JP7644060B2 - 繊維束の加熱方法およびその加熱装置 - Google Patents

Description

本発明は、繊維束の加熱方法等に関する。

軽量化と高特性の両立を可能とする炭素繊維複合材料は、航空宇宙分野に限らず、多様な製品に利用される。炭素繊維複合材料は、通常、炭素繊維とそれを保持するマトリックス（樹脂、セラミックス、金属等）からなる。一般的な炭素繊維は、炭素含有率が９０％以上の繊維であり、有機繊維を焼成して得られる。炭素繊維は、原料の相違により複数種あるが、例えば、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）から得られるＰＡＮ系と、石油や石炭のピッチから得られたピッチ系等がある。いずれの炭素繊維も、原料である有機繊維を段階的に高温加熱して得られる点で共通している。

炭素繊維の製造に係る加熱工程は、一般的に、繊維（束）を炉加熱する間接加熱方式によりなされる。しかし、間接加熱方式による高温加熱は消費エネルギーが大きいため、省エネルギー化を図れる直接加熱方式（特に直接通電加熱方式）が提案されている。この直接通電加熱方式に関連する記載が下記の文献にある。

特公昭６１－３９４１１ 特開２０１５－２１４４６１ 米国特許第３３１３５９７号

炭素, 146, pp.8-14, 1991

直接通電加熱方式は、搬送される繊維（束）へ直接通電して、繊維自体をジュール加熱するため、連続的かつ効率的な加熱が可能となる。

しかし、本発明者が従来の直接通電加熱方式により移動する繊維束を加熱したところ、繊維束の位置による温度変動が大きくなり、均一的な加熱ができず、高特性な炭素繊維を安定して作製できなかった。なお、このような課題や解決策等に関する記載は、いずれの文献にもなかった。

本発明はこのような事情に鑑みて為されたものであり、繊維束の加熱処理を安定して行える方法等を提供することを目的とする。

本発明者はこの課題を解決すべく鋭意研究した結果、繊維束が接触する電極の形態を見直すことにより、移動する繊維束を均一的に通電加熱することに成功した。この成果を発展させることにより、以降に述べる本発明を完成するに至った。

《加熱方法》
（１）本発明は、少なくとも一対の電極に接しつつ搬送されると共に少なくとも該電極間で導電性を有する繊維束を、該電極間への通電により該ジュール加熱する加熱工程を備え、該電極の少なくとも一方は、該繊維束の外周側に接しつつ該繊維束を集約する集束部を有する繊維束の加熱方法である。

（２）本発明の繊維束の加熱方法（単に「加熱方法」という。）によれば、直接的な通電加熱方式でも、高特性な繊維（束）を安定して得られる。この機序は、現状、次のように推察される。

繊維束は、電極の集束部により集約された状態（繊維束を構成する繊維同士が密接して纏まっている状態）となる。これにより繊維束は、電極間の移動中も、ばたつくことなく、電極（集束部）と広域で安定的に接触した状態を維持するようになる。その結果、繊維束と電極の間の接触抵抗のみならず、繊維束を構成する単繊維間の接触抵抗も安定的に低減され、繊維束を構成する単繊維全体の略均一的な加熱が可能になったと考えられる。

ちなみに、間接的な炉加熱ではなく、直接的な通電加熱がなされた繊維（束）は、表面付近に留まらず内部まで均一的に加熱され、組織（炭化組織等）も全体的に均一になり得る。例えば、単繊維の構成元素（炭素等）の配向や結晶形成等は、通電される繊維軸方向に沿った形態となり得る。このような事情は、本発明に係る繊維の特性向上に寄与し得る。

《加熱装置》
本発明は、繊維加熱装置としても把握される。例えば、本発明は、少なくとも一対の電極と、該電極間に掛架された繊維束を移動させる搬送手段と、該電極間に電力を供給する電源とを備え、該電極の少なくとも一方は、該繊維束の外周側に接しつつ該繊維束を集約する集束部を有する繊維束の加熱装置でもよい。

《繊維（束）》
本発明は、上述した加熱方法や加熱装置を用いて熱処理された繊維（束）（「処理繊維（束）」という。）としても把握される。加熱方法や加熱装置に供される加熱前の繊維（束）（「処理前繊維（束）」という。）は、通電を行う電極間で導電性を有する限り、その材質や状態は問わない。導電性は、通電可能であれば、具体的な電気抵抗値等を問わない。

《その他》
（１）本明細書でいう「繊維束」は、「単繊維」（モノフィラメント）の集合体である。代表的な繊維束を構成するフィラメント数は、１０（０．０１ｋ）～２４００００（２４０ｋ）程度、さらには１００（０．１ｋ）～６００００（６０ｋ）である。なお、本明細書では、適宜、「繊維束」を単に「繊維」ともいう。繊維束の構成要素を明確にするときは、単繊維またはモノフィラメントという。

（２）上述した電極の利用と併せて、例えば、電極間で測定された繊維束の温度に基づいて、電極間の通電制御等がなされてもよい。具体的にいうと、加熱工程で、電極間の少なくとも一箇所で測定される繊維束の温度に基づいて、電極間への供給電力、繊維束と電極の通電状態等が制御されてもよい。

（３）特に断らない限り本明細書でいう「ｘ～ｙ」は下限値ｘおよび上限値ｙを含む。本明細書に記載した種々の数値または数値範囲に含まれる任意の数値を新たな下限値または上限値として「ａ～ｂ」のような範囲を新設し得る。また、特に断らない限り、本明細書でいう「ｘ～ｙｍｍ」はｘｍｍ～ｙｍｍを意味する。他の単位系についても同様である。

加熱装置を示す模式図である。 ローラ（電極Ｉ）の外周面に設けた開溝を示す断面図である。 ローラ（電極II）の外周面に設けた開溝を示す断面図である。 通電加熱中の繊維束の温度計測位置を示す平面模式図である。 繊維束がローラ（電極Ｉ）の開溝（集束部）内で集約される様子を示す断面模式図である。 加熱制御例を示すフローチャートである。

本明細書中に記載した事項から任意に選択した一つまたは二つ以上の構成要素を上述した本発明の構成に付加し得る。製造方法に関する構成要素も、物に関する構成要素となり得る。いずれの実施形態が最良であるか否かは、対象、要求性能等によって異なる。

《電極》
（１）電極の少なくとも一つは、繊維束の外周側に接しつつ、繊維束を集約する集束部を有するとよい。繊維束の集約とは、繊維束を構成する単繊維同士が密集さらには密接する状態である。繊維束は、集束部を上流側から下流側へ通過する際に、通常、断面（外周囲の包絡線からなる断面）が集束部の断面に応じて変化し、単繊維の密集度に応じて縮形する。

このような集束部の形態は種々考えられる。例えば、集束部は、深さ方向に狭幅する構成面を有する溝状または筒状である。集束部の断面形状でいえば、例えば、弧状、Ｖ字状、Ｕ字状、環状等である。一電極あたりの集束部数は、単数でも複数でもよい。複数の溝や筒を、一つの集束部と考えてもよい。

集束部の深さ（ｈ）、幅（Ｗ）等は、繊維束のサイズ（単繊維径×本数等）に応じて適宜調整される。集束部の最下点（最深底点）から繊維束の上面（底の反対面）までの厚さ（ｔ）を基準にすると、ｈ／ｔは、例えば、１～１０、２～８さらに３～５としてもよい。また、Ｗ／ｔは、例えば、０．０５～２０、０．１～１０、０．２～８さらには２～６としてもよい。Ｗは、例えば、溝状の集束部なら最大開溝幅（外周側の内縁間隔）、筒状の集束部なら最大内周幅である。ｈは、例えば、そのＷの測定レベルから最深底点までの高さ（最短距離）である。特に、集束部の底部が断面円弧状であるとき、その曲率半径（ｒ）として、ｒ／ｔは、例えば、０．０２５～１０、０．０５～５、０．１～４さらには１～３としてもよい。このとき、例えば、ｈ＞ｒまたはＷ＞２ｒとしてもよいし、ｈ＝ｒ（ｈ≒ｒ）またはＷ＝２ｒ（Ｗ≒２ｒ）としてもよい。

電極は、回転体（ローラ、ロータ等）でも、摺動体でもよい。回転体の外周側に設ける集束部なら、例えば、回転中心側に向けて狭幅する底面を有する開溝としてもよい。開溝には、繊維束を底面へ誘導する拡幅部（例えばテーパー等）が外周縁側にあってもよい。また開溝は、繊維束の逸脱を抑止するために、底面から外周側へ連なる側壁を有してもよい。

非回転体に設ける集束部なら、例えば、開溝でも貫通筒でもよい。貫通筒は、その上流縁側に、繊維束を誘導する拡径部（例えばテーパー部等）を有してもよい。

集束部は、少なくとも一方の電極（特に上流側の電極）にあればよいが、繊維束が接触する複数の電極にあってもよい。例えば、上流側電極と下流側電極の両方に集束部があってもよい。さらに、それらの中間にある電極（中間電極）にも集束部を設けてもよい。また、繊維束の経路中に、溝状の集束部と筒状の集束部が併存してもよい。例えば、開溝（第１集束部）を有する回転電極と、貫通筒（第２集束部）を有する非回転電極とが、繊維束の経路中に併存していてもよい。

（２）電極は、高温になる繊維（束）と接触するため、耐熱性や耐摩耗性にも優れる導電材からなるとよい。このような導電材として、例えば、黒鉛、金属、セラミックス等がある。

繊維と接触する電極面（集束部の構成面を含む）を平滑にして、接触抵抗の低下、通電の安定化等を図ってもよい。その表面粗さ（Ｒｚjis）は、例えば、１２．５μｍ以下、６．３μｍ以下さらには３．２μｍ以下でもよい。その下限値は、敢えていえば、０．０１μｍ以上さらには０．１μｍ以上でもよい。

電極は、上流側（繊維束の送出側）と下流側（繊維束の回収側）で、材質や形態が同じでも異なっていてもよい。同じ電極を用いると、部品管理等が容易となる。

電極は少なくとも一対（２つ）あればよいが、３つ以上または２対以上あってもよい。電極の配置数は、通電区間（電極間）の設置数、配線方法等に応じて決定してもよい。複数の通電区間を設けるとき、各通電区間で通電条件（供給電力、加熱時間、接触状態等）を変化させてもよい。通電区間毎に、繊維束の目標温度を変化させたり、繊維束の変化（抵抗値、形態等の変化）に応じて通電条件を好適化してもよい。

《電源》
電源は、交流電源でも直流電源でもよい。安定化電源を用いると、電流および／または電圧の制御（例えばフィードバック制御）が容易となる。

《搬送》
繊維束の搬送は、例えば、少なくとも下流側に設けた巻回体（ボビン、ローラ等）をモータ等で駆動させて、繊維束を巻き取ってもよい。巻回体と駆動源からなる搬送手段は、下流側のみならず、上流側にも設けてもよい。

繊維束の移動速度（例えば搬送速度）は一定でもよいし、通電状態に応じて移動速度を変化させてもよい。駆動源がモータなら、その回転数制御により移動速度を調整できる。移動速度の調整により、繊維束と電極（集束部）の接触状態（通電状態）、電極（ローラ等）と回転軸の接触状態や回動状態、生産性（加熱処理速度）等の安定化や改善を図ってもよい。なお、本明細書でいう「移動」には、電極に対する繊維の相対移動が含まれる。

《電極間距離》
電極間距離は一定でもよいし、通電状態に応じて変化させてもよい。例えば、電極間距離を短くして、繊維束の温度を上昇し易くしてもよい。繊維束の移動速度に応じて電極間距離を変化させてもよい。移動速度に応じた電極間距離の調整により、例えば、通電による繊維束の加熱時間（通電時間）を制御してもよい。電極間距離の距離調整手段は、例えば、少なくとも一方の電極を所定位置に移動させ得るスライダーにより行える。スライダーは、例えば、駆動源（サーボモータ等）、リニアガイド、ボールねじ等により構成される。

《張力》
電極間に掛架された繊維（束）の張力は一定でもよいし、通電状態に応じて変化させてもよい。張力は、例えば、テンショナにより調整される。テンショナは、例えば、繊維束に接触するアイドラ、ローラ、スライダ等を介して、繊維束に所望の荷重を印加する。その荷重源は、例えば、電磁力（モータ、ソレノイド等）、油圧、空圧、重力（錘）、バネ等である。ローラは、特に制限されないが、例えば、ニップローラ、複数のローラからなるフィードローラ等を挙げることができる。上述した搬送手段等がテンショナを兼用してもよい。例えば、繊維束の下流側および／または上流側に設けた巻回体の回転トルクをモータ等で変化させて繊維束の張力を調整したり、繊維束の下流側の巻き取り速度と上流側の送り速度を調整し、その速度差により張力を調整してもよい。

電極が３つ以上あるとき、各電極間の張力は一括的に調整されてもよいし、各電極間毎で個別的に調整されてもよい。張力の調整により、繊維束と電極の接触状態（通電状態）が安定化され得る。張力は当然、移動する繊維束が弛まず、切断しない範囲内で調整される。

張力調整手段（テンショナ）は、例えば、繊維束に接触する接触体（回転体、摺動体等）と、それを所定位置まで移動して保持する機構で構成される。接触体は、材質を問わないが、電極と同様に、耐熱性や耐久性等を有する材質（例えば黒鉛等）からなるとよい。

搬送時の繊維束に付与される張力は、例えば、０．１～１００（×１０^-３Ｎ／ｔｅｘ）、０．２～５０さらには１～２５（×１０^-３Ｎ／ｔｅｘ）としてもよい。「ｔｅｘ」は、長さ１０００ｍあたりの重量（ｇ）を示すＳＩ単位である。例えば、代表的な８００ｔｅｘの繊維束に、１００ｇ（０．１ｋｇｆ＝０．９８Ｎ）の荷重（錘）を付加すると、その繊維束に作用する張力は１．２２５×１０^-３Ｎ／ｔｅｘ（＝０．９８Ｎ／８００ｔｅｘ）となる。

《温度》
通電加熱中の繊維（束）の温度が、連続的または離散的（断続的）に計測されてもよい。計測手段（温度計の形式や種類等）は問わない。細くて熱容量や強度等が小さい繊維（束）の温度は、例えば、非接触式温度計（放射温度計、サーモグラフィ等）により精度よく計測される。

《制御》
少なくとも一箇所で計測される繊維束の温度に基づいて、繊維束の加熱制御がなされてもよい。制御方式（フィードバック制御、フィードフォワード制御等）は問わない。例えば、計測される繊維束の温度（単に「実温度」という。）に基づくフィードバック制御をリアルタイムで行い、繊維束の実温度を目標温度に安定して収束させてもよい。目標温度と実温度の温度差（変動幅）は、繊維束の種類、加熱目的、装置の仕様等により異なるが、例えば、±７５℃さらには±５０℃に収まると好ましい。

制御対象として、例えば、電極間への通電量（供給電力）、繊維束と電極の通電状態（電極間に掛架された繊維束へ印加する張力、電極間における繊維束の移動速度等）がある。代表例である通電量の制御は、電流と電圧のいずれか一方を変化させても、両方を変化させてもよい。

繊維束の移動速度は、加熱時間にも影響する。加熱時間を所定範囲内にするとき、移動速度に応じて電極間距離を調整してもよい。

《雰囲気》
繊維束は、処理目的に応じた雰囲気で加熱されるとよい。酸化雰囲気下の加熱なら、大気中（開放状態）でなされてもよい。非酸化雰囲気下の加熱なら、少なくとも電極間にある繊維束を所望雰囲気にするチャンバを用いてもよい。

なお、本明細書でいう非酸化雰囲気には、不活性ガス雰囲気（希ガス雰囲気、窒素ガス雰囲気等）の他、真空雰囲気も含まれる。加熱により処理前繊維の成分の一部がガスとして放出されるとき、気流雰囲気下または排気雰囲気下で通電加熱がなされるとよい。

《繊維（束）》
（１）通電加熱処理前の繊維（処理前繊維）は、通電による加熱が可能であれば、その材質を問わず、有機繊維、無機繊維、金属繊維等のいずれで構成されてもよい。代表例として、耐炎化繊維、不融化繊維、予備炭化繊維、炭素繊維、黒鉛化繊維等がある。

製糸、紡糸等されたままの有機繊維は、通常、電気抵抗値が大きく導電性が小さい。このような有機繊維には、少なくとも上流側電極を通過させる前に、導電性を付与する前処理がなされるとよい。例えば、酸化雰囲気下（通常は空気雰囲気下）で、ＰＡＮ系有機繊維なら例えば２００～４００℃で加熱（耐炎化）することで耐炎化繊維を得ることができ、ピッチ系有機繊維なら例えば２００～４００℃で加熱（不融化）することで不融化繊維を得ることができる。耐炎化繊維、不融化繊維等は、加熱温度の上昇に伴って導電性が増加し、特に、例えば、２５０℃、好ましくは３００℃以上に加熱されると、通電加熱に適した導電性を発揮し得る。また、耐炎化繊維、不融化繊維等を不活性雰囲気（不活性ガス雰囲気、真空雰囲気等）中で、例えば、４００℃～１０００℃で加熱（予備炭化）することで予備炭化繊維が得られる。本明細書では、予備炭化繊維（束）の他、耐炎化繊維（束）、不融化繊維（束）等も含めて処理前繊維（束）という。また、処理前繊維（束）として、導電性フィラー等の添加材（分散材）を含む有機繊維を用いることもできる。

処理前繊維の通電加熱により、炭素繊維、黒鉛化繊維等が得られる。炭素繊維は、例えば、不活性雰囲気中で耐炎化繊維、不融化繊維または予備炭化繊維を１０００～２０００℃で加熱して得られる（炭化工程）。黒鉛化繊維は、例えば、不活性雰囲気中で炭素繊維を２０００～３０００℃で加熱して得られる（黒鉛化工程）。

（２）処理前繊維（束）は、毛羽やよじれ等が少なく、整形されていると、電極（集束部）との接触状態（接触抵抗）が安定し得る。処理前繊維は、サイジング等の表面処理がされたものでもよい。処理繊維（束）も、加熱後にサイジング等の表面処理がされてもよい。

処理前繊維の原料となる有機繊維は、ＰＡＮ系繊維やピッチ系繊維の他に、例えば、ポリアクリルアミド系繊維、フェノール樹脂系繊維、ポリビニルアルコール系繊維、ポリオレフィン系繊維、ジエン系ポリマー繊維、再生セルロース系繊維、リグニン系繊維等でもよい。処理前繊維を通電加熱して得られる処理繊維は、処理前繊維に対して、成分組成が変化したものでも、組織だけが変化したものでもよい。

繊維束の加熱装置と加熱方法の具体例を示しつつ、さらに本発明を詳しく説明する。

《加熱装置》
本発明の一実施例である繊維束の加熱装置Ｍ１（単に「装置Ｍ１」という。）を図１に示した。本実施例でいう左右方向（水平方向）と上下方向（鉛直方向）は、図１中に示す矢印の方向とする。

（１）概要
装置Ｍ１は、一対のローラ１１、１２と、電源２と、コンピュータからなる制御ユニット３（制御手段）と、放射温度計４と、処理前繊維束Ｆ１の送出ボビン５１と処理繊維束Ｆ２の巻取ボビン５２（搬送手段）と、テンショナ６１、６２と、送出側にある処理前繊維束Ｆ１と巻取側にある処理繊維束Ｆ２をそれぞれ誘導支持するアイドラ７１、７２（空転体／遊び車）と、通電繊維束Ｆｈの周囲を所定雰囲気にするチャンバ８とを備える。

ローラ１１、１２（両者を併せて「ローラ１」という。）はそれぞれ、黒鉛製の回転軸１１２、１２２に枢支された黒鉛製の円筒体１１１、１２１（電極）からなる。回転軸１１２、１２２の各軸端に設けた端子１１３、１２３に電源２が接続される。円筒体１１１、１２１には、端子１１３、１２３から回転軸１１２、１２２を介して電力が供給される。円筒体１１１と円筒体１２１の間（電極間）を、適宜、「円筒体間」または「ローラ間」という。

ローラ１１（円筒体１１１）とローラ１２（円筒体１２１）の間隔（電極間距離）は、スライダー（図略／距離調整手段）により調整可能である。スライダーは、例えば、リニアガイド、ボールねじ、サーボモータ等からなる。制御ユニット３で制御されたサーボモータでボールねじを駆動して、ローラ１１、１２の少なくとも一方を、左右方向に延在するリニアガイドに沿って移動させ、所望位置で停止させる。こうしてローラ１１とローラ１２の間隔調整が可能となる。

電源２は直流安定化電源からなり、制御ユニット３により出力（電圧および／または電流）が制御される。これにより、円筒体間への通電量（供給電力）が調整される。

送出ボビン５１と巻取ボビン５２（両者を併せて単に「ボビン５」という。）は、それぞれモータ（図略）により駆動される。各モータは、制御ユニット３により制御（例えば同調制御）されて、処理前繊維束Ｆ１、通電繊維束Ｆｈおよび処理繊維束Ｆ２（これらを併せて「繊維束Ｆ」という。）の移動速度が調整される。

テンショナ６１、６２（両者を併せて「テンショナ６」という。）は、送出側（上流側）と巻取側（下流側）にそれぞれ設けられ、円筒体１１１と円筒体１２１に掛架された通電繊維束Ｆｈへ張力を付与する。テンショナ６１、６２はそれぞれ、モータ（図略）により駆動されて上下方向へ移動可能である。各モータは制御ユニット３により同調制御され、処理前繊維束Ｆ１の下方への押付力と処理繊維束Ｆ２の下方への押付力とを変化させる。こうして、通電繊維束Ｆｈの張力がテンショナ６により調整される。

チャンバ８はガスの入口と出口を備える容体であり、内部を所望の雰囲気にできる。例えば、上流側の入口から不活性ガス（例えば窒素ガス）を導入し、下流側の出口から排気する。これにより、加熱された通電繊維束Ｆｈからガスが発生する場合でも、チャンバ８内は安定した不活性ガス雰囲気となる。

なお、ローラ１１、１２の中間に別なローラを追加して、通電区間（電極間）を複数にしてもよい。この際、通電区間毎に、加熱条件を個別に設定してもよい。例えば、各通電区間で、目標温度や供給電力を変更して、繊維束を段階的に加熱してもよい。

（２）ローラ（電極）
電極を構成するローラ１１、１２の円筒体１１１、１２１の外周側に溝１１５、１２５を形成した。ローラ１１、１２および溝１１５、１２５は同形状とした。ここでは、ローラ１１の溝１１５について詳述する。

溝１１５は、図２に示すように、円筒体１１１の外周面中央付近に形成された狭幅な環状の開溝である。溝１１５は、ローラ１１の回転中心側にある断面半円状の底部１１５１（集束部）と、その底部１１５１の両端縁からローラ１１の半径方向に平行に延びる壁部１１５２と、壁部１１５２の両縁からローラ１１の外周面１１４へテーパー状に連なる誘導部１１５３（拡幅部）とを有する。

本実施例では、底部１１５１の曲率半径：ｒ、壁部１１５２の壁間隔である溝幅：Ｗ（＝２ｒ）とし、このような溝形状を有する電極（ローラ）を「電極Ｉ」という。

比較のため、溝１１５、１２５と形状が異なる溝１１７、１２７を設けたローラ１１、１２も用意した。溝１１７、１２７は同形状としたため、溝１１７のみについて説明する。

溝１１７は、図３に示すように、円筒体１１１の外周面中央付近に形成された幅広な環状の開溝である。溝１１７は、ローラ１１の回転中心側にある断面矩形状（平坦状）の底部１１７１（集束部）と、その底部１１７１の両端縁からローラ１１の半径方向に平行に延びる壁部１１７２とを有する。底部１１７１と壁部１１７２は隅部１１７４により接続されている。

本実施例では、壁部１１７２の壁間隔である溝幅：Ｗｃ、隅部１１７４の曲率半径：ｒｃとし、溝幅：Ｗｃが処理前繊維束Ｆ１や処理繊維束Ｆ２の外径よりも十分に大きい溝形状を有する電極（ローラ）を「電極II」という。

《試料の製作》
上述した加熱装置を用いて、処理前繊維束を加熱処理した処理繊維束を実際に製作し、その特性を評価した。具体的には次の通りである。

［処理前繊維束］
処理前繊維束には、次のように製作した予備炭化繊維束を用いた。

（１）原料繊維束として、ポリアクリロニトリル系繊維束（繊維本数：３０００本／束、繊維束の繊度：３６０ｔｅｘ／束、単繊維の繊度：０．１２ｔｅｘ／本、単繊維の繊維径：約１１μｍ）を用意した。

この原料繊維束を、２００℃から３００℃に至る温度勾配（昇温）がある加熱炉内で、空気流の下、４８分間かけて移動させた（耐炎化処理工程）。こうして耐炎化繊維束（繊維本数：３０００本／束、繊維束の繊度：３３０ｔｅｘ／束、単繊維の繊度：０．１１ｔｅｘ／本、単繊維の繊維径：約１０μｍ）を作製した。

この耐炎化繊維束を、３００℃から１０００℃に至る温度勾配（昇温）がある加熱炉内で、窒素気流の下、３分間かけて移動させた（予備炭化処理工程）。こうして予備炭化繊維束（繊維本数：３０００本／束、繊維束の繊度：１８０ｔｅｘ／束、単繊維の繊度：０．０６ｔｅｘ／本、単繊維の繊維径：約７μｍ）を作製した。この予備炭化繊維束（繊維束幅：約２ｍｍ）を「処理前繊維束α」という。

（２）また、上述した耐炎化繊維束を、３００℃から８００℃に至る温度勾配（昇温）がある加熱炉内で、窒素流の下、３分間かけて移動させた。これにより予備炭化繊維束（繊維本数：３０００本／束、繊維束の繊度：２２０ｔｅｘ／束、単繊維の繊度：０．０７ｔｅｘ／本、単繊維の繊維径：約８μｍ）も作製した。この予備炭化繊維束（繊維束幅：約２ｍｍ）を「処理前繊維束β」という。

［通電加熱］
各処理前繊維束（予備炭化繊維束）を、装置Ｍ１を用いて通電加熱した処理繊維束を製作した。具体的には次の通りである。

（１）条件
チャンバ８内へ窒素を導入して、チャンバ８内を酸素濃度１０ｐｐｍ未満の不活性雰囲気とした。繊維束Ｆの搬送速度：１２ｍｍ／分、繊維束Ｆの張力：１９１ｇｆ（７．８×１０^-３Ｎ／ｔｅｘ）、通電する電極間距離：３５ｍｍ（ローラ１１、１２間の通過時間：２分５５秒）、通電時間：１０分間とした。この際、繊維束Ｆの加熱温度を１４００℃（目標温度）に設定し、電流値：５Ａ（一定）とした定電流制御により、繊維束Ｆを通電加熱した。

（２）処理
電極Ｉ（ｒ＝０．５ｍｍ、Ｗ＝１ｍｍ）または電極II（ｒｃ＝０．５ｍｍ、Ｗｃ＝６ｍｍ）を装着した装置Ｍ１を用いて、処理前繊維束αまたは処理前繊維束βを通電加熱した。これにより、表１に示す試料１、２、Ｃ１の処理繊維束Ｆ２（炭素繊維束）を得た。なお、電極Ｉの外周面１１４から最深部までの深さは１．５ｍｍ、電極IIの外周面１１４から底部１１７１までの深さは１．５ｍｍとした。

（３）計測
通電加熱中、電極間（ローラ１１、１２間）の抵抗値と、通電繊維束Ｆｈの表面温度とを計測した。抵抗値は、電源装置で計測された電圧値を電流値で除して求めた。温度は、放射温度計４により、通電繊維束Ｆｈの上方から計測した。計測位置は、図４に示すように、電極間の略中央付近で、通電繊維束Ｆｈの幅方向の３箇所（中央部：Ｐ０、一方の端部：Ｐ１、他方の端部：Ｐ２）で行なった。

各試料について、通電加熱中に計測した抵抗値と表面温度を表１に併せて示した。表中に示した平均値は、０．５ミリ秒毎の計測値の算術平均値（Ｎ＝５）である。また変動幅は、各計測値の平均値に対する誤差（ばらつき）である。表１に示した端部Ｐ１、Ｐ２の表面温度は、中央部Ｐ０の平均値に対する端部Ｐ１、Ｐ２の平均値の誤差（ばらつき）である。

［炉加熱］
比較のため、上述した予備炭化繊維束を、従来の炭化炉（電気炉）を用いて炉加熱した処理繊維束も製作した。具体的には次の通りである。

炉内雰囲気と繊維束Ｆの張力を通電加熱の場合と同じにして、処理前繊維束αまたは処理前繊維束βに１４００℃×３分間の炉加熱を行なった。こうして、表１に示す試料Ｄ１、Ｄ２の処理繊維束Ｆ２（炭素繊維束）を得た。

［測定］
各試料の処理繊維束Ｆ２から無作為に取り出した５本の単繊維それぞれについて引張試験を行い、引張強度と引張弾性率を測定した。測定値の算術平均値（Ｎ＝５）を表１に併せて示した。なお、試料Ｃ１については、測定値のばらつきが大きかったため、不等号（＜）を用いて上限値を示した。

引張試験は、ＪＩＳ Ｒ ７６０６に準拠しつつ、微小強度評価試験機（株式会社島津製作所製マイクロオートグラフMST－Ｉ）を用いて室温で行なった。この際、標点間距離：２５ｍｍ、引張速度：１ｍｍ／分とした。

単繊維のサイズ（「繊維径」という。）は、マイクロスコープ（株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープVHX-1000）を用いて測定した。具体的にいうと、各試料の繊維束Ｆから無作為に抽出した１０本の単繊維それぞれについて、無作為に選択した４箇所で繊維幅を測定する。それらの算術平均値を、各試料に係る単繊維の繊維径とした。なお、各単繊維の断面は、その繊維径を直径とする円形状とした。

《評価》
（１）表１から明らかなように、溝１１５を備えるローラ１１、１２（電極Ｉ）を用いて処理前繊維束Ｆ１を通電加熱した試料１、２の場合、高強度かつ高剛性な炭素繊維が安定的に得られた。また試料１、２の場合、通電加熱中の通電状態（抵抗値の変化）や通電繊維束Ｆｈの表面温度も安定していた。これらは、溝１１５により、処理前繊維束Ｆ１が密集した状態で通電加熱されたためと考えられる。

一方、溝１１７を備えるローラ１１、１２（電極II）を用いて処理前繊維束Ｆ１を通電加熱した試料Ｃ１の場合、表１に示すように、炭素繊維の強度や剛性が不十分であった。また試料Ｃ１の場合、通電加熱中の通電状態（抵抗値の変化）や通電繊維束Ｆｈの表面温度もばらつきが大きかった。これは、繊維束Ｆが溝１１７内で集約されず、底部１１７１内を平面状に拡がった状態で移動したためと考えられる。

（２）電極Ｉを用いて通電加熱した試料１、２では、従来のように炉加熱した試料Ｄ１、Ｄ２よりも、高特性な炭素繊維（束）が得られた。一方、電極IIを用いて通電加熱した試料Ｃ１では、試料Ｄ１、Ｄ２よりも、炭素繊維（束）の特性が低下した。

（３）溝１１５（電極Ｉ）内を繊維束Ｆが移動する状況を図５に模式的に示した。溝１１５の底部１１５１は、深くなるほど狭幅する断面円弧状の構成面からなる。このため繊維束Ｆは、その底部１１５１に沿って集約され、繊維束Ｆを構成する単繊維が密集した状態となる。

ちなみに、試料１、２の場合なら、処理前繊維束Ｆ１の断面積Ａ：０．１２ｍｍ^２、底部１１５１（半円部分：Ｗ＝１ｍｍ、ｒ＝０．５ｍｍ）の断面積：０．３９ｍｍ^２であり、処理前繊維束Ｆ１の最深位置からの厚さｔ：０．２１ｍｍとなる。このとき、ｒ／ｔ＝２．３８、Ｗ／ｔ＝４．７６となる。

以上のように、本発明によれば、通電加熱方式でも均一的な加熱が可能となり、高特性な繊維（束）を安定的に得ることができる。

《補足》
上述した装置Ｍ１を用いて、処理前繊維束Ｆ１を加熱処理する工程例（手順／ステップ）を図６に示した。集束部を有する電極を用いた通電加熱と併せて、以下のような工程を行なってもよい。

工程Ｓ０で、処理前繊維束Ｆ１の加熱処理に必要な条件等を初期設定する。設定項目として、例えば、通電加熱時の通電繊維束Ｆｈの目標温度（Ｔｏ）、目標温度に対する実温度（Ｔ）の許容差（ΔＴ＝｜Ｔ－Ｔｏ｜）、通電繊維束Ｆｈの加熱時間（ｔｍ：ローラ間の通過時間）、ローラ間の距離（Ｌ：電極間距離）、繊維束Ｆの搬送速度（Ｖ：移動速度）、通電繊維束Ｆｈの張力（Ｓ）、ローラ間の通電量（電圧（Ｅ）・電流（Ｉ）または電力（Ｑ）等である。各設定項目（変数）の初期値には、適宜、添字「ｏ」を付して表記する。

加熱時間（ｔｍ）は、ローラ間の距離（Ｌ）と繊維束Ｆの搬送速度（Ｖ）とから求まる（ｔｍ＝Ｌ／Ｖ）。加熱時間を略一定にして通電加熱する場合なら、ＬとＶを協調して変化させるとよい。通電繊維束Ｆｈの実温度（Ｔ）と通電量（Ｑ＝Ｅ・Ｉ）の間に正の相関がある場合、目標温度（Ｔｏ）に応じて、初期電圧（Ｅｏ）と初期電流（Ｉｏ）または初期電力（Ｗｏ）の設定が容易になる。

工程Ｓ１で、制御ユニット３は、初期設定されたＶｏ、Ｌｏ、Ｓｏ等に基づいて、ボビン５、ローラ１のスライダー、テンショナ６等の作動または設定を行い、繊維束Ｆの搬送を開始（または継続）する。

工程Ｓ２で、制御ユニット３は、初期設定されたＱｏ（＝Ｅｏ・Ｉｏ）に基づいて、電源２からローラ１への通電を開始（または継続）し、ローラ間にある通電繊維束Ｆｈのジュール加熱を開始（または継続）する。なお、工程Ｓ１と工程Ｓ２の開始の前後は、逆でも略同時でもよい。

工程Ｓ３で、制御ユニット３は、放射温度計４によりローラ間にある通電繊維束Ｆｈの温度を測定する。工程Ｓ２の通電開始後、通電繊維束Ｆｈの温度が安定する時間（初期過渡時間）の経過後から温度測定を開始してもよい。通常、通電繊維束Ｆｈは、通電開始後の極短時間内に、目標温度付近まで昇温する。

工程Ｓ４で、制御ユニット３は、測定された通電繊維束Ｆｈの実温度が目標温度に対して所定の温度範囲内（例えば｜Ｔ－Ｔｏ｜≦ΔＴ）であるか否かを判断する。

実温度がその温度範囲外であれば、工程Ｓ５で、制御ユニット３は、電源２、テンショナ６またはボビン５を制御して、通電量（Ｅ、ＩまたはＱ）、張力（Ｓ）、搬送速度（Ｖ）の一つ以上の設定・条件を変更する。例えば、通電繊維束Ｆｈの実温度が低いときなら、電源２を制御して通電量を増加させる。また、実温度の変動が大きいときなら、テンショナ６および／またはボビン５を制御して、張力の増減および／または搬送速度の増減を行う。これにより、通電繊維束Ｆｈとローラ１の表面との接触状態、円筒体１１１、１２１と回転軸１１２、１２２の接触状態等が改善して、それらの接触抵抗が安定し、実温度のばらつきも抑制され得る。なお、通電繊維束Ｆｈの加熱時間を一定にする必要がある場合、制御ユニット３は、スライダー（図略）を制御して、ローラ間の距離を搬送速度の低下に応じて短縮、または搬送速度の上昇に応じて距離を延長してもよい。

工程Ｓ４で実温度が所定の温度範囲内なら、制御ユニット３は、そのままの設定・条件下で繊維束Ｆの通電加熱および搬送を継続する（工程Ｓ６）。この処理は、所望量の処理前繊維束Ｆ１の通電加熱が終了するまでなされる。例えば、送出ボビン５１に巻回されていた処理前繊維束Ｆ１が、処理繊維束Ｆ２として巻取ボビン５２に巻き取り終わるまでなされる（工程Ｓ６）。勿論、ボビン５２の巻き取りが終わるときに、（半）自動的または手動で次のボビンへ切り替えつつ、所望範囲で処理を継続してもよい。

その途中（循環処理ループ中：工程Ｓ６→Ｓ１→Ｓ２→Ｓ３→Ｓ４→Ｓ６）で、実温度が所定範囲を超えて変動すれば（工程Ｓ４）、設定・条件の見直しを行い（工程Ｓ５）、工程Ｓ１から工程Ｓ６へ至る処理ループを繰り返し行う。こうして、通電繊維束Ｆｈの実温度に基づくフィードバック制御がリアルタイムでなされ、所望量の処理前繊維束Ｆ１について、所望温度で加熱された処理繊維束Ｆ２が得られる。

このようにして、繊維束Ｆの加熱処理をより安定化させてもよい。なお、上述した工程Ｓ５で設定変更する制御項目の組合せや優先順位等は、繊維束Ｆの種類、実温度の変化状況等に応じてなされるとよい。

なお、本明細書では、「手段」と「工程」は相互に読み替えることができる。例えば、「～工程」を読み替えた「～手段」を「物」（加熱装置等）の構成要素とし、逆に「～手段」を読み替えた「～工程」を「方法」（加熱方法等）の構成要素としてもよい。

１１、１２ ローラ（電極）
１１５ 溝
１１５１ 底部（集束部）
２ 電源
３ 制御ユニット（制御手段）
４ 放射温度計
５ ボビン（搬送手段）
６ テンショナ
７ アイドラ
８ チャンバ
Ｍ１、Ｍ２ 繊維束加熱装置
Ｆ１ 処理前繊維束
Ｆｈ 通電繊維束
Ｆ２ 処理繊維束

Claims (6)

1. 少なくとも一対の電極に接しつつ搬送されると共に少なくとも該電極間で導電性を有する繊維束を、該電極間への通電によりジュール加熱する加熱工程を備え、
   該電極の少なくとも一方は、該繊維束の外周側に接しつつ該繊維束を集約する集束部を有する開溝が外周側に設けられた回転体からなり、
   該集束部は、回転中心側にかけて狭幅する断面円弧状の底面を有する繊維束の加熱方法。
2. 前記集束部の最深底点から前記繊維束の上面までの厚さ（ｔ）と前記底部の曲率半径（ｒ）とは、ｒ／ｔ：１～１０を満たす請求項１に記載の繊維束の加熱方法。
3. 前記電極は、黒鉛からなる請求項１に記載の繊維束の加熱方法。
4. 前記開溝は、テーパー状に拡幅した前記繊維束の誘導部を外周縁側に有する請求項１に記載の繊維束の加熱方法。
5. 前記繊維束は、耐炎化繊維、不融化繊維または予備炭化繊維からなる請求項１～４いずれかに記載の繊維束の加熱方法。
6. 少なくとも一対の電極と、
   該電極間に掛架された繊維束を移動させる搬送手段と、
   該電極間に電力を供給する電源とを備え、
   該電極の少なくとも一方は、該繊維束の外周側に接しつつ該繊維束を集約する集束部を有する開溝が外周側に設けられた回転体からなり、
   該集束部は、回転中心側にかけて狭幅する断面円弧状の底面を有する繊維束の加熱装置。

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