高パルス・レートでしばしば使用される。
非線形材料中のポンプ・ビームのスポット・サイズをスケーリングすることによってＯＰＯからの出力ビーム中の出力エネルギーをスケーリングする場合、高いビーム質を維持することがしばしば難しい。さらに、狭線幅ＯＰＯの出力スケーリングも、線選択的エレメント（例えば格子、プリズム、又はエタロン）の損傷閾値が典型的には低いことに起因して困難である。これらの問題点を克服するよい方法は、図１８Ａに概略的に示されているような注入シードＯＰＯ１８１０、又は図１８Ｂに概略的に示されているような光学パラメトリック増幅器（ＯＰＡ）１８２０を使用することである。ＯＰＯ又はＯＰＡ（それぞれ１８１７，１８２７）を、親発振器シード源（それぞれ１８１３，１８２３）からのシード・ビーム（それぞれ１８１４，１８２４）でシーディングすることにより、ビーム質及びＯＰＯからの出力（それぞれ１８１９，１８２９）の空間特性は、シード・ビーム（それぞれ１８１４，１８２４）のものと、より密接に類似する。本明細書中に開示されたＯＰＯシステムのそれぞれは、本明細書中に開示されたダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングするために利用可能な光学パワーを高めるために、任意には出力部の増幅段（例えば光学パラメトリック増幅器）を含んでいてもよい。
低い繰り返し速度でポンプ・レーザーを操作することが、ポンプ・ビーム中の光学ピーク・パワーを増大させるために有利である場合もある。シード・レーザー又は親発振器（それぞれ１８１３，１８２３）はしばしば、主要「パワー」ＯＰＯ又はＯＰＡと同じポンプ・レーザーによってポンピングされたＯＰＯであるが、別個のレーザーであってもよい。注入シードＯＰＯ装置の利点は、より高いゲインが可能なので、必要となる注入エネルギーが極めて低いことである。
本明細書中に開示された中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングするための要件に近い性能特性を有する多くのＯＰＯ例がある。
例えば、Das [S. Das, IEEE Journal of Quantum Electronics, Vol. 45, No. 9, September 2009]は、３．５ミクロンへの変換率１０％、パルス・エネルギー２〜５ｍＪ、パルス継続時間１０ｎｓ、及び線幅０．５〜２ｃｍ-1を有する、１０６４ｎｍでポンピングされるＫＴＡ ＯＰＯのよい例を記述している。
Wu [Rui Fen Wu, et al, “Multiwatt mid-IR output from a Nd:YALO laser pumped intracavity KTA OPO（Ｎｄ：ＹＡＬＯレーザーでポンピングされた空洞内ＫＴＡ ＯＰＯからのマルチワット中ＩＲ出力）” Optics Express, Vol. 8 Issue 13, pp. 694-698参照］も、平均パワー４Ｗで動作する空洞内３．５ミクロンＫＴＡ ＯＰＯの例を記述しており、このＫＴＡ ＯＰＯは、ダイヤモンド・ラマンレーザーをポンピングする適合性のために改変され、パルス・エネルギーを高めることによって改善されることができる。このことは、例えばパルス繰り返し速度を低下させ、そして線選択的エレメントを含むことによって線幅を低減させることによって達成されることができる。
Johnson [B.C. Johnson, V.J. Newell, J.B. Clark, and E.S. McPhee, J. Opt. Soc. Am. B/Vol. 12, p2122 (1995)]は、同時に高パルス・エネルギー、狭線幅、及び高出力ビーム質を有して動作する注入シード・パワーＯＰＯを示している。Johnsonの設計は、本明細書中に論じられた設計原理を中赤外ＯＰＯシステムに適用することによって、所要の中ＩＲ波長を生成する適合性のために改変されることができる。
本明細書中に開示された中赤外から遠赤外のダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングするための、線幅、ビーム質、及びピーク・パワーの要件を満たすことを目的とした出力ビーム１８４０を有するＯＰＯポンプ源１８３０の示唆される実際の設計例が、図１８Ｃに概略的に示されている。概略図は、狭線幅シードＯＰＯ１８３３、及び不安定共振器空洞を有するパワーＯＰＯ１８３５をポンピングする１０ｎｓポンプ・パルスを生成するように適合された単一のＮｄ；ＹＡＧパルス・レーザー源１８３１を示している。不安定共振器が、より良好なビーム質を生成するためにレーザーシステムにおいて利点を有している。
上記技術は、５〜７．５ミクロンの範囲内の波長を有する好適なダイヤモンド・ラマンレーザーポンプ源を形成するように適合されることができる。
固体レーザーポンプ源
上述のように、好適な波長及び光学特性、すなわち３〜７．５μｍの波長、約１ｍＪ〜約１０ｍＪのパルス・エネルギー、約１〜２０ｎｓのパルス継続時間、約１０ｃｍ-1以下の線幅（例えば約０．１〜約１０ｃｍ-1、約０．１ｃｍ-1未満の線幅に対しては、アクティブな線幅減少を採用してもよい）、及び良好なビーム質（輝度）を有する固体レーザー源を用いて、本明細書中に開示されたダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングすることもできる。例えばＥｒ：ＹＡＧは、高いエネルギーと２．９ミクロン近くの高いパワーとを生成する、幅広く使用されているレーザー材料であり、高いピーク・パワーを生成するためにＱ切り換えモードで操作されることができる。約７．５μｍのダイヤモンド・ラマンレーザーシステムからのラマン変換出力を提供するために、タングステン酸カリウムガドリニウム（ＫＧＷ）の７６８ｃｍ-1ラマンシフトを用いてＥｒ：ＹＡＧレーザーをラマンシフトすることによって、約３．８μｍのポンプ波長を有する源の一例を実現することができる。ポンプ源におけるレーザーＥｒレーザーホスト（例えばＥｒ：ＹＳＧＧ）又はタングステン酸ラマン材料の組成を変えることにより、他の隣接する波長が可能である。３〜４マイクロメートルのポンプ光の更なる潜在的な源は、ホルミウム及びツリウムでドープされたレーザー（これらは２ミクロン近くの良好なポンプレーザー源である）のラマンシフト出力を含む。ホルミウム・レーザー材料Ｃｒ：Ｔｍ：Ｈｏ：ＹＡＧをＱ切り換えモードで操作することにより、２．１マイクロメートルの高いピーク・パワーを生成することができる。このピーク・パワーは次いでラマンシフトすることによって、３〜４マイクロメートル範囲内のポンプ波長を提供することができる。
希土類でドープされたレーザー材料、すなわち、ランタニド（例えばエルビウム、ホルミウム、ツリウム、プラセオジミウム、イッテルビウム）又はその他の不純物イオン（例えばセリウム）でドープされた固体ホスト材料（ガラス、結晶、ポリマー、又はセラミック材料）の好適な組み合わせを、好適な固体非線形及び／又はラマン活性材料と一緒に使用して、約３μｍ〜約７．５μｍの範囲内の出力波長を有する他の固体ポンプ源を開発することにより、レーザー材料からの基本レーザー出力を、ダイヤモンド・ラマンレーザーシステムをポンピングするための所望範囲内の波長に変換することもできる。材料の好適な組み合わせは当業者によって容易に選択されるが、ポンプ源はまた、効率的な動作のためのダイヤモンド・ラマンレーザーシステムのモデリングに関連して上述したポンプ・ビーム質要件を満たすことを必要とすることになる。
本明細書中に記載され且つ／又は図面に示されたダイヤモンド・ラマンレーザーシステム、及び操作方法は一例にすぎず、本発明の範囲として限定されることはない。他に特に明記しない限り、本明細書中に記載されたシステム及び方法の個々の態様及び構成部分は変更されてよく、或いは、既知の等価物、又は未知の代替物、例えば将来開発され得る、又は将来容認可能な代替物であることが見いだされ得るものによって置き換えられていてよい。潜在的な用途が多様であるため、また、ここに記載した本システム及び本方法が数多くのこのような変化に適合し得るようになっているため、本明細書中に記載されたシステム及び方法は、主張された本発明の範囲及び思想の中に留まりながら種々の用途のために変更されてもよい。

Claims (27)

  1. 固体ラマンレーザーシステムであって、
    ３マイクロメートル〜７．５マイクロメートルの範囲内の赤外波長を有する入力ビームを生成するためのポンプ源であって、前記ポンプ源は、強度０．１ＧＷ／ｃｍ2〜６０ＧＷ／ｃｍ2及びパルス幅１ｎｓ〜１００ｎｓの第１波長のポンプ・パルスを含むパルス化ポンプ・ビームを生成する、ポンプ源と、
    固体ダイヤモンド・ラマン材料であって、前記固体ダイヤモンド・ラマン材料の２フォノン吸収バンドの中の５．５マイクロメートル〜１００マイクロメートルの長波側の出力波長を有するラマンシフト出力ビームを生成し、前記固体ダイヤモンド・ラマン材料は、１００００ｐｐｂ未満の窒素不純物含量を有する、固体ダイヤモンド・ラマン材料とを備えた、固体ラマンレーザーシステム。
  2. 前記出力波長は６マイクロメートル〜１２マイクロメートルの範囲内にある、請求項１に記載のレーザーシステム。
  3. 前記出力波長は６マイクロメートル〜８マイクロメートルの範囲内にある、請求項１に記載のレーザーシステム。
  4. 前記第１波長は、前記固体ダイヤモンド・ラマン材料の２フォノン吸収バンドの中の短波側にある、請求項１に記載のレーザーシステム。
  5. 前記ラマンシフト出力ビームは、前記ラマン材料中の第１ストークス・シフトに相当する波長を有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載のレーザーシステム。
  6. 中赤外から遠赤外の固体ラマンレーザーシステムであって、
    ３マイクロメートル〜７．５マイクロメートルの範囲内の赤外波長を有する入力ビームを生成するためのポンプ源であって、前記ポンプ源は、強度０．１ＧＷ／ｃｍ2〜６０ＧＷ／ｃｍ2及びパルス幅１ｎｓ〜１００ｎｓの第１波長のポンプ・パルスを含むパルス化ポンプ・ビームを生成する、ポンプ源と、
    前記第１波長を有するポンプ・ビームを共振器空洞内に入れるために、前記第１波長を有する光について高透過性である入力リフレクタを含む、共振器空洞と、
    前記ポンプ・ビームをラマンシフトして固体ダイヤモンド・ラマン材料の２フォノン吸収バンドの中の長波側の第２波長を生成するために前記共振器空洞内に配置されておりかつ１００００ｐｐｂ未満の窒素不純物含量を有する、固体ダイヤモンド・ラマン材料と、
    前記固体ダイヤモンド・ラマン材料内で２フォノンの吸収なく前記２フォノン吸収バンドの中の長波側の前記第２波長を前記共振器空洞内で共振させて出力ビームを出力するために、前記第２波長を有する光について部分的に透過性である出力リフレクタであって、前記入力リフレクタはさらに、前記共振器空洞内の前記第２波長を共振させるために、前記第２波長において高反射性である、出力リフレクタとを含む、固体ラマンレーザーシステム。
  7. 前記出力リフレクタは前記第２波長において１％〜８０％の透過率を有する、請求項６に記載のシステム。
  8. 前記出力リフレクタは前記第２波長において２０％〜５０％の透過率を有する、請求項６に記載のシステム。
  9. 前記第１波長は前記２フォノン吸収バンドの中の短波側にある、請求項６〜８のいずれか１項に記載のシステム。
  10. 前記ラマン材料は非ドープ・ラマン材料である、請求項６〜９のいずれか１項に記載のシステム。
  11. 前記ラマン材料は単結晶ダイヤモンド材料又は同位体的に純粋なダイヤモンド材料である、請求項６〜１０のいずれか１項に記載のシステム。
  12. 前記ダイヤモンド・ラマン材料は化学蒸着製造工程から導出される、請求項１１に記載のシステム。
  13. 前記共振器空洞は前記第２波長の光について高フィネス共振器空洞であり、前記第２波長における前記共振器空洞のフィネスは１００を上回る、請求項６に記載のシステム。
  14. 前記第２波長は一次ストークス波長若しくは二次ストークス波長又はこれらの任意の組み合わせである、請求項６に記載のシステム。
  15. サイドポンプ・レーザーシステム又は非共線式ポンプ・レーザーシステムである、請求項６に記載のシステム。
  16. 前記パルス幅が１ｎｓ〜１０ｎｓである、請求項１〜５のいずれか一項に記載のレーザーシステム。
  17. 前記ポンプ・レーザー源が、光パラメトリック発振器、固体ラマンシフト・ツリウム・レーザー、固体ラマンシフト・ホルミウム・レーザー、及び固体ラマンシフト・エルビウム・レーザーから成る群から選択される、請求項６〜１５のいずれか一項に記載のレーザーシステム。
  18. 前記ラマン材料は、前記共振器空洞内において前記第１波長及び／又は第２波長の光を案内するための導波路を含む、請求項６〜１５のいずれか一項に記載のレーザーシステム。
  19. 前記第１波長を同調することによって前記第２波長を同調することができるように、前記第１波長が同調可能な源から導出される、請求項６〜１５のいずれか一項に記載のレーザーシステム。
  20. 前記第２波長は５．５マイクロメートル〜１００マイクロメートルの範囲にわたって同調可能である、請求項１９に記載のレーザーシステム。
  21. 前記第２波長は５．５マイクロメートル〜１００マイクロメートルの範囲にわたって連続的に同調可能である、請求項２０に記載のレーザーシステム。
  22. 固体ラマンレーザーシステム内で中赤外から遠赤外のビームを生成する方法であって、
    ３マイクロメートル〜７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を有するポンプ・ビームであって、前記第１波長で強度０．１ＧＷ／ｃｍ2〜６０ＧＷ／ｃｍ2及びパルス幅１ｎｓ〜１００ｎｓのポンプ・パルスを含むパルス化ポンプ・ビームであるポンプ・ビームを生成するステップと、
    共振器空洞を提供するステップであって、該共振器空洞は、前記第１波長を有するポンプ・ビームを該共振器空洞内に入れるために、前記第１波長を有する光について高透過性である入力リフレクタと、前記ポンプ・ビームをラマンシフトして固体ダイヤモンド・ラマン材料の２フォノン吸収バンドの中の長波側の５．５マイクロメートル〜１００マイクロメートルの範囲内の第２波長を生成するために前記共振器空洞内に配置された、固体ダイヤモンド・ラマン材料と、前記固体ダイヤモンド・ラマン材料内で２フォノンの吸収なく２フォノン吸収バンドの中の長波側の第２波長を該共振器空洞内で共振させて出力ビームを出力するために、前記第２波長について部分的に透過性である、出力リフレクタとを含み、前記入力リフレクタはさらに、前記共振器空洞内の前記第２波長を共振させるために前記第２波長において高反射性であり、前記固体ダイヤモンド・ラマン材料は、１００００ｐｐｂ未満の窒素不純物含量を有する、ステップと、
    前記第１波長を有するポンプ・ビームを前記共振器空洞内に導いて前記ラマン材料に入射させ、このことによって前記ラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して前記第２波長を生成するステップと、
    前記第２波長を有する出力ビームを前記共振器空洞から出力するステップとを含む、中赤外から遠赤外のビームを生成する方法。
  23. 請求項６に記載のレーザーシステムを用いたレーザー処理方法であって、
    ３．４７マイクロメートルの第１波長でポンプ・ビームを提供するステップと、
    前記ポンプ・ビームを前記共振器空洞内に導いて前記ラマン材料に入射させ、このことによって前記ラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して、６．４５マイクロメートルの第２波長を有する出力ビームを生成するステップと、
    選択された処理区域にレーザー処理を施すべく、前記処理区域に前記出力ビームを導くステップとを含む、レーザー処理方法。
  24. 前記レーザー処理方法は、神経外科処置に用いられる、請求項２３に記載の処理方法。
  25. 請求項６に記載のレーザーシステムを用いたリモート・センシング方法であって、
    ３マイクロメートル〜７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長でポンプ・ビームを提供するステップと、
    前記ポンプ・ビームを共振器空洞内に導いて前記ラマン材料に入射させ、このことによって前記ラマン材料内において誘導ラマン散乱を誘発して、５．５マイクロメートル〜１００マイクロメートルの範囲内の第２波長を有する出力ビームを生成するステップと、
    前記共振器空洞から前記第２波長を出力ビームとして出力するステップと、
    前記出力ビームを対象に向かって又は対象若しくは環境物質が位置していることが疑われる環境内に導くステップと、
    前記対象又は環境物質からの後方散乱放射を検出するステップと、
    検出された放射を処理し、このことによって前記対象又は環境物質の有無を検知するステップと
    を含む、リモート・センシング方法。
  26. 前記第１波長は、前記固体ダイヤモンド・ラマン材料の２フォノン吸収バンドの中の長波側にある、請求項６に記載のレーザーシステム。
  27. 固体ラマンレーザーシステムのためにポンプ光を生成するステップであって、固体ダイヤモンド・ラマン材料を備えかつ前記固体ダイヤモンド・ラマン材料の２フォノン吸収バンドの中の長波側の５．５マイクロメートル〜１００マイクロメートルの出力波長を有するラマンシフト出力ビームを生成し、前記ポンプ・ビームは、３マイクロメートル〜７．５マイクロメートルの範囲内の第１波長を有し、前記第１波長で強度０．１ＧＷ／ｃｍ2〜６０ＧＷ／ｃｍ2及びパルス幅１ｎｓ〜１００ｎｓのポンプ・パルスを含むパルス化ポンプ・ビームである、固体ラマンレーザーシステムのためにポンプ光を生成するステップを備えた、方法。
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