JPH01261202A - 炭酸ガスからの酸素製造方法 - Google Patents
炭酸ガスからの酸素製造方法Info
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- JPH01261202A JPH01261202A JP8666288A JP8666288A JPH01261202A JP H01261202 A JPH01261202 A JP H01261202A JP 8666288 A JP8666288 A JP 8666288A JP 8666288 A JP8666288 A JP 8666288A JP H01261202 A JPH01261202 A JP H01261202A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は有人宇宙基地、有人宇宙船、原子力潜水艦、核
シェルタ等で活用する呼吸用酸素の製造方法等に適用す
ることができる炭酸ガスからの酸素製造方法に関する。
シェルタ等で活用する呼吸用酸素の製造方法等に適用す
ることができる炭酸ガスからの酸素製造方法に関する。
炭酸ガスを還元する化学反応式は次式のように号？ツシ
ュ反応とサバチエ反応が知られている。
ュ反応とサバチエ反応が知られている。
（イ）ゲラシュ反応 ＣＯ２＋２Ｈ２→Ｃ＋２Ｈ２０
（ロ）サバチエ第１反応（メタン生成反応）ＣＯ２＋４
Ｈ２→ＣＨ４＋２Ｈ２０ （ハ）サバチエ第２反応（メタン分解反応）ＣＨ−＋Ｃ
＋２Ｈ２ これら反応の装置化は経済的見地から殆んどかえりみら
れたことはなかった。炭酸ガス還元、酸素ガス回収につ
いては僅かに米１刊宇宙局が中心となって実用化研究を
進めているが、上記（０）式のメタン生成反応だけを実
施し、水分回収後のメタンガスは宇宙船外に放出する方
向での検討がなされており、この方式では宇宙船内にお
いて炭酸がス還元用水素の不足が起こり、地上からの水
素補給が必要となるばかりでなく宇宙船外に放出したメ
タンがス等が宇宙船にまとわりついて船内からの宇宙観
察に対し透視度の低下等不都合な現集をひき起こす原因
ともなる。
（ロ）サバチエ第１反応（メタン生成反応）ＣＯ２＋４
Ｈ２→ＣＨ４＋２Ｈ２０ （ハ）サバチエ第２反応（メタン分解反応）ＣＨ−＋Ｃ
＋２Ｈ２ これら反応の装置化は経済的見地から殆んどかえりみら
れたことはなかった。炭酸ガス還元、酸素ガス回収につ
いては僅かに米１刊宇宙局が中心となって実用化研究を
進めているが、上記（０）式のメタン生成反応だけを実
施し、水分回収後のメタンガスは宇宙船外に放出する方
向での検討がなされており、この方式では宇宙船内にお
いて炭酸がス還元用水素の不足が起こり、地上からの水
素補給が必要となるばかりでなく宇宙船外に放出したメ
タンがス等が宇宙船にまとわりついて船内からの宇宙観
察に対し透視度の低下等不都合な現集をひき起こす原因
ともなる。
従来サバチエ２段反応法がよく用いられているが以下の
問題点がある。
問題点がある。
（１）第１反応器（メタン生成）においてＣ０２を完全
に還元するためには、過剰水素、即ち１モルの炭１！！
ａガスに対し４モル以上の水素が必要である。
に還元するためには、過剰水素、即ち１モルの炭１！！
ａガスに対し４モル以上の水素が必要である。
（第２図参照）
従って出口ガス中に過剰水素が必ず残存する。
一方＠２反応器（メタン分解）において入口がス中に水
素が存在すると反応が阻害される。（第４図参照） 従って第２反応器が大きくなってしまう。
素が存在すると反応が阻害される。（第４図参照） 従って第２反応器が大きくなってしまう。
（２）第１反応器は約３００〜４００℃、第２反応器は
７００〜１３００℃と最適な反応温度が異なるためこれ
ら反応器の中間に大型の熱交換器が必要となり、コスト
アップの要因となっている。
７００〜１３００℃と最適な反応温度が異なるためこれ
ら反応器の中間に大型の熱交換器が必要となり、コスト
アップの要因となっている。
更に水素分離膜を用いたサバチエ２段法については以下
の問題点がある。
の問題点がある。
（１） 水素分離膜を用いても水素分離は不十分なた
めこの水素の存在によりサパチヱ第２反応でのメタン分
解が完全に行われず、第２反応器が大きくなると共に、
未反応メタンがリサイクルされる。
めこの水素の存在によりサパチヱ第２反応でのメタン分
解が完全に行われず、第２反応器が大きくなると共に、
未反応メタンがリサイクルされる。
（２）反応ガス温度（約６００〜１３００℃）棟で上昇
するための大きな熱交換器は依然として存在する。
するための大きな熱交換器は依然として存在する。
ガス−がス熱交換器のため相当太き々設備となる。
（３） 膜による水素分離は圧力差をドライビングフ
ォースとするため膜の手前にコンプレッサーが必要とな
る。
ォースとするため膜の手前にコンプレッサーが必要とな
る。
本発明の課題は、上記従来の問題点を解消することがで
きる炭酸ガスからの酸素製造方法を提供することである
。
きる炭酸ガスからの酸素製造方法を提供することである
。
本発明による炭酸ガスからの酸素製造方法は、二酸化炭
素と水素とを反応させてメタン含有ガスを生成′させる
工程と、前記メタン含有ガスに含憧れる水を除去する工
程と、前記メタン含有ガスを燃焼触媒層に通すことによ
り水素を選択的に水に転換する工程と、この工程を経た
メタンリッチガスを分解して炭素と水素に変換し、炭素
を捕捉する工程と、前記水を除去する工程で得られる水
を電気分解して酸素と水素に転換し、酸素を製造する工
程と、前記工程で得られた水素を前記メタン含有ガスを
生成させる工程に循環する工程とを具備してなることを
特徴とする。
素と水素とを反応させてメタン含有ガスを生成′させる
工程と、前記メタン含有ガスに含憧れる水を除去する工
程と、前記メタン含有ガスを燃焼触媒層に通すことによ
り水素を選択的に水に転換する工程と、この工程を経た
メタンリッチガスを分解して炭素と水素に変換し、炭素
を捕捉する工程と、前記水を除去する工程で得られる水
を電気分解して酸素と水素に転換し、酸素を製造する工
程と、前記工程で得られた水素を前記メタン含有ガスを
生成させる工程に循環する工程とを具備してなることを
特徴とする。
本発明の作用は以下の通りである。
（１） メタン生成反応器の後胤において、燃焼触媒
を用いて反応活性の高い水素を選択的に反応させること
により（第３図参照）、その反応熱でメタンリッチガス
を反応温度まで上げると同時に、反応にマイナスである
水素を水に転換する。従って水素除去装置が不要となり
メタンリッチガスを昇温するだめの大型の熱交換器が不
要、もしくは極めて小型なものとなる。
を用いて反応活性の高い水素を選択的に反応させること
により（第３図参照）、その反応熱でメタンリッチガス
を反応温度まで上げると同時に、反応にマイナスである
水素を水に転換する。従って水素除去装置が不要となり
メタンリッチガスを昇温するだめの大型の熱交換器が不
要、もしくは極めて小型なものとなる。
（２）反応温度の制御は、触媒燃焼器入口のプロセスガ
ス中の水素含有量、すなわちリサイクルガス中の水素循
環量、もしくは触媒燃焼器への酸素供給量を調整するこ
とにより容易に行うことができる。
ス中の水素含有量、すなわちリサイクルガス中の水素循
環量、もしくは触媒燃焼器への酸素供給量を調整するこ
とにより容易に行うことができる。
（３）第２反応器入口がス中の水素は実質皆無となるの
で第２反応を理想的に行わせることができ、第２反応器
がコンｉ’？クト化される。
で第２反応を理想的に行わせることができ、第２反応器
がコンｉ’？クト化される。
第１図は本発明方法を実施するのに用いられる装置の一
例を示す図で、１は熱交換器、２はメタン生成反応器
３６−１熱交換器、４は水凝縮分離器、５は触媒燃焼器
、６はメタン分解反応器、７は水電解器、８は熱交換器
、９は圧縮機を示す。
例を示す図で、１は熱交換器、２はメタン生成反応器
３６−１熱交換器、４は水凝縮分離器、５は触媒燃焼器
、６はメタン分解反応器、７は水電解器、８は熱交換器
、９は圧縮機を示す。
第１図において、先ず原料ガスである炭酸ガスと後工程
で分離回収された循環ガス（主に水素）がガス混合器（
図示省略）で混合され、熱交換器１で予熱されてメタン
生成反応器２に供給される。
で分離回収された循環ガス（主に水素）がガス混合器（
図示省略）で混合され、熱交換器１で予熱されてメタン
生成反応器２に供給される。
メタン生成反応器２では次の反応が行われる。
ＣＯ２＋４■Ｉ２→ＣＨ４＋２■■２０メタン生成反応
器２ではルテニウム触媒等が充填され、その存在下で炭
酸ガスと水素ガスの混合ガスは発熱反応によりメタン化
が進み好ましくは３００〜４００℃に反応温度を保持す
ることにより１００％近いＣＯ２転化率が得られる。そ
のためメタン生成反応器２では熱除去を行うため冷却装
置が設置される。また水素と炭酸ガスのモル比は第２図
に示すように４．５以上にすることが好ましい。この水
素過剰の条件は各工程からの循環水素により十分達成で
きる。しかし余り水素を過剰にすることは循ｒ！ガスの
圧縮や後段の水素処理の上から好ましくない。
器２ではルテニウム触媒等が充填され、その存在下で炭
酸ガスと水素ガスの混合ガスは発熱反応によりメタン化
が進み好ましくは３００〜４００℃に反応温度を保持す
ることにより１００％近いＣＯ２転化率が得られる。そ
のためメタン生成反応器２では熱除去を行うため冷却装
置が設置される。また水素と炭酸ガスのモル比は第２図
に示すように４．５以上にすることが好ましい。この水
素過剰の条件は各工程からの循環水素により十分達成で
きる。しかし余り水素を過剰にすることは循ｒ！ガスの
圧縮や後段の水素処理の上から好ましくない。
反応器出口ガスは熱交換器１において原料ガスを予熱し
、熱交換器３にて常温近く棟で冷却される。
、熱交換器３にて常温近く棟で冷却される。
水凝縮分離器４では水分が凝縮分離され水分は水タンク
（図示省略）に貯えられたのち水′？Ｉｔ解器７に送ら
れる。一方、水凝縮分離器４での未凝縮ガス成分中には
、生成されたメタンの他未反応の水素ガスが含まれてい
るが、本発明方法【おいては、更にこのメタンリッチガ
スを酸素と混合させ（第１図では、水電解器７で得られ
る製品酸素の一部を使用）、触媒燃焼器５に導き、水素
を選択的に燃焼させ水に転換させる。
（図示省略）に貯えられたのち水′？Ｉｔ解器７に送ら
れる。一方、水凝縮分離器４での未凝縮ガス成分中には
、生成されたメタンの他未反応の水素ガスが含まれてい
るが、本発明方法【おいては、更にこのメタンリッチガ
スを酸素と混合させ（第１図では、水電解器７で得られ
る製品酸素の一部を使用）、触媒燃焼器５に導き、水素
を選択的に燃焼させ水に転換させる。
第３図に示すように水素はメタンに比べ極めて燃焼しや
すい特性を利用する。
すい特性を利用する。
実質メタンと水蒸気からなる触媒燃焼器５からの出口ガ
スは、メタン分解反応に最適な温度になるように、系外
から循環ラインへの水素の供給、循環ガス量の設定及び
酸素供給量の調整が行われる。
スは、メタン分解反応に最適な温度になるように、系外
から循環ラインへの水素の供給、循環ガス量の設定及び
酸素供給量の調整が行われる。
この出口ガスは更にメタン分解反応器６に導入され、次
の反応が起こる。
の反応が起こる。
ＣＨ→２Ｈ２＋Ｃ
メタン分解反応器６には熱媒体となりかつ炭素析出基体
となる機能又は接触反応によりメタン分解が促進される
媒体となるシリカウール又は■族元素含有触媒（特にニ
ッケル含有触媒など）等が充填されており約１３００℃
以下の温度下で炭素の析出と共に水素ガスが生成される
。同伴された炭素は炭素分離器（図示省略）で分離され
該水素ガスは水電解器７からの水素ガスと混合され、圧
縮機により再びガス混合器（図示省略）に戻される。
となる機能又は接触反応によりメタン分解が促進される
媒体となるシリカウール又は■族元素含有触媒（特にニ
ッケル含有触媒など）等が充填されており約１３００℃
以下の温度下で炭素の析出と共に水素ガスが生成される
。同伴された炭素は炭素分離器（図示省略）で分離され
該水素ガスは水電解器７からの水素ガスと混合され、圧
縮機により再びガス混合器（図示省略）に戻される。
このメタン分解反応は第４図に示すように反応器入口の
水素とメタンとのモル組成比に影響されメタン分圧が高
い程、メタン分解転化率が高い傾向にあり、かつメタン
分解反応は高温な条件を必要とするので（約６００〜１
３００℃）、メタン生成反応器２とメタン分解反応器６
との間に水素の転換装置である触媒燃焼器５を設置する
ことにより必然的に所定温度まで上昇させ得ることの意
義は極めて大きい。
水素とメタンとのモル組成比に影響されメタン分圧が高
い程、メタン分解転化率が高い傾向にあり、かつメタン
分解反応は高温な条件を必要とするので（約６００〜１
３００℃）、メタン生成反応器２とメタン分解反応器６
との間に水素の転換装置である触媒燃焼器５を設置する
ことにより必然的に所定温度まで上昇させ得ることの意
義は極めて大きい。
さらに水電解器７で発生した水素ガスもガス混合器（図
示省略）に戻され再使用される。
示省略）に戻され再使用される。
また発生した酸素は製品として出される。
第１図のプロセスフローに従って、主要位置における温
度と圧力、及び物質収支を第１表に示す。
度と圧力、及び物質収支を第１表に示す。
メタン生成反応器２に、原料ガスとして炭酸ガス１．Ｏ
Ｏｍｏ４／Ｈを供給し、メタン生成反応器２の内部には
アルミナＲレットにルテニウムを担持した触媒を充填し
、メタン生成反応器２の入口のガスノ条件は、温度３０
０℃、圧力２ ｋｇ／ｍ２Ａ 、ＧＴ（ｓｖ６７０ｈｒ
＝とじた。触媒燃焼器５には、多孔性アルミナファイバ
に白金を０．５重量％を担持した触媒を充填し、ＧＨ８
Ｖ １０００ｈｒ−’とした。
Ｏｍｏ４／Ｈを供給し、メタン生成反応器２の内部には
アルミナＲレットにルテニウムを担持した触媒を充填し
、メタン生成反応器２の入口のガスノ条件は、温度３０
０℃、圧力２ ｋｇ／ｍ２Ａ 、ＧＴ（ｓｖ６７０ｈｒ
＝とじた。触媒燃焼器５には、多孔性アルミナファイバ
に白金を０．５重量％を担持した触媒を充填し、ＧＨ８
Ｖ １０００ｈｒ−’とした。
メタン分解反応器６の内部には、ニッケル系触媒を充填
し、供給ガス条件としては、温度８００℃。
し、供給ガス条件としては、温度８００℃。
ある触媒燃焼器による水素の転換、及びメタン分解反応
器への供給ガスの高温化（８００℃）が、効果的かつ容
易に達成されている。
器への供給ガスの高温化（８００℃）が、効果的かつ容
易に達成されている。
（１）水素燃焼触媒を用いることにより水素分離が不要
となる上、プロセス流体（メタンリッチガス）中の水素
を実質皆無にできる。
となる上、プロセス流体（メタンリッチガス）中の水素
を実質皆無にできる。
（２）水素の燃焼熱でプロセス流体が昇温されるため、
昇温用の熱交換器が不要となる。
昇温用の熱交換器が不要となる。
（３） メタン分解を阻害する水素が存在しないので
第２反応器が極めて簡素化される。
第２反応器が極めて簡素化される。
（４）水素除去前にプロセス流体を昇圧する必要がない
ので、膜分離法に比べ圧縮器が不要となり、又メタンが
略完全に分解するため循環ガスはＨ２のみとなりより装
置がシンプルとなる。
ので、膜分離法に比べ圧縮器が不要となり、又メタンが
略完全に分解するため循環ガスはＨ２のみとなりより装
置がシンプルとなる。
第１図は本発明方法を実施するのに用いられる装置の一
例を示す図、 第２図はＨ２／Ｃ０２（モル比）とＣＯ２転化率の関係
を示す図、 第３図はファイバ触媒の酸化反応性を示す図、第４図は
メタン分解におけるＨ２／ＣＦＩ４（モル比）とメタン
分解率を示す図である。 １・・・熱交換器、２・・・メタン生成反応器、３・・
・熱交換器、４・・・水凝縮分離器、５・・・触媒燃焼
器、６・・・メタン分解反応器、７・・・水電解器、８
・・・熱交換器、９・・・圧縮機。 出５ｉＯ人代理人 弁理士 鈴 江 武 彦７′ １・・熱交換器 ？・・メタン生成反応器 ３・・・熱交換器 ４・・水凝縮分離器 ５・・・触媒燃焼器 ６・・メタン分解反応器 ７・・水電解器 ８・・・熱交換器 ９・圧縮機 第１図
例を示す図、 第２図はＨ２／Ｃ０２（モル比）とＣＯ２転化率の関係
を示す図、 第３図はファイバ触媒の酸化反応性を示す図、第４図は
メタン分解におけるＨ２／ＣＦＩ４（モル比）とメタン
分解率を示す図である。 １・・・熱交換器、２・・・メタン生成反応器、３・・
・熱交換器、４・・・水凝縮分離器、５・・・触媒燃焼
器、６・・・メタン分解反応器、７・・・水電解器、８
・・・熱交換器、９・・・圧縮機。 出５ｉＯ人代理人 弁理士 鈴 江 武 彦７′ １・・熱交換器 ？・・メタン生成反応器 ３・・・熱交換器 ４・・水凝縮分離器 ５・・・触媒燃焼器 ６・・メタン分解反応器 ７・・水電解器 ８・・・熱交換器 ９・圧縮機 第１図
Claims (1)
- 二酸化炭素と水素とを反応させてメタン含有ガスを生成
させる工程と、前記メタン含有ガスに含まれる水を除去
する工程と、前記メタン含有ガスを燃焼触媒層に通すこ
とにより水素を選択的に水に転換する工程と、この工程
を経たメタンリッチガスを分解して炭素と水素に変換し
、炭素を捕捉する工程と、前記水を除去する工程で得ら
れる水を電気分解して酸素と水素に転換し、酸素を製造
する工程と、前記工程で得られた水素を前記メタン含有
ガスを生成させる工程に循環する工程とを具備してなる
ことを特徴とする炭酸ガスからの酸素製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8666288A JPH01261202A (ja) | 1988-04-08 | 1988-04-08 | 炭酸ガスからの酸素製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8666288A JPH01261202A (ja) | 1988-04-08 | 1988-04-08 | 炭酸ガスからの酸素製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01261202A true JPH01261202A (ja) | 1989-10-18 |
Family
ID=13893245
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8666288A Pending JPH01261202A (ja) | 1988-04-08 | 1988-04-08 | 炭酸ガスからの酸素製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01261202A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2449234A (en) * | 2007-05-14 | 2008-11-19 | Timothy James Ronald Kruger | A method of converting carbon dioxide to carbon and oxygen using heat. |
| JP2018168205A (ja) * | 2017-03-29 | 2018-11-01 | 株式会社日立製作所 | メタン製造方法および設備 |
| WO2021105537A1 (es) | 2019-11-26 | 2021-06-03 | Consejo Superior De Investigaciones Cientificas | Catalizador para la hidrogenación de co2 a metano a bajas temperaturas |
| JP2023181869A (ja) * | 2022-06-13 | 2023-12-25 | 東京瓦斯株式会社 | 熱エネルギー供給システム |
| WO2024165773A1 (es) | 2023-02-10 | 2024-08-15 | Consejo Superior De Investigaciones Científicas (Csic) | Catalizador conteniendo oxo-carbonato de rutenio como fase activa para la hidrogenación de co2 a metano a bajas temperaturas de reacción |
-
1988
- 1988-04-08 JP JP8666288A patent/JPH01261202A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2449234A (en) * | 2007-05-14 | 2008-11-19 | Timothy James Ronald Kruger | A method of converting carbon dioxide to carbon and oxygen using heat. |
| JP2018168205A (ja) * | 2017-03-29 | 2018-11-01 | 株式会社日立製作所 | メタン製造方法および設備 |
| WO2021105537A1 (es) | 2019-11-26 | 2021-06-03 | Consejo Superior De Investigaciones Cientificas | Catalizador para la hidrogenación de co2 a metano a bajas temperaturas |
| JP2023181869A (ja) * | 2022-06-13 | 2023-12-25 | 東京瓦斯株式会社 | 熱エネルギー供給システム |
| WO2024165773A1 (es) | 2023-02-10 | 2024-08-15 | Consejo Superior De Investigaciones Científicas (Csic) | Catalizador conteniendo oxo-carbonato de rutenio como fase activa para la hidrogenación de co2 a metano a bajas temperaturas de reacción |
| EP4663290A1 (en) | 2023-02-10 | 2025-12-17 | Consejo Superior De Investigaciones Científicas (CSIC) | Catalyst containing ruthenium-oxo-carbonate as an active phase for the hydrogenation of co2 to form methane at low reaction temperatures |
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