JP6325006B2 - 光学素子封止用樹脂組成物 - Google Patents

Description

本発明は光学素子封止用熱硬化性樹脂組成物に係り、より詳しくは架橋結合が可能で樹脂との相溶性が増加されたポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）および有機ポリシラザン（ｐｏｌｙｓｉｌａｚａｎｅ）化合物を含んで機械的特性に優れ基材に対する接着力および水分または酸素に対するバリア特性が向上した光学素子封止用樹脂組成物に関する。

ＯＬＥＤ、ＬＣＤなどの光学素子に含まれる有機物質は大気中の酸素または水蒸気に非常にぜい弱なので、酸素または水蒸気に露出する場合に出力減少または早期性能低下が発生することがある。よって、金属およびガラスを用いて前記素子を保護することによって素子の寿命を延長させるための方法が開発されたが、金属は一般に透明度が不足しガラスは曲げ性（ｆｌｅｘｉｂｉｌｉｔｙ）が不足している短所があった。

よって、薄くて軽く曲げられ得るフレキシブル（ｆｌｅｘｉｂｌｅ）ＯＬＥＤをはじめとするその他の光学素子の封止化に使用される曲げ性（ｆｌｅｘｉｂｉｌｉｔｙ）を有する透明バリアフィルムまたは封止剤組成物が開発され、特に耐光性および透光性に優れたシリコン系高分子化合物が光学素子の封止剤として持続的に選好および開発されてきた。

このような結果として、シルセスキオキサン（ｓｉｌｓｅｓｑｕｉｏｘａｎｅ）を用いて物理的な特性を向上させた組成物が開示されたことがあるが、使用されたシルセスキオキサンはラダーおよびケージ構造が混在されたパウダー（ｐｏｗｄｅｒ）タイプであるので、工程上無溶剤タイプが必要な大部分の光学素子、特にＬＥＤ用封止材料としては不適であった。

またシラザン（ｓｉｌａｚａｎｅ）を用いて接着力およびバリア特性を向上させた組成物が開示されたことがあるが、薄膜でない厚膜（１ｍｍ以上）に適用される場合、アウトガス（ｏｕｔ−ｇａｓ）が激しくて均一な膜特性を実現しにくく、それによってバリア特性が低下する問題があった。

前記のような問題点を解決するために、本発明は変形されたシルセスキオキサンおよび有機ポリシラザンを用いて樹脂との相溶性を増加させ無溶剤タイプへの製造が可能でありアウトガスを減らすことができる光学素子封止用樹脂組成物およびこれを用いた光学素子封止方法を提供することを目的とする。

前記目的を達成するために本発明は、
光学素子封止用樹脂組成物において、
１）下記の化学式１または１−２のポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）；および
２）下記の化学式２の有機ポリシラザンを含むことを特徴とする光学素子封止用樹脂組成物を提供する：
[化学式１-１]
[化学式１-２]
[化学式２]
上記式で、
Ｒはそれぞれ独立的に下記の化学式３−１または３−２の化合物であり：
［化学式３−１］
［化学式３−２］
上記式で、
Ｒ_１乃至Ｒ_６はそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
Ｒａはそれぞれ独立的に水素または塩素であり；
ｚは３乃至２０の整数、好ましくは５乃至２０の整数であり；
ａおよびｂはそれぞれ独立的に０乃至２０の整数であり、この時ａ＋ｂは３乃至２０の整数であり、
Ｍ、ＭａおよびＭｂはそれぞれ独立的にメチルまたはフェニルであり、
Ｒ_ＸおよびＲ_Ｙはそれぞれ独立的に炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり、好ましくはメチル、エチル、ビニルまたはフェニルであり、さらに好ましくはＲ_Ｘはメチル、エチルまたはフェニルであり、Ｒ_Ｙはメチル、エチルまたはビニルであり；
ｍおよびｎはそれぞれ独立的に１乃至２０の整数であり、この時ｍ＋ｎは２乃至２１である。

また、本発明は封止組成物を用いて光学素子を封止する方法において、
前記光学素子封止組成物を用いることを特徴とする光学素子の封止方法を提供する。

本発明の光学素子封止用樹脂組成物は架橋結合が可能で樹脂との相溶性が増加されたポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）を含むことによってシロキサン樹脂との溶解性が向上して無溶剤工程が可能なので封止工程特性に優れ、架橋密度向上および機械的特性に優れている。また、本発明の樹脂組成物は有機ポリシラザン化合物および変性ポリシラザン化合物を含むことによって熱硬化工程が可能であり、このような工程を通じてアウトガスを誘発する未反応単量体などを除去することによってアウトガス現象を大幅に改善することができるので、バリア特性を顕著に改善することができる。

したがって、本発明の光学素子封止用樹脂組成物は無溶剤工程が可能なので、光学素子、特にＬＥＤ封止用組成物として有用に用いることができ、アウトガス現象が改善され均一な膜形成が可能なので、数μｍ乃至数ｍｍの厚膜の封止工程にも適用することができる。

本発明の光学素子封止用樹脂組成物は架橋結合が可能で樹脂との相溶性が増加されたポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）および有機ポリシラザン化合物を含むことを特徴とする。
以下、本発明を詳しく説明する。

当該分野で通常使用されるケージタイプのポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）はその合成品がパウダー形態であるため、封止用樹脂組成物に用いられる場合、メイン樹脂として使用されるシロキサン樹脂との相溶性が良くなくて封止用樹脂組成物には適しておらず、シロキサン樹脂との相溶性を高めるためには有機溶剤に溶かす過程が必要であるので、無溶剤タイプの封止用樹脂組成物の製造用には適しない。

よって、本発明の組成物は前記シロキサン樹脂との相溶性を増加させるために下記の化学式１−１または１−２のポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンを含む：
［化学式１−１］
［化学式１−２］

上記式で、
Ｒはそれぞれ独立的に下記の化学式３−１または３−２の化合物であり：
［化学式３−１］
［化学式３−２］

上記式で、
Ｒ_１乃至Ｒ_６はそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり、好ましくは水素、メチル、エチル、ビニルまたはフェニルであり、さらに好ましくはＲ_１は水素またはメチル、Ｒ_２はメチルまたはフェニルであり、Ｒ_３は水素、メチルまたはフェニルであり、Ｒ_４は水素、メチルまたはビニルであり、Ｒ_５はメチル、ビニルまたはフェニルであり、Ｒ_６はメチル、エチルまたはメチルであり；
Ｒａはそれぞれ独立的に水素または塩素であり；
ｚは３乃至２０の整数、好ましくは５乃至２０の整数であり；
ａおよびｂはそれぞれ独立的に０乃至２０の整数であり、この時ａ＋ｂは３乃至２０の整数であり、
Ｍ、ＭａおよびＭｂはそれぞれ独立的にメチルまたはフェニルである。

前記化学式１−１または１−２の化合物は下記の化学式３−１の化合物を中心に、下記の化学式３−２の化合物、下記の化学式３−３の化合物、または下記の化学式３−４および３−５の化合物を反応物にして蒸留水上で縮合反応を通じて合成することができる：
［化学式３−１］
［化学式３−２］
［化学式３−３］
［化学式３−４］
［化学式３−５］
上記の式で、
Ｒ_１乃至Ｒ_６、ｚ、ａおよびｂは前記で定義した通りであり；
ＲａとＲ_７はそれぞれ独立的に水素または塩素であり；
ｘおよびｙはそれぞれ独立的に１乃至１００の整数である。

本発明で使用可能な前記ポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンは有機溶剤に溶かす過程がなくてもシロキサン樹脂との十分な相溶性を有するだけでなく、架橋可能な部位を含んでいて樹脂組成物の架橋密度および機械的特性を向上させることができ、ガスバリア特性の向上も助ける。

本発明では前記ポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンは全体組成物に対して１乃至２０重量％の量で使用することができ、前記含量を超過する場合にはシロキサン樹脂との相溶性が低下することがある。

本発明の組成物はまた、バリア特性を低下させるアウトガス現象を除去するために下記の化学式２の有機ポリシラザンを含む：
［化学式２］
上記の式で、
Ｒ_ＸおよびＲ_Ｙはそれぞれ独立的に炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり、好ましくはメチル、エチル、ビニルまたはフェニルであり、さらに好ましくはＲ_Ｘはメチル、エチルまたはフェニルであり、Ｒ_Ｙはメチル、エチルまたはビニルであり；
ｍおよびｎはそれぞれ独立的に１乃至２０の整数であり、この時ｍ＋ｎは２乃至２１である。

本発明で使用可能な前記有機ポリシラザン化合物は熱硬化が可能な化合物であって、前記有機ポリシラザン化合物を含む封止用樹脂組成物に真空／熱配合工程を適用する場合、アウトガスを誘発する要因である未反応単量体を除去してアウトガス現象を改善することができる。したがって前記有機ポリシラザンを含む本発明の組成物を用いると表面特性に優れた封止膜を製造することができるので、数μｍ乃至数ｍｍの厚膜の封止工程にも適用することができる。

本発明では前記有機ポリシラザン化合物は全体組成物に対して０．１乃至１０重量％の量で使用することができ、前記含量を超過する場合にはアウトガス現象が深化しバリア特性が低下することがある。

本発明の組成物はアウトガス現象を改善することによってバリア特性を向上させるために下記の化学式４の変性ポリシラザン化合物を追加的に含むことができる：
［化学式４］
上記の式で、
Ｒａは炭素数１乃至２０のアルキルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
Ｒｂは炭素数１乃至２０の炭化水素、好ましくは炭素数１乃至５の炭化水素であり；
ｐは１乃至１５の整数である。

前記化学式４の化合物は下記の化学式４−１の化合物と下記の化学式４−３の化合物、または下記の化学式４−２の化合物と下記の化学式４−３の化合物を中心に溶液（ｓｏｌｕｔｉｏｎ）重合を通じて合成することができる：
［化学式４−１］

［化学式４−２］
［化学式４−３］
上記の式で、
Ｒ_ｃは水素または塩素であり；
Ｒ_ｄ、Ｒ_ｅおよびＲ_ｆはそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールである。

本発明では前記変性ポリシラザン化合物は全体組成物に対して０．１乃至１５重量％の量で使用することができ、前記含量を超過する場合にはアウトガス現象が深化しバリア特性が低下することがある。
本発明の光学素子封止用樹脂組成物は前記ポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン、有機ポリシラザン以外にも通常使用されるシロキサン樹脂、架橋樹脂、シランカップリング剤などを通常の量で含むことができる。好ましくは本発明の組成物は前記変性ポリシラザンをさらに含むことができる。また前記組成物は触媒または反応遅延剤をさらに含むことができる。

本発明の一実施形態として、本発明の組成物は全体組成物に対して前記ポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン１乃至２０重量％、前記有機ポリシラザン０．１乃至１０重量％、シロキサン樹脂３０乃至８５重量％、架橋樹脂５乃至４０重量％、およびシランカップリング剤０．０５乃至１０重量％を含むことができる。また好ましくは前記組成物は前記変性ポリシラザンシロキサン樹脂０．１乃至１５重量％を含むことができ、さらに好ましくは前記組成物は触媒１乃至３０００ｐｐｍまたは反応遅延剤１乃至１０００ｐｐｍをさらに含むことができる。

本発明で使用可能なシロキサン樹脂としてはポリメチルビニルシロキサン、ポリ（メチルフェニル）ヒドロシロキサン、ポリ（メチルフェニル）シロキサン、ポリ（フェニルビニル）−コ−（メチルビニル）シルセスキオキサン、ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社のＰＤＶ−１６３５、ＰＭＶ−９９２５、ＰＶＶ−３５２２などが挙げられ、架橋樹脂としてはシルセスキオキサン共重合体、フェニルヒドロシルセスキオキサンまたはジメチルシリルフェニルエーテルなどが挙げられ、シランカップリング剤としてはメタクリレート系シクロシロキサンなどが挙げられ、触媒としては白金触媒、反応遅延剤としてはエチニルトリメチルシランまたはエチニルトリエチルシランなどが挙げられるがこれに限定されるのではなく、これらをそれぞれ１種以上含むことができる。

本発明はまた、前記光学素子封止組成物を用いた光学素子封止方法と前記光学素子封止組成物で製造された光学素子封止膜を提供する。

本発明の光学素子封止方法は光学素子封止組成物で光学素子を封止する方法において本発明による前記光学素子封止組成物を用いることを特徴とする。前記光学素子封止組成物の使用を除いたその他の封止方法に適用される工程は公知の工程が適用できるのはもちろんである。

また、本発明は前記光学素子封止組成物で製造された光学素子封止膜を提供するところ、本発明の光学素子封止膜は光透過率および屈折率が優れるだけでなく、顕著に向上した硬度、接着強度および水蒸気透過率を有するので、各種光学素子の封止薄膜として用いる場合には光学素子の寿命を延長させるのに効果的であり、特に無溶剤工程で製造されなければならなく数μｍ乃至数ｍｍの厚膜が必要なＬＥＤの封止膜として用いることができる。

以下、本発明の理解のために好ましい実施例を提示するが、下記の実施例は本発明を例示するものに過ぎず、本発明の範囲が下記の実施例に限定されるのではない。

合成例１：ポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンの合成
テトラシラノルフェニルＰＯＳＳ（Ｔｅｔｒａｓｉｌａｎｏｌｐｈｅｎｙｌ ＰＯＳＳ）、ジクロロメチルフェニルシラン（ｄｉｃｈｌｏｒｏｍｅｔｈｙｌｐｈｅｙｌｓｉｌａｎｅ）、クロロジメチルビニルシラン（ｃｈｌｏｒｏｄｉｍｅｔｈｙｌｖｉｎｙｌｓｉｌａｎｅ）を反応物（Ｒｅａｃｔａｎｔｓ）にし、これら混合物に常圧で蒸留水を約３０℃で徐々に滴加しながら攪拌後、５０℃で約３時間程度追加攪拌した後に溶媒を除去することによってポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンを合成した。

合成例２：変性ポリシラザンの合成
ジクロロメチルビニルシラン（ｄｉｃｈｌｏｒｏｍｅｔｈｙｌｖｉｎｙｌｓｉｌａｎｅ）にピリジンを反応媒体（Ｒｅａｃｔｉｏｎ ｍｅｄｉａ）として追加した後、２−ａｍiｎｏｅｔｈａｎｏｌを徐々に滴加しながら攪拌した後、生成される塩（Ｓａｌｔ）をジクロロメタン（ｄｉｃｈｌｏｒｏｍｅｔｈａｎｅ）とヘプタン（ｈｅｐｔａｎｅ）を用いて精製し溶媒を除去することによって変性ポリシラザンを合成した。

比較合成例１：ケージタイプ（Ｃａｇｅ ｔｙｐｅ）のオリゴ（Ｏｌｉｇｏ）−ＰＯＳＳ合成
オクタビニルＰＯＳＳ（Ｏｃｔａ Ｖｉｎｙｌ ＰＯＳＳ）と水素化ポリ（メチルフェニル）シロキサン樹脂（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｅｄ ｐｏｌｙ（ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ） ｓｉｌｏｘａｎｅ Ｒｅｓｉｎ）を白金触媒下でヒドロシリル化（Ｈｙｄｒｏｓｉｌｙｌａｔｉｏｎ）反応を通じて合成した。

比較合成例２：ケージタイプ（Ｃａｇｅ ｔｙｐｅ）のオリゴ（Ｏｌｉｇｏ）−ＰＯＳＳ合成
オクタヒドロＰＯＳＳ（Ｏｃｔａ Ｈｙｄｒｏ ＰＯＳＳ）とビニル終端ポリ（メチルフェニル）シロキサン樹脂（Ｖｉｎｙｌ ｔｅｒｍｉｎａｔｅｄ ｐｏｌｙ（ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ） ｓｉｌｏｘａｎｅ Ｒｅｓｉｎ）を白金触媒下でヒドロシリル化（Ｈｙｄｒｏｓｉｌｙｌａｔｉｏｎ）反応を通じて合成した。

実施例１−３および比較例１−２
下記表１の組成によって光学素子封止用樹脂組成物を製造した。成分混合時には公自転真空脱泡機を用いた。

シロキサン樹脂１：ポリ（メチルフェニル）シロキサン
シロキサン樹脂２：ポリ（フェニルビニル）−コ−（メチルビニル）シルセスキオキサン
シロキサン樹脂３：ＰＤＶ−１６３５（ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社）
シロキサン樹脂４：ＰＶＶ−３５２２（ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社）
架橋樹脂１：フェニルヒドロシルセスキオキサン
架橋樹脂２：ジメチルシリルフェニルエーテル
架橋樹脂３：ＨＰＭ−５０２（ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社）
Ｍ−ＰＯＳＳ：前記合成例１で製造されたポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン
Ｃ−ＰＯＳＳ１：前記比較合成例１で製造されたポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン
Ｃ−ＰＯＳＳ２：前記比較合成例２で製造されたポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン
有機ポリシラザン１：ＨＴＴ−１５００（ＡＺ社）
有機ポリシラザン２：化学式２で示される樹脂であってＨＴＴ−１８００（ＡＺ社）
変性ポリシラザン：前記合成例２で製造された変性ポリシラザン
シランカップリング剤：メタクリレート系シクロシロキサン
触媒：ＳＩＰ６８３０．３（ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社）
反応遅延剤１：エチニルトリエチルシラン（ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社）
反応遅延剤２：エチニルトリメチルシラン（ゲレスト（ｇｅｌｅｓｔ）社）

試験例
前記実施例１乃至３および比較例１および４による光学素子封止用樹脂組成物の物性および性能評価を以下のように遂行し、その結果を下記表２に記載した。

１）光透過率：前記組成物を上下ガラス（ｇｌａｓｓ）およびテフロンフレーム（Ｔｅｆｌｏｎ ｆｒａｍｅ）表面に５０ｍｍ×５０ｍｍ×１ｍｍの大きさになるように塗布した後、１５０℃で１時間、１７０℃で１時間硬化して試片を製造した。紫外−可視線分光光度計（メカシス（Ｍｅｃａｓｙｓ）社）を用いて４００乃至７８０ｎｍの波長で前記製造された試片の５ポイント別透過率を測定し、得られた波長範囲内の平均値から光透過率を評価した。

２）硬度：２０ｍｍ×２０ｍｍ×１５ｍｍモールド上に前記組成物を塗布した後、１５０℃で１時間、１７０℃で１時間硬化して試片を製造した後、硬度計を用いて測定した。

３）接着強度：１００ｍｍ×１５ｍｍの基材上に前記組成物を塗布した後、２つの基板を重畳して１５０℃で１時間、１７０℃で１時間硬化して試片を製造した後、万能材料試験機（インストロン社、製品名：ＵＴＭ−５５６６）を用いて測定した。

４）屈折率：前記組成物を直六面体の大きさ（３５ｍｍ×１０ｍｍ×１ｍｍ）のテフロンフレームモールド表面に塗布した後、１５０℃で１時間、１７０℃で１時間硬化して試片を製造した。生成された硬化膜をアッベ屈折計（５８９ｎｍ）を用いて測定した。

５）水蒸気透過率：テフロンモールド表面に前記組成物を５０ｍｍ×５０ｍｍ×１ｍｍの大きさになるように塗布した後、５０℃で１時間、１７０℃で１時間硬化して試片を製造した。透湿率試験機（ＰＥＲＭＡＴＲＡＮ−Ｗ、ＭＯＣＯＮ社）を用いて３７．８℃、１００％ＲＨ雰囲気で約２４時間前記試片の水蒸気透過率を測定し、その平均値を下記表２に示した。

前記表２に示されているように、本発明による実施例１乃至３は光透過率および屈折率が優れるだけでなく、顕著に向上した硬度、接着強度および水蒸気透過率を示した。特に比較例３および４と比較して本発明の実施例１乃至３は優れた光透過率および高い信頼性を示した。

また、比較合成例１、２のＣ−ＰＯＳＳはケージタイプ（完全なかご型）で合成品（Ｐｒｏｄｕｃｔｓ）は薄い茶色または黄色系列を示すので、最終組成物製造後、硬化時にも光透過率が合成例１のＭ−ＰＯＳＳに比べて低い結果を示すことにより、光学特性が基本にならなければならない本発明の封止材料としては適しておらず、合成のために使用する白金触媒が組成物全体の触媒含量と加えられて究極的には信頼性にも悪影響を及ぼすことがある。

Claims (14)

1. 光学素子封止用樹脂組成物において、
   １）下記の化学式１-1または１−２のポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）；および
   ２）下記の化学式２の有機ポリシラザンを含むことを特徴とする光学素子封止用樹脂組成物：
   ［化学式１−１］
   ［化学式１−２］
   ［化学式２］
   上記式で、
   Ｒはそれぞれ独立的に下記の化学式３−１または３−２の官能基であり：
   ［化学式３−１］
   ［化学式３−２］
   上記式で、
   Ｒ_１乃至Ｒ_６はそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
   一つのＲａはそれぞれ独立的に水素または塩素であり、他のＲａは化学式１−１のＳｉと結合する単結合であり；
   ｚは３乃至２０の整数であり；
   ａおよびｂはそれぞれ独立的に０乃至２０の整数であり、この時ａ＋ｂは３乃至２０の整数であり、
   Ｍ、ＭａおよびＭｂはそれぞれ独立的にメチルまたはフェニルであり、
   Ｒ_ＸおよびＲ_Ｙはそれぞれ独立的に炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
   ｍおよびｎはそれぞれ独立的に１乃至２０の整数であり、この時ｍ＋ｎは２乃至２１である。
2. 前記化学式１−１または１−２のポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンが下記の化学式３−１の化合物を中心に、下記の化学式３−２の化合物、下記の化学式３−３の化合物、または下記の化学式３−４および３−５の化合物を反応物にして蒸留水上で縮合反応を通じて合成されることを特徴とする請求項１に記載の光学素子封止用樹脂組成物：
   ［化学式３−１］
   ［化学式３−２］
   ［化学式３−３］
   ［化学式３−４］
   ［化学式３−５］
   上記の式で、
   Ｒ_１乃至Ｒ_６はそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
   ＲａおよびＲ_７はそれぞれ独立的に水素または塩素であり；
   ｘおよびｙはそれぞれ独立的に１乃至１００の整数であり；
   ｚは３乃至２０の整数であり；
   ａおよびｂはそれぞれ独立的に０乃至２０の整数であり、この時ａ＋ｂは３乃至２０の整数である。
3. 前記化学式１のポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサンが全体組成物に対して１乃至２０重量％の量で使用されることを特徴とする請求項１に記載の光学素子封止用樹脂組成物。
4. 前記化学式２の有機ポリシラザン化合物が全体組成物に対して０．１乃至１０重量％の量で使用されることを特徴とする請求項１に記載の光学素子封止用樹脂組成物。
5. 下記の化学式４の変性ポリシラザン化合物を追加的に含むことを特徴とする請求項１に記載の光学素子封止用樹脂組成物：
   ［化学式４］
   上記の式で、
   Ｒａは炭素数１乃至２０のアルキルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
   Ｒｂは炭素数１乃至２０の炭化水素であり；
   ｐは１乃至１５の整数である。
6. 前記の化学式４の変性ポリシラザン化合物が下記の化学式４−１の化合物と下記の化学式４−３の化合物、または下記の化学式４−２の化合物と下記の化学式４−３の化合物を中心に溶液（ｓｏｌｕｔｉｏｎ）重合を通じて合成されることを特徴とする請求項５に記載の光学素子封止用樹脂組成物：
   ［化学式４−１］
   ［化学式４−２］
   ［化学式４−３］
   上記の式で、
   Ｒ_ｃは水素または塩素であり；
   Ｒ_ｄ、Ｒ_ｅおよびＲ_ｆはそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールである。
7. 前記化学式４の変性ポリシラザン化合物が全体組成物に対して０．１乃至１５重量％の量で使用されることを特徴とする請求項５に記載の光学素子封止用樹脂組成物。
8. 化学式１で示されるポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン１乃至２０重量％、
   化学式２で示される有機ポリシラザン０．１乃至１０重量％、
   シロキサン樹脂３０乃至８５重量％、
   架橋樹脂５乃至４０重量％、および
   シランカップリング剤０．０５乃至１０重量％
   を含むことを特徴とする請求項１に記載の光学素子封止用樹脂組成物。
9. 下記の化学式４で示される変性ポリシラザンシロキサン樹脂０．１乃至１５重量％をさらに含むことを特徴とする請求項８に記載の光学素子封止用樹脂組成物。
   ［化学式４］
   上記の式で、
   Ｒａは炭素数１乃至２０のアルキルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
   Ｒｂは炭素数１乃至２０の炭化水素であり；
   ｐは１乃至１５の整数である。
10. 触媒１乃至３０００ｐｐｍまたは反応遅延剤１乃至１０００ｐｐｍをさらに含むことを特徴とする請求項８または９に記載の光学素子封止用樹脂組成物。
11. 光学素子の封止方法において、
    前記請求項１の光学素子封止用樹脂組成物を用いることを特徴とする光学素子の封止方法。
12. 前記光学素子はＬＥＤであることを特徴とする請求項１１に記載の光学素子の封止方法。
13. 前記請求項１の光学素子封止用樹脂組成物を用いて製造される光学素子封止膜。
14. 光学素子封止用樹脂組成物において、
    １）下記の化学式１-１のポリヘドラルオリゴメリックシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）；および
    ２）下記の化学式４の変性ポリシラザン化合物を含むことを特徴とする光学素子封止用樹脂組成物：
    ［化学式１−１］
    上記式で、
    Ｒはそれぞれ独立的に下記の化学式３−１の官能基であり；
    ［化学式３−１］
    上記式で、
    Ｒ_１およびＲ_２はそれぞれ独立的に水素、炭素数１乃至２０のアルキル、アルケニルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
    一つのＲａは水素または塩素であり、他は化学式１−１のＳｉと結合する単結合であり；
    ｚは３乃至２０の整数であり；
    Ｍはそれぞれ独立的にメチルまたはフェニルであり、
    ［化学式４］
    上記の式で、
    Ｒａは炭素数１乃至２０のアルキルまたは炭素数６乃至５０のアリールであり；
    Ｒｂは炭素数１乃至２０の炭化水素であり；
    ｐは１乃至１５の整数である。