JPH01275412A

JPH01275412A - 窒化アルミニウム微粉の製造方法

Info

Publication number: JPH01275412A
Application number: JP10364088A
Authority: JP
Inventors: Kazuhiro Okuyama; 一広奥山; Hiromi Mizuno; 水野　博美
Original assignee: Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Current assignee: Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Priority date: 1988-04-25
Filing date: 1988-04-25
Publication date: 1989-11-06

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は、窒化アルミニウム微粉の製造方法に関する。

さらに詳しく言うと、本発明は、超微粒子である窒化ア
ルミニウム微粉を効率良く製造することができる窒化ア
ルミニウム微粉の製造方法に関する。

［従来の技術と発明が解決しようとする課題］窒化アル
ミニウムは、耐熱性、熱伝導特性、絶縁性等に優れた特
性を有するので、各種の半導体用放熱板、透光性耐熱材
、弾性表面波素子基板、溶融金属用耐浴材等に広く利用
されている。

これらの各種の材料は、いずれも焼結により作成される
か、高性能の焼結体を得るためには、高純度であり、か
つ焼結性に優れた微細な窒化アルミニウム粉であること
が要求される。

従来、たとえば、粒径ＩＪＬｍ以下の窒化アルミニウム
微粉の製造方法としては、窒化アルミニウム塊を機械的
に粉砕する方法、金属アルミニウム微粉と窒素および／
またはアンモニアガスとの反応を利用する方法などがあ
る。

しかしながら、窒化アルミニウム塊を機械的に粉砕する
方法は、粒径ｌＩＬｍ以下の窒化アルミニウム微粉を得
ることが極めて困難であるという問題点を有している。

また、金属アルミニウム微粉と窒素および／またはアン
モニアガスとの反応を利用する方法は、反応効率が低い
ので、高純度の窒化アルミニウム微粉を得ることが極め
て困難であるという問題点を有している。

そこで、窒素あるいは窒素と不活性ガス雰囲気中で発生
させたアークあるいはプラズマジェットのフレームによ
り金属アルミニウムを溶解させて窒化アルミニウムと金
属アルミニウムの混合超微粉を発生させ、該混合超微粉
を窒素雰囲気下の４００〜１，０００℃に加熱した流動
槽に導き、金属アルミニウム超微粉表面を部分窒化する
ことを特徴とする窒化アルミニウム超微粉と耐酸化性ア
ルミニウム超微粉の混合超微粉の製造法が提案されてい
る（特開昭６２−２１３２６３５号）。

しかしながら、前記製造方法ては、金属アルミニウム微
粉と窒化アルミニウム微粉との混合粉を窒素雰囲気で６
００〜１，５００℃に加熱する時に、前記混合粉の金属
アルミニウム微粉の表面が窒化されるだけでなく、前記
混合粉の窒化アルミニウム微粉も加熱されることにより
、窒化アルミニウム微粉の粒子の成長が起こり、窒化ア
ルミニウム微粉の平均粒子径が増大するので、超微粒子
の窒化アルミニウム微粉を得ることが困難であるという
問題点を有している。

また、前記製造方法では、金属アルミニウム微粉から連
続的にすぐに窒化アルミニウム微粉を得るのではなく、
表面が窒化された金属アルミニウム微粉と窒化アルミニ
ウム微粉との混合粉を一旦得てから、窒化アルミニウム
微粉を得るという工程を有しているので、生産効率が悪
いという問題点がある。

本発明は前記事情に基いてなされたものである。

すなわち、本発明の目的は、超微粒子の９化アルミニウ
ム微粉を効率良く製造することができる窒化アルミニウ
ム微粉の製造方法を提供することにある。

［前記課題を解決するための手段と作用］前記課題を解
決するための請求項１に記載の発明は、金属アルミニウ
ムを、アンモニアガスを含有する窒素源ガスの雰囲気で
、アークにより窒化し、加８男理することを特徴とする
窒化アルミニウム微粉の製造方法である。

請求項２に記載の発明は、金属アルミニウム微粉と窒化
アルミニウム微粉との混合粉を、窒素ガスおよび／また
はアンモニアガスを含有する窒素源ガスの雰囲気で高周
波加熱することを特徴とする窒化アルミニウム微粉の製
造方法である。

請求項３に記載の発明は、金属アルミニウム微粉と窒化
アルミニウム微粉との混合粉と、窒素ガスＳよび／また
はアンモニアガスを含有する窒素源ガスとを、アークに
供給し、プラズマジみットを形成することを特徴とする
窒化アルミニウム微粉の製造方法である。

以下１本発明の窒化アルミニウム微粉の製造方法につい
て詳述する。

請求項１に記載の発明において、金属アルミニウムとし
ては特に制限はなく、任意の形状、大きさのものを用い
ることができる。

請求項２または３の発明において、金属アルミニウム微
粉と窒化アルミニウム微粉との混合粉は、金属アルミニ
ウム微粉と窒化アルミニウム全粉とを混合することによ
り得たものでもよく、金属アルミニウムを窒化すること
などにより得たものでもよい。

前記混合粉において、金属アルミニウム微粉と窒化アル
ミニウム微粉との混合割合として、混合粉の重量に対す
る窒化アルミニウム微粉の重量比が０．１〜０．９であ
るのが好ましい。

金属アルミニウム微粉の粒径は、通常、０．１〜２．０
ｇｍであり、好ましくは、０．１〜０．９　ＪＬｍであ
る。

窒化アルミニウム微粉の粒径は１通常、０．１〜２．０
ｐｍてあり、好ましくは、０．１〜０．９　ＪＬｍてあ
る。

請求項１に記載の発明における窒素源ガスは、アンモニ
アガスを含有する。

この窒素源ガスは、窒素ガスを含有していてもよい。

窒素ガスを含有する場合、窒素ガスとアンモニアガスと
の混合割合として、窒素ガスの分子数とアンモニアガス
の分子数との合計に対するアンモニアガスの分子数の比
（Ｎｌｌ：＋／Ｎ２’Ｎ１ｈ）は、通常、０．１以上で
ある。

請求項２および３に記載の発１ｊにおける窒素源ガスは
、窒素源ガスおよび／またはアンモニアガスを含有する
。

この窒素源ガスか窒素ガスとアンモニアガスとの混合ガ
スである場合、窒素ガスとアンモニアガスとの混合割合
として、窒素ガスの分子数とアンモニアガスの分子数と
の合計に対するアンモニアガスの分子数の比（ＮＨｆｆ
／Ｎ２＋ＮＨ，）が１通常、　０．１以上てあワ、好ま
しくは、前記の比（Ｎｌｌｆｆ／１１．４ＮＩ＋、）が
０．１〜０．５である。

未発ＩＪＩにおける窒素源ガスには、希ガスを混入させ
てもよい。

窒素源ガスに希ガスを混入させることにより。

キャリヤーガスとして用いることかてきる。

前記希ガスとしては、たとえばヘリウムガス、アルゴン
ガスなどが挙げられる。

請求項１に記載の発＋５１において重要なことの一つは
、金属アルミニウムを、前記アンモニアガスを含有する
窒素源ガスの雰囲気て、陰極と陽極とにより形成される
間隙て発生するアークにより窒化し、加熱処理すること
である。

前記加熱処理温度は、６００〜１，５００°Ｃの範囲内
であるのが好ましい。

前記加熱処理の加熱手段としては、たとえば、電気炉に
よる加熱手段を挙げることかてきる。

第１図は、請求項１に記・彼の発明を実施するための装
この一例を示す説明図である。

たとえば、第１図に示すように、密封容器１内で、金属
アルミニウム２を陽極３上に載置し、ガス人口４より前
記アンモニアガスを含有する窒素源ガスを供給し、陰極
５と陽極３とにより形成される間隙でアークを発生させ
る。

金属アルミニウムと窒素源ガスとかこのアークにより励
起されたもの（金属アルミニウム微粉と窒化アルミニウ
ム微粉との混合粉を含有すると推定てきる。）か、窒素
源ガスとともに管１５を通り、加熱手段６に導かれて加
熱処理するされることにより、窒化アルミニウム微粉末
を製造することかてきる。

請求項２に記載の発明において重要なことの一つは、前
記混合粉を前記窒素源ガスの雰囲気て高周波加熱するこ
とである。

第２図、第３図は、請求項２に記載の発明をおこなうこ
とかてきる装鐙を示す説明図である。

たとえば、第２図に示すように、金属アルミニウム微粉
と窒化アルミニウム微粉との混合粉７をアルミナなどの
セラミックス製の容器８内に入れ、混合粉７を入れた容
器８を１石英などのセラミックス製の管９内に入れる。

／ｉ′？９の外部はコイルＩＯて覆われており、コイル
１０に高周波電流を通すことにより、管９内に入れられ
た容器７内の混合粉１か高周波加熱される。

高周波加熱時は、前記窒素源ガスが管９内を所定の流量
て流れる。

また、たとえば、第３図に示すように、金属アルミニウ
ム微粉と窒化アルミニウム微粉との混合粉７をアルミナ
などのセラミックス製の容器８内に入れ、混合粉７を入
れた容器８を１石英などのセラミックス製の管９内に入
れる。

管９内が、前記窒素源ガスの雰囲気になるように、前記
窒素源ガスを管９内に入れ、管９内の開口部を封じ、前
記窒素源ガスを管９内に封入する。

管９の外部はコイルＩＯで覆われており、コイル１０に
高周波電流を通すことにより、管９内に入れられた容器
８内の混合粉７か前記窒素源ガスの雰囲気て高周波加熱
される。

第３図で示す装こを用いる態様でおこなえば、前記窒素
源ガスを過剰に使用してしまうことを防止することかで
きる。

なお、前記高周波電流の周波数は、通常、　２００ｋｌ
ｌｚ　〜９　ＧＨｚである。

前記高周波電流の出力は、通常、ｔｏｏ　ｗ〜１［ＩＫ
Ｗである。

なお、請求項２に記載の発明において、高周波加熱時は
、前記窒素源ガスの雰囲気ガスが高周波加熱によりプラ
ズマ化されていると推定される。

請求項３に記載の発明において重要なことの一つは、前
記混合粉と前記窒素源ガスとを、陰極と陽極とに形成さ
れる間隙で発生するアークに供給し、プラズマジェット
を形成することである。

第４図は、請求項３に記載の発明を実施するための装置
の一例を示す説明図である。

たとえば、第４図に示すように、前記混合粉と窒素源ガ
スとを、陰極２５と陽極２３とに形成される間隙で発生
するアークに供給し、プラズマジェッ）−１１を形成す
ることにより、窒化アルミニウム微粉が製造される。

前記混合粉を供給口１２に供給し、前記窒素源ガスを供
給口１３に供給し、排出口１４から製造された窒化アル
ミニウム微粉が捕集される。

請求項３に記載の発明において、前記混合粉と前記窒素
源ガスとは、混合されて、陰極５と陽極３とに形成され
る間隙で発生するアークに供給されてもよい、たとえば
、ｔｎＳ図に示すように、請求項３に記載の発明をおこ
なうことができる装置を、第１図に示す装置の加熱手段
６に近き換えて設置することもできる。

［実施例］（実施例１）ｆｊＳ１図に示すような装置を用いた。

密封容器１内で、ＩＯＸ　ＩＯＸ　ｌＯｍ　ｍの金属ア
ルミニウム２を陽極３上に載置し、ガス入口４より。

アンモニアガスと窒素ガスとからなる窒素源ガスを供給
し、陰極５と陽極３とにより形成される間隙でアークを
発生させ、加熱手段６で加熱処理をおこなって、粉末を
捕集した。

なお、以下の条件でおこなった。

窒素源ガス中の窒素ガスとアンモニアガスとの混合割合
；窒素ガスの分子数とアンモニアガスの分子数との合計
に対するアンモニアガスの分子数の比（Ｎ１１：ｌ／Ｎ
２す１１１１．）が１１．１である。

窒素源ガスの供給流ｍ：３０１／分密封容器ｌ内の圧力；ｌ気圧アーク電流、　１３０　Ａアーク電圧；３０Ｖ加熱処理温度；９００°Ｃ捕集した粉末を、Ｘ線回折法により同定したところ、全
て、窒化アルミニウムであった。

捕集した粉末を、走査型電子線ｊｊＩ微鏡（ＳＥＭ）を
用いてＳＥＭ像を観察したところ、平均粒径は０．４　
ｐ、　ｍであった。

（比較例１）窒素源ガスとして窒素ガスのみを用いた以外は実施例１
と同様におこなった。

捕集した粉末を、Ｘ線回折法により同定したところ、捕
集した粉末の全体量に対して８０重量％のみが窒化アル
ミニウムであった。

捕集した粉末を、走査型電子線顕微鏡を用いてＳＥＭ＠
を観察したところ、平均粒径は０，６μｍであった。

（比較例２）加熱処理をおこなわなかった以外は実施例１と同様にお
こなった。

捕集した粉末を、Ｘｉ回折法により同定したところ、捕
集した粉末の全体量に対して６０重量％のみが窒化アル
ミニウムであった。

捕集した粉末を、走査型電子Ｍ顕微鏡を用いてＳＥＭ像
を観察したところ、平均粒径は０．５１Ｌｍであった。

（比較例３）比較例１で捕集した粉末を、　９００℃で３０分間加熱
処理をおこなった。

この粉末を、ｘ６回折法により同定したところ、この粉
末の全体量に対して９０重量％か窒化アルミニウムであ
った。

たたし、不活性ガス中融解法により確認したところ、こ
の粉末の全体量に対して３重量％の酸素が含有されてい
た。

この粉末を、走査型電子線顕微鏡を用いてＳＥＭ像を観
察したところ、平均粒径は１．ｓ＃Ｌｍであった。

（実施例２）平均粒径か０．５ルｍの金属アルミニウム微粉と平均粒
径が０．５ｇｍの窒化アルミニウム微粉との混合粉（混
合粉中の窒化アルミニウム微粉の重量と混合粉の重量と
の比が０．５）を試料としてアルミナ製の容器内に１０
ｇ入れ、この容器を、内径が７０φであり、外部がコイ
ルて覆われている石英管内に入れた。

石英管内に窒素ガスを２又／分の流量で流しながら、コ
イルにＳＭＩＩｚの高周波電流を出力３　にＷで１０分
間通した。

この高周波加熱処理された粉末を、Ｘ線回折法により同
定したところ、この粉末の全体量に対して全てが窒化ア
ルミニウムであった。

この粉末を、走査型電子線類Ｉａ鏡を用いてＳＥＭ像を
観察したところ、平均粒径は０．５ｐｍであった。

（実施例３）平均粒径が０．５ｇｍの金属アルミニウム微粉と平均粒
径が０．５ｐｍの窒化アルミニウム微粉との混合粉（混
合粉中の窒化アルミニウム微粉のｆｆ１ｆｆｉと混合粉
のｆｆＥｆｆｉとの比が０．５）を試料としてアルミナ
製の容器内にｌｏｇ入れ、この容器を、内径か７０φで
あり、外部がコイルで覆われている石英管内に入れ、こ
の石英管を内圧１気圧で窒素ガスを刃入した。

前記コイルに５組１ｚの高周波電流を出力３　ＫＷで１
０分間通した。

この粉末を、走査型電子ｍ顕微鏡を用いてＳＥＭ像を観
察したところ、平均粒径はＯ，ＳＩＬｍであった。

（比較例４）平均粒径が０．５ルｍの金属アルミニウム微粉と平均粒
径が０．５ｐｍの窒化アルミニウム微粉との混合粉（混
合粉中の窒化アルミニウム微粉の重量と混合粉の重量と
の比が０．５）を試料としてアルミナ製の容器内に１０
ｇ入れ、内径が７０φである石英管内に入れた。

この容器の外部より電気抵抗加熱をおこなって、この容
器内を１０時間１．０００°Ｃに維持した。

この電気抵抗加熱処理された粉末を、Ｘ線回折法により
同定したところ、この粉末の全体量に対して全てか窒化
アルミニウムであった。

しかしながら、この粉末を、走査型電子線顕微鏡を用い
てＳＥＭ像を観察したところ、平均粒径は２．２ＪＬｍ
てあった。

（実施例４）第５図に示すような装置を用いた。

密封容器ｌ内で、ＩＯＸ　１０ｘ　ＩＱｍ　ｍの金属ア
ルミニウムを陽極３上にａこし、ガス入口４より、アン
モニアガスと窒素ガスとからなる窒素源ガスを供給し、
ｖ１極５と陽極３とにより形成される間隙でアークを発
生させた。

この金属アルミニウムがこのアークにより励起されたも
の（金属アルミニウム微粉と窒化アルミニウム微粉との
混合粉）を、窒素源ガスとともに、両極２５と陽極２３
とにより形成される間隙で発生するアークに導くにより
、プラズマジェットを形成して、粉末を捕集した。

なお、以下の条件でおこなった。

窒素源ガス中の窒素ガスとアンモニアガスとの混合割合
：窒素ガスの分子数とアンモニアガスの分子数との合計
に対して、アンモニアガスの分子数の比（ＮＩｌ＋／Ｎ
ｔ十Ｎ　Ｉ＋　、）か０．２である。

窒素源ガスの供給ＩＩｉ、量；３０文／分密封容器ｌ内
の圧カニｌ気圧陰極５と陽極３との間のアーク電流、　１５０　Ａ陰極
５と陽極３との間のアーク電圧；４０ｖ陰極２５と陽極
２３との間のアーク電流、３０Ａ陰極２５と陽極２３と
の間のアーク電圧：３０ｖ捕果した粉末を、Ｘ線回折法
により同定したところ、全て、窒化アルミニウムであっ
た。

捕集した粉末を、走査型電子線顕微鏡を用いてＳＥＭ像
を観察したところ、平均粒径は０．３ルｍであった。

［発明の効果コ本発明の製造方法により、超微粒子の窒化アルミニウム
微粉を高純度で製造することかできる。

しかも、簡単な方法で製造することかできるので、窒化
アルミニウム微粉を効率良く製造することができる。

特に請求項１および請求項３に記載の方法によると、完
全な窒化アルミニウムを連続装造することができる。

特に請求項２に記載の方法によると完全な窒化アルミニ
ウムをパウチ式により、窒素源ガスを浪費することなく
製造することができる。

本発明の製造方法により、窒化アルミニウム微粉の製造
コストを低めることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、請求項１に記載の発明を実施するための装置
の一例を示す説明図である。第２図は、請求項２に記載
の発明を実施するための装置の一例を示す説明図である
。第３図は、請求項２に記載の発明を実施するための装
はの一例示す説明図である。＠４図は、請求項３に記載
の発明を実施するための装置の一例を示す説明図である
。第５図は、請求項３に記載の発明を実施するための装
この一例を設置した装置の一例を示す説明図である。１・・・密封容器、２・・・金属アルミニウム塊、３・
・・陽極、４・・・ガス入口、５・・・陰極、６・・・
加熱手段、７・・・混合粉、８・・・容器、９・・・管
、１０・・・コイル、１１・・・プラズマジェット、１
２・・・供給口、１３・・・供給口、１４・・・排出口
、１５・・・管、２３・・・陽極、２５・・・陰極。第１図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）金属アルミニウムを、アンモニアガスを含有する
窒素源ガスの雰囲気で、アークにより窒化し、次いで加
熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム微粉の製
造方法。
（２）金属アルミニウム微粉と窒化アルミニウム微粉と
の混合粉を、窒素ガスおよび／またはアンモニアガスを
含有する窒素源ガスの雰囲気で高周波加熱することを特
徴とする窒化アルミニウム微粉の製造方法。
（３）金属アルミニウム微粉と窒化アルミニウム微粉と
の混合粉と、窒素ガスおよび／またはアンモニアガスを
含有する窒素源ガスとを、アークに供給し、プラズマジ
ェットを形成することを特徴とする窒化アルミニウム微
粉の製造方法。