JP7846623B2 - （メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子分散スラリー組成物及び無機微粒子分散成形物 - Google Patents
（メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子分散スラリー組成物及び無機微粒子分散成形物Info
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Description
本発明は、（メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子分散スラリー組成物及び無機微粒子分散成形物に関する。
セラミック粉末、ガラス粒子等の無機微粒子をバインダー樹脂に分散させた組成物が、積層セラミクスコンデンサ等の積層電子部品の生産に用いられている。
このような積層セラミクスコンデンサは、一般に、次のような方法を用いて製造される。まず、バインダー樹脂を有機溶剤に溶解した溶液に、可塑剤、分散剤等の添加剤を添加した後、セラミック原料粉末を加え、ボールミル等を用いて均一に混合して無機微粒子分散スラリー組成物を得る。
得られた無機微粒子分散スラリー組成物を、ドクターブレード、リバースロールコーター等を用いて、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、ＳＵＳプレート等の支持体表面に流延成形し、有機溶剤等の揮発分を溜去させた後、支持体から剥離してセラミックグリーンシートを得る。
次に、得られたセラミックグリーンシート上に内部電極となる導電ペーストをスクリーン印刷等により塗工し、これを複数枚積み重ね、加熱及び圧着して積層体を得る。得られた積層体を加熱して、バインダー樹脂等の成分を熱分解して除去する処理、いわゆる脱脂処理を行った後、焼成することによって、内部電極を備えたセラミック焼成体を得る。更に、得られたセラミック焼成体の端面に外部電極を塗布し、焼成することによって、積層セラミクスコンデンサが完成する。
このような積層セラミクスコンデンサは、一般に、次のような方法を用いて製造される。まず、バインダー樹脂を有機溶剤に溶解した溶液に、可塑剤、分散剤等の添加剤を添加した後、セラミック原料粉末を加え、ボールミル等を用いて均一に混合して無機微粒子分散スラリー組成物を得る。
得られた無機微粒子分散スラリー組成物を、ドクターブレード、リバースロールコーター等を用いて、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、ＳＵＳプレート等の支持体表面に流延成形し、有機溶剤等の揮発分を溜去させた後、支持体から剥離してセラミックグリーンシートを得る。
次に、得られたセラミックグリーンシート上に内部電極となる導電ペーストをスクリーン印刷等により塗工し、これを複数枚積み重ね、加熱及び圧着して積層体を得る。得られた積層体を加熱して、バインダー樹脂等の成分を熱分解して除去する処理、いわゆる脱脂処理を行った後、焼成することによって、内部電極を備えたセラミック焼成体を得る。更に、得られたセラミック焼成体の端面に外部電極を塗布し、焼成することによって、積層セラミクスコンデンサが完成する。
近年、積層セラミクスコンデンサの微細化に伴い、用いる無機微粒子の微細化も進んでいる。微細化した無機微粒子はペースト中で凝集しやすく、凝集が生じると脱脂工程及び焼成工程においてボイドが残りやすくなったり、積層セラミクスコンデンサとした際に、無機微粒子の分散性が低下した結果、製品の電気特性を低下させる原因となる。
バインダー樹脂としては、例えば、エチルセルロースやポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）が用いられることが一般的である。例えば、特許文献１には、これらのバインダーを用いる構成において、セラミック粉末を効率的に分散させる方法が開示されている。具体的には、チタン酸カルシウム等のセラミック粉末をエタノール等の溶剤中で一次解砕し、その後、ポリビニルブチラール樹脂、エチルセルロース樹脂等の樹脂を添加する方法が開示されている。
また、特許文献２には、ポリビニルブチラール、セルロース系高分子の他、アクリル樹脂等をバインダーとして用いる方法が開示されている。
また、特許文献２には、ポリビニルブチラール、セルロース系高分子の他、アクリル樹脂等をバインダーとして用いる方法が開示されている。
しかしながら、特許文献１に記載のポリビニルアセタール樹脂は、分解温度が高く、低温焼成が望ましい用途、例えば、酸化しやすい銅等の金属や低融点ガラス等を用いる用途に適用できないという問題がある。
また、特許文献２にはアクリル系樹脂を用いることが記載されているが、平均粒子径が１μｍを下回る微小な無機微粒子を用いる場合、分散性が悪化するという問題がある。更に、特許文献２に記載のアクリル樹脂では、高い焼成温度が必要となる脱脂中に酸化による劣化が生じるという問題がある。
また、特許文献２にはアクリル系樹脂を用いることが記載されているが、平均粒子径が１μｍを下回る微小な無機微粒子を用いる場合、分散性が悪化するという問題がある。更に、特許文献２に記載のアクリル樹脂では、高い焼成温度が必要となる脱脂中に酸化による劣化が生じるという問題がある。
本発明は、低温で優れた分解性を有するとともに、無機微粒子の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる（メタ）アクリル樹脂組成物を提供することを目的とする。また、該（メタ）アクリル樹脂組成物を用いる無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を提供することを目的とする。
本開示（１）は、（メタ）アクリル樹脂、及び、有機溶剤を含有する（メタ）アクリル樹脂組成物であって、下記（１）～（３）の何れか１つを満たし、前記有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度が９．０重量％以上２８．０重量％以下である（メタ）アクリル樹脂組成物である。
（１）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下の高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下である。
（２）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下である。
（３）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である。
本開示（２）は、（１）を満たし、かつ、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）１００重量部に対する前記低分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量が０．１重量部以上１０重量部以下である本開示（１）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（３）は、（１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）のエタノールへの溶解度が１０重量部／エタノール１００重量部以上である本開示（１）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（４）は、（１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）は、全構成単位に対して、下記式（ａ）で表される構成単位を７９重量％以上９６重量％以下、下記式（ｂ）で表される構成単位を３．１重量％以上１７重量％以下含有する本開示（１）又は（３）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
式（ａ）中、Ｒ１は炭素数１～８の直鎖状又は分岐状アルキル基を表し、式（ｂ）中、Ｒ２は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を表す。
本開示（５）は、（１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度に対する有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度の比（有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度／高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度）が４．５以上４６．２以下である本開示（１）、（３）又は（４）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（６）は、（２）を満たし、かつ、（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）のみからなるものであり、前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である本開示（１）、（３）、（４）又は（５）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（７）は、本開示（１）～（６）の何れかの（メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子、及び、可塑剤を含有する無機微粒子分散スラリー組成物である。
本開示（８）は、本開示（７）の無機微粒子分散スラリー組成物を用いてなる無機微粒子分散成形物である。
以下に本発明を詳述する。
（１）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下の高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下である。
（２）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下である。
（３）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である。
本開示（２）は、（１）を満たし、かつ、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）１００重量部に対する前記低分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量が０．１重量部以上１０重量部以下である本開示（１）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（３）は、（１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）のエタノールへの溶解度が１０重量部／エタノール１００重量部以上である本開示（１）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（４）は、（１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）は、全構成単位に対して、下記式（ａ）で表される構成単位を７９重量％以上９６重量％以下、下記式（ｂ）で表される構成単位を３．１重量％以上１７重量％以下含有する本開示（１）又は（３）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（５）は、（１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度に対する有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度の比（有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度／高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度）が４．５以上４６．２以下である本開示（１）、（３）又は（４）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（６）は、（２）を満たし、かつ、（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）のみからなるものであり、前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である本開示（１）、（３）、（４）又は（５）の（メタ）アクリル樹脂組成物である。
本開示（７）は、本開示（１）～（６）の何れかの（メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子、及び、可塑剤を含有する無機微粒子分散スラリー組成物である。
本開示（８）は、本開示（７）の無機微粒子分散スラリー組成物を用いてなる無機微粒子分散成形物である。
以下に本発明を詳述する。
本発明者らは、所定の重量平均分子量、ＯＨ基の重量濃度、Ｓ原子の重量濃度を有する（メタ）アクリル樹脂と、ＯＨ基の重量濃度が９．０重量％以上２８．０重量％以下である有機溶剤とを組み合わせて用いることにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上できることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物は、（メタ）アクリル樹脂を含有する。
上記（メタ）アクリル樹脂は、下記（１）～（３）の何れか１つを満たす。
（１）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下の高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下である。
（２）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下である。
（３）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である。上記構成を満たすことで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、無機微粒子の分散性を充分向上させることができる。また、無機微粒子の凝集を抑制することができる。
上記（メタ）アクリル樹脂は、下記（１）～（３）の何れか１つを満たす。
（１）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下の高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下である。
（２）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有し、前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下である。
（３）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である。上記構成を満たすことで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、無機微粒子の分散性を充分向上させることができる。また、無機微粒子の凝集を抑制することができる。
＜高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）＞
上記（１）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有する。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下である。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、無機微粒子の分散性を充分向上させることができる。また、無機微粒子の凝集を抑制することができる。
上記重量平均分子量は、１５万以上であることが好ましく、１８万以上であることがより好ましく、２５万以下であることが好ましく、２２万以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、充分な粘度を有するものとなり、また、印刷性に向上できる。
また、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、無機微粒子分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる無機微粒子分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られるセラミックグリーンシートの表面平滑性を充分に向上させることができる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
上記（１）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有する。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下である。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、無機微粒子の分散性を充分向上させることができる。また、無機微粒子の凝集を抑制することができる。
上記重量平均分子量は、１５万以上であることが好ましく、１８万以上であることがより好ましく、２５万以下であることが好ましく、２２万以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、充分な粘度を有するものとなり、また、印刷性に向上できる。
また、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、無機微粒子分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる無機微粒子分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られるセラミックグリーンシートの表面平滑性を充分に向上させることができる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下である。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、０．５重量％以上であることが好ましく、０．６重量％以上であることがより好ましく、１．６重量％以下であることが好ましく、１．４重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、０．５重量％以上であることが好ましく、０．６重量％以上であることがより好ましく、１．６重量％以下であることが好ましく、１．４重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
＜高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）＞
上記（２）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有する。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、無機微粒子の分散性を充分向上させることができる。また、無機微粒子の凝集を抑制することができる。
上記重量平均分子量は、３２万以上であることが好ましく、３３万以上であることがより好ましく、４８万以下であることが好ましく、４５万以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、充分な粘度を有するものとなり、また、印刷性に向上できる。
また、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、無機微粒子分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる無機微粒子分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られるセラミックグリーンシートの表面平滑性を充分に向上させることができる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
上記（２）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有する。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、無機微粒子の分散性を充分向上させることができる。また、無機微粒子の凝集を抑制することができる。
上記重量平均分子量は、３２万以上であることが好ましく、３３万以上であることがより好ましく、４８万以下であることが好ましく、４５万以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子分散スラリー組成物とした際、充分な粘度を有するものとなり、また、印刷性に向上できる。
また、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、無機微粒子分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる無機微粒子分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られるセラミックグリーンシートの表面平滑性を充分に向上させることができる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下である。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１．５重量％以上であることが好ましく、２重量％以上であることがより好ましく、３．３重量％以下であることが好ましく、３重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１．５重量％以上であることが好ましく、２重量％以上であることがより好ましく、３．３重量％以下であることが好ましく、３重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、下記式（ａ）で表される構成単位を有することが好ましく、下記式（ｂ）で表される構成単位を有することが好ましい。
式（ａ）中、Ｒ１は炭素数１～８の直鎖状又は分岐状アルキル基を表し、式（ｂ）中、Ｒ２は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を表す。
上記Ｒ１としては、炭素数１～４の直鎖状又は分岐状アルキル基であることがより好ましく、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基等が挙げられる。
上記Ｒ２としては、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基が好ましく、例えば、２－ヒドロキシエチル基、２－ヒドロキシプロピル基、２－ヒドロキシブチル基等が挙げられる。
上記Ｒ１としては、炭素数１～４の直鎖状又は分岐状アルキル基であることがより好ましく、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基等が挙げられる。
上記Ｒ２としては、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基が好ましく、例えば、２－ヒドロキシエチル基、２－ヒドロキシプロピル基、２－ヒドロキシブチル基等が挙げられる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）における上記式（ａ）で表される構成単位の含有量は、７９重量％以上であることが好ましく、９６重量％以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、低温分解性を充分に高めることができる。
上記式（ａ）で表される構成単位の含有量は、８５重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、低温分解性を充分に高めることができる。
上記式（ａ）で表される構成単位の含有量は、８５重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）における上記式（ｂ）で表される構成単位の含有量は、３．１重量％以上であることが好ましく、１７重量％以下であることが好ましい。
バインダー樹脂に対する溶媒としてはエタノールがよく用いられるが、一般的にアクリル樹脂はポリビニルアセタール樹脂よりもエタノールに対する溶解性が低く、一次解砕後にアクリル樹脂を添加すると無機微粒子が凝集してしまうという問題があるが、上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる。
また、エタノールに対する溶解性をより高めることができる。
上記式（２）で表される構成単位の含有量は、４重量％以上であることがより好ましく、１５重量％以下であることがより好ましい。
バインダー樹脂に対する溶媒としてはエタノールがよく用いられるが、一般的にアクリル樹脂はポリビニルアセタール樹脂よりもエタノールに対する溶解性が低く、一次解砕後にアクリル樹脂を添加すると無機微粒子が凝集してしまうという問題があるが、上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる。
また、エタノールに対する溶解性をより高めることができる。
上記式（２）で表される構成単位の含有量は、４重量％以上であることがより好ましく、１５重量％以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）における炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、３０重量％以上であることが好ましく、４０重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることが好ましく、８８重量％以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）における炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、６６．８重量％以下であることが好ましく、４６重量％以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）における炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、９重量％以上であることがより好ましく、２５重量％以下であることが好ましく、２０重量％以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ＯＨ基の重量の割合が１０．５重量％以上であるものが好ましく、１１．５重量％以上であるものがより好ましく、１３．１重量％以下であるものが好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）における水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、３．１重量％以上であることが好ましく、５．０重量％以上であることがより好ましく、１７．０重量％以下であることが好ましく、１２．２重量％以下であることがより好ましい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、上記（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの他、（メタ）アクリル酸に由来するセグメント、グリシジル基を有する（メタ）アクリル酸エステル等の他の（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は３０℃以上８５℃以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは３２℃以上であることがより好ましく、４２℃以上であることが更に好ましく、４５℃以上であることが更により好ましく、５０℃以上であることが特に好ましく、８０℃以下であることがより好ましく、７５℃以下であることが更に好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは３２℃以上であることがより好ましく、４２℃以上であることが更に好ましく、４５℃以上であることが更により好ましく、５０℃以上であることが特に好ましく、８０℃以下であることがより好ましく、７５℃以下であることが更に好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）は、エタノールへの溶解度が１０重量部／エタノール１００重量部以上であることが好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。また、有機溶剤への溶解度を充分に高めることができる。
上記エタノールへの溶解度は、５０重量部以上であることがより好ましく、１００重量部以上であること更に好ましい。
上記エタノールへの溶解度は、２５℃の環境下でエタノール１００重量部に溶解させた際、析出物が生じるまでに要した樹脂の添加量を意味する。
上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。また、有機溶剤への溶解度を充分に高めることができる。
上記エタノールへの溶解度は、５０重量部以上であることがより好ましく、１００重量部以上であること更に好ましい。
上記エタノールへの溶解度は、２５℃の環境下でエタノール１００重量部に溶解させた際、析出物が生じるまでに要した樹脂の添加量を意味する。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）の含有量は、５重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、３０重量％以上であることが更に好ましく、７０重量％以下であることが好ましく、６０重量％以下であることがより好ましい。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）の含有量は、５重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、３０重量％以上であることが更に好ましく、７０重量％以下であることが好ましく、６０重量％以下であることがより好ましい。
また、上記（２）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度は２５０ｐｐｍ以上であることが好ましく、２００００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記Ｓ原子の重量濃度は、４００ｐｐｍ以上であることがより好ましく、１５０００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
上記Ｓ原子の重量濃度は、（メタ）アクリル樹脂の重量に対するＳ原子の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度＝［連鎖移動剤に含まれるＳ原子の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
なお、上記（メタ）アクリル樹脂組成物が複数の（メタ）アクリル樹脂を含有する場合、上記Ｓ原子の重量濃度は、各（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度及び各（メタ）アクリル樹脂の配合割合に基づいて算出することができる。
また、上記Ｓ原子の重量濃度は、ＩＣＰ－ＡＥＳ（誘導結合プラズマ発光分光分析法）によっても求めることができる。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記Ｓ原子の重量濃度は、４００ｐｐｍ以上であることがより好ましく、１５０００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
上記Ｓ原子の重量濃度は、（メタ）アクリル樹脂の重量に対するＳ原子の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度＝［連鎖移動剤に含まれるＳ原子の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
なお、上記（メタ）アクリル樹脂組成物が複数の（メタ）アクリル樹脂を含有する場合、上記Ｓ原子の重量濃度は、各（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度及び各（メタ）アクリル樹脂の配合割合に基づいて算出することができる。
また、上記Ｓ原子の重量濃度は、ＩＣＰ－ＡＥＳ（誘導結合プラズマ発光分光分析法）によっても求めることができる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）を製造する方法は特に限定されない。例えば、（メタ）アクリル酸エステル等を含む原料モノマー混合物に有機溶剤等を加えてモノマー混合液を調整し、更に、得られたモノマー混合液に重合開始剤、連鎖移動剤を添加して、上記原料モノマーを共重合させる方法が挙げられる。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
上記重合開始剤としては、例えば、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、Ｐ－メンタンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、１，１，３，３－テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロキシパーオキサイド、ｔ－ブチルハイドロキシパーオキサイド、過酸化シクロヘキサノン、ジコハク酸パーオキサイド等が挙げられる。
上記連鎖移動剤としては、例えば、３－メルカプト－１，２－プロパンジオール、３－メルカプト－１－プロパノール、３－メルカプト－２－ブタノール、８－メルカプト－１－オクタノール、メルカプトコハク酸、メルカプト酢酸等が挙げられる。
上記連鎖移動剤としては、例えば、３－メルカプト－１，２－プロパンジオール、３－メルカプト－１－プロパノール、３－メルカプト－２－ブタノール、８－メルカプト－１－オクタノール、メルカプトコハク酸、メルカプト酢酸等が挙げられる。
＜低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）＞
上記（３）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有する。
本明細書において、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有することで、無機微粒子に分散性を向上させることができる。
上記重量平均分子量は、０．６万以上であることがより好ましく、０．８万以上であることが更に好ましく、９万以下であることがより好ましく、３万以下であることが更に好ましい。
また、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．３以上であることが好ましく、２以上であることがより好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、無機微粒子分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる無機微粒子分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られるセラミックグリーンシートの表面平滑性を充分に向上できる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
上記（３）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有する。
本明細書において、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有することで、無機微粒子に分散性を向上させることができる。
上記重量平均分子量は、０．６万以上であることがより好ましく、０．８万以上であることが更に好ましく、９万以下であることがより好ましく、３万以下であることが更に好ましい。
また、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．３以上であることが好ましく、２以上であることがより好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、無機微粒子分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる無機微粒子分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られるセラミックグリーンシートの表面平滑性を充分に向上できる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度は、１．３重量％以上３．５重量％以下である。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１．４重量％以上であることが好ましく、３．３重量％以下であることが好ましく、３．２重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［（全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量＋連鎖移動剤に含まれるＯＨ基の重量）／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１．４重量％以上であることが好ましく、３．３重量％以下であることが好ましく、３．２重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［（全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量＋連鎖移動剤に含まれるＯＨ基の重量）／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）における炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、３８重量％以上であることが好ましく、５０重量％以上であることがより好ましく、８０重量％以下であることが好ましく、７５重量％以下であることがより好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）における炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、７重量％以上であることがより好ましく、３３重量％以下であることが好ましく、２０．５重量％以下であることがより好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）における炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、４０重量％以下であることが好ましく、３０重量％以下であることがより好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ＯＨ基の重量の割合が１０．５重量％以上であるものが好ましく、１１．５重量％以上であるものがより好ましく、１３．１重量％以下であるものが好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）における水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、７重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、２０重量％以下であることが好ましく、１６重量％以下であることがより好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、上記（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの他、（メタ）アクリル酸に由来するセグメント、グリシジル基を有する（メタ）アクリル酸エステル等の他の（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
また、上記（３）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度は２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記Ｓ原子の重量濃度は、１５００ｐｐｍ以上であることが好ましく、３０００ｐｐｍ以上であることがより好ましく、１８０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１００００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
上記Ｓ原子の重量濃度は、（メタ）アクリル樹脂の重量に対するＳ原子の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度＝［連鎖移動剤に含まれるＳ原子の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
なお、上記（メタ）アクリル樹脂組成物が複数の（メタ）アクリル樹脂を含有する場合、上記Ｓ原子の重量濃度は、各（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度及び各（メタ）アクリル樹脂の配合割合に基づいて算出することができる。
また、上記Ｓ原子の重量濃度は、ＩＣＰ－ＡＥＳ（誘導結合プラズマ発光分光分析法）によっても求めることができる。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記Ｓ原子の重量濃度は、１５００ｐｐｍ以上であることが好ましく、３０００ｐｐｍ以上であることがより好ましく、１８０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１００００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
上記Ｓ原子の重量濃度は、（メタ）アクリル樹脂の重量に対するＳ原子の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度＝［連鎖移動剤に含まれるＳ原子の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
なお、上記（メタ）アクリル樹脂組成物が複数の（メタ）アクリル樹脂を含有する場合、上記Ｓ原子の重量濃度は、各（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度及び各（メタ）アクリル樹脂の配合割合に基づいて算出することができる。
また、上記Ｓ原子の重量濃度は、ＩＣＰ－ＡＥＳ（誘導結合プラズマ発光分光分析法）によっても求めることができる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は３０℃以上６０℃以下である。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは３２℃以上であることが好ましく、４２℃以上であることがより好ましく、４５℃以上であることが更により好ましく、５８℃以下であることが好ましく、５０℃以下であることがより好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは３２℃以上であることが好ましく、４２℃以上であることがより好ましく、４５℃以上であることが更により好ましく、５８℃以下であることが好ましく、５０℃以下であることがより好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の含有量は、０．００６重量％以上であることが好ましく、０．０１重量％以上であることがより好ましく、１０重量％以下であることが好ましく、８重量％以下であることがより好ましい。
また、上記（１）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂は、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）に加えて、更に、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有することが好ましい。
更に、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有することで、無機微粒子の分散性をより向上させることができる。
更に、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有することで、無機微粒子の分散性をより向上させることができる。
上記（１）を満たす本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物において、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の含有量は、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）１００重量部に対して、０．１重量部以上であることが好ましく、１０重量部以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性をより向上させることができる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂１００重量部に対する低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の含有量は、０．３重量部以上であることがより好ましく、７．５重量部以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性をより向上させることができる。
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂１００重量部に対する低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の含有量は、０．３重量部以上であることがより好ましく、７．５重量部以下であることがより好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を製造する方法は特に限定されない。例えば、（メタ）アクリル酸エステル等を含む原料モノマー混合物に有機溶剤等を加えてモノマー混合液を調整し、更に、得られたモノマー混合液に重合開始剤、連鎖移動剤を添加して、上記原料モノマーを共重合させる方法が挙げられる。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
上記重合開始剤としては、例えば、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、Ｐ－メンタンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、１，１，３，３－テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロキシパーオキサイド、ｔ－ブチルハイドロキシパーオキサイド、過酸化シクロヘキサノン、ジコハク酸パーオキサイド等が挙げられる。
上記連鎖移動剤としては、例えば、３－メルカプト－１，２－プロパンジオール、３－メルカプト－１－プロパノール、３－メルカプト－２－ブタノール、８－メルカプト－１－オクタノール、メルカプトコハク酸、メルカプト酢酸等が挙げられる。
＜有機溶剤＞
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物は、有機溶剤を含有する。
上記有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度は、９．０重量％以上２８．０重量％以下である。
上記有機溶剤を含有することにより、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１１．０重量％以上であることが好ましく、１３．０重量％以上であることがより好ましく、２６．０重量％以下であることが好ましく、２４重量％以下であることがより好ましく、２２．５重量％以下であることが更に好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、有機溶剤全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝（全有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量／全有機溶剤の重量）×１００
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物は、有機溶剤を含有する。
上記有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度は、９．０重量％以上２８．０重量％以下である。
上記有機溶剤を含有することにより、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１１．０重量％以上であることが好ましく、１３．０重量％以上であることがより好ましく、２６．０重量％以下であることが好ましく、２４重量％以下であることがより好ましく、２２．５重量％以下であることが更に好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、有機溶剤全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝（全有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量／全有機溶剤の重量）×１００
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）及び（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度に対する上記有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度の比（有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度／高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度）は、４．５以上であることが好ましく、４６．２以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果をより向上させることができる。
上記比は、８．１以上であることがより好ましく、１０以上であることが更に好ましく、４０以下であることがより好ましく、３０以下であることが更に好ましく、２５以下であることが更により好ましく、２０以下であることが特に好ましい。
上記範囲とすることで、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果をより向上させることができる。
上記比は、８．１以上であることがより好ましく、１０以上であることが更に好ましく、４０以下であることがより好ましく、３０以下であることが更に好ましく、２５以下であることが更により好ましく、２０以下であることが特に好ましい。
上記有機溶剤は、ＯＨ基を有する有機溶剤を含有する。
上記ＯＨ基を有する有機溶剤としては、例えば、脂肪族アルコール、環状アルコール、脂環式アルコール等が挙げられる。
上記脂肪族アルコールとしては、例えば、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ヘプタノール、オクタノール、デカノール、トリデカノール、ラウリルアルコール、テトラデシルアルコール、セチルアルコール、２－エチル－１－ヘキサノール、オクタデシルアルコール、ヘキサデセノール、オレイルアルコール、テキサノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール等が挙げられる。
上記環状アルコールとしては、例えば、クレゾール、オイゲノール等が挙げられる。
上記脂環式アルコールとしては、例えば、シクロヘキサノール等のシクロアルカノール、テルピネオール、ジヒドロテルピネオール等のテルペンアルコール等が挙げられる。
なかでも、脂肪族アルコールが好ましく、エタノール、イソプロパノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、テキサノールが好ましい。
上記ＯＨ基を有する有機溶剤としては、例えば、脂肪族アルコール、環状アルコール、脂環式アルコール等が挙げられる。
上記脂肪族アルコールとしては、例えば、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ヘプタノール、オクタノール、デカノール、トリデカノール、ラウリルアルコール、テトラデシルアルコール、セチルアルコール、２－エチル－１－ヘキサノール、オクタデシルアルコール、ヘキサデセノール、オレイルアルコール、テキサノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール等が挙げられる。
上記環状アルコールとしては、例えば、クレゾール、オイゲノール等が挙げられる。
上記脂環式アルコールとしては、例えば、シクロヘキサノール等のシクロアルカノール、テルピネオール、ジヒドロテルピネオール等のテルペンアルコール等が挙げられる。
なかでも、脂肪族アルコールが好ましく、エタノール、イソプロパノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、テキサノールが好ましい。
上記ＯＨ基を有する有機溶剤は、分子量が４６以上であることが好ましく、６０以上であることがより好ましく、２２０以下であることが好ましく、１６０以下であることがより好ましい。
また、上記ＯＨ基を有する有機溶剤は、炭素数が２以上であることが好ましく、３以上であることがより好ましく、１２以下であることが好ましく、１０以下であることがより好ましい。
また、上記ＯＨ基を有する有機溶剤は、炭素数が２以上であることが好ましく、３以上であることがより好ましく、１２以下であることが好ましく、１０以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基を有する有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量の割合は、７．５重量％以上であることが好ましく、１５重量％以上であることがより好ましく、２１重量％以上であることが更に好ましく、３７重量％以下であることが好ましい。
上記有機溶剤全体に対するＯＨ基を有する有機溶剤の含有量は、２９重量％以上であることが好ましく、４３重量％以上であることがより好ましく、７９重量％以下であることが好ましく、６１重量％以下であることがより好ましい。
上記有機溶剤は、ＯＨ基を有する有機溶剤以外の他の有機溶剤を含有していてもよい。
上記他の有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン等のケトン類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ブチル、ブタン酸メチル、ブタン酸エチル、ブタン酸ブチル、ペンタン酸メチル、ペンタン酸エチル、ペンタン酸ブチル、ヘキサン酸メチル、ヘキサン酸エチル、ヘキサン酸ブチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸ヘキシル、酢酸２－エチルヘキシル、酪酸２－エチルヘキシル等のエステル類等が挙げられる。
なかでも、トルエン、酢酸ブチル、メチルエチルケトンが好ましい。
上記他の有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン等のケトン類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ブチル、ブタン酸メチル、ブタン酸エチル、ブタン酸ブチル、ペンタン酸メチル、ペンタン酸エチル、ペンタン酸ブチル、ヘキサン酸メチル、ヘキサン酸エチル、ヘキサン酸ブチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸ヘキシル、酢酸２－エチルヘキシル、酪酸２－エチルヘキシル等のエステル類等が挙げられる。
なかでも、トルエン、酢酸ブチル、メチルエチルケトンが好ましい。
上記有機溶剤全体に対する上記他の有機溶剤の含有量は、２１重量％以上であることが好ましく、３９重量％以上であることがより好ましく、７１重量％以下であることが好ましく、５７重量％以下であることがより好ましい。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記有機溶剤の含有量は、２０重量％以上であることが好ましく、３０重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることが好ましく、７０重量％以下であることがより好ましく、６０重量％以下であることが更に好ましい。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記有機溶剤の含有量は、上記（メタ）アクリル樹脂１００重量部に対して、２５重量部以上であることが好ましく、１００重量部以上であることがより好ましく、２０００重量部以下であることが好ましく、１５００重量部以下であることがより好ましい。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記有機溶剤の含有量は、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）１００重量部に対して、２５重量部以上であることが好ましく、４２．９重量部以上であることがより好ましく、１９００重量部以下であることが好ましく、２３３．３重量部以下であることがより好ましく、１５０重量部以下であることがより好ましい。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記有機溶剤の含有量は、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）１００重量部に対して、２５重量部以上であることが好ましく、１００重量部以上であることがより好ましく、２０００重量部以下であることが好ましく、１５００重量部以下であることがより好ましい。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記有機溶剤の含有量は、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）１００重量部に対して、２５重量部以上であることが好ましく、１０００重量部以上であることがより好ましく、１，５００，０００重量部以下であることが好ましく、１，０００，０００重量部以下であることがより好ましい。
上記有機溶剤の沸点は９０～１６０℃であることが好ましい。上記沸点が９０℃以上であることで、蒸発が早くなりすぎず、取り扱い性に優れる。上記沸点を１６０℃以下とすることで、無機微粒子分散シートの強度を向上させることが可能となる。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物を作製する方法は特に限定されないが、例えば、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）のうちの少なくとも１つを含む（メタ）アクリル樹脂、上記有機溶剤、必要に応じて添加されるその他の添加剤を混合する方法が挙げられる。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物は、低温分解性に優れるとともに、無機微粒子の分散性、凝集抑制効果に優れることから、無機微粒子及び可塑剤を組み合わせて、無機微粒子分散スラリー組成物として好適に用いることができる。
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子及び可塑剤を含有する無機微粒子分散スラリー組成物もまた本発明の１つである。
＜無機微粒子＞
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物は、無機微粒子を含有する。
上記無機微粒子は特に限定されず、例えば、ガラス粉末、セラミック粉末、蛍光体微粒子、珪素酸化物等、金属微粒子等が挙げられる。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物は、無機微粒子を含有する。
上記無機微粒子は特に限定されず、例えば、ガラス粉末、セラミック粉末、蛍光体微粒子、珪素酸化物等、金属微粒子等が挙げられる。
上記ガラス粉末は特に限定されず、例えば、酸化ビスマスガラス、ケイ酸塩ガラス、鉛ガラス、亜鉛ガラス、ボロンガラス等のガラス粉末や、ＣａＯ－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２系、ＭｇＯ－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２系、ＬｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２系等の各種ケイ素酸化物のガラス粉末等が挙げられる。
また、上記ガラス粉末として、ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５－Ａｌ２Ｏ３混合物、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＢａＯ－ＣｕＯ混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｒＯ混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｐ２Ｏ５－Ｎａ２Ｏ－ＣａＯ－ＢａＯ－Ａｌ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－ＳｉＯ２混合物、ＣｕＯ－Ｐ２Ｏ５－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｎａ２Ｏ－Ｌｉ２Ｏ－ＮａＦ－Ｖ２Ｏ５混合物、Ｐ２Ｏ５－ＺｎＯ－ＳｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－ＺｎＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＺｒＯ２混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＲＯ－Ｒ２Ｏ混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等のガラス粉末も用いることができる。なお、Ｒは、Ｚｎ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｆｅ及びＭｎからなる群より選択される元素である。
特に、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物のガラス粉末や、鉛を含有しないＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物又はＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等の無鉛ガラス粉末が好ましい。
また、上記ガラス粉末として、ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５－Ａｌ２Ｏ３混合物、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＢａＯ－ＣｕＯ混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｒＯ混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｐ２Ｏ５－Ｎａ２Ｏ－ＣａＯ－ＢａＯ－Ａｌ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－ＳｉＯ２混合物、ＣｕＯ－Ｐ２Ｏ５－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｎａ２Ｏ－Ｌｉ２Ｏ－ＮａＦ－Ｖ２Ｏ５混合物、Ｐ２Ｏ５－ＺｎＯ－ＳｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－ＺｎＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＺｒＯ２混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＲＯ－Ｒ２Ｏ混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等のガラス粉末も用いることができる。なお、Ｒは、Ｚｎ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｆｅ及びＭｎからなる群より選択される元素である。
特に、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物のガラス粉末や、鉛を含有しないＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物又はＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等の無鉛ガラス粉末が好ましい。
上記セラミック粉末は特に限定されず、例えば、アルミナ、フェライト、ジルコニア、ジルコン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸亜鉛、チタン酸ランタン、チタン酸ネオジウム、チタン酸ジルコン鉛、窒化アルミナ、窒化ケイ素、窒化ホウ素、炭化ホウ素、錫酸バリウム、錫酸カルシウム、珪酸マグネシウム、ムライト、ステアタイト、コーディエライト、フォルステライト等が挙げられる。
また、ＩＴＯ、ＦＴＯ、酸化ニオブ、酸化バナジウム、酸化タングステン、ランタンストロンチウムマンガナイト、ランタンストロンチウムコバルトフェライト、イットリウム安定化ジルコニア、ガドリニウムドープセリア、酸化ニッケル、ランタンクロマイト等も使用することができる。
上記蛍光体微粒子は特に限定されず、例えば、蛍光体物質としては、ディスプレイ用の蛍光体物質として従来知られている青色蛍光体物質、赤色蛍光体物質、緑色蛍光体物質などが用いられる。青色蛍光体物質としては、例えば、ＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｃｅ系、ＣａＷＯ４：Ｐｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２７：Ｅｕ系、ＺｎＳ：（Ａｇ，Ｃｄ）系のものが用いられる。赤色蛍光体物質としては、例えば、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ系、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｅｕ系、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｅｕ系、Ｚｎ３（ＰＯ４）２：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｅｕ系、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＧｄＢＯ３：Ｅｕ系、ＳｃＢＯ３：Ｅｕ系、ＬｕＢＯ３：Ｅｕ系のものが用いられる。緑色蛍光体物質としては、例えば、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ系、ＢａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＳｒＡｌ１３Ｏ１９：Ｍｎ系、ＣａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｔｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｍｎ系、ＬｕＢＯ３：Ｔｂ系、ＧｄＢＯ３：Ｔｂ系、ＳｃＢＯ３：Ｔｂ系、Ｓｒ６Ｓｉ３Ｏ３Ｃｌ４：Ｅｕ系のものが用いられる。その他、ＺｎＯ：Ｚｎ系、ＺｎＳ：（Ｃｕ，Ａｌ）系、ＺｎＳ：Ａｇ系、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ系、ＺｎＳ：Ｚｎ系、（Ｙ，Ｃｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１２Ｏ２３：Ｅｕ系のものも用いることができる。
また、ＩＴＯ、ＦＴＯ、酸化ニオブ、酸化バナジウム、酸化タングステン、ランタンストロンチウムマンガナイト、ランタンストロンチウムコバルトフェライト、イットリウム安定化ジルコニア、ガドリニウムドープセリア、酸化ニッケル、ランタンクロマイト等も使用することができる。
上記蛍光体微粒子は特に限定されず、例えば、蛍光体物質としては、ディスプレイ用の蛍光体物質として従来知られている青色蛍光体物質、赤色蛍光体物質、緑色蛍光体物質などが用いられる。青色蛍光体物質としては、例えば、ＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｃｅ系、ＣａＷＯ４：Ｐｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２７：Ｅｕ系、ＺｎＳ：（Ａｇ，Ｃｄ）系のものが用いられる。赤色蛍光体物質としては、例えば、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ系、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｅｕ系、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｅｕ系、Ｚｎ３（ＰＯ４）２：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｅｕ系、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＧｄＢＯ３：Ｅｕ系、ＳｃＢＯ３：Ｅｕ系、ＬｕＢＯ３：Ｅｕ系のものが用いられる。緑色蛍光体物質としては、例えば、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ系、ＢａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＳｒＡｌ１３Ｏ１９：Ｍｎ系、ＣａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｔｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｍｎ系、ＬｕＢＯ３：Ｔｂ系、ＧｄＢＯ３：Ｔｂ系、ＳｃＢＯ３：Ｔｂ系、Ｓｒ６Ｓｉ３Ｏ３Ｃｌ４：Ｅｕ系のものが用いられる。その他、ＺｎＯ：Ｚｎ系、ＺｎＳ：（Ｃｕ，Ａｌ）系、ＺｎＳ：Ａｇ系、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ系、ＺｎＳ：Ｚｎ系、（Ｙ，Ｃｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１２Ｏ２３：Ｅｕ系のものも用いることができる。
上記金属微粒子は特に限定されず、例えば、鉄、銅、ニッケル、パラジウム、白金、金、銀、アルミニウム、タングステンやこれらの合金等からなる粉末等が挙げられる。
また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基等との吸着特性が良好で酸化されやすい銅や鉄等の金属も好適に用いることができる。これらの金属粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、上記金属微粒子は、金属錯体のほか、種々のカーボンブラック、カーボンナノチューブ等を使用してもよい。
また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基等との吸着特性が良好で酸化されやすい銅や鉄等の金属も好適に用いることができる。これらの金属粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、上記金属微粒子は、金属錯体のほか、種々のカーボンブラック、カーボンナノチューブ等を使用してもよい。
上記無機微粒子は、リチウム又はチタンを含有することが好ましい。具体的には例えば、ＬｉＯ２・Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２系無機ガラス等の低融点ガラス、Ｌｉ２Ｓ－ＭｘＳｙ（Ｍ＝Ｂ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｐ）等のリチウム硫黄系ガラス、ＬｉＣｅＯ２等のリチウムコバルト複合酸化物、ＬｉＭｎＯ４等のリチウムマンガン複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物、リチウムバナジウム複合酸化物、リチウムジルコニウム複合酸化物、リチウムハフニウム複合酸化物、ケイリン酸リチウム（Ｌｉ３．５Ｓｉ０．５Ｐ０．５Ｏ４）、リン酸チタンリチウム（ＬｉＴｉ２（ＰＯ４）３）、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）、Ｌｉ４／３Ｔｉ５／３Ｏ４、ＬｉＣｏＯ２、リン酸ゲルマニウムリチウム（ＬｉＧｅ２（ＰＯ４）３）、Ｌｉ２－ＳｉＳ系ガラス、Ｌｉ４ＧｅＳ４－Ｌｉ３ＰＳ４系ガラス、ＬｉＳｉＯ３、ＬｉＭｎ２Ｏ４、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５系ガラス・セラミクス、Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ－Ｖ２Ｏ５－ＳｉＯ２、ＬｉＳ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４系ガラス、ＬｉＰＯＮ等のイオン導電性酸化物、Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｏ５－Ｂ２Ｏ３、Ｌｉ２Ｏ－ＧｅＯ２Ｂａ等の酸化リチウム化合物、ＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３系ガラス、ＬａｘＬｉｙＴｉＯｚ系ガラス、ＬｉｘＧｅｙＰｚＯ４系ガラス、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２系ガラス、ＬｉｖＳｉｗＰｘＳｙＣｌｚ系ガラス、ＬｉＮｂＯ３等のリチウムニオブ酸化物、Ｌｉ－β－アルミナ等のリチウムアルミナ化合物、Ｌｉ１４Ｚｎ（ＧｅＯ４）４等のリチウム亜鉛酸化物等が挙げられる。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物における上記無機微粒子の含有量としては特に限定されないが、好ましい下限が１０重量％、好ましい上限が９０重量％である。１０重量％以上とすることで、充分な粘度を有し、優れた塗工性を有するものとでき、９０重量％以下とすることで、無機微粒子の分散性に優れるものとできる。
＜その他＞
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物は、更に、可塑剤を含有する。
上記可塑剤としては、例えば、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジブトキシエトキシエチル、トリエチレングリコールジブチル、トリエチレングリコールビス（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘキサノエート、アセチルクエン酸トリエチル、アセチルクエン酸トリブチル、アセチルクエン酸ジエチル、アセチルクエン酸ジブチル、セバシン酸ジブチル、トリアセチン、アセチルオキシマロン酸ジエチル、エトキシマロン酸ジエチル等が挙げられる。
これらの可塑剤を用いることで、通常の可塑剤を使用する場合と比較して可塑剤添加量を低減することが可能となる（バインダーに対して３０重量％程度添加されるところ、２５重量％以下、更に２０重量％以下に低減可能）。
なかでも、構造中にベンゼン環等の芳香環を含まない非芳香族の可塑剤を使用することが好ましく、アジピン酸、トリエチレングリコール、クエン酸又はコハク酸に由来する成分を含有することがより好ましい。なお、芳香環を有する可塑剤は、燃焼して煤になりやすいため好ましくない。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物は、更に、可塑剤を含有する。
上記可塑剤としては、例えば、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジブトキシエトキシエチル、トリエチレングリコールジブチル、トリエチレングリコールビス（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘキサノエート、アセチルクエン酸トリエチル、アセチルクエン酸トリブチル、アセチルクエン酸ジエチル、アセチルクエン酸ジブチル、セバシン酸ジブチル、トリアセチン、アセチルオキシマロン酸ジエチル、エトキシマロン酸ジエチル等が挙げられる。
これらの可塑剤を用いることで、通常の可塑剤を使用する場合と比較して可塑剤添加量を低減することが可能となる（バインダーに対して３０重量％程度添加されるところ、２５重量％以下、更に２０重量％以下に低減可能）。
なかでも、構造中にベンゼン環等の芳香環を含まない非芳香族の可塑剤を使用することが好ましく、アジピン酸、トリエチレングリコール、クエン酸又はコハク酸に由来する成分を含有することがより好ましい。なお、芳香環を有する可塑剤は、燃焼して煤になりやすいため好ましくない。
また、上記可塑剤としては、エチル基、ブチル基等の炭素数２以上のアルキル基を有するものが好ましく、炭素数４以上のアルキル基を有するものがより好ましい。
上記可塑剤は、炭素数が２以上のアルキル基を含有することで、可塑剤への水分の吸収を抑制して、得られる無機微粒子分散シートにボイドやふくれ等の不具合を発生することを防止することができる。特に、可塑剤のアルキル基は分子末端に位置していることが好ましい。
また、上記可塑剤は、エチル基等の炭素数が２の官能基、ブチル基等の炭素数が４の官能基、ブトキシエチル基等の官能基を有することが好ましい。上記官能基は末端分子鎖に存在することが好ましい。
末端分子鎖にエチル基等の炭素数が２の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸エチルに由来するセグメントとの相性がよく、末端分子にブチル基等の炭素数が４の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸ブチルに由来するセグメントとの相性が良い。炭素数が２又は４の官能基を持つ可塑剤は本発明にかかる高分子量（メタ）アクリル樹脂との相性が良く、樹脂の脆性を好ましく改善することができる。更には、ブトキシエチル基はメタクリル酸エチルに由来するセグメント及びメタクリル酸ブチルに由来するセグメントの両方の組成と相性がよく好ましく用いることができる。
上記可塑剤は、炭素数が２以上のアルキル基を含有することで、可塑剤への水分の吸収を抑制して、得られる無機微粒子分散シートにボイドやふくれ等の不具合を発生することを防止することができる。特に、可塑剤のアルキル基は分子末端に位置していることが好ましい。
また、上記可塑剤は、エチル基等の炭素数が２の官能基、ブチル基等の炭素数が４の官能基、ブトキシエチル基等の官能基を有することが好ましい。上記官能基は末端分子鎖に存在することが好ましい。
末端分子鎖にエチル基等の炭素数が２の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸エチルに由来するセグメントとの相性がよく、末端分子にブチル基等の炭素数が４の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸ブチルに由来するセグメントとの相性が良い。炭素数が２又は４の官能基を持つ可塑剤は本発明にかかる高分子量（メタ）アクリル樹脂との相性が良く、樹脂の脆性を好ましく改善することができる。更には、ブトキシエチル基はメタクリル酸エチルに由来するセグメント及びメタクリル酸ブチルに由来するセグメントの両方の組成と相性がよく好ましく用いることができる。
上記可塑剤は、炭素：酸素比が５：１～３：１であることが好ましい。
炭素：酸素比を上記範囲とすることで、可塑剤の燃焼性を向上させて、残留炭素の発生を防止することができる。また、（メタ）アクリル樹脂との相溶性を向上させて、少量の可塑剤でも可塑化効果を発揮させることができる。
また、プロピレングリコール骨格やトリメチレングリコール骨格の高沸点有機溶剤も、炭素数が４以上のアルキル基を含有し、炭素：酸素比が５：１～３：１であれば好ましく用いることができる。
炭素：酸素比を上記範囲とすることで、可塑剤の燃焼性を向上させて、残留炭素の発生を防止することができる。また、（メタ）アクリル樹脂との相溶性を向上させて、少量の可塑剤でも可塑化効果を発揮させることができる。
また、プロピレングリコール骨格やトリメチレングリコール骨格の高沸点有機溶剤も、炭素数が４以上のアルキル基を含有し、炭素：酸素比が５：１～３：１であれば好ましく用いることができる。
上記可塑剤の沸点は２４０℃以上３９０℃未満であることが好ましい。上記沸点が２４０℃以上であることで、乾燥工程で蒸発しやすくなり、成形体への残留を防止できる。また、３９０℃未満であることで、残留炭素が生じることを防止できる。なお、上記沸点は、常圧での沸点をいう。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物における上記可塑剤の含有量としては特に限定されないが、好ましい下限は０．１重量％、好ましい上限は３．０重量％である。上記範囲内とすることで、可塑剤の焼成残渣を少なくすることができる。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物における上記（メタ）アクリル樹脂組成物の含有量は特に限定されないが、好ましい下限は０．５重量％、好ましい上限は１０重量％である。
上記範囲とすることで、低温で焼成しても脱脂可能であり、また、無機微粒子の分散性及び凝集抑制効果に優れる無機微粒子分散スラリー組成物とすることができる。
上記（メタ）アクリル樹脂組成物の含有量は、より好ましい下限が１重量％、より好ましい上限が７重量％である。
上記範囲とすることで、低温で焼成しても脱脂可能であり、また、無機微粒子の分散性及び凝集抑制効果に優れる無機微粒子分散スラリー組成物とすることができる。
上記（メタ）アクリル樹脂組成物の含有量は、より好ましい下限が１重量％、より好ましい上限が７重量％である。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物は、更に、界面活性剤等の添加剤を含有してもよい。
上記界面活性剤は特に限定されず、例えば、カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤が挙げられる。
上記ノニオン系界面活性剤としては特に限定されないが、ＨＬＢ値が１０以上２０以下のノニオン系界面活性剤であることが好ましい。ここで、ＨＬＢ値とは、界面活性剤の親水性、親油性を表す指標として用いられるものであって、計算方法がいくつか提案されており、例えば、エステル系の界面活性剤について、鹸化価をＳ、界面活性剤を構成する脂肪酸の酸価をＡとし、ＨＬＢ値を２０（１－Ｓ／Ａ）等の定義がある。具体的には、脂肪鎖にアルキレンエーテルを付加させたポリエチレンオキサイドを有するノニオン系界面活性剤が好適であり、具体的には例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンセチルエーテル等が好適に用いられる。なお、上記ノニオン系界面活性剤は、熱分解性がよいが、大量に添加すると無機微粒子分散スラリー組成物の熱分解性が低下することがあるため、含有量の好ましい上限は５重量％である。
上記界面活性剤は特に限定されず、例えば、カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤が挙げられる。
上記ノニオン系界面活性剤としては特に限定されないが、ＨＬＢ値が１０以上２０以下のノニオン系界面活性剤であることが好ましい。ここで、ＨＬＢ値とは、界面活性剤の親水性、親油性を表す指標として用いられるものであって、計算方法がいくつか提案されており、例えば、エステル系の界面活性剤について、鹸化価をＳ、界面活性剤を構成する脂肪酸の酸価をＡとし、ＨＬＢ値を２０（１－Ｓ／Ａ）等の定義がある。具体的には、脂肪鎖にアルキレンエーテルを付加させたポリエチレンオキサイドを有するノニオン系界面活性剤が好適であり、具体的には例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンセチルエーテル等が好適に用いられる。なお、上記ノニオン系界面活性剤は、熱分解性がよいが、大量に添加すると無機微粒子分散スラリー組成物の熱分解性が低下することがあるため、含有量の好ましい上限は５重量％である。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物の粘度は特に限定されないが、２０℃においてＢ型粘度計を用いプローブ回転数を５ｒｐｍに設定して測定した場合の粘度の好ましい下限が０．１Ｐａ・ｓ、好ましい上限が１００Ｐａ・ｓである。
上記粘度を０．１Ｐａ・ｓ以上とすることで、ダイコート印刷法等により塗工した後、得られる無機微粒子分散シートが所定の形状を維持することが可能となる。また、上記粘度を１００Ｐａ・ｓ以下とすることで、ダイの塗出痕が消えない等の不具合を防止して、印刷性に優れるものとできる。
上記粘度を０．１Ｐａ・ｓ以上とすることで、ダイコート印刷法等により塗工した後、得られる無機微粒子分散シートが所定の形状を維持することが可能となる。また、上記粘度を１００Ｐａ・ｓ以下とすることで、ダイの塗出痕が消えない等の不具合を防止して、印刷性に優れるものとできる。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物を作製する方法は特に限定されず、従来公知の攪拌方法が挙げられ、具体的には、例えば、上記（メタ）アクリル樹脂組成物、上記無機微粒子、上記有機溶剤及び必要に応じて添加される可塑剤等の他の成分を３本ロール等で攪拌する方法等が挙げられる。上記無機微粒子分散スラリー組成物の構成成分の添加順序は適宜設定することができる。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物を、片面離型処理を施した支持フィルム上に塗工し、有機溶剤を乾燥させ、成形することで、無機微粒子分散成形物を製造することができる。このような無機微粒子分散成形物もまた本発明の１つである。
本発明の無機微粒子分散成形物の形状は特に限定されないが、例えば、シート等の形状とすることができる。
本発明の無機微粒子分散成形物の形状は特に限定されないが、例えば、シート等の形状とすることができる。
本発明の無機微粒子分散成形物の製造方法としては、例えば、本発明の無機微粒子分散スラリー組成物をロールコーター、ダイコーター、スクイズコーター、カーテンコーター等の塗工方式によって支持フィルム上に均一に塗膜を形成する方法等が挙げられる。
なお、無機微粒子分散成形物を製造する場合、重合液をそのまま無機微粒子分散スラリー組成物として、高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させずに、無機微粒子分散成形物に加工することが好ましい。
高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させると、再度溶液化した際にパーティクルと呼ばれる未乾燥粒子が発生し、このようなパーティクルは、カートリッジフィルター等を用いた濾過でも除去することが難しく、無機微粒子分散成形物の強度に悪影響を及ぼすためである。
なお、無機微粒子分散成形物を製造する場合、重合液をそのまま無機微粒子分散スラリー組成物として、高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させずに、無機微粒子分散成形物に加工することが好ましい。
高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させると、再度溶液化した際にパーティクルと呼ばれる未乾燥粒子が発生し、このようなパーティクルは、カートリッジフィルター等を用いた濾過でも除去することが難しく、無機微粒子分散成形物の強度に悪影響を及ぼすためである。
例えば、本発明の無機微粒子分散成形物がシート状である場合、本発明の無機微粒子分散成形物を製造する際に用いる支持フィルムは、耐熱性及び耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムが可撓性を有することにより、ロールコーター、ブレードコーターなどによって支持フィルムの表面に無機微粒子分散スラリー組成物を塗布することができ、得られる無機微粒子分散シート形成フィルムをロール状に巻回した状態で保存し、供給することができる。
上記支持フィルムを形成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレン等の含フッ素樹脂、ナイロン、セルロース等が挙げられる。
上記支持フィルムの厚みは、例えば、２０～１００μｍが好ましい。
また、支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましく、これにより、転写工程において、支持フィルムの剥離操作を容易に行うことができる。
上記支持フィルムの厚みは、例えば、２０～１００μｍが好ましい。
また、支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましく、これにより、転写工程において、支持フィルムの剥離操作を容易に行うことができる。
本発明の無機微粒子分散スラリー組成物を塗工乾燥することで無機微粒子分散成形物を製造することができる。
また、本発明の無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を、誘電体グリーンシート、電極ペーストに用いることで積層セラミクスコンデンサを製造することができる。また、本発明の無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を使用することで磁性材料を製造することができる。
また、本発明の無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を、誘電体グリーンシート、電極ペーストに用いることで積層セラミクスコンデンサを製造することができる。また、本発明の無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を使用することで磁性材料を製造することができる。
上記積層セラミクスコンデンサを製造する方法としては、本発明の無機微粒子分散成形物に導電ペーストを印刷、乾燥して、誘電体シートを作製する工程、及び、前記誘電体シートを積層する工程を有する製造方法が挙げられる。
上記導電ペーストは、導電粉末を含有するものである。
上記導電粉末の材質は、導電性を有する材質であれば特に限定されず、例えば、ニッケル、パラジウム、白金、金、銀、銅、モリブデン、錫及びこれらの合金等が挙げられる。これらの導電粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記導電粉末の材質は、導電性を有する材質であれば特に限定されず、例えば、ニッケル、パラジウム、白金、金、銀、銅、モリブデン、錫及びこれらの合金等が挙げられる。これらの導電粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記導電ペーストを印刷する方法は特に限定されず、例えば、スクリーン印刷法、ダイコート印刷法、オフセット印刷法、グラビア印刷法、インクジェット印刷法等が挙げられる。
上記積層セラミクスコンデンサの製造方法では、上記導電ペーストを印刷した誘電体シートを積層することで、積層セラミクスコンデンサが得られる。
本発明によれば、低温で優れた分解性を有するとともに、無機微粒子の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる（メタ）アクリル樹脂組成物を提供することができる。また、該（メタ）アクリル樹脂組成物を用いる無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を提供することができる。
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されない。
（製造例１～２８、高分子量（メタ）アクリル樹脂の作製）
攪拌機、冷却器、温度計、湯浴、及び、窒素ガス導入口を備えた２Ｌセパラブルフラスコを用意し、２Ｌセパラブルフラスコに、表１に示す配合となるようにモノマー合計１００重量部を投入した。更に、有機溶剤として酢酸ブチル５０重量部とを混合し、モノマー混合液を得た。
なお、モノマーとしては、以下のものを用いた。
ＭＭＡ：メチルメタクリレート
ＥＭＡ：エチルメタクリレート
ｎＢＭＡ：ｎ－ブチルメタクリレート
ｉＢＭＡ：イソブチルメタクリレート
２ＥＨＭＡ：２－エチルヘキシルメタクリレート
ＨＥＭＡ：２－ヒドロキシエチルメタクリレート
ＨＰＭＡ：２－ヒドロキシプロピルメタクリレート
ＨＢＭＡ：２－ヒドロキシブチルメタクリレート
攪拌機、冷却器、温度計、湯浴、及び、窒素ガス導入口を備えた２Ｌセパラブルフラスコを用意し、２Ｌセパラブルフラスコに、表１に示す配合となるようにモノマー合計１００重量部を投入した。更に、有機溶剤として酢酸ブチル５０重量部とを混合し、モノマー混合液を得た。
なお、モノマーとしては、以下のものを用いた。
ＭＭＡ：メチルメタクリレート
ＥＭＡ：エチルメタクリレート
ｎＢＭＡ：ｎ－ブチルメタクリレート
ｉＢＭＡ：イソブチルメタクリレート
２ＥＨＭＡ：２－エチルヘキシルメタクリレート
ＨＥＭＡ：２－ヒドロキシエチルメタクリレート
ＨＰＭＡ：２－ヒドロキシプロピルメタクリレート
ＨＢＭＡ：２－ヒドロキシブチルメタクリレート
得られたモノマー混合液を、窒素ガスを用いて２０分間バブリングすることにより溶存酸素を除去した後、セパラブルフラスコ系内を窒素ガスで置換し攪拌しながら湯浴が沸騰するまで昇温した。重合開始剤及び連鎖移動剤を表１に示す添加量となるように加えた。
重合開始から７時間後、室温まで冷却し重合を終了させた。その後１３０℃のオーブンで得られた樹脂溶液を乾燥させ有機溶剤を取り除いた。これにより、高分子量（メタ）アクリル樹脂を得た。
なお、重合開始剤及び連鎖移動剤としては、以下のものを用いた。
＜重合開始剤＞
ｔ－ブチルパーオキシピバレート
＜連鎖移動剤＞
ＣＴ－１：３－メルカプト－１，２－プロパンジオール
ＣＴ－２：３－メルカプト－１－プロパノール
ＣＴ－３：３－メルカプト－２－ブタノール
ＣＴ－４：８－メルカプト－１－オクタノール
ＣＴ－５：メルカプトコハク酸
重合開始から７時間後、室温まで冷却し重合を終了させた。その後１３０℃のオーブンで得られた樹脂溶液を乾燥させ有機溶剤を取り除いた。これにより、高分子量（メタ）アクリル樹脂を得た。
なお、重合開始剤及び連鎖移動剤としては、以下のものを用いた。
＜重合開始剤＞
ｔ－ブチルパーオキシピバレート
＜連鎖移動剤＞
ＣＴ－１：３－メルカプト－１，２－プロパンジオール
ＣＴ－２：３－メルカプト－１－プロパノール
ＣＴ－３：３－メルカプト－２－ブタノール
ＣＴ－４：８－メルカプト－１－オクタノール
ＣＴ－５：メルカプトコハク酸
（製造例２９～６２、低分子量（メタ）アクリル樹脂及びその他の（メタ）アクリル樹脂の作製）
攪拌機、冷却器、温度計、湯浴、及び、窒素ガス導入口を備えた２Ｌセパラブルフラスコを用意した。２Ｌセパラブルフラスコに、表２に示す配合となるようにモノマー合計１００重量部投入した。更に、有機溶剤として酢酸ブチル５０重量部とを混合し、モノマー混合液を得た。
なお、モノマーとしては、製造例１～２８で挙げたものと同様のものを用いた。
攪拌機、冷却器、温度計、湯浴、及び、窒素ガス導入口を備えた２Ｌセパラブルフラスコを用意した。２Ｌセパラブルフラスコに、表２に示す配合となるようにモノマー合計１００重量部投入した。更に、有機溶剤として酢酸ブチル５０重量部とを混合し、モノマー混合液を得た。
なお、モノマーとしては、製造例１～２８で挙げたものと同様のものを用いた。
得られたモノマー混合液を、窒素ガスを用いて２０分間バブリングすることにより溶存酸素を除去した後、セパラブルフラスコ系内を窒素ガスで置換し攪拌しながら湯浴が沸騰するまで昇温した。重合開始剤及び連鎖移動剤を表２に示す種類及び添加量となるように加えた。
重合開始から７時間後、室温まで冷却し重合を終了させた。その後１３０℃のオーブンで得られた樹脂溶液を乾燥させ有機溶剤を取り除いた。これにより、低分子量（メタ）アクリル樹脂を得た。
なお、重合開始剤及び連鎖移動剤としては、製造例１～２８で挙げたものと同様のものを用いた。
重合開始から７時間後、室温まで冷却し重合を終了させた。その後１３０℃のオーブンで得られた樹脂溶液を乾燥させ有機溶剤を取り除いた。これにより、低分子量（メタ）アクリル樹脂を得た。
なお、重合開始剤及び連鎖移動剤としては、製造例１～２８で挙げたものと同様のものを用いた。
（実施例１～２９、比較例１～８）
（１）樹脂組成物の作製
表４に示す通りの配合となるように有機溶剤を混合して混合溶剤を得た。表３に示す配合となるように（メタ）アクリル樹脂、混合溶剤を混合して（メタ）アクリル樹脂組成物を得た。
なお、有機溶剤としては、以下のものを用いた。
トルエン
酢酸エチル
メチルエチルケトン
エタノール
イソプロパノール
２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール（ＢＥＰＧ）
ネオペンチルグリコール（ＮＰＧ）
テキサノール
（１）樹脂組成物の作製
表４に示す通りの配合となるように有機溶剤を混合して混合溶剤を得た。表３に示す配合となるように（メタ）アクリル樹脂、混合溶剤を混合して（メタ）アクリル樹脂組成物を得た。
なお、有機溶剤としては、以下のものを用いた。
トルエン
酢酸エチル
メチルエチルケトン
エタノール
イソプロパノール
２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール（ＢＥＰＧ）
ネオペンチルグリコール（ＮＰＧ）
テキサノール
（２）無機微粒子分散スラリー組成物の作製
得られた（メタ）アクリル樹脂組成物に表３の配合となるようにセラミック粉末、可塑剤を添加して、高速撹拌機で混錬して、無機微粒子分散スラリー組成物を作製した。
なお、セラミック粉末としては、銅粉末（藤野金属社製、平均粒子径０．１μｍ）、ガラスフリット（ＡＧＣ社製、平均粒子径０．８μｍ）、可塑剤としては、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）を用いた。
得られた（メタ）アクリル樹脂組成物に表３の配合となるようにセラミック粉末、可塑剤を添加して、高速撹拌機で混錬して、無機微粒子分散スラリー組成物を作製した。
なお、セラミック粉末としては、銅粉末（藤野金属社製、平均粒子径０．１μｍ）、ガラスフリット（ＡＧＣ社製、平均粒子径０．８μｍ）、可塑剤としては、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）を用いた。
＜評価＞
実施例及び比較例で得られた高分子量（メタ）アクリル樹脂、低分子量（メタ）アクリル樹脂、無機微粒子分散スラリー組成物について以下の評価を行った。結果を表１～３に示した。
実施例及び比較例で得られた高分子量（メタ）アクリル樹脂、低分子量（メタ）アクリル樹脂、無機微粒子分散スラリー組成物について以下の評価を行った。結果を表１～３に示した。
（１）重量平均分子量測定
得られた高分子量（メタ）アクリル樹脂及び低分子量（メタ）アクリル樹脂について、カラムとしてＬＦ－８０４（ＳＨＯＫＯ社製）を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、ポリスチレン換算による重量平均分子量（Ｍｗ）を測定した。
得られた高分子量（メタ）アクリル樹脂及び低分子量（メタ）アクリル樹脂について、カラムとしてＬＦ－８０４（ＳＨＯＫＯ社製）を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、ポリスチレン換算による重量平均分子量（Ｍｗ）を測定した。
（２）ＯＨ基の重量濃度の算出
以下の方法により、高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度、低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度、有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度を算出した。
高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度：［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度：［（全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量＋連鎖移動剤に含まれるＯＨ基の重量）／（全モノマーの重量＋連鎖移動剤の重量＋重合開始剤の重量）］×１００
有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度：（全有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量／全有機溶剤の重量）×１００
以下の方法により、高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度、低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度、有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度を算出した。
高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度：［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度：［（全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量＋連鎖移動剤に含まれるＯＨ基の重量）／（全モノマーの重量＋連鎖移動剤の重量＋重合開始剤の重量）］×１００
有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度：（全有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量／全有機溶剤の重量）×１００
（３）Ｓ原子の重量濃度の算出
以下の方法により、（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度を算出した。
（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度＝［連鎖移動剤に含まれるＳ原子の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
なお、上記（メタ）アクリル樹脂組成物が複数の（メタ）アクリル樹脂を含有する場合、上記Ｓ原子の重量濃度は、各（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度及び各（メタ）アクリル樹脂の配合割合に基づいて算出した。
以下の方法により、（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度を算出した。
（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度＝［連鎖移動剤に含まれるＳ原子の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
なお、上記（メタ）アクリル樹脂組成物が複数の（メタ）アクリル樹脂を含有する場合、上記Ｓ原子の重量濃度は、各（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度及び各（メタ）アクリル樹脂の配合割合に基づいて算出した。
（４）エタノールへの溶解度の測定
２５℃の環境下でエタノール１００重量部に対して、得られた高分子量（メタ）アクリル樹脂を少しずつ溶解させ、析出物が生じるまでに要した高分子量（メタ）アクリル樹脂の添加量をエタノールへの溶解度とした。
２５℃の環境下でエタノール１００重量部に対して、得られた高分子量（メタ）アクリル樹脂を少しずつ溶解させ、析出物が生じるまでに要した高分子量（メタ）アクリル樹脂の添加量をエタノールへの溶解度とした。
（５）低温分解性（ＴＧＤＴＡ特性）
得られた無機微粒子分散スラリー組成物をＴＧ－ＤＴＡのプラチナパンに詰め、３０℃から５℃／ｍｉｎにて昇温し、溶媒を蒸発、樹脂、可塑剤を熱分解させた。その後、重量が５２．１重量％を示した（９０重量％脱脂が終了した）時間を測定した。
得られた無機微粒子分散スラリー組成物をＴＧ－ＤＴＡのプラチナパンに詰め、３０℃から５℃／ｍｉｎにて昇温し、溶媒を蒸発、樹脂、可塑剤を熱分解させた。その後、重量が５２．１重量％を示した（９０重量％脱脂が終了した）時間を測定した。
（６）濾過性
得られた無機微粒子分散スラリー組成物を２．５ｍｌのシリンジに２ｍｌ取り、シリンジの先端に外径０．８１ｍｍ内径０．５１ｍｍ長さ３８ｍｍの注射針を付け、５ｋｇｆの力をかけたときに、スラリー組成物が注射針の先からすべて出るまでの時間を測定した。
スラリー組成物が注射針の先からすべて出るまでの時間が短いと濾過性に優れているといえ、濾過性に優れる場合、無機微粒子の凝集抑制効果が高いといえる。
得られた無機微粒子分散スラリー組成物を２．５ｍｌのシリンジに２ｍｌ取り、シリンジの先端に外径０．８１ｍｍ内径０．５１ｍｍ長さ３８ｍｍの注射針を付け、５ｋｇｆの力をかけたときに、スラリー組成物が注射針の先からすべて出るまでの時間を測定した。
スラリー組成物が注射針の先からすべて出るまでの時間が短いと濾過性に優れているといえ、濾過性に優れる場合、無機微粒子の凝集抑制効果が高いといえる。
（７）表面粗さ
スクリーン印刷機とスクリーン版、印刷ガラス基板を用いて、温度２３℃、湿度５０％の環境下にて無機微粒子分散スラリー組成物の印刷を行い、１００℃３０分の条件下で送風オーブンにて溶剤乾燥を行った。得られた印刷パターンを用いて、表面粗さ計（サーフコム、東京精密社製）にて１０か所測定した。
なお、スクリーン印刷機、スクリーン版、印刷ガラス基板として以下のものを用いた。
スクリーン印刷機（ＭＴ－３２０ＴＶ、マイクロテック社製）
スクリーン版（東京プロセスサービス社製、ＳＴ５００、乳剤２μｍ、２０１２パターン、スクリーン枠３２０ｍｍ×３２０ｍｍ）
印刷ガラス基板（ソーダーガラス、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ、厚み１．５ｍｍ）
表面粗さが小さいと、無機微粒子の分散性に優れているといえる。
スクリーン印刷機とスクリーン版、印刷ガラス基板を用いて、温度２３℃、湿度５０％の環境下にて無機微粒子分散スラリー組成物の印刷を行い、１００℃３０分の条件下で送風オーブンにて溶剤乾燥を行った。得られた印刷パターンを用いて、表面粗さ計（サーフコム、東京精密社製）にて１０か所測定した。
なお、スクリーン印刷機、スクリーン版、印刷ガラス基板として以下のものを用いた。
スクリーン印刷機（ＭＴ－３２０ＴＶ、マイクロテック社製）
スクリーン版（東京プロセスサービス社製、ＳＴ５００、乳剤２μｍ、２０１２パターン、スクリーン枠３２０ｍｍ×３２０ｍｍ）
印刷ガラス基板（ソーダーガラス、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ、厚み１．５ｍｍ）
表面粗さが小さいと、無機微粒子の分散性に優れているといえる。
（８）エタノール洗浄性
無機微粒子分散スラリー組成物１０重量部に対してエタノール１００重量部を添加し、超音波を照射した。樹脂がエタノールに完全に溶解するまでの時間を測定した。
無機微粒子分散スラリー組成物１０重量部に対してエタノール１００重量部を添加し、超音波を照射した。樹脂がエタノールに完全に溶解するまでの時間を測定した。
本発明によれば、低温で優れた分解性を有するとともに、無機微粒子の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる（メタ）アクリル樹脂組成物を提供することができる。また、該（メタ）アクリル樹脂組成物を用いる無機微粒子分散スラリー組成物、無機微粒子分散成形物を提供することができる。
Claims (9)
- （メタ）アクリル樹脂、及び、有機溶剤を含有する（メタ）アクリル樹脂組成物であって、
下記（１）～（３）のいずれか１つを満たし、
前記有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度が９．０重量％以上２８．０重量％以下である、（メタ）アクリル樹脂組成物。
（１）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下の高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）を含有し、
前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）は、全構成単位に対して、下記式（ａ）で表される構成単位を７９重量％以上、下記式（ｂ）で表される構成単位を３．１重量％以上含有し、
前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下である。
（２）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が３０万を超え５０万以下である高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を含有し、
前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）は、全構成単位に対して、下記式（ａ）で表される構成単位を７９重量％以上、下記式（ｂ）で表される構成単位を３．１重量％以上含有し、
前記高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下である。
（３）前記（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）を含有し、
前記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）は、炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを３８重量％以上、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを７重量％以上含有し、
前記低分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、
前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である。
- （１）を満たし、かつ、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下である低分子量（メタ）アクリル樹脂を含有し、前記低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度が１．３重量％以上３．５重量％以下であり、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）１００重量部に対する前記低分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量が０．１重量部以上１０重量部以下である、請求項１に記載の（メタ）アクリル樹脂組成物。
- （１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）のエタノールへの溶解度が１０重量部／エタノール１００重量部以上である、請求項１に記載の（メタ）アクリル樹脂組成物。
- （１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）は、全構成単位に対して、式（ａ）で表される構成単位を７９重量％以上９６重量％以下、式（ｂ）で表される構成単位を３．１重量％以上１７重量％以下含有する、請求項１又は３に記載の（メタ）アクリル樹脂組成物。
- （１）又は（２）を満たし、かつ、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度に対する有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度の比（有機溶剤中に含まれるＯＨ基の重量濃度／高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ａ）又は（Ｂ）中に含まれるＯＨ基の重量濃度）が４．５以上４６．２以下である、請求項１又は３に記載の（メタ）アクリル樹脂組成物。
- （２）を満たし、かつ、（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）のみからなるものであり、
前記（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＳ原子の重量濃度が２５０ｐｐｍ以上２００００ｐｐｍ以下である、請求項１又は３に記載の（メタ）アクリル樹脂組成物。 - 請求項１～３の何れかに記載の（メタ）アクリル樹脂組成物、無機微粒子、及び、可塑剤を含有する、無機微粒子分散スラリー組成物。
- 請求項７に記載の無機微粒子分散スラリー組成物を用いてなる、無機微粒子分散成形物。
- （３）を満たし、かつ、（メタ）アクリル樹脂（Ｃ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．３以上８以下である、請求項１に記載の（メタ）アクリル樹脂組成物。
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