JP7633512B2 - 発光装置 - Google Patents
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Description
本発明は、発光装置に関する。
発光ダイオード（ＬＥＤ：Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ）のような発光素子を用いる発光装置として、青色に発光する発光素子と、発光素子からの光に励起されて、発光する蛍光体を用いて混色光を発光する発光装置が知られている。このような発光装置は、例えば一般照明、車載照明、ディスプレイ、液晶用バックライト等の幅広い分野で使用されている。
このような発光装置について、近年、ヒトへの影響が考慮された発光装置が注目されてきている。例えば、ヒトが光を認識する場合、ヒトの眼の視感度は、暗所と明所とでは変わることが知られている。明るい環境下である明所視（Ｐｈｏｔｏｐｉｃ Ｖｉｓｉｏｎ）では、ヒトの眼の光受容細胞（視細胞）である錐体細胞の働きにより色の知覚が可能である。暗い環境下である暗所視（Ｓｃｏｔｏｐｉｃ Ｖｉｓｉｏｎ）では、錐体細胞が機能しないため多くの色は知覚できないが、桿体細胞の働きによって視感度が向上する。
明所で活発に働く錐体細胞による視感度のピーク波長は５５５ｎｍであり、暗所で活発に働く桿体細胞による視感度のピーク波長は５０７ｎｍであり、暗所と明所では視感度のピークが異なることが知られている。このような現象は、明所では長波長側の色が鮮やかに見え、暗所では短波長側の色が鮮やかに見えるプルキニェ現象（Ｐｕｒｋｉｎｊｅ Ｐｈｅｎｏｍｅｎｏｎ）として知られている。
例えば、特許文献１には、プルキニェ現象を利用した照明装置として、暗所と明所の中間の明るさの薄明視環境下において、運転手は歩道側の視認性が高く、歩行者は視認性が高く、車道側と歩道側とで色斑を感じにくい、白色光を発する道路灯が提案されている。特許文献１には、明所視に対する暗所視の比率であるＳ／Ｐ比が高いほど、薄明視環境下における視認性が高い光であるとされている。
しかしながら、Ｓ／Ｐ比が高すぎると、ヒトの眼では、明所視で暗く感じられ、暗所視で明るく感じられる場合がある。また、発光装置には、携帯機器の充電等の特定の状態を想起させることが可能となる発光色を発することが求められる場合もあり、そのような発光装置の発光がヒトに与える影響も考慮する必要がある。
本発明の一態様は、暗所視でも明所視でも明るく、特定の状態等のイメージを想起させることが可能となる発光色を発する、ヒトへの影響も考慮された発光装置を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、暗所視でも明所視でも明るく、特定の状態等のイメージを想起させることが可能となる発光色を発する、ヒトへの影響も考慮された発光装置を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子の光の出射側に配置され、下記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、
明所視における光束に対する暗所視における光束の比率である下記式（１）から導き出されるＳ／Ｐ比が６．５以下である、発光装置である。
（式（１）中、定数Ｋは、６８３１（ｌｍ／Ｗ）であり、定数Ｋ’は１７００（ｌｍ／Ｗ）であり、波長λｎｍが３６０ｎｍ以上８３０ｎｍ以下の範囲内において、Ｖ（λ）は、ヒトの明所視標準分光視感効率であり、Ｖ’（λ）は、ヒトの暗所視標準分光視感効率であり、Φｅ（λ）は、発光装置から発せられる光の分光全放射束である。）
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、
明所視における光束に対する暗所視における光束の比率である下記式（１）から導き出されるＳ／Ｐ比が６．５以下である、発光装置である。
本発明の他の態様は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子の光の出射側に配置され、下記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、
下記式（２）から導き出されるメラノピック比が３．４以下である、発光装置である。
（式（２）中、波長が３８０ｎｍ以上７３０ｎｍ以下の範囲内において、「Ｌａｍｐ×Ｃｉｒｃａｄｉａｎ」は、発光装置の分光分布に含まれるサーカディアン応答であり、「Ｌａｍｐ×Ｖｉｓｕａｌ」は、発光装置の分光分布に含まれる視感度応答であり、「Ｌａｍｐ」は発光装置の分光分布であり、「Ｃｉｒｃａｄｉａｎ」は、哺乳類の網膜にある光受容体である内因性光感受性網膜神経節細胞の感度曲線であり、「Ｖｉｓｕａｌ」は、ヒトの明所視における視感度曲線であり、「１．２１８」は、定数（ｌｕｘ ｆａｃｔｏｒ）である。）
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、
下記式（２）から導き出されるメラノピック比が３．４以下である、発光装置である。
本発明の態様によれば、暗所視でも明所視でも明るく、例えば充電時等の特定の状態等のイメージを想起させる発光色を発する、ヒトへの影響も考慮された発光装置を提供することができる。
以下、本発明に係る発光装置を実施形態に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具現化するための例示であって、本発明は、以下の発光装置に限定されない。なお、色名と色度座標との関係、光の波長範囲と単色光の色名との関係は、ＪＩＳ Ｚ８１１０に従う。また、組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分が該当する物質が複数存在する場合は、特に断りのない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
発光装置
一態様の発光装置は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子の光の出射側に配置され、後述する式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、暗所視における光束に対する明所視における光束の比率である後述する式（１）から導き出されるＳ／Ｐ比が６．５以下である。
一態様の発光装置は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子の光の出射側に配置され、後述する式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、暗所視における光束に対する明所視における光束の比率である後述する式（１）から導き出されるＳ／Ｐ比が６．５以下である。
発光素子の主波長とは、ＣＩＥ（国際照明委員会：Ｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎ ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ｄｅ ｌ’ｅｃｌａｉｒａｇｅ）が規定したＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、発光素子の発光色の色度座標（ｘＥ、ｙＥ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長をいう。スペクトル軌跡は、色度図上で単色（純粋）光の色度点を結んで得られる曲線をいう。発光装置の主波長とは、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、発光装置の発光色の色度座標（ｘ、ｙ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長をいう。
発光装置は、青色から青緑色の波長範囲に主波長を有する発光素子と、緑色の波長範囲に発光ピーク波長を有する蛍光体とを含み、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する。明所視における光束に対する暗所視における光束の比率であるＳ／Ｐ比が高いほど、ヒトの視認性が高くなることが知られている。図１は、明所視標準分光視感効率Ｖ（λ）と暗所視標準分光視感効率Ｖ’（λ）を示す図である。明所視標準分光視感効率Ｖ（λ）と暗所視標準分光視感効率Ｖ’（λ）は、ＣＩＥで規定されている。図１に示すように、明所視標準分光視感効率Ｖ（λ）におけるピーク波長は５５５ｎｍであり、暗所視標準分光視感効率Ｖ’（λ）のピーク波長は５０７ｎｍであり、暗所と明所では視感度のピークが異なる。明所と暗所ではヒトの眼の視感度のピーク波長が異なるため、ヒトの眼には、プルキニェ現象によって、明所では長波長側の色が鮮やかに見え、暗所では短波長側の色が鮮やかに見えることが知られている。紫から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する発光装置は、視認性を高めるためにＳ／Ｐ比を高くすると、暗所で視認された場合に、短波長側の色が鮮やかになりすぎて、明るすぎるように感じられる場合がある。本発明の実施形態に係る発光装置は、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する場合においても、Ｓ／Ｐ比が６．５以下であり、暗所における光束と明所における光束の差を低減し、暗所視でも明所視でも明るく見え、優れた視認性を維持することができると考えられる。
暗所における光束と明所における光束の比率であるＳ／Ｐ比は、下記式（１）から導き出すことができる。
式（１）中、定数Ｋは、６８３１（ｌｍ／Ｗ）であり、定数Ｋ’は１７００（ｌｍ／Ｗ）であり、波長λｎｍが３６０ｎｍ以上８３０ｎｍ以下の範囲内において、Ｖ（λ）は、ヒトの明所視標準分光視感効率であり、Ｖ’（λ）は、ヒトの暗所視標準分光視感効率であり、Φｅ（λ）は、発光装置から発せられる光の分光全放射束である。
発光装置から発せられる光の明所視における光束に対する暗所視における光束の比率であるＳ／Ｐ比は、６．５以下であり、好ましくは６．０以下であり、好ましくは２．０以上であり、より好ましくは３．０以上である。発光装置から発せられる光のＳ／Ｐ比が６．５以下であり、暗所視における光束と明所視における光束の差を低減することによって、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する発光装置においても、暗所視でも明所視でも明るく見える優れた視認性を維持しながら、暗所視においても明所視においてもヒトが感じる明るさの差を低減した光を発することができると考えられる。発光装置又は発光素子から発せられる光の主波長、光束、後述するＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）、発光装置から発せられる光の分光全放射束は、分光測光装置（例えばＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社製）及び積分球を組み合わせた光計測システム用いて測定することができる。
他の態様の発光装置は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子の光の出射側に配置され、後述する式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、下記式（２）から導き出されるメラノピック比が３．４以下である。
式（２）中、波長が３８０ｎｍ以上７３０ｎｍ以下の範囲内において、「Ｌａｍｐ×Ｃｉｒｃａｄｉａｎ」は、発光装置の分光分布に含まれるサーカディアン応答であり、「Ｌａｍｐ×Ｖｉｓｕａｌ」は、発光装置の分光分布に含まれる視感度応答であり、「Ｌａｍｐ」は発光装置の分光分布であり、「Ｃｉｒｃａｄｉａｎ」は、哺乳類の網膜にある光受容体である内因性光感受性網膜神経節細胞（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃａｌｌｙ ｐｈｏｔｏｓｅｎｓｉｔｉｖｅ Ｒｅｔｉｎａｌ Ｇａｎｇｌｉｏｎ Ｃｅｌｌ：ｉｐＲＧＣ）の感度曲線であり、「Ｖｉｓｕａｌ」は、ヒトの明所視における視感度曲線であり、「１．２１８」は、定数（ｌｕｘ ｆａｃｔｏｒ）である。発光装置の分光分布（発光スペクトル）は、分光測光装置（例えばＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社製）及び積分球を組み合わせた光計測システム用いて測定することができる。「Ｖｉｓｕａｌ」は、ＣＩＥで規定されたヒトの明所視標準分光視感効率Ｖ（λ）を用いることができる（Ｖｉｓｕａｌ＝Ｖ（λ））。
ヒトの網膜の光受容細胞（視細胞）には、錐体細胞及び桿体の他に、視物質であるメラノプシンを含む内因性光感受性網膜神経細胞（ｉｐＲＧＣ）の存在が発見されている。このｉｐＲＧＣは、単体でも光刺激に神経応答を示し、錐体や桿体からも入力を受けて、光刺激に対して神経応答を示し、ヒトの概日リズム（Ｃｉｒｃａｄｉａｎ Ｒｈｙｔｈｍ）に影響を及ぼしている。図２は、ｉｐＲＧＣの感度曲線（サーカディアン（Ｃｉｒｃａｄｉａｎ）作用曲線）と、ヒトの明所視の視感度（Ｖｉｓｕａｌ）曲線を示す図である。ヒトの明所視の視感度曲線におけるピーク波長は５５５ｎｍであり、ｉｐＲＧＣから出力されるメラノプシンは、４８０ｎｍから５００ｎｍ付近にその感度のピーク波長を有する。メラノプシンは、睡眠促進ホルモンであるメラトニンの分泌及び抑制にも関与している。さらにｉｐＲＧＣが有するメラノプシンの出力は、視覚情報を伝達している外側膝状体から視覚野への撮像系経路にも投射され、イメージの知覚等の視覚系にも影響を与えている可能性がある。例えばメラノピック比は、発光装置の分光分布と、ｉｐＲＧＣの感度曲線（吸光度）と、ヒトの明所視における視感度曲線から導き出される数値である。メラノピック比が高い値を示すほど、ヒトの概日リズムに強く刺激が与えられる。発光装置から発せられる光のメラノピック比が３．４以下であれば、ヒトの概日リズムに大きく影響を与えることなく、例えば充電時等の機器の特定の状態を表す信号色として、特定のイメージを想起させることができると考えられる。
発光装置から発せられる光のメラノピック比は、３．３以下であってもよく、３．２以下であってもよく、１．４以上であることが好ましく、１．５以上であることがより好ましい。発光装置から発せられる光のメラノピック比が１．４以上３．４以下の範囲内であれば、ヒトの概日リズムに大きく影響を与えることなく、例えば充電時等の特定の状態を表す信号色を発する光として、特定のイメージを想起させることができると考えられる。
発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．００８２、ｙ＝０．５３８４）を第一点とし、（ｘ＝０．１０９６、ｙ＝０．０８６８）を第二点とし、（ｘ＝０．２１０、ｙ＝０．１９０）を第三点とし、（ｘ＝０．２６０、ｙ＝０．３８０）を第四点とし、前記第一点と前記第二点を結ぶ第一直線と、前記第二点と前記第三点を結ぶ第二直線と、前記第三点と前記第四点を結ぶ第三直線と、前記第四点と前記第一点を結ぶ第四直線とで画定された領域Ａ１内の光を発することが好ましい。図３は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における領域Ａ１を示す。発光装置は、図３における第一点及び第二点、第二点及び第三点、第三点及び第四点、第四点及び第一点を結ぶ直線で囲われた領域Ａ１内の光を発することが好ましい。発光装置は、図３における領域Ａ１内の光を発し、領域Ａ１内の光は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、青緑色を含む青色から緑色の発光色を呈する。
発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．０３５０、ｙ＝０．４１２７）を第一点とし、（ｘ＝０．０８００、ｙ＝０．２１４９）を第二点とし、（ｘ＝０．２１５０、ｙ＝０．２１０６）を第三点とし、（ｘ＝０．２５５０、ｙ＝０．３５５０）を第四点とし、前記第一点と前記第二点を結ぶ第一直線と、前記第二点と前記第三点を結ぶ第二直線と、前記第三点と前記第四点を結ぶ第三直線と、前記第四点と前記第一点を結ぶ第四直線とで画定された領域Ａ２内の光を発することが好ましい。図４は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における領域Ａ２を示す。発光装置は、図４における第一点及び第二点、第二点及び第三点、第三点及び第四点、第四点及び第一点を結ぶ直線で囲われた領域Ａ２内の光を発することが好ましい。発光装置は、図４における領域Ａ２内の光を発し、領域Ａ２内の光は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、青色から青緑色の発光色を呈する。
発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．１８２５、ｙ＝０．３２５２）を第一点とし、（ｘ＝０．１５５０、ｙ＝０．２１４９）を第二点とし、（ｘ＝０．１９３０、ｙ＝０．２１０６）を第三点とし、（ｘ＝０．２２０５、ｙ＝０．３２０９）を第四点とし、前記第一点と前記第二点を結ぶ第一直線と、前記第二点と前記第三点を結ぶ第二直線と、前記第三点と前記第四点を結ぶ第三直線と、前記第四点と前記第一点を結ぶ第四直線とで画定された領域Ａ３内の光を発することがより好ましい。図５は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における領域Ａ３を示す。発光装置は、図５における第一点及び第二点、第二点及び第三点、第三点及び第四点、第四点及び第一点を結ぶ直線で囲われた領域Ａ３内の光を発することが好ましい。発光装置は、図５における領域Ａ３内の光を発し、領域Ａ３内の光は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、青色から青緑色の発光色を呈する。
発光装置の発光スペクトルにおいて、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉａに対する３８０ｎｍ以上５３１ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉｂの積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが、好ましくは０．６以上０．９５以下の範囲内であり、より好ましくは０．６５以上０．９４以下の範囲内であり、さらに好ましくは０．７０以上０．９３以下の範囲内であり、特に好ましくは０．７５以上０．９２以下の範囲内である。発光装置の発光スペクトルにおいて、前記積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．６以上０．９５以下の範囲内であると、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光が発光装置から発せられ、暗所視でも明所視でも明るく見える優れた視認性を維持しながら、暗所視においても明所視においてもヒトが感じる明るさの差を低減した光を発することができると考えられる。発光装置の発光スペクトル、測定した発光スペクトルにおける３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉａ、３８０ｎｍ以上５３１ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉｂは、分光測光装置（例えばＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社製）及び積分球を組み合わせた光計測システムを用いて測定することができる。測定した積分値Ｉａ及び積分値Ｉｂから積分値の比率Ｉｂ／Ｉａを求めることができる。
発光素子
発光素子は、例えば、組成式がＩｎＸＡｌＹＧａ１－Ｘ－ＹＮ（０≦Ｘ、０≦Ｙ、Ｘ＋Ｙ≦１）で表される窒化物系半導体を用いた半導体発光素子である、発光ダイオード（ＬＥＤ）チップ又はレーザダイオード（ＬＤ：Ｌａｓｅｒ Ｄｉｏｄｅ）チップを用いることができ、ＬＥＤチップを用いることが好ましい。
発光素子は、例えば、組成式がＩｎＸＡｌＹＧａ１－Ｘ－ＹＮ（０≦Ｘ、０≦Ｙ、Ｘ＋Ｙ≦１）で表される窒化物系半導体を用いた半導体発光素子である、発光ダイオード（ＬＥＤ）チップ又はレーザダイオード（ＬＤ：Ｌａｓｅｒ Ｄｉｏｄｅ）チップを用いることができ、ＬＥＤチップを用いることが好ましい。
発光素子は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する。発光素子から発せられる光の主波長は、４２０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の範囲内であることが好ましく、４３０ｎｍ以上４９０ｎｍ以下の範囲内であることがより好ましい。
発光素子は、好ましくは３８０ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有し、より好ましくは３９０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有し、さらに好ましくは４００ｎｍ以上４９０ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有し、特に好ましくは４２０ｎｍ以上４９０ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有する。
発光素子は、ｐ電極及びｎ電極が設けられている。発光素子のｐ電極及びｎ電極は、発光素子の同じ側の面に形成されていてもよく、異なる側の面に設けられていてもよい。発光素子は、フリップチップ実装されていてもよい。
希土類アルミン酸塩蛍光体
発光装置に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体は、下記式（Ｉ）で表される組成を有する。
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
発光装置に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体は、下記式（Ｉ）で表される組成を有する。
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子の光により励起され、発光素子から発せられた光を波長変換して、発光装置から４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する。
前記式（Ｉ）において、Ｃｅのモル比は変数ｎと３の積である。変数ｎは、０．００２以上であり、０．００３以上であってもよく、０．００４以上であってよく、０．００５以上であってもよく、０．０５０以下であり、０．０４５以下であってもよく、０．０４０以下であってもよく、０．０３５以下であってもよく、０．０３０以下であってもよい。Ｃｅは、希土類アルミン酸塩蛍光体の賦活剤として作用する。前記式（Ｉ）において、変数ｎは、０．００２以上０．０４５以下の範囲内（０．００２≦ｎ≦０．０４５）であってもよく、０．００２以上０．０４０以下の範囲内（０．００２≦ｎ≦０．０４０）であってもよく、０．００３以上０．０４０以下の範囲内（０．００３≦ｎ≦０．０４０）であってもよく、０．００３以上０．０３５以下の範囲内（０．００３≦ｎ≦０．０３５）であってもよい。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体１モル中のＣｅのモル比は、０．００６以上０．１５以下の範囲内であることが好ましい。Ｃｅのモル比が０．００６以上０．１５以下の範囲内であると、発光輝度が高く、所望の発光色を得ることができる。
前記式（Ｉ）において、Ｇａのモル比は変数ｍと０．９５以上１．０５以下の範囲内の変数ｋと５の積である。変数ｍは、０．０５以上０．７０以下の範囲内（０．０５≦ｍ≦０．７０）であり、０．１０以上０．７０以下の範囲内（０．１０≦ｍ≦０．７０）であってもよく、０．１０以上０．６０以下の範囲内（０．１０≦ｍ≦０．６０）であってもよい。変数ｍは、０．２０以上であってもよく、０．３０以上であってもよく、０．５５以下であってもよく、０．５０以下であってもよい。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体１モル中のＧａのモル比は、０．２３７５以上３．１５以下の範囲内であることが好ましい。前記式（Ｉ）において、Ａｌとともに、変数ｋと変数ｍと５の積で表されるＧａのモル比において、変数ｍが０．０５以上０．７０以下の範囲内となるように調整することによって、蛍光体の発光ピーク波長を変化させることができ、発光装置に用いた場合に、所望の発光色を得ることができる。
前記式（Ｉ）において、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素である。希土類元素Ｌｎは、賦活剤であるＣｅとともに、共賦活剤として作用する。Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ及びＧｄからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であってもよく、Ｌｎは、Ｙであってもよい。前記式（Ｉ）において、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素Ｌｎのモル比は変数ｐと３の積である。前記式（Ｉ）において、希土類元素Ｌｎは含まれていなくてもよい。前記式（Ｉ）において、変数ｐは、０以上０．２０以下の範囲内（０≦ｐ≦０．２０）であってもよい。前記式（Ｉ）において、変数ｐは、０．００１以上０．２０以下の範囲内（０．００１≦ｐ≦０．２０）であってもよい。
前記式（Ｉ）中、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．１０≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０４０、０≦ｐ≦０．２０を満たすことが好ましい。賦活剤として作用するＣｅのモル比と、Ｇａのモル比、必要に応じて希土類元素Ｌｎのモル比を調整することにより、発光装置に用いた場合に、所望の発光色を得ることができる。
希土類アルミン酸塩蛍光体の製造方法
希土類アルミン酸塩蛍光体は、Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ、Ｇａ、及び必要に応じてＹ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素Ｌｎの各元素を含む酸化物、又は熱分解により酸化物となる炭酸塩若しくは水酸化物の各化合物を原料とし、各元素を含む各化合物の原料混合物を熱処理して製造することができる。熱処理前の原料のみを混合した原料混合物を第一原料混合物という場合がある。また、希土類アルミン酸塩蛍光体を構成する各元素を全部又は一部を含む共沈物を用いて製造することもできる。例えば、Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ、Ｇａ、及び必要に応じて希土類元素Ｌｎからなる群から選択される少なくとも１種を含む水溶液に、アルカリ又は炭酸塩等の水溶液を加えると、前記元素を含む共沈物が得られる。この共沈物を乾燥、熱処理して希土類アルミン酸塩蛍光体を製造することもできる。フラックスを用いて希土類アルミン酸塩蛍光体を製造してもよく、フラックスとしては、希土類アルミン酸塩蛍光体を構成する元素を含むフッ化物であることが好ましい。フラックスとしては、ＢａＦ２、ＡｌＦ３及びＣｅＦ３から群から選択される少なくとも１種が挙げられる。フラックスは、原料混合物（又は第一原料混合物）１００質量部に対して０．１質量部以上１０質量部以下の範囲内で用いることが好ましく、０．５質量部以上８．０質量部以下の範囲内で用いてもよい。原料混合物（又は第一原料混合物）とフラックスとを混合した混合物を、第一混合物という場合がある。
希土類アルミン酸塩蛍光体は、Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ、Ｇａ、及び必要に応じてＹ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素Ｌｎの各元素を含む酸化物、又は熱分解により酸化物となる炭酸塩若しくは水酸化物の各化合物を原料とし、各元素を含む各化合物の原料混合物を熱処理して製造することができる。熱処理前の原料のみを混合した原料混合物を第一原料混合物という場合がある。また、希土類アルミン酸塩蛍光体を構成する各元素を全部又は一部を含む共沈物を用いて製造することもできる。例えば、Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ、Ｇａ、及び必要に応じて希土類元素Ｌｎからなる群から選択される少なくとも１種を含む水溶液に、アルカリ又は炭酸塩等の水溶液を加えると、前記元素を含む共沈物が得られる。この共沈物を乾燥、熱処理して希土類アルミン酸塩蛍光体を製造することもできる。フラックスを用いて希土類アルミン酸塩蛍光体を製造してもよく、フラックスとしては、希土類アルミン酸塩蛍光体を構成する元素を含むフッ化物であることが好ましい。フラックスとしては、ＢａＦ２、ＡｌＦ３及びＣｅＦ３から群から選択される少なくとも１種が挙げられる。フラックスは、原料混合物（又は第一原料混合物）１００質量部に対して０．１質量部以上１０質量部以下の範囲内で用いることが好ましく、０．５質量部以上８．０質量部以下の範囲内で用いてもよい。原料混合物（又は第一原料混合物）とフラックスとを混合した混合物を、第一混合物という場合がある。
熱処理温度は、１０００℃以上１８００℃以下の範囲内であることが好ましく、１１００℃以上１７５０℃以下の範囲内でもよく、１２００℃以上１７００℃以下の範囲内でもよく、１３００℃以上１６５０℃以下の範囲内でもよく、１４００℃以上１６００℃以下の範囲内でもよく。熱処理は、例えば、電気炉、ガス炉等を使用することができる。
熱処理雰囲気は、還元性雰囲気であることが好ましい。熱処理は、窒素、水素、還元性のある化合物、及びアンモニアの少なくとも１種を含む還元性雰囲気で行うことができる。還元力の高い雰囲気中において、原料混合物は反応性がよくなり、加圧することなく大気圧下で焼成して焼成物を得ることができる、また、還元力の高い雰囲気中で原料混合物を熱処理することによって、４価のＣｅ（Ｃｅ４＋）が３価のＣｅ（Ｃｅ３＋）に還元されて、焼成物中で発光に寄与する３価のＣｅが占める割合が増大した焼成物を得ることができる。
熱処理時間は、昇温速度、熱処理雰囲気等によって異なり、熱処理温度に達してから、好ましくは１時間以上、より好ましくは２時間以上、さらに好ましくは３時間以上であり、好ましくは２０時間以内、より好ましくは１８時間以内、さらに好ましくは１５時間以内である。
希土類アルミン酸塩蛍光体の製造方法において、原料混合物を熱処理して得られた焼成物を第一焼成物とし、第一焼成物、Ｌｕを含む化合物、Ｃｅを含む化合物、Ａｌを含む化合物、Ｇａを含む化合物、及び必要に応じて希土類元素Ｌｎを含む化合物を混合し、第二熱処理して得られた第二焼成物を希土類アルミン酸塩蛍光体として得てもよい。第一焼成物を含まない、Ｌｕを含む化合物、Ｃｅを含む化合物、Ａｌを含む化合物、Ｇａを含む化合物、及び必要に応じて希土類元素Ｌｎを含む化合物を混合した混合物を第一原料混合物といい、第一原料混合物を熱処理することを第一熱処理という場合がある。第一原料混合物にフラックスを混合した混合物を第一混合物ともいう。第一焼成物と混合する、第一焼成物以外のＬｕを含む化合物、Ｃｅを含む化合物、Ａｌを含む化合物、Ｇａを含む化合物、及び必要に応じて希土類元素Ｌｎを含む化合物を混合した原料混合物を第二原料混合物ともいう。第二焼成物と第二原料混合物の合計量中の第一焼成物の含有量は１０質量％以上９０質量％以下の範囲内であることが好ましく、２０質量％以上８０質量％以下の範囲内であってもよい。第一焼成物と第二原料混合物を混合物中には、フラックスが含まれていてもよい。第一焼成物と、第二原料混合物と、必要に応じてフラックスとを含む混合物を第二混合物ともいう。フラックスを含む場合には、第二原料混合物１００質量部に対して０．１質量部以上１０質量部以下の範囲内で用いることが好ましく、０．５質量部以上８．０質量部以下の範囲内で用いてもよい。
第一熱処理及び第二熱処理は、前述と同様の熱処理温度、熱処理雰囲気、熱処理時間で行うことができる。第一熱処理後に得られる焼成物を第一焼成物ともいう。第二熱処理後に得られる焼成物を第二焼成物ともいう。
第一焼成物及び第二焼成物に対して、分散処理を行ってもよい、分散処理は、湿式分散、湿式ふるい、脱水、乾燥、乾式ふるい等により行う。湿式分散に用いる溶媒としては、例えば脱イオン水を用いることができる。湿式分散を行なう時間は、用いる固体分散媒や溶媒によって異なるが、好ましくは３０分以上、より好ましくは６０分以上、さらに好ましくは９０分以上、よりさらに好ましくは１２０分以上であり、好ましくは４２０分以内である。分散処理により、発光装置の製造工程において、希土類アルミン酸塩蛍光体の分散性をよくすることができる。
分散処理後の第一焼成物又は第二焼成物を、酸性溶液に接触させる酸処理又は塩基性溶液に接触させる塩基処理を行ってもよい。第一焼成物又は第二焼成物を酸性溶液又は塩基性溶液に接触させることで、第一焼成物又は第二焼成物に含まれる熱処理時に分解された分解物を除去することができる。酸性溶液に含まれる酸性物質は、フッ化水素酸、硝酸、塩酸等の無機酸であってもよく、過酸化水素であってもよい。塩基性溶液に含まれる塩基性物質は、アルカリ金属を含む水酸化物又はアンモニアであってもよい。第一焼成物又は第二焼成物を、酸性溶液又は塩基性溶液に接触させる時間は、第一焼成物又は第二焼成物に含まれる熱分解物を除去するために、例えば１０分以上３０時間以内であり、好ましくは３０分以上２５時間以内であり、より好ましくは１時間以上２５時間以内である。また、酸性溶液又は塩基性溶液と第一焼成物又は第二焼成物を接触させる温度は、第一焼成物又は第二焼成物に含まれる分解物を効率よく除去するために、室温（約２０℃）以上３００℃以下であることが好ましく、より好ましくは３０℃以上２００℃以下であり、さらに好ましくは４０℃以上１５０℃以下である。酸処理又は塩基処理後に、第一焼成物又は第二焼成物を液媒体で洗浄する工程を含んでいてもよい。
得られる第一焼成物及び第二焼成物は、前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体である。
発光装置は、前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体の他に、下記式（ＩＩ）で表される組成を有するハロシリケート蛍光体、下記式（ＩＩＩ）で表される組成を有するβサイアロン蛍光体、下記式（ＩＶ）で表される組成を有する酸窒化物蛍光体、下記式（Ｖ）で表される組成を有するアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、下記式（ＶＩ）で表される組成を有するアルカリ土類金属硫化物蛍光体、下記式（ＶＩＩ）で表される組成を有する第１シリケート蛍光体、下記式（ＶＩＩＩ）で表される組成を有する第２シリケート蛍光体、下記式（ＩＸ）で表される組成を有する第３シリケート蛍光体又はゲルマネート蛍光体、及び下記式（Ｘ）で表される組成を有する第４シリケート蛍光体からなる群から選択される少なくとも１種の蛍光体を含むことが好ましい。
（Ｃａ，Ｓｒ,Ｂａ）８ＭｇＳｉ４Ｏ１６（Ｆ,Ｃｌ,Ｂｒ）２：Ｅｕ （ＩＩ）
Ｓｉ６－ｚＡｌｚＯｚＮ８－ｚ：Ｅｕ（０＜ｚ≦４．２） （ＩＩＩ）
ＢａＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ （ＩＶ）
Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｅｕ （Ｖ）
（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）Ｇａ２Ｓ４：Ｅｕ （ＶＩ）
（Ｂａ，Ｓｒ,Ｃａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ （ＶＩＩ）
（Ｂａ，Ｓｒ）ＺｒＳｉ３Ｏ９：Ｅｕ （ＶＩＩＩ）
Ｃａ３Ｓｃ２（Ｓｉ，Ｇｅ）３Ｏ１２：Ｃｅ （ＩＸ）
（ＡＬｉ３ＳｉＯ４）ｎ：Ｅｕ（Ａは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ及びＣｓからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、ｎは、１から８の整数である。） （Ｘ）
（Ｃａ，Ｓｒ,Ｂａ）８ＭｇＳｉ４Ｏ１６（Ｆ,Ｃｌ,Ｂｒ）２：Ｅｕ （ＩＩ）
Ｓｉ６－ｚＡｌｚＯｚＮ８－ｚ：Ｅｕ（０＜ｚ≦４．２） （ＩＩＩ）
ＢａＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ （ＩＶ）
Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｅｕ （Ｖ）
（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）Ｇａ２Ｓ４：Ｅｕ （ＶＩ）
（Ｂａ，Ｓｒ,Ｃａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ （ＶＩＩ）
（Ｂａ，Ｓｒ）ＺｒＳｉ３Ｏ９：Ｅｕ （ＶＩＩＩ）
Ｃａ３Ｓｃ２（Ｓｉ，Ｇｅ）３Ｏ１２：Ｃｅ （ＩＸ）
（ＡＬｉ３ＳｉＯ４）ｎ：Ｅｕ（Ａは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ及びＣｓからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、ｎは、１から８の整数である。） （Ｘ）
本明細書において、蛍光体の組成を示す組成式中、カンマ（，）で区切られて記載されている複数の元素は、これら複数の元素のうち少なくとも１種の元素を組成中に含むことを意味し、複数の元素から２種以上を組み合わせて含んでいてもよい。また、蛍光体の組成を示す式中、コロン（：）の前は母体結晶を構成する元素及びそのモル比を表し、コロン（：）の後は賦活元素を表す。コロン（：）の後に記載されている活性元素のモル量は、コロンの前に記載されている元素のモル量と同じモル量である必要はないと理解される。「モル比」は、蛍光体の組成の１モル中の元素のモル量を表す。
前記式（ＩＩ）で表される組成を有するハロシリケート蛍光体、前記式（ＩＩＩ）で表される組成を有するβサイアロン蛍光体、前記式（ＩＶ）で表される組成を有する酸窒化物蛍光体、前記式（Ｖ）で表される組成を有するアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、前記式（ＶＩ）で表される組成を有するアルカリ土類金属硫化物蛍光体、前記式（ＶＩＩ）で表される組成を有する第１シリケート蛍光体、前記式（ＶＩＩＩ）で表される組成を有する第２シリケート蛍光体、前記式（ＩＸ）で表される組成を有する第３シリケート蛍光体又はゲルマネート蛍光体及び前記式（Ｘ）で表される組成を有する第４シリケート蛍光体からなる群から選択される少なくとも１種の蛍光体は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子からの光に励起され、前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体とともに、発光素子からの光を波長変換して、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、前記式（１）で表されるＳ／Ｐ比が６．５以下であるか、前記式（２）で表されるメラノピック比が３．４以下である光を発光装置から発するものであればよい。
波長変換部材
波長変換部材は、蛍光体と透光性材料を含む波長変換体を備えることが好ましく、さらにその波長変換体が配置される透光体を備えることがより好ましい。波長変換体は、蛍光体と、後述する透光性材料とを含むことが好ましい。波長変換体は、板状、シート状又は層状に形成されていてもよい。波長変換部材は、板状、シート状又は層状以外の他の形態の波長変換体を備えていてもよい。波長変換部材は、板状の波長変換焼結体を用いることもできる。板状の波長変換焼結体は、例えば、蛍光体と無機酸化物との混合物を原料として、特開２０１８－１７２６２８号公報に開示された方法によって得ることができる。無機酸化物としては、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）を用いることができる。
波長変換部材は、蛍光体と透光性材料を含む波長変換体を備えることが好ましく、さらにその波長変換体が配置される透光体を備えることがより好ましい。波長変換体は、蛍光体と、後述する透光性材料とを含むことが好ましい。波長変換体は、板状、シート状又は層状に形成されていてもよい。波長変換部材は、板状、シート状又は層状以外の他の形態の波長変換体を備えていてもよい。波長変換部材は、板状の波長変換焼結体を用いることもできる。板状の波長変換焼結体は、例えば、蛍光体と無機酸化物との混合物を原料として、特開２０１８－１７２６２８号公報に開示された方法によって得ることができる。無機酸化物としては、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）を用いることができる。
発光装置において、前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体と、前記希土類アルミン酸塩蛍光体以外の他の蛍光体は、透光性材料とともに、波長変換体を構成することが好ましい。波長変換体は、透光体とともに、波長変換部材を構成してもよい。波長変換体は、透光性材料１００質量部に対して、前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を１質量部以上８００質量部以下の範囲内で含むことが好ましく、１０質量部以上７５０質量部以下の範囲内で含むことがより好ましく、１５質量部以上７００質量部以下の範囲内で含むことがさらに好ましい。発光装置は、発光素子の発光によって励起される前記式（Ｉ）で表される希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換体を備えた波長変換部材を備え、発光素子の光の出射側に波長変換部材を配置することによって、発光素子からの光を波長変換体に含まれる前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体で効率よく波長変換することができる。
前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、変数ｎと３の積で表されるＣｅのモル比が、０．０１８以上０．１５０以下の範囲内であり、変数ｎが０．００６≦ｎ≦０．０５０である場合、波長変換体に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量は、透光性材料１００質量部に対して、前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体が、１０質量部以上８００質量部以下であってもよく、２０質量部以上７８０質量部以下の範囲内であってもよく、３０質量部以上７５０質量部以下の範囲内であってもよく、４０質量部以上７００質量部以下の範囲内であってもよい。
前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体であって、それぞれ組成の異なる２種以上の希土類アルミン酸塩蛍光体が波長変換体に含まれていてもよい。組成の異なる２種以上の希土類アルミン酸塩蛍光体であって、各組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体のそれぞれが、式（Ｉ）で表される組成において、変数ｎと３の積で表されるＣｅのモル比が０．０１８以上０．１５０以下の範囲内であり、変数ｎが０．００６≦ｎ≦０．０５０である場合に、波長変換体に含まれる２種以上の希土類アルミン酸塩蛍光体の合計の含有量は、透光性材料１００質量部に対して、１０質量以上８００質量部以下の範囲内であってもよく、２０質量部以上７８０質量部以下の範囲内であってもよく、３０質量部以上７５０質量部以下の範囲内であってもよく、４０質量部以上７００質量部以下の範囲内であってもよい。
前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｇａのモル比が、０．５以上３．０以下の範囲内であり、Ｃｅのモル比が、０．０１５以上０．０４０以下の範囲内である場合、波長変換体に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量は、透光性材料１００質量部に対して、２０質量部以上７００質量部以下の範囲内でもよく、４０質量部以上６５０質量部以下の範囲内でもよく、６０質量部以上６００質量部以下の範囲内でもよく、８０質量部以上５６０質量部以下の範囲内でもよい。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｇａのモル比が０．５以上３．０以下の範囲内であり、変数ｋが０．９５以上１．０５以下の範囲内（０．９５≦ｋ≦１．０５）である場合、変数ｍは０．０９５以上０．６３１以下の範囲内（０．０９５≦ｍ≦０．６３１）である。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｃｅのモル比が０．０１５以上０．０４０以下の範囲内である場合、変数ｎは０．００５以上０．０１３以下の範囲内（０．００５≦ｎ≦０．０１３）である。
前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｇａのモル比が０．５以上２．０以下の範囲内であり、Ｃｅのモル比が、０．０１８以上０．０４０以下の範囲内である場合、波長変換体に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量は、透光性材料１００質量部に対して、２０質量部以上５００質量部以下の範囲内でもよく、３０質量部以上４００質量部以下の範囲内でもよく、４０質量部以上３００質量部以下の範囲内でもよい。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｇａのモル比が０．５以上２．０以下の範囲内であり、変数ｋが０．９５以上１．０５以下の範囲内（０．９５≦ｋ≦１．０５）である場合、変数ｍは０．０９５以上０．４２１以下の範囲内（０．０９５≦ｍ≦０．４２１）である。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｃｅのモル比が０．０１８以上０．０４０以下の範囲内である場合、変数ｎは０．００６以上０．０１３以下の範囲内（０．００６≦ｎ≦０．０１３）である。
前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｇａのモル比が０．５以上２．０以下の範囲内であり、Ｃｅのモル比が、０．０１８以上０．０４０以下の範囲内である場合、波長変換体に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量は、透光性材料１００質量部に対して、２０質量部以上５００質量部以下の範囲内でもよく、３０質量部以上４００質量部以下の範囲内でもよく、４０質量部以上３００質量部以下の範囲内でもよい。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｇａのモル比が０．５以上２．０以下の範囲内であり、変数ｋが０．９５以上１．０５以下の範囲内（０．９５≦ｋ≦１．０５）である場合、変数ｍは０．０９５以上０．４２１以下の範囲内（０．０９５≦ｍ≦０．４２１）である。前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体において、Ｃｅのモル比が０．０１８以上０．０４０以下の範囲内である場合、変数ｎは０．００６以上０．０１３以下の範囲内（０．００６≦ｎ≦０．０１３）である。
波長変換体は、式（Ｉ）で表される希土類アルミン酸塩蛍光体の他に、前記式（ＩＩ）で表される組成を有するハロシリケート塩蛍光体、前記式（ＩＩＩ）で表される組成を有するβサイアロン蛍光体、前記式（ＩＶ）で表される組成を有する酸窒化物蛍光体、前記式（Ｖ）で表される組成を有するアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、前記式（ＶＩ）で表される組成を有するアルカリ土類金属硫化物蛍光体、前記式（ＶＩＩ）で表される組成を有する第１シリケート蛍光体、前記式（ＶＩＩＩ）で表される組成を有する第２シリケート蛍光体、前記式（ＩＸ）で表される組成を有する第３シリケート蛍光体又はゲルマネート蛍光体、及び前記式（Ｘ）で表される組成を有する第４シリケート蛍光体からなる群から選択される少なくとも１種の蛍光体を含んでいてもよい。波長変換体は、透光性材料１００質量部に対して、蛍光体の合計量が１質量部以上９００質量部以下の範囲内で含んでいてもよく、１０質量部以上８５０質量部以下の範囲内で含んでいてもよく、１５質量部以上８００質量部以下の範囲内で含んでいてもよい。
透光性材料
透光性材料は、樹脂、ガラス及び無機物からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。樹脂は、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。無機物は、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。波長変換体には、蛍光体と透光性材料の他に、必要に応じてフィラー、着色剤、光拡散材を含んでいてもよい。フィラーとしては、例えば酸化ケイ素、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウム等が挙げられる。波長変換体に含まれる蛍光体及び透光性材料以外のその他の成分の含有量は、その他の成分の合計の含有量で、透光性材料１００質量部に対して、０．０１質量部以上１００質量部以下の範囲内とすることができ、０．１質量部以上８０質量部以下の範囲内でもよく、０．５質量部以上７５質量部以下の範囲内でもよい。
透光性材料は、樹脂、ガラス及び無機物からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。樹脂は、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。無機物は、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。波長変換体には、蛍光体と透光性材料の他に、必要に応じてフィラー、着色剤、光拡散材を含んでいてもよい。フィラーとしては、例えば酸化ケイ素、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウム等が挙げられる。波長変換体に含まれる蛍光体及び透光性材料以外のその他の成分の含有量は、その他の成分の合計の含有量で、透光性材料１００質量部に対して、０．０１質量部以上１００質量部以下の範囲内とすることができ、０．１質量部以上８０質量部以下の範囲内でもよく、０．５質量部以上７５質量部以下の範囲内でもよい。
透光体
波長変換部材は、透光体を備えていてもよい。透光体は、ガラスや樹脂のような透光性材料からなる板状体を用いることができる。ガラスは、例えばホウ珪酸ガラスや石英ガラスが挙げられる。樹脂は、シリコーン樹脂やエポキシ樹脂が挙げられる。透光体の厚さは、製造工程における機械的強度が低下せず、波長変換体を十分に支持することができる厚さであればよい。
波長変換部材は、透光体を備えていてもよい。透光体は、ガラスや樹脂のような透光性材料からなる板状体を用いることができる。ガラスは、例えばホウ珪酸ガラスや石英ガラスが挙げられる。樹脂は、シリコーン樹脂やエポキシ樹脂が挙げられる。透光体の厚さは、製造工程における機械的強度が低下せず、波長変換体を十分に支持することができる厚さであればよい。
発光装置－第１構成例
発光装置の構成例を示す。図６Ａは、第１構成例の発光装置１００の概略平面図である。図６Ｂは、図６Ａに示す発光装置１００のＶＩ－ＶＩ’線の概略断面図である。発光装置１００は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子１０と、発光素子１０からの光により励起されて発光する少なくとも１種の蛍光体を含む波長変換体３１とその波長変換体３１が配置された透光体３２とを含む波長変換部材３０とを備える。発光素子１０は、基板７０上に導電部材６０であるバンプを介してフリップチップ実装されている。波長変換部材３０の波長変換体３１は、接着層８０を介して発光素子１０の発光面上に設けられている。発光素子１０及び波長変換部材３０は、その側面が光を反射する被覆部材９０によって覆われている。波長変換体３１は、発光素子１０からの光により励起されて特定の波長範囲に少なくとも１つの発光ピーク波長を有する蛍光体を含む。波長変換体３１には、発光ピーク波長の波長範囲の異なる２種以上の蛍光体が含まれていてもよい。発光素子１０は、基板７０上に形成された配線及び導電部材６０を介して、発光装置１００の外部からの電力の供給を受けて、発光装置１００を発光させることができる。発光装置１００は、発光素子１０を過大な電圧の印加による破壊から防ぐための保護素子等の半導体素子５０を含んでいてもよい。被覆部材９０は、例えば半導体素子５０を覆うように設けられる。以下、発光装置に用いる各部材について説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報の開示を参照することもできる。
発光装置の構成例を示す。図６Ａは、第１構成例の発光装置１００の概略平面図である。図６Ｂは、図６Ａに示す発光装置１００のＶＩ－ＶＩ’線の概略断面図である。発光装置１００は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子１０と、発光素子１０からの光により励起されて発光する少なくとも１種の蛍光体を含む波長変換体３１とその波長変換体３１が配置された透光体３２とを含む波長変換部材３０とを備える。発光素子１０は、基板７０上に導電部材６０であるバンプを介してフリップチップ実装されている。波長変換部材３０の波長変換体３１は、接着層８０を介して発光素子１０の発光面上に設けられている。発光素子１０及び波長変換部材３０は、その側面が光を反射する被覆部材９０によって覆われている。波長変換体３１は、発光素子１０からの光により励起されて特定の波長範囲に少なくとも１つの発光ピーク波長を有する蛍光体を含む。波長変換体３１には、発光ピーク波長の波長範囲の異なる２種以上の蛍光体が含まれていてもよい。発光素子１０は、基板７０上に形成された配線及び導電部材６０を介して、発光装置１００の外部からの電力の供給を受けて、発光装置１００を発光させることができる。発光装置１００は、発光素子１０を過大な電圧の印加による破壊から防ぐための保護素子等の半導体素子５０を含んでいてもよい。被覆部材９０は、例えば半導体素子５０を覆うように設けられる。以下、発光装置に用いる各部材について説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報の開示を参照することもできる。
基板
基板は、絶縁性材料であって、発光素子からの光や外光を透過し難い材料からなることが好ましい。基板の材料としては、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム等のセラミックス、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴレジン）、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）樹脂等の樹脂を上げることができる。セラミックスは耐熱性が高いため、基板の材料として好ましい。
基板は、絶縁性材料であって、発光素子からの光や外光を透過し難い材料からなることが好ましい。基板の材料としては、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム等のセラミックス、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴレジン）、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）樹脂等の樹脂を上げることができる。セラミックスは耐熱性が高いため、基板の材料として好ましい。
接着層
発光素子と波長変換部材の間には、接着層が介在し、発光素子と波長変換部材とを固着する。接着層を構成する接着剤は、発光素子と波長変換部材を光学的に連結できる材料からなることが好ましい。接着層を構成する材料としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂からなる群から選択される少なくとも１種の樹脂であることが好ましい。
発光素子と波長変換部材の間には、接着層が介在し、発光素子と波長変換部材とを固着する。接着層を構成する接着剤は、発光素子と波長変換部材を光学的に連結できる材料からなることが好ましい。接着層を構成する材料としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂からなる群から選択される少なくとも１種の樹脂であることが好ましい。
半導体素子
発光装置に必要に応じて設けられる半導体素子は、例えば発光素子を制御するためのトランジスタや、過大な電圧印加による発光素子の破壊や性能劣化を抑制するための保護素子が挙げられる。保護素子としてはツェナーダイオード（Ｚｅｎｅｒ Ｄｉｏｄｅ）が挙げられる。
発光装置に必要に応じて設けられる半導体素子は、例えば発光素子を制御するためのトランジスタや、過大な電圧印加による発光素子の破壊や性能劣化を抑制するための保護素子が挙げられる。保護素子としてはツェナーダイオード（Ｚｅｎｅｒ Ｄｉｏｄｅ）が挙げられる。
被覆部材
被覆部材の材料としては、絶縁材料を用いることが好ましい。より具体的には、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴレジン）、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）樹脂、シリコーン樹脂が挙げられる。被覆部材には、必要に応じて着色剤、蛍光体、フィラーを添加してもよい。
被覆部材の材料としては、絶縁材料を用いることが好ましい。より具体的には、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴレジン）、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）樹脂、シリコーン樹脂が挙げられる。被覆部材には、必要に応じて着色剤、蛍光体、フィラーを添加してもよい。
導電部材
導電部材としては、バンプを用いることができ、バンプの材料としては、Ａｕあるいはその合金、他の導電部材として、共晶ハンダ（Ａｕ－Ｓｎ）、Ｐｂ－Ｓｎ、鉛フリーハンダ等を用いることができる。
導電部材としては、バンプを用いることができ、バンプの材料としては、Ａｕあるいはその合金、他の導電部材として、共晶ハンダ（Ａｕ－Ｓｎ）、Ｐｂ－Ｓｎ、鉛フリーハンダ等を用いることができる。
発光装置の製造方法－第１構成例
発光装置の製造方法の一例を説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報、又は、特開２０１７－１１７９１２号公報の開示を参照することもできる。発光装置の製造方法は、発光素子の配置工程、必要に応じて半導体素子の配置工程、波長変換体を含む波長変換部材の形成工程、発光素子と波長変換部材の接着工程、被覆部材の形成工程を含むことが好ましい。
発光装置の製造方法の一例を説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報、又は、特開２０１７－１１７９１２号公報の開示を参照することもできる。発光装置の製造方法は、発光素子の配置工程、必要に応じて半導体素子の配置工程、波長変換体を含む波長変換部材の形成工程、発光素子と波長変換部材の接着工程、被覆部材の形成工程を含むことが好ましい。
発光素子の配置工程
発光素子の配置工程において、基板上に発光素子を配置し、実装する。発光素子と半導体素子とは、例えば、基板上にフリップチップ実装される。
発光素子の配置工程において、基板上に発光素子を配置し、実装する。発光素子と半導体素子とは、例えば、基板上にフリップチップ実装される。
波長変換体を含む波長変換部材の形成工程
波長変換体を含む波長変換部材の形成工程において、波長変換体は、透光体の一面に印刷法、接着法、圧縮成形法、電着法により板状、シート状又は層状の波長変換体を形成することによって得てもよい。例えば、印刷法は、蛍光体と、バインダー又は溶剤となる樹脂とを含む波長変換体用組成物を透光体の一面に印刷し、波長変換体を含む波長変換部材を形成することができる。
波長変換体を含む波長変換部材の形成工程において、波長変換体は、透光体の一面に印刷法、接着法、圧縮成形法、電着法により板状、シート状又は層状の波長変換体を形成することによって得てもよい。例えば、印刷法は、蛍光体と、バインダー又は溶剤となる樹脂とを含む波長変換体用組成物を透光体の一面に印刷し、波長変換体を含む波長変換部材を形成することができる。
発光素子と波長変換部材の接着工程
発光素子と波長変換部材の接着工程において、波長変換部材を発光素子の発光面に対向させて、発光素子上に波長変換部材を接着層により接合する。
発光素子と波長変換部材の接着工程において、波長変換部材を発光素子の発光面に対向させて、発光素子上に波長変換部材を接着層により接合する。
被覆部材の形成工程
被覆部材の形成工程において、発光面を除く、発光素子、及び波長変換部材の側面が、被覆部材用組成物で覆われ、発光面を除く発光素子及び波長変換部材の側面に被覆部材が形成される。この被覆部材は、発光素子から出射された光を反射させるためのものであり、波長変換部材の発光面を覆うことなく側面を覆い、かつ半導体素子を埋設するように形成される。
被覆部材の形成工程において、発光面を除く、発光素子、及び波長変換部材の側面が、被覆部材用組成物で覆われ、発光面を除く発光素子及び波長変換部材の側面に被覆部材が形成される。この被覆部材は、発光素子から出射された光を反射させるためのものであり、波長変換部材の発光面を覆うことなく側面を覆い、かつ半導体素子を埋設するように形成される。
以上のようにして、図６Ａ及び図６Ｂに示す発光装置を製造することができる。
発光装置－第２構成例
図７は、第２構成例の発光装置２００の概略断面図である。発光装置２００は、発光素子１０からの光により励起されて発光する少なくとも１種の蛍光体を含む波長変換体３１からなる波長変換部材３０を備えること以外は、発光装置１００と同じである。図７において、発光装置１００と同一の部材には同一の符号を付した。波長変換部材３０は、透光体３２を備えることなく、波長変換体３１からなるものであってもよい。
図７は、第２構成例の発光装置２００の概略断面図である。発光装置２００は、発光素子１０からの光により励起されて発光する少なくとも１種の蛍光体を含む波長変換体３１からなる波長変換部材３０を備えること以外は、発光装置１００と同じである。図７において、発光装置１００と同一の部材には同一の符号を付した。波長変換部材３０は、透光体３２を備えることなく、波長変換体３１からなるものであってもよい。
発光装置の製造方法－第２構成例
第２構成例の発光装置の製造方法は、波長変換部材の形成工程において、波長変換体からなる波長変換部材を形成すること以外は、第１構成例の発光装置の製造方法と同様に製造することができる。波長変換体は、蛍光体と透光性材料を含む波長変換体用組成物を硬化させて予め板状、シート状又は層状に形成し、発光素子上に配置可能な大きさに個片化して、板状、シート状又は層状の波長変換体からなる波長変換部材を準備する。以上のようにして、第２構成例の発光装置を製造することができる。なお、波長変換部材は、上述したように、板状の波長変換焼結体も用いることができる。
第２構成例の発光装置の製造方法は、波長変換部材の形成工程において、波長変換体からなる波長変換部材を形成すること以外は、第１構成例の発光装置の製造方法と同様に製造することができる。波長変換体は、蛍光体と透光性材料を含む波長変換体用組成物を硬化させて予め板状、シート状又は層状に形成し、発光素子上に配置可能な大きさに個片化して、板状、シート状又は層状の波長変換体からなる波長変換部材を準備する。以上のようにして、第２構成例の発光装置を製造することができる。なお、波長変換部材は、上述したように、板状の波長変換焼結体も用いることができる。
発光装置－第３構成例
図８は、第３構成例の発光装置３００の概略断面図である。発光装置３００は、例えば、成形体４１と、発光素子１１と、波長変換部材３３とを備える。成形体４１は、第１リード５１及び第２リード５２と、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂を含む樹脂部４２とが一体的に成形されてなるものである。成形体４１は底面と側面を持つ凹部を形成しており、凹部の底面に発光素子１１が載置されている。発光素子１１は一対の正負の電極を有しており、その一対の正負の電極はそれぞれ第１リード５１及び第２リード５２とそれぞれワイヤ６３を介して電気的に接続されている。発光素子１１は波長変換部材３３により被覆されている。波長変換部材３３は、発光素子１１からの光を波長変換する蛍光体２１と透光性材料を含む。蛍光体２１は、発光素子からの光により励起されて特定の波長範囲に少なくとも一つの発光ピーク波長を有し、発光ピーク波長の波長範囲の異なる２種以上の蛍光体が含まれていてもよい。発光素子１１の正負一対の電極に接続された第１リード５１及び第２リード５２は、発光装置３００を構成するパッケージの外方に向けて、第１リード５１及び第２リード５２の一部が露出されている。これらの第１リード５１及び第２リード５２を介して、外部から電力の供給を受けて発光装置３００を発光させることができる。
図８は、第３構成例の発光装置３００の概略断面図である。発光装置３００は、例えば、成形体４１と、発光素子１１と、波長変換部材３３とを備える。成形体４１は、第１リード５１及び第２リード５２と、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂を含む樹脂部４２とが一体的に成形されてなるものである。成形体４１は底面と側面を持つ凹部を形成しており、凹部の底面に発光素子１１が載置されている。発光素子１１は一対の正負の電極を有しており、その一対の正負の電極はそれぞれ第１リード５１及び第２リード５２とそれぞれワイヤ６３を介して電気的に接続されている。発光素子１１は波長変換部材３３により被覆されている。波長変換部材３３は、発光素子１１からの光を波長変換する蛍光体２１と透光性材料を含む。蛍光体２１は、発光素子からの光により励起されて特定の波長範囲に少なくとも一つの発光ピーク波長を有し、発光ピーク波長の波長範囲の異なる２種以上の蛍光体が含まれていてもよい。発光素子１１の正負一対の電極に接続された第１リード５１及び第２リード５２は、発光装置３００を構成するパッケージの外方に向けて、第１リード５１及び第２リード５２の一部が露出されている。これらの第１リード５１及び第２リード５２を介して、外部から電力の供給を受けて発光装置３００を発光させることができる。
波長変換部材に用いられる透光性材料は、第１構成例又は第２構成例の波長変換部材に用いた透光性材料と同様の透光性材料を用いることができる。また、波長変換部材は、第１構成例及び第２構成例の波長変換部材と同様に、必要に応じてフィラー、着色剤、光拡散材を含んでいてもよい。
発光装置の製造方法－第３構成例
第３構成例の発光装置の製造方法を説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１０－０６２２７２号公報の開示を参照することもできる。発光装置の製造方法は、成形体の準備工程と、発光素子の配置工程と、波長変換部材用組成物の配置工程と、樹脂パッケージ形成工程とを含むことが好ましい。成形体として、複数の凹部を有する集合成形体を用いる場合には、樹脂パッケージ形成工程後に、各単位領域の樹脂パッケージごとに分離する個片化工程を含んでいてもよい。
第３構成例の発光装置の製造方法を説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１０－０６２２７２号公報の開示を参照することもできる。発光装置の製造方法は、成形体の準備工程と、発光素子の配置工程と、波長変換部材用組成物の配置工程と、樹脂パッケージ形成工程とを含むことが好ましい。成形体として、複数の凹部を有する集合成形体を用いる場合には、樹脂パッケージ形成工程後に、各単位領域の樹脂パッケージごとに分離する個片化工程を含んでいてもよい。
成形体の準備工程において、複数のリードを熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を用いて一体成形し、側面と底面とを有する凹部を有する成形体を準備する。成形体は、複数の凹部を含む集合基体からなる成形体であってもよい。
発光素子の配置工程において、成形体の凹部の底面に発光素子が配置され、発光素子の正負の電極が第１リード及び第２リードにワイヤにより接続される。
波長変換部材用組成物の配置工程において、成形体の凹部に波長変換部材用組成物が配置される。
樹脂パッケージ成形工程において、成形体の凹部に配置された波長変換部材用組成物を硬化させて、樹脂パッケージが形成され、発光装置が製造される。複数の凹部を含む集合体基体からなる成形体を用いた場合は、樹脂パッケージの形成工程後に、個片化工程において、複数の凹部を有する集合基体の各単位領域の樹脂パッケージごとに分離され、個々の発光装置が製造される。以上のようにして、図８に示す第３構成例の発光装置を製造することができる。
発光素子の配置工程において、成形体の凹部の底面に発光素子が配置され、発光素子の正負の電極が第１リード及び第２リードにワイヤにより接続される。
波長変換部材用組成物の配置工程において、成形体の凹部に波長変換部材用組成物が配置される。
樹脂パッケージ成形工程において、成形体の凹部に配置された波長変換部材用組成物を硬化させて、樹脂パッケージが形成され、発光装置が製造される。複数の凹部を含む集合体基体からなる成形体を用いた場合は、樹脂パッケージの形成工程後に、個片化工程において、複数の凹部を有する集合基体の各単位領域の樹脂パッケージごとに分離され、個々の発光装置が製造される。以上のようにして、図８に示す第３構成例の発光装置を製造することができる。
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ａ
原料の準備
酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）と、酸化セリウム（ＣｅＯ２）と、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）と、を原料として使用し、各化合物に含まれるＬｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製して原料混合物を得た。全体量１００質量％に対して、フラックスとしてフッ化バリウム（ＢａＦ２）を７．０質量％添加し、各原料をボールミルで混合して、混合物を得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１２）３（Ａｌ０．９Ｇａ０．１）５Ｏ１２となるように調製した。
熱処理
得られた混合物をアルミナ坩堝に入れ、還元性雰囲気において、１６００℃で１０時間熱処理して焼成物を得た。
分散処理
得られた焼成物と、分散媒であるアルミナボールと、脱イオン水とを容器に入れ、回転させながら４時間分散させた。その後湿式ふるいにより、粗大粒子を除去した。次いで、沈降分級を行なって微小粒子を除去した。
酸洗浄処理
沈降分級により得られた焼成物を塩酸の濃度が１７質量％の塩酸水溶液で酸洗浄し、その後水洗いして、分離乾燥し、酸洗浄処理後の焼成物を希土類アルミン酸塩蛍光体Ａとして得た。
原料の準備
酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）と、酸化セリウム（ＣｅＯ２）と、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）と、を原料として使用し、各化合物に含まれるＬｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製して原料混合物を得た。全体量１００質量％に対して、フラックスとしてフッ化バリウム（ＢａＦ２）を７．０質量％添加し、各原料をボールミルで混合して、混合物を得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１２）３（Ａｌ０．９Ｇａ０．１）５Ｏ１２となるように調製した。
熱処理
得られた混合物をアルミナ坩堝に入れ、還元性雰囲気において、１６００℃で１０時間熱処理して焼成物を得た。
分散処理
得られた焼成物と、分散媒であるアルミナボールと、脱イオン水とを容器に入れ、回転させながら４時間分散させた。その後湿式ふるいにより、粗大粒子を除去した。次いで、沈降分級を行なって微小粒子を除去した。
酸洗浄処理
沈降分級により得られた焼成物を塩酸の濃度が１７質量％の塩酸水溶液で酸洗浄し、その後水洗いして、分離乾燥し、酸洗浄処理後の焼成物を希土類アルミン酸塩蛍光体Ａとして得た。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．８Ｇａ０．２）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．８Ｇａ０．２）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．７Ｇａ０．３）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．７Ｇａ０．３）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製した。１５００℃で１０時間熱処理する以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製した。１５００℃で１０時間熱処理する以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．５Ｇａ０．５）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．５Ｇａ０．５）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．４Ｇａ０．６）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．４Ｇａ０．６）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈ
大気雰囲気下、１５００℃で１０時間熱処理する以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
大気雰囲気下、１５００℃で１０時間熱処理する以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉ
原料の準備（第一混合物）
酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）と、酸化セリウム（ＣｅＯ２）と、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）と、を原料として使用し、各化合物に含まれるＬｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製した。全体量１００質量％に対して、フラックスとしてフッ化バリウム（ＢａＦ２）を７．０質量％添加し、各原料をボールミルで混合して、第一混合物を得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
第一熱処理
得られた第一混合物をアルミナ坩堝に入れ、還元性雰囲気において、１５００℃で１０時間熱処理して第一焼成物を得た。
第二混合物
得られた第一焼成物と酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）と、酸化セリウム（ＣｅＯ２）と、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）と、を原料として使用し、第一焼成物及び各化合物に含まれるＬｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、前記組成を満たすように各化合物からなる原料を調製し、全体量１００質量％に対して、フラックスとしてフッ化バリウム（ＢａＦ２）を７.０質量％添加した第二原料混合物を得た。第一焼成物と第二原料混合物が質量比で７：３となるようボールミルを用いて混合し、第二混合物を得た。
第二熱処理
得られた第二混合物をアルミナ坩堝に入れ、還元性雰囲気において、１５００℃で１０時間熱処理して第二焼成物を得た。この第二焼成物を、希土類アルミン酸塩Ａと同様にして、分散処理及び酸洗浄処理を行って、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉを得た。
原料の準備（第一混合物）
酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）と、酸化セリウム（ＣｅＯ２）と、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）と、を原料として使用し、各化合物に含まれるＬｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製した。全体量１００質量％に対して、フラックスとしてフッ化バリウム（ＢａＦ２）を７．０質量％添加し、各原料をボールミルで混合して、第一混合物を得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９５Ｃｅ０．００５）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
第一熱処理
得られた第一混合物をアルミナ坩堝に入れ、還元性雰囲気において、１５００℃で１０時間熱処理して第一焼成物を得た。
第二混合物
得られた第一焼成物と酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）と、酸化セリウム（ＣｅＯ２）と、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）と、を原料として使用し、第一焼成物及び各化合物に含まれるＬｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、前記組成を満たすように各化合物からなる原料を調製し、全体量１００質量％に対して、フラックスとしてフッ化バリウム（ＢａＦ２）を７.０質量％添加した第二原料混合物を得た。第一焼成物と第二原料混合物が質量比で７：３となるようボールミルを用いて混合し、第二混合物を得た。
第二熱処理
得られた第二混合物をアルミナ坩堝に入れ、還元性雰囲気において、１５００℃で１０時間熱処理して第二焼成物を得た。この第二焼成物を、希土類アルミン酸塩Ａと同様にして、分散処理及び酸洗浄処理を行って、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉを得た。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｊ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｊを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９３Ｃｅ０．００７）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｊを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９３Ｃｅ０．００７）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｋ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｋを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９２Ｃｅ０．００８）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｋを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９２Ｃｅ０．００８）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｌ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｌを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９０Ｃｅ０．０１０）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｌを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９９０Ｃｅ０．０１０）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｍ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｍを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８８Ｃｅ０．０１２）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｍを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８８Ｃｅ０．０１２）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｎ
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｎを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
Ｌｕ、Ｃｅ、Ａｌ及びＧａの各元素が、下記の組成を満たすように各化合物からなる原料を調製したこと以外は、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと同様にして、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｎを得た。原料は、仕込み組成において、（Ｌｕ０．９８７Ｃｅ０．０１３）３（Ａｌ０．６Ｇａ０．４）５Ｏ１２となるように調製した。
希土類アルミン酸塩蛍光体の評価
得られた希土類アルミン酸塩蛍光体について、以下の評価を行った。評価結果は、表１に示す。表１中のＧａ（モル比）、Ｃｅ（モル比）は、仕込み組成における各元素のモル比である。
得られた希土類アルミン酸塩蛍光体について、以下の評価を行った。評価結果は、表１に示す。表１中のＧａ（モル比）、Ｃｅ（モル比）は、仕込み組成における各元素のモル比である。
発光特性
各蛍光体について、発光特性を測定した。蛍光体の発光特性は、量子効率測定装置（ＱＥ－２０００、大塚電子株式会社製）を用いて、励起光の波長を４２０ｎｍの光を各蛍光体に照射し、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルを測定した。各蛍光体の発光スペクトルから、各蛍光体について、ＣＩＥ色度図における色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）と輝度（％）を求めた。
各蛍光体について、発光特性を測定した。蛍光体の発光特性は、量子効率測定装置（ＱＥ－２０００、大塚電子株式会社製）を用いて、励起光の波長を４２０ｎｍの光を各蛍光体に照射し、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルを測定した。各蛍光体の発光スペクトルから、各蛍光体について、ＣＩＥ色度図における色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）と輝度（％）を求めた。
実施例１－１から１－３
希土類アルミン酸塩Ａを用いて発光装置を製造した。発光装置の製造方法は、特開２０１０－０６２２７２号公報の開示を参照することができる。具体的には、第一リードと、第二リードと、底面と側面とを有する凹部と、を有する成形体を準備した。主波長が４５５ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、凹部の底面に発光素子を配置し、第一リード及び第二リードにワイヤにより接続した。透光性材料としてシリコーン樹脂１００質量部に対し、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａを表２に示す量（実施例１－１：２０質量部、実施例１－２：４０質量部、実施例１－３：６０質量部）含む波長変換体用組成物を準備し、成形体の凹部内に波長変換体用組成物を充填した。１５０℃で４時間加熱して波長変換体用組成物を硬化させ、発光素子を被覆する波長変換体からなる波長変換部材を形成して樹脂パッケージを形成し、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩Ａを用いて発光装置を製造した。発光装置の製造方法は、特開２０１０－０６２２７２号公報の開示を参照することができる。具体的には、第一リードと、第二リードと、底面と側面とを有する凹部と、を有する成形体を準備した。主波長が４５５ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、凹部の底面に発光素子を配置し、第一リード及び第二リードにワイヤにより接続した。透光性材料としてシリコーン樹脂１００質量部に対し、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａを表２に示す量（実施例１－１：２０質量部、実施例１－２：４０質量部、実施例１－３：６０質量部）含む波長変換体用組成物を準備し、成形体の凹部内に波長変換体用組成物を充填した。１５０℃で４時間加熱して波長変換体用組成物を硬化させ、発光素子を被覆する波長変換体からなる波長変換部材を形成して樹脂パッケージを形成し、発光装置を製造した。
実施例２－１から２－３
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂを表２に示す量（実施例２－１：２０質量部、実施例２－２：４０質量部、実施例２－３：６０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｂを表２に示す量（実施例２－１：２０質量部、実施例２－２：４０質量部、実施例２－３：６０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
実施例３－１から３－３
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃを表２に示す量（実施例３－１：４０質量部、実施例３－２：６０質量部、実施例３－３：８０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｃを表２に示す量（実施例３－１：４０質量部、実施例３－２：６０質量部、実施例３－３：８０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
比較例４－１、実施例４－２から４－５
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄを表２に示す量（比較例４－１：２０質量部、実施例４－２：４０質量部、実施例４－３：６０質量部、実施例４－４：９０質量部、実施例４－５：１２０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄを表２に示す量（比較例４－１：２０質量部、実施例４－２：４０質量部、実施例４－３：６０質量部、実施例４－４：９０質量部、実施例４－５：１２０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
比較例１
主波長が４５４ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、蛍光体を用いないこと以外は、実施例１－１と同様にして第一態様の発光装置を製造した。
主波長が４５４ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、蛍光体を用いないこと以外は、実施例１－１と同様にして第一態様の発光装置を製造した。
比較例２
主波長が４８４ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、蛍光体を用いないこと以外は、実施例１－１と同様にして第一態様の発光装置を製造した。
主波長が４８４ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、蛍光体を用いないこと以外は、実施例１－１と同様にして第一態様の発光装置を製造した。
比較例３
主波長が４９５ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、蛍光体を用いないこと以外は、実施例１－１と同様にして第一態様の発光装置を製造した。
主波長が４９５ｎｍである窒化物半導体を用いた発光素子を準備し、蛍光体を用いないこと以外は、実施例１－１と同様にして第一態様の発光装置を製造した。
各発光素子及び各発光装置について、以下の評価を行った。各発光装置における評価の結果は、表２に記載した。
発光素子の評価（発光素子の主波長）
実施例及び比較例に用いた各発光素子について、分光測光装置（ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社）と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、ＣＩＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）を測定し、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、各発光素子の発光色の色度座標（ｘＥ、ｙＥ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長を主波長として求めた。
実施例及び比較例に用いた各発光素子について、分光測光装置（ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社）と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、ＣＩＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）を測定し、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、各発光素子の発光色の色度座標（ｘＥ、ｙＥ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長を主波長として求めた。
発光装置の評価
発光装置の光束、光束比、放射束（分光全放射束）、色度座標（ｘ、ｙ）
各発光装置について、分光測光装置（ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社）と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、光束、放射束（分光全放射束：ｍＷ）、ＣＩＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）を求めた。
発光装置の光束、光束比、放射束（分光全放射束）、色度座標（ｘ、ｙ）
各発光装置について、分光測光装置（ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社）と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、光束、放射束（分光全放射束：ｍＷ）、ＣＩＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）を求めた。
発光装置の主波長λｄ
各発光装置の主波長は、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、各発光装置の発光色の色度座標（ｘ、ｙ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長を主波長として求めた。
各発光装置の主波長は、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、各発光装置の発光色の色度座標（ｘ、ｙ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長を主波長として求めた。
Ｓ／Ｐ比
各発光装置について、明所視における光束に対する暗所視における光束の比であるＳ／Ｐ比を、上記式（１）に基づき算出した。
各発光装置について、明所視における光束に対する暗所視における光束の比であるＳ／Ｐ比を、上記式（１）に基づき算出した。
発光装置の発光スペクトル
各発光装置について、分光測光装置（ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社）と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルを測定した。各発光装置について、各発光装置の発光スペクトルにおいて最大の発光強度を１として相対発光スペクトルを求めた
各発光装置について、分光測光装置（ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス株式会社）と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルを測定した。各発光装置について、各発光装置の発光スペクトルにおいて最大の発光強度を１として相対発光スペクトルを求めた
メラノピック比
各発光装置の分光分布と、ｉｐＲＧＣの感度曲線（吸光度）と、ヒトの明所視における視感度曲線から、上記式（２）に基づき、メラノピック比を算出した。
各発光装置の分光分布と、ｉｐＲＧＣの感度曲線（吸光度）と、ヒトの明所視における視感度曲線から、上記式（２）に基づき、メラノピック比を算出した。
発光スペクトルの積分値の比率Ｉｂ／Ｉａ
各発光装置の相対発光スペクトルにおいて、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉａに対する３８０ｎｍ以上５３１ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉｂの積分値の比率Ｉｂ／Ｉａを求めた。
各発光装置の相対発光スペクトルにおいて、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉａに対する３８０ｎｍ以上５３１ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉｂの積分値の比率Ｉｂ／Ｉａを求めた。
各実施例の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、明所視における光束に対する暗所視における光束の比率であるＳ／Ｐ比が６．５以下であった。各実施例の発光装置は、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する場合においても、暗所における光束と明所における光束の差を低減し、暗所視でも明所視でも明るく見え、優れた視認性を維持することができると考えられた。
各実施例の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４以下であった。各実施例の発光装置は、ヒトの概日リズムに大きな影響を与える可能性は低く、例えば充電時等の機器の特定の状態を表す信号色として、特定のイメージを想起させることが可能な青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発することができると考えられた。
各実施例の発光装置から発せられる４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、図３に示される領域Ａ１内及び図４に示される領域Ａ２内の発光色を呈した。実施例３－２、実施例４－２、実施例４－３、実施例４－４、実施例４－５の各発光装置は、領域Ａ１及び領域Ａ２の中でも、図５に示される領域Ａ３の青色から青緑色の発光色を呈した。
各実施例の発光装置は、積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．６以上０．９５以下の範囲内であり、暗所視でも明所視でも明るく見える優れた視認性を維持しながら、暗所視においても明所視においてもヒトが感じる明るさの差を低減した光を発することができると考えられた。
比較例１の発光装置は、４７５ｎｍ未満に主波長を有する光を発し、Ｓ／Ｐ比が６．５を超えており、暗所で視認された場合に、明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。また、比較例１の発光装置は、４７５ｎｍ未満に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４を超えており、ヒトの概日リズムに影響を与える可能性が考えられた。また、比較例１の発光装置は、４７５ｎｍ未満に主波長を有する光を発し、図３に示される領域Ａ１内の発光色を呈していなかった。また、比較例１の発光装置は、積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．９５を超えており、暗所では明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。
比較例２の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発したが、Ｓ／Ｐ比が６．５を超えており、暗所で視認された場合に、明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。また、比較例２の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４を超えており、ヒトの概日リズムに影響を与える可能性が考えられた。また、比較例２の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、図３に示される領域Ａ１内の発光色を呈していたが、図４に示される領域Ａ２内及び図５に示される領域Ａ３内の発光色を呈していなかった。また、比較例２の発光装置は、積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．９５を超えており、暗所では明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。
比較例３の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発したが、Ｓ／Ｐ比が６．５を超えており、暗所で視認された場合に、明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。また、比較例３の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４を超えており、ヒトの概日リズムに影響を与える可能性が考えられた。また、比較例３の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、この光は、図３に示される領域Ａ１内及び図４に示される領域Ａ２内の発光色を呈していたが、図５に示される領域Ａ３内の発光色を呈してなかった。また、比較例３の発光装置は、積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．９５を超えており、暗所では明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。
比較例４－１の発光装置は、波長変換部材に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄの組成において、Ｇａのモル比が比較的多く、また、Ｃｅのモル比が比較的多いため、Ｇａのモル比が少ない蛍光体に対して、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄの発光ピーク波長が変化し、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｄの含有量が少ないと、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光が発せられなかった。
比較例５－１から５－２、実施例５－３から５－７
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅを表３に示す量（比較例５－１：２０質量部、比較例５－２：４０質量部、実施例５－３：６０質量部、実施例５－４：９０質量部、実施例５－５：１２０質量部、実施例５－６：２００質量部、実施例５－７：２８０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｅを表３に示す量（比較例５－１：２０質量部、比較例５－２：４０質量部、実施例５－３：６０質量部、実施例５－４：９０質量部、実施例５－５：１２０質量部、実施例５－６：２００質量部、実施例５－７：２８０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
比較例６－１から６－４、実施例６－５から６－９
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆを表３に示す量（比較例６－１：２０質量部、比較例６－２：４０質量部、比較例６－３：６０質量部、比較例６－４：１００質量部、実施例６－５：２００質量部、実施例６－６：３００質量部、実施例６－７：４００質量部、実施例６－８：４５０質量部、実施例６－９：５５０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｆを表３に示す量（比較例６－１：２０質量部、比較例６－２：４０質量部、比較例６－３：６０質量部、比較例６－４：１００質量部、実施例６－５：２００質量部、実施例６－６：３００質量部、実施例６－７：４００質量部、実施例６－８：４５０質量部、実施例６－９：５５０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
比較例７－１から７－４、実施例７－５から７－１１
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇを表３に示す量（比較例７－１：２０質量部、比較例７－２：４０質量部、比較例７－３：６０質量部、比較例７－４：１５０質量部、実施例７－５：２５０質量部、実施例７－６：３５０質量部、実施例７－７：４５０質量部、実施例７－８：５６０質量部、実施例７－９：６００質量部、実施例７－１０：６５０質量部、実施例７－１１：７００質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｇを表３に示す量（比較例７－１：２０質量部、比較例７－２：４０質量部、比較例７－３：６０質量部、比較例７－４：１５０質量部、実施例７－５：２５０質量部、実施例７－６：３５０質量部、実施例７－７：４５０質量部、実施例７－８：５６０質量部、実施例７－９：６００質量部、実施例７－１０：６５０質量部、実施例７－１１：７００質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
比較例８－１から８―４、実施例８－５から８－８
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを表３に示す量（比較例８－１：２０質量部、比較例８－２：４０質量部、比較例８－３：６０質量部、比較例８－４：１００質量部、実施例８－５：２００質量部、実施例８－６：３００質量部、実施例８－７：４００質量部、実施例８－８：４５０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを表３に示す量（比較例８－１：２０質量部、比較例８－２：４０質量部、比較例８－３：６０質量部、比較例８－４：１００質量部、実施例８－５：２００質量部、実施例８－６：３００質量部、実施例８－７：４００質量部、実施例８－８：４５０質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
比較例９－１から９－２、実施例９－３から９－６
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉを表３に示す量（比較例９－１：２０質量部、比較例９－２：４０質量部、実施例９－３：６０質量部、実施例９－４：１２０質量部、実施例９－５：２００質量部、実施例９－６：３００質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｉを表３に示す量（比較例９－１：２０質量部、比較例９－２：４０質量部、実施例９－３：６０質量部、実施例９－４：１２０質量部、実施例９－５：２００質量部、実施例９－６：３００質量部）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１－１と同様にして、発光装置を製造した。
各発光装置について、実施例１－１と同様にして、発光装置の評価を行った。結果を表３に示す。
各実施例の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、明所視における光束に対する暗所視における光束の比率であるＳ／Ｐ比が６．５以下であった。各実施例の発光装置は、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する場合においても、暗所における光束と明所における光束の差を低減し、暗所視でも明所視でも明るく見え、優れた視認性を維持することができ、ヒトが感じる明るさの差を低減することができると考えられた。
各実施例の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４以下であった。各実施例の発光装置は、ヒトの概日リズムに大きく影響を与えることなく、例えば充電時等の機器の特定の状態を表す信号色として、特定のイメージを想起させることが可能な青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発することができると考えられた。
各実施例の発光装置から発せられる４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、図３に示される領域Ａ１内及び図４に示される領域Ａ２内の発光色を呈していた。実施例５－５、実施例５－６、実施例６－６から６－９、実施例７－７から７－１１、実施例８－５から８－８、実施例９－５の各発光装置は、領域Ａ１及び領域Ａ２の中でも、図５に示される領域Ａ３の青色から青緑色の発光色を呈した。
各実施例の発光装置は、積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．６以上０．９５以下の範囲内であり、暗所視でも明所視でも明るく見える優れた視認性を維持しながら、暗所視においても明所視においてもヒトが感じる明るさの差を低減した光を発することができると考えられた。
比較例５－１から５－２、比較例６－１から６－４、比較例７－１から７－４、比較例８－１から８－３、比較例９－１の各発光装置は、波長変換部材に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体ＥからＩの各組成において、Ｇａのモル比が比較的多く、Ｃｅのモル比が少ないため、輝度が低く、希土類アルミン酸塩蛍光体ＥからＩの含有量が少ないと、４７５ｎｍ未満に主波長を有する光を発し、Ｓ／Ｐ比が６．５を超えており、暗所で視認された場合に、明るすぎるように感じられる場合があることが想定された。また、比較例５－１から５－２、比較例６－１から６－４、比較例７－１から７－４、比較例８－１から８－３、比較例９－１の各発光装置は、４７５ｎｍ未満に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４を超えており、ヒトの概日リズムに影響を与える可能性があった。比較例８－４及び比較例９－２の各発光装置は、波長変換部材に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈ又はＩの各組成におけるＧａのモル比が比較的多いため、Ｇａのモル比が少ない蛍光体に対して、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈ又はＩの発光ピーク波長が変化し、希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈ又はＩの含有量が少ないと、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光が発せられなかった。
実施例１０－１、比較例１０－２から１０－３
図６Ａ及び図６Ｂに示される態様の発光装置を製造した。
発光素子の配置工程において、基板は、窒化アルミニウムを材料とするセラミックス基板を用いた。発光素子は、主波長が４５０ｎｍである窒化物系半導体層が積層された発光素子を用いた。発光素子の大きさは、平面形状が約１．０ｍｍ四方の略正方形であり、厚さが約０．１１ｍｍである。発光素子は、光出射面が基板側になるように配置し、Ａｕからなる導電部材を用いたバンプによってフリップチップ実装した。また、発光素子と間隔を空けて半導体素子をＡｕからなる導電部材を用いたバンプによってフリップチップ実装した。
図６Ａ及び図６Ｂに示される態様の発光装置を製造した。
発光素子の配置工程において、基板は、窒化アルミニウムを材料とするセラミックス基板を用いた。発光素子は、主波長が４５０ｎｍである窒化物系半導体層が積層された発光素子を用いた。発光素子の大きさは、平面形状が約１．０ｍｍ四方の略正方形であり、厚さが約０．１１ｍｍである。発光素子は、光出射面が基板側になるように配置し、Ａｕからなる導電部材を用いたバンプによってフリップチップ実装した。また、発光素子と間隔を空けて半導体素子をＡｕからなる導電部材を用いたバンプによってフリップチップ実装した。
波長変換部材を含む波長変換体の形成工程において、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａを用いた。透光性材料としてシリコーン樹脂１００質量部に対して、希土類アルミン酸塩蛍光体Ａを表４に示す量（実施例１０－１：１００質量部、比較例１０－２：１５０質量部、比較例１０－３：２００質量部）含み、フィラーとして酸化アルミニウムを１５質量部含む波長変換体用組成物を準備した。透光体として、ホウ珪酸ガラスからなり、発光素子の平面形状よりも縦横に約０．１５ｍｍ大きい、平面形状が約１．１５ｍｍ四方の略正方形であり、厚さが約０．１０ｍｍである透光体を準備した。透光体の略正方形状の一面に波長変換体用組成物を印刷法により印刷し、１８０℃で２時間加熱して、波長変換体用組成物を硬化させて、厚さ約８０μｍの層状の波長変換体を形成し、層状又は板状の波長変換体と透光体が一体となった波長変換部材を形成した。
発光素子と波長変換部材の接着工程において、波長変換部材の平面形状が約１．１５ｍｍ四方の略正方形の一面と、発光素子の平面形状が約１．０ｍｍ四方の略正方形の一面とを、シリコーン樹脂を含む接着剤を用いて接着し、発光素子と波長変換部材の間に接着層を形成した。
被覆部材の形成工程において、ジメチルシリコーン樹脂と平均粒径（カタログ値）が０．２８μｍの酸化チタン粒子とを含み、ジメチルシリコーン樹脂１００質量部に対して酸化チタン粒子を３０質量部含む被覆部材用組成物を準備した。基板上に配置された発光素子及び波長変換体及び透光体を含む波長変換部材の側面を被覆部材用組成物で覆い、半導体素子は完全に被覆部材用組成物に埋設するように、被覆部材用組成物を充填し、被覆部材用組成物を硬化させ、被覆部材を形成して、樹脂パッケージを形成し、発光装置を製造した。
実施例１１－１から１１－２、比較例１１－３
希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを５０：５０の重量比で混合して発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈの混合物を、表４に示す量（実施例１１－１：２００質量部、実施例１１－２：３００質量部、比較例１１－３：５００質量部、）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１０－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを５０：５０の重量比で混合して発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ａと希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈの混合物を、表４に示す量（実施例１１－１：２００質量部、実施例１１－２：３００質量部、比較例１１－３：５００質量部、）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１０－１と同様にして、発光装置を製造した。
実施例１２－１から１２－３
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを表４に示す量（実施例１２－１：４００質量部、実施例１２－２：５００質量部、実施例１２－３：６００質量部、）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１０－１と同様にして、発光装置を製造した。
希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを用いて発光装置を製造した。希土類アルミン酸塩蛍光体Ｈを表４に示す量（実施例１２－１：４００質量部、実施例１２－２：５００質量部、実施例１２－３：６００質量部、）を含む波長変換体用組成物を準備し、この波長変換体用組成物を用いたこと以外は、実施例１０－１と同様にして、発光装置を製造した。
各実施例の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、明所視における光束に対する暗所視における光束の比率であるＳ／Ｐ比が６．５以下であった。各実施例の発光装置は、青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発する場合においても、暗所における光束と明所における光束の差を低減し、暗所視でも明所視でも明るく見え、優れた視認性を維持することができ、ヒトが感じる明るさの差を低減することができると考えられた。
各実施例の発光装置は、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、メラノピック比が３．４以下であった。各実施例の発光装置は、ヒトの概日リズムに大きな影響を与える可能性は低く、例えば充電時等の機器の特定の状態を表す信号色として、特定のイメージを想起させることが可能な青緑色を含む青色から緑色の波長範囲に主波長を有する光を発した。
各実施例の発光装置から発せられる４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、図３に示される領域Ａ１内及び図４に示される領域Ａ２内の発光色を呈した。実施例１２－３の発光装置は、領域Ａ１及び領域Ａ２の中でも、図５に示される領域Ａ３の青色から青緑色の発光色を呈した。
各実施例の発光装置は、積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが０．６以上０．９５以下の範囲内であり、暗所視でも明所視でも明るく見える優れた視認性を維持しながら、暗所視においても明所視においてもヒトが感じる明るさの差を低減した光を発することができると考えられた。
比較例１０－２から１０－３、比較例１１－３の各発光装置は、波長変換体に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体Ａの輝度が高く、希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量が多すぎると、５００ｎｍを超える主波長を有する光を発し、４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光が発せられなかった。
本発明の一態様に係る発光装置は、一般照明用の発光装置、車両用の発光装置、表示装置、照明器具、ディスプレイ等として利用することができる。
１０、１１：発光素子、２１：蛍光体、３０、３３：波長変換部材、３１：波長変換体、３２：透光体、４１：成形体、４２：樹脂部、５０：半導体素子、５１：第１リード、５２：第２リード、６０：導電部材、６３：ワイヤ、７０：基板、８０：接着層、９０：被覆部材、１００、２００、３００：発光装置。
Claims (11)
- ４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、
前記発光素子の光の出射側に配置され、下記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、
明所視における光束に対する暗所視における光束の比率である下記式（１）から導き出されるＳ／Ｐ比が６．５以下である、発光装置。
（式（１）中、定数Ｋは、６８３１（ｌｍ／Ｗ）であり、定数Ｋ’は１７００（ｌｍ／Ｗ）であり、波長λｎｍが３６０ｎｍ以上８３０ｎｍ以下の範囲内において、Ｖ（λ）は、ヒトの明所視標準分光視感効率であり、Ｖ’（λ）は、ヒトの暗所視標準分光視感効率であり、Φｅ（λ）は、発光装置から発せられる光の分光全放射束である。）
- ４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、
前記発光素子の光の出射側に配置され、下記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体を含む波長変換部材と、を備えた発光装置であり、
（Ｌｕ１－ｐ－ｎＬｎｐＣｅｎ）３（Ａｌ１－ｍＧａｍ）５ｋＯ１２ （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される少なくとも１種の希土類元素であり、ｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．０５≦ｍ≦０．７０、０．００２≦ｎ≦０．０５０、０≦ｐ≦０．３０を満たす。）
４７５ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発し、
下記式（２）から導き出されるメラノピック比が３．４以下である、発光装置。
（式（２）中、波長が３８０ｎｍ以上７３０ｎｍ以下の範囲内において、「Ｌａｍｐ×Ｃｉｒｃａｄｉａｎ」は、発光装置の分光分布に含まれるサーカディアン応答であり、「Ｌａｍｐ×Ｖｉｓｕａｌ」は、発光装置の分光分布に含まれる視感度応答であり、「Ｌａｍｐ」は発光装置の分光分布であり、「Ｃｉｒｃａｄｉａｎ」は、哺乳類の網膜にある光受容体である内因性光感受性網膜神経節細胞の感度曲線であり、「Ｖｉｓｕａｌ」は、ヒトの明所視における視感度曲線であり、「１．２１８」は、定数（ｌｕｘ ｆａｃｔｏｒ）である。）
- ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．００８２、ｙ＝０．５３８４）を第一点とし、（ｘ＝０．１０９６、ｙ＝０．０８６８）を第二点とし、（ｘ＝０．２１０、ｙ＝０．１９０）を第三点とし、（ｘ＝０．２６０、ｙ＝０．３８０）を第四点とし、前記第一点と前記第二点を結ぶ第一直線と、前記第二点と前記第三点を結ぶ第二直線と、前記第三点と前記第四点を結ぶ第三直線と、前記第四点と前記第一点を結ぶ第四直線とで画定された領域Ａ１内の光を発する、請求項１又は２に記載の発光装置。
- 前記Ｓ／Ｐ比が６．０以下である、請求項１に記載の発光装置。
- 前記Ｓ／Ｐ比が３．０以上である、請求項１又は４に記載の発光装置。
- 前記メラノピック比が１．４以上である、請求項２に記載の発光装置。
- 前記発光装置の発光スペクトルにおいて、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の発光スペクトルの積分値Ｉａに対する、３８０ｎｍ以上５３１ｎｍ以下の波長範囲内の積分値Ｉｂの積分値の比率Ｉｂ／Ｉａが、０．６以上０．９５以下の範囲内である、請求項１から６のいずれか１項に記載の発光装置。
- ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．０３５０、ｙ＝０．４１２７）を第一点とし、（ｘ＝０．０８００、ｙ＝０．２１４９）を第二点とし、（ｘ＝０．２１５０、ｙ＝０．２１０６）を第三点とし、（ｘ＝０．２５５０、ｙ＝０．３５５０）を第四点とし、前記第一点と前記第二点を結ぶ第一直線と、前記第二点と前記第三点を結ぶ第二直線と、前記第三点と前記第四点を結ぶ第三直線と、前記第四点と前記第一点を結ぶ第四直線とで画定された領域Ａ２内の光を発する、請求項１から７のいずれか１項に記載の発光装置。
- ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．１８２５、ｙ＝０．３２５２）を第一点とし、（ｘ＝０．１５５０、ｙ＝０．２１４９）を第二点とし、（ｘ＝０．１９３０、ｙ＝０．２１０６）を第三点とし、（ｘ＝０．２２０５、ｙ＝０．３２０９）を第四点とし、前記第一点と前記第二点を結ぶ第一直線と、前記第二点と前記第三点を結ぶ第二直線と、前記第三点と前記第四点を結ぶ第三直線と、前記第四点と前記第一点を結ぶ第四直線とで画定された領域Ａ３内の光を発する、請求項１から８のいずれか１項に記載の発光装置。
- 前記式（Ｉ）で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体と、さらに下記式（ＩＩ）で表される組成を有するハロシリケート蛍光体、下記式（ＩＩＩ）で表される組成を有するβサイアロン蛍光体、下記式（ＩＶ）で表される組成を有する酸窒化物蛍光体、下記式（Ｖ）で表される組成を有するアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、下記式（ＶＩ）で表される組成を有するアルカリ土類金属硫化物蛍光体、下記式（ＶＩＩ）で表される組成を有する第１シリケート蛍光体、下記式（ＶＩＩＩ）で表される組成を有する第２シリケート蛍光体、下記式（ＩＸ）で表される組成を有する第３シリケート蛍光体又はゲルマネート蛍光体、及び下記式（Ｘ）で表される組成を有する第４シリケート蛍光体からなる群から選択される少なくとも１種の蛍光体を含む、請求項１から９のいずれか１項に記載の発光装置。
（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）８ＭｇＳｉ４Ｏ１６（Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ）２：Ｅｕ （ＩＩ）
Ｓｉ６－ｚＡｌｚＯｚＮ８－ｚ：Ｅｕ（０＜ｚ≦４．２） （ＩＩＩ）
ＢａＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ （ＩＶ）
Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｅｕ （Ｖ）
（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）Ｇａ２Ｓ４：Ｅｕ （ＶＩ）
（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ （ＶＩＩ）
（Ｂａ，Ｓｒ）ＺｒＳｉ３Ｏ９：Ｅｕ （ＶＩＩＩ）
Ｃａ３Ｓｃ２（Ｓｉ，Ｇｅ）３Ｏ１２：Ｃｅ （ＩＸ）
（ＡＬｉ３ＳｉＯ４）ｎ：Ｅｕ（Ａは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ及びＣｓからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、ｎは、１から８の整数である。） （Ｘ） - 前記式（Ｉ）中のｋ、ｍ、ｎ、ｐは、それぞれ０．９５≦ｋ≦１．０５、０．３≦ｍ≦０．５、０．００２≦ｎ≦０．０４、０≦ｐ≦０．２０を満たす、請求項１から１０のいずれか１項に記載の発光装置。
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