JP7614970B2

JP7614970B2 - 水素処理装置及び水素処理方法

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Publication number: JP7614970B2
Application number: JP2021121340A
Authority: JP
Inventors: 寛史岡部; 昂山田; 玲菜角谷; 秀二辻井; 基茂柳生; 和矢山田; 弘毅鴻上; 祐貴桝田
Original assignee: Toshiba Energy Systems and Solutions Corp
Current assignee: Toshiba Energy Systems and Solutions Corp
Priority date: 2021-07-26
Filing date: 2021-07-26
Publication date: 2025-01-16
Anticipated expiration: 2041-07-26
Also published as: JP2023017228A

Description

本発明の実施形態は、ガス中に含まれる水素を処分する水素処理装置及び水素処理方法に関する。

過酷事故時の原子炉格納容器内には、高温となった燃料被覆管のジルコニウムと水が反応（Ｍｅｔａｌ－Ｗａｔｅｒ反応）して大量の水素が発生する。４ｖｏｌ％以上の水素が含まれる場合には水素爆発の恐れがあるため、酸素を含む空気を原子炉格納容器に直接導入する水素の燃焼処理や、触媒による水素と酸素の反応を促進させることは困難である。特に、沸騰水型軽水炉においては原子炉格納容器内が窒素で満たされており、雰囲気中に酸素がほとんど存在しないため別の手段が必要である。

酸素の導入が困難な系では、金属酸化物により水素を処理する方法が考えられる。水素と金属酸化物の酸素を反応させて水を生成することにより、水素を処理することが可能になる。グローブボックスなど酸素を導入できない系では、同様に、金属酸化物に水素を導入して水素を処理する。過酷事故時のガス組成の特徴としては、酸素がほとんど存在しない点以外にも、水素濃度や水蒸気濃度が高いという点が挙げられる。ここで、原子力発電所向けの水素処理装置に充填される上記金属酸化物は、粉体や成形体の形状で使用される。

特開２０１５－１８７５５３号公報特開２０１６－８８３９号公報

反応熱が大きな金属酸化物は、反応熱によって温度が上昇し処理速度が上がる点、水蒸気による反応の阻害を受け難い点などの利点がある。しかし、高濃度の水素を処理すると反応熱が大きいため反応器の温度上昇が大きくなり、高温になると水素が自然発火温度を越えて原子炉格納容器内に存在する酸素と水素とが反応する、または金属酸化物の分解温度に到達することにより酸素の放出が発生するなどの懸念が生じる可能性がある。

特許文献１では、処理ガスを温める目的で低発熱処理材の量や長さを決めて上流に配置し、温度を上昇させた処理ガスを高発熱処理材に流通させて水素を処理している。ところが、この手法では、高濃度水素の処理ガスを導入した場合、高発熱処理材が水素自燃温度５００℃を超える恐れがあり、このため、水素供給量の制限、及び冷却装置の追加設置が必要となって、処理時間及び装置コストの増大を招く。

一方、反応熱が小さな金属酸化物のみの場合には上述のような制約はなくなる。ところが、反応によって温度上昇による処理速度が上がることが期待できないこと、温度が高くならないため低濃度水素ガスの処理速度のさらなる低下、水蒸気による反応の阻害を大きく受ける等の懸念がある。これらは、処理時間を短くしたい場合には課題になる。

本発明の実施形態は、上述の事情を考慮してなされたものであり、処理材の温度上昇を抑制でき且つ水素処理時間を短縮することができる水素処理装置及び水素処理方法を提供することを目的とする。

本発明の実施形態における水素処理装置は、反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物のそれぞれにより構成された処理材を備え、これらの処理材が混合した状態で1つの反応器に充填して構成され、前記反応器内では、反応熱が小さな低発熱金属酸化物の前記処理材が上流側に、反応熱が大きな高発熱金属酸化物の前記処理材が下流側にそれぞれ配置され、前記金属酸化物のうち反応熱が小さな前記低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理するよう構成されたことを特徴とするものである。

本発明の実施形態における水素処理方法は、反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物のそれぞれにより構成された処理材を混合した状態で１つの反応器に充填し、反応熱が小さな低発熱金属酸化物の前記処理材を上流側に、反応熱が大きな高発熱金属酸化物の前記処理材を下流側にそれぞれ配置した前記反応器を用い、前記金属酸化物のうち反応熱が小さな前記低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理することを特徴とするものである。

本発明の実施形態によれば、処理材の温度上昇を抑制でき且つ水素処理時間を短縮することができる。

第１実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図。第２実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図。第３実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図。第４実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図。図４における水素処理装置の変形形態の構成を示す概略図。第５実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図。第６実施形態に係る水素処理装置の構成を、水素高濃度時について示す概略図。図７の水素処理装置の構成を、水素低濃度時について示す概略図。第７実施形態に係る水素処理装置の構成を、水素高濃度時について示す概略図。図９の水素処理装置の構成を、水素低濃度時について示す概略図。

以下、本発明を実施するための形態を、図面に基づき説明する。
［Ａ］第１実施形態（図１）
図１は、第１実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図である。この図１に示す水素処理装置１０は、例えば原子炉の過酷事故時に原子炉格納容器１内で発生した水素を酸化処理して水（水蒸気を含む）に変化させ、水素濃度を低下させるものであり、処理材１１が充填された反応器１２、ブロア１３、加熱器１４、冷却器１５、ドレインタンク１６、上流側開閉弁１７及び下流側開閉弁１８を有して構成される。

処理材１１は、水素を含むガス中の水素を酸化処理して水（水蒸気を含む）に変化させるものである。この処理材１１は、反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物、例えば反応熱の小さな低発熱金属酸化物と反応熱の大きな高発熱金属酸化物とが粉末状態で混合され成形されて１つの処理材として構成され、複数個が反応器１２内に充填される。

ここで、低発熱金属酸化物としては、Ｃｏ_３Ｏ_４、ＣｏＯ、ＮｉＯ、Ｍｎ_３Ｏ_４等が挙げられる。また、高発熱金属酸化物としては、ＣｕＯ、ＭｎＯ_２、Ｍｎ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３、Ｃｒ_２Ｏ_３等が挙げられる。低発熱金属酸化物はＣｏ_３Ｏ_４、ＣｏＯ等の２種類以上を用いてもよい。同様に、高発熱金属酸化物はＣｕＯ、ＭｎＯ_２等の２種類以上を用いてもよい。更に、低発熱金属酸化物と高発熱金属酸化物とを混合して成形する際には、シリカ、水硬性アルミナ等のバインダを用いてもよい。

高発熱金属酸化物の添加量は、特に制限はないが、発熱抑制の観点から低発熱金属酸化物と同一の重量比程度（５０ｗｔ％）までを上限とすることが好ましい。更に好ましくは、低発熱金属酸化物の総反応熱量と高発熱金属酸化物の総反応熱量とが等しくなるように、高発熱金属酸化物の分量を調整するのがよい。これにより、低発熱金属酸化物が高発熱金属酸化物よりも分量が多くなり、また、処理材１１の総反応熱量が低発熱金属酸化物のみの場合の２倍程度に抑えられるので、発熱を抑制することが可能になる。

ブロア１３は、上流側開閉弁１７及び下流側開閉弁１８の開動作と共に起動して、原子炉格納容器１内の水素を含むガスを反応器１２へ導く。加熱器１４は、上記水素を含むガスを加熱して、このガス、処理材１１及び反応器１２を両金属酸化物が反応する温度に調整する。冷却器１５は、反応器１２内の処理材１１にて水素が処理されて水素濃度が低下したガスを冷却する。この冷却器１５により冷却された後のガスは、下流側開閉弁１８を経て原子炉格納容器１に戻される。冷却器１５により冷却されて生じたガス中の水(水蒸気を含む)はドレインタンク１６に排出されるが、ガスと共に原子炉格納容器１に戻されてもよい。

過酷事故時に原子炉格納容器１内で水素が発生した場合、上流側開閉弁１７及び下流側開閉弁１８を開とし、原子炉格納容器１内の水素を含むガスを、ブロア１３等を使用して、処理材１１が充填された反応器１２に流通させる。水素ガス、処理材１１及び反応器１２を、両金属酸化物が反応する温度まで加熱器１４により加熱し、水素と両金属酸化物を反応させて水(水蒸気)を生成することで、水素を処理する。

処理されたガスを冷却器１５で冷却したのち原子炉格納容器１に戻すことにより、原子炉格納容器１内の水素濃度を低下させる。また、冷却器１５の冷却により生じた水を分離してドレインタンク１６に排出する。なお、冷却器１５により生成された水は原子炉格納容器１に戻してもよい。

以上のように構成されたことから、本第１実施形態によれば、次の効果（１）～（４）を奏する。
（１）処理材１１が低発熱金属酸化物と高発熱金属酸化物とが混合して成形されて構成され、更に、高発熱金属酸化物の分量が少なく、大部分が低発熱金属酸化物である。従って、低発熱金属酸化物が、反応器１２に導入される水素濃度の高い高濃度水素ガスに対して水素を処理するので、水素ガス、処理材１１及び反応器１２の温度上昇を抑制することができる。また、水素が高濃度であることで、水素を速やかに短時間に処理することができる。

（２）処理材１１が低発熱金属酸化物と高発熱金属酸化物とが混合して成形されて構成されているため、反応器１２に導入される水素濃度の低い低濃度水素ガスに対して、高発熱金属酸化物により水素を速やかに短時間に処理することができる。また、処理材１１は、高発熱金属酸化物の分量が少なく、大部分が低発熱金属酸化物であることから、水素濃度が低い低濃度水素ガスの高発熱金属酸化物による処理時に、水素ガス、処理材１１及び反応器１２の温度上昇を抑制することができる。なお、低濃度の水素ガスの場合、水素処理に必要な金属酸化物が多くないので、高発熱金属酸化物の分量が少なくても水素を十分に処理することができる。

（３）処理材１１が低発熱金属酸化物と高発熱金属酸化物とが混合して成形されて構成され、この高発熱金属酸化物により生じた反応熱によって低発熱金属酸化物の反応活性が高まる。このため、低発熱金属酸化物による高濃度水素ガスの処理速度を向上させることができる。

（４）低発熱金属酸化物による高濃度水素ガスの水素処理時においても、高発熱金属酸化物による低濃度水素ガスの水素処理時においても、上述の（１）及び（２）のように水素ガス、処理材１１及び反応器１２の温度上昇が抑制される。このため、処理材１１等を冷却するための冷却装置が不要になるので、装置コストを低減することができる。

［Ｂ］第２実施形態（図２）
図２は、第２実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図である。この第２実施形態において第１実施形態と同様な部分については、第１実施形態と同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。

本第２実施形態の水素処理装置２０が第１実施形態と異なる点は、反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物、例えば反応熱の小さな低発熱金属酸化物により成形された処理材２１と、反応熱の大きな高発熱金属酸化物により成形された処理材２２とが、１つの反応器１２内に均等に分散し混合して充填された点である。

ここで、低発熱金属酸化物としては、Ｃｏ_３Ｏ_４、ＣｏＯ、ＮｉＯ、Ｍｎ_３Ｏ_４等が挙げられる。また、高発熱金属酸化物としては、ＣｕＯ、ＭｎＯ_２、Ｍｎ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３、Ｃｒ_２Ｏ_３等が挙げられる。低発熱金属酸化物はＣｏ_３Ｏ_４、ＣｏＯ等の２種類以上を用いてもよい。同様に、高発熱金属酸化物はＣｕＯ、ＭｎＯ_２等の２種類以上を用いてもよい。

低発熱金属酸化物の処理材２１と高発熱金属酸化物の処理材２２との反応器１２内での混合割合は、発熱抑制の観点から、反応器１２内において高発熱金属酸化物の処理材２２の重量を５０ｗｔ％以下にするのがよい。好ましくは、低発熱金属酸化物の処理材２１の総反応熱量と高発熱金属酸化物の処理材２２の総反応熱量とが等しくなるように、反応器１２内で処理材２１と処理材２２の分量を調整するのがよい。従って、反応器１２内には、処理材２１が処理材２２よりも多い分量配置されることになる。

過酷事故時に原子炉格納容器１内で水素が発生した場合、上流側開閉弁１７及び下流側開閉弁１８を開とし、原子炉格納容器１内の水素を含むガスを、ブロア１３等を使用して、処理材２１及び２２が充填された反応器１２に流通させる。水素ガス、処理材２１、２２及び反応器１２を、両金属酸化物が反応する温度まで加熱器１４により加熱し、水素と両金属酸化物を反応させて水(水蒸気)を生成することで、水素を処理する。

以上のように構成されたことから、本第２実施形態によれば、第１実施形態の効果（４）と同様な効果を奏するほか、次の効果（５）及び（６）を奏する。

（５）反応器１２内には、低発熱金属酸化物の処理材２１の分量が高発熱金属酸化物の処理材２２よりも多く配置されるため、この処理材２１が、反応器１２に導入される高濃度水素ガスに対して水素を処理する。このとき、処理材２１が低発熱金属酸化物で成形されたものであるから、水素ガス、処理材２１、２２及び反応器１２の温度上昇を抑制することができる。また、水素が高濃度であるため、処理材２１により水素を速やかに短時間で処理することができる。

（６）反応器１２内には、低発熱金属酸化物の処理材２１と高発熱金属酸化物の処理材２２が充填されており、反応器１２に導入される低濃度水素ガスに対して、処理材２２が水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、水素が低濃度であり、更に処理材２２の分量が処理材２１よりも少ないことから、水素ガス、処理材２１、２２及び反応器１２の温度上昇を抑制することができる。なお、低濃度の水素ガスの場合、水素の処理に必要な金属酸化物が多くないので、高発熱金属酸化物の処理材２２の分量が少なくても、水素を十分に処理することができる。

［Ｃ］第３実施形態（図３）
図３は、第３実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図である。この第３実施形態において第１実施形態と同様な部分については、第１実施形態と同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。

本第３実施形態の水素処理装置３０が第２実施形態と異なる点は、反応熱の小さな低発熱金属酸化物により成形された処理材２１が反応器１２の上流側に収容され、反応熱の大きな高発熱金属酸化物により成形された処理材２２が反応器１２の下流側に収容され、充填されて構成された点である。

ただし、処理材２１、２２及び反応器１２の温度上昇が生じないように、低発熱金属酸化物の処理材２１と高発熱金属酸化物の処理材２２の層高及び収容量を適切に設計する。例えば、高発熱金属酸化物の処理材２２の分量は、この処理材２２の総反応熱量を低発熱金属酸化物の処理材２１の総反応熱量以下にすることにより、発熱を抑制する。従って、反応器１２内には、処理材２１が処理材２２よりも多い分量収容されることになる。

以上のように構成されたことから、本第３実施形態によれば、第１実施形態の効果（４）と同様な効果を奏するほか、次の効果（７）及び（８）を奏する。

（７）反応器１２の上流側に低発熱金属酸化物の処理材２１が、下流側に収容された高発熱金属酸化物の処理材２２よりも多い分量収容されている。従って、処理材２１は活性が低くても、反応器１２に導入される高濃度水素ガスに対して、水素濃度が高いことから水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、処理材２１の低発熱金属酸化物の発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１、２２及び反応器１２の温度上昇を抑制することができる。

（８）水素ガスが反応器１２内で低濃度水素になって低発熱金属酸化物の処理材２１では処理速度が低下した水素ガスに対して、または反応器１２に導入される低濃度水素ガスに対して、反応器１２の下流側の高発熱金属酸化物の処理材２２が水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、処理材２２の高発熱金属酸化物が低濃度の水素に反応することで発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１、２２及び反応器１２の温度上昇を抑制することができる。

［Ｄ］第４実施形態（図４、図５）
図４は、第４実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図である。この第４実施形態において第１及び第２実施形態と同様な部分については、第１及び第２実施形態と同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。

本第４実施形態の水素処理装置４０が第２及び第３実施形態と異なる点は、反応熱の小さな低発熱金属酸化物により成形された処理材２１と、反応熱の大きな高発熱金属酸化物により成形された処理材２２とが反応器１２内で、配置割合を、反応器１２の上流側から下流側へ向かって徐々に変えて充填された点である。つまり、低発熱金属酸化物の処理材２１と高発熱金属酸化物の処理材２２との反応器１２内での配置割合は、反応器１２の上流側で処理材２１が高く、反応器１２の下流側へ向かうに従って処理材２２を徐々に高くしている。

ただし、処理材２１、２２及び反応器１２の温度上昇が生じないように、低発熱金属酸化物の処理材２１と高発熱金属酸化物の処理材２２の層高及び収容量を適切に設計する。例えば、高発熱金属酸化物の処理材２２の分量は、この処理材２２の総反応熱量を低発熱金属酸化物の処理材２１の総反応熱量以下にすることにより、発熱が抑制される。これにより、反応器１２内には、処理材２１が処理材２２よりも多い分量配置されることになる。

また、反応器１２内における処理材２１と処理材２２との配置割合を、反応器１２の上流側から下流側へ向かって徐々に変える際には、処理材２１と処理材２２との境界に、図５に示すようなグラデーションを施して、処理材２１及び２２を反応器１２内に収容して充填してもよい。

以上のように構成されたことから、本第４実施形態によれば、第１実施形態の効果（４）、並びに第３実施形態の効果（７）及び（８）と同様な効果を奏するほか、次の効果（９）を奏する。

（９）低発熱金属酸化物の処理材２１と高発熱金属酸化物の処理材２２とが反応器１２内で、上流側に処理材２１を多く配置し、上流側から下流側へ向かって処理材２２を徐々に多くするように、処理材２１と処理材２２の配置割合を変えて充填されている。このため、処理材２１の低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理する際に、処理材２２の高発熱金属酸化物の反応熱により低発熱金属酸化物の活性が高まるので、この低発熱金属酸化物の処理材２１による高濃度水素ガスの水素処理を、より速やかに短時間に実施することができる。

［Ｅ］第５実施形態（図６）
図６は、第５実施形態に係る水素処理装置の構成を示す概略図である。この第５実施形態において第１及び第２実施形態と同様な部分については、第１及び第２実施形態と同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。

本第５実施形態の水素処理装置５０が第２～第４実施形態と異なる点は、反応熱の小さな低発熱金属酸化物により成形された処理材２１が第１反応器５１に充填され、反応熱の大きな高発熱金属酸化物により成形された処理材２２が第２反応器５２に充填され、第１反応器５１が第２反応器５２の前段（即ち水素ガスの流れの上流側）に直列に接続されて構成された点である。

ただし、処理材２２及び第２反応器５２で温度上昇が生じないように、高濃度水素ガスを低濃度水素ガスに処理できる量の低発熱金属酸化物の処理材２１が第１反応器５１に充填されることにより、処理材２１による未処理の高濃度水素ガスが第２反応器５２に導入されないようにする。また、処理材２２の高発熱金属酸化物の反応活性が処理材２１の低発熱金属酸化物よりも高いため、第２反応器５２には、水素ガスの温度を高めて導入する必要はない。更に、処理材２２及び第２反応器５２の温度抑制のためには、高発熱金属酸化物の処理材２２の温度を低発熱金属酸化物の処理材２１の温度よりも低い温度にすることが望ましい。そのために、第２反応器５２の加温温度を下げる、または放熱を大きくする手段を設けることが好ましい。

過酷事故時に原子炉格納容器１内で水素が発生した場合、上流側開閉弁１７及び下流側開閉弁１８を開とし、原子炉格納容器１内の水素を含むガスを、ブロア１３等を使用して、処理材２１、２２がそれぞれ充填された第１反応器５１、第２反応器５２に順次流通させる。水素ガス、処理材２１及び第１反応器５１を、低発熱金属酸化物が反応する温度まで加熱器１４により加熱し、水素と第１反応器５１内の処理材２１とを反応させ、更に水素と第２反応器５２内の処理材２２とを反応させて水(水蒸気)を生成することで、水素を処理する。

以上のように構成されたこから、本第５実施形態によれば、第１実施形態の効果（４）と同様な効果を奏するほか、次の効果（１０）及び（１１）を奏する。

（１０）上流側の第１反応器５１に低発熱金属酸化物の処理材２１が、下流側の第２反応器５２に高発熱金属酸化物の処理材２２がそれぞれ充填されている。従って、処理材２１は活性が低くても、第１反応器５１に導入される高濃度水素ガスに対して、水素濃度が高いことから水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、第１反応器５１内の処理材２１の低発熱金属酸化物の発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１及び第１反応器５１の温度上昇を抑制することができる。

（１１）水素ガスが第１反応器５１内で低濃度水素ガスになって低発熱金属酸化物の処理材２１では処理速度が低下した水素ガスに対して、または第１反応器５１に導入される低濃度水素ガスに対して、第２反応器５２内の高発熱金属酸化物の処理材２２が水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、第２反応器５２内の処理材２２の高発熱金属酸化物が低濃度の水素に反応することで発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１、２２、第１反応器５１及び第２反応器５２の温度上昇を抑制することができる。

［Ｆ］第６実施形態（図７、図８）
図７は、第６実施形態に係る水素処理装置の構成を、水素高濃度時について示す概略図である。この第６実施形態において第１、第２及び第５実施形態と同様な部分については、これら第１、第２及び第６実施形態と同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。

本第６実施形態の水素処理装置６０が第５実施形態と異なる点は、第１反応器５１の下流側に、第１切替弁６１が配設されて冷却器１５に接続される戻し配管６４を備え、更に、第１反応器５１と第２反応器５２との接続配管に第２切替弁６２を、第２反応器５２と冷却器１５との接続配管に第３切替弁６３をそれぞれ備え、水素ガスを、第１反応器５１と第１反応器５１及び第２反応器５２とに選択して流通させるよう構成された点である。

過酷事故時に原子炉格納容器１内に水素が発生し、高濃度水素ガスであることが水素濃度計６５により計測された場合、図７に示すように、第２切替弁６２及び第３切替弁６３を閉とし、上流側開閉弁１７、下流側開閉弁１８及び第１切替弁６１を開として、原子炉格納容器１内の水素を含むガスをブロア１３等を使用して、処理材２１が充填された第１反応器５１に流通させる。水素ガス、処理材２１及び第１反応器５１を低発熱金属酸化物が反応する温度まで加熱器１４により加熱して、第１反応器５１内の処理材２１と水素とを反応させて水（水蒸気）を生成することで水素を処理する。

過酷事故時に原子炉格納容器１内で発生した水素を含むガスが水素濃度計６５により低濃度水素ガスであると計測された場合、図８に示すように第１切替弁６１を閉とし、上流側開閉弁１７、下流側開閉弁１８、第２切替弁６２及び第３切替弁６３を開として、原子炉格納容器１内の水素を含むガスをブロア１３等を使用して、処理材２１が充填された第１反応器５１、及び処理材２２が充填された第２反応器５２に流通させる。低濃度水素ガスでは、第１反応器５１内の処理材２１は活性が低くほとんど反応せず、第２反応器５２内の高発熱金属酸化物の処理材２２が水素と反応して水（水蒸気）を生成させることで、水素を処理する。また、第１反応器５１及び第２反応器５２に流入する低濃度水素ガスに対しては、必要であれば加熱器１４が温度調整する。

以上のように構成されたことから、本第６実施形態によれば、第１実施形態の効果（４）と同様な効果を奏するほか、次の効果（１２）及び（１３）を奏する。

（１２）原子炉格納容器１からの水素ガスが高濃度水素ガスであると水素濃度計６５により計測された場合、この水素ガスは、図７に示すように、処理材２１が充填された第１反応器５１のみに導入される。従って、低発熱金属酸化物の処理材２１は活性が低くても、第１反応器５１に導入される高濃度水素ガスに対して、水素濃度が高いことから水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、第１反応器５１内の処理材２１の低発熱金属酸化物の発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１及び第１反応器５１の温度上昇を抑制することができる。

（１３）第１反応器５１内の処理材２１による処理が進み原子炉格納容器１からの水素ガスが低濃度水素ガスになって水素濃度計６５により計測された場合、または原子炉格納容器１からの水素ガスが低濃度水素ガスであると水素濃度計６５により計測された場合、水素ガスは、図８に示すように、第１反応器５１及び第２反応器５２に導入される。この場合には、低濃度水素ガスに対して、第２反応器５２内の高発熱金属酸化物の処理材２２が水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、第２反応器５２内の処理材２２の高発熱金属酸化物が低濃度の水素に反応することで発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１、２２、第１反応器５１及び第２反応器５２の温度上昇を抑制することができる。

［Ｇ］第７実施形態（図９、図１０）
図９は、第７実施形態に係る水素処理装置の構成を、水素高濃度時について示す概略図である。この第７実施形態において第１、第２及び第５実施形態と同様な部分については、これら第１、第２及び第５実施形態と同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。

本第７実施形態の水素処理装置７０が第５実施形態と異なる点は、反応熱の小さな低発熱金属酸化物の処理材２１が充填された第１反応器５１と、反応熱の大きな高発熱金属酸化物の処理材２２が充填された第２反応器５２とのそれぞれには、水素ガスの水素濃度に応じて水素ガスが切り替えて導入されるよう構成された点である。

つまり、加熱器１４と冷却器１５との間に、直列接続された低発熱側第１切替弁７１、第１反応器５１及び低発熱側第２切替弁７２と、直列接続された高発熱側第１切替弁７３、第２反応器５２及び高発熱側第２切替弁７４とが並列に配置され、水素濃度計６５により計測された水素ガスの水素濃度に応じて、水素ガスが第１反応器５１または第２反応器５２に選択して導入されるよう構成されている。

過酷事故時に原子炉格納容器１内に水素が発生し、予め定められた値以上の高濃度水素ガスであることが水素濃度計６５により計測された場合、図９に示すように、高発熱側第１切替弁７３及び高発熱側第２切替弁７４を閉とし、低発熱側第１切替弁７１及び低発熱側第２切替弁７２を開として、原子炉格納容器１内の水素を含むガスをブロア１３等を使用して、処理材２１が充填された第１反応器５１に流通させる。水素ガス、処理材２１及び第１反応器５１を低発熱金属酸化物が反応する温度まで加熱器１４により加熱して、第１反応器５１内の処理材２１と水素とを反応させて水（水蒸気）を生成させることで水素を処理する。

過酷事故時に原子炉格納容器１内で発生した水素を含むガスが水素濃度計６５により予め定められた値未満の低濃度水素ガスであると計測された場合、図１０に示すように低発熱側第１切替弁７１及び低発熱側第２切替弁７２を閉とし、高発熱側第１切替弁７３及び高発熱側第２切替弁７４を開とし、原子炉格納容器１内の水素を含むガスをブロア１３等を使用して、処理材２２が充填された第２反応器５２に流通させる。低濃度水素ガスでは、第２反応器５２内の高発熱金属酸化物の処理材２２が水素と反応して水（水蒸気）を生成することで、水素を処理する。また、第２反応器５２に流入する低濃度水素ガスに対しては、必要であれば加熱器１４が温度調整する。

以上のように構成されたことから、本第７実施形態によれば、第１実施形態の効果（４）と同様な効果を奏するほか、次の効果（１４）及び（１５）を奏する。

（１４）原子炉格納容器１からの水素ガスが高濃度水素ガスであると水素濃度計６５により計測された場合、この水素ガスは、図９に示すように、処理材２１が充填された第１反応器５１のみに導入される。従って、低発熱金属酸化物の処理材２１は活性が低くても、第１反応器５１に導入される高濃度水素ガスに対して、水素濃度が高いことから水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、第１反応器５１内の処理材２１の低発熱金属酸化物の発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２１及び第１反応器５１の温度上昇を抑制することができる。

（１５）原子炉格納容器１からの水素ガスが低濃度水素ガスであると水素濃度計６５により計測された場合、水素ガスは、図１０に示すように第２反応器５２に導入される。この場合には、低濃度水素ガスに対して、第２反応器５２内の高発熱金属酸化物の処理材２２が水素を速やかに短時間に処理することができる。このとき、第２反応器５２内の処理材２２の高発熱金属酸化物が低濃度の水素に反応することで発熱量が低いことから、水素ガス、処理材２２及び第２反応器５２の温度上昇を抑制することができる。

以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これらの実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができ、また、それらの置き換えや変更は、発明の範囲や要旨に含まれると共に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

例えば、第５、第６及び第７実施形態の第１反応器５１内には、低発熱金属酸化物の処理材２１と少量の高発熱金属酸化物の処理材２２とが混合されたもの、低発熱金属酸化物と少量の高発熱金属酸化物とが粉末状態で混合され成形されて低発熱混合処理材とされたもの、または低発熱金属酸化物の処理材２１と上記低発熱混合処理材とが組み合わされたものが、それぞれ処理材２１として充填されてもよい。

また、第５、第６、第７実施形態の第２反応器５２内には、高発熱金属酸化物の処理材２２と少量の低発熱金属酸化物の処理材２１とが混合されたもの、高発熱金属酸化物と少量の低発熱金属酸化物とが粉末状態で混合され成形されて高発熱混合処理材とされたもの、または高発熱金属酸化物の処理材２２と上記高発熱混合処理材とが組み合わされたものが、それぞれ処理材２２として充填されてもよい。

更に、第１～第７実施形態はあくまで一例であり、水素を含むガスを採取する場所は原子炉格納容器１に限定されない。また、ガスを送る手段もブロア１３に限らない。更に、水素濃度を測定する手段も水素濃度計６５に限らず、可燃性ガス濃度検知器等を使用してもよい。

１０…水素処理装置、１１…処理材、１２…反応器、２０…水素処理装置、２１…処理材、２２…処理材、３０、４０…水素処理装置、５０…水素処理装置、５１…第１反応器、５２…第２反応器、６０、７０…水素処理装置

Claims

反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物のそれぞれにより構成された処理材を備え、これらの処理材が混合した状態で1つの反応器に充填して構成され、
前記反応器内では、反応熱が小さな低発熱金属酸化物の前記処理材が上流側に、反応熱が大きな高発熱金属酸化物の前記処理材が下流側にそれぞれ配置され、
前記金属酸化物のうち反応熱が小さな前記低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理するよう構成されたことを特徴とする水素処理装置。
前記反応器内では、低発熱金属酸化物の処理材と高発熱金属酸化物の処理材とが、配置割合を上流側から下流側へ向って徐々に変えて充填されたことを特徴とする請求項１に記載の水素処理装置。
反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物のそれぞれにより構成された処理材を備え、これらの処理材が別々の反応器に充填され、
反応熱が小さな低発熱金属酸化物の前記処理材を含む前記反応器が、反応熱が大きな高発熱金属酸化物の前記処理材を含む前記反応器の前段に直列に配置され、
前記金属酸化物のうち反応熱が小さな前記低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理するよう構成されたことを特徴とする水素処理装置。
反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物のそれぞれにより構成された処理材を備え、これらの処理材が別々の反応器に充填され、
反応熱が小さな低発熱金属酸化物の前記処理材を含む前記反応器と、反応熱が大きな高発熱金属酸化物の前記処理材を含む前記反応器とのそれぞれには、水素ガスの水素濃度に応じて切り替えて前記水素ガスが導入されるよう構成され、
前記金属酸化物のうち反応熱が小さな前記低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理するよう構成されたことを特徴とする水素処理装置。
反応熱が異なる２種類以上の金属酸化物のそれぞれにより構成された処理材を混合した状態で１つの反応器に充填し、反応熱が小さな低発熱金属酸化物の前記処理材を上流側に、反応熱が大きな高発熱金属酸化物の前記処理材を下流側にそれぞれ配置した前記反応器を用い、前記金属酸化物のうち反応熱が小さな前記低発熱金属酸化物が高濃度水素ガスに対して水素を処理することを特徴とする水素処理方法。