JPH0153912B2 - - Google Patents
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- JPH0153912B2 JPH0153912B2 JP10564382A JP10564382A JPH0153912B2 JP H0153912 B2 JPH0153912 B2 JP H0153912B2 JP 10564382 A JP10564382 A JP 10564382A JP 10564382 A JP10564382 A JP 10564382A JP H0153912 B2 JPH0153912 B2 JP H0153912B2
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- Japan
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- parts
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- polyvalent metal
- adhesive
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
Description
本発明はコンタクト型接着剤として用いて好適
な、カルボキシル化ポリクロロプレンを基本樹脂
とする耐水性にすぐれた接着剤組成物に関するも
のである。 コンタクト型接着剤とは一般に、被着体の接着
しようとする夫々の面に塗布した後暫く放置乾燥
しその後に該塗布面同志を単にコンタクト（接
触）させる丈で特に長時間の加熱加圧等の養生を
要せずに接着可能な接着剤をいう。 ポリクロロプレンを主成分とした固形分が水性
媒体中に分散された接着剤組成物は従来よりコン
タクト型接着剤として使用されており、カルボキ
シル化ポリクロロプレンラテツクスに多価金属の
酸化物又は水酸化物が添加されてなる接着剤組成
物が知られている。この組成物は、常温において
上記カルボキシル化ポリクロロプレンと多価金属
酸化物等との架橋反応が進行し接着剤としてすぐ
れた高温接着力を示すが、一方、経時により、粘
着性が著しく低下しコンタクト接着性が損われる
ので、上記架橋反応の速度を緩やかにするという
目的で水酸化ナトリウムや水酸化カリウム等のア
ルカリが多価金属の酸化物等と共に添加されてい
た。従つてこの組成物を用いると被着体間に形成
される接着剤層にもアルカリ分が残留する為、耐
水性が極めて悪く、接着部分に水が接触するよう
な用途には実用的に使用出来ないのが現状であつ
た。 本発明は固形分が水性媒体中に分散された上記
従来の接着剤組成物の欠点に鑑み、特に耐水性に
すぐれた水性媒体に分散された接着剤組成物を提
供することを目的としてなされたものでその要旨
は、水性媒体にカルボキシル化ポリクロロプレ
ン、多価金属化合物、ロジンフエノール及びアン
モニアもしくは炭素数が５以下の有機アミンが添
加分散されてなる接着剤組成物に存する。 本発明におけるカルボキシル化ポリクロロプレ
ンは分子中にカルボキシル基を有し、好ましくは
１分子中に２個以上のカルボキシル基を有するポ
リクロロプレンであり、例えばクロロブタジエン
とメタクリル酸等のカルボキシル基含有重合性単
量体とを乳化重合法等の従来公知の方法で重合す
ることにより得られる。 本発明における多価金属化合物とは第〜第
族の金属陽イオンの酸化物、水酸化物又は無機酸
もしくは有機酸との塩を意味し、具体例としては
酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、
酸化アルミニウムなどの金属酸化物、水酸化マグ
ネシウム、水酸化カルシウム、水酸化亜鉛、水酸
化アルミニウムなどの金属水酸化物、硫酸マグネ
シウム、硫酸カルシウム、硫酸亜鉛、硫酸アルミ
ニウム、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウ
ム、リン酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、
ケイ酸アルミニウムなどの無機酸塩、酢酸カルシ
ウム、酢酸アルミニウム、酢酸亜鉛、安息香酸カ
ルシウム、安息香酸亜鉛、カルバミン酸亜鉛等の
有機酸塩が挙げられ、特に亜鉛化合物が好適に用
いられる。 これらの金属化合物は単独で又は適宜組合わせ
て用いられ、その使用量は金属化合物の種類、被
着体の種類、用途等によつて異なるが、少な過ぎ
ると最終的に形成される接着剤層の強度が弱く又
耐水性に劣つたものとなり、多過ぎると接着剤層
が脆くなつたりするので、上記カルボキシル化ポ
リクロロプレン100重量部に対し、一般に0.3〜15
重量部、好ましくは0.5〜６重量部とされる。 本発明におけるロジンフエノールとはロジンと
芳香族系アルコールとの反応生成物を意味し、そ
の殆んどは縮合生成物であると推定される。特に
樹脂酸として、アビエチン酸、ジヒドロアビエチ
ン酸、テトラヒドロアビエチン酸もしくはデキス
トロビマル酸を多量に含有するロジンとフエノー
ル類との反応物が、組成物に粘着性を与えると共
に被着体表面に対する接着力を付与する性質が大
きい点で好ましい。 ロジンフエノールは、クマロン−インデン樹
脂、脂肪族及び芳香族系石油樹脂、テルペン類等
の他の粘着性付与樹脂と併用されてもよく、その
使用量はカルボキシル化ポリクロロプレン100重
量部に対し一般に５〜200重量部、好ましくは20
〜100重量部とされ、通常はトルエン、キシレン
等の溶剤に予め溶解もしくは分散した形で用いら
れる。 本発明におけるアンモニアもしくは炭素数が５
以下の有機アミンは、通常水溶液として用いら
れ、有機アミンの具体例としてはメチルアミン、
エチルアミン等の脂肪族アミンの他モルホリン等
が挙げられ、特にアンモニアが好適に用いられ
る。 その使用量は上記カルボキシル化ポリクロロプ
レンのカルボキシル基１モルに対し一般に0.8〜
2.5モル、好ましくは1.0〜1.7モルとされる。 本発明組成物には、被着体への接着性や形成さ
れた接着剤層の耐水性等を改善することを目的と
して微粒子状シリカが添加分散されていてもよ
い。 かかるシリカは予め水中に分散されてコロイド
状をなしアルカリイオンによつてシリカ微粒子の
回りに電気二重層が形成された状態のものが使用
されるが、場合によつては、カルボキシル化ポリ
クロロプレン等の本発明における必須成分が添加
混合された水分散組成物中に直接添加されてもよ
い。 又、本発明組成物には更にヒンダードフエノー
ル系等の酸化防止剤、着色剤、充填剤、界面活性
剤、可塑剤、増粘剤、造膜形成促進剤、天然もし
くは合成ゴムラテツクス等が添加されていてもよ
い。 本発明組成物中の水性媒体即ち水と必要により
加えられた溶剤の量は特に限定されるものではな
いが、少な過ぎると組成物の粘度が高くて被着体
に塗布する際の作業性が悪く又多過ぎると乾燥に
要する工数が大となるので一般に30〜80重量％と
される。又、水性媒体中の水の量は通常50重量％
以上とされる。しかして被着体としては通常鉄等
の金属や各種合成樹脂が用いられるが木材等にも
使用可能である。 本発明組成物が耐水性に優れた接着剤層を形成
する理由は充分に明らかではないが、例えば、ア
ンモニアが上記多価金属化合物よりもカルボキシ
ル化ポリクロロプレンと反応し易い為、水性媒体
に分散されてなる組成物中でカルボキシル化ポリ
クロロプレンはアンモニウム塩を形成し金属化合
物と該ポリクロロプレンによる架橋反応は阻害さ
れるが、この組成物が被着体に塗布、乾燥される
と共にアンモニア分が揮発し、その後例えば塗布
された被着体同志が接触した状態で、常温下にカ
ルボキシル化ポリクロロプレンと上記多価金属と
の架橋反応が進行していくことと、粘着性付与樹
脂としてロジンフエノールを用いたことによるも
のと推定される。 本発明接着剤組成物は上述の通りの構成になさ
れており、優れた常態接着力を有し且つ従来のポ
リクロロプレン含有コンタクト型接着剤に比して
良好な耐熱性及び優れた耐水性を有する接着剤層
を形成するのである。 以下本発明を実施例によつて更に詳細に説明す
る。 実施例 １ ロジンフエノール（レジンSP560、スケネクタ
デイケミカル社製）50重量部をトルエン25重量部
に溶解した溶液に界面活性剤としてポリエチレン
グリコールアルキルフエニルエーテル５重量部及
び水30重量部を加え高速撹拌機にて混合しロジン
フエノールのエマルジヨンを得た。このエマルジ
ヨンにカルボキシル化ポリクロロプレンラテツク
ス（ネオプレンラテツクス115、固型分47％、昭
和ネオプレン社製）200重量部を加えよく撹拌し、
撹拌しながら28重量％アンモニア水３重量部（ア
ンモニア対カルボキシル化ポリクロロプレンのカ
ルボキシル基のモル比は1.5）を加え、更に、活
性亜鉛華３重量部を水４重量部に分散させた分散
液を加えて撹拌し、水性媒体に分散したコンタク
ト型接着剤組成物を得た。 この接着剤を25mm×125mm×0.6mmのアルミニウ
ム板と25mm×125mmの綿布に塗布（３回塗り）し
80℃で乾燥後ハンドロールで圧着してアルミニウ
ム板と綿布を接着し試験片とした。 室温にて試験片を４日間放置したのち20℃で
180゜剥離強度を測定し常態接着力を求めた。又、
残つた未測定の試験片を常温水中に４日間投入し
取り出した直後に20℃で180゜剥離強度を測定し耐
水接着力を求めた。その結果を第１表に示す。 実施例 ２ 実施例１において活性亜鉛華３重量部の代りに
水酸化亜鉛３重量部を用いた以外は全て実施例１
と同様にして接着剤組成物を調整した。この組成
物を用い実施例１と同様にして試験片を作成し常
態接着力と耐水接着力を求めた。 その結果を第１表に示す。 実施例 ３ ロジンフエノールとして実施例１で用いたレジ
ンSP560，50重量部の代りにバーカムTD2615（大
日本インキ化学社製）50重量部を用いた以外は実
施例１と同様にして接着剤組成物を調整し、その
物性を測定し、結果を第１表に示した。 実施例 ４ ロジンフエノールとしてレジンSP560，50重量
部の代りにタマノール803（荒川化学工業社製）50
重量部を用いた以外は実施例１と同様にして接着
剤組成物を調整し、その物性を測定し、結果を第
１表に示した。 実施例 ５，６ 第１表の５，６欄に示される組成の接着剤組成
物を調整し、その物性を測定し、結果を第１表に
示した。 実施例 ７ 実施例１のロジンフエノール50重量部の代りに
ロジンフエノール25重量部と重合ロジン（ダイマ
レツクス、ハーキユレス社製）25重量部とを用い
た以外は実施例１と同様にして接着剤組成物を調
整し、その物性を測定し、結果を第１表に示し
た。
な、カルボキシル化ポリクロロプレンを基本樹脂
とする耐水性にすぐれた接着剤組成物に関するも
のである。 コンタクト型接着剤とは一般に、被着体の接着
しようとする夫々の面に塗布した後暫く放置乾燥
しその後に該塗布面同志を単にコンタクト（接
触）させる丈で特に長時間の加熱加圧等の養生を
要せずに接着可能な接着剤をいう。 ポリクロロプレンを主成分とした固形分が水性
媒体中に分散された接着剤組成物は従来よりコン
タクト型接着剤として使用されており、カルボキ
シル化ポリクロロプレンラテツクスに多価金属の
酸化物又は水酸化物が添加されてなる接着剤組成
物が知られている。この組成物は、常温において
上記カルボキシル化ポリクロロプレンと多価金属
酸化物等との架橋反応が進行し接着剤としてすぐ
れた高温接着力を示すが、一方、経時により、粘
着性が著しく低下しコンタクト接着性が損われる
ので、上記架橋反応の速度を緩やかにするという
目的で水酸化ナトリウムや水酸化カリウム等のア
ルカリが多価金属の酸化物等と共に添加されてい
た。従つてこの組成物を用いると被着体間に形成
される接着剤層にもアルカリ分が残留する為、耐
水性が極めて悪く、接着部分に水が接触するよう
な用途には実用的に使用出来ないのが現状であつ
た。 本発明は固形分が水性媒体中に分散された上記
従来の接着剤組成物の欠点に鑑み、特に耐水性に
すぐれた水性媒体に分散された接着剤組成物を提
供することを目的としてなされたものでその要旨
は、水性媒体にカルボキシル化ポリクロロプレ
ン、多価金属化合物、ロジンフエノール及びアン
モニアもしくは炭素数が５以下の有機アミンが添
加分散されてなる接着剤組成物に存する。 本発明におけるカルボキシル化ポリクロロプレ
ンは分子中にカルボキシル基を有し、好ましくは
１分子中に２個以上のカルボキシル基を有するポ
リクロロプレンであり、例えばクロロブタジエン
とメタクリル酸等のカルボキシル基含有重合性単
量体とを乳化重合法等の従来公知の方法で重合す
ることにより得られる。 本発明における多価金属化合物とは第〜第
族の金属陽イオンの酸化物、水酸化物又は無機酸
もしくは有機酸との塩を意味し、具体例としては
酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、
酸化アルミニウムなどの金属酸化物、水酸化マグ
ネシウム、水酸化カルシウム、水酸化亜鉛、水酸
化アルミニウムなどの金属水酸化物、硫酸マグネ
シウム、硫酸カルシウム、硫酸亜鉛、硫酸アルミ
ニウム、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウ
ム、リン酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、
ケイ酸アルミニウムなどの無機酸塩、酢酸カルシ
ウム、酢酸アルミニウム、酢酸亜鉛、安息香酸カ
ルシウム、安息香酸亜鉛、カルバミン酸亜鉛等の
有機酸塩が挙げられ、特に亜鉛化合物が好適に用
いられる。 これらの金属化合物は単独で又は適宜組合わせ
て用いられ、その使用量は金属化合物の種類、被
着体の種類、用途等によつて異なるが、少な過ぎ
ると最終的に形成される接着剤層の強度が弱く又
耐水性に劣つたものとなり、多過ぎると接着剤層
が脆くなつたりするので、上記カルボキシル化ポ
リクロロプレン100重量部に対し、一般に0.3〜15
重量部、好ましくは0.5〜６重量部とされる。 本発明におけるロジンフエノールとはロジンと
芳香族系アルコールとの反応生成物を意味し、そ
の殆んどは縮合生成物であると推定される。特に
樹脂酸として、アビエチン酸、ジヒドロアビエチ
ン酸、テトラヒドロアビエチン酸もしくはデキス
トロビマル酸を多量に含有するロジンとフエノー
ル類との反応物が、組成物に粘着性を与えると共
に被着体表面に対する接着力を付与する性質が大
きい点で好ましい。 ロジンフエノールは、クマロン−インデン樹
脂、脂肪族及び芳香族系石油樹脂、テルペン類等
の他の粘着性付与樹脂と併用されてもよく、その
使用量はカルボキシル化ポリクロロプレン100重
量部に対し一般に５〜200重量部、好ましくは20
〜100重量部とされ、通常はトルエン、キシレン
等の溶剤に予め溶解もしくは分散した形で用いら
れる。 本発明におけるアンモニアもしくは炭素数が５
以下の有機アミンは、通常水溶液として用いら
れ、有機アミンの具体例としてはメチルアミン、
エチルアミン等の脂肪族アミンの他モルホリン等
が挙げられ、特にアンモニアが好適に用いられ
る。 その使用量は上記カルボキシル化ポリクロロプ
レンのカルボキシル基１モルに対し一般に0.8〜
2.5モル、好ましくは1.0〜1.7モルとされる。 本発明組成物には、被着体への接着性や形成さ
れた接着剤層の耐水性等を改善することを目的と
して微粒子状シリカが添加分散されていてもよ
い。 かかるシリカは予め水中に分散されてコロイド
状をなしアルカリイオンによつてシリカ微粒子の
回りに電気二重層が形成された状態のものが使用
されるが、場合によつては、カルボキシル化ポリ
クロロプレン等の本発明における必須成分が添加
混合された水分散組成物中に直接添加されてもよ
い。 又、本発明組成物には更にヒンダードフエノー
ル系等の酸化防止剤、着色剤、充填剤、界面活性
剤、可塑剤、増粘剤、造膜形成促進剤、天然もし
くは合成ゴムラテツクス等が添加されていてもよ
い。 本発明組成物中の水性媒体即ち水と必要により
加えられた溶剤の量は特に限定されるものではな
いが、少な過ぎると組成物の粘度が高くて被着体
に塗布する際の作業性が悪く又多過ぎると乾燥に
要する工数が大となるので一般に30〜80重量％と
される。又、水性媒体中の水の量は通常50重量％
以上とされる。しかして被着体としては通常鉄等
の金属や各種合成樹脂が用いられるが木材等にも
使用可能である。 本発明組成物が耐水性に優れた接着剤層を形成
する理由は充分に明らかではないが、例えば、ア
ンモニアが上記多価金属化合物よりもカルボキシ
ル化ポリクロロプレンと反応し易い為、水性媒体
に分散されてなる組成物中でカルボキシル化ポリ
クロロプレンはアンモニウム塩を形成し金属化合
物と該ポリクロロプレンによる架橋反応は阻害さ
れるが、この組成物が被着体に塗布、乾燥される
と共にアンモニア分が揮発し、その後例えば塗布
された被着体同志が接触した状態で、常温下にカ
ルボキシル化ポリクロロプレンと上記多価金属と
の架橋反応が進行していくことと、粘着性付与樹
脂としてロジンフエノールを用いたことによるも
のと推定される。 本発明接着剤組成物は上述の通りの構成になさ
れており、優れた常態接着力を有し且つ従来のポ
リクロロプレン含有コンタクト型接着剤に比して
良好な耐熱性及び優れた耐水性を有する接着剤層
を形成するのである。 以下本発明を実施例によつて更に詳細に説明す
る。 実施例 １ ロジンフエノール（レジンSP560、スケネクタ
デイケミカル社製）50重量部をトルエン25重量部
に溶解した溶液に界面活性剤としてポリエチレン
グリコールアルキルフエニルエーテル５重量部及
び水30重量部を加え高速撹拌機にて混合しロジン
フエノールのエマルジヨンを得た。このエマルジ
ヨンにカルボキシル化ポリクロロプレンラテツク
ス（ネオプレンラテツクス115、固型分47％、昭
和ネオプレン社製）200重量部を加えよく撹拌し、
撹拌しながら28重量％アンモニア水３重量部（ア
ンモニア対カルボキシル化ポリクロロプレンのカ
ルボキシル基のモル比は1.5）を加え、更に、活
性亜鉛華３重量部を水４重量部に分散させた分散
液を加えて撹拌し、水性媒体に分散したコンタク
ト型接着剤組成物を得た。 この接着剤を25mm×125mm×0.6mmのアルミニウ
ム板と25mm×125mmの綿布に塗布（３回塗り）し
80℃で乾燥後ハンドロールで圧着してアルミニウ
ム板と綿布を接着し試験片とした。 室温にて試験片を４日間放置したのち20℃で
180゜剥離強度を測定し常態接着力を求めた。又、
残つた未測定の試験片を常温水中に４日間投入し
取り出した直後に20℃で180゜剥離強度を測定し耐
水接着力を求めた。その結果を第１表に示す。 実施例 ２ 実施例１において活性亜鉛華３重量部の代りに
水酸化亜鉛３重量部を用いた以外は全て実施例１
と同様にして接着剤組成物を調整した。この組成
物を用い実施例１と同様にして試験片を作成し常
態接着力と耐水接着力を求めた。 その結果を第１表に示す。 実施例 ３ ロジンフエノールとして実施例１で用いたレジ
ンSP560，50重量部の代りにバーカムTD2615（大
日本インキ化学社製）50重量部を用いた以外は実
施例１と同様にして接着剤組成物を調整し、その
物性を測定し、結果を第１表に示した。 実施例 ４ ロジンフエノールとしてレジンSP560，50重量
部の代りにタマノール803（荒川化学工業社製）50
重量部を用いた以外は実施例１と同様にして接着
剤組成物を調整し、その物性を測定し、結果を第
１表に示した。 実施例 ５，６ 第１表の５，６欄に示される組成の接着剤組成
物を調整し、その物性を測定し、結果を第１表に
示した。 実施例 ７ 実施例１のロジンフエノール50重量部の代りに
ロジンフエノール25重量部と重合ロジン（ダイマ
レツクス、ハーキユレス社製）25重量部とを用い
た以外は実施例１と同様にして接着剤組成物を調
整し、その物性を測定し、結果を第１表に示し
た。
【表】
【表】
比較例 １
実施例１においてロジンフエノール（レジン
SP560）50重量部の代りにαピネンフエノール
（YSポリスター2130、安原油脂工業社製）50重量
部を用いた以外は実施例１と同様にして接着剤組
成物を調整し、その物性を求め、結果を第２表に
示した。 比較例 ２〜７ 第２表に示される種々の組成の接着剤組成物を
調整し、その物性を測定し、結果を第２表に示し
た。
SP560）50重量部の代りにαピネンフエノール
（YSポリスター2130、安原油脂工業社製）50重量
部を用いた以外は実施例１と同様にして接着剤組
成物を調整し、その物性を求め、結果を第２表に
示した。 比較例 ２〜７ 第２表に示される種々の組成の接着剤組成物を
調整し、その物性を測定し、結果を第２表に示し
た。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 水性媒体にカルボキシル化ポリクロロプレ
ン、多価金属化合物、ロジンフエノール及びアン
モニアもしくは炭素数が５以下の有機アミンが添
加分散されてなる接着剤組成物。 ２ 多価金属化合物が亜鉛化合物である第１項記
載の組成物。 ３ 多価金属化合物が多価金属の酸化物又は水酸
化物である第１項又は第２項記載の組成物。 ４ 多価金属化合物の添加量がカルボキシル化ポ
リクロロプレン100重量部に対し0.3〜15重量部で
ある第１項〜第４項何れか１項に記載の組成物。 ５ ロジンフエノールの添加量がカルボキシル化
ポリクロロプレン100重量部に対し５〜200重量部
である第１項〜第４項何れか１項に記載の組成
物。 ６ アンモニアもしくは有機アミンの添加量がカ
ルボキシル化ポリクロロプレンのカルボキシル基
１モルに対して0.8〜2.5モルである第１項〜第５
項何れか１項に記載の組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10564382A JPS58222169A (ja) | 1982-06-18 | 1982-06-18 | 接着剤組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10564382A JPS58222169A (ja) | 1982-06-18 | 1982-06-18 | 接着剤組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58222169A JPS58222169A (ja) | 1983-12-23 |
| JPH0153912B2 true JPH0153912B2 (ja) | 1989-11-16 |
Family
ID=14413132
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10564382A Granted JPS58222169A (ja) | 1982-06-18 | 1982-06-18 | 接着剤組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58222169A (ja) |
Families Citing this family (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3718867B2 (ja) * | 1994-05-09 | 2005-11-24 | 東ソー株式会社 | 接着剤用ラテックス及びそれを用いたクロロプレン系接着剤組成物 |
| JP2776248B2 (ja) * | 1994-05-13 | 1998-07-16 | 荒川化学工業株式会社 | ホットメルト型接着剤 |
| JPH08188761A (ja) * | 1995-01-06 | 1996-07-23 | Tosoh Corp | 耐熱性向上接着剤用ラテックス及びそれを用いたクロロプレン系接着剤組成物 |
| EP0817805B1 (en) * | 1995-03-27 | 2010-09-08 | E.I. Du Pont De Nemours And Company | Polychloroprene composition |
| US5527846A (en) * | 1995-03-27 | 1996-06-18 | E. I. Du Pont De Nemours And Company | Polychloroprene adhesive latex composition |
| JPH093423A (ja) * | 1995-06-21 | 1997-01-07 | Tosoh Corp | 接着剤用ポリクロロプレンラテックス、その製造方法及びそれを用いた接着剤組成物 |
| JP3884781B2 (ja) * | 1995-07-18 | 2007-02-21 | 東ソー株式会社 | 接着剤用クロロプレンゴムラテックス、その製造方法及びそれを用いた接着剤組成物 |
| JP2006160909A (ja) * | 2004-12-08 | 2006-06-22 | Showa Highpolymer Co Ltd | クロロプレンゴム接着剤組成物 |
-
1982
- 1982-06-18 JP JP10564382A patent/JPS58222169A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58222169A (ja) | 1983-12-23 |
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