JP7618954B2 - 熱伝導性シート - Google Patents
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Description
熱伝導性シートは、電子機器内部に配置させるとき圧縮して用いられることが一般的であり、高い柔軟性が求められる。したがって、ゴムやゲルなどの柔軟性の高い高分子マトリクスに、熱伝導性を有する充填材が配合されて構成される。また、熱伝導性シートは、厚さ方向の熱伝導性を高めるために、炭素繊維などの異方性を有する充填材を厚さ方向に配向させることが広く知られている(例えば、特許文献1、2参照)。
本発明は、以上の問題点に鑑みてなされたものであり、厚さ方向の熱伝導性を十分に向上させることが可能な熱伝導性シートを提供することを課題とする。
すなわち、本発明は下記のとおりである。
[2] 前記異方性充填材が、熱伝導性シートの厚み方向に配向している[1]記載の熱伝導性シート。
[3] 前記少なくとも一方の面は、算術平均高さ(Sa)が20μm以下である[1]又は[2]に記載の熱伝導性シート。
[4] 前記熱伝導性シートの表面(少なくとも一方の面)は、界面の展開面積比(Sdr)が70以下である[1]~[3]のいずれかに記載の熱伝導性シート。
[5] 前記異方性熱伝導性充填材が、繊維状充填材、及び鱗片状充填材の少なくともいずれかである[1]~[4]のいずれかに記載の熱伝導性シート。
[6] 厚さが0.1~5.0mmである[1]~[5]のいずれかに1記載の熱伝導性シート。
[7] 厚さが0.1~0.3mmである[6]に記載の熱伝導性シート。
[第1の実施形態]
図1は、本発明の一実施形態に係る熱伝導性シートである。図1においては、代表的に異方性充填材が繊維材料である場合の例を示す。
なお、丸みを帯びた接触点の位置は定かではないですが、例えば、表面に露出した異方性充填材の端部若しくは端面、あるいは、異方性充填材の端部と高分子マトリクスの表面とからなる面が、丸みを帯びた接触点になる得る。
また、山頂点の算術平均曲(Spc)は、所定の測定面積(例えば1mm2の二次元領域)の表面プロファイルを市販のレーザー顕微鏡で測定することにより算出することができる。
<高分子マトリクス>
熱伝導性シート10において使用される高分子マトリクス14は、エラストマーやゴム等の高分子化合物であり、好ましくは主剤と硬化剤のような混合系からなる液状の高分子組成物(硬化性高分子組成物)を硬化して形成したものを使用するとよい。硬化性高分子組成物は、例えば、未架橋ゴムと架橋剤からなるものであってもよいし、モノマー、プレポリマーなどと硬化剤などを含むものであってもよい。また、上記硬化反応は常温硬化であっても、熱硬化であっても良い。
また、架橋(すなわち、硬化)される場合には、上記で説明したとおり、高分子マトリクスは、これら合成ゴムからなる未架橋ゴムと、架橋剤とからなる硬化性高分子組成物を硬化したものとすればよい。
また、エラストマーとしては、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマーなど熱可塑性エラストマーや、主剤と硬化剤からなる混合系の液状の高分子組成物を硬化して形成する熱硬化型エラストマーも使用可能である。例えば、水酸基を有する高分子とイソシアネートとを含む高分子組成物を硬化して形成するポリウレタン系エラストマーを例示できる。
上記した中では、例えば硬化後の高分子マトリクスが特に柔軟であり、熱伝導性充填材の充填性が良い点から、シリコーンゴム、特に付加反応硬化型シリコーンを用いることが好ましい。
高分子マトリクスの含有量は、体積基準の充填率(体積充填率)で表すと、熱伝導性シート全量に対して、好ましくは20~50体積%、より好ましくは25~45体積%である。
熱伝導性シート10において、高分子マトリクス14には、さらに熱伝導性シート10としての機能を損なわない範囲で種々の添加剤を配合させてもよい。添加剤としては、例えば、分散剤、カップリング剤、粘着剤、難燃剤、酸化防止剤、着色剤、沈降防止剤などから選択される少なくとも1種以上が挙げられる。また、上記したように硬化性高分子組成物を架橋、硬化などさせる場合には、添加剤として、架橋、硬化を促進させる架橋促進剤、硬化促進剤などが配合されてもよい。
高分子マトリクス14に配合される異方性充填材12は、形状に異方性を有する充填材であり、配向が可能な充填材である。異方性充填材12は、熱伝導充填材であることが好ましい。異方性充填材12としては、繊維状充填材(例えば、炭素繊維等の繊維材料)、鱗片状充填材(グラファイト、グラフェン、窒化ホウ素等の鱗片状材料)などが好ましい。
熱伝導性シート10表面にこれら異方性充填材が露出してシート表面が小さく凹凸した状態であっても、シート表面としては良好な平滑性を有し、発熱体等と密着する接触面積が広くなり、熱抵抗値をより低減できる。
また、アスペクト比の上限は、特に限定されないが、実用的には100である。
なお、アスペクト比とは、異方性充填材の短軸方向の長さに対する長軸方向の長さの比であり、繊維材料においては、繊維長/繊維の直径を意味し、鱗片状材料においては鱗片状材料の長軸方向の長さ/厚さを意味する。
異方性充填材は、熱伝導性を高くする観点、繊維材料であることが好ましい。
異方性充填材12の含有量を30質量部以上とすることで、熱伝導性を高めやすくなり、300質量部以下とすることで、後述する混合組成物の粘度が適切になりやすく、異方性充填材12の配向性が良好となる。
一方、平均繊維長を500μm以下とすると、異方性充填材12の嵩が低くなり、高分子マトリクス中に高充填できるようになる。
また、異方性充填材12が鱗片状材料である場合、その平均粒径は、10~400μmが好ましく、15~200μmがより好ましい。また、15~130μmが特に好ましい。平均粒径を10μm以上とすることで、熱伝導性シートにおいて異方性充填材12同士が接触しやすくなり、熱の伝達経路が確保される。一方、平均粒径を400μm以下とすると、熱伝導性シート10の嵩が低くなり、高分子マトリクス14中に異方性充填材12を高充填することが可能になる。
なお、炭素繊維の平均繊維長や鱗片状材料の平均粒径は、異方性充填材を顕微鏡で観察して例えば繊維長や長径から算出することができる。より具体的には、例えば電子顕微鏡や光学顕微鏡を用いて、任意の異方性充填材50個の繊維長や長径を測定して、その平均値(相加平均値)を平均繊維長や平均粒径とすることができる。
異方性充填材12の具体例としては、炭素繊維、又は鱗片状炭素粉末で代表される炭素系材料、金属繊維で代表される金属材料や金属酸化物、窒化ホウ素や金属窒化物、金属炭化物、金属水酸化物等が挙げられる。これらの中では、炭素系材料は、比重が小さく、高分子マトリクス14中への分散性が良好なため好ましく、中でも熱伝導率の高い黒鉛化炭素材料がより好ましい。黒鉛化炭素材料は、グラファイト面が所定方向に揃うことで反磁性を備える。また、窒化ホウ素なども、結晶面が所定方向に揃うことで反磁性を備える。
黒鉛化炭素繊維は、グラファイトの結晶面が繊維軸方向に連なっており、その繊維軸方向に高い熱伝導率を備える。そのため、その繊維軸方向を所定の方向に揃えることで、特定方向の熱伝導率を高めることができる。また、鱗片状黒鉛粉末は、グラファイトの結晶面が鱗片面の面内方向に連なっており、その面内方向に高い熱伝導率を備える。そのため、その鱗片面を所定の方向に揃えることで、特定方向の熱伝導率を高めることができる。黒鉛化炭素繊維および鱗片黒鉛粉末は、高い黒鉛化度をもつものが好ましい。
非異方性充填材16は、異方性充填材12とは別に熱伝導性シート10に含有される熱伝導性充填材であり、異方性充填材12とともに熱伝導性シート10に熱伝導性を付与する材料である。本実施形態では、非異方性充填材16を充填することで、シートへ硬化する前段階において、粘度上昇が抑えられ、分散性が良好となる。また、異方性充填材12同士では、例えば繊維長が大きくなると充填材同士の接触面積を高くしにくいが、その間を非異方性充填材16で埋めることで、伝熱パスを形成でき、熱伝導率の高い熱伝導性シート10が得られる。
非異方性充填材16は、形状に異方性を実質的に有しない充填材であり、後述する磁力線発生下又は剪断力作用下など、異方性充填材12が所定の方向に配向する環境下においても、その所定の方向に配向しない充填材である。
非異方性充填材16において、金属としては、アルミニウム、銅、ニッケルなど、金属酸化物としては、酸化アルミニウム(アルミナ)、酸化マグネシウム、酸化亜鉛など、金属窒化物としては窒化アルミニウムなどを例示することができる。金属水酸化物としては、水酸化アルミニウムが挙げられる。さらに、炭素材料としては球状黒鉛などが挙げられる。金属以外の酸化物、窒化物、炭化物としては、石英、窒化ホウ素、炭化ケイ素などが挙げられる。
非異方性充填材16は、上記した中でも、アルミナ、アルミニウム、酸化亜鉛、窒化ホウ素、及び窒化アルミニウムから選択されることが好ましく、特に充填性や熱伝導率の観点からアルミニウム、アルミナが好ましく、アルミナがより好ましい。
非異方性充填材16は、上記したものを1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
非異方性充填材16は、例えば、非異方性充填材として、少なくとも2つの互いに異なる平均粒径を有する非異方性充填材16を使用してもよい。
なお、非異方性充填材16の平均粒径は、電子顕微鏡等で観察して測定できる。より具体的には、例えば電子顕微鏡や光学顕微鏡を用いて、任意の非異方性充填材50個の粒径を測定して、その平均値(相加平均値)を平均粒径とすることができる。あるいは平均粒径は、レーザー回折散乱法(JIS R1629)により測定した粒度分布の体積平均粒径である。
非異方性充填材16の含有量は、体積基準の充填率(体積充填率)で表すと、熱伝導性シート全量に対して、30~60体積%が好ましく、40~55体積%がより好ましい。
非異方性充填材は、200質量部以上とすることで、異方性充填材12同士の隙間に介在する非異方性充填材16の量が十分となり、熱伝導性が良好になる。一方、800質量部以下とすることで、含有量に応じた熱伝導性を高める効果を得ることができ、また、非異方性充填材16により異方性充填材12による熱伝導を阻害したりすることもない。さらに、300~700質量部の範囲内にすることで、熱伝導性シート10の熱伝導性に優れ、混合組成物の粘度も好適となる。
熱伝導性シート10のシートの厚み方向の熱抵抗値は、好ましくは1℃/W未満、より好ましくは0.5℃/W以下、更に好ましくは0.2℃/W以下である。このように、熱抵抗値を一定値以下とすることにより、熱伝導性シート10は、発熱体から放熱体へ熱を伝達させやすくなる。熱抵抗値は小さければ小さいほどよいが、通常は0.01℃/W以上である。熱抵抗値は実施例に記載の方法で測定することができる。
非粘着面である表面は、作業者の手に触れたりしても粘着しにくく、また、後述する発熱体や放熱体などの接触対象物などに加圧により付着しても剥がれやすい。また、熱伝導性シート10は、表面が非粘着であることで、電子機器などに組み付けるときに摺動などさせることが可能になる。
本実施形態の熱伝導性シートは、特に限定されないが、例えば、以下の工程(A)、(B)及び(C)を備える方法により製造できる。
工程(A):熱伝導性シートにおいて厚さ方向となる一方向に沿って、異方性充填材が配向された配向成形体を得る工程
工程(B):配向成形体を切断してシート状にして、シート状成形体を得る工程
工程(C):シート状成形体の表面を研磨する工程
以下、各工程について、より詳細に説明する。
工程(A)では、例えば、異方性充填材と、非異方性充填材と、高分子マトリクスの原料となる高分子組成物とを含む混合組成物から配向成形体を成形する。混合組成物は、好ましくは硬化して配向成形体とする。配向成形体は、より具体的には磁場配向製法、流動配向製法により得ることができるが、これらの中では、磁場配向製法が好ましい。
磁場配向製法では、硬化後に高分子マトリクスとなる液状の高分子組成物と、異方性充填材及び非異方性充填材とを含む混合組成物を金型などの内部に注入したうえで磁場に置き、異方性充填材を磁場に沿って配向させた後、高分子組成物を硬化させることで配向成形体を得る。配向成形体としてはブロック状のものとすることが好ましい。
また、金型内部において、混合組成物に接触する部分には、剥離フィルムを配置してもよい。剥離フィルムは、例えば、剥離性の良い樹脂フィルムや、片面が剥離剤などで剥離処理された樹脂フィルムが使用される。剥離フィルムを使用することで、配向成形体が金型から離型しやすくなる。
ただし、沈降し難い異方性充填材や非異方性充填材を用いたり、沈降防止剤等の添加剤を組合せたりする場合には、混合組成物の粘度は、10Pa・s未満としてもよい。
高分子組成物の硬化は、加熱により行うとよいが、例えば、50~150℃程度の温度で行うとよい。また、加熱時間は、例えば10分~3時間程度である。
流動配向製法では、混合組成物に剪断力をかけて、面方向に異方性充填材が配向された予備的シートを製造し、これを複数枚積層して積層ブロックを製造して、その積層ブロックを配向成形体とするとよい。
より具体的には、流動配向製法では、まず、高分子組成物に異方性充填材と非異方性充填材、必要により種々の添加剤を混入し攪拌し、混入させた固形物が均質に分散した混合組成物を調製する。ここで、高分子組成物に使用する高分子化合物は、常温(23℃)で液状の高分子化合物を含むものであってもよいし、常温で固体状の高分子化合物を含むものであってもよい。また、高分子組成物は、可塑剤を含有していてもよい。
混合組成物は、シート状に伸長させるときに剪断力がかかるように比較的高粘度であり、混合組成物の粘度は、具体的には3~50Pa・sであることが好ましい。混合組成物は、上記粘度を得るために、溶剤が配合されることが好ましい。
次いで、予備的シートを、配向方向が同じになるように複数枚重ねて積層した後、加熱、紫外線照射などにより混合組成物を必要に応じて硬化させつつ、熱プレス等により予備的シートを互いに接着させることで積層ブロックを形成し、その積層ブロックを配向成形体とするとよい。
工程(B)では、工程(A)にて得られた配向成形体を、異方性充填材が配向する方向に対して垂直に、スライスなどにより切断して、シート状成形体を得る。スライスは、例えばせん断刃やレーザーなどで行うとよい。シート状成形体は、スライスなどの切断により、切断面である各表面において高分子マトリクスから異方性充填材の先端が露出する。また、露出した異方性充填材の少なくとも一部は、各表面から突出する。露出する異方性充填材は、ほとんどが倒れずに厚さ方向に配向したものとなる。
工程(C)では、シート状成形体の異方性充填材が露出した表面を研磨する。表面の研磨は、例えば、研磨紙や研磨フィルム、研磨布、研磨ベルト等を使用して行うとよい。本製造方法では、シート状成形体の表面を研磨することより、異方性充填材が表出しつつ、山頂点の算術平均曲(Spc)が18000(1/mm)以下とされる。
したがって、例えば研磨紙の性状としては、含有する砥粒の平均粒径(D50)が0.1~100μmのものが好ましく、9~60μmのものがより好ましい。平均粒径0.1μm以上の研磨紙を使用することで、シート表面から異方性充填材が表出しつつ、山頂点の算術平均曲(Spc)を所定値以下にまで平滑化する、具体的には発熱体等の接触相手面との接触点が丸みを帯びて平滑化することが可能になる。また、平均粒径100μm以下の研磨紙を使用することで、熱伝導性シートの表面に実用的に問題となる傷が付いたりすることを防止する。また、上記と同様な理由で、例えば研磨紙の砥粒の粒度としては、♯120~20000であることが好ましく、♯300~15000であることが好ましく、♯320~4000であることがより好ましい。
研磨方法は、熱伝導性シートの表面に対して、例えば研磨紙を同一直線方向に連続して当接し研磨するほか、一定距離を往復して研磨したり、同一方向に回転して研磨をしたり、様々な方向に当接して研磨したり、といった方法を用いることができる。
また、研磨の程度は、例えば、表面状態を観察しながら行えばよいが、例えば往復研磨の場合は、1~300回の往復が好ましく、2~200回がより好ましく、3~50回がさらに好ましく、具体的には、異方性充填剤の突出する長さが100μm以下になる程度に研磨することが好ましい。更には突出する長さが50μm以下になる程度に研磨することがより好ましい。
したがって、両表面10A、10Bのうちの他方は、異方性充填材12が表出しつつ、山頂点の算術平均曲(Spc)が18000(1/mm)以下となっており、また、異方性充填材12が表出していても山頂点の算術平均曲(Spc)が18000(1/mm)以下とならないようにされてもよい。この場合、工程(C)による研磨を両表面のうち一方のみに行うとともに、他方の表面には、研磨を行わず、また、研磨を行っても上記工程(C)で示した条件以外で研磨を行うとよい。
また、研磨を行ったものは、発熱体や放熱体等と密着しかつ圧縮して使用される前から非常に平坦であり、圧縮後の表面性状は圧縮前からわずかに平坦化した程度でほぼ変わらない。これに対して、研磨しないものは、圧縮により大幅に平坦化することもあるが、研磨をしたものと同等までは平坦化できない。
次に、本発明の第2の実施形態の熱伝導性シートについて、図2を用いて説明する。
第1の実施形態においては、熱伝導性シート10には、充填材として、異方性充填材12に加えて、非異方性充填材16が含有されていたが、本実施形態の熱伝導性シート20は、図2に示すように、非異方性充填材16が含有されない。すなわち、第2の実施形態の熱伝導性シートにおいては、充填材として例えば炭素繊維のみを使用してもよい。
第2の実施形態の熱伝導性シート20のその他の構成は、非異方性充填材が含有されない点以外は、上記した第1の実施形態の熱伝導性シート10と同様であるので、その説明は省略する。
[山頂点の算術平均曲(Spc)、算術平均高さ(Sa)、界面の展開面積比(Sdr)]
レーザー顕微鏡(株式会社キーエンス製、VK-X150)を用いた表面性状解析により、ISO25178に準拠して行った。具体的には、レンズ倍率10倍で、表面積1000μm×1000μmの二次元領域の表面プロファイルを、レーザー法により測定した。同一サンプルに対して3か所測定したときの平均値を山頂点の算術平均曲Spcとして採用した。
算術平均高さ(Sa)及び界面の展開面積比(Sdr)についても、同様に同一サンプルに対して3か所測定し、これらの平均値をそれぞれ、算術平均高さ(Sa)及び界面の展開面積比(Sdr)とした。
熱抵抗値は、図3に示すような熱抵抗測定機を用い、以下に示す方法で測定した。
具体的には、各試料について、本試験用に大きさが30mm×30mmの試験片Sを作製した。そして各試験片Sを、測定面が25.4mm×25.4mmで側面が断熱材21で覆われた銅製ブロック22の上に貼付し、上方の銅製ブロック23で挟み、ロードセル26によって荷重をかけて、厚さが元の厚さの90%となるように設定した。ここで、下方の銅製ブロック22はヒーター24と接している。また、上方の銅製ブロック23は、断熱材21によって覆われ、かつファン付きのヒートシンク25に接続されている。次いで、ヒーター24を発熱量25Wで発熱させ、温度が略定常状態となる10分後に、上方の銅製ブロック23の温度(θj0)、下方の銅製ブロック22の温度(θj1)、及びヒーターの発熱量(Q)を測定し、以下の式(1)から各試料の熱抵抗値を求めた。
熱抵抗=(θj1-θj0)/Q ・・・ 式(1)
式(1)において、θj1は下方の銅製ブロック22の温度、θj0は上方の銅製ブロック23の温度、Qは発熱量である。
日本工業規格であるJIS K 6253に基づき、タイプE硬度を測定した。具体的には、各例で作製した配向成形体について、タイプEデュロメータを用いて測定した。
作製した熱伝導シートの断面を電子顕微鏡により観察し、100個の異方性充填剤(炭素繊維)を抽出し、100個中、シートの厚み方向に配向している異方性充填剤の数を求めた。61個(61%)以上が配向しているものを〇とし、60個(60%)未満のものを×とした。
なお、炭素繊維の長軸方向が、熱伝導性シートの厚み方向から20°以内の範囲に向いているものを配向していると判断した。
高分子マトリクス(高分子組成物)として、アルケニル基含有オルガノポリシロキサンとハイドロジェンオルガノポリシロキサン(合計で100質量部、体積充填率36体積%)と、異方性充填材として炭素繊維(平均繊維長100μm、アスペクト比10、熱伝導率500W/m・Kの黒鉛化炭素繊維)150質量部(体積充填率30体積%)と、非異方性充填材として、アルミナ粉末(球状、平均粒径3μm、アスペクト比1.0)200質量部(体積充填率18体積%)、及びアルミニウム粉末(不定形、平均粒径3μm)100質量部(体積充填率13体積%)を混合して混合組成物を得た。
続いて、熱伝導性シートよりも充分に大きな厚さに設定された金型に上記混合組成物を注入し、8Tの磁場を厚さ方向に印加して炭素繊維を厚さ方向に配向した後に、80℃で60分間加熱することでマトリクスを硬化して、ブロック状の配向成形体を得た。
次に、せん断刃を用いて、ブロック状の配向成形体を厚さ1mmのシート状にスライスすることにより、炭素繊維が露出しているシート状成形体を得た。
研磨紙Aを、砥粒がより細かい、平均粒径(D50)が3μmである研磨紙B(粒度#4000)に変更し、研磨回数を15回往復に変更した以外は、実施例1と同様にして熱伝導性シートを得た。
研磨紙Aを、砥粒が更により細かい、平均粒径(D50)が0.3μmである研磨紙C(粒度#15000)に変更し、研磨回数を3回往復に変更した以外は、実施例1と同様にして熱伝導性シートを得た。
研磨紙Aによる50回往復研磨を、研磨紙Aによる30回往復研磨とし、その後、研磨紙Bにより10回往復研磨、さらに研磨紙Cにより10回往復研磨に変更した以外は、実施例1と同様にして熱伝導性シートを得た。
シート状成形体を研磨しなかった点以外は、実施例1と同様にして熱伝導性シートを得た。
高分子マトリクス(高分子組成物)として、アルケニル基含有オルガノポリシロキサンとハイドロジェンオルガノポリシロキサン(合計で100質量部、体積充填率32体積%)と、異方性充填材として炭素繊維(平均繊維長100μm、アスペクト比10、熱伝導率500W/m・Kの黒鉛化炭素繊維)150質量部(体積充填率26体積%)と、非異方性充填材として、アルミナ粉末(球状、平均粒径3μm、アスペクト比1.0)475質量部(体積充填率41体積%)を混合して混合組成物を得た。
続いて、熱伝導性シートよりも充分に大きな厚さに設定された金型に上記混合組成物を注入し、8Tの磁場を厚さ方向に印加して炭素繊維を厚さ方向に配向した後に、80℃で60分間加熱することでマトリクスを硬化して、ブロック状の配向成形体を得た。
次に、せん断刃を用いて、ブロック状の配向成形体を厚さ1mmのシート状にスライスすることにより、炭素繊維が露出しているシート状成形体を得た。
研磨紙Aを、砥粒が粗目がより細かい研磨紙Bに変更し、研磨回数を15回往復に変更した以外は、実施例5と同様にして熱伝導性シートを得た。
[実施例7]
研磨紙Aを、砥粒が更により細かい研磨紙Cに変更し、研磨回数を5回往復に変更した以外は、実施例5と同様にして熱伝導性シートを得た。
研磨紙Aによる50回往復研磨を、研磨紙Aによる30回往復研磨とし、その後、研磨紙Bにより10回往復研磨、さらに研磨紙Cにより10回往復研磨に変更した以外は、実施例5と同様にして熱伝導性シートを得た。
シート状成形体を研磨しなかった点以外は、実施例5と同様にして熱伝導性シートを得た。
高分子マトリクス(高分子組成物)として、アルケニル基含有オルガノポリシロキサンとハイドロジェンオルガノポリシロキサン(合計で100質量部、体積充填率36体積%)と、異方性充填材として炭素繊維(平均繊維長100μm、アスペクト比10、熱伝導率500W/m・Kの黒鉛化炭素繊維)140質量部(体積充填率28体積%)と、グラファイト(平均粒径130μm、アスペクト比10、熱伝導率550W/m・Kの鱗片状黒鉛粉末)5質量部(体積充填率1体積%)と、非異方性充填材として、アルミニウム粉末(不定形、平均粒径3μm)250質量部(体積充填率34体積%)を混合して混合組成物を得た。
続いて、熱伝導性シートよりも充分に大きな厚さに設定された金型に上記混合組成物を注入し、8Tの磁場を厚さ方向に印加して炭素繊維を厚さ方向に配向した後に、80℃で60分間加熱することでマトリクスを硬化して、ブロック状の配向成形体を得た。
次に、せん断刃を用いて、ブロック状の配向成形体を厚さ1mmのシート状にスライスすることにより、炭素繊維が露出しているシート状成形体を得た。
研磨紙Aを、砥粒がより細かい、平均粒径(D50)が3μmである研磨紙B(粒度#4000)に変更し、研磨回数を15回往復に変更した以外は、実施例9と同様にして熱伝導性シートを得た。
研磨紙Aを、砥粒が更により細かい、平均粒径(D50)が0.3μmである研磨紙C(粒度#15000)に変更し、研磨回数を3回往復に変更した以外は、実施例9と同様にして熱伝導性シートを得た。
研磨紙Aによる50回往復研磨を、研磨紙Aによる30回往復研磨とし、その後、研磨紙Bにより10回往復研磨、さらに研磨紙Cにより10回往復研磨に変更した以外は、実施例9と同様にして熱伝導性シートを得た。
シート状成形体を研磨しなかった点以外は、実施例9と同様にして熱伝導性シートを得た。
高分子マトリクス(高分子組成物)として、アルケニル基含有オルガノポリシロキサンとハイドロジェンオルガノポリシロキサン(合計で100質量部、体積充填率36体積%)と、異方性充填材として炭素繊維(平均繊維長100μm、アスペクト比10、熱伝導率500W/m・Kの黒鉛化炭素繊維)150質量部(体積充填率30体積%)と、非異方性充填材として、アルミニウム粉末(不定形、平均粒径3μm)250質量部(体積充填率33体積%)を混合して混合組成物を得た。
続いて、熱伝導性シートよりも充分に大きな厚さに設定された金型に上記混合組成物を注入し、8Tの磁場を厚さ方向に印加して炭素繊維を厚さ方向に配向した後に、80℃で60分間加熱することでマトリクスを硬化して、ブロック状の配向成形体を得た。
次に、せん断刃を用いて、ブロック状の配向成形体を厚さ1mmのシート状にスライスすることにより、炭素繊維が露出しているシート状成形体を得た。
研磨紙Aを、砥粒が粗目がより細かい研磨紙Bに変更し、研磨回数を15回往復に変更した以外は、実施例13と同様にして熱伝導性シートを得た。
[実施例15]
研磨紙Aを、砥粒が更により細かい研磨紙Cに変更し、研磨回数を5回往復に変更した以外は、実施例13と同様にして熱伝導性シートを得た。
研磨紙Aによる50回往復研磨を、研磨紙Aによる30回往復研磨とし、その後、研磨紙Bにより10回往復研磨、さらに研磨紙Cにより10回往復研磨に変更した以外は、実施例13と同様にして熱伝導性シートを得た。
シート状成形体を研磨しなかった点以外は、実施例13と同様にして熱伝導性シートを得た。
12 異方性充填材
14 高分子マトリクス
21 断熱材
22 下方の銅製ブロック
23 上方の銅製ブロック
24 ヒーター
25 ヒートシンク
26 ロードセル
S 試験片
θj0 上方の銅製ブロックの温度
θj1 下方の銅製ブロックの温度
Claims (8)
- 高分子マトリクス中に異方性充填材を含有した熱伝導性シートであって、少なくとも一方の面は、前記異方性充填材が表出しつつ、山頂点の算術平均曲(Spc)が6517(1/mm)以下である熱伝導性シート。
- 前記異方性充填材が、熱伝導性シートの厚み方向に配向している請求項1記載の熱伝導性シート。
- 前記少なくとも一方の面は、算術平均高さ(Sa)が20μm以下である請求項1又は2に記載の熱伝導性シート。
- 前記熱伝導性シートの表面は、界面の展開面積比(Sdr)が70以下である請求項1~3のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
- 前記異方性熱伝導性充填材が、繊維状充填材、及び鱗片状充填材の少なくともいずれかである請求項1~4のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
- 厚さが0.1~5.0mmである請求項1~5のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
- 厚さが0.1~0.3mmである請求項6に記載の熱伝導性シート。
- 前記山頂点の算術平均曲(Spc)が1000(1/mm)以上である請求項1~7のいずれか1項記載の熱伝導性シート。
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