JP6674594B2 - 接合用積層体、2つの被着体を接合する方法、及び、接合構造体の製造方法 - Google Patents
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Description
例えば、特許文献1には、基体Aと基体Bとを接合する方法であって、基体Aの表面に、特定の分子接着剤を用いて分子接着剤層を形成する工程と、この基体A表面の分子接着剤に対向して基体Bを配置する工程と、基体A及び基体Bに力を加えて、基体Aと基体Bとを接合する工程と、を有する接合方法が記載されている。
しかしながら、そのような両面接着シートを量産するためにロールtoロール方式を採用する場合、浸漬法により、基体の両面に分子接着剤層を安定的に形成することは困難であった。
したがって、ロールtoロール方式を採用して得られた、分子接着剤層を有する接着シートを用いて、2つの被着体を強固に接合し得る方法が要望されていた。
その結果、以下の要件(a)〜(c)を満たす接合用積層体を用いることにより、分子接着剤層に悪影響を与えることなく、熱溶着工程を行い得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
要件(a):熱可塑性樹脂層が、第1の熱可塑性樹脂層と第2の熱可塑性樹脂層で構成されている。
要件(b):分子接着剤層が、第1の熱可塑性樹脂層上に形成されている。
要件(c):第2の熱可塑性樹脂層が、第1の熱可塑性樹脂層よりも、より低い温度で熱溶着可能な層である。
(2)前記分子接着剤(M)が有する反応性基(Zα)が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも1種であり、熱可塑性樹脂(P1)が有する反応性部分構造(Zγ)が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも1種である、又は、前記分子接着剤(M)が有する反応性基(Zα)が、アジド基であり、熱可塑性樹脂(P1)が有する反応性部分構造(Zγ)が、炭素−炭素単結合、炭素−炭素二重結合、及び炭素−水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも1種である、(1)に記載の接合用積層体。
(3)前記分子接着剤(M)が、下記式(1)で示される化合物である、(1)又は(2)に記載の接合用積層体。
(4)分子接着剤(M)の反応性基(Zα)と、熱可塑性樹脂(P1)の反応性部分構造(Zγ)が化学結合を形成している、(1)〜(3)のいずれかに記載の接合用積層体。
(5)前記熱可塑性樹脂(P1)が、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン−酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種である、(1)〜(4)のいずれかに記載の接合用積層体。
(6)前記第2の熱可塑性樹脂層は、少なくとも分子接着剤層とは逆側の表面に、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン−酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種を含むものである、(1)〜(5)のいずれかに記載の接合用積層体。
(7)2つの接合用積層体を使用して、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法であって、前記2つの接合用積層体が、それぞれ独立して、(1)〜(6)のいずれかに記載の接合用積層体であり、第1の接合用積層体を、分子接着剤(MA)を含む分子接着剤層(A−M)、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層(A−1)、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層(A−2)をこの順で有する接合用積層体(A)と表し、第2の接合用積層体を、分子接着剤(MB)を含む分子接着剤層(B−M)、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層(B−1)、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層(B−2)をこの順で有する接合用積層体(B)と表したときに、以下の工程(L1)〜(L3)を含む工程群と、工程(M1)〜(M3)を含む工程群と、工程(N1)、(N2)を含む工程群と、から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法。
工程(L1):接合用積層体(A)の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する工程
工程(L2):接合用積層体(B)の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する工程
工程(L3):工程(L1)で得られた積層体の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、工程(L2)で得られた積層体の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する工程
工程(M1):接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する工程
工程(M2):工程(M1)で得られた積層体の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する工程
工程(M3):工程(M2)で得られた積層体の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する工程
工程(N1):接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)が対向する配置で、被着体(I)、接合用積層体(A)、接合用積層体(B)、被着体(II)を、この順に重ねる工程
工程(N2):工程(N1)で得られたものを加熱して、分子接着剤層(A−M)と被着体(I)との接着と、分子接着剤層(B−M)と被着体(II)との接着と、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と第2の熱可塑性樹脂層(B−2)との熱溶着を同時に行う工程
(8)前記工程(L1)〜(L3)を含む工程群を行う、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法であって、
工程(L1)において、接合用積層体(A)の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する際の温度がTL1、工程(L2)において、接合用積層体(B)の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する際の温度がTL2、工程(L3)において、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する際の温度がTL3、接合用積層体(A)の第1の熱可塑性樹脂層(A−1)のヒートシール可能温度がTh1A、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)のヒートシール可能温度がTh2Aであり、接合用積層体(B)の第1の熱可塑性樹脂層(B−1)のヒートシール可能温度がTh1B、第2の熱可塑性樹脂層(B−2)のヒートシール可能温度がTh2Bであるときに、下記式(E−1)と式(E−2)のいずれも満たし、かつ、下記式(E−3)と式(E−4)の少なくとも一方を満たす、(7)に記載の、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法。
(11)被着体(I)と被着体(II)が、それぞれ独立して、金属、無機物、及び熱硬化性樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種を、少なくとも被接着面に含むものである、(10)に記載の接合構造体の製造方法。
「分子接着剤を含む分子接着剤層」の「分子接着剤を含む」とは、「分子接着剤及び/又は分子接着剤由来の化合物(例えば、反応を経て、反応性基の構造が変化した化合物)を含む」を意味するものである。
「第1の熱可塑性樹脂層が、反応性部分構造(Zγ)を有する熱可塑性樹脂を含む」とは、「反応性部分構造(Zγ)を有する熱可塑性樹脂及び/又はこの熱可塑性樹脂由来の樹脂(例えば、反応を経て、反応性部分構造(Zγ)の構造が変化したもの)を含む」を意味するものである。
「分子接着剤層と第2の熱可塑性樹脂層が、それぞれ使用時における最外層を構成する」とは、分子接着剤層を被着体と接着したり、第2の熱可塑性樹脂層同士を熱溶着したりする際に、それぞれの層が最外層であることをいう。したがって、接合用積層体の製造後から使用するまでの間には、接合用積層体は保護シート等を最外層として有していてもよい。
熱可塑性樹脂層の「ヒートシール可能温度」とは、十分なヒートシール強度を達成するために、熱溶着時に必要な温度であり、具体的には、実施例に記載の方法にしたがって、ヒートシール可能温度を求めることができる。
「分子接着剤層と被着体とを接着する際の温度」や、「熱可塑性樹脂層と熱可塑性樹脂層とを熱溶着する際の温度」とは、加熱プレス機等を用いる場合は、その装置の圧着部材の表面温度のことをいう。
なお、本明細書において温度の単位は「℃」である。
本発明の接合用積層体は、分子接着剤(M)を含む分子接着剤層、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層をこの順で有し、前記分子接着剤層と第2の熱可塑性樹脂層が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体であって、前記分子接着剤(M)が、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも1種の反応性基(Zα)と、シラノール基、及び加水分解反応によりシラノール基を生成させる基からなる群から選ばれる少なくとも1種の反応性基(Zβ)とを有する化合物であり、前記第1の熱可塑性樹脂層は、少なくとも、分子接着剤層と接する側の表面に、前記分子接着剤(M)の反応性基(Zα)と化学結合を形成し得る反応性部分構造(Zγ)を有する熱可塑性樹脂(P1)を含むものであり、前記第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度がTh1、前記第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度がTh2であるときに、Th1>Th2である接合用積層体である。
分子接着剤層は、第1の熱可塑性樹脂層上に直接隣接する層である。
分子接着剤層は、接合用積層体の使用時において、最外層の一方を構成する層である。
分子接着剤層は、被着体との接着に用いられる。
接合用積層体においては、この化学結合により、分子接着剤(M)は第1の熱可塑性樹脂層の表面に化学的に固定されると考えられる。このときの化学結合としては、共有結合、水素結合、イオン結合、分子間力等が挙げられるが、共有結合が好ましい。
R2は、炭素数1〜10の2価の炭化水素基、好ましくは炭素数2〜6の2価の炭化水素基を表す。R2の2価の炭化水素基としては、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等のアルキレン基;o−フェニレン基、m−フェニレン基、p−フェニレン基等のアリーレン基;が挙げられる。
R3、R4の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、sec−ブチル基、イソブチル基、t−ブチル基、n−ペンチル基、n−ヘキシル基、n−ヘプチル基、n−オクチル基、n−ノニル基、n−デシル基等のアルキル基;ビニル基、1−プロペニル基、2−プロペニル基、イソプロペニル基、3−ブテニル基、4−ペンテニル基、5−ヘキセニル基等のアルケニル基;エチニル基、プロパルギル基、ブチニル基等のアルキニル基;フェニル基、1−ナフチル基、2−ナフチル基等のアリール基;等が挙げられる。
R5、R6は、それぞれ独立に、反応性基(Zα)又は前記式(2)で示される基(この場合、式(2)中、*は、芳香環を構成する炭素原子との結合手を表す。)を表す。
Gの炭素数2〜20のアルケニレン基としては、ビニレン基、プロペニレン基、ブテニレン基、ペンテニレン基等が挙げられる。
Gの炭素数2〜20のアルキニレン基としては、エチニレン基、プロピニレン基等が挙げられる。
Gの炭素数6〜20のアリーレン基としては、o−フェニレン基、m−フェニレン基、p−フェニレン基、2,6−ナフチレン基、1,5−ナフチレン基等が挙げられる。
これらの置換基は、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基及びアリーレン基等の基において任意の位置に結合していてよい。また、同一若しくは相異なって複数個の置換基がアルキレン基等の基に結合していてもよい。
Xのハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等が挙げられる。
Yの炭素数1〜20の炭化水素基としては、R3、R4の炭化水素基として示したものと同様のものが挙げられる。
3−アミノプロピルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリエトキシシラン、3−アミノプロピルジメトキシメチルシラン、3−アミノプロピルジエトキシメチルシラン、[3−(N,N−ジメチルアミノ)プロピル]トリメトキシシラン、[3−(フェニルアミノ)プロピル]トリメトキシシラン、トリメチル[3−(トリエトキシシリル)プロピル]アンモニウムクロリド、トリメチル[3−(トリメトキシシリル)プロピル]アンモニウムクロリド等のR1がアミノ基である分子接着剤;
これらの化合物の中で、式(1)で示される化合物としては、R1が式(4)で示される基である化合物が好ましく、式(5)〜(13)で示される化合物がより好ましく、式(5)〜(10)で示される化合物がさらに好ましい。
これらの化合物は、R1にトリアジン環を有する。トリアジン環を有する分子接着剤(M)は、第1の熱可塑性樹脂層上により効率よく固定される傾向がある。
触媒は、反応性基(Zα)の種類に応じて適宜選択して用いることができる。
第1の熱可塑性樹脂層は、分子接着剤層に隣接する層であって、分子接着剤(M)を固定する役割を担う層である。
第1の熱可塑性樹脂層は、単層構造を有する。
第1の熱可塑性樹脂層は、組成が均一であってもよいし、組成が均一でなくてもよい。例えば、第1の熱可塑性樹脂層は、層の表面付近に特定の成分を多く含有し、層の表面付近の組成と層の内部の組成が異なっていてもよい。
なお、「分子接着剤層と接する側の表面に熱可塑性樹脂(P1)を含む」とは、分子接着剤層を形成する前の段階において、第1の熱可塑性樹脂層の表面に熱可塑性樹脂(P1)が露出している状態を表すものである。
分子接着剤層を形成する前の段階において、第1の熱可塑性樹脂層の表面に熱可塑性樹脂(P1)が露出していることにより、熱可塑性樹脂(P1)の反応性部分構造(Zγ)は、分子接着剤(M)の反応性基(Zα)と効率よく反応することができる。
シクロオレフィンとしては、シクロペンテン、シクロオクテン、ノルボルネン系単量体等が挙げられる。
α−オレフィンとしては、エチレン、プロピレン等が挙げられる。
(メタ)アクリル系単量体としては、メチル(メタ)アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、n−プロピル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2−エチルヘキシル(メタ)アクリレート等の(メタ)アクリル酸エステル;(メタ)アクリル酸;等が挙げられる。
(メタ)アクリル系単量体と共重合可能な単量体としては、エチレン;スチレン、α−メチルスチレン、クロロスチレン等の芳香族ビニル単量体;アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアノ基含有エチレン性不飽和単量体;(メタ)アクリルアミド、N−メチロール(メタ)アクリルアミド、N−ブトキシメチル(メタ)アクリルアミド等の(メタ)アクリルアミド系単量体;等が挙げられる。
本明細書において、「(メタ)アクリル酸」は、「アクリル酸又はメタクリル酸」を意味する。また「(メタ)アクリル酸エステル」、「(メタ)アクリル」、「(メタ)アクリレート」等の同様の記載についても同じである。
オレフィン系単量体としては、エチレン、プロピレン等が挙げられる。
カルボキシ基含有単量体としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、マレイン酸モノメチルエステル、マレイン酸モノエチルエステル等が挙げられる。
金属イオンとしては、ナトリウム(I)イオン、カリウム(I)イオン、リチウム(I)イオン、カルシウム(II)イオン、マグネシウム(II)イオン、亜鉛(II)イオン、銅(I)イオン、銅(II)イオン、コバルト(II)イオン、コバルト(III)イオン、ニッケル(II)イオン、マンガン(II)イオン、アルミニウム(III)イオン等が挙げられる。
多価カルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカン酸、1、4−シクロヘキサンジカルボン酸、1、4−ナフタレンジカルボン酸、2、6−ナフタレンジカルボン酸、1、8−ナフタレンジカルボン酸、トリメリット酸等が挙げられる。
多価アルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール、1,4−ブタンジオール、2−メチル−1,3−プロパンジオール、1,5−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、3−メチル−1,5−ペンタンジオール、1、2−ヘキサンジオール、1、6−ヘキサンジオール、1、9−ノナンジオール、1、4−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、トリメチロールプロパン、グリセリン等が挙げられる。
非晶性ポリエステル樹脂としては、グリコール変性ポリエチレンテレフタレート(PETG)、グリコール変性ポリ(1,4−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート)(PCTG)、酸変性ポリ(1,4−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート)(PCTA)等が挙げられる。
熱可塑性樹脂(P1)が反応性部分構造(Zγ)を有することで、分子接着剤(M)を効率よく固定することができる。
これらの方法により得られた熱可塑性樹脂(P1’)を成形材料として用いることで、第1の熱可塑性樹脂層を効率よく形成することができる。
表面処理としては、ヒドロキシ基やカルボキシ基を生じさせるものであれば特に限定されない。表面処理としては、コロナ処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理、エキシマ紫外線処理、酸処理、及び塩基処理等が挙げられる。
これらの表面処理は、公知の方法に従って行うことができる。
熱可塑性樹脂(P1)以外の成分としては、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、着色剤等が挙げられる。
これらの含有量は目的に合わせて適宜決定することができる。
第1の熱可塑性樹脂層の厚さが5μm以上であることで、熱溶着工程における加熱により分子接着剤層の性能が低下するのを十分に抑制することができる。また、第1の熱可塑性樹脂層の厚さが80μm以下であることで、接合部(被着体同士の間)を薄くすることができる。
第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度が100℃以上であることで、熱溶着する際に、第1の熱可塑性樹脂層の形状が変化するのを抑制することができる。また、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度が200℃以下であることで、熱溶着時に分子接着剤層に与える影響を抑えることができる。
第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は、熱可塑性樹脂の種類、熱可塑性樹脂の分子量、熱可塑性樹脂の含有量、添加剤の種類、添加剤の含有量、第1の熱可塑性樹脂層の結晶化度、第1の熱可塑性樹脂層の密度等の影響を受ける特性である。
したがって、例えば、用いる熱可塑性樹脂を決定した後、添加剤の種類や量を調整することにより、目的のヒートシール可能温度を有する第1の熱可塑性樹脂層を形成することができる。
第2の熱可塑性樹脂層は、第1の熱可塑性樹脂層に隣接する層であって、接合用積層体の使用時において、最外層の一方を構成する層である。なお、第1の熱可塑性樹脂層と第2の熱可塑性樹脂層の間には、接着剤層が存在していてもよい。
後述するように、第2の熱可塑性樹脂層は、他の接合用積層体の第2の熱可塑性樹脂層との熱溶着に用いられる。
第1の熱可塑性樹脂層とは逆側の表面に熱可塑性樹脂(P2)を含むことで、他の接合用積層体の熱可塑性樹脂層と熱溶着する際に、その工程を効率よく行うことができる。
「第1の熱可塑性樹脂層とは逆側の表面に熱可塑性樹脂(P2)を含む」とは、第1の熱可塑性樹脂層とは逆側の表面に熱可塑性樹脂(P2)が露出していることをいう。
これらの熱可塑性樹脂の具体例としては、熱可塑性樹脂(P1)として示したものと同様のものが挙げられる。
熱可塑性樹脂(P2)は、1種単独で、あるいは2種以上を組み合わせて用いることができる。
熱可塑性樹脂(P2)以外の成分としては、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、着色剤等が挙げられる。
これらの含有量は目的に合わせて適宜決定することができる。
単層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層中の熱可塑性樹脂(P2)の含有量は、通常50〜100質量%、好ましくは80〜100質量%である。
単層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層の厚さは、通常5〜150μmであり、10〜120μmが好ましく、15〜80μmがより好ましい。
単層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層の厚さが5μm以上であることで、熱溶着を十分に行うことができる。また、この第2の熱可塑性樹脂層の厚さが150μm以下であることで、接合部(被着体同士の間)を薄くすることができる。
多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層においては、第1の熱可塑性樹脂層とは逆側の最外層に含まれる熱可塑性樹脂(P2)の含有量は、その最外層全体を基準として、通常50〜100質量%、好ましくは80〜100質量%である。
多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層全体の厚さは、通常3〜150μmであり、10〜120μmが好ましく、15〜80μmがより好ましい。
多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層全体の厚さが3μm以上であることで、熱溶着を十分に行うことができる。また、この第2の熱可塑性樹脂層の厚さが150μm以下であることで、接合部(被着体同士の間)を薄くすることができる。
多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層において、その層数は特に限定されない。多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層の層数は、通常2〜10であり、2〜5が好ましい。
第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度が50℃以上であることで、常温での取り扱い性が良好となる。また、第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度が180℃以下であることで、本発明の接合用積層体を使用する際、第2の熱可塑性樹脂層同士の層間を強固に接着することができ、2つの被着体をより強固に接合することができる。
第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度の調整方法と同様の方法により、調整することができる。
なお、第2の熱可塑性樹脂層が多層構造を有するものであるとき、第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度とは、第1の熱可塑性樹脂層とは逆側の最外層のヒートシール可能温度のことをいう。
接合用積層体は、第1の熱可塑性樹脂層と第2の熱可塑性樹脂層で構成された積層体(以下において、「積層体(η)」と表すことがある。)の第1の熱可塑性樹脂層上に、直接、分子接着剤層を形成することにより製造することができる。
上記のように、積層体(3)においては、第1の熱可塑性樹脂層(1)は、分子接着剤層(4)と接する側の表面(6)に熱可塑性樹脂(P1)を含む。さらに、積層体(3)の第2の熱可塑性樹脂層(2)は、第1の熱可塑性樹脂層(1)とは逆側の表面(7)に熱可塑性樹脂(P2)を含むことが好ましい。
例えば、熱可塑性樹脂(P1)を含有するペレットと、熱可塑性樹脂(P2)を含有するペレットをそれぞれ溶融し、これらを多層ダイから同時に押出して得られた共押出多層フィルムを、積層体(η)として用いることができる。
また、熱可塑性樹脂(P1)を含有する樹脂フィルムと、熱可塑性樹脂(P2)を含有する樹脂フィルムを貼合して得られた多層フィルムを、積層体(η)として用いることができる。
すなわち、本発明の接合用積層体は、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度がTh1、第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度がTh2であるときに、Th1>Th2である。
後述するように、2つの被着体を本発明の接合用積層体を用いて接合する場合、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度を第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度よりも高くすることで、分子接着剤層に悪影響を与えることなく、熱溶着工程を行うことができる。
なかでも、反応性基(Zα)と反応性部分構造(Zγ)は、下記の要件(Q1)を満たすことが好ましい。
要件(Q1):
分子接着剤(M)が有する反応性基(Zα)が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも1種であり、前記熱可塑性樹脂(P1)が有する反応性部分構造(Zγ)が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも1種である、又は、
分子接着剤(M)が有する反応性基(Zα)が、アジド基であり、前記熱可塑性樹脂(P1)が有する反応性部分構造(Zγ)が、炭素−炭素単結合、炭素−炭素二重結合、及び炭素−水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも1種である。
上記の要件(Q1)を満たすことで、この化学結合を効率よく形成できると考えられる。
熱可塑性樹脂であれば、通常、炭素−炭素単結合、炭素−炭素二重結合、炭素−水素単結合の少なくともいずれかを含有する。したがって、アジド基を有する分子接着剤(M)を用いる場合、熱可塑性樹脂(P1)の種類は特に限定されない。
これらは1種単独で、あるいは2種以上を組み合わせて用いることができる。
当該乾燥機構で調整される乾燥温度は、通常20〜250℃、好ましくは25〜200℃、より好ましくは30〜150℃、特に好ましくは35〜120℃である。乾燥時間は、通常1秒から120分、好ましくは10秒から10分、より好ましくは20秒から5分、特に好ましくは30秒から3分である。
加熱方法としては特に限定されず、上述の乾燥機構と同様の機構及び装置を用いることができる。
紫外線の照射は、水銀ランプ、メタルハライドランプ、紫外線LED、無電極ランプ等の光源を使用した紫外線照射装置を用いて行うことができる。
光照射処理の処理条件は、目的の光反応を行うことができる限り、特に限定されない。
本発明の2つの被着体を接合する方法は、2つの接合用積層体を使用して、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法であって、前記2つの接合用積層体が、それぞれ独立して、本発明の接合用積層体であり、第1の接合用積層体を、分子接着剤(MA)を含む分子接着剤層(A−M)、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層(A−1)、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層(A−2)をこの順で有する接合用積層体(A)と表し、第2の接合用積層体を、分子接着剤(MB)を含む分子接着剤層(B−M)、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層(B−1)、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層(B−2)をこの順で有する接合用積層体(B)と表したときに、
以下の工程(L1)〜(L3)を含む工程群と、工程(M1)〜(M3)を含む工程群と、工程(N1)、(N2)を含む工程群と、から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法である。
工程(L1):接合用積層体(A)の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する工程
工程(L2):接合用積層体(B)の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する工程
工程(L3):工程(L1)で得られた積層体の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、工程(L2)で得られた積層体の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する工程
工程(M1):接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する工程
工程(M2):工程(M1)で得られた積層体の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する工程
工程(M3):工程(M2)で得られた積層体の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する工程
工程(N1):接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)が対向する配置で、被着体(I)、接合用積層体(A)、接合用積層体(B)、被着体(II)を、この順に重ねる工程
工程(N2):工程(N1)で得られたものを加熱して、分子接着剤層(A−M)と被着体(I)との接着と、分子接着剤層(B−M)と被着体(II)との接着と、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と第2の熱可塑性樹脂層(B−2)との熱溶着を同時に行う工程
本発明の接合方法において、接合用積層体(A)は、被着体(I)との接着に利用される。
本発明の接合方法において、接合用積層体(B)は、被着体(II)との接着に利用される。
熱可塑性樹脂(P2A)の融点と熱可塑性樹脂(P2B)の融点の差は、好ましくは40℃以下、より好ましくは20℃以下であり、特に好ましくは0℃である。
熱可塑性樹脂(P2A)のと熱可塑性樹脂(P2B)のハンセン溶解度パラメータの相互作用距離Raは、好ましくは10以下、より好ましくは4.5以下である。
本発明においてハンセン溶解度パラメータの相互作用距離Raは以下の式より導き出されるものである。
したがって、通常、被着体(I)又は被着体(II)としては、反応性基(Zβ)との反応性を有する基をその表面に有するものが用いられる。
金属としては、アルミニウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、銀、金等が挙げられる。
無機物としては、ガラス、無機酸化物(ガラスを除く)等が挙げられる。
これらの部材に対しては表面処理を施してもよい。表面処理により、ヒドロキシ基やカルボキシ基等が生じた部材は、被着体としてより好適に用いられる。
また、表面処理技術を利用することで、表面に熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を含む部材も被着体として利用することができる。
表面処理としては、コロナ処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理、エキシマ紫外線処理、酸処理、及び塩基処理等が挙げられる。これらの表面処理は、公知の方法に従って行うことができる。
また被着体の表面に、必要に応じてプライマー層を設けてもよい。
工程(L1)〜(L3)を含む工程群の各工程を図2に示す。
工程(L1)においては、分子接着剤層(A−M)(8)、第1の熱可塑性樹脂層(A−1)(9)、及び第2の熱可塑性樹脂層(A−2)(10)を有する接合用積層体(A)(11)の分子接着剤層(A−M)(8)と、被着体(I)(12)とを接着し、積層体(13)を得る〔図2(a)〕。
工程(L1)において面圧をかける場合、その圧力は、通常0.1〜10MPa、好ましくは0.2〜5MPa、より好ましくは0.3〜3MPa、さらに好ましくは0.4〜1MPaである。
工程(L1)の処理時間は、通常1秒から1時間、好ましくは5秒から30分、より好ましくは10秒から10分である。
工程(L2)は、工程(L1)と同様の方法、同様の条件により行うことができる。
工程(L3)において線圧をかける場合、その圧力は、通常0.1〜5N/mm、好ましくは0.2〜3N/mm、より好ましくは0.3〜1N/mmである。
工程(L3)において面圧をかける場合、その圧力は、通常0.05〜10MPa、好ましくは0.1〜5MPa、より好ましくは0.2〜3MPaである。
工程(L3)の処理時間は、通常1秒から1分、好ましくは3〜30秒である。
式(E−2)を満たすことで、工程(L2)における、接合用積層体(B)の第1の熱可塑性樹脂層(B−1)の変形が抑制される。
接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とをより効率よく熱溶着することができることから、式(E−3)と式(E−4)のいずれも満たすことがより好ましい。
工程(M1)〜(M3)を含む工程群の各工程を図3に示す。
工程(M1)においては、分子接着剤層(A−M)(21)、第1の熱可塑性樹脂層(A−1)(22)、及び第2の熱可塑性樹脂層(A−2)(23)を有する接合用積層体(A)(24)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)(23)と、分子接着剤層(B−M)(25)、第1の熱可塑性樹脂層(B−1)(26)、及び第2の熱可塑性樹脂層(B−2)(27)を有する接合用積層体(B)(28)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)(27)とを熱溶着し、積層体(29)を得る〔図3(a)〕。
工程(M1)は、工程(L3)と同様の方法、同様の条件により行うことができる。
工程(M3)においては、工程(M2)で得られた積層体(31)の分子接着剤層(B−M)(25)と被着体(II)(32)とを接着し、接合構造体(33)を得る〔図3(c)〕。
なお、工程(M2)と工程(M3)は同時に行ってもよい。例えば、被着体(I)と工程(M1)で得られた積層体と被着体(II)とをこの順で重ね、このものに対して圧着処理を行うことにより、工程(M2)と工程(M3)を同時に行うことができる。
工程(N1)、(N2)を含む工程群の各工程を図4に示す。
工程(N1)においては、分子接着剤層(A−M)(34)、第1の熱可塑性樹脂層(A−1)(35)、及び第2の熱可塑性樹脂層(A−2)(36)を有する接合用積層体(A)(37)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)(36)と、分子接着剤層(B−M)(38)、第1の熱可塑性樹脂層(B−1)(39)、及び第2の熱可塑性樹脂層(B−2)(40)を有する接合用積層体(B)(41)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)(40)が対向する配置で、被着体(I)(42)、接合用積層体(A)(35)、接合用積層体(B)(41)、被着体(II)(43)を、この順に重ねる〔図4(a)〕。
工程(N2)において面圧をかける場合、その圧力は、通常0.1〜10MPa、好ましくは0.2〜5MPa、より好ましくは0.3〜3MPa、さらに好ましくは0.4〜1MPaである。
工程(N2)の処理時間は、通常1秒から1時間、好ましくは5秒から30分、より好ましくは10秒から10分である。
接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とをより効率よく熱溶着することができることから、式(E−5)と式(E−6)のいずれも満たすことがより好ましい。
前記工程(L1)〜(L3)を含む工程群においては、熱溶着処理を行う前に、分子接着剤層と被着体との接着処理が行われる。したがって、分子接着剤層と被着体との接着処理を、熱溶着処理に伴う熱可塑性樹脂層の熱変形が生じていない状態で行うことができるため、分子接着剤層と被着体とをより強固に接着することができる。
本発明の接合構造体の製造方法は、被着体(I)/接合用積層体(A)と接合用積層体(B)由来の層/被着体(II)、の層構造を有する接合構造体の製造方法であって、本発明の接合方法を使用して、被着体(I)と被着体(II)を接合することを特徴とする。
これらの中でも、被着体(I)及び被着体(II)としては、それぞれ独立して、金属、無機物、及び熱硬化性樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種を、少なくとも被接着面に含むものが好ましい。
一方、被着体の被接着面に、金属、無機物、又は熱硬化性樹脂が存在する場合、この方法によりこれらの被着体を強固に接合することは困難である。
各例中の部及び%は、特に断りのない限り、質量基準である。
多層フィルム(1)〜(5)の各層のヒートシール可能温度は、以下の方法により求めた。
多層フィルム(25mm×150mm)を2枚用意し、同じ成分の層が対向するようにこれらを重ね、0.2MPaで1秒の条件でこれらを熱溶着して試験片を得た。このとき、熱溶着温度を5℃間隔(例えば、140℃、145℃、150℃)で変え、複数の試験片を得た。
得られた試験片のそれぞれについて23℃、湿度50%(相対湿度)の環境下で、引張試験機(株式会社エー・アンド・デイ製、製品名「テンシロン万能材料試験機」)を用いて300mm/分の条件でT型剥離試験を行い、それぞれの接着強度を測定した。
接着強度が5N/25mm以上の試験片の中で、熱溶着温度が一番低い試験片の熱溶着温度を「ヒートシール可能温度」とした。
2種類のポリプロピレンを成形材料として用いて、共押出し法により、「第1の熱可塑性樹脂層〔ポリプロピレン(PP)厚さ60μm〕/第2の熱可塑性樹脂層〔ポリプロピレン(PP)厚さ50μm〕」の層構造の多層フィルム(1)を得た。得られた多層フィルム(1)について、それぞれの層のヒートシール可能温度を測定したところ、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は170℃、第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は145℃であった。
第1表に記載の成形材料を使用したこと以外は、製造例1と同様にして多層フィルム(2)、(5)を得た。
2種類のポリエチレンと、ナイロンを成形材料として用いて、共押出法により、「第1の熱可塑性樹脂層〔ポリエチレン(PE)厚さ25μm〕/第2の熱可塑性樹脂層〔ナイロン(Ny)厚さ30μm/ポリエチレン(PE)厚さ25μm〕」の層構造の多層フィルム(3)を得た。得られた多層フィルム(3)について、それぞれの層のヒートシール可能温度を測定したところ、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は140℃、第2の熱可塑性樹脂層(ポリエチレン層)のヒートシール可能温度は100℃であった。
ポリエステル系接着剤を用いて、ポリエチレンフィルムとエチレン・酢酸ビニル共重合樹脂フィルムとをドライラミネートし、「第1の熱可塑性樹脂層〔ポリエチレン(PE)厚さ100μm〕/第2の熱可塑性樹脂層〔エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂(EVA)厚さ50μm〕」の層構造の多層フィルム(4)を得た。得られた多層フィルム(4)について、それぞれの層のヒートシール可能温度を測定したところ、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は140℃、第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度は110℃であった。
なお、第1表中、樹脂成分名は以下のように略記した。
ポリプロピレン:PP
ポリエチレン:PE
ナイロン:Ny
エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂:EVA
WO2012/046651号に記載の方法に従って、6−(3−トリエトキシシリルプロピル)アミノ−1,3,5−トリアジン−2,4−ジアジド(前記式(10)で示される化合物、第2表中、「PTES」と記載する。)を含有する分子接着剤溶液(溶媒:エタノール、濃度0.1g/L)を得た。
以下の方法により、多層フィルム(1)を用いて接合用積層体(1)を製造した。
多層フィルム(1)の第1の熱可塑性樹脂層に対して、コロナ処理機(信光電気計測株式会社製、製品名「コロナ・スキャナー ASA−4」、出力電圧;9kV(表面電圧)、発振周波数:20kHz)にてコロナ照射を行った。次いで、コロナ照射を行った面に、製造例6で得られた分子接着剤溶液をマイヤーバー(12番)で塗布し、得られた塗膜を80℃で60秒乾燥させた。
次いで、紫外線照射装置(ヘレウス株式会社製、製品名「ライトハンマー 10 MARK II」、光源:水銀ランプ)を用いて、この塗膜に紫外線を照射することにより固定処理を行い、分子接着剤層と、第1の熱可塑性樹脂層及び第2の熱可塑性樹脂層(多層フィルム(1))からなる接合用積層体(1)を得た。
なお、紫外線照射条件は、照度84mW/cm2、光量29mJ/cm2とし、当該照度及び光量は照度・光量計(EIT社製、製品名「UV Power Puck II」)を用いてUVCの領域の照度および光量を測定した。
製造実施例1において、多層フィルム(1)に代えて、それぞれ、第2表に記載の多層フィルム(2)〜(5)を使用したこと以外は、製造実施例1と同様にして、接合用積層体(2)〜(5)を得た。
製造実施例1で得た接合用積層体(1)(10mm×10mm)2枚と、被着体〔プラズマ処理したガラス板(30mm×70mm×2mm)〕2枚を用意した。
接合用積層体(1)の分子接着剤層がガラス板のプラズマ処理面に対向するように、接合用積層体(1)と被着体(ガラス板)を重ね、これを100℃、0.5MPa(面圧)の条件で5分間熱圧着して、被着体/分子接着剤層/第1の熱可塑性樹脂層/第2の熱可塑性樹脂層からなる積層体を得た。
この操作とは別に、残りの接合用積層体(1)と被着体を用いて同様の操作を行い、もう1つの積層体を得た。
次いで、得られた2つの積層体の第2の熱可塑性樹脂層同士を、145℃、0.5MPa(面圧)の条件で10秒間熱圧着して、接合構造体を得た。
製造実施例2で得た接合用積層体(2)(10mm×10mm)2枚と、被着体〔プラズマ処理したガラス板(30mm×70mm×2mm)〕2枚を用意した。
2つの接合用積層体(2)の各分子接着剤層がガラス板のプラズマ処理面に対向するように、かつ、2つの接合用積層体(2)の第2の熱可塑性樹脂層が互いに対向するように、被着体、接合用積層体(2)、接合用積層体(2)、被着体をこの順に重ね、このものを145℃、0.5MPa(面圧)の条件で5分間熱圧着して、接合構造体を得た。
第3表に記載の接合用積層体、及び製造条件を用いたことを除き、実施例2と同様にして接合構造体を得た。
製造例1で得た多層フィルム(1)(10mm×10mm)2枚と、被着体〔プラズマ処理したガラス板(30mm×70mm×2mm)〕2枚を用意した。
2つの多層フィルム(1)のヒートシール可能温度が170℃の層が、それぞれ、ガラス板のプラズマ処理面に対向するように、かつ、2つの多層フィルム(1)のヒートシール可能温度が145℃の層が互いに対向するように、被着体、多層フィルム(1)、多層フィルム(1)、被着体をこの順に重ね、このものを145℃、0.5MPa(面圧)の条件で5分間熱圧着して、接合構造体を得た。
実施例1〜4、比較例1、2で得た接合構造体を試験片として用いて、万能引張試験機(インストロン社製、インストロン5581)にて、引張速度50mm/分の条件で接着強度を測定した。さらに、試験終了後に試験片の状態を観察した。結果を第3表に示す。
なお、比較例2においては、被着体と多層フィルムが十分に接着しておらず、接着強度を測定することができなかった。
実施例1〜4、比較例1、2で得た接合構造体を試験片として用いて、熱圧着した後の接合用積層体の浸み出しを目視で確認し、以下の基準で評価した。
A:接合用積層体の変形による端部の浸み出しが目視で確認できなかった。
F:接合用積層体の変形による端部の浸み出しが目視で確認できた。
実施例1〜4においては、接着強度の測定後の試験片には、接合用積層体由来の層内での破壊や、接合用積層体由来の層と被着体との界面での破壊は生じていない。したがって、実施例1〜4においては、2つの被着体が強固に接合されていることが分かる。
一方、比較例1において用いた接合用積層体は、第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度と、第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度が同じである。このため、熱圧着時に変形が生じた。
また、比較例2においては、被着体と多層フィルムが十分に接着していない。したがって、この方法ではガラス板を接合することは困難である。
2:第2の熱可塑性樹脂層
3:第1の熱可塑性樹脂層と第2の熱可塑性樹脂層で構成された積層体
4:分子接着剤層
5:接合用積層体
6:分子接着剤層と接する側の表面
7:第1の熱可塑性樹脂層とは逆側の表面
8.21.34:分子接着剤層(A−M)
9.22.35:第1の熱可塑性樹脂層(A−1)
10.23.36:第2の熱可塑性樹脂層(A−2)
11.24.37:接合用積層体(A)
12.30.42:被着体(I)
13:工程(L1)の結果物である積層体
14.25.38:分子接着剤層(B−M)
15.26.39:第1の熱可塑性樹脂層(B−1)
16.27.40:第2の熱可塑性樹脂層(B−2)
17.28.41:接合用積層体(B)
18.32.43:被着体(II)
19:工程(L2)の結果物である積層体
20.33.45:接合構造体
29:工程(M1)の結果物である積層体
31:工程(M2)の結果物である積層体
44:工程(N1)で得られたもの
Claims (11)
- 分子接着剤(M)を含む分子接着剤層、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層をこの順で有し、前記分子接着剤層と第2の熱可塑性樹脂層が、それぞれ使用時における最外層を構成する接合用積層体であって、
前記分子接着剤(M)が、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも1種の反応性基(Zα)と、シラノール基、及び加水分解反応によりシラノール基を生成させる基からなる群から選ばれる少なくとも1種の反応性基(Zβ)とを有する化合物であり、
前記第1の熱可塑性樹脂層は、少なくとも、分子接着剤層と接する側の表面に、前記分子接着剤(M)の反応性基(Zα)と化学結合を形成し得る反応性部分構造(Zγ)を有する熱可塑性樹脂(P1)を含むものであり、
前記第1の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度がTh1、前記第2の熱可塑性樹脂層のヒートシール可能温度がTh2であるときに、Th1>Th2である接合用積層体。 - 前記分子接着剤(M)が有する反応性基(Zα)が、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも1種であり、熱可塑性樹脂(P1)が有する反応性部分構造(Zγ)が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アルデヒド基、及びアミノ基からなる群から選ばれる少なくとも1種である、又は、
前記分子接着剤(M)が有する反応性基(Zα)が、アジド基であり、熱可塑性樹脂(P1)が有する反応性部分構造(Zγ)が、炭素−炭素単結合、炭素−炭素二重結合、及び炭素−水素単結合からなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1に記載の接合用積層体。 - 分子接着剤(M)の反応性基(Zα)と、熱可塑性樹脂(P1)の反応性部分構造(Zγ)が化学結合を形成している、請求項1〜3のいずれかに記載の接合用積層体。
- 前記熱可塑性樹脂(P1)が、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン−酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1〜4のいずれかに記載の接合用積層体。
- 前記第2の熱可塑性樹脂層は、少なくとも分子接着剤層とは逆側の表面に、オレフィン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン−酢酸ビニル系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、及びポリエステル樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種を含むものである、請求項1〜5のいずれかに記載の接合用積層体。
- 2つの接合用積層体を使用して、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法であって、
前記2つの接合用積層体が、それぞれ独立して、請求項1〜6のいずれかに記載の接合用積層体であり、
第1の接合用積層体を、分子接着剤(MA)を含む分子接着剤層(A−M)、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層(A−1)、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層(A−2)をこの順で有する接合用積層体(A)と表し、第2の接合用積層体を、分子接着剤(MB)を含む分子接着剤層(B−M)、単層構造を有する第1の熱可塑性樹脂層(B−1)、及び単層構造又は多層構造を有する第2の熱可塑性樹脂層(B−2)をこの順で有する接合用積層体(B)と表したときに、
以下の工程(L1)〜(L3)を含む工程群と、工程(M1)〜(M3)を含む工程群と、工程(N1)、(N2)を含む工程群と、から選ばれるいずれかの工程群を行うことを特徴とする、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法。
工程(L1):接合用積層体(A)の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する工程
工程(L2):接合用積層体(B)の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する工程
工程(L3):工程(L1)で得られた積層体の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、工程(L2)で得られた積層体の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する工程
工程(M1):接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する工程
工程(M2):工程(M1)で得られた積層体の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する工程
工程(M3):工程(M2)で得られた積層体の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する工程
工程(N1):接合用積層体(A)の第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と、接合用積層体(B)の第2の熱可塑性樹脂層(B−2)が対向する配置で、被着体(I)、接合用積層体(A)、接合用積層体(B)、被着体(II)を、この順に重ねる工程
工程(N2):工程(N1)で得られたものを加熱して、分子接着剤層(A−M)と被着体(I)との接着と、分子接着剤層(B−M)と被着体(II)との接着と、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と第2の熱可塑性樹脂層(B−2)との熱溶着を同時に行う工程 - 前記工程(L1)〜(L3)を含む工程群を行う、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法であって、
工程(L1)において、接合用積層体(A)の分子接着剤層(A−M)と被着体(I)とを接着する際の温度がTL1、
工程(L2)において、接合用積層体(B)の分子接着剤層(B−M)と被着体(II)とを接着する際の温度がTL2、
工程(L3)において、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)と第2の熱可塑性樹脂層(B−2)とを熱溶着する際の温度がTL3、
接合用積層体(A)の第1の熱可塑性樹脂層(A−1)のヒートシール可能温度がTh1A、第2の熱可塑性樹脂層(A−2)のヒートシール可能温度がTh2Aであり、
接合用積層体(B)の第1の熱可塑性樹脂層(B−1)のヒートシール可能温度がTh1B、第2の熱可塑性樹脂層(B−2)のヒートシール可能温度がTh2Bであるときに、
下記式(E−1)と式(E−2)のいずれも満たし、かつ、下記式(E−3)と式(E−4)の少なくとも一方を満たす、請求項7に記載の、被着体(I)と被着体(II)とを接合する方法。
- 被着体(I)/接合用積層体(A)と接合用積層体(B)由来の層/被着体(II)、の層構造を有する接合構造体の製造方法であって、請求項7〜9のいずれかに記載の方法を使用して、被着体(I)と被着体(II)を接合することを特徴とする、接合構造体の製造方法。
- 被着体(I)と被着体(II)が、それぞれ独立して、金属、無機物、及び熱硬化性樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種を、少なくとも被接着面に含むものである、請求項10に記載の接合構造体の製造方法。
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