JPH01230481A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体の製造方法Info
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- JPH01230481A JPH01230481A JP63056355A JP5635588A JPH01230481A JP H01230481 A JPH01230481 A JP H01230481A JP 63056355 A JP63056355 A JP 63056355A JP 5635588 A JP5635588 A JP 5635588A JP H01230481 A JPH01230481 A JP H01230481A
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- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
- C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
- C04B35/581—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する
ものである。
ものである。
(従来の技術)
近年、半導体素子の高集積化、高機能化が進み従来のA
l2O3ではSiチ・シブの発熱量の増大、チップサイ
ズの大型化による熱膨張のミスマツチの問題への対応が
難かしく、新しい高熱伝導性絶縁材料が求められている
。
l2O3ではSiチ・シブの発熱量の増大、チップサイ
ズの大型化による熱膨張のミスマツチの問題への対応が
難かしく、新しい高熱伝導性絶縁材料が求められている
。
窒化アルミニウム(AIN)は高熱伝導性の他に、熱膨
張率がSiチップに近く、又高電気絶縁性などの優れた
材料特性を有する為、半導体装用基板材料として特に注
下を集めている。
張率がSiチップに近く、又高電気絶縁性などの優れた
材料特性を有する為、半導体装用基板材料として特に注
下を集めている。
AINは難焼結性物質であるため緻密な焼結体を得るこ
とが困難である。また原料中には不純物酸素を通常1〜
3wt%程度含有しており、焼結助剤なしでホットプレ
ス等で緻密に焼結させてもAIN粒子のまわりにAl−
0−Nなどの酸素固溶層が形成され、熱伝導率が著しく
低下することが知られている。
とが困難である。また原料中には不純物酸素を通常1〜
3wt%程度含有しており、焼結助剤なしでホットプレ
ス等で緻密に焼結させてもAIN粒子のまわりにAl−
0−Nなどの酸素固溶層が形成され、熱伝導率が著しく
低下することが知られている。
従来より、AINの緻電化、高熱伝導化をはかるため、
種々の焼結助剤か検討されてきたが、これらの中でY2
03 、 GaOなとの醇化物が4+jに有効であるこ
とがわかってきた。(Proc、1st IEEECH
MT Syms、、+5(+984))例えばY2O3
添加による高熱伝導化の機構についてはY2O3か不純
物酸素と反応し、AIN粒界の三重点にYAGなとの化
合物を形成し、酸素をトランプするためと考えられてい
る。このようにY2O3添加により高熱伝導化は、はか
られるが、熱伝導率は約100W/mk程度と理論値の
320W/mkに比較して充分高いとはいいがたい。そ
の他、多数の焼結助剤が提案されているが、本発明のカ
ーボン添加に関連した従来技術についてもいくつか報告
されている。
種々の焼結助剤か検討されてきたが、これらの中でY2
03 、 GaOなとの醇化物が4+jに有効であるこ
とがわかってきた。(Proc、1st IEEECH
MT Syms、、+5(+984))例えばY2O3
添加による高熱伝導化の機構についてはY2O3か不純
物酸素と反応し、AIN粒界の三重点にYAGなとの化
合物を形成し、酸素をトランプするためと考えられてい
る。このようにY2O3添加により高熱伝導化は、はか
られるが、熱伝導率は約100W/mk程度と理論値の
320W/mkに比較して充分高いとはいいがたい。そ
の他、多数の焼結助剤が提案されているが、本発明のカ
ーボン添加に関連した従来技術についてもいくつか報告
されている。
カーボンを成形体中に添加する方法については、特開昭
6O−18F1479号公報、特開昭81−15526
3号公報に記載されている。前者ではAIN粉末に炭素
又は分解して炭素になる化合物を、後者ではAIN粉末
に遊#炭素、酸化イツトリウムを添加し成形、焼成を経
て、熱伝導率がそれぞれ50W/mk 、 150W/
mk程度のAIN焼結体をえている。
6O−18F1479号公報、特開昭81−15526
3号公報に記載されている。前者ではAIN粉末に炭素
又は分解して炭素になる化合物を、後者ではAIN粉末
に遊#炭素、酸化イツトリウムを添加し成形、焼成を経
て、熱伝導率がそれぞれ50W/mk 、 150W/
mk程度のAIN焼結体をえている。
更に特開昭81−270263号公報ではAIN粉末に
Tiなどの元素又は化合物を添加し、硼素及び/又は炭
素の供給源を有する非酸化性雰囲気中で焼成することに
より、約90W/mkの熱伝導率を有する焼結体を得て
いる。以上のようにカーボン添加に関連した系でいくつ
か報告されているが、いずれも熱伝導率は150W/m
k程度で不十分であり、更に熱伝導率の高い窒化アルミ
ニウム焼結体が求められていた。
Tiなどの元素又は化合物を添加し、硼素及び/又は炭
素の供給源を有する非酸化性雰囲気中で焼成することに
より、約90W/mkの熱伝導率を有する焼結体を得て
いる。以上のようにカーボン添加に関連した系でいくつ
か報告されているが、いずれも熱伝導率は150W/m
k程度で不十分であり、更に熱伝導率の高い窒化アルミ
ニウム焼結体が求められていた。
[発明の解決しようとする問題点]
本発明はカーボン添加に関連した従来技術が有していた
前述の欠点を解消しようとするものであり、熱伝導率が
200W/mk程度の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結
体を安定的に供給する製造方法を提供することを目的と
するものである。
前述の欠点を解消しようとするものであり、熱伝導率が
200W/mk程度の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結
体を安定的に供給する製造方法を提供することを目的と
するものである。
[問題点を解決するだめの手段]
本発明は前述の問題点を解決すべくなされたものであり
、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤・を混合して成形し
た後、この窒化アルミニウムの成形体とカーボン供fI
@源を少なくとも内面が非カーボン質のサヤの中に入れ
、非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法を提供するものである。
、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤・を混合して成形し
た後、この窒化アルミニウムの成形体とカーボン供fI
@源を少なくとも内面が非カーボン質のサヤの中に入れ
、非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法を提供するものである。
(構成の詳細説明)
以下、本発明について詳細に説明する。
まず、窒化アルミニウムの粉末は高純度のもの、例えば
98%以上のものが好ましいが、95〜98%程度のも
のも使用可能である。粒径は10μm以下、好ましくは
2μm以下のものか良い。粒径か10gmをこえると焼
結性か低下し好ましくない。
98%以上のものが好ましいが、95〜98%程度のも
のも使用可能である。粒径は10μm以下、好ましくは
2μm以下のものか良い。粒径か10gmをこえると焼
結性か低下し好ましくない。
かかる窒化アルミニウムの粉末に添加される焼結助剤は
緻密な焼結体を得るものて、Y、03゜CaOなどか好
ましいか、緻密化を促進するものてあれば、これに限定
されるものではない。−方、焼結助剤の添加量か多過ぎ
ると窒化アルミニウム以外の結晶相か増加し、熱伝導率
か低下するものて好ましくない。従って、好ましい焼結
助剤の添加量は10wt%以下、特に好ましくは5wt
%以下である。
緻密な焼結体を得るものて、Y、03゜CaOなどか好
ましいか、緻密化を促進するものてあれば、これに限定
されるものではない。−方、焼結助剤の添加量か多過ぎ
ると窒化アルミニウム以外の結晶相か増加し、熱伝導率
か低下するものて好ましくない。従って、好ましい焼結
助剤の添加量は10wt%以下、特に好ましくは5wt
%以下である。
また、焼結助剤の粒径は細かい方が好ましく、特に1戸
11以下か望ましい。かかる窒化アルミニウム粉末と焼
結助剤を所定の割合て混合後、ドクターブレード法又は
プレス法により所定形状に成形し、A1と耐素の反応に
より熱伝導率か低下するのを防ぐためにこれを窒素など
の非酸化性雰囲気中て焼成する。この際成形体は少なく
とも内面か非カーボン質のサヤに収められるか、サヤの
材質としては、常圧て窒化アルミニウム焼成温度より融
点、又は昇華分解温度の高い例えば窒化アルミニウム、
窒化ホウ素、炭化ケイ素などが望ましい。特に窒化アル
ミニウム、窒化ホウ素製のサヤは窒化アルミニウム焼結
体の焼結性、熱伝導性の向上を阻害せずより望ましい。
11以下か望ましい。かかる窒化アルミニウム粉末と焼
結助剤を所定の割合て混合後、ドクターブレード法又は
プレス法により所定形状に成形し、A1と耐素の反応に
より熱伝導率か低下するのを防ぐためにこれを窒素など
の非酸化性雰囲気中て焼成する。この際成形体は少なく
とも内面か非カーボン質のサヤに収められるか、サヤの
材質としては、常圧て窒化アルミニウム焼成温度より融
点、又は昇華分解温度の高い例えば窒化アルミニウム、
窒化ホウ素、炭化ケイ素などが望ましい。特に窒化アル
ミニウム、窒化ホウ素製のサヤは窒化アルミニウム焼結
体の焼結性、熱伝導性の向上を阻害せずより望ましい。
又サヤとして安価で軽く、加工性に優れたカーボンを使
用する場合は、少なくともサヤの内面を上記の窒化アル
ミニウム、窒化ホウ素などの材質でコーティングするこ
とにより、焼成時でのカーボンの遊離を押える効果をも
たせることが望ましい。
用する場合は、少なくともサヤの内面を上記の窒化アル
ミニウム、窒化ホウ素などの材質でコーティングするこ
とにより、焼成時でのカーボンの遊離を押える効果をも
たせることが望ましい。
更に、上記サヤ内には同時にカーボンの供給源としてカ
ーボン粉末、カーボンセラミックス、容易にカーボンに
転換しうる炭素化合物(例えば、バインダーに使用され
る炭素化合物)のうち少なくとも1つを入れる。これら
カーボン供給源にはAIN焼結体の物性を左右する適量
か存在し、供給量か不足の場合は熱伝導率は100〜1
20W/mk程度と低く、供給過剰になると熱伝導率は
200W/mk程度まて向上するか絶縁抵抗は109〜
1010Ωcmまて劣化し、いずれも好ましくない。
ーボン粉末、カーボンセラミックス、容易にカーボンに
転換しうる炭素化合物(例えば、バインダーに使用され
る炭素化合物)のうち少なくとも1つを入れる。これら
カーボン供給源にはAIN焼結体の物性を左右する適量
か存在し、供給量か不足の場合は熱伝導率は100〜1
20W/mk程度と低く、供給過剰になると熱伝導率は
200W/mk程度まて向上するか絶縁抵抗は109〜
1010Ωcmまて劣化し、いずれも好ましくない。
カーボン供給源か適量の場合、熱伝導率は200W/m
kをこえ、絶縁抵抗1014Ωcm以上と良好な特性を
示す。このようにカーボン供給源の適量添加か重要てあ
り、例えば焼成時に使用するカーボンサヤ、発熱体など
の炭素をその供給源とした場合、サヤ、発熱体の形状、
表面状態、使用状態位置などによりカーボン供給量か著
しく変動し、良好な特性を有するAIM焼結体を安定的
に確保することか困難である。そのため本発明てはカー
ボンの適量添加をはかるため、前述のようにサヤの少な
くとも内面を非カーボン質として、サヤ、発熱体からの
カーボンの侵入を防止した上て、サヤ内に適量のカーボ
ン供給源を入れる方法を採用した。
kをこえ、絶縁抵抗1014Ωcm以上と良好な特性を
示す。このようにカーボン供給源の適量添加か重要てあ
り、例えば焼成時に使用するカーボンサヤ、発熱体など
の炭素をその供給源とした場合、サヤ、発熱体の形状、
表面状態、使用状態位置などによりカーボン供給量か著
しく変動し、良好な特性を有するAIM焼結体を安定的
に確保することか困難である。そのため本発明てはカー
ボンの適量添加をはかるため、前述のようにサヤの少な
くとも内面を非カーボン質として、サヤ、発熱体からの
カーボンの侵入を防止した上て、サヤ内に適量のカーボ
ン供給源を入れる方法を採用した。
組成中にすてにカーボンを添加する方式についても実験
を行なったか、熱伝導率は150W/mk程度までしか
上からなかった。
を行なったか、熱伝導率は150W/mk程度までしか
上からなかった。
[作用]
本発明てはサヤ内にカーボン供給源を適量添加すること
により熱伝導率か著しく向上することを見い出した。こ
の高熱伝導化のメカニズムについてはまた明らかてはな
いか、サヤに入れる窒化アルミニウム成形体の重量とと
もに最適なカーボン量も増加する傾向にあることや、−
般にAINの高熱伝導化に不純物酸素か密接に関連して
いることから、成形体中に含まれる不純物酸素かサヤ内
にカーボンを適量入れることにより、焼結過程で結果的
に粒界の三重点などにトラップされるか又は系外に除去
されるために高熱伝導化か達成されたものと考えられる
。
により熱伝導率か著しく向上することを見い出した。こ
の高熱伝導化のメカニズムについてはまた明らかてはな
いか、サヤに入れる窒化アルミニウム成形体の重量とと
もに最適なカーボン量も増加する傾向にあることや、−
般にAINの高熱伝導化に不純物酸素か密接に関連して
いることから、成形体中に含まれる不純物酸素かサヤ内
にカーボンを適量入れることにより、焼結過程で結果的
に粒界の三重点などにトラップされるか又は系外に除去
されるために高熱伝導化か達成されたものと考えられる
。
したかって、最適なカーホン量は窒化アルミニウム成形
体の重量たけてなく、窒化アルミニウム原料に含まれる
不純物酸素量、焼成助剤の種類とその量、工程中に混入
する不純物、パインターなどの成形助剤の種類とその量
、焼成温度などに依存することか考えられる。
体の重量たけてなく、窒化アルミニウム原料に含まれる
不純物酸素量、焼成助剤の種類とその量、工程中に混入
する不純物、パインターなどの成形助剤の種類とその量
、焼成温度などに依存することか考えられる。
[実施例1]
平均粒径か2gmの窒化アルミニウム粉末にY20:l
粉末を2.5wt%添加し、アルコール中で湿式混合し
た。次いて乾燥後2tノCl112の圧力て70x 7
0X 3 mmの形状に成形した。この成形体を1個、
窒化アルミニウムのサヤ(内寸法100 X 100
X 20mm)の中に収容し、そのまわりにカーボンブ
ラック粉末を敷き、サヤにフタをした状態で窒素雰囲気
下1850°Cで5時間保持して窒化アルミニウム焼結
体を得た。この窒化アルミニウム焼結体について相対密
度、熱伝導率、絶縁抵抗を測定した。第1表にカーボン
ブラック粉末の添加量及び測定結果を示す。試料NOI
、2はカーボン捺加量が少なく熱伝導率は150W#n
k以下と低かったのに対し試料No5,6てはカーボン
か過剰添加となっており、絶縁抵抗の劣化かみられた。
粉末を2.5wt%添加し、アルコール中で湿式混合し
た。次いて乾燥後2tノCl112の圧力て70x 7
0X 3 mmの形状に成形した。この成形体を1個、
窒化アルミニウムのサヤ(内寸法100 X 100
X 20mm)の中に収容し、そのまわりにカーボンブ
ラック粉末を敷き、サヤにフタをした状態で窒素雰囲気
下1850°Cで5時間保持して窒化アルミニウム焼結
体を得た。この窒化アルミニウム焼結体について相対密
度、熱伝導率、絶縁抵抗を測定した。第1表にカーボン
ブラック粉末の添加量及び測定結果を示す。試料NOI
、2はカーボン捺加量が少なく熱伝導率は150W#n
k以下と低かったのに対し試料No5,6てはカーボン
か過剰添加となっており、絶縁抵抗の劣化かみられた。
一方試料3,4ては熱伝導率は200W/mk前後にな
り、絶縁抵抗も1014Ω・cm以上と良好な結果か得
られた。
り、絶縁抵抗も1014Ω・cm以上と良好な結果か得
られた。
[実施例2コ
Y2O3粉末のかわりにCaOを1.5wt%添加した
他は実施例1と同様な方法て焼成し、窒化アルミニウム
焼結体を得た。第2表にカーボンブラック粉末の添加量
及び測定結果を示す。Y2O3を添加した系と同様の傾
向を示し、カーボンブラック粉末の適量添加となってい
るNo9,10ては熱伝導率、絶縁抵抗ともに良好な特
性を有していた。
他は実施例1と同様な方法て焼成し、窒化アルミニウム
焼結体を得た。第2表にカーボンブラック粉末の添加量
及び測定結果を示す。Y2O3を添加した系と同様の傾
向を示し、カーボンブラック粉末の適量添加となってい
るNo9,10ては熱伝導率、絶縁抵抗ともに良好な特
性を有していた。
[実施例3]
実施例1において窒化アルミニウムのサヤのかわりに内
面を窒化ホウ素てコーチインクしたカーボンサヤ(内寸
法圓Ox 100 x 20mm)を用いた以外は同様
な方法て実験を行なった。力−ボンフラック粉末の添加
量及び測定結果は下記のとおりてあった。
面を窒化ホウ素てコーチインクしたカーボンサヤ(内寸
法圓Ox 100 x 20mm)を用いた以外は同様
な方法て実験を行なった。力−ボンフラック粉末の添加
量及び測定結果は下記のとおりてあった。
カーボンブラック添加量: 0.4’g相対密度:
’ 99.2%熱伝導率:
230W/mk絶縁抵抗:
7 X 10”Ωcmこのように内面を窒化ホウ素で
コープインクしたカーボンサヤを用いても良好な特性か
得られた。
’ 99.2%熱伝導率:
230W/mk絶縁抵抗:
7 X 10”Ωcmこのように内面を窒化ホウ素で
コープインクしたカーボンサヤを用いても良好な特性か
得られた。
[比較例1コ
実施例1て用いたAIN、Y2O3,カーボンブラック
粉末を第3表に示す組成て混合し、同様に70x ’y
ox 3 +nmに成形した。この形成体のまわりにカ
ーボンブラック粉末を敷かずに1他の条件については実
施例1と同様焼成を行なった。第3表にその測定結果を
示す。
粉末を第3表に示す組成て混合し、同様に70x ’y
ox 3 +nmに成形した。この形成体のまわりにカ
ーボンブラック粉末を敷かずに1他の条件については実
施例1と同様焼成を行なった。第3表にその測定結果を
示す。
熱伝導率は実施例1に比較し、150W/mk程度しか
なく、相対密度も低下していた。
なく、相対密度も低下していた。
[比較例2]
実施例1において窒化アルミニウムのサヤのかわりにカ
ーボンサヤ(内寸法Jon x 100 x2〔)〕を
用い、それ以外の条件は実施例1と同様に実験をイIな
った。カーボンブラック粉末の添加品及びA11定結果
を第4表に示す。
ーボンサヤ(内寸法Jon x 100 x2〔)〕を
用い、それ以外の条件は実施例1と同様に実験をイIな
った。カーボンブラック粉末の添加品及びA11定結果
を第4表に示す。
試料No19はカーボンサヤ内にカーボンブラック粉末
を敷いていないにもかかわらずカーボンサヤからカーボ
ンか過剰に供給されたため絶縁抵抗か劣化しており、熱
伝導率、嵩密度も低かった。
を敷いていないにもかかわらずカーボンサヤからカーボ
ンか過剰に供給されたため絶縁抵抗か劣化しており、熱
伝導率、嵩密度も低かった。
第1表
第2表
第3表
第4表
[発明の効果]
本発明により製造した窒化アルミニウム焼結体は高密度
で200W/mk前後と熱伝導性に優れ、良好な電気特
性を示すことから半導体装用基板、各種ヒートシンクと
してのみならず、ルツボ、蒸着用容器、耐熱シフ高温部
材等の高温材料としての応用も可能てあり、工業的に多
くの利点を有するものである。
で200W/mk前後と熱伝導性に優れ、良好な電気特
性を示すことから半導体装用基板、各種ヒートシンクと
してのみならず、ルツボ、蒸着用容器、耐熱シフ高温部
材等の高温材料としての応用も可能てあり、工業的に多
くの利点を有するものである。
代理人(弁理士)平イニ14・1」才
Claims (1)
- (1)窒化アルミニウム粉末と焼結助剤を混合して成形
した後、この窒化アルミニウムの成形体とカーボン供給
源を少なくとも内面が非カーボン質のサヤの中に入れ、
非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63056355A JP2661113B2 (ja) | 1988-03-11 | 1988-03-11 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63056355A JP2661113B2 (ja) | 1988-03-11 | 1988-03-11 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01230481A true JPH01230481A (ja) | 1989-09-13 |
| JP2661113B2 JP2661113B2 (ja) | 1997-10-08 |
Family
ID=13024935
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63056355A Expired - Fee Related JP2661113B2 (ja) | 1988-03-11 | 1988-03-11 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2661113B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002533551A (ja) * | 1998-12-23 | 2002-10-08 | デグサ アクチエンゲゼルシャフト | ドープされたカーボンブラック |
| WO2005123627A1 (ja) * | 2004-06-21 | 2005-12-29 | Tokuyama Corporation | 窒化物焼結体、及びその製造方法 |
| US7737065B2 (en) | 2004-03-29 | 2010-06-15 | Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha | Process for producing aluminum nitride sintered compacts |
Citations (3)
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|---|---|---|---|---|
| JPS59207882A (ja) * | 1983-05-12 | 1984-11-26 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| JPS62252374A (ja) * | 1986-04-24 | 1987-11-04 | 株式会社村田製作所 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| JPS63277573A (ja) * | 1987-05-08 | 1988-11-15 | Toshiba Corp | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
-
1988
- 1988-03-11 JP JP63056355A patent/JP2661113B2/ja not_active Expired - Fee Related
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