JP6960932B2 - 向上した光学特性を有する中間膜 - Google Patents

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ルー，ジュン
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[0001]本出願は、２０１４年１２月８日出願で現在係属中の米国特許出願１４／５６３，０１１（その開示事項はその全部を参照として本明細書中に包含する）の一部継続出願である。
[0002]本発明はポリマー樹脂に関し、特に多層パネルにおいて用いられるものなどのポリマー中間膜において用いるのに好適なポリマー樹脂に関する。
[0003]ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、例えば安全ガラス又はポリマー積層体のような光透過性積層体などの多層パネルにおいて中間膜として用いることができるポリマーシートの製造においてしばしば用いられている。ＰＶＢはまた、光起電ソーラーパネルにおいて、商業用途及び住居用途用の電力を生成及び供給するのに用いるパネルを封入するためにも用いられている。
[0004]安全ガラスとは、一般にガラスの２つのシートの間に配置されている少なくとも１つのポリマーシート又は中間膜を含む透明な積層体を指す。安全ガラスは建築用途及び自動車用途において透明バリヤとしてしばしば用いられており、その主要な機能の１つは、物体にガラスを貫通させることなく衝撃又は打撃から生成するエネルギーを吸収し、加えられる力がガラスを破壊するのに十分である場合においてもガラスを結合した状態に維持することである。これによって鋭利なガラスの破片が分散するのが回避され、囲まれた領域内の人又は物体に対する損傷及び損害が最小になる。安全ガラスはまた、紫外（ＵＶ）及び／又は赤外（ＩＲ）放射線の減少のような他の利益を与えることもでき、これはまた、色、テクスチャーなどを加えることによって窓の開口部の美的外観を向上させることもできる。更に、より静かな内部空間をもたらす所望の遮音特性を有する安全ガラスも製造されている。
[0005]積層安全ガラスは、計器群又は他の重要な情報のイメージを、フロントガラス上の乗物の操縦者の眼のレベルの位置に投影するヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）システムを装備した乗物において用いられている。かかるディスプレイによって、運転者は、ダッシュボード情報を視覚で入手しながら近付いてくる進行路に集中し続けることが可能になる。均一で安定した厚さを有する平らなフロントガラス上に投影した場合、投影像はガラスの内表面及び外表面に反射するので、投影像の位置における差によって干渉する二重像又は反射「ゴースト」像が形成される。
[0006]これらのゴースト像に対処する１つの方法は、誘電体被覆のような被覆を、ガラスとポリマー中間膜の間のフロントガラスの表面の１つの上に含ませることである。この被覆は二次像の明度を大きく減少させながら一次像に非常に近接している位置に第３のゴースト像を形成して、二次像が背景中に溶け込むように見えるように設計されている。残念なことに、たまに、かかる被覆の有効性が制限される場合があり、被覆それ自体がポリマー中間膜のガラス基材への接着を妨げて、光学的歪み及び他の問題を引き起こす場合がある。
[0007]同時に、部分的に乗物に関する増加した燃料効率の要望のために、伝統的なパネルよりも重量が軽い多層パネルに対する需要が成長している。一般に、乗物において用いられる多層パネル（これらとしては、例えばそのフロントガラス、サイドウィンドウ、及び他のパネルを挙げることができる）は、乗物の全重量の注目に値する部分（時には５％まで）を構成する。結果として、これらのパネルの全重量を減少させると、一般に乗物の重量の減少、及びそれに伴って燃料効率の増加をもたらすであろう。これらのパネルにおける重量の大部分は中間層におけるものではなく、基材（通常はガラスを含む）に起因する。
[0008]したがって、軽量の多層パネルにおいても用いることができるＨＵＤ用途において用いるのに好適なポリマー中間膜に対する必要性が存在する。かかる中間膜は、二重像分離を減少させ、より薄い基材の使用を可能にする一方で、望ましい光学特性、遮音特性、及び視覚特性を示さなければならない。
[0009]本発明の一態様は、ポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含む少なくとも１つのポリマー層を含むテーパー状中間膜に関する。ポリマー層は少なくとも約１．４８０の屈折率を有し、中間膜は０．８５ｍｒａｄ以下の全体的なくさび角度を有するテーパー状の区域を含む。
[0010]本発明の他の態様は、１対の硬質基材；及び基材の間に配置されている中間膜；を含む多層パネルに関する。中間膜は０．８５ｍｒａｄ未満の全体的なくさび角度を有するテーパー状の区域を含み、多層パネルの等価屈折率は、硬質基材のそれぞれの屈折率よりも少なくとも０．０１０高い。
[0011]本発明の更に他の態様は、１対の硬質基材、及び基材の間に配置されているテーパー状中間膜を含む多層パネルに関する。テーパー状中間膜は少なくとも１種類のポリマー樹脂を含む。中間膜の屈折率は、硬質基材のそれぞれの屈折率よりも少なくとも５％高い。
[0012]下記において、添付の図面を参照して本発明の種々の態様を詳細に記載する。
[0013]図１は、参照しやすいようにテーパー状中間膜の種々の特徴をラベル付けした、本発明の一態様にしたがって構成されたテーパー状中間膜の断面図である。 [0014]図２は、テーパー状の区域全体が一定のくさび角度及び線状の厚さプロファイルを有する、中間膜の全幅に及ぶテーパー状の区域を有するテーパー状中間膜の断面図である。 [0015]図３は、テーパー状の区域が一定角度の区域及び変動角度の区域を含む、中間膜の幅の一部に及ぶテーパー状の区域、及び中間膜の幅の一部に及ぶ水平(flat)の端部区域を有するテーパー状中間膜の断面図である。 [0016]図４は、テーパー状の区域が一定角度の区域及び２つの変動角度の区域を含む、中間膜の幅の一部に及ぶテーパー状の区域、及び中間膜の幅の一部に及ぶ２つの水平の端部区域を有するテーパー状中間膜の断面図である。 [0017]図５は、テーパー状の区域が完全に曲線状の厚さプロファイルを有する変動角度の区域から形成されている、中間膜の幅の一部に及ぶテーパー状の区域、及び中間膜の幅の一部に及ぶ２つの水平の端部区域を有するテーパー状中間膜の断面図である。 [0018]図６は、テーパー状部が２つの変動角度の区域によって互いから離隔されている３つの一定角度の区域を含む、中間膜の幅全体に及ぶテーパー状の区域を有するテーパー状中間膜の断面図である。 [0019]図７は、テーパー状の区域が３つの一定角度の区域及び４つの変動角度の区域を含む、中間膜の幅の一部に及ぶテーパー状の区域、及び中間膜の幅の一部に及ぶ２つの水平の端部区域を有するテーパー状中間膜の断面図である。 [0020]図８ａは、中間膜の厚さプロファイルが図２に示す中間膜の厚さプロファイルと同様である、乗物のフロントガラスにおいて用いるように構成されているテーパー状中間膜の平面図である。[0021]図８ｂは、中間膜の厚さプロファイルを示す、図８ａの中間膜の断面図である。 [0022]図９は、多層パネルの二重像分離距離を測定するために用いる装置の概要図である。 [0023]図１０は、図９の装置を用いて多層パネルの二重像分離距離を測定する際に形成される投影像の例である。 [0024]図１１は、ピクセル数を強度の関数としてプロットすることによって図１０に示す投影像を分析することによって形成されるグラフの例である。 [0025]図１２は、実施例１１に記載する幾つかの比較試料及び本発明試料について行った二重像分離距離分析の結果のグラフ表示であり、特に種々のくさび角度の幾つかの試料の二重像分離距離を全厚さの関数として示している。 [0026]図１３は、実施例１１に記載する幾つかの比較試料及び本発明試料について行った二重像分離距離分析の結果のグラフ表示であり、特に種々のガラス構造の幾つかの試料の二重像分離をくさび角度の関数として示している。 [0027]図１４は、実施例１３において実施した二重像分離距離分析の結果のグラフ表示であり、特に種々のガラス厚さを有するパネルを用いた幾つかのパネルの二重像分離距離を等価屈折率の関数として示している。
[0028]本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜には、１種類以上の熱可塑性ポリマー、及び屈折率（ＲＩ）調整剤（balancing agent）を含ませることができる。本明細書において用いる「屈折率調整剤」又は「ＲＩ調整剤」という用語は、少なくとも１つの樹脂又は層の屈折率を調節するために組成物、層、又は中間膜中に含ませる任意の成分又は添加剤を指す。ＲＩ調整剤は、中間膜内の樹脂又は層の少なくとも１つの屈折率を増加又は減少させることができ、これによって色斑、曇り度、及び／又は明澄度などの中間膜の光学特性を、ＲＩ調整剤を用いないで形成される同じ中間膜と比べて向上させることができる。
[0029]本明細書において用いる「ポリマー樹脂組成物」及び「樹脂組成物」という用語は、１種類以上のポリマー樹脂を含む組成物を指す。ポリマー組成物には、場合によって可塑剤及び／又は他の添加剤のような他の成分を含ませることができる。本明細書において用いる「ポリマー樹脂層」、「ポリマー層」、及び「樹脂層」という用語は、ポリマーシートに成形された、場合によって１種類以上の可塑剤と混合した１種類以上のポリマー樹脂を指す。ここでも、ポリマー層に更なる添加剤を含ませることができるが、これらは必須ではない。本明細書において用いる「中間膜」という用語は、多層パネルを形成するために少なくとも１つの硬質基材と共に用いるのに好適な単層又は多層ポリマーシートを指す。「単一シート」中間膜及び「モノリス型」中間膜という用語は、１つの単一の樹脂シートから形成される中間膜を指し、一方、「複数層」及び「多層」中間膜という用語は、共押出、積層、又は他の形態で互いと結合されている２以上の樹脂シートを有する中間膜を指す。
[0030]本明細書に記載する樹脂組成物、層、及び中間膜には、１種類以上の熱可塑性ポリマーを含ませることができる。好適な熱可塑性ポリマーの例としては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−ビニル）アセテート（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、並びに上記に示した任意のポリマーから誘導されるエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマーのような酸コポリマー、並びにこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、熱可塑性ポリマーは、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリ塩化ビニル、及びポリウレタンからなる群から選択することができ、或いは樹脂には１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。本明細書においてはポリ（ビニルアセタール）樹脂に関して記載するが、本発明の種々の態様にしたがって、下記に記載するポリ（ビニルアセタール）樹脂と一緒か、又はこれに代えて１種類以上の上記のポリマー樹脂を含ませることができることを理解すべきである。
[0031]本明細書に記載する樹脂組成物、層、及び中間膜がポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は任意の好適な方法にしたがって形成することができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリビニルアルコールを酸触媒の存在下で１種類以上のアルデヒドによってアセタール化することによって形成することができる。得られる樹脂は、次に、例えば米国特許２，２８２，０５７及び２，２８２，０２６、並びに"Vinyl Acetal Polymers", Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)に記載されているもののような公知の方法にしたがって分離し、安定化し、乾燥することができる。得られるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、他に示していない限りにおいては、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定して少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％の全アセタール化度を有していてよい。ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアルデヒド残基の全量はアセタール成分として総称することができ、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残りは残留ヒドロキシル及び残留アセテート基であり、これは下記において更に詳細に議論する。
[0032]幾つかの態様によれば、本樹脂組成物、層、又は中間膜には、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、これは組成物、層、又は中間膜中の全樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、又は少なくとも約４５重量％の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。全体として、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、全樹脂の合計重量を基準として、組成物、層、又は中間膜の少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、又は少なくとも約８０重量％を構成させることができる。幾つかの態様においては、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂以外の樹脂の量は、全樹脂の合計重量を基準として約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下であってよい。
[0033]幾つかの態様においては、本樹脂組成物、層、又は中間膜には、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、これらのそれぞれは、組成物、層、又は中間膜中の全樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、又は少なくとも約４５重量％の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。全体として、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、全樹脂の合計重量を基準として、組成物、層、又は中間膜の少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、又は少なくとも約８０重量％を構成させることができる。幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂以外の樹脂の量は、全樹脂の合計重量を基準として約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下であってよい。
[0034]幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として１２重量％未満の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。例えば、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約１．５重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約２．５重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約３．５重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約４．５重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約５．５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約６．５重量％、少なくとも約７重量％、及び／又は約１２重量％以下、約１１．５重量％以下、約１１重量％以下、約１０．５重量％以下、約１０重量％以下、約９．５重量％以下、約９重量％以下、約８．５重量％以下、約８重量％以下、約７．５重量％以下の量で、組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として約０．５〜約１２重量％、約１．５〜約１１．５重量％、約２〜約１１重量％、約２．５〜約１０重量％の範囲の量で、組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。
[0035]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂には、任意の好適なアルデヒドの残基を含ませることができ、幾つかの態様においては、少なくとも１種類のＣ１〜Ｃ１０アルデヒド、又は少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含ませることができる。好適なＣ４〜Ｃ８アルデヒドの例としては、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、２−メチルバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、及びこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方に、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、又は少なくとも約７０重量％の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含ませることができ、及び／又は約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７５重量％以下、約７０重量％以下、又は約６５重量％以下の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒド、或いは約２０〜約９０重量％、約３０〜約８０重量％、又は約４０〜約７０重量％の範囲の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドを含ませることができる。Ｃ４〜Ｃ８アルデヒドは上記に示した群から選択することができ、或いはこれはｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。
[0036]種々の態様においては、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリビニルｎ−ブチラール（ＰＶＢ）樹脂であってよい。他の態様においては、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、主としてｎ−ブチルアルデヒドの残基を含み、例えば樹脂の全アルデヒド残基の合計重量を基準として約５０重量％以下、約４０重量％以下、約３０重量％以下、約２０重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、又は約２重量％以下のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよいポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂であってよい。第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂がＰＶＢ樹脂である場合には、樹脂の分子量は、Cotts及びOuanoの低角レーザー光散乱（ＳＥＣ／ＬＡＬＬＳ）法を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して少なくとも約５０，０００ダルトン、少なくとも約７０，０００ダルトン、少なくとも約１００，０００ダルトン、及び／又は約６００，０００ダルトン以下、約５５０，０００ダルトン以下、約５００，０００ダルトン以下、約４５０，０００ダルトン以下、又は４２５，０００ダルトン以下であってよい。本明細書において用いる「分子量」という用語は重量平均分子量（Ｍｗ）を指す。第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の分子量は、約５０，０００〜約６００，０００ダルトン、約７０，０００〜約４５０，０００ダルトン、又は約１００，０００〜約４２５，０００ダルトンの範囲であってよい。
[0037]ここでは概して第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂に関して記載するが、幾つかの態様においては第１及び第２のアセタール基を含む同等の単一のポリ（ビニルアセタール）樹脂を第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂に代えて用いて同様の結果を得ることができることを理解すべきである。本明細書において用いる「ポリ（ビニルアセタール）樹脂組成物」という用語は、樹脂のブレンド中に存在する個々のポリ（ビニルアセタール）樹脂を指す場合があり、或いは単一のポリ（ビニルアセタール）樹脂上に存在するアセタール基を指す場合がある。種々の態様においては、層、中間膜、又はブレンド中における第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分との量の重量比は、約０．５：９９．５〜約９９．５：０．５、約１：９９〜９９：１、約１０：９０〜約９０：１０、約２５：７５〜約７５：２５、又は約４０：６０〜約６０：４０の範囲であってよい。
[0038]幾つかの態様においては、少なくとも１つの樹脂組成物、層、又は中間膜に、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分を含ませることができる。幾つかの態様においては、第１及び第２の樹脂成分に第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、これを物理的に混合して樹脂ブレンドを形成することができ、これを１以上の可塑剤又は他の添加剤と混合して、ブレンドされたポリマー層又は中間膜を与えることができる。他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分は、それぞれ単一のポリ（ビニルアセタール）樹脂中の第１及び第２のアセタール部分として存在させることができる。樹脂ブレンドと同様に、この単一の「複合」ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、場合によっては可塑剤とブレンドしてポリマー層及び中間膜中において用いることができる。
[0039]幾つかの態様においては、樹脂成分がポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び第２の樹脂の一方が第１及び第２の樹脂の他方の中に分散されて、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方のドメインを第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方の中に形成することができるようにブレンドすることができる。かかるブレンドされた樹脂は単一層の中間膜として用いることができ、或いはこれは１以上の隣接する層と組み合わせて多層中間膜を形成することができる。他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を多層中間膜の隣接する層の中に存在させて、中間膜の複数の層の１つが第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含み、中間膜の他の層が第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むようにすることができる。また、複数の層の少なくとも１つに隣接して更なる層を存在させることもできる。
[0040]本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜には、少なくとも１種類の可塑剤を更に含ませることができる。組成物、層、又は中間膜における１種類又は複数の樹脂の特定の組成に応じて、可塑剤は、樹脂１００部あたりの部（ｐｈｒ）で少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１０５ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９５ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約７５ｐｈｒ以下、約７０ｐｈｒ以下、約６５ｐｈｒ以下、約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、又は約４０ｐｈｒ以下、或いは約５〜約１２０ｐｈｒ、約１０〜約１１０ｐｈｒ、約２０〜約９０ｐｈｒ、又は約２５〜約７５ｐｈｒの範囲の量で存在させることができる。具体的な態様は下記において詳細に議論する。
[0041]本明細書において用いる「樹脂１００部あたりの部」又は「ｐｈｒ」という用語は、重量基準で樹脂１００部と比べて存在する可塑剤の量を指す。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇの樹脂に加えた場合には、可塑剤は３０ｐｈｒの量で存在する。樹脂組成物、層、又は中間膜が２種類以上の樹脂を含む場合には、可塑剤の重量を存在する全樹脂の合計量と比較して樹脂１００部あたりの部を求める。更に、本明細書において層又は中間膜の可塑剤含量が与えられている場合には、これは層又は中間膜を製造するために用いた混合物又は溶融体中の可塑剤の量に関して与えられている。
[0042]好適な可塑剤の例としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４−ＧＥＨ）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、並びにこれらの混合物を挙げることができるが、これらに限定されない。可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）及びテトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）からなる群から選択することができ、或いは可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含んでいてよい。
[0043]幾つかの態様によれば、本明細書に記載する組成物、層、及び中間膜中の第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は異なる組成を有していてよい。例えば幾つかの態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量よりも少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、又は少なくとも約８重量％高いか又は低い残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量を有していてよい。本明細書において用いる「残留ヒドロキシル含量」及び「残留アセテート含量」という用語は、それぞれ処理が完了した後に樹脂上に残留しているヒドロキシル及びアセテート基の量を指す。例えば、ポリビニルｎ−ブチラールは、ポリ酢酸ビニルをポリビニルアルコールに加水分解し、次にポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドによってアセタール化してポリビニルｎ−ブチラールを形成することによって製造することができる。ポリ酢酸ビニルを加水分解するプロセスにおいては、全てのアセテート基がヒドロキシル基に転化する訳ではなく、残留アセテート基が樹脂上に残留する。同様に、ポリビニルアルコールをアセタール化するプロセスにおいては、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではなく、同様に樹脂上に残留ヒドロキシル基が残留する。その結果、殆どのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリマー鎖の一部として、残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）、及び残留アセテート基（酢酸ビニル基として）の両方を含む。残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は、ポリマー樹脂の重量を基準とする重量％で表され、他に示していない限りにおいてＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定される。
[0044]また、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は、少なくとも約２重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％であってもよい。本明細書において用いる「・・・重量％異なる」又は「差は少なくとも・・・重量％である」という用語は、１つの数値を他のものから減じることによって算出される２つの与えられた重量％の間の差を指す。例えば、１２重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、１４重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも２重量％低い残留ヒドロキシル含量を有する（１４重量％−１２重量％＝２重量％）。本明細書において用いる「差」という用語は、他の値よりも高いか又は低い値を指すことができる。
[0045]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１４．５重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１５．５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１６．５重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１７．５重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１８．５重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約１９．５重量％、及び／又は約４５重量％以下、約４０重量％以下、約３５重量％以下、約３３重量％以下、約３０重量％以下、約２７重量％以下、約２５重量％以下、約２２重量％以下、約２１．５重量％以下、約２１重量％以下、約２０．５重量％以下、又は約２０重量％以下、或いは約１４〜約４５重量％、約１６〜約３０重量％、約１８〜約２５重量％、約１８．５〜約２０重量％、又は約１９．５〜約２１重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
[0046]他のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも１１重量％、及び／又は約１６重量％以下、約１５重量％以下、約１４．５重量％以下、約１３重量％以下、約１１．５重量％以下、約１１重量％以下、約１０．５重量％以下、約１０重量％以下、約９．５重量％以下、又は約９重量％以下、或いは約８〜約１６重量％、約９〜約１５重量％、又は約９．５〜約１４．５重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有していてよく、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差が上述したように少なくとも約２重量％になるように選択することができる。また、１種類以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂を樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させることもでき、これらは上記に与えた範囲内の残留ヒドロキシルを有していてよい。更に、１種類以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と同一又は異なっていてよい。
[0047]幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、他方と異なる残留アセテート含量を有していてよい。例えば幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量の間の差は、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％であってよい。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は、上記に記載のように測定して約４重量％以下、約３重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下の残留アセテート含量を有していてよい。幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、少なくとも約５重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％の残留アセテート含量を有していてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の間の残留アセテート含量の差は上記に与えた範囲内であってよく、或いはこの差は約３重量％未満、約２重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下であってよい。樹脂組成物又は中間膜中に存在する更なるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と同じか又は異なる残留アセテート含量を有していてよい。
[0048]幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は、約２重量％未満、約１重量％以下、約０．５重量％以下であってよく、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の間の残留アセテート含量の差は、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％であってよい。他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量の差は、約３重量％未満、約２重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下であってよく、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の差は、少なくとも約２重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％であってよい。
[0049]種々の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル及び／又は残留アセテート含量の差は、最終の組成物、層、又は中間膜に対して強度、耐衝撃性、貫通抵抗性、加工性、又は遮音性能のような幾つかの性能特性を制御又は与えるように選択することができる。例えば、通常は約１６重量％より大きなより高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、樹脂組成物又は層に対する高い耐衝撃性、貫通抵抗性、及び強度を促進することができ、一方、通常は１６重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有するより低いヒドロキシル含量の樹脂は、中間膜又はブレンドの遮音性能を向上させることができる。
[0050]より高いか又はより低い残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂にはまた、少なくとも１種類の可塑剤と混合する場合に、最終的に異なる量の可塑剤を含ませることができる。その結果、異なる組成を有する第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂から形成される層又はドメインは、単一のポリマー層又は中間膜において異なる特性を有することもできる。理論によって縛られることは望まないが、与えられた可塑剤とポリ（ビニルアセタール）樹脂との相溶性は、少なくとも部分的にポリマーの組成、及び特にその残留ヒドロキシル含量によって定まる可能性があると推定される。概して、より高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より低い残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂と比べて与えられた可塑剤に対してより低い相溶性（又は容量）を示す傾向がある。その結果、より高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より低い残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂よりも可塑化されず、より高い剛軟性を示す傾向がある。これとは逆に、より低い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、与えられた可塑剤によって可塑化した際により多い量の可塑剤を導入する傾向を示す可能性があり、これによってより高い残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂を含むポリマー層よりも低いガラス転移温度を示すより軟質のポリマー層が与えられる可能性がある。特定の樹脂及び可塑剤に応じて、これらの傾向は逆転する可能性がある。
[0051]異なるレベルの残留ヒドロキシル含量を有する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を可塑剤とブレンドすると、可塑剤をポリマー層又はドメインの間に分配して、より低い残留ヒドロキシル含量を有する層又はドメイン中により多い可塑剤を存在させることができ、より高い残留ヒドロキシル含量を有する層又はドメイン中により少ない可塑剤を存在させることができる。最終的には、２つの樹脂の間に平衡状態が達成される。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量との間の相関関係によって、ポリマー樹脂に適当な量の可塑剤を加えることを容易にすることができる。また、かかる相関関係によって、可塑剤を他の形態で樹脂の間で移動させる際に２以上の樹脂の間の可塑剤含量の差を安定に維持することも促進される。
[0052]幾つかの態様においては、ポリマー層又は中間膜には、少なくとも、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１のポリマー層、並びに第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１のポリマー層に隣接する第２のポリマー層を含ませることができる。第１の可塑剤と第２の可塑剤は同じタイプの可塑剤であってよく、或いは第１の可塑剤と第２の可塑剤は異なっていてよい。幾つかの態様においては、第１及び第２の可塑剤の少なくとも一方は２種類以上の可塑剤のブレンドであってもよく、これは１以上の他の可塑剤と同一又は異なっていてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方が、他方の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％高いか又は低い残留ヒドロキシル含量を有する場合には、ポリマー層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１２ｐｈｒ、又は少なくとも約１５ｐｈｒであってよい。殆どの態様においては、より低いヒドロキシル含量を有する樹脂を含むポリマー層は、より高い可塑剤含量を有していてよい。ポリマー層又は中間膜の他の特性を制御又は維持するためには、第１及び第２のポリマー層の間の可塑剤含量の差は、約４０ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、又は約１７ｐｈｒ以下であってよい。他の態様においては、第１及び第２のポリマー層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、又は少なくとも約７０ｐｈｒであってよい。
[0053]その結果、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を多層中間膜の隣接する層の中に存在させる幾つかの態様においては、第１及び第２のポリマー層は異なるガラス転移温度を示していてよい。同様に、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂をブレンド中に存在させる場合には、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方のドメインは、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方と異なるガラス転移温度を示していてよい。ガラス転移温度又はＴｇは、ポリマーのガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。本明細書に記載する樹脂及び層のガラス転移温度は、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって求めた。ＤＭＴＡは、試料の貯蔵（弾性）係数（Ｇ’）（パスカル）、損失（粘性）係数（Ｇ”）（パスカル）、及びｔａｎδ（Ｇ”／Ｇ’）を、与えられた振動数及び温度スイープ速度において温度の関数として測定する。次に、温度スケールでのｔａｎδピークの位置によってガラス転移温度を求める。ここに与えるガラス転移温度は、１Ｈｚの振動数において、剪断モード下、３℃／分の温度スイープ速度で求めた。
[0054]第１のポリマー層と第２のポリマー層、又はブレンドされた樹脂又はポリマー層の種々の領域の間のガラス転移温度の差は、少なくとも約３℃、少なくとも約５℃、少なくとも約８℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１２℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約１８℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２２℃、又は少なくとも約２５℃であってよい。第１及び第２のポリマー層の一方は、少なくとも約２６℃、少なくとも約２８℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、及び／又は約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、或いは約２６〜約７０℃、約３０〜約６０℃、約３５〜約５０℃の範囲のガラス転移温度を有していてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方は、２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、又は約−１０℃以下のガラス転移温度を有していてよい。
[0055]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を互いとブレンドして一方の樹脂のドメインが他方の中に分散されるようにする場合には、第１及び第２の樹脂のドメインの間に可塑剤含量及び／又はガラス転移温度のかかる差を存在させることもできる。例えば幾つかの態様においては、ポリマー層又は中間膜に、上記に記載したように、より高いか又はより低い可塑剤含量の種々のドメイン、及び／又はより高いか又はより低いガラス転移温度を有するドメインを含ませることができる。幾つかの態様においては、ポリマー層又は中間膜の少なくとも一部は、少なくとも約２６℃、少なくとも約２８℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、及び／又は約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、或いは約２６〜約７０℃、約２８〜約６０℃、約３５〜約５０℃の範囲のガラス転移温度を有していてよく、及び／又はポリマー層又は中間膜の少なくとも一部は、２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、又は−１０℃以下のガラス転移温度を有していてよい。
[0056]本明細書に記載する１以上の樹脂ブレンド、層、及び中間膜に種々の他の添加剤を含ませて、中間膜に特定の特性又は特徴を与えることができる。かかる添加剤としては、染料、顔料、安定剤、例えば紫外線安定剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤、例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、及びセシウムタングステンオキシド、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及び充填剤を挙げることができるが、これらに限定されない。
[0057]更に、本発明の中間膜において種々の接着制御剤（ＡＣＡ）を用いて、ガラスへのシートの接着性を制御することができる。種々の態様においては、樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させるＡＣＡの量は、少なくとも約０．００３ｐｈｒ、少なくとも約０．０１ｐｈｒ、少なくとも約０．０２５ｐｈｒ、及び／又は約０．１５ｐｈｒ以下、約０．１０ｐｈｒ以下、又は約０．０４ｐｈｒ以下、或いは約０．００３〜約０．１５ｐｈｒ、約０．０１〜約０．１０ｐｈｒ、又は約０．０２５〜約０．０４ｐｈｒの範囲であってよい。好適なＡＣＡとしては、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）、マグネシウムビス（２−エチルヘキサノエート）、及びこれらの組み合わせ、並びに米国特許５，７２８，４７２において開示されているＡＣＡを挙げることができるが、これらに限定されない。
[0058]異なる組成を有する樹脂、及び異なる特性を有する可塑化ポリマー層はまた異なる屈折率を示す傾向があり、これによって得られる層又はブレンドの光学品質が低下する可能性がある。理論によって縛られることは望まないが、屈折率のかかる差によって、異なるポリマー層又はドメインを通過する光が異なる方向に屈折する可能性があり、これにより最終生成物において曇りを引き起こす可能性があると考えられる。時には、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂又は層の屈折率と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂又は層の屈折率の間の差の絶対値は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定して０．０１０を超える可能性がある。その結果、これらの組成物、層、又は中間膜は、５％より高い曇り度及び／又は３より高い色斑値を有する可能性がある。
[0059]しかしながら、本発明の種々の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む組成物、層、及び中間膜に更に、組成物、層、又は中間膜の屈折率を調節するために少なくとも１種類の屈折率（ＲＩ）調整剤を含ませることができる。幾つかの態様においては、本組成物、層、又は中間膜に、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を、少なくとも１種類のＲＩ調整剤と一緒に含ませることができる。他の態様においては、本組成物、層、又は中間膜に、単一のポリ（ビニルアセタール）樹脂を少なくとも１種類のＲＩ調整剤と一緒に含ませることができる。上記で議論したように、ＲＩ調整剤は、少なくとも１つの樹脂又は層の屈折率を増加又は減少させて、それによって中間膜の光学特性を、ＲＩ調整剤を用いないで形成される同じ中間膜と比べて向上させることができる、樹脂若しくは樹脂ブレンド、層、又は中間膜、或いはこれらの一部の中に存在させる任意の好適な薬剤であってよい。幾つかの態様においては、樹脂ブレンド、層、又は中間膜は、ＲＩ調整剤の不存在下で形成した際に少なくとも５％の曇り度を有していてよい。
[0060]ＲＩ調整剤は任意の好適な形態であってよく、１以上の樹脂と物理的にブレンドすることができ、或いはそれを少なくとも１つの樹脂と化学的に結合又は反応させて、ＲＩ調整剤がポリマー鎖中に導入されるようにすることができる。ＲＩ調整剤の例としては、液体ＲＩ添加剤、固体ＲＩ添加剤、及びポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上の中に存在する少なくとも１つのアルデヒドの残基を挙げることができるが、これらに限定されない。ここで、ＲＩ調整剤、並びにそれを含む樹脂組成物、層、及び中間膜の種々の態様を下記において詳細に議論する。
[0061]ＲＩ調整剤は、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリマー層、又は中間膜の屈折率を変化させるのに十分な量で樹脂、ポリマー層、又は中間膜中に存在させることができる。ＲＩ調整剤はまた、２つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方の屈折率を変化させて、それによって異なる屈折率を有する２つのポリ（ビニルアセタール）ポリマー層の屈折率の間の差を最小にするのに十分な量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることもできる。ＲＩ調整剤はまた、樹脂組成物、層、又は中間膜内の１以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂と１以上の可塑剤の屈折率の間の差を最小にすることもできる。幾つかの態様においては、ＲＩ調整剤は、第１のポリ（ビニルアセタール）ポリマー層の屈折率と第２のポリ（ビニルアセタール）ポリマー層の屈折率の間の差の絶対値を、０．０１０以下、約０．００９以下、約０．００８以下、約０．００７以下、約０．００６以下、約０．００５以下、約０．００４以下、又は約０．００３以下に減少させるのに十分な量で存在させることができる。多層中間膜が２以上のポリマー層を含む場合には、ＲＩ調整剤は一方又は両方の層中に存在させることができ、幾つかの態様においては、１つの層の中に、１以上の他の層の中におけるよりも多い量で存在させることができる。
[0062]幾つかの態様においては、ＲＩ調整剤は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２によって５８９ｎｍの波長及び２５℃の温度において測定して少なくとも１．４２１の屈折率を有するアルデヒドの１以上の残基を含んでいてよい。このＲＩ調整アルデヒド（ここでは「高屈折率アルデヒド」又は「高ＲＩアルデヒド」と呼ぶこともできる）は、少なくとも約１．４２５、少なくとも約１．４５０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、又は少なくとも約１．５１５、及び／又は約１．６７５以下、約１．６５０以下、又は約１．６２５以下、或いは約１．４２５〜約１．６７５、約１．４７５〜約１．６５０、又は約１．５１５〜約１．６２５の範囲の屈折率を有していてよい。高ＲＩアルデヒドは、少なくとも１つの芳香環又は基を含む芳香族アルデヒドであってよい。芳香族アルデヒドの例としては、Ｃ７〜Ｃ３０芳香族アルデヒド、Ｃ８〜Ｃ２５芳香族アルデヒド、又はＣ９〜Ｃ２０芳香族アルデヒドを挙げることができるが、これらに限定されない。本発明の種々の態様においてＲＩ調整剤として用いることができる高ＲＩアルデヒドの具体例を下表１に示す。
Figure 0006960932
[0063]ＲＩ調整剤が少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基を含む場合には、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方に、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約０．５％、少なくとも約１％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、少なくとも約９５％、及び／又は約９９．５重量％以下、約９９重量％以下、約９７重量％以下、約９５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７５重量％以下、約７０重量％以下、約６５重量％以下、又は約６０重量％以下の量の少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができる。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方に、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として約０．５〜約９９．５重量％、約１０〜約９０重量％、約２５〜約７５重量％、又は約４０〜約６０重量％の範囲の量の少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができる。
[0064]高ＲＩアルデヒド残基の量は、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴ−ＩＲ）及びサイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）とＵＶ検出の組み合わせを用いて求めることができる。特に、ＦＴ−ＩＲは樹脂の残留ヒドロキシル含量を測定するために用いられ、ＳＥＣは高ＲＩアルデヒド残基の量を求めるために用いられ、任意の他のアルデヒド残基の量は差によって求められる。ＦＴ−ＩＲ分析は、ＡＴＲサンプリングアタッチメントを備えたPerkin Elmer Spectrum 100ＦＴ−ＩＲ分光計（Perkin Elmer, Waltham, Massachusettsから商業的に入手できる）を用いて行う。分析は、４ｃｍ−１の分解能での８回のスキャンを用いて行う。試験の前に、シリカを用いるデシケーター内で室温において一晩乾燥して過剰の湿分を除去した、種々の残留ヒドロキシル含量の幾つかのポリ（ビニルｎ−ブチラール）試料から較正データを得る。ヒドロキシル伸縮バンドのピーク最大波数は、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６によって予め求められたそれぞれの試料のビニルアルコールモル含量と相関しており、得られる直線状のカーブフィッティングを用いて、分析する試料の残留ヒドロキシルモル含量を予測する。これらの値は、下記に記載するように、ＳＥＣ分析を用いてポリ（ビニルアセタール）樹脂の組成の決定を完了した後に、計算によって重量％に変換することができる。
[0065]ＳＥＣ分析は、拡張パックを備えたDionex Chromeleon v.6.8データ獲得ソフトウエア（Thermo Fischer Scientific, Sunnyvale, CAから商業的に入手できる）を搭載したWaters 410インライン示差屈折率検出器及びWaters 2998ＰＤＡインラインＵＶ検出器を装備したWaters 2695 Allianceポンプ及び自動サンプラー（Waters Corporation, Milford, Massachusettsから商業的に入手できる）を用いて行う。分析は、PL Gel Mixed C（５ミクロン）カラム及びMixed E（３ミクロン）カラムを用い、１．０ｍＬ／分の流速で５０マイクロリットルの注入体積を用いて行う。試料は、０．０３〜０．０９グラムの間の樹脂を１０〜１５ｍＬの安定化テトラヒドロフラン中に溶解し、次に０．２２ミクロンのＰＴＦＥフィルターを通してそれぞれを濾過することによって調製する。狭い分子量のポリスチレン標準試料及び高ＲＩアルデヒドの残基のみを含むポリ（ビニルアセタール）樹脂を用いてクロマトグラフの当初の較正を行い、広い分子量のポリスチレン（American Polymer Standard Corporation, Mentor, OhioからPSBR250Kとして商業的に入手できる）を用いてその後の試料を較正する。
[0066]幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方のみが高ＲＩアルデヒドの残基を含み、一方、他の態様においては、樹脂の両方にかかる残基を含ませることができる。高ＲＩアルデヒドの残基を含む樹脂の屈折率は、少なくとも約１．４９２、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５０５、少なくとも約１．５１０、又は少なくとも約１．５１５であってよい。
[0067]種々の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方に、１．４２１未満の屈折率を有する少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含ませることもできる。これらのアルデヒドの例としては、例えば上記で議論したＣ４〜Ｃ８アルデヒドのような脂肪族アルデヒドを挙げることができる。１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドは、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、及び２−エチルヘキシルアルデヒドからなる群から選択することができる。
[0068]これらの残基を存在させる場合には、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂に、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、少なくとも約９５％、及び／又は約９９重量％以下、約９７重量％以下、約９５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７５重量％以下、約７０重量％以下、約６５重量％以下、又は約６０重量％以下のこれらのアルデヒドを含ませることができる。
[0069]１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドの残基の量は、上記に記載のＦＴ−ＩＲ／ＳＥＣ法を用いて求めて、次に次式：［１００重量％−残留ヒドロキシルの重量％（ＦＴ−ＩＲから）−高ＲＩアルデヒド残基の重量％（ＳＥＣから）−残留アセテートの重量％（ＦＴ−ＩＲから）＝１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドの残基の重量％］にしたがって計算することによって求められる。第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂には、１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドの残基を、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として約１０〜約９９重量％、約２５〜約７５重量％、又は約４０〜約６０重量％の範囲の量で含ませることができる。これらの樹脂の一方の屈折率は、上記記載のように測定して約１．４９２未満、約１．４９１未満、又は約１．４９０未満であってよい。
[0070]幾つかの態様によれば、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は主として高ＲＩアルデヒドの残基を含み、一方、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方は、主として１．４２１未満の屈折率を有する少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含む。ここで用いる「主として」という用語は少なくとも７５重量％を意味し、したがって主として規定されているアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、その樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも７５重量％の規定されているアルデヒドの残基を含む。主として高ＲＩアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂には、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として約２５重量％以下、約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下の、１．４２１未満の屈折率を有する他のアルデヒドの残基を含ませることができる。
[0071]同様に、主として１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドの残基を含んでいてよい他のポリ（ビニルアセタール）樹脂には、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として約２５重量％以下、約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下の高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができ、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、少なくとも約９５％、少なくとも約９７％、又は少なくとも約９９％の、１．４２１未満の屈折率を有する１種類以上のアルデヒドの残基を含ませることができる。幾つかの態様においては、組成物中における主として高ＲＩアルデヒドの残基を含む樹脂と他の１種類又は複数の樹脂との比は、少なくとも約１：９９、少なくとも約５：９５、少なくとも約１０：９０、少なくとも約２０：８０、少なくとも約２５：７５、少なくとも約３０：７０、少なくとも約４０：６０、及び／又は約９９：１以下、約９５：５以下、約９０：１０以下、約８５：１５以下、約７５：２５以下、約７０：３０以下、又は約６０：４０以下、或いは約１：９９〜９９：１、約１０：９０〜約９０：１０、約２５：７５〜７５：２５、又は約４０：６０〜６０：４０の範囲であってよい。
[0072]他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、高ＲＩアルデヒド及び１．４２１未満の屈折率を有する少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含んでいて、それによって高及び低ＲＩアルデヒドの両方の残基を含む「複合」樹脂を形成している。これらの態様によれば、複合樹脂における高ＲＩアルデヒド残基及び１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドの残基の量、並びに一方と他との重量比は、樹脂ブレンドに関して上記に与えたものと同じ範囲内であってよい。第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂が高ＲＩ及びより低いＲＩのアルデヒドの両方の残基を含む場合には、２つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方にはまた、少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることもできる。或いは、２つの樹脂の他方には高ＲＩアルデヒド残基は少ししか含ませないか又は全く含ませないで、それが約１０重量％未満、約５重量％未満、約２重量％未満、又は約１重量％未満の高ＲＩアルデヒドの残基を含み、残りは、例えばｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せからなる群から選択されるアルデヒドなどの、１．４２１未満の屈折率を有するアルデヒドの残基であるようにすることができる。
[0073]中間膜が多層中間膜である場合には、これには、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を有する少なくとも１つのポリマー層、及び少なくとも第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む他のポリマー層を含ませることができ、ここで第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方又は両方に高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができ、ポリマー層の１つは、少なくとも約０．００２、少なくとも約０．００３、少なくとも約０．００４、及び／又は約０．０１０以下、約０．００９以下、約０．００８以下、又は約０．００７以下だけ、或いは約０．００２〜約０．０１０、約０．００３〜約０．００９、又は約０．００４〜約０．００７の範囲の量だけ他よりも高いか又は低い屈折率を有していてよい。幾つかの態様においては、中間膜が少なくとも３つのポリマー層を含む場合には、最も内側のポリマー層はより高い屈折率を有していてよく、一方、他の態様においては、外側のポリマー層の１つ又は両方の屈折率をより高くすることができる。幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方のみに高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができる。他の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の両方に少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができるが、樹脂はなお上記に与えた範囲内の屈折率の差を示すことができる。
[0074]ポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方又は両方に、少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基を含ませることができる。幾つかの態様において、かかる残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂が例えば１５重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有する場合には、かかる樹脂を含むポリマー層は、それぞれ上記に記載したように測定して２０℃未満、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、又は約−１０℃以下のガラス転移温度、及び少なくとも約１．４６５、少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１５、少なくとも約１．６２５、又は少なくとも約１．６５０の屈折率を有することができる。層の可塑剤含量は、種々の態様によれば、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約８０ｐｈｒ以下、又は約７５ｐｈｒ以下、或いは約５０〜約１２０ｐｈｒ、約５５〜約１１０ｐｈｒ、約６０〜約９０ｐｈｒ、又は約６５〜約７５ｐｈｒの範囲であってよい。
[0075]上記で議論した多層中間膜中の高ＲＩアルデヒドの残基を有する樹脂が例えば１６重量％より高い残留ヒドロキシル含量を有する場合には、この樹脂を含むポリマー層は、それぞれ上記に記載したように測定して少なくとも約２６℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、又は少なくとも約３５℃のガラス転移温度、及び少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１５、少なくとも約１．６２５、又は少なくとも約１．６５０の屈折率を有することができる。層の可塑剤含量は、幾つかの態様によれば、５０ｐｈｒ未満、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下であってよい。
[0076]中間膜全体の屈折率は、上記に記載のように測定して少なくとも約１．４７７、少なくとも約１．４７８、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５０５、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５１５、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５８０、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１０、少なくとも約１．６２０、少なくとも約１．６３０、少なくとも約１．６４０、又は少なくとも約１．６５０にすることができる。
[0077]本発明の種々の態様によれば、ＲＩ調整剤には液体のＲＩ調整剤を含ませることができる。ここで用いる「液体のＲＩ調整剤」という用語は、２５℃及び１気圧の標準状態において液体であるＲＩ調整剤を指す。幾つかの態様においては、液体のＲＩ調整剤は、例えば高ＲＩ可塑剤であってよい。ここで用いる「高ＲＩ可塑剤」という用語は、上記に記載のように測定して少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤を指す。ＲＩ調整剤として用いるのに好適な高ＲＩ可塑剤は、上記で議論したように測定して少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、及び／又は約１．６００以下、約１．５７５以下、又は約１．５５０以下の屈折率を有していてよい。高ＲＩ可塑剤の屈折率は、約１．４６０〜約１．６００、約１．４７０〜約１．５７５、約１．４８０〜約１．５５０、約１．４９０〜約１．５２５の範囲であってよい。
[0078]高ＲＩ可塑剤のタイプ又はクラスの例としては、ポリアジペート（約１．４６０〜約１．４８５のＲＩ）；エポキシ化大豆油のようなエポキシド（約１．４６０〜約１．４８０のＲＩ）；フタレート及びテレフタレート（約１．４８０〜約１．５４０のＲＩ）；ベンゾエート及びトルエート（約１．４８０〜約１．５５０のＲＩ）；及び他の特殊な可塑剤（約１．４９０〜約１．５２０のＲＩ）を挙げることができるが、これらに限定されない。好適なＲＩ可塑剤の具体例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物を挙げることができるが、これらに限定されない。高ＲＩ可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエート、及び／又は２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択することができる。
[0079]ポリマー層又は中間膜が高ＲＩ可塑剤を含む場合には、可塑剤は層中に単独で存在させることができ、或いは１以上の更なる可塑剤とブレンドすることができる。また、他の１種類又は複数の可塑剤に高ＲＩ可塑剤を含ませることもでき、或いは１以上は１．４６０未満の屈折率を有するより低いＲＩの可塑剤であってよい。幾つかの態様においては、より低いＲＩの可塑剤は、約１．４５０未満、約１．４４５未満、又は約１．４４２未満の屈折率を有していてよく、上記に示した群から選択することができる。２種類以上の可塑剤の混合物をＲＩ調整剤として用いる場合には、この混合物は１以上の上記の範囲内の屈折率を有していてよい。
[0080]多層中間膜においてＲＩ調整剤として用いる場合には、高ＲＩ可塑剤は、２以上のポリマー層中において異なる量で存在させることができる。同様に、樹脂組成物又はブレンドされたポリマー層においてＲＩ調整剤として用いる場合には、高ＲＩ可塑剤は上記に記載したように分配することができ、これによってより低い残留ヒドロキシル含量を有するポリマー層又はドメインがより多い量の高ＲＩ可塑剤を有することができるようにすることができる。幾つかの態様においては、少なくとも１つの層、或いはポリマー層又は中間膜の少なくとも一部に、高ＲＩ可塑剤をＲＩ調整剤として、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、及び／又は約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、又は約４０ｐｈｒ以下の量で含ませることができる。高ＲＩ可塑剤は、約５〜約５０ｐｈｒ、約１０〜約４５ｐｈｒ、約２０〜約４０ｐｈｒの範囲の量でポリマー層又は中間膜中に存在させることができる。幾つかの態様においては、１以上の他の層又は部分に、高ＲＩ可塑剤を、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、少なくとも約７０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、又は約７５ｐｈｒ以下、或いは約５０〜約１２０ｐｈｒ、約５５〜約１１０ｐｈｒ、約６０〜約９０ｐｈｒ、約６５〜約７５ｐｈｒの範囲の量で含ませることができる。これらの量は、組成物中に存在する１．４６０未満の屈折率を有するものを包含する任意の他の可塑剤を含んでいてよく、或いは高ＲＩ可塑剤のみを含んでいてよい。
[0081]高ＲＩ可塑剤を多層中間膜においてＲＩ調整剤として用いる場合には、中間膜に、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を有する少なくとも１つのポリマー層、及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む他のポリマー層を含ませることができ、ここで、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である。ポリマー層の少なくとも１つに、高ＲＩ可塑剤を、ポリマー層の屈折率と他のポリマー層の屈折率の間の差の絶対値が０．０１０以下になるのに十分な量で含ませることができる。幾つかの態様において、中間膜が少なくとも３つのポリマー層を含む場合には、最も内側のポリマー層はより高い屈折率を有していてよく、一方、他の態様においては、外側のポリマー層の１つ又は両方の屈折率をより高くすることができる。
[0082]より低い残留ヒドロキシル含量を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むポリマー層中に高ＲＩ可塑剤を含ませる場合には、ポリマー層の少なくとも一部は２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、又は約−１０℃以下のガラス転移温度を有することができ、この層は、上記記載のように測定して少なくとも約１．４６５、少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１５、少なくとも約１．６２５、又は少なくとも約１．６５０の屈折率を有することができる。この層の可塑剤含量は、幾つかの態様においては、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約８０ｐｈｒ以下、又は約７５ｐｈｒ以下、或いは約５０〜約１２０ｐｈｒ、約５５〜約１１０ｐｈｒ、約６０〜約９０ｐｈｒ、又は約６０〜約７５ｐｈｒの範囲であってよい。
[0083]より高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むポリマー層中に高ＲＩ可塑剤を存在させる場合には、層の少なくとも一部は、少なくとも約２６℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、又は少なくとも約３５℃のガラス転移温度を有することができ、この層は、上記に記載のように測定して少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１５、少なくとも約１．６２５、又は少なくとも約１．６５０の屈折率を有することができる。この層の可塑剤含量は、幾つかの態様によれば、５０ｐｈｒ未満、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、又は約２０ｐｈｒ以下であってよい。
[0084]本発明の種々の態様によれば、ＲＩ調整剤は、１以上の層、又は層若しくは中間膜の１以上の
部分の中に存在する固体ＲＩ添加剤であってよい。ここで用いる「固体ＲＩ添加剤」という用語は、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリマー層、又は中間膜の屈折率を調節するために用いられ、２５℃及び１気圧の周囲条件において固体である添加剤を指す。種々の態様においては、固体ＲＩ添加剤は、少なくとも約２７℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約４０℃、少なくとも約４５℃、少なくとも約５０℃、少なくとも約５５℃、少なくとも約６０℃、少なくとも約７５℃、少なくとも約８０℃、少なくとも約８５℃、少なくとも約９０℃、少なくとも約９５℃、又は少なくとも約１００℃の融点を有していてよい。樹脂ブレンド、層、又は中間膜において用いる場合には、固体ＲＩ添加剤は、第１と第２のポリマー層の屈折率の間の差の絶対値が約０．０１０以下になるのに十分な量で存在させることができる。第１と第２のポリマー層の屈折率の間の差は、固体ＲＩ添加剤の不存在下で同じポリマー層中に配合した際には０．０１０より高い可能性がある。
[0085]幾つかの態様においては、固体ＲＩ添加剤は、少なくとも１つのポリマー層又は中間膜の屈折率を増加させるための高ＲＩ固体添加剤であってよい。高ＲＩ固体添加剤の屈折率は、上記に記載のように測定して少なくとも約１．４６０、少なくとも約１．４６５、少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５０５、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、又は少なくとも約１．６００であってよい。他の態様においては、固体ＲＩ添加剤は、少なくとも１つの樹脂又はポリマー層の屈折率を減少させるためのＲＩ低下固体添加剤であってよい。ＲＩ低下固体添加剤は、上記に記載のように測定して１．４６０未満、約１．４５５以下、約１．４５０以下、約１．４４５以下、又は約１．４４０以下の屈折率を有していてよい。より高い場合でも又はより低い場合でも、固体ＲＩ添加剤は、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率と少なくとも約０．００５、少なくとも約０．０１０、少なくとも約０．０５０、少なくとも約０．１０、及び／又は約０．５０以下、約０．３５以下、又は約０．２０以下異なる屈折率を有していてよい。固体ＲＩ添加剤とポリ（ビニルアセタール）樹脂の間の屈折率の差は、約０．００５〜約０．５０、約０．０１０〜約０．３５、又は約０．０５０〜約０．３５の範囲であってよい。
[0086]種々の態様においては、固体ＲＩ添加剤は、樹脂組成物又は中間膜中に、添加剤及び層又は中間膜の特定にタイプに応じて、少なくとも約０．５ｐｈｒ、少なくとも約１ｐｈｒ、少なくとも約１．５ｐｈｒ、少なくとも約２ｐｈｒ、又は少なくとも約５ｐｈｒの量で存在させることができる。固体ＲＩ添加剤には、高ＲＩ添加剤であっても又はＲＩ低下添加剤であっても、樹脂組成物又は層中の少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂と物理的に混合又はブレンドすることができる物理的固体ＲＩ添加剤を含ませることができ、或いはこれは、１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂の骨格と反応させてその中に導入されるようにすることができる反応性固体ＲＩ添加剤であってよい。
[0087]固体ＲＩ添加剤は、１種類以上の低ＲＩ可塑剤と組み合わせて用いることができる。低ＲＩ可塑剤の例としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４−ＧＥＨ）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、及びこれらの混合物を挙げることができるが、これらに限定されない。この可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）及びテトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）からなる群から選択することができ、或いはこの可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含んでいてよい。固体ＲＩ添加剤はまた、上述した１種類以上の高ＲＩ可塑剤と組み合わせて用いることもできる。
[0088]固体ＲＩ添加剤が物理的固体ＲＩ添加剤である場合には、これは中間膜中の１以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂又は層と組み合わせることができる。幾つかの態様においては、物理的固体ＲＩ添加剤は、少なくとも１つの層又は中間膜中に、少なくとも約１ｐｈｒ、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約３ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１２ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、及び／又は約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３５ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、又は約１５ｐｈｒ以下の量、或いは約１〜約６０ｐｈｒ、約５〜約５０ｐｈｒ、又は約１０〜約４５ｐｈｒの範囲の量で存在させることができる。好適な物理的固体高ＲＩ添加剤の例としては、ポリアジペート、２５００未満の分子量を有するポリスチレン、エポキシド、フタル酸エステル、安息香酸エステル、例えば酸化ジルコニウムのような無機酸化物、及びこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。物理的固体ＲＩ低下添加剤は、ハロゲン化添加剤及びケイ素含有添加剤からなる群から選択することができる。
[0089]多層中間膜において用いる場合には、物理的固体ＲＩ添加剤は、ポリマー層の１つの中に、１以上の他の層よりも多い量で存在させることができる。ポリマー層の１つの中に存在する物理的固体ＲＩ添加剤の量と、例えば隣接する層などの他の層の中に存在する物理的固体ＲＩ添加剤の量との間の差は、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、及び／又は約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、又は約２０ｐｈｒ以下であってよく、或いはこれは約２〜約３０ｐｈｒ、約５〜約２５ｐｈｒ、又は約１０〜約２０ｐｈｒの範囲であってよい。幾つかの態様によれば、層の少なくとも１つに、少なくとも約１ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、及び／又は約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下の物理的固体ＲＩ添加剤を含ませることができ、或いは物理的固体ＲＩ添加剤は、約１〜約６０ｐｈｒ、約１０〜約５０ｐｈｒ、又は約１５〜約４５ｐｈｒの範囲の量で存在させることができる。幾つかの態様においては、物理的固体ＲＩ添加剤は、１以上の層中に、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、及び／又は約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下の量、或いは約５〜約６０ｐｈｒ、約１５〜約５５ｐｈｒ、又は約２０〜約５０ｐｈｒの範囲の量で存在させることができる。
[0090]多層中間膜が３以上のポリマー層を含み、固体ＲＩ添加剤が固体高ＲＩ添加剤である場合には、内側又はコアの１つ又は複数の層に、外側又はスキンの層よりも多い量の物理的固体ＲＩ添加剤を含ませることができる。しかしながら、固体ＲＩ添加剤が固体ＲＩ低下添加剤である場合には、外側のスキン層に、内側のコア層よりも多い量の固体ＲＩ添加剤を含ませることができる。コア層には、中間膜中に存在する物理的固体ＲＩ添加剤の全量の少なくとも約３０％、少なくとも約４０％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、又は少なくとも約８０％を含ませることができる。
[0091]固体ＲＩ添加剤が反応性固体ＲＩ添加剤である場合には、それを少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂と反応させて、添加剤の少なくとも一部がポリマー鎖中に導入されるようにすることができる。反応性ＲＩ添加剤は芳香族添加剤であってよく、幾つかの態様においては、無水フタル酸、及び例えばジフェニルジメトキシシランなどのフェニルアルコキシシランを含ませることができる。
[0092]幾つかの態様においては、反応性ＲＩ添加剤は、多層中間膜の１つの層の中に、中間膜の１以上の他の層の中に存在するよりも多い量で存在させることができる。幾つかの態様においては、これは１以上のポリマー層から排除するか、又は実質的に排除することができる。例えば、中間膜が少なくとも３つのポリマー層を含む多層中間膜である場合には、内側のコア層に、少なくとも約０．５ｐｈｒ、少なくとも約１ｐｈｒ、少なくとも約１．５ｐｈｒ、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約２．５ｐｈｒ、少なくとも約３ｐｈｒ、及び／又は約５０ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、約１２ｐｈｒ以下、約１０ｐｈｒ以下、又は約８ｐｈｒ以下、或いは約０．５〜約２０ｐｈｒ、約１〜約１２ｐｈｒ、又は約２〜約８ｐｈｒの範囲の量の１種類以上の反応性固体ＲＩ添加剤を含ませることができる。１つ又は複数の外側のスキン層に、約１０ｐｈｒ以下、約５ｐｈｒ以下、約２ｐｈｒ以下、約１ｐｈｒ以下、又は約０．５ｐｈｒ以下の反応性固体ＲＩ添加剤を含ませることができる。コア層には、中間膜中に存在する反応性ＲＩ添加剤の全量の少なくとも約６５％、少なくとも約７５％、少なくとも約８５％、少なくとも約９５％、又は少なくとも約９９％を含ませることができる。
[0093]固体ＲＩ添加剤を多層中間膜においてＲＩ調整剤として用いる場合には、中間膜に、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を有する少なくとも１つのポリマー層、及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む他のポリマー層を含ませることができ、ここで第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である。ポリマー層の少なくとも１つに、高ＲＩ添加剤を、第１のポリマー層の屈折率と第２のポリマー層の屈折率の間の差の絶対値が０．０１０以下になるのに十分な量で含ませることができる。中間膜が少なくとも３つのポリマー層を含む幾つかの態様においては、最も内側のポリマー層はより高い屈折率を有していてよく、一方、他の態様においては、外側のポリマー層の１つ又は両方の屈折率をより高くすることができる。
[0094]より低い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むポリマー層中に固体ＲＩ添加剤を含ませる場合には、このポリマー層は、それぞれ上記に記載したように測定して、２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、又は約−１０℃以下のガラス転移温度、及び少なくとも約１．４６５、少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１５、少なくとも約１．６２５、又は少なくとも約１．６５０の屈折率を有することができる。この層の可塑剤含量は、幾つかの態様においては、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約８０ｐｈｒ以下、又は約７５ｐｈｒ以下、或いは約５０〜約１２０ｐｈｒ、約５５〜約１１０ｐｈｒ、約６０〜約９０ｐｈｒ、約６５〜約７５ｐｈｒの範囲であってよい。
[0095]より高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むポリマー層中に固体ＲＩ添加剤を存在させる場合には、この層は、少なくとも約２６℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、又は少なくとも約３５℃のガラス転移温度を有することができる。幾つかの態様においては、この層は、少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８５、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５７５、少なくとも約１．５９０、少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１５、少なくとも約１．６２５、又は少なくとも約１．６５０の屈折率を有することができる。この層の可塑剤含量は、幾つかの態様によれば、５０ｐｈｒ未満、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、又は約２０ｐｈｒ以下であってよい。
[0096]幾つかの態様によれば、中間膜の屈折率は、上記に記載のように測定して、１．４７５より高く、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５３０、少なくとも約１．５４０、少なくとも約１．５５０、少なくとも約１．５６０、少なくとも約１．５７０、少なくとも約１．５８０、少なくとも約１．５９０，少なくとも約１．６００、少なくとも約１．６１０、少なくとも約１．６２０、少なくとも約１．６３０、少なくとも約１．６４０、少なくとも約１．６５０、少なくとも約１．６６０、又は少なくとも約１．６７０にすることができる。中間膜には、本明細書に記載する１種類以上のＲＩ調整剤、又は具体的には言及していない１種類以上の他のＲＩ調整剤を含ませることができる。中間膜は単一層（又はモノリス中間膜）であってよく、或いはそれにはここに議論するような互いと隣接している２以上の層を含ませることができる。
[0097]本発明の種々の態様にしたがって少なくとも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂及びＲＩ調整剤を含ませて調製した樹脂組成物、層、及び中間膜は、耐衝撃性及び遮音性能のような他の特性を犠牲にすることなく向上した光学特性を示すことができる。上記で議論したように、例えば残留ヒドロキシル含量、残留アセテート含量、又はアルデヒド残基のような樹脂の特性又は組成における差のために、ＲＩ調整剤を用いないで調製した同じ樹脂の同じブレンドは、低下した光学性能を有する組成物、層、及び中間膜を与える可能性がある。
[0098]明澄度は、本明細書に記載する組成物、層、及び中間膜の光学性能を示すために用いられる１つのパラメーターであり、曇り度又は％を測定することによって求めることができる。曇り度は、試料によって散乱した光を入射光に対して定量したものである。幾つかの態様においては、本明細書に記載する樹脂ブレンド、層、及び中間膜は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−１３−手順Ｂにしたがって光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５％未満、約４％未満、約３％未満、約２％未満、約１％未満、又は約０．５％未満の曇り度を有することができる。試験は、Hunterlab UltraScan XE装置（Hunter Associates, Reston, VAから商業的に入手できる）のような分光光度計を用いて、それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明なガラス（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）の２つのシートの間に積層した０．７６ｍｍの厚さを有するポリマー試料に関して行う。
[0099]更に、本明細書に記載するポリマー層及び中間膜は、３以下、２以下、又は１以下の色斑値を有することができる。色斑は、テクスチャー又は粒状性として検出される光学品質の他の指標である。色斑は、そのレベルが過度に高いか又は過度に激しくて、それによって好ましくない外観をもたらす場合には視覚的欠陥である。色斑は、試験積層体に関するシャドウグラフの投影を、１〜４の範囲の色斑値（１は低い色斑（即ち少ない数の混乱）の基準を表し、４は高い色斑（即ち多数の混乱）の基準を表す）のシリーズ又はスケールを表す１組の標準積層体シャドウグラフと交互に定性的に比較することによって評価及び分類される。高い色斑は、特に自動車及び建築用途において概して好ましくないとみなされる。場合によっては、ゼロの色斑を有する（色斑がない）単一層の中間膜を有するモデル積層体を用いて、１の等級よりも低いような基準セットのスケールよりも低い色斑等級を有する試験積層体における評価を容易にする。ゼロ色斑の積層体のものと同様のシャドウグラフ投影を示す試験積層体は、ゼロの色斑等級を有すると評価される。試験積層体は、それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明なガラス（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）の２つのシート、及び中間膜を用いて調製する。中間膜は、通常は約３５〜４０ミクロンのランダムな表面粗さ：Ｒｚ、及び０．７６〜０．８６ｍｍの厚さを有する。
[0100]ここで与える色斑値は、キセノンアークランプ、試料ホルダー、投影スクリーン、及びデジタルカメラを含むクリアモトルアナライザー（Clear Mottle Analyzer）（ＣＭＡ）を用いて求めた。キセノンアークランプを用いてスクリーン上に積層試料のシャドウグラフを投影し、得られるシャドウグラフの画像を記録するようにカメラを構成した。次に、コンピューター画像化ソフトウエアを用いて画像をデジタル分析し、予め記録した標準試料の画像と比較して試料の色斑を求めた。ＣＭＡを用いて色斑を求める方法は、米国特許出願公開ＵＳ−２０１２−０１３３７６４に詳細に記載されている。
[0101]光学性能を求めるために用いる他のパラメーターは、透明度又は可視透過率（％Ｔｖｉｓ）であり、これはＡＳＴＭ−Ｄ１００３手順Ｂにしたがって、HunterLab UltraScan EXのような分光光度計を用い、光源Ｃを用いて２°の観察角度において測定される。ここで与える値は、約０．７６ｍｍの中間膜の厚さ及び２．３ｍｍの透明ガラス（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）の厚さを有するガラス積層体試料を分析することによって得た。幾つかの態様においては、本発明のポリマー層及び中間膜は、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８１％、少なくとも約８２％、少なくとも約８３％、少なくとも約８４％、少なくとも約８５％、少なくとも約８５．５％、少なくとも約８６％、少なくとも約８６．５％、少なくとも約８７％、少なくとも約８７．５％、少なくとも約８８％、又は少なくとも約８８．５％の可視透過率（％）を有することができる。より具体的には、本発明のポリマー層及び中間膜は、ＡＣＡ、ＵＶ安定剤、及び酸化防止剤の添加剤のみを含む中間膜に関しては８５％より高く、或いは上述の顔料、ＩＲ吸収剤又は遮断剤のような更なる添加剤を含む中間膜に関しては８０％より高い％Ｔｖｉｓを有する。原料着色又は着色ポリマー中間膜のような高いレベルの顔料及び／又は染料を含むポリマー中間膜は、所望通りにより低い％Ｔｖｉｓの値を有することができる。
[0102]上記の範囲内の１以上の光学特性を示すことに加えて、本明細書に記載するポリマー層及び中間膜はまた、所望の範囲内の遮音特性を示すこともできる。幾つかの態様においては、上記で議論したように、ポリマー層又は中間膜の少なくとも一部は、２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、又は約−１０℃以下のガラス転移温度を有していてよく、これによって層又は中間膜の遮音性能を促進することができる。同時に、層又は中間膜の少なくとも一部は、少なくとも約２６℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃のガラス転移温度を有していてよく、これによって耐衝撃特性及び強度を促進することができる。
[0103]幾つかの態様においては、本発明によるポリマー層又は中間膜は、少なくとも約０．７０のｔａｎδの値を有することができる。ｔａｎδは、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって測定される試料の貯蔵弾性率（Ｇ‘）（パスカル）に対する損失弾性率（Ｇ”）（パスカル）の比である。ＤＭＴＡは、１Ｈｚの振動数を用いて、剪断モード下、３℃／分の温度スイープ速度で行う。ガラス転移温度におけるＧ”／Ｇ‘曲線のピーク値がｔａｎδの値である。ここで種々の態様にしたがって記載するポリマー層又は中間膜は、少なくとも約１．０、少なくとも約１．０５、少なくとも約１．１０、少なくとも約１．２５、少なくとも約１．５０、少なくとも約１．７５、少なくとも約２．０、又は少なくとも約２．２５のｔａｎδを有することができる。
[0104]更に、本ポリマー層及び中間膜は、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．１７、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．２７、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３３、又は少なくとも約０．３５の減衰損失係数（damping loss factor）、又は損失係数を有することができる。損失係数は、ＩＳＯ標準規格１６９４０に記載されているように機械インピーダンス測定によって測定される。それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明ガラスの２つのシートの間にポリマー試料を積層し、２５ｍｍの幅及び３００ｍｍの長さを有するように調製する。次に、積層された試料を、Bruel and Kjaer（Naerum, オランダ）から商業的に入手できる振動振盪機を用いて中心点において励振し、インピーダンスヘッド（Bruel and Kjaer）を用いて、棒材を励振して振動させるのに必要な力、及び振動の速度を測定する。得られる伝達関数を、National Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録し、ハーフパワー法を用いて第１振動モードにおける損失係数を計算する。幾つかの態様において、ＲＩ調整剤が高ＲＩ可塑剤である場合には、層又は中間膜は、２０℃において０．２５より高く、０．２７より高く、０．３０より高く、又は０．３５より高い損失係数を有することができ、一方他の態様において、ＲＩ調整剤が固体ＲＩ添加剤又は少なくとも１種類の高ＲＩアルデヒドの残基である場合には、層又は中間膜は、２０℃において少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２５、又は少なくとも約０．３０の損失係数を有することができる。
[0105]第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の２つの別個の樹脂の樹脂ブレンドと同様に、２つ以上の別個のポリマー層又は中間膜をブレンドすると、しばしば予期しなかった特性及び性能属性を有する新規な１つ又は複数のポリマー層或いは１つ又は複数の中間膜を得ることができる。例えば、より低い残留ヒドロキシル含量及びより低いガラス転移温度を有するポリマー層又は中間膜を、より高い残留ヒドロキシル含量及びより高いガラス転移温度を有する他のポリマー層又は中間膜とブレンドして、より低いガラス転移温度の軟質のドメイン（これによってその遮音性能が向上する）、及びより高いガラス転移温度の硬質のドメイン（これによってポリマー層又は中間膜に向上した加工性、強度、及び耐衝撃性が与えられる）を有する新規なポリマー層又は中間膜を与えることができる。他の例としては、単一シートの中間膜と多層中間膜をブレンドすること、２つの多層中間膜をブレンドすること、又は１つの多層中間膜を他の多層中間膜のポリマー層中にブレンドすることが挙げられる。本質的に、２つの材料をブレンドすることによって得られる効果は、材料の内容物にしたがって２以上の樹脂、可塑剤、及び他の添加剤をブレンドすることによって達成することもできる。ここで用いる「ブレンド樹脂材料」（blend resin material）又は「ブレンド材料」（blend material）とは、他の樹脂組成物、ポリマー層、又は中間膜中にブレンドする樹脂組成物、ポリマー層、又は中間膜を指す。２つのポリマー層又は２つの中間膜をブレンドする際には、ブレンドする２つの材料の少なくとも１つに本発明のポリマー層又は中間膜を含ませることができる。他の態様においては、両方の材料に本発明のポリマー層又は中間膜を含ませることができる。
[0106]幾つかの態様によれば、本明細書に記載する樹脂組成物、層、又は中間膜の少なくとも一部に、他の樹脂、層、又は中間膜を含ませることができる。幾つかの態様においては、組成物、層、又は中間膜中の樹脂の全量の少なくとも約０．５％、少なくとも約１％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、又は少なくとも約５０％を、ブレンド樹脂材料由来にすることができる。
[0107]しばしば、ブレンド樹脂材料中の樹脂及び可塑剤のタイプ及び／又は量が、その中にブレンド樹脂材料を加える製造される樹脂又は可塑剤のタイプ及び／又は量と実質的に異なっている場合には、ブレンド樹脂材料を含む得られる樹脂組成物、層、又は中間膜の明澄度又は曇り度によって求められる光学性能が悪影響を受ける可能性がある。本発明の幾つかの態様によれば、より高いレベルのブレンド樹脂材料を含むポリマー層及び中間膜は、上記で議論した１種類以上のＲＩ調整剤を用いることによって製造することができる。
[0108]ＲＩ調整剤が高ＲＩ可塑剤を含む場合には、最終組成物、層、又は中間膜の明澄度を減少させるか又は曇り度を増加させることなく、本明細書に記載する樹脂組成物、層、又は中間膜を製造するプロセスに対して、より多い量のブレンド樹脂材料を加えることができる。幾つかの態様においては、ブレンド材料を含む組成物に第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、ここで樹脂の一方は他の樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％低くてよい残留ヒドロキシル含量を有する。かかる組成物には、１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高ＲＩ可塑剤を更に含ませることができ、幾つかの態様においては、組成物、層、又は中間膜中に存在する第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計量の３％より多くを、ブレンド組成物、層、又は中間膜由来にすることができる。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の差にかかわらず、０．５重量％より多いブレンド樹脂材料を含む組成物は、約５以下、約４以下、約３以下、約２以下、又は約１以下、或いは約０．５以下の曇り度を有することができる。
[0109]ブレンド樹脂組成物と共にＲＩ調整剤として用いる高ＲＩ可塑剤は、上記に記載した１以上の範囲内の屈折率を有していてよい。高ＲＩ可塑剤は、組成物、層、又は中間膜の製造中にブレンド材料と一緒に加えることができ、及び／又は高ＲＩ可塑剤の少なくとも一部を、プロセスに加えるブレンド樹脂材料中に存在させることができる。更に、例えば上記に記載のように測定して約１．４５０未満、約１．４４５未満、又は約１．４４２未満の屈折率を有するものなどの１種類以上の他の可塑剤を、ブレンドする樹脂材料中、及び／又は製造する樹脂組成物、層、又は中間膜の中に存在させることもできる。幾つかの態様においては、１種類以上の更なる高ＲＩ可塑剤を、ブレンド材料中、及び／又はその中にかかる材料をブレンドする樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させることもできる。
[0110]上記に記載したブレンドされた樹脂材料を含む樹脂組成物は、本発明の種々の態様による層及び中間膜を形成するために用いることができる。例えば、ブレンド樹脂材料を含む樹脂組成物を用いて単一のモノリス型中間膜を形成することができ、或いはそれを用いて多層中間膜の１以上の層を形成することができる。種々の層及び中間膜中で用いる場合には、更なる可塑剤を加えて、ポリマー層又は中間膜中に存在する可塑剤の全量を上記に記載の範囲内にすることができるようにすることができる。同様に、ブレンド樹脂材料を含む組成物から形成されるポリマー層及び中間膜のガラス転移温度及び屈折率を上記に与えた範囲内にすることもできる。更に、ブレンドされた材料を含む組成物から形成されるポリマー層及び中間膜も、上記に記載の遮音特性を示すことができ、下記に記載する任意の用途に含ませることができる。
[0111]幾つかの態様によれば、本明細書に記載する樹脂組成物、層、又は中間膜の少なくとも一部に、例えばリサイクルされた層又は中間膜などの１種類以上のリサイクルされた樹脂材料を含ませることができる。ここで用いる「リサイクルされた」という用語は、製造ラインから取り出されて、その後に戻されることを意味する。しばしば、リサイクルされた材料を用いると、ブレンド又は混合される材料の異なる組成及び特性のために、明澄度又は曇り度によって求められる最終組成物、層、又は中間膜の光学性能に悪影響を与える可能性がある。しかしながら、幾つかの態様においては、本明細書に記載するものと同等の光学及び／又は遮音特性をなお示しながら、本明細書に記載する層又は中間膜に少なくとも１種類のリサイクルされた樹脂材料を含ませることができる。リサイクル樹脂材料のタイプ及び／又は量は上記に記載の１以上の範囲内であってよく、層又は中間膜に少なくとも１種類のＲＩ調整剤を更に含ませることができる。更に、リサイクルされた樹脂材料を含むポリマー層及び中間膜も、下記に記載する１以上の範囲内の光学及び／又は遮音性能を有することができる。
[0112]上記に記載した樹脂組成物、層、及び中間膜は、任意の好適な方法にしたがって製造することができる。種々の態様においては、これらの組成物、層、及び中間膜を製造する方法に、２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を与え、少なくとも１種類の樹脂をＲＩ調整剤、及び場合によっては少なくとも１種類の可塑剤又は他の添加剤とブレンドしてブレンドされた組成物を形成し、そしてブレンドされた組成物から層を形成することを含ませることができる。
[0113]幾つかの態様においては、本方法の最初の工程において与えられる樹脂は１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂の形態であってよく、一方、他の態様においては、１種類以上の樹脂前駆体を与えることもできる。幾つかの態様において、２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を物理的にブレンドする場合には、２つの樹脂をブレンドすることに溶融ブレンドすることを含ませることができ、これは少なくとも約１４０℃、少なくとも約１５０℃、少なくとも約１８０℃、少なくとも約２００℃、少なくとも約２５０℃の温度で行うことができる。他の態様において、与えられるポリ（ビニルアセタール）樹脂成分が樹脂前駆体を含む場合には、ブレンド工程に、２種類以上のアルデヒドをポリビニルアルコールと反応させて、２以上のアルデヒド基を有する単一のポリ（ビニルアセタール）樹脂を与えることを含ませることができる。更に、ブレンド工程の一部に、樹脂の１以上を少なくとも１種類の可塑剤及び／又は上記に記載のＲＩ調整剤の１以上とブレンドすることを含ませることができる。
[0114]得られるブレンドされた樹脂は、次に任意の好適な方法にしたがって１以上のポリマー層に成形することができる。ポリマー層及び中間膜を形成する代表的な方法としては、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、及びこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。２以上のポリマー層を含む多層中間膜はまた、例えば共押出、ブローンフィルム、メルトブロー、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、及びこれらの組合せのような任意の好適な方法にしたがって製造することもできる。本発明の種々の態様においては、層又は中間膜は押出又は共押出によって形成することができる。押出プロセスにおいては、１種類以上の熱可塑性ポリマー、可塑剤、及び場合によっては上記に記載の１種類以上のＲＩ調整剤などの少なくとも１種類の添加剤を予め混合して、押出装置中に供給することができる。液体、粉末、又はペレット形態であってよいＡＣＡ、着色剤、及びＵＶ抑制剤のような他の添加剤を用いることもでき、これらは押出装置に導入する前に熱可塑性ポリマー又は可塑剤中に混合することができる。これらの添加剤は、ポリマー樹脂中に、及び拡大解釈すると得られるポリマーシート中に導入して、それによってポリマー層又は中間膜の幾つかの特性、及び最終多層ガラスパネル又は他の最終製品におけるその性能を向上させることができる。
[0115]種々の態様においては、層又は中間膜の厚さ又はゲージは、少なくとも約１０ミル、少なくとも約１５ミル、少なくとも約２０ミル、及び／又は約１００ミル以下、約９０ミル以下、約６０ミル以下、約５０ミル以下、又は約３５ミル以下であってよく、或いはこれは約１０〜約１００ミル、約１５〜約６０ミル、又は約２０〜約３５ミルの範囲であってよい。ミリメートルでのポリマー層又は中間膜の厚さは、少なくとも約０．２５ｍｍ、少なくとも約０．３８ｍｍ、少なくとも約０．５１ｍｍ、及び／又は約２．５４ｍｍ以下、約２．２９ｍｍ以下、約１．５２ｍｍ以下、又は約０．８９ｍｍ以下、或いは約０．２５〜約２．５４ｍｍ、約０．３８〜約１．５２ｍｍ、又は約０．５１〜約０．８９ｍｍの範囲であってよい。幾つかの態様においては、ポリマー層又は中間膜に、シートの長さ若しくは最長寸法及び／又は幅若しくは第２の最長寸法に沿って実質的に同じ厚さを有する平坦なポリマー層を含ませることができ、一方、他の態様においては、例えば多層中間膜の１以上の層をテーパー状にするか、或いは楔形状のプロファイルを与えて、中間膜の厚さがシートの長さ及び／又は幅に沿って変化して、層又は中間膜の一方の縁部が他方よりも大きい厚さを有するようにすることができる。中間膜が多層中間膜である場合には、中間膜の複数の層の少なくとも１つ、少なくとも２つ、又は少なくとも３つに、少なくとも１つのテーパー状の区域を含ませることができる。中間膜がモノリス型中間膜である場合には、ポリマーシートは平坦にすることができ、或いはこれに少なくとも１つのテーパー状の区域を含ませることができる。テーパー状中間膜は、例えば自動車及び航空機用途におけるヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）パネルにおいて有用である可能性がある。
[0116]ここで図１〜８を参照すると、本発明によるテーパー状中間膜の幾つかの態様が与えられている。図１は、種々の厚さのテーパー状の区域を含む代表的なテーパー状中間膜の断面図である。図１に示すように、テーパー状の区域は、テーパー状の区域の第１の境界において測定される最小厚さ：Ｔｍｉｎ、及びテーパー状の区域の第２の境界において測定される最大厚さ：Ｔｍａｘを有する。幾つかの態様においては、Ｔｍｉｎは、少なくとも約０．２５ミリメートル（ｍｍ）、少なくとも約０．４０ｍｍ、又は少なくとも約０．６０ｍｍ、及び／又は１．２ｍｍ以下、約１．１ｍｍ以下、又は約１．０ｍｍ以下であってよい。更に、Ｔｍｉｎは、０．２５〜１．２ｍｍ、０．４〜１．１ｍｍ、又は０．６０〜１．０ｍｍの範囲であってよい。幾つかの態様においては、Ｔｍａｘは、少なくとも約０．３８ｍｍ、少なくとも約０．５３ｍｍ、又は少なくとも約０．７６ｍｍ、及び／又は２．２ｍｍ以下、約２．１ｍｍ以下、又は約２．０ｍｍ以下であってよい。更に、Ｔｍａｘは、０．３８〜２．２ｍｍ、０．５３〜２．１ｍｍ、又は０．７６〜２．０ｍｍの範囲であってよい。幾つかの態様においては、ＴｍａｘとＴｍｉｎの間の差は、少なくとも約０．１３ｍｍ、少なくとも約０．１５ｍｍ、少なくとも約０．２ｍｍ、少なくとも約０．２５ｍｍ、少なくとも約０．３ｍｍ、少なくとも約０．３５ｍｍ、少なくとも約０．４ｍｍ、及び／又は１．２ｍｍ以下、約０．９ｍｍ以下、約０．８５ｍｍ以下、約０．８ｍｍ以下、約０．７５ｍｍ以下、約０．７ｍｍ以下、約０．６５ｍｍ以下、又は約０．６ｍｍ以下であってよい。更に、ＴｍａｘとＴｍｉｎの間の差は、０．１３〜１．２ｍｍ、０．２５〜０．７５ｍｍ、又は０．４〜０．６ｍｍの範囲であってよい。幾つかの態様においては、テーパー状の区域の第１と第２の境界の間の距離（即ちテーパー状の区域の幅）は、少なくとも約５センチメートル（ｃｍ）、少なくとも約１０ｃｍ、少なくとも約１５ｃｍ、少なくとも約２０ｃｍ、又は少なくとも約３０ｃｍ、及び／又は約２００ｃｍ以下、約１５０ｃｍ以下、約１２５ｃｍ以下、約１００ｃｍ以下、又は約７５ｃｍ以下であってよい。更に、テーパー状の区域の幅は、５〜２００ｃｍ、１５〜１２５ｃｍ、又は３０〜７５ｃｍの範囲であってよい。
[0117]図１に示すように、テーパー状中間膜は、反対側の第１及び第２の外側末端部を含む。幾つかの態様においては、第１と第２の外側末端部の間の距離（即ち中間膜の幅）は、少なくとも約２０ｃｍ、少なくとも約４０ｃｍ、又は少なくとも約６０ｃｍ、及び／又は約４００ｃｍ以下、約２００ｃｍ以下、又は約１００ｃｍ以下であってよい。更に、中間膜の幅は、２０〜４００ｃｍ、４０〜２００ｃｍ、又は６０〜１００ｃｍの範囲であってよい。図１に示す態様においては、テーパー状の区域の第１及び第２の境界は、中間膜の第１及び第２の外側末端部から内側に離隔している。かかる態様においては、中間膜の一部のみがテーパー状である。テーパー状の区域が中間膜の一部のみを形成している場合には、中間膜の幅とテーパー状の区域の幅との比は、少なくとも約０．０５：１、少なくとも約０．１：１、少なくとも約０．２：１、少なくとも約０．３：１、少なくとも約０．４：１、少なくとも約０．５：１、少なくとも約０．６：１、又は少なくとも約０．７：１、及び／又は約１：１以下、約０．９５：１以下、約０．９：１以下、約０．８：１以下、又は約０．７：１以下であってよい。更に、中間膜の幅とテーパー状の区域の幅との比は、０．０５：１〜１：１、又は０．３：１〜０．９：１の範囲であってよい。下記に議論する別の態様においては、中間膜全体がテーパー状である。中間膜全体がテーパー状である場合には、テーパー状の区域の幅は中間膜の幅に等しく、テーパー状の区域の第１及び第２の境界は、それぞれ第１及び第２の末端部に位置する。
[0118]図１に示すように、中間膜のテーパー状の区域は、第１及び第２のテーパー状の区域の境界が中間膜の第１の（上）表面と交差する中間膜の２つの点を通って伸びる第１の基準線と、第１及び第２のテーパー状の区域の境界が中間膜の第２の（下）表面と交差する２つの点を通って伸びる第２の基準線との間に形成される角度として規定されるくさび角度を有する。幾つかの態様においては、テーパー状の区域のくさび角度は、少なくとも約０．１３ミリラジアン（ｍｒａｄ）、少なくとも約０．１５ｍｒａｄ、少なくとも約０．２ｍｒａｄ、少なくとも約０．２５ｍｒａｄ、少なくとも約０．３ｍｒａｄ、少なくとも約０．３５ｍｒａｄ、少なくとも約０．４ｍｒａｄ、及び／又は約１．２ｍｒａｄ以下、約１．０ｍｒａｄ以下、約０．９ｍｒａｄ以下、約０．８５ｍｒａｄ以下、約０．８ｍｒａｄ以下、約０．７５ｍｒａｄ以下、約０．７ｍｒａｄ以下、約０．６５ｍｒａｄ以下、約０．６ｍｒａｄ以下、約０．５５ｍｒａｄ以下、約０．５ｍｒａｄ以下、又は約０．４５ｍｒａｄ以下であってよい。更に、テーパー状の区域のくさび角度は、０．１３〜１．２ｍｒａｄ、０．２〜０．８ｍｒａｄ、０．２５〜０．７５ｍｒａｄ、０．３〜０．６ｍｒａｄ、又は０．４〜０．５５ｍｒａｄの範囲であってよい。
[0119]テーパー状の区域の第１及び第２の表面がそれぞれ平面状である場合には、テーパー状の区域のくさび角度は、単純に第１の（上）表面と第２の（下）表面の間の角度である。しかしながら、下記において更に詳細に議論するように、幾つかの態様においては、テーパー状の区域は、曲線状の厚さプロファイル及び連続的に変化するくさび角度を有する少なくとも１つの変動角度の区域を含んでいてよい。更に、幾つかの態様においては、テーパー状の区域は２以上の一定角度の区域を含んでいてよく、この場合には、一定角度の区域はそれぞれ線状の厚さプロファイルを有するが、一定角度の区域の少なくとも２つは異なるくさび角度を有する。
[0120]図２〜７は、本発明の複数の態様にしたがって構成される種々のテーパー状中間膜を示す。図２は、中間膜２０の第１の末端部２４ａから中間膜２０の第２の末端部２４ｂに完全に及んでいるテーパー状の区域２２を含む中間膜２０を示す。この構造においては、テーパー状の区域の第１及び第２の境界は、中間膜の第１及び第２の末端部２４ａ、ｂに位置する。図２に示す中間膜２０のテーパー状の区域２２の全体は、単純に中間膜２０の第１（上）の平面状及び第２（下）の平面状の表面の間に形成される角度である一定のくさび角度：θを有する。
[0121]図３は、テーパー状の区域３２及び水平の端部区域３３を含む中間膜３０を示す。テーパー状の区域３２の第１の境界３５ａは中間膜３０の第１の末端部３４ａに位置し、一方でテーパー状の区域３２の第２の境界３５ｂは、テーパー状の区域３２と水平の端部区域３３が交わる箇所に位置する。テーパー状の区域３２は、一定角度の区域３６及び変動角度の区域３７を含む。一定角度の区域３６は線状の厚さプロファイル及び一定のくさび角度：θｃを有し、一方で変動角度の区域３７は曲線状の厚さプロファイル及び連続的に変化するくさび角度を有する。変動角度の区域３７の出発くさび角度は一定のくさび角度：θｃに等しく、変動角度の区域３７の終了くさび角度は０である。図３に示す中間膜３０は、テーパー状の区域３２全体の全体的なくさび角度よりも大きい一定のくさび角度：θｃを有する。
[0122]図４は、第１及び第２の水平の端部区域４３ａ、ｂの間に位置するテーパー状の区域４２を含む中間膜４０を示す。テーパー状の区域４２の第１の境界４５ａは、テーパー状の区域４２と第１の水平の端部区域４３ａが交わる箇所に位置し、一方でテーパー状の区域４２の第２の境界４５ｂは、テーパー状の区域４２と第２の水平の端部区域４３ｂが交わる箇所に位置する。テーパー状の区域４２は、第１及び第２の変動角度の区域４７ａ、ｂの間に位置する一定角度の区域４６を含む。第１の変動角度の区域４７ａは、第１の水平の端部区域４３ａと一定角度の区域４６の間の遷移区域を形成する。第２の変動角度の区域４７ｂは、第２の水平の端部区域４３ｂと一定角度の区域４６の間の遷移区域を形成する。一定角度の区域４６は線状の厚さプロファイル及び一定のくさび角度：θｃを有し、一方で第１及び第２の変動角度の区域４７ａ、ｂは曲線状の厚さプロファイル及び連続的に変化するくさび角度を有する。第１の変動角度の区域４７ａの出発くさび角度は０に等しく、第１の変動角度の区域４７ｂの終了くさび角度は一定のくさび角度：θｃに等しい。第２の変動角度の区域４７ｂの出発くさび角度は一定のくさび角度：θｃに等しく、第２の変動角度の区域４７ｂの終了くさび角度は０である。図４に示す中間膜４０は、テーパー状の区域４２全体の全体的なくさび角度よりも大きい一定のくさび角度：θｃを有する。
[0123]図５は、第１及び第２の水平の端部区域５３ａ、ｂの間に位置するテーパー状の区域５２を含む中間膜５０を示す。中間膜５０のテーパー状の区域５２は、一定角度の区域を含まない。それどころか、中間膜５０のテーパー状の区域５２全体は、曲線状の厚さプロファイル及び連続的に変化するくさび角度を有する変動角度の区域である。上記に記載したように、テーパー状の区域５２の全体的なくさび角度：θは、テーパー状の区域５２の第１及び第２の境界５５ａ、ｂが中間膜５０の第１の（上）表面と交わる２つの点を通って伸びる第１の基準線「Ａ」と、テーパー状の区域５２の第１及び第２の境界５５ａ、ｂが中間膜５０の第２の（下）表面と交わる２つの点を通って伸びる第２の基準線「Ｂ」との間の角度として測定される。しかしながら、テーパー状の区域５２内において、曲線状の厚さプロファイルは、テーパー状の区域５２全体の全体的なくさび角度：θよりも大きいか、小さいか、又は等しくてよい無限数のくさび角度を与える。
[0124]図６は、水平の端部を含まない中間膜６０を示す。それどころか、中間膜６０のテーパー状の区域６２は中間膜６０全体を形成する。而して、テーパー状の区域６０の第１及び第２の境界６５ａ、ｂは、中間膜６０の第１及び第２の末端部６４ａ、ｂに位置する。中間膜６０のテーパー状の区域６２は、第１及び第２の変動角度の区域４７ａ、ｂによって離隔されている第１、第２、及び第３の一定角度の区域４６ａ、ｂ、ｃを含む。第１、第２、及び第３の一定角度の区域４６ａ、ｂ、ｃは、それぞれ線状の厚さプロファイルを有し、それぞれは、それぞれ固有の第１、第２、及び第３の一定のくさび角度：θｃ１、θｃ２、θｃ３を有する。第１の変動角度の区域４７ａは、第１と第２の一定角度の区域４６ａ、ｂの間の遷移区域として機能する。第２の変動角度の区域４７ｂは、第２と第３の一定角度の区域４６ｂ、ｃの間の遷移区域として機能する。上記で議論したように、テーパー状の区域６２の全体的なくさび角度：θは、第１の基準線「Ａ」と第２の基準線「Ｂ」の間の角度として測定される。第１の一定のくさび角度：θｃ１は、テーパー状の区域６２の全体的なくさび角度：θよりも小さい。第２の一定のくさび角度：θｃ２は、テーパー状の区域６２の全体的なくさび角度：θよりも大きい。第３の一定のくさび角度：θｃ３は、テーパー状の区域６２の全体的なくさび角度：θよりも小さい。第１の変動角度の区域４７ａのくさび角度は、第１の一定のくさび角度：θｃ１から第２の一定のくさび角度：θｃ２へ連続的に増加する。第２の変動角度の区域４７ｂのくさび角度は、第２の一定のくさび角度：θｃ２から第３のくさび角度：θｃ３へ連続的に減少する。
[0125]図７は、第１及び第２の水平の端部区域７３ａ、ｂの間に位置するテーパー状の区域７２を含む中間膜７０を示す。テーパー状の区域７２の第１及び第２の境界７５ａ、ｂは、中間膜７０の第１及び第２の外側端部７４ａ、ｂから内側に離隔している。中間膜７０のテーパー状の区域７２は、第１、第２、第３、及び第４の変動角度の区域７７ａ、ｂ、ｃ、ｄ、並びに第１、第２、及び第３の一定角度の区域７６ａ、ｂ、ｃを含む。第１の変動角度の区域７７ａは、第１の水平の端部区域７３ａと第１の一定角度の区域７６ａの間の遷移区域として機能する。第２の変動角度の区域７７ｂは、第１の一定角度の区域７６ａと第２の一定角度の区域７６ｂの間の遷移区域として機能する。第３の変動角度の区域７７ｃは、第２の一定角度の区域７６ｂと第３の一定角度の区域７６ｃの間の遷移区域として機能する。第４の変動角度の区域７７ｄは、第３の一定角度の区域７６ｃと第２の水平の端部区域７３ｂの間の遷移区域として機能する。第１、第２、及び第３の一定角度の区域７６ａ、ｂ、ｃは、それぞれ線状の厚さプロファイルを有し、それぞれは、それぞれ固有の第１、第２、及び第３の一定のくさび角度：θｃ１、θｃ２、θｃ３を有する。上記で議論したように、第１、第２、第３、及び第４の変動角度の区域７７ａ、ｂ、ｃ、ｄは、変動角度の区域７７の一方の側における一定角度の区域のくさび角度から、変動角度の区域７７の他方の側における一定角度の区域のくさび角度へ連続的に遷移するくさび角度を有する。
[0126]上記で議論したように、テーパー状中間膜は、それぞれがテーパー状の区域全体の全体的な幅よりも小さい幅を有し、それぞれがテーパー状の区域全体の全体的なくさび角度と同じか又は異なるくさび角度を有する１以上の一定角度のテーパー状の区域を含んでいてよい。例えば、テーパー状の区域は、１つ、２つ、３つ、４つ、５つ、又はそれ以上の一定角度のテーパー状の区域を含んでいてよい。複数の一定角度のテーパー状の区域を用いる場合には、一定角度のテーパー状の区域は、隣接する一定角度のテーパー状の区域の間で遷移するように働く変動角度のテーパー状の区域によって互いから離隔していてよい。
[0127]幾つかの態様においては、それぞれの一定角度のテーパー状の区域の幅は、少なくとも約２ｃｍ、少なくとも約５ｃｍ、少なくとも約１０ｃｍ、少なくとも約１５ｃｍ、又は少なくとも約２０ｃｍ、及び／又は約１５０ｃｍ以下、約１００ｃｍ以下、又は約５０ｃｍ以下であってよい。幾つかの態様においては、それぞれの一定角度のテーパー状の区域の幅と、テーパー状の区域全体の全体的な幅との比は、少なくとも約０．１：１、少なくとも約０．２：１、少なくとも約０．３：１、又は少なくとも約０．４：１、及び／又は約０．９：１以下、約０．８：１以下、約０．７：１以下、約０．６：１以下、又は約０．５：１以下であってよい。
[0128]幾つかの態様においては、それぞれの一定角度のテーパー状の区域のくさび角度は、少なくとも約０．１３ｍｒａｄ、少なくとも約０．１５ｍｒａｄ、少なくとも約０．２ｍｒａｄ、少なくとも約０．２５ｍｒａｄ、少なくとも約０．３ｍｒａｄ、少なくとも約０．３５ｍｒａｄ、又は少なくとも約０．４ｍｒａｄ、及び／又は約１．２ｍｒａｄ以下、約１．０ｍｒａｄ以下、約０．９ｍｒａｄ以下、約０．８５ｍｒａｄ以下、約０．８ｍｒａｄ以下、約０．７５ｍｒａｄ以下、約０．７ｍｒａｄ以下、約０．６５ｍｒａｄ以下、又は約０．６ｍｒａｄ以下であってよい。更に、それぞれの一定角度のテーパー状の区域のくさび角度は、０．１３〜１．２ｍｒａｄ、０．２５〜０．７５ｍｒａｄ、又は０．４〜０．６ｍｒａｄの範囲であってよい。幾つかの態様においては、少なくとも１つの一定角度のテーパー状の区域のくさび角度は、テーパー状の区域全体の全体的なくさび角度よりも少なくとも約０．０１ｍｒａｄ、少なくとも約０．０５ｍｒａｄ、少なくとも約０．１ｍｒａｄ、少なくとも約０．２ｍｒａｄ、少なくとも約０．３ｍｒａｄ、又は少なくとも約０．４ｍｒａｄ大きい。幾つかの態様においては、少なくとも１つの一定角度のテーパー状の区域のくさび角度は、テーパー状の区域全体の全体的なくさび角度よりも少なくとも約０．０１ｍｒａｄ、少なくとも約０．０５ｍｒａｄ、少なくとも約０．１ｍｒａｄ、少なくとも約０．２ｍｒａｄ、少なくとも約０．３ｍｒａｄ、又は少なくとも約０．４ｍｒａｄ小さい。幾つかの態様においては、少なくとも１つの一定角度のテーパー状の区域のくさび角度は、テーパー状の区域全体の全体的なくさび角度よりも約０．４ｍｒａｄ以下、約０．３ｍｒａｄ以下、約０．２ｍｒａｄ以下、約０．１ｍｒａｄ以下、約０．０５ｍｒａｄ以下、又は約０．０１ｍｒａｄ以下大きい。幾つかの態様においては、少なくとも１つの一定角度のテーパー状の区域のくさび角度は、テーパー状の区域全体の全体的なくさび角度よりも約０．４ｍｒａｄ以下、約０．３ｍｒａｄ以下、約０．２ｍｒａｄ以下、約０．１ｍｒａｄ以下、約０．０５ｍｒａｄ以下、又は約０．０１ｍｒａｄ以下小さい。
[0129]図８ａ及び８ｂは、厚さプロファイルが図３の中間膜３０と同様である中間膜８０を示す。図８ａ及び８ｂの中間膜８０は、乗物のフロントガラスにおいて用いるために、ガラスの２つのシートの間に中間膜を固定することによって構成されている。図８ａにおいて示すように、中間膜８０の第１の末端部８４ａはフロントガラスの底部に配置することができ、一方で中間膜８０の第２の末端部８４ｂはフロントガラスの頂部に配置することができる。中間膜８０のテーパー状の区域８２は、ヘッドアップディスプレイを配置するフロントガラスの領域内に配置する。中間膜８０のテーパー状の区域８２は、一定角度の区域８６及び変動角度の区域８７を含む。図８ａにおいて示すように、幾つかの態様においては、テーパー状の区域８２は、中間膜８０の第１の側端部８８ａ及び第２の側端部８８ｂの間で中間膜８０を全体的に横切って伸びる。図８ｂは、図３と同様に、フロントガラスの底部とフロントガラスの頂部の間の中間膜８０の厚さプロファイルを示す。
[0130]図面においては示していないが、幾つかの態様においては、テーパー状中間膜は多層中間膜であってよいことを理解すべきである。テーパー状中間膜が複数の個々の層を含む場合には、個々の層の全てがテーパー状であってよく、個々の層の一部がテーパー状であってよく、或いは個々の層の１つのみがテーパー状であってよい。更に、幾つかの態様においては、個々の層のガラス転移温度は互いと異なっていてよい。例えば一態様においては、本中間膜は、中間膜の２つのテーパー状の外側層よりも低いガラス転移温度を有するテーパー状の中央層を含み、この場合には外側層の一方又は両方のガラス転移温度は、中央層のガラス転移温度よりも少なくとも１０℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約４０℃、又は少なくとも約５０℃高い。
[0131]幾つかの態様においては、ポリマー層又は中間膜に、シートの長さ若しくは最長寸法及び／又は幅若しくは第２の最長寸法に沿って実質的に同じ厚さを有する平坦なポリマー層を含ませることができ、一方、他の態様においては、例えば多層中間膜の１以上の層を楔形状にするか、或いは楔形状のプロファイルを与えて、中間膜の厚さがシートの長さ及び／又は幅に沿って変化して、層又は中間膜の一方の端部が他方よりも大きい厚さを有するようにすることができる。中間膜が多層中間膜である場合には、中間膜の複数の層の少なくとも１つ、少なくとも２つ、又は少なくとも３つを楔形状にすることができる。中間膜がモノリス型中間膜である場合には、ポリマーシートは平坦又は楔形状にすることができる。楔形状の中間膜は、例えば自動車及び航空機用途におけるヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）パネルにおいて有用である可能性がある。
[0132]本発明の複数の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜は、ポリマー層又は中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネルにおいて用いることができる。幾つかの態様においては、多層パネルは１対の硬質基材を含み、その間に樹脂中間膜が配置される。基材と中間膜の合計厚さとして測定されるパネルの全厚さは、少なくとも約２ｍｍ、少なくとも約３ｍｍ、少なくとも約３．５ｍｍ、少なくとも約４ｍｍ、少なくとも約４．５ｍｍ、少なくとも約４．６５ｍｍ、少なくとも約４．７５ｍｍ、又は少なくとも約５ｍｍ、及び／又は約６．５ｍｍ以下、約６．２５ｍｍ以下、約６．０ｍｍ以下、約５．７５ｍｍ以下、約５．５ｍｍ以下、又は約５ｍｍ以下であってよい。一方又は両方の基材の厚さは、従来の多層パネルに関して予測されるものよりも実質的に小さくすることができる。例えば幾つかの態様においては、硬質基材のそれぞれの合計厚さは、約４．０ｍｍ以下、約３．９ｍｍ以下、約３．８ｍｍ以下、約３．７ｍｍ以下、約３．６ｍｍ以下、約３．５ｍｍ以下、約３．４ｍｍ以下にすることができる。
[0133]任意の好適な硬質基材を用いて多層パネルを形成することができ、幾つかの態様においては、基材には、ガラス、ポリカーボネート、二軸配向ＰＥＴ、コポリエステル、アクリル樹脂、及びこれらの組合せからなる群から選択される材料を含ませることができる。硬質基材がポリマー材料を含む場合には、ポリマー材料にハードコート表面層を含ませることができ、又は含ませなくてもよい。幾つかの態様においては、硬質基材は、多層パネルを形成するのに用いる中間膜の屈折率よりも小さい屈折率を有していてよい。例えば、硬質基材の少なくとも１つの屈折率は、上記に記載したように測定して約１．５５０以下、約１．５４５以下、約１．５４０以下、約１．５３５以下、約１．５３０以下、又は約１．５２５以下であってよい。幾つかの態様においては、硬質基材の少なくとも１つの屈折率は、多層パネルを形成するのに用いる中間膜の屈折率よりも少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％低くてよい。幾つかの態様においては、一方又は両方の基材の屈折率は、中間膜の屈折率よりも少なくとも約０．２５単位、少なくとも約０．５０単位、少なくとも約０．７５単位、少なくとも約１．０単位、少なくとも約１．１単位、又は少なくとも約１．５単位低くてよい。或いは、中間膜の屈折率は基材の少なくとも１つの屈折率よりもここに記載する量又はパーセントだけ高いと言える。
[0134]本発明の幾つかの態様にしたがって構成される多層パネルは、硬質基材の１以上の屈折率よりも高い等価屈折率を有することができる。ここで用いる「等価屈折率」という用語は、例えば多層パネルのような複合体材料の全体的な屈折率を指す。特定の多層パネルの等価屈折率（ｎｅｑ）は、次の等式（１）及び（２）にしたがって計算される。
Figure 0006960932
式中、ｘＴ及びｔＴは次のように規定される。
Figure 0006960932
[0135]上式中、θｅｑは複合体の等価入射角であり、ｘＴは複合体全体を通って光が走る距離であり、ｔＴはｍ個の層を有する複合体の全厚さであり、ｎＡは空気の屈折率であり、θ１は空気／層１の界面を通過する光の入射角であり、ｎｅｑは複合体の等価屈折率であり、ｔｉは層ｉの厚さであり、θｉは層ｉを通過する光の入射角である。本明細書に記載する多層パネルの等価屈折率は、少なくとも約１．４９０、少なくとも約１．４９５、少なくとも約１．５００、少なくとも約１．５０５、少なくとも約１．５１０、少なくとも約１．５１５、少なくとも約１．５２０、少なくとも約１．５２５、少なくとも約１．５３０、少なくとも約１．５３５、少なくとも約１．５４０、又は少なくとも約１．５４５にすることができる。
[0136]幾つかの態様においては、多層パネルは、多層中間膜を形成するのに用いる基材の少なくとも１つの屈折率よりも少なくとも約０．２５％、少なくとも約０．５％、少なくとも約０．７５％、少なくとも約１％、又は少なくとも約１．５％高い等価屈折率を有することができる。例えば、パネルは、パネルを形成するのに用いる１以上の硬質基材の屈折率よりも少なくとも０．０１０、少なくとも約０．０１５、少なくとも約０．０２０、又は少なくとも約０．０２５高い等価屈折率を有することができる。幾つかの態様においては、多層パネルの等価屈折率は、パネルを形成するのに用いる中間膜の屈折率よりも低くすることができ、例えば、多層パネルを形成するのに用いる中間膜の屈折率よりも少なくとも約０．５％、少なくとも約１％、少なくとも約１．５％、少なくとも約２％、少なくとも約２．５％、少なくとも約３％、少なくとも約５％、又は少なくとも約７％低くすることができる。中間膜の屈折率とパネルの等価屈折率の間の差は、少なくとも約０．０１０、少なくとも約０．０２５、少なくとも約０．０５０、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１２５、少なくとも約０．５０、又は少なくとも約０．７５にすることができる。
[0137]本明細書に記載する多層パネルは、例えば、自動車用フロントガラス及び窓、航空機用フロントガラス及び窓、船舶用途、鉄道用途等のような種々の輸送用途用のパネル、窓、扉、階段、通路、バラスター、装飾建築パネルのような構造建築パネル、ハリケーン用ガラス又は竜巻用ガラスのような耐候パネル、耐弾パネル、及び他の同様の用途などの種々の最終用途のために用いることができる。
[0138]幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層パネルは、例えば自動車又は航空機のフロントガラス上にヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）像を投影するために用いると、干渉する二重又は反射「ゴースト」像の減少を示すことができる。通常は、ゴースト像は、投影像がガラスの内側表面及び外側表面に反射する際のその位置の相違のために、フロントガラスが概して均一な厚さプロファイルを有する場合に最も問題である。しかしながら、幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層パネルは、ゴースト像の投影を最小にして、例えばパネルが従来のパネルによって示されるよりも非常に短い二重像分離距離を有するようにすることができる。
[0139]二重像分離を測定する方法は、少なくとも１対の硬質基材及びその間に配置されている中間膜を含む多層パネルを与えることを含む。中間膜には本明細書に記載する任意の中間膜の任意の特性を含ませることができ、或いは中間膜は本明細書に記載する任意の中間膜であってよい。幾つかの態様においては、中間膜は、例えば少なくとも０．０５ｍｒａｄのくさび角度を有する少なくとも１つのテーパー状の区域を含むテーパー状中間膜であってよい。基材にはまた、本明細書に記載する基材の１以上の特性を含ませることができ、幾つかの態様においては、基材にはガラスを含ませることができる。
[0140]与えられたパネルの二重像分離を測定するために、パネルの少なくとも一部を通して光を通過させることによって投影像を生成させることができる。幾つかの態様においては、パネルを通過する光は、例えば格子、線、形状、又は画像のような像を含む。幾つかの態様においては、像は、実質的に平らな鏡面仕上げされた表面に薄膜トランジスタの表示を反射させることによって生成させることができるが、像を生成させる他の好適な方法を用いることができる。テーパー状中間膜を用いて多層パネルを形成すると、パネルを通過する光の少なくとも一部がテーパー状の区域の少なくとも一部を通過するようにすることができる。或いは、又は更には、これらの区域を通って光が投影される際に形成される二重像分離を測定するために、光がパネルに沿った１以上の他の対象の区域を通過するようにすることができる。
[0141]光がパネルの表面を通過し、且つその表面に反射したら、表面上に投影像を投影させ、次に撮像して撮像画像を形成することができる。幾つかの態様においては、表面上に表示される投影像は、図１０に示されるように、一次像、及び一次像からずれて僅かに重なっている二次「ゴースト」像を含む場合がある。投影像はデジタルカメラ又は他の好適な装置を用いて撮像することができ、撮像には、投影像をデジタル化して、複数のピクセルを含むデジタル投影像を形成することを含ませることができる。
[0142]デジタル化したら、撮像画像を定量分析して、少なくとも１つの一次像の指標、及び少なくとも１つの二次像の指標を含むプロファイルを形成することができる。分析は、デジタル投影像の少なくとも一部を、像のその部分におけるピクセルの強度を表す数値を含む垂直像マトリクスに変換することによって行うことができる。次に、図１１に示すように、マトリクスの列を抽出し、ピクセル数に対してグラフ化してプロファイルを与えることができる。次に、プロファイルの一次像指標をプロファイルの二次像指標と比較して差を求めることができる。幾つかの態様においては、一次像指標にはグラフの最も高強度のピークを含ませることができ、一方で二重像指標にはより低い強度のピークを含ませることができる。２つの指標の間の任意の好適な差を求めることができ、幾つかの態様においては、これはプロファイルグラフにおける２つの指標の間の位置の差であってよい。この差に基づいて、試験したパネルの部分に関する二重像分離距離を計算することができる。二重像分離距離を求めるための上記の方法の具体的な使用を実施例１１に記載する。
[0143]本発明の複数の態様にしたがって構成される多層パネルは、従来法で形成されたパネルよりも非常に低い二重像分離距離を有することができる。例えば幾つかの態様においては、本明細書に記載するパネルの二重像分離距離は、例えば１．４８０未満の屈折率を有し、他の事項は全て同等であるもののような従来の中間膜から形成されるパネルの二重像分離距離よりも少なくとも約１０％、少なくとも約２０％、少なくとも約３０％、少なくとも約４０％短くすることができる。与えられたパネルに関する二重像分離距離は、部分的には、その中間膜及び基材のタイプ及び寸法などのその具体的な構成によって定まる可能性がある。幾つかの本発明パネル及び比較パネルに関する二重像分離距離の具体例を実施例に与える。
[0144]ガラスのような２つの硬質基材の間にポリマー層又は中間膜を積層する場合には、このプロセスに少なくとも次の：（１）２つの基材及び中間膜を組み立て；（２）ＩＲ放射材又は対流装置によってアセンブリを第１の短い時間加熱し；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通し；（４）アセンブリを約６０℃〜約１２０℃へ短時間加熱して、中間膜の縁部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与え；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に通して、中間膜の縁部を更に封止して更なる取扱いを可能にし；そして（６）アセンブリを、１３５℃〜１５０℃の間の温度及び１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間の圧力において約３０〜９０分間オートクレーブ処理する；工程を含ませることができる。幾つかの態様にしたがって上記の工程（２）〜（５）において記載した中間膜−ガラス界面を脱気するための他の方法としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、これらの両方も本明細書に記載する本発明の中間膜を形成するために用いることができる。
[0145]幾つかの態様においては、多層パネルに、層又は中間膜上に配置される少なくとも１つのポリマーフィルムを含ませて、「二重層」と呼ばれる多層パネルを形成することができる。幾つかの態様においては、二重層において用いる中間膜には多層中間膜を含ませることができ、一方、他の態様においてはモノリス型中間膜を用いることができる。本明細書に記載する多層パネルにおいてポリマーフィルムを用いると、赤外吸収性のような他の性能の向上も与えながら最終パネルの光学特性を向上させることができる。ポリマーフィルムは、フィルム単独では必要な貫通抵抗及びガラス保持特性を与えないという点で、ポリマー層又は中間膜とは異なる。ポリマーフィルムはまたシートより薄くてもよく、０．００１〜０．２５ｍｍの範囲の厚さを有していてよい。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）が、ポリマーフィルムを形成するのに用いる材料の一例である。
[0146]以下の実施例は、本発明を製造及び使用することを当業者に教示するために本発明を例示する意図であり、いかなるようにも発明の範囲を限定することは意図しない。
[0147]以下の実施例は、種々のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む幾つかの樹脂組成物、層、及び中間膜の製造を記載する。下記に記載するように、多くの組成物、層、及び中間膜について行う幾つかの試験を用いて、種々の比較材料及び本発明材料の遮音及び光学特性を評価した。
実施例１：高屈折率のポリ（ビニルアセタール）樹脂の製造：
[0148]ｎ−ブチルアルデヒド（ｎＢｕＣＨＯ；ＲＩ＝１．３７７）、イソブチルアルデヒド（ｉＢｕＣＨＯ；ＲＩ＝１．３７４）、及び２−エチルヘキシルアルデヒド（２ＥＨＣＨＯ；ＲＩ＝１．４１４）を含む１種類以上のアルデヒドを用いてポリビニルアルコールをアセタール化することによって、下表２において比較樹脂ＣＲ−１〜ＣＲ−１２と呼ぶ幾つかの比較ポリ（ビニルアセタール）樹脂を調製した。上記に詳細に記載したＡＳＴＭ−Ｄ１３９６又はＦＴ−ＩＲ／ＳＥＣ法のいずれかを用いて、得られた樹脂の組成を測定した。また、上記に記載した方法にしたがって幾つかの樹脂の屈折率及びガラス転移温度（Ｔｇ）も測定し、結果を下表２に与える。
Figure 0006960932
[0149]更に、同様の方法で本発明の複数の態様による幾つかのポリ（ビニルアセタール）樹脂も調製した。これらの本発明樹脂（表３において本発明樹脂ＤＲ−１〜ＤＲ−２１と呼ぶ）は、ｎ−ブチルアルデヒドと、ベンズアルデヒド（ＢｚＣＨＯ；ＲＩ＝１．５４５）、シンナムアルデヒド（ＣＣＨＯ；ＲＩ＝１．６２０）、４−クロロベンズアルデヒド（４−ＣｌＢｚＣＨＯ；ＲＩ＝１．５８５０）、２−フェニルプロピオンアルデヒド（２ＰＨＰｒＣＨＯ；ＲＩ＝１．５１７）、及びヒドロシンナムアルデヒド（ＨＣＣＨＯ；ＲＩ＝１．５２３）を含む種々の高屈折率アルデヒドの混合物を用いてポリビニルアルコールをアセタール化することによって形成した。幾つかの本発明樹脂の屈折率も求め、結果を下表３にまとめる。
Figure 0006960932
[0150]上表２及び３において示されように、上記に示したものを含む少なくとも１種類の高屈折率アルデヒドの残基を含むポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、及び２−エチルヘキシルアルデヒドのようなアルデヒドの残基を含むものよりも高い屈折率を示す傾向がある。
実施例２：高屈折率樹脂中間膜の製造：
[0151]上記の表２に示す幾つかの比較樹脂及び表３に示す幾つかの本発明樹脂を、種々の量の可塑剤のトリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）と混合及び溶融ブレンドすることによって、幾つかの比較及び本発明中間膜を形成した。それぞれの得られた中間膜（比較中間膜ＣＬ−１〜ＣＬ−１４及び本発明中間膜ＤＬ−１〜ＤＬ−２６と呼ぶ）の組成、屈折率、及びガラス転移温度を上記に記載のように測定し、結果をそれぞれ下表４及び５にまとめる。
Figure 0006960932
Figure 0006960932
[0152]上表４及び５において示されるように、表３からのより高い屈折率の本発明樹脂を用いた本発明中間膜は、表２に示す比較樹脂のようなより低い屈折率の樹脂を用いて調製した比較中間膜よりも高い屈折率を示す。更に、本発明中間膜ＤＬ−１及びＤＬ−２及びＤＬ−６並びにＤＬ−２３〜ＤＬ−２５を比較することによって示されるように、中間膜を形成するために用いる可塑剤の量は、層のガラス転移温度及び屈折率の両方に影響を与えるが、必ずしも全ての樹脂に関して同程度ではない。例えばＤＬ−１（７５ｐｈｒの３ＧＥＨ；ＤＲ−１）とＤＬ−２（５０ｐｈｒの３ＧＥＨ；ＤＲ−１）を比較することによって示されるように、可塑剤の量を約３３％減少させると、中間膜のガラス転移温度が１１℃（１℃から１２℃へ）上昇するが、屈折率は０．００６（１．４７３から１．４７９へ）しか増加しない。しかしながら、ＤＬ−２５（６０ｐｈｒの３ＧＥＨ；ＤＲ−５）とＤＬ−６（７５ｐｈｒの３ＧＥＨ；ＤＲ−５）を比較することによって示されるように、この樹脂によって形成される層中の可塑剤含量を減少させると、ガラス転移温度は１℃（１℃から２℃へ）しか上昇せず、一方、屈折率は０．００４（１．４８４から１．４８８へ）増加する。
実施例３：高屈折率樹脂を用いる中間膜の製造：
[0153]実施例２において形成し、それぞれ上表４及び５においてまとめた幾つかの比較中間膜及び本発明中間膜を用いて、幾つかの比較及び本発明多層中間膜を生成させた。それぞれの多層中間膜は、通常はより低い残留ヒドロキシル含量を有する樹脂で形成された５ミルの厚さを有する内側の「コア」層をサンドイッチしている合計で２８ミルの厚さを有する１対の外側の「スキン」層を含んでいた。中間膜の組成、並びに屈折率、ガラス転移温度、色斑、及び損失係数を含む幾つかの特性を上記に記載のように測定し、比較多層中間膜（ＣＩ−１〜ＣＩ−１６）及び本発明多層中間膜（ＤＩ−１〜ＤＩ−２９）に関する結果を下表６及び７にまとめる。
Figure 0006960932
Figure 0006960932
Figure 0006960932
[0154]上表６において示されるように、０．０１０以上の屈折率の差を有するスキン及びコア層から形成された中間膜は、５より高い色斑値によって示されるように光学欠陥を示した。しかしながら、表７において示されるように、０．０１０未満の屈折率の差を有するスキン及びコア層から形成された中間膜は、１以下の低い色斑値を示した。更に、表７において示されるように、かかる低い色斑値は、隣接する層の屈折率の間の差の絶対値が０．０１０未満である限りにおいては、スキン層よりも高いか又は低い屈折率を有するコア層を有する中間膜によって達成することができた。また、表７において示されるように、高ＲＩアルデヒド残基、及び０．０１０より大きい屈折率の差の両方を有するスキン及びコア層から形成された中間膜は、５以上の高い色斑値を示した。
実施例４：多層中間膜の安定性：
[0155]上記の実施例１〜３に記載するように製造した２つの比較多層中間膜のＣＩ−２及びＣＩ−７、並びに２つの本発明多層中間膜のＤＩ−４及びＤＩ−５を試験して、時間経過に伴う中間膜の相対的安定性を求めた。最初の時点（ｔ＝０）及び層が平衡に達した後のそれぞれの層のガラス転移温度を比較することによって、正味の可塑剤移動を測定した。結果を下表８にまとめる。
Figure 0006960932
[0156]本発明中間膜ＤＩ−４（並びに比較中間膜ＣＩ−２及びＣＩ−７）は、平衡状態において中間膜のスキン及びコア層の両方のガラス転移温度における最小の変化を示した。これは、中間膜ＣＩ−２、ＣＩ−７、及びＤＩ−４のそれぞれのスキン層とコア層の間の少量の可塑剤移動を示す。比較中間膜ＣＩ−２及びＣＩ−７は比較的安定である可能性があるが、両方とも５より高い色斑値を示し、これは殆どの光学用途において許容できない。これに対して、本発明中間膜ＤＩ−４によって示された色斑値は１未満であった。
[0157]平衡状態における本発明中間膜ＤＩ−５によって示されたガラス転移温度における僅かな低下は、少量の可塑剤がスキン層からコア層へ移動したことを示した。かかる移動は、スキン層中においてより少ない量の可塑剤、又はコア中においてより多い量を用いることによって軽減することができる。それでも、本発明中間膜ＤＩ−５のコア層とスキン層の屈折率は０．００４しか相違しておらず、その結果、この中間膜も１未満の色斑値を示した。
実施例５：ブレンドされたポリ（ビニルアセタール）樹脂：
[0158]上記の実施例１において記載したように製造した幾つかの比較樹脂及び本発明樹脂を、３８ｐｈｒの３ＧＥＨ可塑剤と混合及び溶融ブレンドして、比較のブレンドされた層ＣＢＬ−１６及びＣＢＬ−１７、並びに本発明のブレンドされた層ＤＢＬ−２７及びＤＢＬ−２８を形成した。比較ポリマー層ＣＬ−２は表４に示す。比較ポリマー層ＣＬ−１５は比較樹脂ＣＲ−１０及び３８ｐｈｒの３ＧＥＨを用いて調製し、一方、本発明のポリマー層ＤＬ−２７及びＤＬ−２８は、それぞれ本発明樹脂ＤＲ−３及びＤＲ−５、並びに３８ｐｈｒの３ＧＥＨを用いて調製した。それぞれのブレンドされた樹脂中間膜に関する曇り度及び可視透過率（％）（Ｔｖｉｓ）を、曇り度及び可視透過率（％）と共に測定した。結果を下表９に与える。
Figure 0006960932
[0159]上表９において示されるように、比較樹脂ＣＲ−２及びＣＲ−１０のブレンドから形成した比較のブレンドされた中間膜ＣＢＬ−１６及びＣＢＬ−１７は、高い色斑値、並びに比較樹脂ＣＲ−２の単一のポリマー層（比較層ＣＬ−２）又はＣＲ−１０の単一のポリマー層（比較中間膜ＣＬ−１５）よりも低い可視透過率（％）を示した。これに対して、比較樹脂ＣＲ−２及び高屈折率の本発明樹脂（層ＤＢＬ−２７においては樹脂ＤＲ−３、又は層ＤＢＬ−２８においては樹脂ＤＲ−５）のブレンドから形成した本発明のブレンドされた中間膜ＤＢＬ−２７及びＤＢＬ−２８は、比較樹脂ＣＲ−２のみを用いて調製した比較中間膜ＣＬ−２と実質的に同等の曇り度及び可視透過率（％）を示した。而して、本発明の高屈折率樹脂を比較中間膜に加えても、得られる中間膜の光学品質は低下しない。
実施例６：高屈折率添加剤を有する中間膜の製造：
[0160]ポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することによって幾つかのポリ（ビニルアセタール）樹脂を調製した。異なる残留ヒドロキシル含量を有する樹脂を、種々の量の３ＧＥＨ可塑剤と溶融ブレンドし、多層中間膜の種々の層を形成するために用いた。それぞれの中間膜は、それぞれが１４ミルの厚さを有する２つの外側の「スキン」層の間にサンドイッチされている５ミルの厚さを有する内側の「コア」層を有していた。コア層を形成するために用いたポリ（ビニルブチラール）樹脂は１１重量％のヒドロキシル含量を有しており、スキン層のために用いた樹脂は１９重量％のヒドロキシル含量を有していた。いずれの樹脂も約２重量％の残留アセテート含量を有していた。
[0161]３ＧＥＨで可塑化したポリマー層を用い、コア及びスキン層中に種々の量で存在させて、比較中間膜ＣＩ−１７〜ＣＩ−１９を形成した。本発明中間膜ＤＩ−３０〜ＤＩ−３８には、３ＧＥＨに加えて、種々の量の２種類の異なる高屈折率の添加剤：Benzoflex（登録商標）2-45（ジエチレングリコールジベンゾエート；Eastman Chemical Company, Kingsport, Tennesseeから商業的に入手できる）（添加剤Ａ−１）（２８℃の融点及び１．５４２の屈折率を有していた）；及びBenzoflex（登録商標）352（１，４−シクロヘキサンジメタノールジベンゾエート；Eastman Chemical Companyから商業的に入手できる）（添加剤Ａ−２）（１１８℃の融点及び１．５５４の屈折率を有していた）；も含ませた。比較中間膜ＣＩ−１７〜ＣＩ−１９及び本発明中間膜ＤＩ−３０〜ＤＩ−３８のそれぞれの層の屈折率及びガラス転移温度を測定し、結果を下表１０にまとめる。
Figure 0006960932
[0162]上表１０において示されるように、３ＧＥＨ可塑剤のみを含んでいた中間膜のコア層の可塑剤含量を増加させると、層のガラス転移温度が低下し、最終的にはその遮音性能が向上した。しかしながら、かかる増加によってまた、スキン層とコア層の屈折率の間の差が広がり、それによって中間膜の光学品質が低下した。表１０における本発明中間膜ＤＩ−３０〜ＤＩ−３８を比較することによって示されるように、更なる高屈折率添加剤を用いて調製したコア層の屈折率は、可塑剤装填量の増加に伴ってほぼ一定に維持され、一方、ガラス転移温度における同様の低下をなお示した。この結果、ほぼ同等の屈折率を有するコア及びスキン層を有する中間膜が得られ、これは色斑のような光学欠陥が大きく減少した。同時に、コア層はまた十分に低いガラス転移温度も示し、これはこの樹脂は遮音特性も有していたことを示す。
実施例７：反応性高屈折率添加剤を有するコア層の製造：
[0163]１１重量％の残留ヒドロキシル含量及び約２重量％の残留アセテート含量を有するポリビニルｎ−ブチラール樹脂を種々の量の３ＧＥＨ可塑剤と溶融ブレンドすることによって、多層中間膜の内側のコア層をシミュレートするために用いる幾つかのポリマー層を形成した。比較層ＣＬ−１６は７５ｐｈｒの３ＧＥＨを含んでおり、一方、本発明層ＤＬ−２９〜ＤＬ−３１は、３ＧＥＨと反応性高屈折率添加剤（反応性高ＲＩ添加剤）の種々の混合物を用いて調製した。本発明層ＤＬ−２９及びＤＬ−３０において用いた反応性高ＲＩ添加剤（添加剤Ａ）はジフェニルジメトキシシラン（Gelest Inc., Morrisville, PennsylvaniaからSID4535.0として商業的に入手できる）であり、本発明層ＤＬ−３１において用いた反応性高ＲＩ添加剤（添加剤Ｂ）は無水フタル酸（Sigma Aldrich Co., St. Louis, Missouriから商業的に入手できる）であった。比較層ＣＬ−１６及び本発明層ＤＬ−２９〜ＤＬ−３１のそれぞれの屈折率を測定し、結果を下表１１に与える。
Figure 0006960932
[0164]表１１において示されるように、３ＧＥＨを１種類以上の反応性高屈折率添加剤と組み合わせて用いて形成したポリマー層は、３ＧＥＨのみを用いて調製したポリマー層よりも高い屈折率を有していた。その結果、多層中間膜における内側のコア層として用いた場合に、本発明層ＤＬ−２９〜ＤＬ−３１は、ポリビニルｎ−ブチラールで形成したスキン層の屈折率（ＲＩ＝１．４７７）により密に合致する屈折率を有していた。その結果、コア層として本発明層ＤＬ−２９〜ＤＬ−３１を用いて形成した多層中間膜は、内側のコア層として比較層ＣＬ−１６を用いて形成した多層中間膜よりも少ない光学欠陥を示す。
実施例８：高屈折率可塑剤を有する樹脂ブレンドを用いる種々の中間膜：
[0165]実施例１において上記に記載した手順にしたがって、２種類のポリビニルｎ−ブチラール樹脂のＲ−１及びＲ−２を調製した。樹脂Ｒ−１は１９重量％の残留ヒドロキシル含量を有しており、一方、樹脂Ｒ−２は１１重量％の残留ヒドロキシル含量を有していた。両方の樹脂とも２重量％の残留アセテート含量を有していた。種々のブレンド割合をシミュレートするために、種々の量の樹脂Ｒ−１及びＲ−２を含ませた幾つかの樹脂ブレンドを調製した。このブレンドを、３ＧＥＨ（可塑剤Ｐ−１；ＲＩ＝１．４４２）、ジオクチルフタレート（可塑剤Ｐ−２；ＲＩ＝１．４８５）、３０重量％の３ＧＥＨと７０重量％のBenzoflex（登録商標）2088（Eastman Chemical Company, Kingsport, Tennesseeから商業的に入手できる）のブレンド（可塑剤Ｐ−３；ＲＩ＝１．５０６）、及びノニルフェニルテトラエチレングリコール（可塑剤Ｐ−４；ＲＩ＝１．５００）から選択される３８ｐｈｒの可塑剤と混合した。次に、両方の樹脂及び可塑剤を含ませた得られた可塑化樹脂を単一のシートに成形した。それぞれのシートに関する屈折率、曇り度、及び可視透過率（％）を求め、結果を下表１２に与える。
Figure 0006960932
[0166]上表１２において示されるように、可塑剤Ｐ−１を用いて調製したブレンドされたポリマー層は、より低いヒドロキシル含量の樹脂のＲ−２の量が増加するに伴って実質的に一定の屈折率を維持したが、高いレベルのＲ−２を有するこれらの樹脂ブレンドの光学特性は、Ｒ−２の量が増加するにつれて悪化した。例えば表１２において示されるように、１．１％より多い樹脂Ｒ−２を含ませたブレンドの曇り度は増加し、一方、これらのブレンドの可視透過率（％）は８８．５％から８１．７％へ減少した。
[0167]これに対し、より高屈折率の可塑剤のＰ−２〜Ｐ−４で可塑化した樹脂Ｒ−２を２．２％より多く含む樹脂ブレンドは、それぞれ、より少ない量の樹脂Ｒ−２を有するブレンドと実質的に同等の曇り度及び可視透過率（％）を示した。したがって、可塑剤Ｐ−２〜Ｐ−４のようなより高屈折率の可塑剤を用いた樹脂ブレンドは、最終ブレンドの光学特性に悪影響を与えることなく、より低いヒドロキシル含量の樹脂をより多い量で用いることを可能にすることができると結論することができる。
実施例９：高屈折率可塑剤を含むポリ（ビニルブチラール）層：
[0168]３種類の異なるポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（ＰＶＢ−１〜ＰＶＢ−３）を異なるタイプ及び量の可塑剤と混合及び溶融ブレンドすることによって、幾つかのポリ（ビニルｎ−ブチラール）層を形成した。樹脂ＰＶＢ−１〜ＰＶＢ−３のそれぞれは、１１〜２０．４重量％のの範囲の異なる残留ヒドロキシル含量を有しており、３つの樹脂は全て１重量％の残留酢酸ビニル含量を有していた。比較層ＣＬ−１７〜ＣＬ−１９は種々の量のトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ；ＲＩ＝１．４４２）を用いて調製し、一方、本発明層ＤＬ−３２〜ＤＬ−３７には３ＧＥＨとBenzoflex（登録商標）354（Eastman Chemical Company, Kingsport, Tennesseeから商業的に入手できる）（ＲＩ＝１．５３）の混合物を含ませた。それぞれの層の屈折率を測定し、結果を下表１３にまとめる。
Figure 0006960932
[0169]上表１３において示されるように、高屈折率可塑剤を含むポリマー層は、低屈折率可塑剤のみを含むものよりも高い屈折率を示した。
実施例１０：高屈折率添加剤を有する中間膜の製造：
[0170]実施例９において形成し、上表１３にまとめた比較及び本発明中間膜の幾つかを用いて、幾つかの比較及び本発明多層中間膜を生成させた。それぞれの多層中間膜は、より低い残留ヒドロキシル含量を有する樹脂で形成した５ミルの厚さを有する内側の「コア」層をサンドイッチしているそれぞれ１４ミルの厚さを有する１対の外側の「スキン」層を含んでいた。上記に記載のように多層中間膜の組成、並びに全可塑剤含量、屈折率、ガラス転移温度、色斑、及び損失係数などの幾つかの特性を測定し、比較多層中間膜ＣＩ−２０及びＣＩ−２１並びに本発明多層中間膜ＤＩ−３９〜ＤＩ−４１に関する結果を下表１４にまとめる。
Figure 0006960932
[0171]上表１４において示されるように、０．０１０より大きい屈折率の差をを有するスキン及びコア層から形成した中間膜は、５の色斑値によって示されるようにより多い光学欠陥を示した。更に、高屈折率可塑剤を用いた本発明中間膜ＤＩ−３９〜ＤＩ−４１は、１．４６０未満の屈折率を有する可塑剤のみを用いた比較中間膜ＣＩ−２０及びＣＩ−２１と比べてより高い全体的な屈折率を示した。
実施例１１：種々の厚さ及びくさび角度を有する比較及び本発明多層パネルに関する二重像分離距離の測定：
[0172]１８．７重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を、３８ｐｈｒの可塑剤のトリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）と混合し、得られた混合物を押出して単一層のシートを形成することによって、幾つかの中間膜を形成した。約３０ミル（約０．７６ｍｍ）の均一な厚さを有する平坦な、即ちテーパー状の区域を有しない中間膜シートを形成し、これを切断して０°のくさび角度を有する幾つかの比較中間膜を形成した。
[0173]それぞれが異なる一定のくさび角度を有するテーパー状の区域を有する幾つかのシートを形成し、それぞれのシートを切断して幾つかのテーパー状のモノリス型中間膜を形成した。テーパー状中間膜は、それぞれ０．３０〜０．７３ｍｒａｄの範囲のくさび角度を有していた。次に、それぞれの中間膜試料を、６インチ×１２インチの１対のガラスシートの間に積層した（それぞれのガラス／中間膜／ガラス多層パネルは、３．０ｍｍ、４．３２ｍｍ、又は５．０ｍｍの厚さを有していた）。比較多層パネル（ＣＰ−１〜ＣＰ−３）及び本発明の多層パネル（ＤＰ−１〜ＤＰ−１５）のそれぞれの具体的な構成を下表１５に示す。
Figure 0006960932
[0174]表１５に示す積層体のそれぞれを、図９に示す装置１００を用いた二重像分離試験にかけた。図９に示すように、試験装置１００は、投影機１３０、調節可能な鏡１４０、及び検出器１２０を含む。図９において線Ａとして示す投影機１３０と調節可能な鏡１４０の間の距離は４３．８ｃｍであり、図９において線Ｂとして示す調節可能な鏡１４０とパネル１１０の間の距離は３１．７ｃｍであり、図９において線Ｃとして示すパネル１１０と検出器１２０の間の距離は４７センチであった。更に、図９においてθ１として示す投影機１３０からの光が調節可能な鏡１４０に衝突する入射角は３０．１１°であり、パネル１１０は、図９においてθ２として示す鏡１４０からパネル１１０上への像の入射角、及びθ２’として示すパネル１１０から検出器１２０へ反射する光が、それぞれほぼ同等で２４．８°に等しくなるように配置した。最後に、図９においてθ３によって示されるように、パネル１１０は垂直線から３０．５°の角度に合わせた。
[0175]図９に示す装置１００を用いてパネル１１０の二重像分離距離を測定するために、標準的な薄膜トランジスタディスプレイを用いて像を生成させ、鏡１４０の平坦な表面によってパネル１１０に反射させた。像は、パネル１１０の１以上の表面に反射させて、検出器１２０に投影した。次に、デジタルカメラを用いて像を記録して図１０に示すような撮像画像を形成し、これを次に、デジタル像を、デジタル像のそれぞれのピクセルの強度を表す要素（グレースケールレベル）を有するマトリクスに変換することによって分析してプロファイルを形成した。次に、図１１に示すようにマトリクスをカラム毎にピクセル数の関数としてプロットした。図１１に示すより高強度のピークはパネルから反射した一次像を表し、一方でより短いより低強度のピークは二次又は「ゴースト」像に対応していた。次に、一次ピークと二次ピークの間の分離距離（ピクセル）を求め、これを用いて、次式：
Figure 0006960932
にしたがってそれぞれのパネルに関する二重像分離距離（Ｄ）を計算した。
[0176]上記に記載の手順を用いて、比較パネル（ＣＰ−１〜ＣＰ−３）のそれぞれ、及び本発明パネル（ＤＰ−１〜ＤＰ−１５）のそれぞれに関する二重像分離距離を測定し、結果を上表１５に与える。結果はまた、図１２にグラフでまとめる。
[0177]更に、幾つかの更なる比較多層パネル（ＣＰ−４〜ＣＰ−８）及び本発明の多層パネル（ＤＰ−１６〜ＤＰ−２９）を、上記に記載にものと同様の方法で、しかしながら幾つかの異なるくさび角度で厚さを変化させて構成した。次に、比較パネルＣＰ−４〜ＣＰ−８及び本発明パネルＤＰ−１６〜ＤＰ−２９のそれぞれについて上記に記載の二重像分離試験を行い、結果を下表１６に与える。図１３は、種々のガラス構造の比較パネルＣＰ−４〜ＣＰ−８及び本発明パネルＤＰ−１６〜ＤＰ−２９に関するくさび角度の関数としての二重像分離距離を示す。
Figure 0006960932
実施例１２：幾つかの比較及び本発明多層パネルに関する等価屈折率（ｎｅｑ）の測定：
[0178]下記の実施例において、比較多層パネル及び本発明多層パネルの等価屈折率：ｎｅｑを求めた。０．７６ｍｍの均一な厚さ及び１．４７５の屈折率を有するＰＶＢ中間膜を、一方は１．６ｍｍの厚さを有し、他方は２．３ｍｍの厚さを有するガラスパネルの間に積層することによって、比較パネル（ＣＰ−Ａ）を形成した。ガラスパネルはそれぞれ、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定して１．５２の屈折率を有していた。６０°の入射角（θ２）において、上記の等式（１）〜（４）にしたがって比較パネルの等価屈折率を求めたところ、１．５１２であった。
[0179]同様に、０．７６ｍｍの均一な厚さを有する他のＰＶＢ中間膜を、それぞれのパネルが比較多層パネルを形成するのに用いたパネルと同等の厚さを有する２枚のガラスパネルの間に積層することによって、本発明多層パネル（ＤＰ−Ｂ）を形成した。しかしながら、本発明多層パネル（ＤＰ−Ｂ）形成するのに用いたＰＶＢ中間膜は、１．６５の屈折率を有していた。上記の式を用いて、本発明多層パネルの等価屈折率を計算したところ、１．５４０であった。この本発明多層パネルのＤＰ−Ｂは、幾つかの場合において達成しうる等価屈折率の実用的な最大値（又は実用的な限界値）を示すことができる。結果を下表１７にまとめる。
Figure 0006960932
実施例１３：種々の積層体に関する二重像分離に対する屈折率の効果：
[0180]幾つかのガラス／空気／ガラス積層体を形成し、異なる等価屈折率を有する多層パネルをシミュレートした。それぞれの積層体は、ガラスシートの間に空隙を形成して保持するために、適当な寸法の金属シムを用いて種々の厚さの幾つかのガラスシートを互いから離隔させることによって構成した。得られたガラス／空気／ガラス積層体の合計厚さを４〜５ミリの間に維持し、上記の式（１）〜（４）にしたがってそれぞれに関する等価屈折率を計算した。２つの代表的なパネルＡＧＬ−１及びＡＧＬ−２に関する具体的な構成及び上記の式（１）〜（４）のパラメーターに関する値を、それぞれ下表１８及び１９にまとめる。
Figure 0006960932
Figure 0006960932
[0181]次に、上記に記載したように形成したガラス／空気／ガラスパネルのそれぞれを、図９に示す装置を用いて、上記の実施例１１において記載したものと同様の二重像分離試験にかけた。但し、これらのパネルを分析する際に形成した撮像画像は、ガラスと空気の屈折率の間の大きな差のために１つではなく３つの二重像を含んでいた。この分析に関しては、それぞれのパネルに関する二重像分離距離を求める際に、一次像と最後の二重像の間の分離を分析した。これらの分析の結果を図１４にグラフでまとめる。
[0182]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書において詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。
[0183]更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間膜を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなそのカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。
本発明は以下の実施態様を含む。
［１］ポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含む少なくとも１つのポリマー層を含み、ポリマー層は少なくとも１．４８０の屈折率を有し、中間膜は０．８５ｍｒａｄ以下の全体的なくさび角度を有するテーパー状の区域を含むテーパー状中間膜。
［２］テーパー状の区域は０．５５ｍｒａｄ未満の全体的なくさび角度を有し、ポリマー層は少なくとも１．５００の屈折率を有する、［１］に記載の中間膜。
［３］中間膜はモノリス型中間膜である、［１］に記載の中間膜。
［４］中間膜は、ポリマー層、及びかかるポリマー層に隣接する他のポリマー層を含む多層中間膜であり、ポリマー層のガラス転移温度と他のポリマー層のガラス転移温度の間の差は少なくとも３℃である、［１］に記載の中間膜。
［５］他のポリマー層は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含み、ポリマー層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と他のポリマー層中の第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である、［４］に記載の中間膜。
［６］テーパー状の区域は、曲線状の厚さプロファイル及び連続的に変化するくさび角度を有する少なくとも１つの変動角度の区域を含む、［１］に記載の中間膜。
［７］テーパー状の区域は、線状の厚さプロファイル及び一定のくさび角度を有する少なくとも１つの一定角度の区域を含む、［１］に記載の中間膜。
［８］１対の硬質基材及び［１］に記載の中間膜を含み、中間膜は１対の硬質基材の間に配置されており、硬質基材は４．０ｍｍ未満の合計厚さを有する多層パネル。
［９］１対の硬質基材；及び
基材の間に配置されており、０．８５ｍｒａｄ未満の全体的なくさび角度を有するテーパー状の区域を含む中間膜；
を含み；
多層パネルの等価屈折率は硬質基材のそれぞれの屈折率よりも少なくとも０．０１０高い多層パネル。
［１０］多層パネルの等価屈折率は少なくとも１．５００である、［９］に記載のパネル。
［１１］基材のそれぞれの屈折率は中間膜の屈折率よりも少なくとも２０％低い、［９］に記載のパネル。
［１２］中間膜の屈折率は少なくとも約１．６００である、［９］に記載のパネル。
［１３］テーパー状の区域は０．５５ｍｒａｄ未満の全体的なくさび角度を有する、［９］に記載のパネル。
［１４］中間膜はポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含む少なくとも１つのポリマー層を含み、硬質基材のそれぞれの合計厚さは４．０ｍｍ以下である、［９］に記載のパネル。
［１５］中間膜は、それぞれがポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含む２以上のポリマー層を含む多層中間膜を含み、中間膜は少なくとも２つのガラス転移温度を有し、２つのガラス転移温度の間の差は少なくとも約３℃である、［１４］に記載のパネル。
［１６］１対の硬質基材；及び
基材の間に配置されており、少なくとも１種類のポリマー樹脂を含むテーパー状中間膜；
を含み；
中間膜の屈折率は硬質基材のそれぞれの屈折率よりも少なくとも５％高い多層パネル。
［１７］テーパー状部は０．８５ｍｒａｄ以下のくさび角度を有するテーパー状の区域を含み、中間膜は少なくとも約１．４８０の屈折率を有する少なくとも１つのポリマー層を含む、［１６］に記載のパネル。
［１８］パネルは硬質基材のそれぞれの屈折率よりも高い等価屈折率を有する、［１６］に記載のパネル。
［１９］中間膜は、少なくとも第１のポリマー層及び第１のポリマー層に隣接する第２のポリマー層を含む多層中間膜であり、第１のポリマー層は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含み、第２のポリマー層は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含み、第１のポリマー層のガラス転移温度と第２のポリマー層のガラス転移温度の間の差は少なくとも３℃であり、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である、［１６］に記載のパネル。
［２０］中間膜は約０．２５〜約１．２ｍｍの範囲の最小厚さ及び約０．３８〜約２．２ｍｍの範囲の最大厚さを有し、中間膜の最小厚さと中間膜の最大厚さの間の差は少なくとも約０．１３ｍｍであり、硬質基材のそれぞれの合計厚さは約４．０ｍｍ未満である、［１６］に記載のパネル。

Claims (14)

  1. ポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含む少なくとも１つのポリマー層を含み、ポリマー層は少なくとも１．４８０の屈折率を有し、中間膜は０．５０〜０．８５ｍｒａｄの全体的なくさび角度を有するテーパー状の区域を含むテーパー状中間膜。
  2. ポリマー層は少なくとも１．５００の屈折率を有する、請求項１に記載の中間膜。
  3. 中間膜はモノリス型中間膜である、請求項１又は２に記載の中間膜。
  4. 中間膜は、ポリマー層、及びかかるポリマー層に隣接する他のポリマー層を含む多層中間膜であり、ポリマー層のガラス転移温度と他のポリマー層のガラス転移温度の間の差は少なくとも３℃である、請求項１又は２に記載の中間膜。
  5. 他のポリマー層は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び少なくとも１種類の可塑剤を含み、ポリマー層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と他のポリマー層中の第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である、請求項４に記載の中間膜。
  6. テーパー状の区域は、曲線状の厚さプロファイル及び連続的に変化するくさび角度を有する少なくとも１つの変動角度の区域を含む、請求項１から５のいずれかに記載の中間膜。
  7. テーパー状の区域は、線状の厚さプロファイル及び一定のくさび角度を有する少なくとも１つの一定角度の区域を含む、請求項１から６のいずれかに記載の中間膜。
  8. １対の硬質基材及び請求項１から７のいずれかに記載の中間膜を含み、中間膜は１対の硬質基材の間に配置されており、硬質基材は４．０ｍｍ未満の合計厚さを有する多層パネル。
  9. １対の硬質基材；及び
    基材の間に配置されている請求項１から７のいずれかに記載の中間膜；
    を含み；
    多層パネルの等価屈折率は硬質基材のそれぞれの屈折率よりも少なくとも０．０１０高い多層パネル。
  10. 基材のそれぞれの屈折率は中間膜の屈折率よりも少なくとも２０％低い、請求項９に記載のパネル。
  11. 中間膜の屈折率は少なくとも約１．６００である、請求項９に記載のパネル。
  12. １対の硬質基材；及び
    基材の間に配置されている請求項１から７のいずれかに記載のテーパー状中間膜；
    を含み；
    中間膜の屈折率は硬質基材のそれぞれの屈折率よりも少なくとも５％高い多層パネル。
  13. パネルは硬質基材のそれぞれの屈折率よりも高い等価屈折率を有する、請求項１２に記載のパネル。
  14. 中間膜は約０．２５〜約１．２ｍｍの範囲の最小厚さ及び約０．３８〜約２．２ｍｍの範囲の最大厚さを有し、中間膜の最小厚さと中間膜の最大厚さの間の差は少なくとも約０．１３ｍｍであり、硬質基材のそれぞれの合計厚さは約４．０ｍｍ未満である、請求項１２に記載のパネル。
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