JPH0140677B2 - - Google Patents
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- JPH0140677B2 JPH0140677B2 JP16454581A JP16454581A JPH0140677B2 JP H0140677 B2 JPH0140677 B2 JP H0140677B2 JP 16454581 A JP16454581 A JP 16454581A JP 16454581 A JP16454581 A JP 16454581A JP H0140677 B2 JPH0140677 B2 JP H0140677B2
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Landscapes
- Treatment Of Water By Ion Exchange (AREA)
Description
本発明はフツ素含有廃水からフツ素を陰イオン
交換樹脂を用いて除去し、廃水を浄化する方法に
関する。 近年、環境保全、公害防止の立場から公共水域
へ放流される廃水中のフツ素濃度は15mg／以
下、一部の地域では８mg／以下にするように規
制されている。 従来、陰イオン交換樹脂による廃水中のフツ素
の除去は、強塩基性陰イオン交換樹脂を単独また
は弱塩基性陰イオン交換樹脂と混合して用いて分
離する方法が採用されている。しかしフツ素イオ
ンは１価の陰イオンであるため、多価の陰イオン
より樹脂に対する親和性が小さく、また同価のイ
オンと比較しても水和したイオン半径が小さいた
め親和性がより小さく、樹脂のフツ素に対する交
換容量がかなり小さくなつてしまう。更に、他の
陰イオン（例えばSO4 2-、Cl-など）濃度が高い
場合には、フツ素の定常リーク量が増加する。こ
れは弱塩基性陰イオン交換樹脂において顕著であ
るため、後段の強塩基性陰イオン交換樹脂にかか
る負荷が増し、交換が著しく低下するという欠点
がある。 本発明は、前記の従来技術の欠点を解消し、フ
ツ素に対する弱塩基性及び強塩基性のイオン交換
樹脂の交換容量を向上させ、更にフツ素の定常リ
ーク量を低下させうる廃水の浄化方法を提供する
ことを目的とする。 この目的は本発明によれば、アルミニウム、鉄
またはジルコニウムの化合物を廃水に添加するこ
とにより、廃水中のフツ素を水に可溶性のフルオ
ロ錯イオンに変え、その後陰イオン交換樹脂に通
水することによつて達成される。 フツ素含有廃水にアルミニウム、鉄またはジル
コニウムの化合物を適切な量で共存させ、適切な
PHに保持すると、次式に示すようにフツ素は安定
な可溶性錯体を生成する。 Al3+＋4F-→AlF4 - (1) Al3+＋5F-→AlF5 2- (2) Al3+＋6F-→AlF6 3- (3) Fe3+＋4F-→FeF4 - (4) Fe3+＋5F-→FeF5 2- (5) Fe3+＋6F-→FeF6 3- (6) Zr4+＋5F-→ZrF5 - (7) Zr4+＋6F-→ZrF6 2- (8) これらの錯体は安定度定数から計算すると、PH
約８以下で安定である。アルミニウム、鉄または
ジルコニウムの化合物と反応するフツ素は遊離形
でなく、固体のフツ化カルシウムまたはフツ素を
含むリン酸アパタイトの懸濁液、更にアルミニウ
ム、鉄またはジルコニウム以外の金属等のフツ素
錯体であつても、最終的には前記(1)〜(8)の反応式
にしたがつて大部分が可液性のフルオロ錯体に移
行する。 前記の(1)〜(8)の反応式の中で、大部分の反応は
(3)、(6)及び(8)式に相当する。従つて、アルミニウ
ム、鉄またはジルコニウムの化合物はフツ素６モ
ルに対して１モルとかなり少量の存在ですむこと
になる。ヘキサフルオロアルミニウムイオン
（AlF6 3-）、ヘキサフルオロ鉄イオン（FeF6 3-）
及びヘキサフルオロジルコニウムイオン
（ZrF6 2-）は、３価及び２価のイオンであるため、
樹脂に対する親和性が高く、またイオン半径も大
きくなるため、樹脂に対する親和性が著しく向上
する。従つて、イオン交換樹脂のフツ素に対する
交換容量は大幅に上昇し、フツ素の定常リーク量
が強塩基性イオン交換樹脂の場合にも弱塩基性イ
オン交換樹脂の場合にも減少する。 本発明方法において、アルミニウム、鉄または
ジルコニウムの化合物としては、これらの金属の
水酸化物または塩、例えば硫酸塩、塩酸塩などを
使用する。 アルミニウム、鉄またはジルコニウムの化合物
の添加量は、それぞれの反応当量比が0.5以上に
なるようにする。 次に実施例に基づいて本発明を詳述するが、本
発明はこれに限定されるものではない。 実施例 １ 水道水にフツ化ナトリウムをフツ素として100
mg／、硫酸ナトリウムを1000mg／溶解させ、
塩酸を加えてPH２の合成試料を調製した。この試
料水に硫酸アルミニウム〔Al2（SO4）3〕溶液、硫
酸鉄〔Fe2（SO4）3〕溶液または硫酸ジルコニウム
〔Zr（SO4）2〕溶液を前記の(3)、(6)及び(8)式基準で
反応当量比で０〜２となるように添加し、撹拌混
合した。 次に直径16mmのカラムに遊離形弱塩基性陰イオ
ン交換樹脂を100ml、これに接続した同径のカラ
ムに遊離形強塩基性陰イオン交換樹脂を20ml充填
し、弱塩基性陰イオン交換樹脂カラムには空塔速
度（SV）10h-1、強塩基性陰イオン交換樹脂カラ
ムには空塔速度（SV）50h-1の条件で試料水を通
水した。 両方のカラムを通過した各処理水をフラクシヨ
ンコレクターで採水し、処理水中のフツ素濃度を
JIS−Ｋ−0102の方法に準じて分析した。得られ
た結果を第１表に示した。
交換樹脂を用いて除去し、廃水を浄化する方法に
関する。 近年、環境保全、公害防止の立場から公共水域
へ放流される廃水中のフツ素濃度は15mg／以
下、一部の地域では８mg／以下にするように規
制されている。 従来、陰イオン交換樹脂による廃水中のフツ素
の除去は、強塩基性陰イオン交換樹脂を単独また
は弱塩基性陰イオン交換樹脂と混合して用いて分
離する方法が採用されている。しかしフツ素イオ
ンは１価の陰イオンであるため、多価の陰イオン
より樹脂に対する親和性が小さく、また同価のイ
オンと比較しても水和したイオン半径が小さいた
め親和性がより小さく、樹脂のフツ素に対する交
換容量がかなり小さくなつてしまう。更に、他の
陰イオン（例えばSO4 2-、Cl-など）濃度が高い
場合には、フツ素の定常リーク量が増加する。こ
れは弱塩基性陰イオン交換樹脂において顕著であ
るため、後段の強塩基性陰イオン交換樹脂にかか
る負荷が増し、交換が著しく低下するという欠点
がある。 本発明は、前記の従来技術の欠点を解消し、フ
ツ素に対する弱塩基性及び強塩基性のイオン交換
樹脂の交換容量を向上させ、更にフツ素の定常リ
ーク量を低下させうる廃水の浄化方法を提供する
ことを目的とする。 この目的は本発明によれば、アルミニウム、鉄
またはジルコニウムの化合物を廃水に添加するこ
とにより、廃水中のフツ素を水に可溶性のフルオ
ロ錯イオンに変え、その後陰イオン交換樹脂に通
水することによつて達成される。 フツ素含有廃水にアルミニウム、鉄またはジル
コニウムの化合物を適切な量で共存させ、適切な
PHに保持すると、次式に示すようにフツ素は安定
な可溶性錯体を生成する。 Al3+＋4F-→AlF4 - (1) Al3+＋5F-→AlF5 2- (2) Al3+＋6F-→AlF6 3- (3) Fe3+＋4F-→FeF4 - (4) Fe3+＋5F-→FeF5 2- (5) Fe3+＋6F-→FeF6 3- (6) Zr4+＋5F-→ZrF5 - (7) Zr4+＋6F-→ZrF6 2- (8) これらの錯体は安定度定数から計算すると、PH
約８以下で安定である。アルミニウム、鉄または
ジルコニウムの化合物と反応するフツ素は遊離形
でなく、固体のフツ化カルシウムまたはフツ素を
含むリン酸アパタイトの懸濁液、更にアルミニウ
ム、鉄またはジルコニウム以外の金属等のフツ素
錯体であつても、最終的には前記(1)〜(8)の反応式
にしたがつて大部分が可液性のフルオロ錯体に移
行する。 前記の(1)〜(8)の反応式の中で、大部分の反応は
(3)、(6)及び(8)式に相当する。従つて、アルミニウ
ム、鉄またはジルコニウムの化合物はフツ素６モ
ルに対して１モルとかなり少量の存在ですむこと
になる。ヘキサフルオロアルミニウムイオン
（AlF6 3-）、ヘキサフルオロ鉄イオン（FeF6 3-）
及びヘキサフルオロジルコニウムイオン
（ZrF6 2-）は、３価及び２価のイオンであるため、
樹脂に対する親和性が高く、またイオン半径も大
きくなるため、樹脂に対する親和性が著しく向上
する。従つて、イオン交換樹脂のフツ素に対する
交換容量は大幅に上昇し、フツ素の定常リーク量
が強塩基性イオン交換樹脂の場合にも弱塩基性イ
オン交換樹脂の場合にも減少する。 本発明方法において、アルミニウム、鉄または
ジルコニウムの化合物としては、これらの金属の
水酸化物または塩、例えば硫酸塩、塩酸塩などを
使用する。 アルミニウム、鉄またはジルコニウムの化合物
の添加量は、それぞれの反応当量比が0.5以上に
なるようにする。 次に実施例に基づいて本発明を詳述するが、本
発明はこれに限定されるものではない。 実施例 １ 水道水にフツ化ナトリウムをフツ素として100
mg／、硫酸ナトリウムを1000mg／溶解させ、
塩酸を加えてPH２の合成試料を調製した。この試
料水に硫酸アルミニウム〔Al2（SO4）3〕溶液、硫
酸鉄〔Fe2（SO4）3〕溶液または硫酸ジルコニウム
〔Zr（SO4）2〕溶液を前記の(3)、(6)及び(8)式基準で
反応当量比で０〜２となるように添加し、撹拌混
合した。 次に直径16mmのカラムに遊離形弱塩基性陰イオ
ン交換樹脂を100ml、これに接続した同径のカラ
ムに遊離形強塩基性陰イオン交換樹脂を20ml充填
し、弱塩基性陰イオン交換樹脂カラムには空塔速
度（SV）10h-1、強塩基性陰イオン交換樹脂カラ
ムには空塔速度（SV）50h-1の条件で試料水を通
水した。 両方のカラムを通過した各処理水をフラクシヨ
ンコレクターで採水し、処理水中のフツ素濃度を
JIS−Ｋ−0102の方法に準じて分析した。得られ
た結果を第１表に示した。
【表】
第１表の結果から明らかなとおり、本発明方法
によれば陰イオン交換樹脂のフツ素に対する交換
容量を大幅に向上でき、かつフツ素の定常リーク
濃度を極めて低く、また安定して処理可能であつ
た。 実施例 ２ 実施例１と同一の実験条件下で、硫酸アルミニ
ウム、硫酸鉄及び硫酸ジルコニウムの混合液を
(3)、(6)及び(8)式基準で反応当量比で０〜２となる
ように添加し、同様に実験した。得られた結果を
第２表に示した。
によれば陰イオン交換樹脂のフツ素に対する交換
容量を大幅に向上でき、かつフツ素の定常リーク
濃度を極めて低く、また安定して処理可能であつ
た。 実施例 ２ 実施例１と同一の実験条件下で、硫酸アルミニ
ウム、硫酸鉄及び硫酸ジルコニウムの混合液を
(3)、(6)及び(8)式基準で反応当量比で０〜２となる
ように添加し、同様に実験した。得られた結果を
第２表に示した。
【表】
第２表の結果から明らかなとおり、アルミニウ
ム、鉄及びジルコニウムイオンを混合添加した場
合にも、単独使用の場合と同様の結果が得られ
た。 実施例 ３ 水道水にフツ化ナトリウムをフツ素として70
mg／、フツ化カルシウムをフツ素として30mg／
、塩化ナトリウムを1000mg／及び硫酸ナトリ
ウムを1000mg／加えて、中性の合成試料を調製
した。この試料水に硫酸アルミニウム溶液、硫酸
鉄溶液または硫酸ジルコニウム溶液を(3)、(6)及び
(8)式基準で反応当量比で０〜1.5となるように添
加し、撹拌混合した。 次に、実施例１に記載したイオン交換樹脂カラ
ムに実施例１と同じ条件で通水した。 処理水中のフツ素濃度をJIS−Ｋ−0102の方法
により分析し、得られた結果を第３表に示した。
ム、鉄及びジルコニウムイオンを混合添加した場
合にも、単独使用の場合と同様の結果が得られ
た。 実施例 ３ 水道水にフツ化ナトリウムをフツ素として70
mg／、フツ化カルシウムをフツ素として30mg／
、塩化ナトリウムを1000mg／及び硫酸ナトリ
ウムを1000mg／加えて、中性の合成試料を調製
した。この試料水に硫酸アルミニウム溶液、硫酸
鉄溶液または硫酸ジルコニウム溶液を(3)、(6)及び
(8)式基準で反応当量比で０〜1.5となるように添
加し、撹拌混合した。 次に、実施例１に記載したイオン交換樹脂カラ
ムに実施例１と同じ条件で通水した。 処理水中のフツ素濃度をJIS−Ｋ−0102の方法
により分析し、得られた結果を第３表に示した。
【表】
第３表の結果から明らかなとおり、本発明方法
によれば廃水中のフツ素は、遊離形でなく、不溶
性塩のフツ化カルシウムであつても、容易にフル
オロ金属錯体となり、陰イオン交換樹脂処理水中
へのコロイド状フツ化カルシウムのリークを防止
し、かつ樹脂のフツ化カルシウムによる目詰りを
なくし、圧力損失を少なくすることができた。従
つて、陰イオン交換樹脂のフツ素に対する交換容
量を大幅に向上でき、かつフツ素の定常リーク濃
度を極めて低くでき、安定して処理をすることが
できた。
によれば廃水中のフツ素は、遊離形でなく、不溶
性塩のフツ化カルシウムであつても、容易にフル
オロ金属錯体となり、陰イオン交換樹脂処理水中
へのコロイド状フツ化カルシウムのリークを防止
し、かつ樹脂のフツ化カルシウムによる目詰りを
なくし、圧力損失を少なくすることができた。従
つて、陰イオン交換樹脂のフツ素に対する交換容
量を大幅に向上でき、かつフツ素の定常リーク濃
度を極めて低くでき、安定して処理をすることが
できた。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ フツ素含有廃水にアルミニウム化合物、鉄化
合物若しくはジルコニウム化合物またはこれらの
混合物を添加して、廃水中のフツ素を水に可溶性
のフルオロ錯イオンに変え、その後陰イオン交換
樹脂に通水することを特徴とするフツ素含有廃水
の処理方法。 ２ アルミニウム化合物、鉄化合物若しくはジル
コニウム化合物として水酸化物または塩、例えば
硫酸塩、塩酸塩を使用する特許請求の範囲第１項
記載の処理方法。 ３ 陰イオン交換樹脂が弱塩基性陰イオン交換樹
脂または強塩基性陰イオン交換樹脂またはこれら
の組合せである特許請求の範囲第１項記載の処理
方法。 ４ フルオロ錯イオンの形成をPH８以下で行なう
特許請求の範囲第１項記載の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16454581A JPS5864181A (ja) | 1981-10-15 | 1981-10-15 | フツ素含有廃水の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16454581A JPS5864181A (ja) | 1981-10-15 | 1981-10-15 | フツ素含有廃水の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5864181A JPS5864181A (ja) | 1983-04-16 |
| JPH0140677B2 true JPH0140677B2 (ja) | 1989-08-30 |
Family
ID=15795186
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16454581A Granted JPS5864181A (ja) | 1981-10-15 | 1981-10-15 | フツ素含有廃水の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5864181A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| TW406028B (en) | 1994-05-26 | 2000-09-21 | Toshiba Corp | Process for treating acidic exhaust gas |
| KR19980086123A (ko) * | 1997-05-31 | 1998-12-05 | 엄길용 | 불산함유폐수 처리 방법 |
| JP4294253B2 (ja) * | 2002-03-18 | 2009-07-08 | オルガノ株式会社 | 陰イオン性金属錯体の除去方法 |
| CN103253788B (zh) * | 2012-12-28 | 2014-07-09 | 中国科学院生态环境研究中心 | 基于铝基复合金属氧化物的除氟吸附材料的络合-吸附去除水中氟化物的方法 |
-
1981
- 1981-10-15 JP JP16454581A patent/JPS5864181A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5864181A (ja) | 1983-04-16 |
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