JPH02155718A - 延伸積層フィルムの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、延伸積層フィルムの製造方法に関し、さらに
詳しくは、耐熱性、機械的強度、透明性などに優れた延
伸積層フィルムの製造方法に関する。

発明の技術的背景ならびにその問題点 ポリ４−メチル−１−ペンテンはその透明性、耐熱性、
耐薬品性等の特性を活かして、ビーカー　メスシリンダ
ー等の化学実験用器具、注射器のシリンジ、光学測定用
セル、電子レンジ用トレーあるいはベーキングカートン
用紙等にコート材として使用されている。このようにポ
リ４−メチル−■−ペンテンは、融点が高く、耐熱性が
良好である反面、ヒートシール性に劣るという問題点が
あった。このようなポリ４−メチル−■−ペンテンのヒ
ートシール性を改良するには、ポリエチレン、ポリプロ
ピレン等のように、ポリ４−メチル−１−ペンテンに比
べて融点が低く、しかも、ヒートシール性に優れた樹脂
とポリ４−メチル−１−ペンテンとを貼り合わせる方法
が最も一般的であるが、ポリエチレンあるいはポリプロ
ピレンとポリ４−メチル−１−ペンテンとは同じポリオ
レフィンでありながら接着性に劣り、単に両者を直接積
層しただけでは全く実用に供し得ない。またポリ４−メ
チル−■−ペンテンフィルムにアンカーコート剤として
、ウレタン系接着剤等を塗布してポリエチレンフィルム
等を積層しても、ポリ４−メチル−１−ペンテンフィル
ムは表面濡れ性に乏しく、積層フィルムの層間接着強度
が低く、この積層フィルムのヒートシール性はあまり良
好でなかった。

このような問題点を解決するため、本発明者は、ポリ４
−メチル−１−ペンテンフィルムのヒートシール性を改
良すべ（種々検討した結果、ポリ４−メチル−１−ペン
テンフィルムとポリエチレンフィルムもしくはポリプロ
ピレンフィルムとを積層する際に、接着層として、特定
のプロピレンφα−オレフィンランダム共重合体あるい
はこの共重合体と、ポリ４−メチル−１−ペンテンとか
らなる組成物を用いることにより、さらに層間接着強度
が改良されることを見出したが、さらに検討したところ
、この積層フィルムの各層が特定の方法で延伸されてい
る場合には、機械的強度、耐熱性、透明性などに優れた
延伸積層フィルムが得られることを見出して、本発明を
完成するに至った。

発明の目的 本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決し
ようとするものであって、耐熱性、層間接着性、機械的
強度、透明性、ヒートシール性などの特性に優れた延伸
積層フィルムの製造方法を提供することを目的としてい
る。

発明の概要 本発明に係る第１の延伸積層フィルムの製造方法は、ポ
リオレフィン層（Ｃ）上に、プロピレン含有率が１０〜
８５モル％であるとともに１−ブテン含有率が３〜６０
モル％であり、かつ炭素数５以上のα−オレフィン含有
率が１０〜８５モル％であり、しかもＸ線回折法による
結晶化度が２０％以下であるα−オレフィン系共重合体
からなる中間層（Ｂ）を積層した後得られた積層体を一
方向に延伸し、次いで得られた延伸物の中間層（Ｂ）上
にポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）を積層した後
、得られた積層体を少なくとも前記方向と直角方向に延
伸することを特徴としている。

また本発明に係る第２の延伸積層フィルムの製造方法は
、ポリオレフィン層（Ｃ）上に、プロピレン含有率が１
０〜８５モル％であるとともに１−ブテン含有率が３〜
６０モル％であり、かつ炭素数５以上のα−オレフィン
含有率が１０〜８５モル％であり、しかもＸ線回折法に
よる結晶化度が２０％以下であるα−オレフィン系共重
合体（イ）およびポリ４−メチル−１−ペンテン（ロ）
からなる中間層（Ｂ）を積層した後得られた積層体を一
方向に延伸し、次いで得られた延伸物の中間層（Ｂ）上
にポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）を積層した後
、得られた積層体を少なくとも前記方向と直角方向に延
伸することを特徴としている。

本発明に係る延伸積層フィルムの製造方法は上記したよ
うな特徴を有しているので、耐熱性、層間接着強度、ヒ
ートシール性、機械的強度、透明性などの特性に優れた
延伸積層フィルムを製造することができる。

発明の詳細な説明 以下、本発明に係る第１の延伸積層フィルムの製造方法
について具体的に説明する。

本発明で製造される第１の延伸積層フィルムにおいては
、層（Ａ）としてポリ４−メチル−１−ペンテンが用い
られているが、このポリ４−メチル−１−ペンテンは、
４−メチル−１−ペンテンの単独重合体もしくは４−メ
チル−１−ペンテンと他のα−オレフィン、たとえばエ
チレン、プロピレン、ｌ−ブテン、ｌ−ヘキセン、■−
オクテン、ｌ−デセン、ｌ−テトラデセン、１−オクタ
デセン等の炭素数２〜２０のα−オレフィンとの共重合
体で、通常、４−メチル−１−ペンテンを８５モル％以
上含む４−メチル−１−ペンテンを主体とした重合体で
ある。ポリ４−メチル−１−ペンテンのメルトフローレ
ート（ＭＦＲ５、荷重：５ｋｇ、温度＝２６０℃）は、
好ましくは０．５〜２００ｇ／１０分の範囲である。メ
ルトフローレートが０．５ｇ／１０分未満では、溶融粘
度が高く成形性に劣り、一方メルトフローレートが２０
０　ｇ　／　１０分を超えると溶最粘度が低く成形性に
劣り、また機械的強度も低い傾向にある。

本発明で製造される第１の延伸積層フィルムでは、中間
層（Ｂ）として、α〜オレフィン系共重合体が用いられ
ている。このα−オレフィン系共重合体は、プロピレン
、Ｉ−ブテンおよび炭素原子数が５以上、好ましくは６
〜１２のα−オレフィン（以下、単に該α−オ、レフイ
ンと略すことがある）から構成され、かつ、このα−オ
レフィン系共重合体では、プロピレン含有率が１０〜８
５モル％、好ましくは１５〜７０モル％、さらに好まし
くは２５〜５５モル％であり、■−ブテンが３〜６０モ
ル％、好ましくは５〜５０モル％、さらに好ましくは１
０〜４０モル％であり、該α−オレフィンが１０〜８５
モル％、好ましくは１５〜７０モル％、さらに好ましく
は２０〜６０モル％であり、しかもＸ線回折法による結
晶化度が２０％以下、好ましくは１５％以下、さらに好
ましくは１０％以下であることが望ましい。

前記炭素数が５以上のα−オレフィンとしては、ｌ−ペ
ンテン、３−メチル−■−ブテン、■−ヘキセン、４−
メチル−■−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、■
−ヘプテン、■−オクテン、■−デセン、■−ドデセン
等を例示することができる。

このようなα−オレフィン系共重合体において、プロピ
レン含有率が１０モル％未満であっても８５モル％を超
えても、また１−ブテン含有率が３モル％未満であって
も６０モル％を超えても、さらに該α−オレフィン含有
率が１０モル％未満であっても、８５モル％を超えても
、α−オレフィン系共重合体中間層（Ｂ）と、前記ポリ
４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）との接着強度に劣る
傾向にある。

また、Ｘ線回折法による結晶化度が２０％を超えるα−
オレフィン系共重合体中間層（Ｂ）は、前記ポリ４−メ
チル−１−ペンテン層（Ａ）との接着性に劣る傾向にあ
る。

本発明で用いられるα−オレフィン系共重合体のＸ線回
折法による結晶化度は、試料を２８０℃Ｘ３０ｋｇ／ｃ
ｄの条件下で１０分間圧縮成形した後、２３℃に調整し
た水冷プレス（圧カニ３０ｋｇ／ｃＪ）で５分間冷却し
、２ｃＩＩＩＸ４ＣＩ１１×１１■の試験片を成形し、
この試験片を銅ターゲツトを備えた回転対陰極Ｘ線回折
装置（Ｒｌｌ−８００、理学電機■製）を用い、回折角
（２θ）が５度〜３１度までのＸ線回折曲線を測定した
後、回折角（２θ）が６度と３０度との間でベースライ
ンを引いて、非晶部と結晶部に分は結晶部を重量％とし
て求めた値である。

本発明で用いられるα−オレフィン系共重合体は、通常
、極限粘度［η］　（デカリン溶媒中１３５℃で測定し
た値）が０．６〜６ｄＪ２／ｇ、好ましくは０．５〜５
ｄＮ／ｇ、さらには１．０〜４ｄｌｌ！／ｇの範囲にあ
る。極限粘度〔η］が０．６ｄｆｌ／ｇ未満の場合ある
いは６ｄｌｌ／ｇを超える場合には、成形加工性に劣る
場合がある。

本発明で用いられるα−オレフィン系共重合体は、その
沸騰ローへブタン不溶分が５．０重量％以下であり、か
つ２５℃におけるアセトン可溶分が５６０重量％以下で
あることが好ましく、さらには沸騰ｎ−へブタン不溶分
が４．０重量％以下であり、かつ２５℃におけるアセト
ン可溶分が２．５重量％以下であることが好ましい。ｇ
！ｐＩＩＩ　ｎ−ヘプタン不溶分が５重量％を超えると
、α−オレフィン系共重合体の透明性が低下したり、こ
のα−オレフィン系共重合体をフィルム成形した場合に
フィシュアイ等の原因となる虞がある。また、アセトン
可溶分が５．ＯｆＩ量％を超えると、α−オレフィン系
共重合体中間層（Ｂ）の表面にべたつきが生じ、たとえ
ば、前記ポリ４−メチル−１−ベンチン層（Ａ）等との
接着性能が低下する原因となる虞がある。なお、該α−
オレフィン系共重合体の沸騰ｎ−へブタン不溶分および
２５℃におけるアセトン可溶分はそれぞれ次の方法によ
って測定したものである。

すなわち、ｎ−へブタン不溶分は、約１鰭×１龍Ｘ１ｍ
ｍ程度の細片試料およびガラスピーズを円筒ガラスフィ
ルターに入れ、ソックスレー抽出器により１４時間抽出
し、不溶分の重量％は溶解部分または不溶分を秤量する
ことによって求めた。

また、２５℃アセトン可溶分は、試料１５．をｎ−デカ
ン２５０　ｍｌに１３０℃で溶解させ、これを５００　
ｍｌのアセトンに投じ、アセトン不溶ポリマーを析出さ
せて、濾過により濾液を回収し、その後濾液に水３００
　ｍｌを加え、分液ロートでｎ−デカン層と水−アセト
ン層を分離し、ｎ−デカン層を濃縮することにより求め
た。

本発明に用いる前記特性を有するα−オレフィン系共重
合体は、たとえば、 （イ）マグネシウム化合物、チタン化合物および電子供
与体からなる高活性固体状チタン触媒成分（ａ）を、ハ
ロゲン化炭化水素（ｂ）で処理することにして得られる
固体状チ゛タン触媒成分、 （ロ）有機アルミニウム化合物成分、および（ハ）珪素
化合物からなる電子供与体成分、からなる触媒を用いて
、プロピレン、ｌ−ブテンおよび該α−オレフィンをラ
ンダム共重合させることによって得られる。このような
触媒の調製法は特開昭５６−８１１号公報、特開昭５８
〜８３００６号公報等に説明されている。また、α−オ
レフィン系共重合体の重合条件等は、特開昭６０−１６
６３１０号公報に説明されている。

本発明では、層（Ｃ）としてポリオレフィンが用いられ
るが、このポリオレフィンは、炭素数２〜４のα−オレ
フィンを主成分とするポリオレフィン、すなわちエチレ
ン、プロピレン、１−ブテンを主成分とする結晶性の重
合体である。これらのポリオレフィンとしては、具体的
には、エチレン系重合体、プロピレン系重合体および１
−ブテン系重合体が挙げられる。これらのポリオレフィ
ンはいずれも単独重合体に限らず、炭素数２〜４のα−
オレフィンを主成分とする限り、このα−オレフィンと
、他の炭素数２〜２０のα−オレフィンあるいは酢酸ビ
ニル、塩化ビニル、アクリル酸、メタアクリル酸、スチ
レン等のビニル化合物との共重合体でもよく、またさら
には、無水マレイン酸、マレイン酸、アクリル酸等の不
飽和カルボン酸あるいはその誘導体でグラフト変性され
たグラフト共重合体でもよい。またこのポリオレフィン
は、上記のようなポリオレフィンの混合物であっ°Ｃも
よい。

層（Ｃ）として用いられるエチレン系重合体の具体例と
しては、たとえば、高圧法低密度ポリニレチン（所謂Ｌ
ＤＰＥ）、エチレン命プロピレン共重合体、エチレン−
１−ブテン共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペン
テン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、高密
度ポリエチレン（所謂ＨＤＰＥ）、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体等が挙げら
れる。これらの中では、ＬＤＰＥ、エチレン・α−オレ
フィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体等が透
明性、低温ヒートシール性に優れるので好ましい。これ
らＬＤＰＥ、エチレン・α−オレフィン共重合体、エチ
レン・酢酸ビニル共重合体等は、密度が０．９１０〜０
．９６０ｇ／ｃ＋４であって、しかも融点（Ｔａ　：　
ＡＳＴＭ　Ｄ　８４１Ｂ）が１００〜１３５℃であるこ
とがさらに好ましい。−なお、ポリエチレンのメルトフ
ローレート（ＭＦＲ３：　ＡＳＴＭＤ　１２３８．Ｅ）
はとくに限定されないが、成形性の点から通常、０．０
１〜３０　ｇ　／　１．０分、さらに好ましくは０．１
〜１０ｇ／１０分の範囲にあることが望ましい。

また層（Ｃ）として用いられるプロピレン系重合体の具
体例としては、たとえばポリプロピレン（プロピレンホ
モポリマー）、プロピレンｅエチレンランダム共重合体
、プロピレン・エチレン脅１−ブテンランダム共重合体
およびプロピレン・ｉ−ブテンランダム共重合体等のプ
ロピレンランダムコポリマー（プロピレン含有量は通常
、９０モル５以上、好ましくは９５モル％以上である）
、プロピレン・エチレンブロック共重合体（エチレン含
有量は通常、５〜３０モル％である）等が挙げられる。

これらの中ではホモポリマー　ランダムコポリマーが透
明性に優れるので好ましく、とくに融点（Ｔ■：　ＡＳ
ＴＭ　Ｄ　８４１ｇ）が１３０〜１４０℃であるランダ
ムコポリマーは、ヒートシール性に優れるので好ましい
。なお、ポリプロピレンのＭＦＲ２はとくに限定されな
いが、成形性の点から通常、０．５〜３０　ｇ　／　１
０分、さらに好ましくは０．５〜１０ｇ／１０分の範囲
であることが望ましい。

さらに層（Ｃ）として用いられるｌ−ブテン系重合体の
具体例としては、たとえばｌ−ブテン単独重合体、■−
ブテンφエチレン共重合体、■−ブテンΦプロピレン共
重合体、ｌ−ブテン命４−メチルー１−ペンテン共重合
体が挙げられる。なお、このポリ１−ブテンのメルトフ
ローレート（ＭＰＲ３：ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８、Ｅ）は
とくに限定されないが、成形性の点から通常、０．０１
〜１００　ｇ　／　１０分、さらには０．０３〜３０　
ｇ　／　１０分の範囲であることが好ましい。

本発明の延伸積層フィルムは、前記ポリ４−メチル−１
−ペンテン層（Ａ）の少なくとも片面に、前記α−オレ
フィン系共重合体中間層（Ｂ）を介して前記ポリオレフ
ィン層（Ｃ）が積層され、これらの層（Ａ）、（Ｂ）お
よび（Ｃ）が延伸されてなる積層フィルムである。

この延伸積層フィルムでは、ポリオレフィン層（Ｃ）が
ヒートシール層としての役割を果している。

このような本発明に係る第１の延伸積層フィルムは、以
下のようにして製造される。

すなわちポリオレフィン層（Ｃ）上に、上記のような中
間層（Ｂ）を共押し法などにより積層した後、得られた
積層体を一方向好ましくは縦方向（機械方向）に２〜１
５倍延伸し、次いで得られた延伸物にポリ４−メチル−
■−ペンテン層（Ａ）を積層した後、少なくとも前記方
向と直角方向好ましくは横方向に３〜１５倍延伸するこ
とにより、本発明に係る延伸積層フィルムが製造される
。

また場合によっては、ポリオレフィン層（Ｃ）上に中間
層（Ｂ）を積層した後一方向に延伸して得られた延伸物
に、ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）を積層した
後、横方向および縦方向の２軸方向に延伸することもで
きる。

このようにして、予めポリオレフィン層（Ｃ）上に中間
層（Ｂ）を積層した後、得られた積層体を一方向に延伸
し、次いで得られた延伸物にポリ４−メチル−１−ペン
テン層（Ａ）を積層した後、少なくとも前記方向と直角
方向に延伸するという特定の工程によって延伸積層フィ
ルムを製造すると、特に層間接着性に優れ、しかも耐熱
性にも優れた延伸積層フィルムが得られる。

共押出し成形法としては、フラット・ダイを用いるＴ−
ダイ法と、サーキュラ−・ダイを用いるインフレーショ
ン法とがある。フラット・ダイはブラック・ボックスを
使用したシングル・マニフォールド形式あるいはマルチ
令マニフォールド形式のいずれを用いても良い。インフ
レーション法に用いるダイについてもいずれも公知のダ
イを用いることができる。

このようにして得られる本発明に係る延伸積層フィルム
は、未延伸フィルムと比較して機械的強度、耐熱性、透
明性などが向上している。

このように延伸して得られた本発明に係る第１の延伸積
層フィルムでは、各層の厚さは、とくに限定されないが
、ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）の膜厚は、５
００〜１μｍ１好ましくは５０〜３μｍであり、α−オ
レフィン系共重合体中間層（Ｂ）の膜厚は、３００〜１
μｍ１好ましくは３０〜２μｍであり、ポリオレフィン
層（Ｃ）の膜厚は、８００〜１μｍ１好ましくは５０〜
３μｍであることが望ましい。

次に本発明に係る第２の延伸積層フィルムの製造方法に
ついて説明する。

本発明に係る第２の製造方法で得られる延伸積層フィル
ムにおいては、層（Ａ）および層（Ｃ）は、本発明に係
る第１の延伸積層フィルムと同一であって、中間層（Ｂ
）が異なっている。この第２の延伸積層フィルムでは、
中間層（Ｂ）は、プロピレン含有率が１０〜８５モル％
であるとともに１−ブテン含有率が３〜６０モル％であ
り、かつ炭素数５以上のα−オレフィン含有率が１０〜
８５モル％であり、しかもＸ線回折法による結晶化度が
２０％以下であるα−オレフィン系共重合体（イ）とポ
リ４−メチル−１−ペンテン（ロ）とからなっている。

この中間層（Ｂ）を構成するα−オレフィン系共重合体
（イ）は、上記のような本発明に係る第１の延伸積層フ
・イルムにおいて層（Ｃ）を構成するために用いられた
α−オレフィン系共重合体と同様のものが用いられる。

また中間層（Ｂ）を構成するポリ４−メチル−１−ペン
テン（ロ）は、上記のような本発明に係る第１の延伸積
層フィルムにおいて層（Ａ）を構成するために用いられ
たポリ４−メチル−１−ペンテンと同様なものが用いら
れる。

本発明に係る第２の延伸積層フィルムの中間層（Ｂ）に
おいては、α−オレフィン系共重合体（イ）は８０〜２
０重量％の量で、ポリ４−メチル−１−ペンテン（ロ）
は２０〜８０重量％の量で用いられることが好ましく、
さらに好ましくはα−オレフィン系共重合体（イ）は７
０〜４０重量％の量で、ポリ４−メチル−１−ペンテン
（ロ）は３０〜６０重量％の量で用いられることが望ま
しい。

α−オレフィン系共重合体（イ）をα−オレフィン系共
重合体（イ）とポリ４−メチル−１−ペンテン（ロ）と
の合計１００重量％に対して、８０重量％を超えた量で
、あるいは２０重量％未満の量で用いると、延伸積層フ
ィルムの層間接着性は低下し、延伸積層フィルムの熱収
縮率は大きくなり、耐熱性は低下する傾向がある。

なお中間層形成用組成物は、上記のようなα−オレフィ
ン系共重合体（イ）およびポリ４−メチル−１−ペンテ
ン（ロ）とを、ヘンシェルミキサーＶ型ブレレダー等を
用いてブレンドすることにより、また単軸押出機または
多軸押出機を用いてブレンドすることにより得られる。

本発明に係る第２の延伸積層フィルムは、中間層（Ｂ）
に、上記したようにα−オレフィン系共重合体（イ）お
よびポリ４−メチル−■−ペンテン（ロ）からなる中間
層形成用組成物を用いる以外は、本発明に係る第１の延
伸積層フィルムと同様にして製造される。

本発明に係る第２の延伸積層フィルムでは、各層の厚さ
は、本発明に係る第１の延伸積層フィルムの各層の厚さ
とほぼ同様である。

上述のようにして得られる本発明に係る延伸積層フィル
ムは、ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）と、中間
層（Ｂ）と、ポリオレフィン層（Ｃ）とから構成されて
いるが、必要に応じて、ポリ４−メチル−１−ペンテン
層（Ａ）の両面に中間層（Ｂ）を介してポリオレフィン
層（Ｃ）を積層してもよいし、さらには、耐ガス透過性
等を付与するために、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、ポリ
ビニルアルコール、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化
物、ポリアミド、ポリエステルあるいは紙、アルミニウ
ム箔等を積層してもよい。

また本発明に係る製造方法で得られる延伸積層フィルム
を構成するポリ４−メチル−１−ベンヂン層（Ａ）、上
記のような中間層（Ｂ）およびポリオレフィン層（Ｃ）
のいずれかの層あるいは全層に、耐候安定剤、耐熱安定
剤、帯電防止剤、防曇剤、抗ブロツキング剤、スリップ
剤、滑剤、顔料、染料、流滴剤、核剤等のような、通常
、ポリオレフィンに添加して使用される各種配合剤を本
発明の目的を損わ、ない範囲で添加してもよい。

本発明に係る延伸積層フィルムにおいて、ポリオレフィ
ン層（Ｃ）には、さらにヒートシール性をさらに改良す
る目的で、低結晶性もしくは非品性のエチレン・プロピ
レン共重合体、エチレン−■−ブテン共重合体等のエチ
レンΦα−オレフィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル
共重合体等を添加してもよい。

本発明に係る延伸積層フィルムは、上記したような特性
を活かして、各種食品たとえば野菜、菓子、肉類、パン
類、水産物等の包装材料として、あるいはベーキングカ
ートン用紙等のコート材料として好ましく用いられる。

なお、本発明に係る延伸積層フィルムの製造方法を利用
して得られた延伸積層フィルムは、従来の二軸延伸ポリ
プロピレンフィルムに比べてポリ４−メチル−１−ペン
テン層（外層）の耐熱性が良好なため、第１図に示すよ
うにこの延伸積層フィルム１に、従来と同様にＬＤＰＥ
、ＥＶＡ１無延伸ｐｐ等のヒートシール性フィルム２を
貼り合わせた複合フィルム３では、製袋時に高温設定の
ヒートシールバー４によるヒートシールが可能になり、
高速で製袋することができる。

発明の効果 本発明に係る延伸積層フィルムは上記したような積層構
造を有しているので、耐熱性、層間接着性、耐薬品性、
ヒートシール性、機械的強度、透明性などの特性に優れ
ている。

また本発明に係る包装材料は、上記したような延伸積層
フィルムからなっているので、耐熱性、層間接着性、耐
薬品性、ヒートシール性、機械的強度、透明性などの特
性に優れている。

［実施例］ 次に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、
本発明はこれらの実施例に何ら制約されるものではない
。

実施例１ ポリオレフィン層（Ｃ）を形成するためのポリオレフィ
ンとして、ポリプロピレン（メルトフローレート：１、
’ｚｒ／１０分（ＡＳＴＭ　Ｄ　１２３８：Ｌ）融点：
１６１℃（商品名　三片石油化学ポリプロ■Ｆ３０１　
三片石油化学工業■製：以下ＰＰ−１）と略す）を用い
た。

また中間層（Ｂ）を形成するための組成物とＬ７て、４
−メチル−１−ペンテン・ｌ−デセン共重合体（密度：
０．８３５ｒ／ｃｎ、ＭＦＲ：２６ｇ１１０分（以下４
ＭＰ−１と略す））と、プロピレン・１−ブテン・４−
メチル−１−ペンテン共重合体（プロピレン含有率＝３
６モル％、ｌ−ブテン含有率：１４モル％、４−メチル
ペンテン−１含有率：５０モル％、ガラス転移点（Ｔｇ
）：５℃、密度（Ｄ）：０．８６０ｒ／ｃｎ、ＭＦＲ：
０．８８ｇ／１０分、Ｘ線による結晶化度：１．２％（
以下ＰＢＭ−１と略す））とを、４ＭＰ−１／ＰＢＭ−
１−５０１５０重量％となるような量でブレンドして用
いた。

上記のようなｐｐ−ｉと中間層形成用組成物とを、共押
出Ｔダイ成形機で成形し、層（Ｃ）と層（Ｂ）とからな
る２層構造のシートを作成した。

層（Ｃ）用押出機は９０ｍｍφであり、樹脂温度は２８
０℃であり、層（Ｂ）用押出機は６５龍φであり、樹脂
温度は２７０℃であった。層（Ｃ）と層（Ｂ）の厚みは
各々４００μｍ、１００μｍであった。

上記のようにして得られた２層構造のシートを、引続い
てキャストロール、予熱ロールに通過させ、２本の延伸
ロール間（設定温度１３０℃）で縦方向（機械方向）に
５倍の延伸をした。延伸後、層（Ｂ）の表面に、中間層
を形成するのに用いたのと同じ４ＭＰ−１を単層のＴダ
イを用いて溶融押出しにより、ラミネートし、層（Ｂ）
の表面にポリ４−メチル−１−ペンテン層を形成した。

層（Ａ）用押出機は６５鰭φであり、樹脂温度（溶融温
度）は３００℃であり、層（Ａ）のフィルム厚みは１０
０μｍであった。引続き層（Ｃ）、層（Ｂ）、層（Ａ）
よりなる３層構造のシートをテンター（設定温度１７０
℃）中で横方向に８倍に延伸した。

上記実施例で用いた、機械方向の延伸ロールと、テンタ
ー内で横方向に延伸する装置とは、ポリプロピレンの２
輔延伸フイルム製造用のものを用いた。

得られた延伸積層フィルムの物性評価を下記のような方
法によって行なった。

引張強度：　ＡＳＴＭ　Ｄ　６３８に準拠してｉ’ｌｌ
＋定した。

但しダンベル形状をタイプルとし、 引張速度を２００ｍｍ／分とした。

熱収縮率（％）：予めフィルムに１１００ｍｍＸ１００
■の標線を記し、１２０℃から２２０℃のオーブン中に
３０分間放置 した後に、標線間を実測し、（収縮前 −収縮後）／収縮前の値を百分率で求 めた。

ヒートシール強度（ｇ　／　１５ｎｍ）　　：フィルム
を重ね合わせ、１８０℃から２２０℃の温 度、２　ｋｇ　／　ｃ−の圧力で１秒間、シールバーの
幅５　ａｍでヒートシール後放冷した。この試料から１
５ｍｍ幅の試験片を切り取り、３００ａ＋ｍ／■１ｎの
剥離速度で１字型剥離試験を行なった。

層間剥離強度（ｇ／１５ｕｓ）　　：　１５１１−幅の
試験片を切り取りクロスヘツド速度３００ＩＩＩｌ／ｓ
ｉｎで各樹脂層間で剥離した際の強度で示した。

８度（％）　　：　ＡＳＴＭ　Ｄ　１００３１．：準拠
しテｆｉ−１定した。

結果を第１表に示す。

実施例２ 実施例１で用いた４ＭＰ−１とＰＩＩＭ−１との混合比
を第１表に示す割合とする以外は、実施例１と同様に行
なった。

結果を第１表に示す。

比較例１ 実施例１で用いた中間層のＰＢＭ−１を単独で中間層（
Ｂ）に用いる以外は実施例１と同様に行なった。

結果を第１表に示す。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明に係る延伸積層フィルムの製造方法を
利用して得られた複合フィルムにヒートシールを施す際
の該複合フィルムの概略断面図である。 １・・・延伸積層フィルム ２・・・ヒートシール性フィルム ３・・・複合フィルム ４・・・ヒートシールバー

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）ポリオレフィン層（Ｃ）上に、プロピレン含有率が
   １０〜８５モル％であるとともに１−ブテン含有率が３
   〜６０モル％であり、かつ炭素数５以上のα−オレフィ
   ン含有率が１０〜８５モル％であり、しかもＸ線回折法
   による結晶化度が２０％以下であるα−オレフィン系共
   重合体からなる中間層（Ｂ）を積層した後、得られた積
   層体を一方向に延伸し、次いで得られた延伸物の中間層
   （Ｂ）上にポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）を積
   層した後、得られた積層体を少なくとも前記方向と直角
   方向に延伸することを特徴とする延伸積層フィルムの製
   造方法。 ２）ポリオレフィン層（Ｃ）上に、プロピレン含有率が
   １０〜８５モル％であるとともに１−ブテン含有率が３
   〜６０モル％であり、かつ炭素数５以上のα−オレフィ
   ン含有率が１０〜８５モル％であり、しかもＸ線回折法
   による結晶化度が２０％以下であるα−オレフィン系共
   重合体（イ）およびポリ４−メチル−１−ペンテン（ロ
   ）からなる中間層（Ｂ）を積層した後得られた積層体を
   一方向に延伸し、次いで得られた延伸物の中間層（Ｂ）
   上にポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）を積層した
   後、得られた積層体を少なくとも前記方向と直角方向に
   延伸することを特徴とする延伸積層フィルムの製造方法
   。