JP7537079B2 - 結晶成長装置及び坩堝 - Google Patents

Description

本発明は、結晶成長装置及び坩堝に関する。

炭化珪素（ＳｉＣ）は、シリコン（Ｓｉ）に比べて絶縁破壊電界が１桁大きく、バンドギャップが３倍大きい。また、炭化珪素（ＳｉＣ）は、シリコン（Ｓｉ）に比べて熱伝導率が３倍程度高い等の特性を有する。そのため炭化珪素（ＳｉＣ）は、パワーデバイス、高周波デバイス、高温動作デバイス等への応用が期待されている。このため、近年、上記のような半導体デバイスにＳｉＣエピタキシャルウェハが用いられるようになっている。

ＳｉＣエピタキシャルウェハは、ＳｉＣ単結晶基板上に化学的気相成長法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ：ＣＶＤ）によってＳｉＣ半導体デバイスの活性領域となるＳｉＣエピタキシャル膜を成長させることによって製造される。

ＳｉＣ単結晶基板は、ＳｉＣ単結晶を切り出して作製する。このＳｉＣ単結晶は、一般に昇華法によって得ることができる。昇華法は、黒鉛製の坩堝内に配置した台座にＳｉＣ単結晶からなる種結晶を配置し、坩堝を加熱することで坩堝内の原料粉末から昇華した昇華ガスを種結晶に供給し、種結晶をより大きなＳｉＣ単結晶へ成長させる方法である。

近年、市場の要求に伴い、ＳｉＣ単結晶の大口径化、長尺化の要望も高まっている。またＳｉＣ単結晶の大口径化、長尺化の要望と共に、ＳｉＣ単結晶の高品質化及び生産効率の向上も求められている。

特許文献１には、高さ方向に分割されたヒータとの間に仕切壁部を設けることが記載されている。仕切壁部は、分割されたヒータ間の熱伝導を制御し、ヒータから坩堝へ伝わる輻射熱を制御し、種結晶側と原料側とを断熱する。特許文献１に記載の炭化珪素単結晶の製造装置は、仕切壁部により坩堝の種結晶側と原料側とを別々に制御する。

また特許文献２には、坩堝内に、原料の中心部上面から種結晶側に向かう熱の流れを遮る断熱材を配置することが記載されている。断熱材は、原料全体の温度を均一化する。

特開２００８－２９０８８５号公報 特開２０１５－２１２２０７号公報

しかしながら、特許文献１に記載の仕切壁部は、分割されたヒータ間における熱伝導を抑制し、種結晶側と原料側とを熱的に分離できるが、熱輻射による原料側における温度分布を制御できない。また特許文献２に記載の断熱材は、坩堝内に配置されるものであり、温度分布を自由に設計できない。

本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、坩堝内に収容される原料内に生じる温度分布を低減できる結晶成長装置を提供することを目的とする。

本発明者らは、鋭意検討の結果、坩堝の所定の部分の輻射率を他の部分より低くすることで、坩堝の最高温度となる点の近傍における温度分布を上下方向に緩やかにし、坩堝内に収容される原料内に生じる温度分布を低減できることを見出した。すなわち、本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。

（１）第１の態様にかかる結晶成長装置は、本体部と前記本体部より輻射率の低い低輻射部とを有する坩堝と、前記坩堝の外側に位置し、前記坩堝を輻射熱によって加熱する加熱部と、を備え、前記低輻射部は、低輻射部を有さない坩堝である場合に加熱中心となる前記低輻射部を有さない坩堝の第１点の外表面に設けられており、前記低輻射部の上部及び下部の外表面に前記本体部が露出している。

（２）上記態様にかかる結晶成長装置において、前記低輻射部の輻射率は、前記本体部の輻射率の０．６倍以下であってもよい。

（３）上記態様にかかる結晶成長装置において、前記本体部は、黒鉛であり、前記低輻射部は、Ｔａ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｗ及びＺｒからなる群から選択される元素を含む単体、炭化物、窒化物または混合物であってもよい。

（４）上記態様にかかる結晶成長装置において、前記本体部の外表面は凹凸であり、前記低輻射部の外表面は平坦面であってもよい。

（５）上記態様にかかる結晶成長装置において、前記低輻射部の高さは、前記第1点から前記加熱部に向って下した垂線の距離の２倍以上であってもよい。

（６）上記態様にかかる結晶成長装置において、前記低輻射部の高さは、前記坩堝の内部に収容される原料の高さの４０％以上であってもよい。

（７）第２の態様にかかる坩堝は、本体部と前記本体部より輻射率の低い低輻射部とを有し、前記低輻射部は、前記坩堝の内部に収容される原料の表面位置より下方の前記坩堝の外表面の一部に設けられ、前記低輻射部の上部及び下部の外表面に前記本体部が露出している。

上記態様にかかる結晶成長装置によれば、坩堝内に収容される原料内に生じる温度分布を低減できる。

第１実施形態に係る結晶成長装置の断面模式図である。 低輻射部を有さない結晶成長装置の機能を説明するための断面模式図である。 第１実施形態に係る結晶成長装置の機能を説明するための断面模式図である。 第２実施形態に係る結晶成長装置の断面模式図である。 実施例２の結果を示すグラフである。 実施例３の結果を示すグラフである。

以下、本実施形態にかかる結晶成長装置および坩堝について、図を適宜参照しながら詳細に説明する。以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際とは異なっていることがある。以下の説明において例示される材質、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。

（結晶成長装置）
図１は、第１実施形態にかかる結晶成長装置の断面模式図である。図１に示す結晶成長装置１００は、坩堝１０と断熱材２０と加熱部３０と支持体４０とを備える。図１では、理解を容易にするために、原料Ｇ、種結晶Ｓ、種結晶Ｓ上に結晶成長した単結晶Ｃを同時に図示している。

以下図示において、坩堝１０が支持体４０により支持される支持面と鉛直方向を上下方向とし、上下方向に対して垂直な方向を径方向とする。図１は、支持体４０の中心軸に沿う任意の断面で切断した断面図である。

坩堝１０は、単結晶Ｃを結晶成長させる成長空間Ｋを囲む。坩堝１０は、本体部１１と低輻射部１２と結晶設置部１３とを有する。昇華法によって単結晶Ｃを結晶成長させる際は、坩堝１０の底部に原料Ｇが充填される。結晶設置部１３は、原料Ｇと対向する位置にある。昇華法によって単結晶Ｃを結晶成長させる際は、結晶設置部１３に種結晶Ｓが設置される。原料Ｇから昇華した原料ガスが、種結晶Ｓの表面で再結晶化することで、単結晶Ｃが結晶成長する。

本体部１１は、成長空間Ｋを囲む部分である。本体部１１は、単結晶Ｃを成長する際の高温に耐えることができる材料からなる。本体部１１は、例えば、黒鉛である。黒鉛は昇華温度が３５５０℃と極めて高く、成長時の高温にも耐えることができる。

低輻射部１２は、本体部１１より輻射率の低い部分である。輻射率は、放射率とも呼ばれる。輻射率は、物体が熱輻射で輻射するエネルギーを同温の黒体が輻射するエネルギーを１とした際の比である。輻射率が高いと吸熱しやすく、輻射率が低いと吸熱しにくい。低輻射部１２は、例えば、本体部１１の輻射率の０．６倍以下であることが好ましく、０．４倍以下であることがより好ましい。また、低輻射部１２は、本体部１１の輻射率の０．１倍以上であることが好ましい。

低輻射部１２は、例えば、Ｔａ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｗ及びＺｒからなる群から選択される元素を含む単体、炭化物、窒化物または混合物を含む。低輻射部１２は、例えばＴａＣ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｍｏ_２Ｃ、Ｗ、ＷＣ、Ｎｂ、ＮｂＣである。ＴａＣの輻射率は、表面の形状、粗さ、酸化の有無、測定温度、測定波長等にもよるが、例えば０．１～０．５である。またＷの輻射率は、例えば０．１～０．４であり、Ｍｏの輻射率は、例えば、０．１～０．４である。黒鉛の輻射率は、例えば０．７～０．９５であり、これらの材料より輻射率が高い。

低輻射部１２は、坩堝１０の第１点の外表面を覆う。図２を基に、第１点Ｐ１について説明する。図２は、低輻射部を有さない結晶成長装置の断面模式図である。図２に示す坩堝１０’は、低輻射部１２を有さない点で図１に示す坩堝１０と異なる。

加熱部３０は、坩堝１０’全体を加熱できるように上下方向に延びる。坩堝１０’は、上下方向に高さを有する加熱部３０によって間接加熱される。坩堝１０’の径方向の側面の加熱状態は、均一ではなく、高さ方向に温度分布が生じる。

第１点Ｐ１は、坩堝１０’において最も高温になる加熱中心となる位置である。加熱部３０が高さ方向に均一な場合において、例えば、加熱部３０の上下方向の中心と対向する位置が第１点Ｐ１となる場合がある。すなわち、第１点Ｐ１は、図１に示す坩堝１０が低輻射部１２を有さない場合に、加熱中心となる位置である。

第１点Ｐ１は、坩堝１０の内部に収容される原料Ｇの表面位置より下方に位置する。加熱中心が原料の周囲に位置することで、原料Ｇの昇華効率が高まる。低輻射部１２は、坩堝１０の内部に収容される原料Ｇの表面位置より下方の外表面の一部を少なくとも覆う。

図３は、第１実施形態に係る結晶成長装置の断面模式図である。低輻射部１２は坩堝１０の第１点Ｐ１の外表面を覆い、低輻射部１２の表面は坩堝１０の外表面に露出する。坩堝１０の外表面は、加熱部３０からの電磁波が入射する面である。坩堝１０の外表面の状態が、本体部１１と低輻射部１２とで異なるため、坩堝１０の内部の温度分布に差が生じる。

低輻射部１２の高さｈは、第１点Ｐ１から加熱部３０に向って下した垂線の距離ｄの２倍以上であることが好ましく、２倍以上４倍以下であることがより好ましい。第１点Ｐ１から加熱部３０に向って下した垂線と加熱部３０との交点を第２点Ｐ２とし、低輻射部１２の上下方向の一端を第１端Ｅ１とし、第１点Ｐ１と第２点Ｐ２とを結ぶ線分と第２点Ｐ２と第１端Ｅ１とを結ぶ線分とのなす角をθとする。上記関係を満たすとｔａｎθ≧１が成り立つ。

また低輻射部１２の高さｈは、加熱部３０との距離によらず、坩堝１０の内部に収容される原料Ｇの高さの４０％以上であることが好ましく、６０％以上であることがより好ましい。さらに、低輻射部１２の高さｈは、坩堝１０の内部に収容される原料Ｇの高さの８０％以下であることが好ましい。

断熱材２０は、坩堝１０及び加熱部３０の周囲を覆う（図１参照）。断熱材２０により坩堝１０の温度が保たれる。
断熱材２０は、２０００℃以上の高温で熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以下である材料により構成されていることが好ましい。２０００℃以上の高温で熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以下の材料としては、黒鉛、炭素を主成分としたフェルト材があげられる。また、断熱材２０は５Ｗ／ｍＫ以下の部材であることが望ましい。

加熱部３０は、坩堝１０の外側に位置する。図１に示す加熱部３０は、坩堝１０の径方向外側、断熱材２０の径方向内側に位置する。加熱部３０は、断熱材２０の外周に位置するコイル（図示略）による誘導加熱によって加熱される。発熱した加熱部３０は、自身が熱輻射の発生源となり、坩堝１０を輻射熱により加熱する。加熱部３０は、例えば、黒鉛部材である。加熱部３０は、ヒータとも呼ばれる。

支持体４０は、坩堝１０の下方に位置し、坩堝１０を支持する。支持体４０は、径方向に回転可能である。支持体４０が駆動装置（図示略）により径方向に回転すると、坩堝１０も支持体４０と共に回転する。

第１実施形態にかかる結晶成長装置１００によれば、坩堝１０内に収容される原料Ｇ内に生じる温度分布を低減できる。図２及び図３を基にその理由を説明する。

図２に示す坩堝１０’は、低輻射部１２を有さず、加熱中心と第１点Ｐ１は一致する。原料Ｇ内の温度分布は、第１点Ｐ１から広がるように生じる。原料Ｇ内の等温面Ｔｓは、最高温度の第１点Ｐ１を中心に放射状に形成される。原料Ｇ内には、温度差ΔＴが生じる。温度差ΔＴは、原料Ｇ内における最高温度と最低温度との差である。図２の場合では、原料Ｇは、第１点Ｐ１の近傍が最高温度となり、第１点Ｐ１から離れた坩堝１０’の底部中央近傍が最低温度となる。なお、加熱中心の位置によっては、原料Ｇの上端が最低温度になることもある。

原料Ｇからの原料ガスは、坩堝１０’内の温度差に応じて流れ、種結晶Ｓで再結晶化する。昇華した原料ガスの一部は、原料Ｇ内の温度差ΔＴに応じて坩堝１０’の底部中央近傍にも流れる。坩堝１０’の底部中央近傍に供給された原料ガスは、結晶成長には利用されない。また坩堝１０’の底部中央近傍で再結晶化した原料は、原料として機能しなくなる。坩堝１０’の径方向のサイズは、ＳｉＣ単結晶の大口径化に伴い大きくなる。坩堝１０’の径方向のサイズが大きいほど、原料Ｇ内の温度差ΔＴは大きくなる。

これに対し、図３に示す坩堝１０は、第１点Ｐ１の外表面に、低輻射部１２を有する。低輻射部１２は、本体部１１より輻射を受けにくく、加熱されにくい。その結果、坩堝１０の加熱中心付近の上下方向の温度勾配が緩和される。すなわち、第１点Ｐ１を中心に上下方向に広がる温度分布の勾配が緩やかになり、第１点Ｐ１の近傍の温度が均一化される。

加熱中心付近の上下方向の温度勾配が緩和されると、原料Ｇ内の等温面Ｔｓの形状が変化する。等温面Ｔｓは、加熱中心を基準に放射状に形成される。二つの等温面Ｔｓに囲まれる一つの温度域の面積は、加熱中心が上下方向に広がることで、図２の場合より広がる。そのため、原料Ｇ内の温度差ΔＴは、低輻射部１２を有さない場合より小さくなる。原料内の温度差ΔＴが小さいほど、種結晶Ｓへの原料ガスの供給効率が高まる。

「第２実施形態」
図４は、第２実施形態にかかる結晶成長装置１０１の断面模式図である。結晶成長装置１０１は、坩堝１５の構成が結晶成長装置１００の坩堝１０と異なる。その他の構成は同一であり、同一の構成については同一の符号を付し、説明を省く。

図４に示す坩堝１５は、本体部１６と低輻射部１７とを有する。本体部１６は、外表面（外側面）に凹凸が形成されている。これに対し、低輻射部１７は、外表面が平坦面である。

輻射率は、物体の表面状態によっても変化する。物体の表面に凹凸が形成されると、その部分の実効的な輻射率は増加する。加熱部３０からの放射光（輻射熱）を吸収する面積が広がるためである。つまり、表面形状の違いにより、低輻射部１７は本体部１６より輻射率が低い。

本体部１６と低輻射部１７は、同じ材料からなってもよいし、異なる材料からなってもよい。本体部１６及び低輻射部１７に用いられる材料は、第１実施形態における本体部１１及び低輻射部１２と同様である。例えば、本体部１６及び低輻射部１７は、いずれも黒鉛からなり、表面形状のみが異なっていてもよい。

低輻射部１７は、低輻射部１７を有さない場合の加熱中心の外表面に設けられる。低輻射部１７は、本体部１６より輻射を受けにくく、加熱されにくい。その結果、坩堝１５の加熱中心付近の上下方向の温度勾配が緩和され、原料Ｇ内の温度差ΔＴは、低輻射部１７を有さない場合より小さくなる。原料内の温度差ΔＴが小さいほど種結晶Ｓへの原料ガスの供給効率は高まる。

以上、本発明の好ましい実施の形態について詳述したが、本発明は特定の実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。

（実施例１）
図３に示す構成をシミュレーションで再現し、坩堝を加熱時の原料内に生じる温度差を求めた。シミュレーションは、ＡＮＳＹＳ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌを用いた有限要素法による伝熱解析を実施した。

シミュレーションは、計算負荷を低減するために、中心軸を通る任意の断面の半分（径方向の半分）の構造のみで行った。また、簡単ため、原料のみでみたされた坩堝と、加熱部のみをモデル化してシミュレーションを実施した。シミュレーションの条件は以下とした。

坩堝外半径：１５０ｍｍ
坩堝厚み：１０ｍｍ
原料部高さ：２００ｍｍ
坩堝の本体部の輻射率：０．８（黒鉛相当）
坩堝熱伝導率：４０Ｗ／ｍＫ
原料熱伝導率：３Ｗ／ｍＫ
加熱部の輻射率：０．８
加熱部内半径：１８０ｍｍ（加熱部と坩堝との距離ｄ：３０ｍｍ）
第１点（加熱中心）の位置：底面から１００ｍｍ（原料高さの半分）、加熱部の高さ方向の中心位置と同じ高さ
加熱部の中心温度：２４５０℃
加熱部の端部温度：２２５０℃
低輻射部の高さ：１００ｍｍ
低輻射部の位置：低輻射部の高さ方向の中心が第１点の高さ位置と一致
低輻射部の輻射率：０．２（ＴａＣ相当）

上記条件でシミュレーションを行ったところ、実施例１の結晶成長装置の原料内に生じる温度差ΔＴは、１４７．５℃であった。

（比較例１）
図２に示す構成をシミュレーションで再現し、坩堝を加熱時の原料内に生じる温度差を求めた。シミュレーションの方法、条件は、低輻射部を設けなかった点以外は、実施例１と同様にした。

上記条件でシミュレーションを行ったところ、比較例１の結晶成長装置の原料内に生じる温度差ΔＴは、１５５．４℃であった。

実施例１の結晶成長装置は、比較例１の結晶成長装置より原料内の温度差ΔＴが７．９度小さかった。

（実施例２）
実施例２は、坩堝の本体部と低輻射部の輻射率の関係を変化させた点以外は、実施例１と同様とした。

図５は、実施例２の結果を示すグラフである。横軸は、本体部と低輻射部との輻射率の比であり、低輻射部の輻射率を本体部の輻射率で割った値である。横軸の値が大きいほど、本体部と低輻射部との輻射率の差は大きくなる。縦軸は、低輻射部を有さない場合における原料内に生じる温度差ΔＴに対する温度差ΔＴの低減量を示す。縦軸の数値が大きいほど、原料内の温度差ΔＴは、低輻射部を有さない場合と比較して小さくなる。

図５に示すように、坩堝の本体部と低輻射部の輻射率差が大きいほど、原料内の温度差ΔＴは小さくなる。低輻射部の輻射率が、本体部の輻射率の０．６倍以下であると、原料内の温度差ΔＴは、低輻射部を有さない場合と比較して２℃程度小さくなる。原料内の温度差ΔＴが２度小さくなると、結晶成長を１５０ｈ以上続けた場合の昇華量が、約８～９％上昇する。

（実施例３）
実施例３は、坩堝と加熱部の距離及び低輻射部の高さの関係を変化させた点以外は、実施例１と同様とした。

低輻射部の高さｈは、０ｍｍ（比較例１に相当）～１６０ｍｍの間で変動させた。坩堝と加熱部との距離ｄは、３０ｍｍ、５０ｍｍ、７０ｍｍのいずれかとした。第１点Ｐ１から加熱部３０に向って下した垂線と加熱部３０との交点を第２点Ｐ２とし、低輻射部１２の上下方向の一端を第１端Ｅ１とし、第１点Ｐ１と第２点Ｐ２とを結ぶ線分と第２点Ｐ２と第１端Ｅ１とを結ぶ線分とのなす角をθとする（図３参照）。すなわち、ｔａｎθ=（ｈ／２）／ｄである。

図６は、実施例３の結果を示すグラフである。横軸は、上述のｔａｎθである。縦軸は、低輻射部を有さない場合における原料内に生じる温度差ΔＴに対する温度差ΔＴの低減量を示す。縦軸の数値が大きいほど、原料内の温度差ΔＴは、低輻射部を有さない場合と比較して小さくなる。

坩堝と加熱部の距離及び低輻射部の高さの関係がｔａｎθ≧１を満たすと、原料内の温度差ΔＴは、低輻射部を有さない場合と比較して２℃程度小さくなる。原料内の温度差ΔＴが２度小さくなると、結晶成長を１５０ｈ以上続けた場合の昇華量が、約８～９％上昇する。

（参考例１～４）
原料内の温度差と原料ガスの昇華量との関係をシミュレーションで求めた。結晶成長シミュレーションは、ＳＴＲ社のＶｉｒｔｕａｌ Ｒｅａｃｔｏｒ ＰＶＴ－ＳｉＣを用いて行った。シミュレーションは、計算負荷を低減するために、中心軸を通る任意の断面の半分（径方向の半分）の構造のみで行った。その結果を以下の表１に示す。

表１においてΔＴ差は、参考例１における原料内の温度差ΔＴを基準に、原料内の温度差ΔＴの変動量を示す。すなわち、参考例１における原料内の温度差ΔＴがＡ℃の場合、参考例２における原料内の温度差ΔＴはＡ－１．９℃であり、参考例３における原料内の温度差ΔＴはＡ－２．８℃であり、参考例２における原料内の温度差ΔＴはＡ－３．９℃である。原料ガスの昇華量は、結晶成長の開始初期（０時間付近）、２０時間経過後、５０時間経過、１００時間経過後、１５０時間経過後、２００時間経過後のそれぞれで求めた。表１は、参考例１の昇華量を基準とした際に、それぞれの参考例の昇華量の増加率を求めたものである。表１に示すように、原料内の温度差ΔＴが小さくなると、原料ガスの昇華効率が向上する。

１０、１５ 坩堝
１１、１６ 本体部
１２、１７ 低輻射部
１３ 結晶設置部
２０ 断熱材
３０ 加熱部
４０ 支持体
１００、１０１ 結晶成長装置
Ｓ 種結晶
Ｃ 単結晶
Ｋ 成長空間
Ｇ 原料
Ｐ１ 第１点
Ｐ２ 第２点
Ｅ１ 第１端
Ｔｓ 等温面

Claims (7)

1. 本体部と前記本体部より輻射率の低い低輻射部とを有する坩堝と、
   前記坩堝の外側に位置し、前記坩堝を輻射熱によって加熱する加熱部と、を備え、
   前記低輻射部は、低輻射部を有さない坩堝である場合に加熱中心となる前記低輻射部を有さない坩堝の第１点の外表面に設けられており、
   前記低輻射部の上部及び下部の外表面に前記本体部が露出している、結晶成長装置。
2. 前記低輻射部の輻射率は、前記本体部の輻射率の０．６倍以下である、請求項１に記載の結晶成長装置。
3. 前記本体部は、黒鉛であり、
   前記低輻射部は、Ｔａ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｗ及びＺｒからなる群から選択される元素を含む単体、炭化物、窒化物または混合物である、請求項１又は２に記載の結晶成長装置。
4. 前記本体部の外表面は凹凸であり、
   前記低輻射部の外表面は平坦面である、請求項１～３のいずれか一項に記載の結晶成長装置。
5. 前記低輻射部の高さは、前記第１点から前記加熱部に向って下した垂線の距離の２倍以上である、請求項１～４のいずれか一項に記載の結晶成長装置。
6. 前記低輻射部の高さは、前記坩堝の内部に収容される原料の高さの４０％以上である、請求項１～５のいずれか一項に記載の結晶成長装置。
7. 本体部と前記本体部より輻射率の低い低輻射部とを有し、
   前記低輻射部は、坩堝の内部に収容される原料の表面位置より下方の前記坩堝の外表面の一部に設けられ、
   前記低輻射部の上部及び下部の外表面に前記本体部が露出している、坩堝。

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