JPH0139442B2 - - Google Patents

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JPH0139442B2
JPH0139442B2 JP56205040A JP20504081A JPH0139442B2 JP H0139442 B2 JPH0139442 B2 JP H0139442B2 JP 56205040 A JP56205040 A JP 56205040A JP 20504081 A JP20504081 A JP 20504081A JP H0139442 B2 JPH0139442 B2 JP H0139442B2
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JP
Japan
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hydrogenation
hydrogenation method
hydrogen donor
catalyst
liquid
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JP56205040A
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Rojaa Ben Furedoritsuku
Andoruu Makoorifu Chaaruzu
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ZARUFUOODO UNIV IND SENTAA Ltd
Original Assignee
ZARUFUOODO UNIV IND SENTAA Ltd
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G1/00—Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal
    • C10G1/04—Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal by extraction
    • C10G1/042—Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal by extraction by the use of hydrogen-donor solvents
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G1/00—Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal
    • C10G1/06—Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal by destructive hydrogenation
    • C10G1/065—Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal by destructive hydrogenation in the presence of a solvent
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P30/00—Technologies relating to oil refining and petrochemical industry
    • Y02P30/20—Technologies relating to oil refining and petrochemical industry using bio-feedstock

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Processing Of Solid Wastes (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
本発明は、セルロースの水素添加に関し、特に
限定されるものではないが、更に詳しくはセルロ
ース物質を含む廃棄物の水素添加に関する。 例えば、都市廃棄物は、紙、植物性物質、セル
ロース繊維材料等のセルロース系材料を常に含有
しているといつて良い。セルロース系材料の含有
割合は、当然のことながら、種々異なつている
が、大型ゴミ等の除去選別後には、セルロース系
材料の割合は70％にも達する場合がある。このセ
ルロース系材料は、重要な資源であるが、現在の
ところ有効利用されていないことが多い。 油系溶剤中金属触媒の存在下に高温高圧でセル
ロースを水素添加して、ガス、液状及び固定から
なる混合生成物を得ることは公知である。更に
又、テトラリンの如き水素供与物質を使用して、
石炭から可溶性物質を抽出し、可溶性物質の水素
添加を容易ならしめることも公知である。 セルロースはテトラリンに不溶であるにもかか
わらず、テトラリンの如き水素供与物質の存在下
にセルロースが水素添加され得ることが今回明ら
かとなつた。 本発明によれば、多環式水素供与物質中に懸濁
されたセルロース物質を高温且つ高圧下に水素添
加して、ガス、液体及び固体からなる炭化水素の
混合生成物を得るセルロース物質の水素添加方法
が得られる。 好ましい多環水素供与物質の一例は、テトラリ
ンである。他の有用な水素供与物質としては、ジ
ヒドロアントラセン、フエナントレンの様な部分
的に還元された多環芳香族化合物、並びに原油に
由来する多環芳香族留分が例示される。原油系の
多環芳香族留分は、必要ならば、使用前に水素添
加処理しておいても良いが、経済的観点からは、
この様な部分水添は省略する方が有利である。 本発明方法が最も有利に適用されるセルロース
系材料は、家庭ゴミ又は他の都市廃棄物である。
水素添加工程に先立つては、廃棄物を前処理する
ことが好ましい。前処理は、非セルロース系の大
塊を選別除去するものであり、必要ならば、選別
工程に先立つて或いは選別工程に引続いて廃棄物
特に廃棄物中のセルロース系材料の粒径を減少さ
せるべく粉砕を行なう。 水素添加は、好ましくは100℃以上の高温且つ
高圧に保持された適切な容器内で、必要ならば水
素雰囲気中で行なう。 都市廃棄物は、通常湿つているが、水素添加に
先立つてセルロース系材料を乾燥させる必要はな
い。実際、水分は、水添反応において、決して不
利ではない一種の役割を果たしている様である。
存在する水分は、水素又はセルロースとの反応に
より他の還元剤を発生させる様にも考えられ、こ
の場合には、反応系に供給される水素量を減少す
ることも可能である。水の存在は、反応容器内の
伝熱面上への沈積物形成を妨げる効果をも奏す
る。 水添反応は、ニツケル酸化物の如き金属系触媒
によつて促進されるが、触媒は必須のものではな
い。ニツケル系よりも活性の低い触媒、例えば鉄
酸化物は、ニツケル系及び他の高活性の触媒に比
して反応促進の効果は低いが、必要ならば使用可
能である。ニツケル系よりも活性大なるパラジウ
ム等の触媒を使用することも可能であるが、これ
等は通常より高価である。 反応により、ガス状、液状及び固体状の炭化水
素混合物が通常形成される。各相は、常法により
容易に分離され、液相は、必要に応じ、再使用に
供される多環水素供与物質を回収し且つ他の留分
を得るべく、分留される。 本発明の一実施態様においては、セルロース系
材料を含む都市廃棄物は、多環水素供与物質、水
及び触媒とともにオートクレーブに収容される。
オートクレーブ内の空気を追い出し、好ましくは
約10.5Kg／cm2（150ポンド／平方インチ）以上で
好ましくは約35.2Kg／cm2（500ポンド／平方イン
チ）を超えない圧力の水素により置換する。 オートクレーブを好ましくは200℃以上の温度
に加熱し、内容物を撹拌してセルロース系材料の
水素添加を行なわせる。水素添加反応中には、圧
力の増加があり、最大時には当初圧力よりも約70
Kg／cm2（1000ポンド／平方インチ）或いはそれ以
上高くなる場合がある。 水素添加反応の完了は、オートクレーブ温度の
下降により明らかとなる。反応生成物の量及び質
は、出発原料の性質に応じて変る。一般に、反応
生成物は、固形の燃料用チヤー、液体燃料及び気
体燃料を含む。更に、燃料成分とは分離しなけれ
ばならない不活性の固形物と水とが、存在する。 水素添加により得られる炭化水素生成物は、通
常の炭化水素燃料に代つて燃料として使用され得
る。 以下、実施例により本発明の特徴とするところ
を明らかにする。 実施例 １ ２リツターの振動オートクレーブに下記の混合
物を充填する。 ※都市ゴミ 207ｇ テトラリン 666ｇ 水 10ｇ 酸化ニツケル ２ｇ 水素 1.9ｇ ※ セルローズ質物質約70重量％、プラスチツ
ク類約５重量％及び砂の様な不活性物質約25
重量％を含有する。 オートクレーブに液体及び固体の物質を装填
し、水素により約23Kg／cm2（330p.s.i）となる様
に圧力をかける。次に、振動炉内においてオート
クレーブの温度が200℃になるように１時間加熱
する。その２時間後にオートクレーブの温度は、
炉の温度を上回つて最高350℃にまで上昇する。
その後、着実に温度を下降する。 ガス状の生成物はオートクレーブからガス貯蔵
装置へと通気される。次いでオートクレーブを開
き、チヤー及び触媒が懸濁している液体と実質的
に不活性な物質である固体とからなる内容物を取
り出す。固体を懸濁している液体を、不活性な固
体から傾斜法により取り出し、それを減圧過し
て懸濁している固体を分別する。その液体は、下
層が水である二層に分離する。上層を短い蒸留カ
ラムにかけ、３つの区分すなわち本工程で再使用
できるテトラリン、軽質油及び重質油に分別蒸留
する。 この水素添加反応の生成物の収量は、下記の通
りである。 ガス 20ｇ 軽質油 ４ｇ 重質油 124ｇ チヤー 61ｇ 水 21ｇ 不活性固体 65ｇ ガスを分析した結果、主としてメタンである炭
素数が３個までのアルカン類からなる軽質炭化水
素であることが判つた。又、ガスは少量の水素と
酸ガスをも含んでいる。 軽質油区分は、沸点140〜210℃の留分であり、
炭化水素の混合物からなる。これの熱量は、１ポ
ンド当り19×103B.t.uである。 重質油区分は、沸点80℃以上（５mmHg）の半
固体物質であり、これもまた炭化水素の混合物か
らなる。これを更に蒸留すると、粘稠な蒸留物と
ピツチ状の固体が得られる。 実施例 ２〜４ 操作条件と反応物の量を変化させ、触媒を用い
ないで、実施例１の方法に従つて下記第１表に示
す結果を得た。
【表】
【表】 実施例 ５〜９ 操作条件を変化させ、ニツケルを触媒として用
いて、実施例１の方法に従つて、下記第２表に示
す結果を得た。
【表】

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 多環式水素供与物質中にセルロース材料を含
    む懸濁液を高温且つ高圧下に水素添加してガス
    状、液状及び固体状炭化水素からなる混合物を得
    ることを特徴とするセルロース材料の水素添加方
    法。 ２ セルロース材料が、廃棄物そのもの又は廃棄
    物から得られたものである特許請求の範囲第１項
    に記載の水素添加方法。 ３ 多環式水素供与物質が、テトラリンである特
    許請求の範囲第１項又は第２項に記載の水素添加
    方法。 ４ 水素添加を100℃以上で行なう特許請求の範
    囲第１項乃至第３項のいずれかに記載の水素添加
    方法。 ５ 水素添加を約10.5Kg／cm2（150ポンド／平方
    インチ）以上で開始する特許請求の範囲第１項乃
    至第４項のいずれかに記載の水素添加方法。 ６ 水素添加を水素ガスの存在下に行なう特許請
    求の範囲第１項乃至第５項のいずれかに記載の水
    素添加方法。 ７ 水素添加を触媒の存在下に行なう特許請求の
    範囲第１項乃至第６項のいずれかに記載の水素添
    加方法。 ８ 触媒が、酸化ニツケルである特許請求の範囲
    第１項乃至第７項のいずれかに記載の水素添加方
    法。 ９ 水素添加による反応生成物を固相、液相及び
    気相に分離する特許請求の範囲第１項乃至第８項
    のいずれかに記載の水素添加方法。 １０ 液相を蒸留して少なくとも重質留分と軽質
    留分とを回収する特許請求の範囲第９項に記載の
    水素添加方法。 １１ 液相を蒸留して未反応の多環式水素供与物
    質を回収する特許請求の範囲第９項又は第１０項
    に記載の水素添加方法。
JP56205040A 1980-12-18 1981-12-17 Hydrogenation for cellulosic material Granted JPS57131201A (en)

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