JPH0128920B2 - - Google Patents
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- JPH0128920B2 JPH0128920B2 JP56012208A JP1220881A JPH0128920B2 JP H0128920 B2 JPH0128920 B2 JP H0128920B2 JP 56012208 A JP56012208 A JP 56012208A JP 1220881 A JP1220881 A JP 1220881A JP H0128920 B2 JPH0128920 B2 JP H0128920B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
- C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
- C22B60/0204—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium
- C22B60/0217—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes
- C22B60/0252—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes treatment or purification of solutions or of liquors or of slurries
- C22B60/0265—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes treatment or purification of solutions or of liquors or of slurries extraction by solid resins
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
- C22B60/04—Obtaining plutonium
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Treatment Of Liquids With Adsorbents In General (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、硝酸性Ｕ／Pu溶液（ウラン及びプ
ルトニウム含有溶液）を不純物から浄化する方法
に関する。この種の溶液は例えば燃料要素製造工
場でスラツジを液処理する際に生じる。溶液は転
換工程、すなわちUO2又はPuO2から核燃料及び
燃料ペレツトを製造する工程に戻す必要がある。
この場合溶液に含まれる、例えば反応容器並びに
導管の材料に起因し従つて特に金属種である不純
物は予め除去しなければならない。通常の不純物
は鉄及びクロムから成るが、プルトニウム含有核
燃料の場合には更にプルトニウムの分解生成物で
あるアメリシウムも含まれる。このアメリシウム
はプルトニウム含有核燃料の貯蔵中に生じるが、
中性子毒として新たに製造すべき核燃料ペレツト
内に含まれていてはならない。
ルトニウム含有溶液）を不純物から浄化する方法
に関する。この種の溶液は例えば燃料要素製造工
場でスラツジを液処理する際に生じる。溶液は転
換工程、すなわちUO2又はPuO2から核燃料及び
燃料ペレツトを製造する工程に戻す必要がある。
この場合溶液に含まれる、例えば反応容器並びに
導管の材料に起因し従つて特に金属種である不純
物は予め除去しなければならない。通常の不純物
は鉄及びクロムから成るが、プルトニウム含有核
燃料の場合には更にプルトニウムの分解生成物で
あるアメリシウムも含まれる。このアメリシウム
はプルトニウム含有核燃料の貯蔵中に生じるが、
中性子毒として新たに製造すべき核燃料ペレツト
内に含まれていてはならない。
同様にPuO2粉末を長時間貯蔵した場合にも、
生じたアメリシウムを分離する必要があり、これ
は同じ方法で行うことができる。
生じたアメリシウムを分離する必要があり、これ
は同じ方法で行うことができる。
従来の技術（例えばピユーレツクス法）によれ
ば、不純物はウラン／プルトニウム溶液から抽出
法により除去される。この場合通常同時にウラン
溶液及びプルトニウム溶液に分割される。抽出法
を使用する場合有機の可燃性溶剤を使用する必要
があり、従つてプルトニウム加工の際には出来る
だけグローブボツクス内で取り扱うべきである。
それというのも火災の危険を可能な限り最小にし
なければならないからである。
ば、不純物はウラン／プルトニウム溶液から抽出
法により除去される。この場合通常同時にウラン
溶液及びプルトニウム溶液に分割される。抽出法
を使用する場合有機の可燃性溶剤を使用する必要
があり、従つてプルトニウム加工の際には出来る
だけグローブボツクス内で取り扱うべきである。
それというのも火災の危険を可能な限り最小にし
なければならないからである。
更にイオン交換体はプルトニウムの浄化過程に
おいて広範囲に使用されている。この場合まず強
硝酸性溶液で付勢される陰イオン交換体が挙げら
れる。プルトニウム（）は硝酸塩錯体として存
在し、イオン交換カラム内に残留するが、例えば
アメリシウム、ウラン及び重金属のような不純物
はカラムを貫通する。その結果ウランとプルトニ
ウムとが分離され、プルトニウムは多量の稀酸で
再び溶離しなければならない。
おいて広範囲に使用されている。この場合まず強
硝酸性溶液で付勢される陰イオン交換体が挙げら
れる。プルトニウム（）は硝酸塩錯体として存
在し、イオン交換カラム内に残留するが、例えば
アメリシウム、ウラン及び重金属のような不純物
はカラムを貫通する。その結果ウランとプルトニ
ウムとが分離され、プルトニウムは多量の稀酸で
再び溶離しなければならない。
陽イオン交換体を使用した場合、プルトニウム
（）は他のすべての金属陽イオンと一緒に交換
体カラムに保持されるが、ウラン（）は陰イオ
ン錯体としてカラムを貫通する。従つてこの場合
も同様にウランとプルトニウムとは分離され、プ
ルトニウムには先に記載したようなすべての金属
不純物がなお負荷されている。この場合にもプル
トニウムは同様に多量の稀酸で再び溶離する必要
がある。
（）は他のすべての金属陽イオンと一緒に交換
体カラムに保持されるが、ウラン（）は陰イオ
ン錯体としてカラムを貫通する。従つてこの場合
も同様にウランとプルトニウムとは分離され、プ
ルトニウムには先に記載したようなすべての金属
不純物がなお負荷されている。この場合にもプル
トニウムは同様に多量の稀酸で再び溶離する必要
がある。
従つてこの公知技術は、引続き不純物からウラ
ン又はプルトニウムを分離しなければならないこ
とから、いずれにしても多大の経費を必要とされ
る。
ン又はプルトニウムを分離しなければならないこ
とから、いずれにしても多大の経費を必要とされ
る。
ウラン並びにプルトニウムはその酸化物の形、
特に混合酸化物の形で核燃料として使用されるこ
とから、その溶液から不純物のみを取り除いて廃
棄処理に付し、こうして浄化された溶液を転換工
程に戻すという目的が生じる。
特に混合酸化物の形で核燃料として使用されるこ
とから、その溶液から不純物のみを取り除いて廃
棄処理に付し、こうして浄化された溶液を転換工
程に戻すという目的が生じる。
この目的は本発明によれば、出発溶液Ｕ／Pu
イオン（ウラン及びプルトニウムイオン）を６価
の形に酸化し、次いでこの溶液を、官能基として
SO3 -を有する強酸性陽イオン交換体を含む陽イ
オン交換カラムに通し、ここで３価の重金属イオ
ン、有利には鉄イオン、クロムイオン又はアメリ
シウムイオンからなる不純物を残留させ、引続き
このカラムを洗浄することによつて不純物をそれ
自体は公知の廃棄処理工程に導くか又は再使用に
供することにより達成される。
イオン（ウラン及びプルトニウムイオン）を６価
の形に酸化し、次いでこの溶液を、官能基として
SO3 -を有する強酸性陽イオン交換体を含む陽イ
オン交換カラムに通し、ここで３価の重金属イオ
ン、有利には鉄イオン、クロムイオン又はアメリ
シウムイオンからなる不純物を残留させ、引続き
このカラムを洗浄することによつて不純物をそれ
自体は公知の廃棄処理工程に導くか又は再使用に
供することにより達成される。
この方法は、燃料要素製造工場でプルトニウム
を加工する際に特に重要である。最近のコーフエ
ル（Kofa¨ll）法を使用する場合には可溶性の
（Ｕ／Pu）O2粉末が製造される。プルトニウムを
長時間中間貯蔵することにより、再処理前に分離
する必要のあるアメリシウムが材料中に生じた場
合にも、この粉末を溶解させることができ、本発
明方法により浄化し、再処理することが可能であ
る。同じ方法により、一層長い期間にわたつて集
められた場合によつては更に付加的に汚染される
工場スラツジを溶解し、浄化することもできる。
この方法は、極めて長い期間貯蔵されたPu含有
核燃料粉末又はペレツトからアメリシウムを分離
するのに有利に使用することができる。
を加工する際に特に重要である。最近のコーフエ
ル（Kofa¨ll）法を使用する場合には可溶性の
（Ｕ／Pu）O2粉末が製造される。プルトニウムを
長時間中間貯蔵することにより、再処理前に分離
する必要のあるアメリシウムが材料中に生じた場
合にも、この粉末を溶解させることができ、本発
明方法により浄化し、再処理することが可能であ
る。同じ方法により、一層長い期間にわたつて集
められた場合によつては更に付加的に汚染される
工場スラツジを溶解し、浄化することもできる。
この方法は、極めて長い期間貯蔵されたPu含有
核燃料粉末又はペレツトからアメリシウムを分離
するのに有利に使用することができる。
本発明方法を一層明確にするため、図面にフロ
ーシートを示し、これを一実施例により詳述す
る。この方法を一層良く示すため、硝酸性Ｕ／
Pu溶液に人工的に不純物を加え、次に組成を有
するようにした。
ーシートを示し、これを一実施例により詳述す
る。この方法を一層良く示すため、硝酸性Ｕ／
Pu溶液に人工的に不純物を加え、次に組成を有
するようにした。
Ｕ：60ｇ／、Pu：20ｇ／、HNO3〜7m
Am：２ｇ／、Fe：６ｇ／、Cr：４ｇ／
この溶液を導管１３を介して、加熱装置１２を
備えた酸化容器１に入れる。130〜150℃に加熱す
ることにより、この溶液を約30分にわたつて酸化
し、硝酸濃度を調整する。次にこの硝酸濃度及び
これに含まれるイオン価を示す。
備えた酸化容器１に入れる。130〜150℃に加熱す
ることにより、この溶液を約30分にわたつて酸化
し、硝酸濃度を調整する。次にこの硝酸濃度及び
これに含まれるイオン価を示す。
UO2 2+、PuO2 2+、HNO3〜0.7m
Am3+、Fe3+、Cr3+
この酸化された溶液を弁１１及び導管５１を介
してポンプ５によりイオン交換カラム４に導く。
ここに含まれる陽イオン交換樹脂（官能基として
SO3 -を有する強酸性陽イオン交換体）は、主と
して３価の重金属イオンを吸着するが、ウラニル
イオン及びプルトニルイオンは吸着しないように
設定される。開放された弁４６及び導管４５を介
して排出される溶液は次の組成を示す。
してポンプ５によりイオン交換カラム４に導く。
ここに含まれる陽イオン交換樹脂（官能基として
SO3 -を有する強酸性陽イオン交換体）は、主と
して３価の重金属イオンを吸着するが、ウラニル
イオン及びプルトニルイオンは吸着しないように
設定される。開放された弁４６及び導管４５を介
して排出される溶液は次の組成を示す。
Ｕ：51〜53ｇ／、Pu：17〜17.5ｇ／
Am：0.05〜0.07ｇ／、Fe：0.8〜１ｇ／
Cr：0.6〜0.7ｇ／
出発時の組成と比較した場合、カラム上には実
際にアメリシウム、鉄及びクロム、及び極く僅少
量のウラン及びプルトニウムが残留することが判
明した。
際にアメリシウム、鉄及びクロム、及び極く僅少
量のウラン及びプルトニウムが残留することが判
明した。
流出するＵ／Pu溶液は直接再び転換装置に導
入することができる。カラム４上に残留するウラ
ン及びプルトニウムを更に回収するためこれを意
図的に溶離する。このためイオン交換カラム４を
硝酸0.5〜１モルで平均的に加熱しながら洗う。
その結果洗浄液は Ｕ：５〜６ｇ／、Pu：1.5〜２ｇ／ Am：0.08〜0.05ｇ／、Fe：0.9〜0.5ｇ／ Cr：0.6〜0.4ｇ／ を含み、容器２から導管５１、イオン交換カラム
４及び開放弁４２並びに導管４１を介して蒸発器
３に導かれる。この種の装置は公知であることか
ら、付属加熱装置は図を簡単にするため示されて
いない。この蒸発器中で洗浄溶液を濃縮し、留出
液として貯蔵容器２に入れる。この容器から洗浄
液を、イオン交換カラム４を洗浄するため弁２１
を介して取り出す。この処理工程には残留する溶
液中のＵ／Puイオンを濃縮する処理工程が連結
されており、この溶液は導管３２を介して転換装
置に再び戻される。
入することができる。カラム４上に残留するウラ
ン及びプルトニウムを更に回収するためこれを意
図的に溶離する。このためイオン交換カラム４を
硝酸0.5〜１モルで平均的に加熱しながら洗う。
その結果洗浄液は Ｕ：５〜６ｇ／、Pu：1.5〜２ｇ／ Am：0.08〜0.05ｇ／、Fe：0.9〜0.5ｇ／ Cr：0.6〜0.4ｇ／ を含み、容器２から導管５１、イオン交換カラム
４及び開放弁４２並びに導管４１を介して蒸発器
３に導かれる。この種の装置は公知であることか
ら、付属加熱装置は図を簡単にするため示されて
いない。この蒸発器中で洗浄溶液を濃縮し、留出
液として貯蔵容器２に入れる。この容器から洗浄
液を、イオン交換カラム４を洗浄するため弁２１
を介して取り出す。この処理工程には残留する溶
液中のＵ／Puイオンを濃縮する処理工程が連結
されており、この溶液は導管３２を介して転換装
置に再び戻される。
この処理工程後、イオン変換カラム４にはなお
不純物が残る。これらの不純物は、容器２内で前
処理されるためこれに導管２５及び弁２６を介し
て導入された硝酸１〜３モルで溶離され、溶離液
は弁４４及び導管４３を介して蒸発器６に送り、
またここで生じる留出液は導管６２を介して再び
貯蔵容器２に導き、残留液は導管６１を介してア
メリシウム転換工程又は公知の廃棄処理工程に導
く。約0.5モルの硝酸で洗つた後、イオン交換カ
ラム４は新たな浄化サイクルに付される。
不純物が残る。これらの不純物は、容器２内で前
処理されるためこれに導管２５及び弁２６を介し
て導入された硝酸１〜３モルで溶離され、溶離液
は弁４４及び導管４３を介して蒸発器６に送り、
またここで生じる留出液は導管６２を介して再び
貯蔵容器２に導き、残留液は導管６１を介してア
メリシウム転換工程又は公知の廃棄処理工程に導
く。約0.5モルの硝酸で洗つた後、イオン交換カ
ラム４は新たな浄化サイクルに付される。
各容器を多重配置することによつて不連続法を
準連続法に構成することができる。個々の装置は
公知の一般的なものであり、従つてこの簡単な方
法にはこの面からも困難性は生じない。更に必要
な装置は簡単に組立て得ることから、これをプル
トニウム加工作業で常用のグローブボツクス内に
組込むこともできる。
準連続法に構成することができる。個々の装置は
公知の一般的なものであり、従つてこの簡単な方
法にはこの面からも困難性は生じない。更に必要
な装置は簡単に組立て得ることから、これをプル
トニウム加工作業で常用のグローブボツクス内に
組込むこともできる。
この方法を監視するのに必要な装置、例えば温
度測定検知器、酸度測定器等、並びにこれらの制
御系統は図を簡略化するため示されていないが、
これらの技術は当業者の通常の知識に属するもの
である。
度測定検知器、酸度測定器等、並びにこれらの制
御系統は図を簡略化するため示されていないが、
これらの技術は当業者の通常の知識に属するもの
である。
最後に本発明方法で得られる利点を箇条書きし
てまとめる。
てまとめる。
１ イオン交換カラム４の容積はウラン量及びプ
ルトニウム量によつてではなく、予想される不
純物の量によつて設定される。
ルトニウム量によつてではなく、予想される不
純物の量によつて設定される。
２ 出発材料中にすでに含まれているウラン及び
プルトニウムは分離されずに、一緒に処理する
ことができる。
プルトニウムは分離されずに、一緒に処理する
ことができる。
３ ウラン及びプルトニウムの主量はイオン交換
カラム４を吸着されることなく通過することか
ら、後に濃縮される溶離酸の量は少量に保つこ
とができる。これは蒸発器の容積及びこれに伴
なうエネルギー経費の著しい節減を意味する。
カラム４を吸着されることなく通過することか
ら、後に濃縮される溶離酸の量は少量に保つこ
とができる。これは蒸発器の容積及びこれに伴
なうエネルギー経費の著しい節減を意味する。
４ 記載したような陽イオン交換樹脂を使用する
ことから、これがニトリル化されることはな
く、従つて極めて確実に処理することができ
る。
ことから、これがニトリル化されることはな
く、従つて極めて確実に処理することができ
る。
５ この交換樹脂は極めて放射線安定性であり、
また容積ロスなしに100サイクル以上の多数回
にわたつて使用することができる。
また容積ロスなしに100サイクル以上の多数回
にわたつて使用することができる。
６ アメリシウムに対する陽イオン交換樹脂の特
に高い吸着力は、所望の場合に後に実施される
アメリシウム転換工程を容易化する。
に高い吸着力は、所望の場合に後に実施される
アメリシウム転換工程を容易化する。
７ 濃縮された形で生じる溶離された不純物の最
終貯蔵は公知の技術水準に属する。
終貯蔵は公知の技術水準に属する。
図面は本発明方法を実施する際のフローシート
を示すものである。 １……酸化容器、２……貯蔵容器、３……蒸発
器、４……イオン交換カラム、５……ポンプ、６
……蒸発器、１１……弁、１２……加熱装置、２
１……弁。
を示すものである。 １……酸化容器、２……貯蔵容器、３……蒸発
器、４……イオン交換カラム、５……ポンプ、６
……蒸発器、１１……弁、１２……加熱装置、２
１……弁。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 硝酸性Ｕ／Pu溶液を不純物から浄化する方
法において、出発溶液のＵ／Puイオンを６価の
形に酸化し、次いでこの溶液を、官能基として
SO3 -を有する強酸性陽イオン交換体を含む陽イ
オン交換カラムに通し、ここで３価の重金属陽イ
オンからなる不純物を残留させ、引続きカラムを
洗うことにより不純物を公知の廃棄処理工程に導
くか又は再使用に供することを特徴とする硝酸性
Ｕ／Pu溶液の浄化方法。 ２ 出発溶液を酸化するため約30分間130〜150℃
に加熱することを特徴とする特許請求の範囲第１
項記載の方法。 ３ 極めて長い期間貯蔵されたPu含有核燃料粉
末又はペレツトからアメリシウムを分離するため
に使用することを特徴とする特許請求の範囲第１
項記載の方法。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19803003088 DE3003088A1 (de) | 1980-01-29 | 1980-01-29 | Verfahren zur reinigung einer salpetersauren u/pu-loesung |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5716396A JPS5716396A (en) | 1982-01-27 |
| JPH0128920B2 true JPH0128920B2 (ja) | 1989-06-06 |
Family
ID=6093162
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1220881A Granted JPS5716396A (en) | 1980-01-29 | 1981-01-29 | Method of cleaning nitric acid u/pu solution |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4431580A (ja) |
| EP (1) | EP0033091B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5716396A (ja) |
| DE (2) | DE3003088A1 (ja) |
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-
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-
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- 1981-01-14 EP EP81100235A patent/EP0033091B1/de not_active Expired
- 1981-01-26 US US06/228,247 patent/US4431580A/en not_active Expired - Fee Related
- 1981-01-29 JP JP1220881A patent/JPS5716396A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
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