JPH0215138A - 永久磁石材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、サマリウム（Ｓｍ）、コバルト（Ｃｏ　）　
　、　　多聞　　（Ｃｕ）　　　、　　　！失（Ｆｅ） ジルコニウム （Ｚｒ）からなるＳｍ２　（ＣｏＦｅ）＋ｅ化合物を正
体とした強ｉｉｎ性合金において、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、
Ｚｒの含有量の比を適当に選ぶと、Ｆｅの含有量を多く
しても、高検６ノンカが得られ、その結果、高性能の６
Ｒ石が安価にてきることを特徴とする永久磁石材料に関
するものである。

希土頒金属（Ｒ）とコバルトとは種々の金属間化合物を
形成する。その中で、最初に永久磁石材料として用いら
れたのは、ＲＣｏ５であり、特にＳ　ｍ　Ｃｏ　５は従
来のアルニコ６ｎ石、フェライト磁石に比べてはるかに
大きいエネルギー積を出すことができた。現在ではＲＣ
ｏ　５系の６１１．石材料はすてに工業的に定着して、
需要の方も年を追って伸びている。

従って、希土類磁石の次の課題は、より高いエネルギー
積を実現することと、より安価な永久磁石を造ることと
なった。そこで着目されたのが、Ｃｏに対しＲの割合が
少なく、飽和６１Ｎ化の高いＲ２Ｃ０１７化合物であっ
た。その中でもＳ　ｍ　２ＣＯ１７は磁気異方性が大き
く、最も有望な化合物である。Ｓｍ２ＣＯ＋を化合物の
磁石化は、現在Ｃｕを添加し合金中に析出を起こさせ、
保磁力を得る方法で行なわれるのが主流である。非磁性
のＣｕを入れることは、飽和磁化４πＴｓの低下を招く
ので、Ｆｅを導入して４πＩｓを上昇さぜ、高性能磁石
を作製する試みが続けられていた。その結果、Ｓｍ−Ｃ
ｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系にＺｒを代表する一連の遷移金属を添
加すると、Ｆｅの量を多くしても、かつＣｕの量を減ら
してもかなり満足した保磁力が得られることが分り、高
性能ｆｉ１石作製への道が開けた。しかし、実際に磁石
化された合金の組成は、Ｓｍと遷移金属の比が１７の合
金で２・１７ではなかった。遷移金属をＴＭの記号で表
わすと、ＳｍＴＭＺにおいて、ＳｍとＴＭの原子比Ｚが
大きくなる程、４πＩｓの値は大きくなる。従って、１
７合金よりも２１７７合金した方が４πＩｓは高くなる
。しかし、従来Ｓｍ　Ｔ　Ｍ　Ｚでは、２が７付近で最
大の保６Ｒ力が得られ、Ｚが８５付近の２１７では、殆
ど保磁力が得られないとされていた。さらに、Ｆｅの添
加は保磁力の低下を招くので、Ｆｅ１５ｗｔ％程度が最
も大きい最大エネルギー積を与え、それ以上Ｆｅを増す
と、４πＩｓは上昇するがそれに見合うだけの保五Ｒ力
が得られないので、最大エネルギ積は低下し始めると言
われていた。

本発明は、かかる欠点を改良するためになされた。すな
わぢ、１・７よりもＳｍ含有の低い２・１７付近へ合金
の組成を移行させると、遷移金属元素間の比を適当に変
えることにより、鉄の含有量を多くしても充分高い保磁
力が得られることが分ったのである。

具体的に例を挙げて説明すると、従来ｍ石化されている
Ｓｍ２　（ＣｏＦｅ）＋７を主体とした数種の合金群の
代表組成は、Ｓｍ：２５．５ｗｔ％、Ｃｕ　：　８ｗｔ
％、Ｆｅ：］５５ｗｔ％Ｚｒ：１５ｗｔ％、残りはＣｏ
　　（ＯＪｉｍａ　　他　ＩＥＥＥ　　Ｔｒａｎｓ、　
　Ｍａｇｎ、、　ＭＡＧ１３（１９７７）　１３１７’
）あるいは、Ｓｍ：２７５ｗ１；％、Ｃｕ　：　］　０
０．９ｗｔ％Ｆｅ：８．２ｗｔ％、Ｔｉ　　：０．６ｗ
ｔ％、残りはＣｏ（Ｉｎｏｍａｔａ他＋Ａｐｐ１．　　
Ｐｈｙｓ、　　Ｌｅｔｔｅｒ、３０．（１９７７）６６
９）あるいは、Ｓｍ：２５．　９ｗｔ％、　Ｃｕ　　：
　　７．　９ｗｔ％、Ｆｅ：　１５．３ｗｔ％、Ｈｆ（
ハフニウム）１．３ｗｔ％、残りはＣｏ　（Ｎｅｚｕ他
　Ｐｒ。

ｃ、　　４ｔｈ　　　Ｉｎｔ、　　ｗｏｒｋ、　　Ｒ’
−Ｃｏ’　　　Ｍａｇ　（１９７９）４３７）である。

これら３種類の合金を、原子比を用いた組成比で表わす
と、最初のＺｒ入りのものはＳ　ｍ　（ＣＯｏ、６７？
　Ｃｕ。

Ｆ　ｅｏ、ｚ＋　　Ｚ　ｒ　Ｏ，Ｑ１３　）　７．４次
のＴｉ入りのものはＳｍ（ＣＯｏ７３　Ｃ１１ｏ、ｚＦ
ｅｏＩ　　Ｔ］　０．０＋）　８．？　、さらに３番目
のＨｆ入りのものはＳ　ｍ　（ＣＯｏ、６？４　Ｆｅｏ
２□Ｃｕ　　、　＋　　Ｈｆ　ｏ、　ｏｏ６）　７．２
５となる。

これから分るように、以上３種の合金はＳｍＴＭＺの２
の値が７付近である。またこれらの合金では、Ｆｅの含
有量を、現有よりも多くすると著しく保磁力ｉＨｃが低
下することが観察されている。これに対して、本発明は
、Ｓｍを少なくし、Ｚを８５に近づけ、さらに遷移金属
の比を変えることにより、Ｆｅの含有量をさらに高めて
も、充分な保６Ｒ力が得られることを可能にした。すな
わち、例をＳｍ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ−Ｚｒ系にとって説
明すると、該Ｚｒ入り合金よりもＳｍとＣＵの量を少な
くし、Ｚｒの量を増すと、Ｆｅの量を１５ｗｔ％よりも
多くしていっても、８ＫＯｅｌｕ上の充分高いｉＨｃが
得られる。該系の合金組成をＳｍ　（Ｃｏｔ−ｕ−ｖ−
＋ｕ　　Ｃｕｕ　　ＦｅｖＺ　ｒ　ｗ’　）　ｚ　ｔｌ
’表わすと、Ｆｅ量を増していって、すなわちＶの値を
大きくしていって、保６ｎ力を得るには、ＵとＷとＺの
値を最適に選ばねばならない。Ｚ−８４で話を進めると
、■の値が０２から０２６の間ではりの取り得る範囲は
００６〜０．０８であり、Ｗの取り得る範囲は、０．０
２〜００３である。この時、■０２６にしてもｉ　Ｈｃ
　＞　８　Ｋ　Ｏｅ以上の保磁力が得られる。

ｖ＞０．２６以上て高保磁力を得ようとすると、Ｕの取
り得る範囲は００７〜００８、Ｗの取り得る範囲は０．
０２以下である。このように、高保磁力の得られる範囲
は、ある領域に限られており、それはＵ、■、Ｗ、Ｚの
４次元空間内のある特定の領域である。そしてこる領域
内の■の値が大きい場所が、本発明に関するところであ
る。

請求範囲における組成範囲限定の理由を述べる。

Ｓｍの量を、２２．０＞Ｓｍ＞２４．０としたのは、高
検６１１力を得るためにはＺが８５（１近にしなければ
ならず、ｗｔ％に変換すると該範囲が該当するＦｅの量
は高飽和＆ｆｉ化を得るために、多い方がよいが、多す
ぎるとＳ　ｍ　２　　（Ｃｏ　Ｆ　ｅ　）の−軸異方性
が消滅するので、上限は３５ｗｔ％が限度てあり、また
下限は、み＾求範囲における組成範囲内でＣｕ量、Ｚｒ
量を多くしても、９ＫＧ以上の飽和磁化を得られ、充分
実用材イ」として供セられる合金となるようｌ　４ｗｔ
％と定めた。また、Ｃｕ量とＺｒ量は、該４次元空間内
に入るように、それぞれ４．０≦Ｃｕ＜　１０．０．０
．５　＜Ｚｒ≦５０と定めた。

［実施例１］ 第１表に示される組成の合金を高周波溶解炉を用いて得
た。表中の数字はｗｔ％を示す。

第　　１　　表 ただし、残部はコバル１−０ これらの合金のインゴットを粉砕して、平均粒度３　（
ｖの粉末にした。粉末をｔｆｉ場中でプレス成形し、■
気的異方性を有する成形体とした。成形体をアルゴン雰
囲気において２時間焼結した。ただし、焼結温度はそれ
ぞれＮｏ、］と２の合金は１２４０°Ｃ，Ｎｏ、３と合
金は１２２０°Ｃ，Ｎ。

５の合金は１２００°Ｃてあった。焼結の後、続いて］
］８０°Ｃで１０時間溶体化処理を行ないアルゴン気流
中で急冷した。次に保６ｆｉ力を得るために８５０″Ｃ
で２時間、８００°Ｃで２時間、そして７００°Ｃで５
時間の多段熱処理を行なった。このようにして得られた
磁石の磁気性能を第２表に示す。

第　　２　　表 ［実施例２］ 実施例１て使用された合金のインゴットを第３表で示さ
れる温度で１０時間、アルゴン雰囲気中で均質化処理し
た。

第 表 均質化処理後、インゴットはアルゴン気流中で室温まで
急冷された。続いて、インボッ１−には、保磁力を得る
ために８５０°Ｃて２時間、８００　’Ｃて２時間、そ
して７００°Ｃて５時間の多段熱処理が施された。次に
、これらのインゴットを粉砕して、平均粒度１０１１の
粉末にした。得られた粉末は、熱硬化性樹脂と混ぜ合わ
せられる。その樹脂と磁粉の混合物を、２０ＫＯｅの磁
場中で成形し、その後に樹脂を熱硬化させて樹脂結合型
ｉｔ石を得た。得られた樹脂結合型６１’ｉ石の６井気
性能を第４表に示す。

第 表 〔実施例３１ 第５表に示される組成の合金を高周波溶解炉を用いて得
た。

表中の数字はｗｔ％を示す。

第 表 ］ 合金Ｎｏ、　６〜１２の合金インボッ１−を第６表で示
される温度で４時間、アルゴンガス雰囲気中で均質化処
理した。

第 表 均質化処理後、インゴツトはアルゴン気流中で室温まで
急冷された。続いてインゴットを８００°Ｃ×２時間、
８時間、２４時間の時効熱処理を施した。次にこれらの
インゴットを粉砕して、平均粒度］−５ＬＬ　（ミクロ
ン）の粉末にした。得られた粉末はエポキシ系の熱硬化
樹脂を２．２ｗｔ％混合し、乳鉢中で混ぜ合わせられる
。磁石粉末と樹脂の混合粉末を２０Ｋｏｅの磁場中で成
形し、型より取り出した後、］５０°Ｃ×１時間加熱硬
化さゼで樹脂結合型磁石を得た。このようにして得られ
た磁石の６ｎ気特性の４πＩｓ及びｊＨｃの値を第１図
及び第２図に示す。本例からもわかるように、鉄の高い
領域でも、すぐれた６ｎ気特性が得られた。次に合金Ｎ
ｏ、　６とｌＯのインゴットを第６表に示した条件で均
質化処理後、時効処理を８００°Ｃで１時間〜１００時
間について行なった試料の磁石化後の磁気特性を第３図
に示す。さらに第４図は本発明合金の標準処理を行なっ
た時に得られたＢ−Ｈカーブ及び４πＩ−Ｈカーブを示
す。

ａ、ａ′は、合金Ｎｏ、　１０のインボッｌ−で均質化
熱処理は第６表に示した条件で行ない、時効処理は８０
０°Ｃ×１６時間アルゴンガス雰囲気中で行なった。磁
石化の製造条件は、前記した第１図、第２図のデーター
と同一の方法で行なった。

ｂ、１Ｄ′は、合金Ｎｏ、　ｌ　２のインゴットて均質
化処理条件は、第６表の通りである。時効処理は、実施
例２と同一の条件で行なった。第４図からもわかるよう
に、鉄の量を多くして４πＩｓを高め利つ保６１′ｉ力
を、永久６葺石として必要な値にまで高められたことは
、全く画期的なことである。

実施例１て得られた煩結醒主石は、たいへん性能が高く
、これをモーター用に使ったら、極めて低消費電流のモ
ーターが得られた。すなわち、従来のフェライト使用の
ものより、同し大きさで約４倍の１−ルクが得られるこ
とが可能となった。実施例２．３の樹脂結合型磁石は、
焼結のものと較へて性能は低いが、切削性　機械的強度
がすぐれているので、複雑な形状の磁石や小型の６Ｒ石
あるいは極めて薄い磁石の作製が容易である。磁気的性
質も、参上ず負磁石以外と比較すれば圧倒的にずぐれて
いる。この型の６１ン石を腕時旧のロータ６ｆｔ石に使
用すると、ローラ−６Ｒ石のコス１−は焼結磁石使用の
ものより半分近く減る。これは加工性のよい理由による
。

本発明により、従来より高性能な６Ｒ石と加工性のよい
磁石が得られたことは、各業界にとって大変有意義なこ
とである。

【図面の簡単な説明】

第１図、第２図、第３図、第４図は、本発明方法の実施
例６で得られた磁気特性を示す。 第１図は本発明合金のＶ　（Ｆｅ）のモル比と飽和磁化
（４πＩｓ）の変化を示す図。保Ｎｆｌ力を高めるため
の時効処理は８００°Ｃｘ　２　Ｈ２Ｓ　００　”ＣＸ
　８１−１．８００°ＣＸ　２４　Ｈて行なった。 第２図は本発明合金のＶ　（Ｆｅ）のモル比と保６’Ｊ
Ｊ、力（ｊＨｃ）の変化を示す図。時効処理は、第１図
のデータと同一で行なった。 第３図は本発明合金の時効処理時間と、４π■Ｓ、１１
４ｃの変化を示す図。 第４図は本発明合金の１３−Ｈカーブ及び４πＩＩ（カ
ーブを示ず図。図中、ａ、ｂはＢ　−Ｈカブ、ａ’　、
ｂ’　は４πＩ　−Ｈカーブである。 以上 第 ユ 図 泣９里 第２図 吋劾吋間 ａｔ　８０００Ｃ［Ｈｏｕｒ］ 第３ 図 Ｈ［ｋＯａ］ 第４図 手続補正書 （自発） ２゜ 発明の名称 永久磁石材料 ３、補正する者 事件との関係　　出願人 東京都新宿区西新宿２丁目４番１号 （２３６）セイコーエプソン株式会社 代表取締役　　中　村　恒　セ ４、代理人 〒１６３　東京都新宿区西新宿２丁目４番１号セイコー
エプソン株式会社内 （９３３８）弁理士　鈴木喜三部　（他１名）連絡先台
３４８−８５３１　　内線３００〜３０２５、補正の対
象 手続補正書 １、特許請求の範囲を別紙の如く補正する。 ２、明細書箱３頁１３行〜第４頁１１行目「遷移金属を
・・・・・・分ったのである。」とあるを削除する。 ３・同第５頁１５行〜第７頁５行目「これから・・・と
ころである。」とあるを以下の如く補正する。 「以」二から分るように、これからの合金はＳｍと遷移
金属との比が１＝７付近であり、資源が乏しくて非常に
高価な原料であるＳｍの割合がまだ比較的高いため、あ
まり安価にならないという欠点がある。これを解決する
ために、特開昭５５−８４５５号公報あるいは特開昭５
５−２１５２１号公報において、Ｓｍと遷移金属との比
が２：　１７付近でも６　ＫＯｅ以上の保磁力を有する
永久磁石材料が提案されている。これらの合金は、Ｓｍ
の含有量が１・７の合金に比べてより少なくなるため、
より安価な永久磁石が実現できるという利点を有してい
るが、保磁力が６〜７　ＫＯｅ程度でまだ充分な値とは
いえないという欠点がある。 また、周知のように、ＣＯもＳｍとならんで非常に高価
な原料であるため、ＣＯの割合も少なくすることが、よ
り安価な永久磁石を提供するうえで望ましく、Ｆｅを添
加すると４πＩｓが上昇するため、Ｃｏの割合の低減と
特性の向上に有益であるが、あまりＦｅの量を多くする
と保磁力が著しく低下するため、１８ｗｔ％が限界であ
ると言われていた。 本発明者らは、種々の研究を重ねた結果、このようなＳ
ｍ２Ｃｏ＋７化合物を主体とした合金に対して、磁気的
に硬化させるための時効処理の条件を適切に制御するこ
とにより、Ｆｅの量が１８ｍｔ％を越えても、８　ＫＯ
ｅ以上という充分高い保磁力が得られることを見出し、
本発明に至ったものである。 すなわち本発明の永久磁石材料は、いずれも重量百分率
で ２２．０≦　Ｓｍ＜　２４．０ ４．０≦Ｃｕ≦　１０．０ １８．０＜　Ｆｅ≦３５．０ ０．５≦Ｚｒ≦　５．０ 残部はＣ０ なる組成範囲であることを特徴とするものである。　　
」 ４、同第７頁８行目 ｒ　２２．　　Ｏ＞　Ｓｍ＞　２４．　　ＯＪとあるを
、ｒ２２．０５８ｍ＜　２４．　　ＯＪに補正する。 ５、同第７頁１３行〜１７行目 「上限は・・・・・・と定めた。」と有るを、「上限は
３５ｍｔ％が限度である。」に補正する。 ６゜同第１３頁１２行〜第１４頁５行目「さらに第４図
は・・・・・・ことである。」とあるを、以下の如く補
正する。 「第３図かられかるように、２４時間以上時効処理を行
なった場合には、鉄の含有量にかかわらず保磁力は向上
するが、４πＩｓは鉄の含有量が１８ｍ七％以下である
試料では、太１４コに低下してしまい、１８Ｗし％を越
える試料の方が高い磁気特性を得ることができる。」 ７、同第１５頁４行〜５行目 「第１図・・・・・・を示ず。」とあるを削除する。 同第１５頁下から３行目〜末行 「第４図は・・・・・・である。」とあるを削除する。 第４図を削除する。 以上 代理人爺米亡　　鈴木喜三部（ｆｔｉｌ１名）特許特許
請求の範囲 サマリウム（Ｓｍ）、コバルト（Ｃｏ）、銅（Ｃｕ）、
鉄（Ｆｅ）、ジルコニウム（Ｚｒ）よりなる永久磁石材
料において、いずれも重量百分率で ２２、（Ｂ　　Ｓｍ＜　２４．０ ４．０≦　Ｃｕ≦　１０．０ １８．０＜　Ｆｅ≦３５．０ ０．５Ｓ：　Ｚｒ≦　　５．０ 残部はコバルトからなる組成範囲であることを特徴とす
る永久磁石材料。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 サマリウム（Ｓｍ）、コバルト（Ｃｏ）、銅（Ｃｕ）、
   鉄（Ｆｅ）、ジルコニウム（Ｚｒ）よりなる永久磁石材
   料において、いずれも重量百分率で ２２．０＜Ｓｍ＜２４．０ ４．０＜Ｃｕ＜１０．０ １４．０＜Ｆｅ＜３５．０ ０．５＜Ｚｒ＜５．０ 残部はコバルトからなる組成範囲であることを特徴とす
   る永久磁石材料。