JP7112838B2 - 光学フィルム及びそれを用いた積層フィルム、並びに光学フィルムの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、光学フィルム、それを用いた積層フィルム及びフレキシブルデバイス、並びに光学フィルムの製造方法に関する。

従来、太陽電池やディスプレイ等の各種表示部材の基材及び前面板等の透明部材の材料として、ガラスが用いられてきた。しかしながら、ガラスは、割れやすい、重いといった欠点があった。また、近年のディスプレイの薄型化及び軽量化や、フレキシブル化の要求に対して、充分な材質を有していなかった。そのため、ガラスに代わるフレキシブルデバイスの透明部材として、各種フィルム（光学フィルム）が検討されている。

例えば、特許文献１には、ポリイミド樹脂組成物を用いて形成された、透明性、フレキシブル性及び耐折性等に優れたポリイミドフィルムが開示されている。

特開２００９－２１５４１２号公報

しかしながら、従来のポリイミド系フィルムは、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しやすいという問題がある。そのため、切り出したフィルムを同じ向きに重なるように積み上げる工程、積み上げたフィルムから１枚ずつフィルムを取って次の加工に供する工程、など、フィルムを単独で取り上げて移動する操作中に折れ跡などの欠陥が発生し、歩留まりが低下する傾向があった。

本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しにくい光学フィルム及び積層フィルムを提供することを目的とする。本発明はまた、上記光学フィルムを用いたフレキシブルデバイス用前面板及びフレキシブルデバイスを提供することを目的とする。本発明は更に、上記光学フィルムの製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明は、ポリイミド系高分子を含有する光学フィルムであって、上記光学フィルムの端面が、上記光学フィルムの表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面である、光学フィルムを提供する。

本発明者らは鋭意検討の結果、従来のポリイミド系フィルムでは、フィルムの取り扱い時にフィルムが引きずられる等した場合に、フィルム端部が引っかかって不規則に曲がったり折れたりして、フィルム表面に折れ跡やキズといった欠陥が発生しやすいことを見出した。これらの欠陥は、フィルム端部だけでなく、フィルム中央付近も含めてフィルム表面全体に生じる。このような従来のポリイミド系フィルムに対し、上記本発明の光学フィルムによれば、端面が上記所定の角度で傾斜した傾斜面となっていることで、光学フィルムの取り扱い時に端部が引っかかって不規則に曲がったり折れたりすることが抑制され、フィルム表面に折れ跡やキズといった欠陥が発生することを抑制することができる。

上記光学フィルムは、上記光学フィルムの上記端面を垂直に切断した断面の、上記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、下記式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下であってもよい。

［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］

上記光学フィルムにおいて、上記傾斜面はレーザー切断面であってもよい。換言すれば、上記光学フィルムにおいて、上記傾斜面はレーザー照射による切断面であってもよい。

本発明はまた、ポリイミド系高分子を含有する光学フィルムであって、上記光学フィルムの端面を垂直に切断した断面の、上記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、下記式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下である、光学フィルムを提供する。

［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］

上記本発明の光学フィルムによれば、その端面について上記方法で測定されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が上記範囲内であることで、端部付近における歪の残留が抑制されたものとなり、光学フィルムの取り扱い時に端部が引っかかって不規則に曲がったり折れたりすることが抑制され、フィルム表面に折れ跡やキズといった欠陥が発生することを抑制することができる。

上記光学フィルムは、シリカ粒子を更に含有していてもよい。

上記光学フィルムにおいて、上記ポリイミド系高分子は、フッ素原子を上記ポリイミド系高分子の全質量を基準として５質量％以上含有していてもよい。

上記光学フィルムは、厚さが２０μｍ以上１００μｍ以下であってもよい。

本発明はまた、上記本発明の光学フィルムと、該光学フィルムの少なくとも一方の表面上に積層された機能層と、を備え、上記光学フィルムの端面と上記機能層の端面とが接続されている、積層フィルムを提供する。

上記積層フィルムによれば、当該積層フィルムを構成する光学フィルムの端面が、上記所定の角度で傾斜した傾斜面となっている、又は、光学フィルムの端面について上記方法で測定されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が上記範囲内であることで、積層フィルムの取り扱い時に端部が引っかかって不規則に曲がったり折れたりすることが抑制され、フィルム表面に折れ跡やキズといった欠陥が発生することを抑制することができる。

上記積層フィルムは、上記機能層の端面が、上記機能層の表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面であり、上記光学フィルムの上記傾斜面と上記機能層の上記傾斜面とが連続的に接続されていてもよい。この場合、積層フィルムの取り扱い時に端部が引っかかって不規則に曲がったり折れたりすることがより一層抑制され、フィルム表面に折れ跡やキズといった欠陥が発生することをより一層抑制することができる。

上記積層フィルムにおいて、上記機能層がハードコート層であってもよい。

本発明はまた、レーザー照射によって端部を切断加工する工程を有する、ポリイミド系高分子を含有する光学フィルムの製造方法を提供する。

上記光学フィルムの製造方法において、上記切断加工により形成される上記光学フィルムの端面が、上記光学フィルムの表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面であってもよい。

上記光学フィルムの製造方法において、上記切断加工により形成される上記光学フィルムの端面を垂直に切断した断面の、上記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、下記式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下であってもよい。

［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］

本発明はまた、上記本発明の光学フィルムを有するフレキシブルデバイス用前面板を提供する。

本発明は更に、フレキシブル機能層と、上記本発明の光学フィルムと、を有するフレキシブルデバイスを提供する。

本発明によれば、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しにくい光学フィルム及び積層フィルムを提供することができる。また、本発明によれば、上記光学フィルムを用いたフレキシブルデバイス用前面板及びフレキシブルデバイスを提供することができる。更に、本発明によれば、上記光学フィルムの製造方法を提供することができる。

図１は、本発明の実施形態に係る光学フィルムの１例を示す斜視図である。 図２は、図１に示した光学フィルムのＩＩ－ＩＩ断面図である。 図３は、本発明の実施形態に係る積層フィルムの１例を示す斜視図である。 図４の（ａ）は、図３に示した積層フィルムのＩＶ－ＩＶ断面図であり、図４の（ｂ）及び（ｃ）は、積層フィルムの別の形態を示した断面図である。 図５は、本発明の実施形態に係るフレキシブルディスプレイの１例を示す斜視図である。 図６は、実施例４の積層フィルムの断面写真である。

以下、場合により図面を参照しつつ本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。更に、図面を参照して実施形態を説明する際の上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。

［光学フィルム］
本実施形態の光学フィルムは、ポリイミド系高分子を含有する光学フィルムであって、上記光学フィルムの端面が、下記条件（１）又は（２）の一方又は両方を満たすものである。
条件（１）：上記光学フィルムの端面が、上記光学フィルムの表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面である。
条件（２）：上記光学フィルムの端面を垂直に切断した断面の、上記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、下記式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下である。

［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］
以下、条件（１）を満たす光学フィルムの実施形態を説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されず、条件（１）を満たさず、条件（２）のみを満たすものであってもよい。なお、条件（１）及び（２）の両方を満たす光学フィルムが特に好ましい。

図１は、本実施形態に係る光学フィルムの１例を示す斜視図である。図１に示した光学フィルム１０は、矩形（長方形）の平面形状を有しており、短手方向において互いに対向する二辺（矩形を形成する互いに平行な２つの長辺）の端面Ｅ１及びＥ２、並びに、長手方向において互いに対向する二辺（矩形を形成する互いに平行な２つの短辺）の端面Ｅ３及びＥ４を有する。光学フィルム１０は、端面が光学フィルム１０の表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面となっている。取り扱い時の欠陥の発生をより充分に抑制する観点から、対向する二辺の端面（端面Ｅ１とＥ２、又は、端面Ｅ３とＥ４）が上記傾斜面となっていることが好ましく、光学フィルム１０の全ての端面が上記傾斜面となっていることがさらに好ましい。図１に示した本実施形態の光学フィルム１０では、端面Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３及びＥ４の全てが上記傾斜面となっているが、これに限定されない。

図２は、図１に示した光学フィルムのＩＩ－ＩＩ断面図である。本実施形態の光学フィルム１０において、端面Ｅ１及びＥ２の光学フィルム１０の表面に対する傾斜角θは、いずれも５°以上７５°以下となっている。同様に、本実施形態の光学フィルム１０において、端面Ｅ３及びＥ４の光学フィルム１０の表面に対する傾斜角θは、いずれも５°以上７５°以下となっている。端面Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３及びＥ４における傾斜角θは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。

本明細書において、傾斜角θは、フィルム厚みの２０％以上８０％以下の膜厚範囲における平均角度を意味する。この平均角度は、フィルム厚みの２０％、３０％、４０％、５０％、６０％、７０％及び８０％の位置での端面の傾斜角をそれぞれ測定し、その平均値を算出したものである。また、本明細書において、傾斜角θは、光学フィルム１０の一方の表面と端面とのなす角度から求められる上記平均角度、及び、光学フィルム１０の他方の表面と端面とのなす角度から求められる上記平均角度のうち、小さい方の平均角度を意味する。フィルム厚みの２０％未満や８０％を超える膜厚範囲にあるフィルム表面の付近において、端面は曲率を有していてもよく、膜厚が大きくなった盛り上がった部分を有していてもよい。一つの端面内において、傾斜角は略一定であることが好ましいが、変動していてもよい。ここで、傾斜角度の差（最大値と最小値の差）は、好ましくは３０°以下であり、より好ましくは２０°以下であり、さらに好ましくは１０°以下であり、とりわけ好ましくは５°以下であって、３０°以下の場合を略一定とする。

傾斜角θは、好ましくは５°以上７５°以下であるが、フィルム取り扱い時の欠陥の発生をより充分に抑制する観点から、より好ましくは１０°以上７３°以下であり、更に好ましくは２０°以上７０°以下であり、特に好ましくは２５°以上７０°以下である。傾斜角θが５°未満であると、端部の強度が低下する場合があり、フィルム取り扱い時に端部に欠陥が発生しやすくなる。傾斜角θが７５°を超えると、フィルム取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しやすくなる。なお、傾斜角θは、光学フィルム１０の端面又は断面を光学顕微鏡で観察することで測定することができる。

上記の光学フィルム１０において、その屈折率は通常、１．４５～１．７０であり、好ましくは１．５０～１．６６である。

光学フィルム１０の厚さは、フレキシブルデバイスの種類等に応じて適宜調整されるが、通常、１０～５００μｍである。フィルムが薄いと切断後取扱いにおいて折れが生やすくなり、欠陥が生じる原因となりうる。また、フィルムが厚いと、均一な切断加工がしにくくなる傾向があるため、１５～２００μｍであることが好ましく、２０～１００μｍであることがより好ましい。

光学フィルム１０は、通常、透明である。光学フィルム１０は、ＪＩＳ Ｋ ７１０５：１９８１に準拠した全光線透過率が、通常、８５％以上であり、好ましくは９０％以上である。

光学フィルム１０は、ＪＩＳ Ｋ ７１０５：１９８１に準拠したＨａｚｅが１以下であることができ、０．９以下であることもできる。

なお、屈折率、全光線透過率、及び、Ｈａｚｅは、光学フィルムの厚み方向において測定する値である。

光学フィルム１０の大きさは、使用されるフレキシブルデバイスの大きさに応じて適宜調節することができる。光学フィルム１０の平面形状は、通常、矩形又は正方形であるが、台形、平行四辺形等の他の四角形であってもよい。また、光学フィルム１０の平面形状は、角が丸められた四角形であってもよい。

（光学フィルムの材質）
（透明樹脂）
上記光学フィルムは、ポリイミド系高分子などの透明樹脂を含む。

（ポリイミド系高分子）
本明細書において、ポリイミドとは、イミド基を含む繰返し構造単位を含有する重合体であり、ポリアミドとは、アミド基を含む繰返し構造単位を含有する重合体である。ポリイミド系高分子とは、ポリイミド並びにイミド基及びアミド基の両方を含む繰返し構造単位を含有する重合体を示す。

本実施形態に係るポリイミド系高分子は、後述するテトラカルボン酸化合物とジアミン化合物とを主な原料として製造することができ、式（１０）で表される繰り返し構造単位を有する。ここで、Ｇは４価の有機基であり、Ａは２価の有機基である。Ｇ及び／又はＡが異なる、２種類以上の式（１０）で表される構造を含んでいてもよい。また、本実施形態に係るポリイミド系高分子は、得られるポリイミド系高分子フィルムの各種物性を損なわない範囲で、式（１１）～式（１３）のいずれかで表される構造を含んでいてもよい。

Ｇ及びＧ^１は４価の有機基であり、好ましくは炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基であり、式（２０）～式（２９）で表される基並びに４価の炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。式中の＊は結合手を表し、Ｚは、単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－Ａｒ－、－ＳＯ_２－、－ＣＯ－、－Ｏ－Ａｒ－Ｏ－、－Ａｒ－Ｏ－Ａｒ－、－Ａｒ－ＣＨ_２－Ａｒ－、－Ａｒ－Ｃ（ＣＨ_３）_２－Ａｒ－又は－Ａｒ－ＳＯ_２－Ａｒ－を表す。Ａｒはフッ素原子で置換されていてもよい炭素数６～２０のアリーレン基を表し、具体例としてはフェニレン基が挙げられる。得られるフィルムの黄色度を抑制しやすいことから、Ｇ及びＧ^１は、式（２０）～式（２７）で表される基が好ましい。

Ｇ^２は３価の有機基であり、好ましくは炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基であり、式（２０）～式（２９）で表される基の結合手のいずれか１つが水素原子に置き換わった基並びに３価の炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。

Ｇ^３は２価の有機基であり、好ましくは炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基であり、式（２０）～式（２９）で表される基の結合手のうち、隣接しない２つが水素原子に置き換わった基及び炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。

Ａ、Ａ^１～Ａ^３はいずれも２価の有機基であり、好ましくは炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基であり、式（３０）～式（３８）で表される基；それらがメチル基、フルオロ基、クロロ基もしくはトリフルオロメチル基で置換された基並びに炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。式中の＊は結合手を表し、Ｚ^１、Ｚ^２及びＺ^３は、それぞれ独立して、単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－又は－ＣＯ－を表す。１つの例は、Ｚ^１及びＺ^３が－Ｏ－であり、かつ、Ｚ^２が－ＣＨ_２－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－又は－ＳＯ_２－である。Ｚ^１とＺ^２、及び、Ｚ^２とＺ^３は、それぞれ、各環に対してメタ位又はパラ位であることが好ましい。

上記光学フィルムは、ポリアミドを含んでいてもよい。本実施形態に係るポリアミドは、式（１３）で表される繰り返し構造単位を主とする重合体である。好ましい例及び具体例は、ポリイミド系高分子におけるＧ^３及びＡ^３と同じである。Ｇ^３及び／又はＡ^３が異なる、２種類以上の式（１３）で表される構造を含んでいてもよい。

ポリイミド系高分子は、例えば、ジアミンとテトラカルボン酸化合物（テトラカルボン酸二無水物等）との重縮合によって得られ、例えば特開２００６－１９９９４５号公報又は特開２００８－１６３１０７号公報に記載されている方法にしたがって合成することができる。ポリイミドの市販品としては、三菱ガス化学（株）製ネオプリム、河村産業（株）製ＫＰＩ－ＭＸ３００Ｆなどを挙げることができる。

ポリイミドの合成に用いられるテトラカルボン酸化合物としては、芳香族テトラカルボン酸二無水物等の芳香族テトラカルボン酸化合物及び脂肪族テトラカルボン酸二無水物等の脂肪族テトラカルボン酸化合物が挙げられる。テトラカルボン酸化合物は、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。テトラカルボン酸化合物は、二無水物の他、酸クロライド化合物等のテトラカルボン酸化合物類縁体であってもよい。

芳香族テトラカルボン酸二無水物の具体例としては、４，４’－オキシジフタル酸二無水物、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシフェニル）プロパン二無水物、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸二無水物、１，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、４，４’－（ｐ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物、４，４’－（ｍ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物及び２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物が挙げられ、好ましくは４，４’－オキシジフタル酸二無水物、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシフェニル）プロパン二無水物、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸二無水物、１，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、４，４’－（ｐ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物及び４，４’－（ｍ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

脂肪族テトラカルボン酸二無水物としては、環式又は非環式の脂肪族テトラカルボン酸二無水物が挙げられる。環式脂肪族テトラカルボン酸二無水物とは、脂環式炭化水素構造を有するテトラカルボン酸二無水物であり、その具体例としては、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物等のシクロアルカンテトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２．２．２］オクト－７－エン－２，３，５，６－テトラカルボン酸二無水物、ジシクロヘキシル３，３’－４，４’－テトラカルボン酸二無水物及びこれらの位置異性体が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。非環式脂肪族テトラカルボン酸二無水物の具体例としては、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－ペンタンテトラカルボン酸二無水物等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

上記テトラカルボン酸二無水物の中でも、高透明性及び低着色性の観点から、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２．２．２］オクト－７－エン－２，３，５，６－テトラカルボン酸二無水物及び４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸二無水物が好ましい。

なお、本実施形態に係るポリイミド系高分子は、得られるポリイミド系高分子フィルムの各種物性を損なわない範囲で、上記のポリイミド合成に用いられるテトラカルボン酸の無水物に加えて、テトラカルボン酸、トリカルボン酸及びジカルボン酸並びにそれらの無水物及び誘導体を更に反応させたものであってもよい。

トリカルボン酸化合物としては、芳香族トリカルボン酸、脂肪族トリカルボン酸及びそれらの類縁の酸クロライド化合物、酸無水物等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
具体例としては、１，２，４－ベンゼントリカルボン酸の無水物；２，３，６－ナフタレントリカルボン酸－２，３－無水物；フタル酸無水物と安息香酸とが単結合、－ＣＨ_２－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－もしくはフェニレン基で連結された化合物が挙げられる。

ジカルボン酸化合物としては、芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸及びそれらの類縁の酸クロライド化合物、酸無水物等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。具体例としては、テレフタル酸；イソフタル酸；ナフタレンジカルボン酸；４，４’－ビフェニルジカルボン酸；３，３’－ビフェニルジカルボン酸；炭素数８以下である鎖式炭化水素、のジカルボン酸化合物及び２つの安息香酸が単結合、－ＣＨ_２－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－もしくはフェニレン基で連結された化合物が挙げられる。

ポリイミドの合成に用いられるジアミンとしては、脂肪族ジアミン、芳香族ジアミン又はそれらの混合物でもよい。なお、本実施形態において「芳香族ジアミン」とは、アミノ基が芳香環に直接結合しているジアミンを表し、その構造の一部に脂肪族基又はその他の置換基を含んでいてもよい。芳香環は単環でも縮合環でもよく、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環及びフルオレン環等が例示されるが、これらに限定されるわけではない。これらの中でも、好ましくはベンゼン環である。また「脂肪族ジアミン」とは、アミノ基が脂肪族基に直接結合しているジアミンを表し、その構造の一部に芳香環やその他の置換基を含んでいてもよい。

脂肪族ジアミンとしては、例えば、ヘキサメチレンジアミン等の非環式脂肪族ジアミン及び１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ノルボルナンジアミン、４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン等の環式脂肪族ジアミン等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

芳香族ジアミンとしては、例えば、ｐ－フェニレンジアミン、ｍ－フェニレンジアミン、２，４－トルエンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミン、１，５－ジアミノナフタレン、２，６－ジアミノナフタレン等の、芳香環を１つ有する芳香族ジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルプロパン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、ビス〔４－（４－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、ビス〔４－（３－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２’－ジメチルベンジジン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－アミノ－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－アミノ－３－クロロフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－アミノ－３－フルオロフェニル）フルオレン等の、芳香環を２つ以上有する芳香族ジアミンが挙げられ、これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

上記ジアミンの中でも、高透明性及び低着色性の観点からは、ビフェニル構造を有する芳香族ジアミンからなる群から選ばれる１種以上を用いることが好ましい。２，２’－ジメチルベンジジン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル及び４，４’－ジアミノジフェニルエーテルからなる群から選ばれる１種以上を用いることがさらに好ましく、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジンが含まれることがよりさらに好ましい。

式（１０）～式（１３）のいずれかで表される繰り返し構造単位を少なくとも１種含む重合体であるポリイミド系高分子及びポリアミドは、ジアミンと、テトラカルボン酸化合物（酸クロライド化合物、テトラカルボン酸二無水物等のテトラカルボン酸化合物類縁体）、トリカルボン酸化合物（酸クロライド化合物、トリカルボン酸無水物等のトリカルボン酸化合物類縁体）及びジカルボン酸化合物（酸クロライド化合物等のジカルボン酸化合物類縁体）からなる群に含まれる少なくとも１種類の化合物との重縮合生成物である縮合型高分子である。出発原料としては、これらに加えて、さらにジカルボン酸化合物（酸クロライド化合物等の類縁体を含む）を用いることもある。式（１１）で表される繰り返し構造単位は、通常、ジアミン類及びテトラカルボン酸化合物から誘導される。式（１２）で表される繰り返し構造単位は、通常、ジアミン及びトリカルボン酸化合物から誘導される。式（１３）で表される繰り返し構造単位は、通常、ジアミン及びジカルボン酸化合物から誘導される。ジアミン及びテトラカルボン酸化合物の具体例は、上述のとおりである。

本実施形態に係るポリイミド系高分子及びポリアミドの標準ポリスチレン換算重量平均分子量は、通常、１０，０００～５００，０００であり、好ましくは５０，０００～５００，０００であり、さらに好ましくは１００，０００～４００，０００である。ポリイミド系高分子及びポリアミドの重量平均分子量が大きいほどフィルム化した際に高い耐屈曲性を発現しやすい傾向があるが、ポリイミド系高分子及びポリアミドの重量平均分子量が大きすぎると、ワニスの粘度が高くなり、加工性が低下する傾向がある。

ポリイミド系高分子及びポリアミドは、含フッ素置換基を含むことにより、フィルム化した際の弾性率が向上するとともに、ＹＩ値が低減される傾向がある。フィルムの弾性率が高いと、キズ及びシワ等の発生が抑制される傾向がある。フィルムの透明性の観点から、ポリイミド系高分子及びポリアミドは、含フッ素置換基を有することが好ましい。含フッ素置換基の具体例としては、フルオロ基及びトリフルオロメチル基が挙げられる。

ポリイミド系高分子及びポリアミドにおけるフッ素原子の含有量は、ポリイミド系高分子又はポリアミドの質量を基準として、好ましくは１質量％以上４０質量％以下であり、さらに好ましくは５質量％以上４０質量％以下である。フッ素原子の含有量が１質量％以上であると、フィルム化した際の弾性率をより向上し、吸水率を下げ、ＹＩ値をより低減し、透明性をより向上することができる傾向がある。一方で、フッ素原子の含有量が１質量％以上であると、フィルム化した際、静電気の発生により取り扱い時に不規則な折れなどを生じやすくなる。本発明によれば、このようなフィルムであっても、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しにくい光学フィルムを提供することができる。フッ素原子の含有量は、４０質量％を越えると、合成が困難になる傾向がある。

本実施形態に係る光学フィルムにおいて、ポリイミド系高分子の含有量は、光学フィルムの全質量を基準として、４０質量％以上であることができ、好ましくは５０質量％以上であり、さらに好ましくは７０質量％以上である。ポリイミド系高分子の含有量が４０質量％以上であると、良好な屈曲性が得られやすい傾向がある。

（無機粒子）
本実施形態に係る光学フィルムは、上記のポリイミド系高分子及び／又はポリアミドに加えて、無機粒子等の無機材料を更に含有していてもよい。

無機材料として好ましくは、シリカ粒子、オルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ）等の４級アルコキシシラン等のケイ素化合物が挙げられ、ワニス安定性の観点から、シリカ粒子が好ましい。

シリカ粒子の平均一次粒子径は、好ましくは１０～１００ｎｍ、さらに好ましくは２０～８０ｎｍである。シリカ粒子の平均一次粒子径が１００ｎｍ以下であると透明性が向上する傾向がある。シリカ粒子の平均一次粒子径が１０ｎｍ以上であると、シリカ粒子の凝集力が弱まるために取り扱い易くなる傾向がある。

本実施形態に係るシリカ微粒子は、有機溶剤等にシリカ粒子を分散させたシリカゾルであっても、気相法で製造したシリカ微粒子粉末を用いてもよいが、ハンドリングが容易であることからシリカゾルであることが好ましい。

光学フィルム中のシリカ粒子の（平均）一次粒子径は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による観察で求めることができる。光学フィルムを形成する前のシリカ粒子の粒度分布は、市販のレーザー回折式粒度分布計により求めることができる。

本実施形態に係る光学フィルムにおいて、無機材料の含有量は、光学フィルムの全質量を基準として、０質量％以上９０質量％以下であることができ、好ましくは０質量％以上６０質量％以下であり、さらに好ましくは０質量％以上４０質量％以下である。無機材料（ケイ素材料）の含有量が上記の範囲内であると、光学フィルムの透明性及び機械的強度を両立させやすい傾向がある。

本実施形態に係る光学フィルムは、以上説明した成分に加えて、更に添加剤を含有していてもよい。上記添加剤としては、例えば、ｐＨ調整剤、シリカ分散剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、離型剤、安定剤、ブルーイング剤などの着色剤、難燃剤、滑剤及びレベリング剤が挙げられる。

樹脂成分及び無機材料以外の成分の含有量は、光学フィルムの全質量を基準として、好ましくは０質量％以上２０質量％以下であり、さらに好ましくは０質量％超１０質量％以下である。

また、本実施形態に係る光学フィルムは、上記光学フィルムの上記端面を垂直に切断した断面の、上記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下であることが好ましく、４００ＭＰａ以下であることがより好ましく、３５０ＭＰａ以下であることが更に好ましい。

［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］

ここで、フィルム端面付近の弾性率の分布は、ＳＰＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｐｒｏｂｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）のＤＭＴ（Ｄｅｒｊａｇｕｉｎ－Ｍｕｌｌｅｒ－Ｔｏｐｏｒｏｖ） Ｍｏｄｕｌｕｓ Ｉｍａｇｅ測定によって確認することができる。一般的なシェアー刃を用いた切断の場合、端部付近で不規則な応力が生じて歪が残留するため、上記弾性率の分布が大きくなりやすいが、これを小さくすることで、本発明の効果が得られやすい傾向がある。

（ＳＰＭの測定法）
光学フィルムを、光学フィルムの１辺に対して垂直方向に、カミソリ等の刃物で切断する。刃物で切断すると歪が残留することがあるので、ウルトラミクロトームを用い、切断した試験片を－６０℃に冷却し、ガラスナイフを用い、断面を１０μｍ以上切削する。切削した試験片をＳＰＭにセットする。使用するカンチレバーはバネ定数が１０～６０Ｎ／ｍのものを選定し、ＱＮＭ（Ｑｕａｎｔｉｔａｔｉｖｅ Ｎａｎｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｍａｐｐｉｎｇ）のモードを用いＤＭＴ Ｍｏｄｕｌｕｓ Ｉｍａｇｅを測定する。ここで、ＤＭＴ ＭｏｄｕｌｕｓはＤＭＴモデルを用いてフィッティングすることにより得られるＭｏｄｕｌｕｓ（弾性率）である。ＤＭＴモデルはＤｅｒｊａｑｕｉｎ，Ｍｕｌｌｅｒ，Ｔｏｒｏｐｏｖモデルのことである。フィルム端面近傍のＩｍａｇｅを測定し、ＩｍａｇｅからＬｉｎｅ Ｐｒｏｆｉｌｅを作成する。Ｌｉｎｅ Ｐｒｏｆｉｌｅはフィルム端面から内部の方向へ作成を行い、フィルム端面の位置を０μｍとする。１０～２０μｍのＤＭＴ弾性率の分布より、Ｒａを求める。Ｉｍａｇｅをフィルムの厚みの９０～７０％、６０～４０％、３０～１０％の位置で、３か所測定し、それぞれのＩｍａｇｅよりＬｉｎｅ ｐｒｏｆｉｌｅを作成し、Ｎ＝３のＲａを計算して、平均値を求める。

［積層フィルム］
本実施形態の積層フィルムは、上述した本実施形態の光学フィルムと、該光学フィルムの少なくとも一方の表面上に積層された機能層と、を備えるものである。本実施形態の積層フィルムにおいて、上記光学フィルムの端面と上記機能層の端面とは、連続的に接続されていることが好ましい。

図３は、本実施形態に係る積層フィルムの１例を示す斜視図である。図３に示した積層フィルム３０は、矩形の平面形状を有している。積層フィルム３０を構成する機能層２０は、短手方向において互いに対向する二辺（矩形を形成する互いに平行な２つの長辺）の端面Ｅ１１及びＥ１２、並びに、長手方向において互いに対向する二辺（矩形を形成する互いに平行な２つの短辺）の端面Ｅ１３及びＥ１４を有する。機能層２０は、端面が機能層２０の表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面となっている部分を有していればよく、少なくとも対向する二辺の端面（端面Ｅ１１とＥ１２、又は、端面Ｅ１３とＥ１４）が機能層２０の表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面となっていることがさらに好ましい。そして、機能層２０の傾斜面は、光学フィルム１０の傾斜面と連続的に接続されていることが好ましい。取り扱い時の欠陥の発生をより充分に抑制する観点から、機能層２０の全ての端面が上記傾斜面となっていると殊更好ましい。図３に示した本実施形態の積層フィルム３０では、機能層２０の端面Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３及びＥ１４の全てが上記傾斜面となっているが、これに限定されない。

図４の（ａ）は、図３に示した積層フィルムのＩＶ－ＩＶ断面図である。本実施形態の積層フィルム３０の機能層２０において、端面Ｅ１１及びＥ１２の機能層２０の表面に対する傾斜角θ’は、いずれも５°以上７５°以下となっていることが好ましい。同様に、本実施形態の積層フィルム３０の機能層２０において、端面Ｅ１３及びＥ１４の機能層２０の表面に対する傾斜角θ’は、いずれも５°以上７５°以下となっていることが好ましい。端面Ｅ１１、Ｅ１２、Ｅ１３及びＥ１４における傾斜角θ’は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。また、一つの端面内において、傾斜角θ’は略一定であることが好ましいが、５°以上７５°以下の範囲内であれば変動していてもよい。一つの端面内において傾斜角θ’が変動している場合、フィルム取り扱い時の欠陥の発生をより充分に抑制する観点から、傾斜角θ’の最大値と最小値の差は３０°以下であることが好ましく、２０°以下であることがより好ましい。なお、図４の（ａ）に示す積層フィルム３０において、光学フィルム１０の傾斜角θは光学フィルム１０と機能層２０との積層面を傾斜角θ＝０°としている。

図４の（ｂ）は、本実施形態の積層フィルム３０の別の形態を示した断面図である。図４の（ｂ）に示す積層フィルム３０において、光学フィルム１０の傾斜角θは、光学フィルム１０の機能層２０との積層面とは反対側の面を傾斜角θ＝０°としている。
図４の（ｂ）に示す積層フィルム３０において、機能層２０の傾斜角θ’は、光学フィルム１０の機能層２０との積層面を傾斜角θ’＝０°としている。なお、図４の（ａ）及び（ｂ）の積層フィルム３０の向きは上下逆であってもよい。

図４の（ｃ）は、本実施形態の積層フィルム３０の別の形態を示した断面図である。図４の（ｃ）に示すように、積層フィルム３０は、光学フィルム１０及び機能層２０の一方の端面Ｅ１、Ｅ１１が傾斜面となっており、反対側の端面Ｅ２、Ｅ１２が光学フィルム１０及び機能層２０の表面に対して垂直な垂直面となっていてもよい。なお、光学フィルム１０の他の端面Ｅ３、Ｅ４及び機能層２０の他の端面Ｅ１３、Ｅ１４は、傾斜面であっても垂直面であってもよい。図４の（ｃ）に示す積層フィルム３０において、光学フィルム１０の傾斜角θは、光学フィルム１０の機能層２０との積層面を傾斜角θ＝０°としている。また、図４の（ｃ）に示す積層フィルム３０において、機能層２０の傾斜角θ’は、光学フィルム１０の機能層２０との積層面とは反対側の面を傾斜角θ’＝０°としている。

また、図４の（ｃ）に示す積層フィルム３０は、図４の（ｂ）に示す積層フィルム３０のように、上底よりも下底の方が短い逆台形の断面形状、換言すれば、積層フィルム３０の光学フィルム１０側の表面から機能層２０側の表面に向かって端面がすぼまった断面形状を有していてもよい。この場合の光学フィルム１０の傾斜角θ及び機能層２０の傾斜角θ’の位置は、図４の（ｂ）と同様である。更に、図４の（ｃ）の積層フィルム３０の向きは上下逆であってもよい。

本明細書において、積層フィルム３０における光学フィルム１０の端面の傾斜角θは、光学フィルム１０の一方の表面と端面とのなす角度から求められる上記平均角度、及び、光学フィルム１０の他方の表面と端面とのなす角度から求められる上記平均角度のうち、小さい方の平均角度を意味する。同様に、積層フィルム３０における機能層２０の端面の傾斜角θは、機能層２０の一方の表面と端面とのなす角度から求められる上記平均角度、及び、機能層２０の他方の表面と端面とのなす角度から求められる上記平均角度のうち、小さい方の平均角度を意味する。ここで言う光学フィルム１０及び機能層２０の表面は、光学フィルム１０と機能層２０との積層面を含む。

傾斜角θ’は、５°以上７５°以下であるが、フィルム取り扱い時の欠陥の発生をより充分に抑制する観点から、１０°以上７３°以下であることがより好ましく、２０°以上７０°以下であることが更に好ましく、２５°以上７０°以下であることが特に好ましい。傾斜角θ’が５°未満であると、端部の強度が低下し、フィルム取り扱い時に端部に欠陥が発生しやすくなる傾向がある。傾斜角θ’が７５°を超えると、フィルム取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しやすくなる傾向がある。なお、傾斜角θ’は、積層フィルム３０の端面又は断面を光学顕微鏡で観察することで測定することができる。

光学フィルム１０の端面と機能層２０の端面とが連続して傾斜面を形成する場合、光学フィルム１０の端面の傾斜角θと、機能層２０の端面の傾斜角θ’とは同一であっても異なっていてもよい。フィルム取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥の発生をより抑制できるとともに、光学フィルム１０と機能層２０とがより剥がれにくくなることから、傾斜角θと傾斜角θ’との差は２０°以下であることが好ましく、１０°以下であることがより好ましく、傾斜角θと傾斜角θ’とが略同一であることが特に好ましい。

機能層２０としては、紫外線吸収層、ハードコート層、粘着層、色相調整層、屈折率調整層などの種々の機能を有する層が挙げられる。なお、積層フィルム３０は、機能の異なる複数の機能層を備えていてもよく、上述した機能層のうちの２種以上の層を備えていてもよい。機能層２０は、ハードコート層を含むことが好ましい。

（機能層）
機能層としてのハードコート層は、表面に高硬度を発現する機能を有する層であり、例えば、光学フィルムの表面の鉛筆硬度よりも高い鉛筆硬度を有する表面を積層フィルムに与える層である。ハードコート層の表面の鉛筆硬度は、例えば２Ｈ以上であってもよい。
このハードコート層は、特に限定されないが、アクリル系、エポキシ系、ウレタン系、ベンジルクロライド系、ビニル系などの公知のハードコートを用いることができる。アクリル系ハードコートは、ポリ（メタ）アクリレート類に代表される、紫外線硬化型、電子線硬化型、又は熱硬化型の樹脂を含む。ハードコート層は、光重合開始剤、有機溶剤を含んでもよく、シリカ、アルミナ、ポリオルガノシロキサン等の無機酸化物を含んでもよい。

機能層としての紫外線吸収層は、紫外線吸収の機能を有する層であり、例えば、紫外線硬化型の透明樹脂、電子線硬化型の透明樹脂、及び熱硬化型の透明樹脂から選ばれる主材と、この主材に分散した紫外線吸収剤とから構成される。機能層として紫外線吸収層を設けることにより、光照射による黄色度の変化を容易に抑制することができる。

機能層としての粘着層は、粘着性の機能を有する層であり、光学フィルムを他の部材に接着させる機能を有する。粘着層の形成材料としては、通常知られたものを用いることができる。例えば、熱硬化性樹脂組成物又は光硬化性樹脂組成物を用いることができる。

粘着層は、重合性官能基を有する成分を含む樹脂組成物から構成されていてもよい。この場合、光学フィルムを他の部材に密着させた後に粘着層を構成する樹脂組成物をさらに重合させることにより、強固な接着を実現することができる。光学フィルムと粘着層との接着強度は、０．１Ｎ／ｃｍ以上、又は０．５Ｎ／ｃｍ以上であってもよい。

粘着層は、熱硬化性樹脂組成物又は光硬化性樹脂組成物を材料として含んでいてもよい。この場合、事後的にエネルギーを供給することで樹脂組成物を高分子化し硬化させることができる。

粘着層は、感圧型接着剤（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ Ａｄｈｅｓｉｖｅ、ＰＳＡ）と呼ばれる、押圧により対象物に貼着される層であってもよい。感圧型接着剤は、「常温で粘着性を有し、軽い圧力で被着材に接着する物質」（ＪＩＳ Ｋ６８００）である粘着剤であってもよく、「特定成分を保護被膜（マイクロカプセル）に内容し、適当な手段（圧力、熱等）によって被膜を破壊するまでは安定性を保持できる接着剤」（ＪＩＳ Ｋ６８００）であるカプセル型接着剤であってもよい。

機能層としての色相調整層は、色相調整の機能を有する層であり、光学フィルムを目的の色相に調整することができる層である。色相調整層は、例えば、樹脂及び着色剤を含有する層である。この着色剤としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、弁柄、チタニウムオキサイド系焼成顔料、群青、アルミン酸コバルト、及びカーボンブラック等の無機顔料；アゾ系化合物、キナクリドン系化合物、アンスラキノン系化合物、ペリレン系化合物、イソインドリノン系化合物、フタロシアニン系化合物、キノフタロン系化合物、スレン系化合物及びジケトピロロピロール系化合物等の有機顔料；硫酸バリウム及び炭酸カルシウム等の体質顔料；塩基性染料、酸性染料及び媒染染料等の染料を挙げることができる。

機能層としての屈折率調整層は、屈折率調整の機能を有する層であり、光学フィルムとは異なる屈折率を有し、積層フィルムに所定の屈折率を付与することができる層である。
屈折率調整層は、例えば、適宜選択された樹脂、及び場合によりさらに顔料を含有する樹脂層であってもよいし、金属の薄膜であってもよい。

屈折率を調整する顔料としては、例えば、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化アンチモン、酸化錫、酸化チタン、酸化ジルコニウム及び酸化タンタルが挙げられる。顔料の平均粒子径は、０．１μｍ以下であってもよい。顔料の平均粒子径を０．１μｍ以下とすることにより、屈折率調整層を透過する光の乱反射を防止し、透明度の低下を防止することができる。

屈折率調整層に用いられる金属としては、例えば、酸化チタン、酸化タンタル、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化錫、酸化ケイ素、酸化インジウム、酸窒化チタン、窒化チタン、酸窒化ケイ素、窒化ケイ素等の金属酸化物又は金属窒化物が挙げられる。

機能層は、光学フィルムの用途に応じて、上記の機能を適宜有する。機能層は、単層であっても、複数の層であってもよい。各層が１つの機能又は２つ以上の機能を有していてもよい。

機能層の厚さは、光学フィルムが適用されるフレキシブルデバイス等の用途に応じて適宜調整されるが、例えば、１～１００μｍ、又は２～８０μｍであってもよい。

［光学フィルムの製造方法］
次に、本実施形態の光学フィルムの製造方法の一例を説明する。

本実施形態に係る光学フィルムの作製に用いるワニス（光学フィルム用ワニス）は、例えば、上記テトラカルボン酸化合物、上記ジアミン及び上記のその他の原料から選択して反応させて得られる、ポリイミド系高分子及び／又はポリアミドの反応液、溶媒並びに必要に応じて用いられる上記添加剤を混合、攪拌することにより調製することができる。ポリイミド系高分子等の反応液に変えて、購入したポリイミド系高分子等の溶液や、購入した固体のポリイミド系高分子等の溶液を用いてもよい。

上記ワニスに含まれる溶媒は、ポリイミド系高分子を溶解可能であればよい。溶媒としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミドなどのアミド系溶媒、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン等のラクトン系溶媒、ジメチルスルホン、ジメチルスルホキシド、スルホラン等の含硫黄系溶剤、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート系溶媒を用いることができる。これらの溶媒の中でも、アミド系溶剤又はラクトン系溶媒が好ましい。また、これら溶媒は単独で又は２種以上混合して用いてもよい。

次いで、公知のロール・ツー・ロールやバッチ方式により、樹脂基材、ステンテレス鋼ベルト、又はガラス基材上に、上記のワニスを塗布して塗膜を形成し、その塗膜を乾燥して、基材から剥離することによって、ポリイミド系高分子を含むフィルムを得る。剥離後に更にフィルムの乾燥を行ってもよい。

塗膜の乾燥は、温度５０～３５０℃にて、適宜、大気下、不活性雰囲気下あるいは減圧の条件下に溶媒を蒸発させることにより行う。

樹脂基材の例としては、ＰＥＴ、ＰＥＮ、ポリイミド、ポリアミドイミドなどが挙げられる。中でも、耐熱性に優れた樹脂が好ましい。特に、ＰＥＴ基材がフィルムとの密着性及びコストの観点で好ましい。

続いて、光学フィルムの端面に対し、光学フィルム表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面となるように処理を施す。

上記処理方法としては、上記傾斜角を有するように端面を切断する又は削る方法が挙げられる。端面を切断する又は削る方法としては、レーザーを照射する方法、シェアー刃等の切断刃を斜めに用いる方法が挙げられる。中でも、傾斜角の変動が少ない平滑な傾斜面を形成しやすいことから、レーザーを照射する方法が好ましい。すなわち、上記処理により形成された端面はレーザー切断面であることが好ましい。

レーザーとしては特に限定されず、上記傾斜面を形成可能な任意のレーザーを用いることができる。使用可能なレーザーとして具体的には、ＣＯ_２レーザー、エキシマレーザー等の気体レーザー；ＹＡＧレーザー等の固体レーザー；半導体レーザーなどが挙げられる。好適なレーザーはＣＯ_２レーザーである。具体的には、フィルム原反を所望の大きさにＣＯ_２レーザーで切断することにより、上記傾斜角を有する端面を容易に形成することができる。

レーザー照射は、上記傾斜角を有する端面を容易に形成する観点から、以下の条件で行うことが好ましい。レーザーは１０μｍ以下の波長であると好ましい。出力は１０Ｗ以上が好ましく、１２Ｗ以上がさらに好ましい。出力が大きくなると、傾斜角が小さくなりやすい傾向があり、出力が小さくなると、傾斜角が大きくなりやすい傾向がある。レーザーによる加工速度は５０ｍｍ／ｓｅｃ以上であることが好ましく、１００ｍｍ／ｓｅｃ以上であるとさらに好ましい。端部に複数回レーザーを照射してもよい。レーザーは、上記傾斜角を有する切断面を形成するために、光学フィルムの表面に対してレーザーの中心軸が傾斜するように斜め方向から照射することができる。また、光学フィルムの表面に対して垂直方向からレーザー照射を行いつつ、レーザーの焦点位置をずらす（例えば、光学フィルム表面よりも上方に焦点位置を設定する）ことにより、上記傾斜角を有する切断面を形成してもよい。

［積層フィルムの製造方法］
本実施形態に係る積層フィルムの作製において、機能層の形成に用いるワニス（機能層用ワニス）は、上述した機能層の種類に応じた材料を配合して調製することができる。

本実施形態に係る積層フィルムの製造方法では、まず、公知のロール・ツー・ロールやバッチ方式により、樹脂基材、ステンテレス鋼ベルト、又はガラス基材上に、上記光学フィルム用ワニスを塗布して塗膜を形成し、その塗膜を乾燥し、基材から剥離して光学フィルムを得る。次いで、光学フィルム上に、上記機能層用ワニスを塗布して塗膜を形成することによって、光学フィルムと機能層とが積層された積層フィルムを得る。光学フィルムと機能層の塗膜の形成順序は逆でもよく、基材上に機能層の塗膜を形成した後、その塗膜上に光学フィルムの塗膜を形成してもよい。また、光学フィルムに公知の接着剤、粘着剤を用いて貼り合せてもよい。

光学フィルム及び機能層の塗膜の乾燥は、温度５０～３５０℃にて溶媒を蒸発させることにより行う。大気下、不活性雰囲気下、あるいは減圧の条件下で乾燥させてもよい。

続いて、積層フィルムの端面に対し、積層フィルム表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面となるように処理を施す。その処理方法は、光学フィルムの作製方法において説明した方法と同様である。かかる処理は、通常、光学フィルム及び機能層の両方に対して同時に施す。この場合、光学フィルムと機能層とで連続した傾斜面が形成されるため好ましい。

［フレキシブルデバイス］
このような光学フィルム及び積層フィルムは、フレキシブルデバイスの前面板として好適に使用することができる。本実施形態に係るフレキシブルデバイスは、フレキシブル機能層と、フレキシブル機能層に重ねられて前面板として機能する上記の光学フィルム又は積層フィルムとを有する。すなわち、フレキシブルデバイスの前面板は、フレキシブル機能層の上の視認側に配置される。この前面板は、フレキシブル機能層を保護する機能を有する。

フレキシブルデバイスの例としては、画像表示装置（フレキシブルディスプレイ、電子ペーパーなど）、太陽電池などが挙げられる。例えば、ディスプレイ機能層、太陽電池機能層がフレキシブル機能層となる。

フレキシブルディスプレイの１例を図５に示す。このフレキシブルディスプレイ１００は、表面側（視認側）から順に、前面板１１０／偏光板保護フィルム１２０Ｂ／偏光子１２０Ａ／偏光板保護フィルム１２０Ｂ／タッチセンサーフィルム１３０／有機ＥＬ素子層１４０／ＴＦＴ基板１５０という構成を有する。フレキシブルディスプレイ１００における前面板１１０以外の層がフレキシブル機能層１９０である。偏光板保護フィルム１２０Ｂ／偏光子１２０Ａ／偏光板保護フィルム１２０Ｂは偏光板１２０を構成する。各層の表面及び各層間に、ハードコート層、粘着層、接着層、位相差層などを含んでもよい。前面板１１０は、光学フィルム１１０Ａ及びハードコート層１１０Ｂからなる。前面板１１０として、上記の光学フィルム１０及び上記の機能層２０としてのハードコート層からなる積層フィルム３０を使用できる。なお、ハードコート層１１０Ｂは、他の機能を有する層に置き換えてもよく、その機能によっては、光学フィルム１１０Ａの内側（光学フィルム１１０Ａとフレキシブル機能層１９０との間）に配置されてもよい。かかるフレキシブルディスプレイは、タブレットＰＣ、スマートフォン、携帯ゲーム機などの画像表示部として用いることができる。

本実施形態にかかるフレキシブルデバイスによれば、前面板１１０として上記の積層フィルム３０を用いている。積層フィルム３０は、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しにくいため、フレキシブルデバイス作製時にも欠陥が発生しにくく、欠陥がなく視認性に優れたフレキシブルデバイスが歩留まり良く得られる。

以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
（ワニス１の処方）
ポリイミド系高分子である三菱ガス化学（株）製「ネオプリムＣ６Ａ２０」（γ－ブチロラクトン溶媒、２２質量％）、γ－ブチロラクトンに固形分濃度３０質量％のシリカ粒子を分散した溶液、アミノ基を有するアルコキシシランのジメチルアセトアミド溶液、及び、水を混合し、３０分間攪拌した。ここで、シリカとポリイミドの質量比を３０：７０、アミノ基を有するアルコキシシランの量をシリカ及びポリイミドの合計１００質量部に対して１．６７質量部、水をシリカ及びポリイミドの合計１００質量部に対して１０質量部とした。

（製膜）
上記方法にて作製したワニス１を基材にキャスト製膜し、５０μｍの厚みのポリイミド系高分子フィルム原反を得た。フィルム原反の屈折率は１．５７であった。その後、フィルム原反からＣＯ_２レーザーで矩形（１０ｃｍ×５ｃｍ）の領域を切り出して光学フィルムを得た。加工は以下の条件で行った。
装置：キーエンス社製ＭＬ－Ｚ９５１０Ｔ
波長：９．３μｍ
出力：８０％
加工速度：１５０ｍｍ／秒

（実施例２）
実施例１と同様の方法でポリイミド系高分子フィルム原反を作製した。その後、加工速度を３００ｍｍ／秒とした以外は実施例１と同様にしてフィルム原反からＣＯ_２レーザーで矩形の領域を切り出して光学フィルムを得た。

（比較例１）
実施例１と同様の方法でポリイミド系高分子フィルム原反を作製した。その後、フィルム原反からシェアー刃で矩形（１０ｃｍ×５ｃｍ）の領域を切り出して光学フィルムを得た。

（実施例３）
ポリイミド系高分子（河村産業（株）製「ＫＰＩ－ＭＸ３００Ｆ（１００）」をγ－ブチロラクトンに溶解してポリイミド系高分子の濃度が１６質量％である高分子溶液（ワニス２）を得た。得られたワニス２を基材にキャスト製膜し、５０μｍの厚みのポリイミド系高分子フィルム原反を得た。フィルム原反の屈折率は１．５６であった。その後、フィルム原反から実施例１と同様の条件でＣＯ_２レーザー加工して光学フィルムを得た。

（比較例２）
実施例３と同様の方法でポリイミド系高分子フィルム原反を作製した。その後、フィルム原反からシェアー刃で矩形の領域を切り出して光学フィルムを得た。

（実施例４）
実施例１のワニス１からキャスト製膜した膜厚３０μｍのポリイミド系フィルムの上に、３０μｍのエポキシ系ハードコート層をキャスト製膜し、厚み３０μｍの光学フィルムと、厚み３０μｍのハードコート層とが積層された積層フィルム原反を得た。その後、フィルム原反から実施例１と同様の条件でＣＯ_２レーザー加工を行って矩形（１０ｃｍ×５ｃｍ）の領域を切り出して積層フィルムを得た。切り出しの際は、積層フィルムの光学フィルム側からレーザーを照射した。

（比較例３）
実施例４と同様の方法で積層フィルム原反を作製した。その後、フィルム原反からシェアー刃で矩形（１０ｃｍ×５ｃｍ）の領域を切り出して積層フィルムを得た。切り出しの際は、積層フィルムの光学フィルム側から刃を入れるようにした。

（実施例５）
膜厚が８０μｍである以外は実施例３と同様にしてポリイミド系フィルム原反を得た。
その後、フィルム原反から以下の条件でＣＯ_２レーザー加工を行った。加工の際はレーザーを固定し、フィルムを移動させた。矩形（１０ｃｍ×５ｃｍ）の形状にレーザーを３回照射して端部を切断し、光学フィルムを得た。
装置：ＣＯＨＥＲＥＮＴ社製Ｅ４００ｉＣＬ
波長：９．４μｍ
出力：１３Ｗ
加工速度：４００ｍｍ／秒
周波数：６０ｋＨｚ

（比較例４）
実施例５と同様の方法でポリイミド系フィルム原反を作製した。その後、フィルム原反からシェアー刃で矩形（１０ｃｍ×５ｃｍ）の領域を切り出して光学フィルムを得た。

＜弾性率のばらつき（Ｒａ）の測定＞
実施例５及び比較例４で得られたフィルムについて、端面から１０～２０μｍの領域におけるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）を以下の条件で測定した。
まず、カミソリを用いてフィルムの一辺に垂直な方向に切断した切片を作製した後、断面を以下の条件で処理した。
装置：ＬＥＩＣＡ社製ミクロトーム ＥＭＦＣ６
切削条件：－６０℃ 乾式
ナイフ：ガラスナイフ
切削：１０μｍ以上切削
その後、得られた断面について、ＳＰＭを用いて以下の条件でＤＭＴ Ｍｏｄｕｌｕｓ Ｉｍａｇｅを得た。
装置：Dimension ICOM （Bruker社製）
Cantilever: RTESP
The measured deflection error sensitivity:63.59nm/V
Calculated spring constant: 20.8727N/m
Resonance frequency: 320.192kHz
Tip radius: 10nm
Sample Poisson’s ratio: 0.42
Feedback gain: 10～20
Peak Force setpoint: 70nN
Scan size : 2μm×40μm
Scan ratio : 0.1 Hz
Points/Line: 256
得られたＤＭＴ Ｍｏｄｕｌｕｓ ＩｍａｇｅからＬｉｎｅ Ｐｒｏｆｉｌｅを作成し、Ｌｉｎｅ Ｐｒｏｆｉｌｅについて、端面から１０～２０μｍ内側（フィルム内部側）の領域に対して、フィルムの厚みの９０～７０％、６０～４０％、３０～１０％の位置でそれぞれＲａを計算し、平均値を算出した。実施例５で得られたフィルムのＲａの測定結果は３４５ＭＰａ、比較例４で得られたフィルムのＲａの測定結果は１０２６ＭＰａであった。

＜傾斜角の測定＞
実施例及び比較例で得られた光学フィルム又は積層フィルムの断面を光学顕微鏡により観察し、フィルム端面の傾斜角を測定した。なお、フィルム端面の傾斜角は、４つの端面の全てにおいてほぼ同様の値であった。結果を表１に示す。また、図６に実施例４で得られた積層フィルムの断面写真を示す。図６に示すように、実施例４で得られた光学フィルム１０の端面は、測定位置によっては若干の荒れが見られたが、平均角度は概ね４５°であった。また、実施例４で得られた積層フィルムでは、光学フィルム１０の端面とハードコート層（機能層２０）の端面とが、同じ傾斜角で連続的に接続されていた。一方、比較例３で得られた積層フィルムは、光学フィルム１０の端面が荒れており、厚み方向に１０～１７０°程度に非常に大きく端面の角度がばらつく結果であり、平均すると８０°であった。また、比較例３で得られた積層フィルムでは、光学フィルム１０の端面とハードコート層（機能層２０）の端面とが連続していなかった。比較例２、比較例４で得られたフィルムについても、一部に鈍角となる部分を有するなど、傾斜が厚み方向で大きく変動していた。

＜取り扱い時の欠陥発生有無の評価＞
実験台上にＥＣＯＬＥ社製スケルトンカッティングマット「ＥＫＭ－Ｌ」を敷き、マット上に実施例及び比較例で得られた光学フィルム又は積層フィルムを設置し、フィルムに対して下記（１）～（５）の操作を１０回繰り返した。フィルムは、マットに接する面側に向かって端面がすぼまった状態となるように（すなわち、マット上のフィルム断面が、マットとは反対側の上底がマットと接する下底より長い逆台形となるように）設置した。積層フィルムの場合、機能層の面がマットに接するように設置した。
（１）フィルムの上のフィルム長手方向に８ｃｍ離れた２箇所に、直径１ｃｍのゴムＡ及びゴムＢを押し当てる。
（２）ゴムＡを固定し、ゴムＢをマットに押し付けながらゴムＡの方向に５ｃｍ近づける。このとき、フィルムがゴムＢに引きずられ、ゴムＡとゴムＢの間のフィルムが持ち上がる。
（３）ゴムＡ及びゴムＢをマットから離して上方に５ｃｍ持ち上げる。フィルムはゴムＡとゴムＢに挟まれて持ち上がる。
（４）３秒間その状態で保持する。その間にフィルムはマット上に落下してもよい。
（５）ゴムＡ及びゴムＢの間隔を８ｃｍまで広げる。フィルムはマット上に落下する。
上記操作後、フィルム全体の欠陥（折れ跡及びキズ）の有無を調べ、欠陥が確認されなかったものを「Ａ」、欠陥が確認されたものを「Ｂ」と判定した。結果を表１に示す。

＜耐屈曲性の評価＞
実施例４及び比較例３で得られた積層フィルムについて、耐屈曲性の評価を以下の方法で行った。積層フィルムを、ユアサ製折り曲げ試験機ＤＬＤＭ１１１ＬＨを用い、Ｒ＝２ｍｍ、１Ｈｚの条件で繰り返し折り曲げ試験を行った。積層フィルムに割れ、又は、光学フィルムとハードコート層との間の剥がれが生じるまでの屈曲回数を測定した。実施例４の積層フィルムでは、３００００回の屈曲回数でも割れや剥がれが生じなかった。比較例３の積層フィルムでは端部に微小なキズが生じていたため、２００００回以下の折り曲げでハードコート層にクラックが生じたのに対し、実施例４の積層フィルムはクラック等のない滑らかな端部を全体に有していたため、端部がクラックのきっかけとなることなく、３００００回の屈曲に耐えたと考えられる。このような端部の微細なクラックは、フィルムのカット時に加え、運搬、取扱い時に端部を擦ったり、ぶつけたりすることによっても生じる。また、フィルムの折れ跡、キズといった欠陥があった場合、それを起点にフィルムの割れ、剥がれが生じるため、本発明は、耐屈曲性を向上させる効果もある。

表１に示した結果から明らかなように、実施例で得られた光学フィルム及び積層フィルムはいずれも、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生しにくいことが確認された。一方、比較例で得られた光学フィルム及び積層フィルムはいずれも、取り扱い時に折れ跡やキズといった欠陥が発生した。これは、取り扱い時にフィルムが引きずられる際に、端部がマットに引っかかりやすく、不規則に曲がったり折れたりすることが原因であると考えられる。

なお、シリカ粒子を含むフィルムや、ハードコート層を有する積層フィルムは、特に折れ跡が付きやすいが、実施例においてはいずれの場合でも折れ跡等の欠陥発生を抑制できることが確認された。また、実施例及び比較例の光学フィルム及び積層フィルムは、吸水率が低いため静電気が生じてマットに張り付きやすく、持ち上げにくい状態であった。そのため、比較例の光学フィルム及び積層フィルムでは、フィルムを持ち上げる際に局所的に応力が掛かって折れ跡が付いたが、実施例においては折れ跡等の欠陥発生を抑制できることが確認された。このように、本発明の光学フィルム及び積層フィルムは、シリカ粒子を含む場合、ハードコート層を備える場合、及び、静電気が生じやすい場合といった、取り扱い時に欠陥が生じやすい場合であっても、欠陥の発生を抑制することができる。

１０…光学フィルム、２０…機能層、３０…積層フィルム、１００…フレキシブルディスプレイ。

Claims (10)

1. ポリイミド系高分子を含有する画像表示装置用光学フィルムであって、
   前記画像表示装置用光学フィルムの端面が、前記画像表示装置用光学フィルムの表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面であり、
   前記画像表示装置用光学フィルムの前記端面を垂直に切断した断面の、前記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、下記式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下であり、
   前記ＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）は、前記端面から１０～２０μｍ内側の領域に対する、フィルムの厚みの９０～７０％、６０～４０％、３０～１０％の位置における測定結果の平均値である、画像表示装置用光学フィルム。
   

   

   
   ［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］
2. 前記傾斜面がレーザー切断面である、請求項１に記載の画像表示装置用光学フィルム。
3. 前記ポリイミド系高分子は、フッ素原子を前記ポリイミド系高分子の全質量を基準として５質量％以上含有する、請求項１又は２に記載の画像表示装置用光学フィルム。
4. シリカ粒子を更に含有する、請求項１～３のいずれか一項に記載の画像表示装置用光学フィルム。
5. 厚さが２０μｍ以上１００μｍ以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載の画像表示装置用光学フィルム。
6. 請求項１～５のいずれか一項に記載の画像表示装置用光学フィルムと、該画像表示装置用光学フィルムの少なくとも一方の表面上に積層された機能層と、を備え、
   前記画像表示装置用光学フィルムの端面と前記機能層の端面とが接続されている、積層フィルム。
7. 前記機能層がハードコート層である、請求項６に記載の積層フィルム。
8. レーザー照射によって端部を切断加工する工程を有する、ポリイミド系高分子を含有する画像表示装置用光学フィルムの製造方法であって、
   前記レーザーの波長が１０μｍ以下であり、
   前記切断加工により形成される前記画像表示装置用光学フィルムの端面が、前記画像表示装置用光学フィルムの表面に対して５°以上７５°以下の角度で傾斜した傾斜面であり、
   前記切断加工により形成される前記画像表示装置用光学フィルムの端面を垂直に切断した断面の、前記端面から１０～２０μｍ内側の領域において測定される、下記式（Ａ）で定義されるＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）の値が５００ＭＰａ以下であり、
   前記ＤＭＴ弾性率のばらつき（Ｒａ）は、前記端面から１０～２０μｍ内側の領域に対する、フィルムの厚みの９０～７０％、６０～４０％、３０～１０％の位置における測定結果の平均値である、画像表示装置用光学フィルムの製造方法。
   

   

   
   ［式（Ａ）中、ＬはＲａの算出範囲の長さを表し、Ｍ（ｘ）は測定位置ｘにおけるＤＭＴ弾性率の測定値を表す。］
9. 請求項１～５のいずれか一項に記載の画像表示装置用光学フィルムを備えるフレキシブルデバイス用前面板。
10. フレキシブル機能層と、請求項１～５のいずれか一項に記載の画像表示装置用光学フィルムと、を有するフレキシブルデバイス。
    

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