JPH02158643A - 水添ジエン系共重合体樹脂組成物、およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ａ、産業上の利用分野 本発明は、自動車内・外装品、特に自動車のバンパーな
どに有用な水添ジエン系共重合体樹脂組成物に関し、さ
らに詳細にはポリプロピレン樹脂に特定の水添ジエン系
共重合体を組み合わせた加工性、表面光沢、塗装性およ
び耐衝撃性の改良された水添ジエン系共重合体樹脂組成
物に関する。

ｂ、従来の技術 ポリプロピレン樹脂は、成形性、価格などの面から自動
車内・外装品、特に自動車のバンパーなどに多く使用さ
れている。しかし、低温における耐衝撃性および塗装強
度などが劣るため、それを改良するためにエチレン−プ
ロピレン共重合体ゴムなどの改質材を配合している（例
えば特公昭３７−８４８３号、同３６−１５０４３２号
など）。またポリプロピレン樹脂の低温耐衝撃性を高く
する方法として、エチレン−プロピレン共重合体ゴムの
添加量を多くする、あるいはより高分子量のエチレン−
プロピレン共重合体ゴムを添−加するなどの方法が採用
されている。

しかしながら、エチレン−プロピレン共重合体ゴムの添
加量を多くすると、剛性が低下する。また、剛性低下防
止のため高分子量のエチレン−プロピレン共重合体ゴム
を添加すると、ゴムの分散性が低下し、表面光沢も低下
する。

近年自動車のバンパーは、低燃費、ファッション、個性
化などのニーズから形状の変化、大型化が進み、それに
伴ってバンパー材の要求物性も多様化してきた。要求物
性の１つとして安全性の面から軟質化の指向がある。従
来、ポリプロピレン樹脂組成物を軟質化する方法として
、エチレン−プロピレン共重合体ゴムの添加量を多くす
る、あるいは鉱物油などの可塑剤を添加するなどの方法
が提案されてきた。

しかしながら、エチレン−プロピレン共重合体ゴムの添
加量を多くすると、成形物表面のベタつき性などの加工
性が劣化するという問題がある。また鉱物油などの可塑
剤を添加すると、軟質化を図ることはできるが、鉱物油
が成形物表面ににじみ出るなどの問題があった。

上述した如く、ポリプロピレン樹脂にエチレン−プロピ
レン共重合体ゴムなどを改質材として添加することが知
られているが、それによる改善は未だ十分でない。また
、要求物性の多様化に対応するには、上記のエチレン−
プロピレン共重合体ゴムなどの改質材では不十分である
。

Ｃ３発明が解決しようとする課題 本発明は、これらの従来技術の課題を解決するためにな
されたもので、ポリプロピレン樹脂の加工性、表面光沢
、塗装性および耐衝撃性を改良し、多様化する要求物性
に幅広く対応できる改質ポリプロピレン樹脂を提供する
ことを目的とする。

６２課題を解決するための手段 本発明者等は、鋭意検討の結果、特定の水添ジエン系共
重合体をポリプロピレン樹脂に配合することにより、本
発明の目的が達成されることを見出し、本発明を完成し
た。

すなわち本発明は、（八）ポリプロピレン樹脂９５〜３
０重量％と、（Ｂ）少なくとも１種の共役ジエンと３〜
５０重量％のビニル芳香族化合物とのランダム共重合体
であって、その共重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が
１０以下であり、かつ共重合体中のジエン部のビニル結
合含有率が１０〜９０％である重合体を水素添加してな
り、該共重合体のオレフィン性不飽和結合の少なくとも
７０％が水素添加された水添ジエン系共重合体５〜７０
重量％からなる水添ジエン系共重合体樹脂組成物を提供
するものである。

さらに本発明は、（Ａ）ポリプロピレン樹脂５０〜２０
重量％と、上記（Ｂ）水添ジエン系共重合体５０〜８０
重量％とを溶融混合して得られたベレット状または塊状
の配合物を、結晶性ポリプロピレン樹脂とさらに溶融混
合し、それによって、最終的に上記の組成比をもつ水添
ジエン系共重合体樹脂組成物を製造する方法を提供する
ものである。

本発明に用いるポリプロピレン樹脂（Ａ）は、特に限定
されないが、一般にチーグラー・ナツタ触媒と呼ばれて
いる遷移金属触媒を用い、プロピレンを単独重合するこ
とによって得られるプロピレン単独重合体、またはプロ
ピレンと少量のエチレンもしくは炭素数４ないし１２の
α−オレフィンとを共重合することによって得られるプ
ロピレンとエチレンもしくはα−オレフィンとの共重合
体が用いられる。

上記ポリプロピレン樹脂が共重合体である場合は、該共
重合体中のエチレンもしくはα−オレフィンの共重合体
の割合は通常３〜２５重量％であり、ランダムまたはブ
ロック共重合体のいずれであってもよい。

なお、かかるポリプロピレン樹脂のメルトフローレート
は、０．３〜１００ｇ／１０分（２３０°ｃ）、好まし
くは２〜７０ｇ／１０分（２３０°Ｃ）である。

また、本発明を実施するにあたり、これらのポリプロピ
レン樹脂は、単独または２種以上を併用してもよい。

本発明に使用されろ水添ジエン系共重合体（Ｂ）は水素
添加される前の、少なくとも１種の共役ジエンと３〜５
０重量％のビニル芳香族化合物とのランダム共重合体（
これらのランダム共重合体を、以降ランダム共重合体と
称する。）は、例えば、有機リチウム開始剤を用い炭化
水素溶媒中でアニオンリビング重合により得られる。こ
れらの重合体は、さらに３官能以上のカップリング剤を
重合終了時に必要量添加してカップリング反応を行うこ
とにより、分岐状重合体を得ることができる。

ランダム共重合体に用いられる共役ジエン単量体として
は、例えば１，３−ブタジェン、イソプレン、１．３−
ペンタジェン、２，２′　−ジメチルブタジェン、３−
エチルブタジェンなどがあげられる。好ましくは１．３
−ブタジェン、イソプレン、ｌ、　　３ペンタジエンで
あり、さらに好ましくは１，３ブタジエンである。また
、ビニル芳香族化合物としては、スチレン、α−メチル
スチレン、Ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、
ビニルナフタレンなどがあげられる。好ましくはスチレ
ン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチンであり、さ
らに好ましくはスチレンである。

有機リチウム開始剤としては、ｎ−ブチルリチウム、５
ｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウムなど
が用いられる。重合の際には炭化水素溶媒として、ヘキ
サン、ヘプタン、メチルシクロペンクン、シクロヘキサ
ン、ベンゼン、トルエン、キシレン、２−メチルブテン
−１，２−メチルブテン−２などが用いられる。

１．２−３．４−結合などのビニル結合含有率のコント
ロールには、エーテル、３級アミン化合物、ナトリウム
、カリウムなどのアルカリ金属°のアルコキシド、フェ
ノキシト、スルフォン酸塩が用いられる。

重合はバッチ方式でも連続方式でもよく、重合温度は通
常０〜１２０°Ｃの範囲で重合時間はｌＯ分〜３時間の
範囲で行われる。カップリング剤は３官能以上のカップ
リング剤でテトラクロロケイ素、ブチルトリクロロケイ
素、テトラクロロ錫、ブチルトリクロロ錫、テトラクロ
ロゲルマニウム、ビス（トリクロロシリル）エタン、エ
ポキシ化亜麻仁油、トリレンジイソシアネート、１，２
．４−ベンゼントリイソシアネートなどがあげられる。

このようにして重合されたランダム共重合体を水素添加
することにより、本発明の水添ジエン系共重合体（Ｂ）
が得られる。

本発明の水添ジエン系共重合体（Ｂ）のオレフィン性不
飽和結合の水添率は７０％以上であり、好ましくは８０
％以上である。水添率が７０％未満であると重合体の耐
候性や耐熱性の改良効果が不十分であるため、用途が限
定される。

水素化反応は、前記のランダム共重合体を炭化水素溶媒
中に溶解し、２０〜１５０°Ｃ１１ｋｇ／ｃｆｆｌ〜１
００ｋｇ／ａａの加圧水素下にて水素化触媒の存在下で
行なわれる。

水素化触媒としては、パラジウム、ルテニウム、ロジウ
ム、白金などの貴金属をシリカ、カーボン、ケイソウ土
などに担持した触媒、ロジウム、ルテニウム、白金など
の錯体触媒、コバルト、ニッケルなどの有機カルボン酸
と有機アルミニウムまたは有機リチウムからなる触媒、
ジシクロペンタジェニルチタンジクロリド、ジシクロペ
ンタジェニルジフェニルチタン、ジシクロペンタジェニ
ルチタンジトリル、ジシクロペンタジェニルチタンジベ
ンジルなどのチタン化合物とリチウム、アルミニウムま
たはマグネシウムよりなる有機金属化合物からなる水素
化触媒等が用いられる。

本発明に用いられる水添ジエン系共重合体（Ｂ）におい
ては、その原料であるランダム共重合体の共役ジエン部
のビニル結合含有率とビニル芳香族化合物の含有量が最
終的に得られる水添ジエン系共重合体樹脂組成物の物性
改良のための重要な因子となる。

ランダム共重合体中の共役ジエンの結合状態は、主に水
添ジエン系共重合体樹脂組成物の剛性と柔軟性を改良す
る因子となり、ビニル芳香族化合物の含有量は、剛性と
耐衝撃性をバランス良く改良する因子となる。

すなわち、本発明の組成物で剛性改良を重視する場合共
役ジエンのビニル結合含有率をｙ％、ビニル芳香族化合
物の含有量をｙ％としたとき、ＩＯ≦Ｘ≦６５、好まし
くは１５≦Ｘ≦６５、かつ３≦ｙ≦５０、好ましくは３
≦ｙ≦４０、より好ましくは５≦ｙ≦３５であって、ｘ
＝ｙ＋５０の相関式で表わされた線より低ビニル結合含
有率側の領域のランダム共重合体より誘導された水添ジ
エン系共重合体（Ｂ）が好ましく、（Ｂ）が５〜７０重
量％、好ましくは１０〜４０重量％と、プロピレン樹脂
（Ａ）　９５〜３０重景％と重量なる水添ジエン系共重
合体樹脂組成物は、剛性が高くかつ低温耐衝撃性が高い
という特性を有する。

この目的において使用されるランダム共重合体のビニル
結合含有率が１０％未満では、本発明の最終組成物であ
る水添ジエン系共重合体樹脂組成物の低温耐衝撃性改質
効果が小さい。またビニル結合含有率Ｘがｘ＝ｙ＋５０
の相関線を越えると、剛性が低下する。

ビニル芳香族化合物の含有量の増加は剛性を向上させる
因子として効果的であるが、５０重量％を越えると低温
耐衝撃性改質効果が低下する。

またｙで示されるビニル芳香族化合物含有量が３重量％
未満では、塗装強度の低下、および剛性の不足を示す。

一方、本発明の組成物で柔軟性改良を重視する場合ビニ
ル結合含有率Ｘが５０≦Ｘ≦９０、好ましくは６０≦Ｘ
≦８５、ビニル芳香族化合物の含有量ｙが３≦ｙ≦２０
で、Ｘ　＝　３’　＋５０の相関線より高いビニル結合
含有率のランダム共重合体より誘導された水添ジエン系
共重合体（Ｂ）が好ましく、（Ｂ）が５〜７０重量％と
、ポリプロピレン樹脂（Ａ）　９５〜３０重量％とから
なる水添ジエン系共重合体樹脂組成物は柔軟性および流
動性に優れた特性を示す。

この目的において使用されるランダム共重合体のビニル
結合含有率Ｘが、ｘ　＝　ｙ　＋５０の相関式より低ビ
ニル結合含有率側になると軟質効果は小さくなる。

ビニル結合含有率Ｘが９０％を越えると、低温耐衝撃性
が損なわれる。ビニル芳香族化合物の含有Ｍｙが２０重
量％以上になると、柔軟性および低温耐衝撃性が不十分
となる。

このように、本発明の水添ジエン系ランダム共重合体は
、ビニル結合含有率とビニル芳香族化合物の含有量のバ
ランスに依存する相反する特性をそなえており、多様化
するポリプロピレン樹脂の改質に関して幅広く対応でき
るものである。

以上の用いられ方に共通して、ランダム共重合体の分子
量Ｍｎは５．０００から１，０００，０００　、好まし
くは３０、０００〜３００．０００である。　ｓ、ｏｏ
ｏ未満であると、本発明に用いられろ水添ジエン系共重
合体がゴム状とならず液状となり、期待する剛性と低温
耐衝撃性の十分な改良ができない。１，０００，０００
を越えると、流動性が小さくなりすぎ、最終組成物中で
の水添ジエン系共重合体の分散が悪くなり、表面光沢が
悪化する。

また分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１０以下、好ましくは
６以下である。１０を超えると流動性が悪化し表面光沢
が低下する。また、低分子量による表面ベタ付が発生す
る。

本発明の水添ジエン系共重合体樹脂組成物は、ポリプロ
ピレン樹脂（Ａ）と水添ジエン系共重合体（８）とを用
いて、−船釣に行われている方法に従って製造すること
ができる。例えば、ポリプロピレン（Ａ）と水添ジエン
系共重合体（Ｂ）とを、押出機、ニーダーブレンダー、
バンパリーブレンダーなどを用いて溶融・混合する。こ
のとき、好ましくは最終的に１７０　’Ｃ以上の温度に
なるように溶融・混合する。混合方法の順序は特に限定
されるものではなく、混練りしたのち最終的に水添ジエ
ン系共重合体（Ａ）とポリプロピレン（Ｂ）の割合が本
発明の範囲になるようにすることにより、本発明の樹脂
組成物を得ることができる。

さらによい方法として、ポリプロピレン樹脂（Ａ）５０
〜２０重量％と水添ジエン系共重合体（Ｂ）　５０〜８
０重量％とを溶融ン昆合して得られたベレット状または
塊状の配合物を、ポリプロピレン樹脂とさらに溶融混合
する方法はより好ましい方法であり、この方法によると
耐衝撃性、表面光沢および外観の優れた成形物が得られ
、かつ水添ジエン系共重合体（Ｂ）の取り扱いが改善さ
れる。すなわち水添ジエン系共重合体（Ｂ）のブロンキ
ングを完全に防止することができ、その後の加工作業が
容易になる。

本発明の水添ジエン系共重合体樹脂組成物には、慣用の
補助添加成分例えば酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収
剤、カーボンブラック、着色剤などを添加することがで
きる。また、炭酸カルシウム、カオリン、タルク、アス
ベスト、ガラス繊維などの充填剤、さらにエチレン−プ
ロピレン・ランダム共重合体、オレフィン系（共）重合
ゴム、（例えばブチルゴム）、低密度ポリエチレン樹脂
、高密度ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリ
ロニトリルブタジェン−スチレン共重合樹脂、エチレン
−酢酸ビニル１　合’ｒＢ４　脂、スチレン−ブタジェ
ン−スチレンブロック共重合体および／またはその水添
物、ボリプタジエン樹脂などのゴム、樹脂を配合するこ
ともできる。また樹脂を軟化させるために、鉱油、液状
あるいは低分子量のオレフィン（共）重合体など配合す
ることもできる。

このようにして得られる本発明の水添ジエン系共重合体
樹脂組成物は、自動車内・外装品、工業用品、玩具、電
器製品、その他フィルム・シート製品などに有用である
。特に自動車のバンパーなどに有用である。

ｅ、実施例 以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが
、本発明はその主旨を越えないかぎり、以下の実施例に
制約されるものではない。

なお、以下の各側においては、重合体１００重量部に対
する割合（重量部）をＰＨＲ単位で示す。

１）水添ジエン系共重合体の製造： ５１オートクレーブに脱気脱水したシクロヘキサン２５
００ｇ　、スチレン７５ｇおよび１．３−ブタジェン４
２５ｇを仕込んだのち、テトラヒドロフラン１．５ｇお
よびｎ−ブチルリチウム０　、３５ｇを加えて、重合温
度が３０〜８０°Ｃの昇温重合を行なった。転化率がほ
ぼ１００％となったのち、ＳｉＣ１４０，１３ｇを加え
た。そののち２，６−ジーｔｅｒ　ｔ−ブチルカテコー
ルを加えてスチームストリッピング法により脱溶媒し、
１２０°Ｃ熱ロールにて乾燥して重合体を得た。

得られたスチレン−ブタジェンランダム共重合体はビニ
ル結合含有率１８％、スチレン含有！１１５重世％４．
３分岐以上の分岐重合体の含有量４２重量％であった。

ＧＰＣ分析による数平均分子量は１６０，０００　、Ｍ
ｗ／Ｍｎは１．７であった。

このランダム共重合体を３！オートクレーブに仕込み、
１５％シクロヘキサン溶液とした。系内を窒素で置換し
たのち、あらかじめ別容器で調製したナフテン酸ニッケ
ル二〇−ブチルリチウム：テトラヒドロフラン−１：８
：２０（モル比）の触媒液をオレフィン部分２０００モ
ルに対し、ニッケルとして１モルになるように仕込んだ
。そののち、反応系内に水素を導入し、７０°Ｃで水素
添加反応を行った。水素の吸収消費量より水添率をコン
トロールしたち、窒素で系内の水素を置換し、老化防止
剤として２，６−シーｔｅｒｔ−ブチルクレゾールをＩ
　ＰＨＲ添加した。肌触・凝固を行なったのち常法によ
りロール乾燥を行なった。

得られた水添ジエン系共重合体の水添率は８５％であっ
た（試料Ｎｏ、　１　）。

以下、同様の方法により、ビニル芳香族化合物の種類、
仕込み量、ｎ−ブチルリチウムの添加量およびテトラヒ
ドロフランの添加量を表−１に示すように変化させて、
種々のランダム共重合体を重合した。

このとき、所望により５ｉＣｆ４無添加、および添加量
の異なる条件でのカップリング反応を実施し、そののち
の水添反応は上述と同様に行なった。

得られた各種水添ジエン系共重合体（試料Ｎα２〜１３
）を表−１に示す。

実施例−１〜７、比較例＝１〜６ 表−１に示した水添ジエン系共重合体試料Ｎα１〜７を
用いて、水添ジエン系共重合体１８９０ｇと、ポリプロ
ピレン樹脂（三菱油化■製ノーブレンＢＣ−２）８１０
ｇを、４１テストバンバリーを用いて熔融混練りした。

この混練物を５０ｍ１−軸フルフライトスクリュータイ
プの押出機を用いてペレットを作製した。

用いた水添ジエン系共重合体は、すべてこのペレット化
で付着性のないペレットを得ることができた。

（これらのペレットを以後マスターペレットと称する） これらのマスターペレットを用いてポリプロピレン樹脂
（八）と、水添ジエン系共重合体（Ｂ）の組成比が最終
的に７５／２５　（重量比）の値になるようポリプロピ
レン樹脂（三菱油化■製ノープレンＢＣ−２）を追加し
て改めて４１バンバリーで溶融混練し、本発明の樹脂組
成物を得た。

混練り後、ペレタイザーでペレット化し、その後６．５
オンス射出成形機（日本製ｗ４味製、６．５オンスイン
ラインスクリユウタイプ）でテストピースを作製した。

射出成形条件を下記に示す。

また、物性試験の結果を、表−２に示す。

射出圧　；−火工　５００ｋｇ／ｃｒＡ二次圧　４００
ｋｇ／ｃｄ 射出時間；−火工一トニ次圧で１５秒 成形温度；２４０°Ｃ 冷却時間；４０°Ｃ 各物性の測定方法は次の方法に従った。

（１）　　メルトフローレー）（ＭＦＲ）　　：ＪＩＳ
に７２１０に従い、（加工性の指標）　　　　　温度２
３０　’Ｃ１荷重２、１６ｋｇで測定した。

（２）アイゾツト衝撃強度、　ＪＩＳ　Ｋ７１１０に従
った。

（３）曲げ弾性率（ＦＭ）　ｉ　ＪＩＳ　Ｋ？２０３に
従って測定した。

（剛性の指標） （４）表面光沢（ＧＬ）　；　ＪＩＳ　Ｋ７１０５に従
って測定した。

（５）塗膜の接着強度； （塗装性の指標） 射出成形によって得られた厚さ２薗のシートを、エタノ
ールで脱脂したのち、トリクロルエタン蒸気で表面処理
し、このシートにまずプライマー（日本ビーゲミカル■
製ＲＢ２９１）１）を塗布し、次にポリウレタン系塗料
（日本ビーケミカル■製Ｒ２６３）を乾燥厚膜で約５０
μｍに塗布した。

乾燥・硬化後室膜を引張速度３０ＩＩＩＩＩＩ／分で１
８０゜剥離し、接着強度を測定した。

結果を表−２に示す。

比較のために、表−１に示した水添ジエン系共重合体試
料ｋ　１２．１３を実施例−１〜７に示した水添ジエン
系重合体試料Ｎｏ、　１〜７と同様にマスターペレット
を作製し、またエチレン−プロピレン共重合体−ｒ（日
本合成ゴム■製ＥＰＯ２Ｐ）およびエチレン−プロピレ
ン共重合体−■（日本合成ゴム■製ＥＰＯ７Ｐ）、エチ
レン−１−ブテン共重合体（三井石油化学■製タフマー
＾４０８５）およびブタジェン−スチレン−ブタジェン
（ＢＤ−ＳＴ−［ＩＤ）　−トリブロック共重合体水添
物（ＳＩＩＥＬＬ製クレイトンりＩ６５０）を用いて、
同様の方法でポリプロピレン樹脂と溶融混練を行ない、
射出成形品の各物性を測定した。結果を表−２に示す。

このとき、最終組成物のポリプロピレン樹脂との比が７
５／２５になるようにした。

表−２に示す結果から明らかなように、本発明の水添ジ
エン系共重合体樹脂組成物の中でランダム共重合体のビ
ニル結合含有率をｙ％、ビニル芳香族化合物の含有量を
ｙ％としたとき、１０≦Ｘ≦６５．３≦ｙ≦５０であり
、ｘ　＝　ｙ　＋５０の相関式より低ビニル結合金有量
の領域にある水添ジエン系共重合体を用いた実施例−１
〜７の組成物は、加工性、低温アイゾツト衝撃性、曲げ
弾性率、表面光沢、および塗膜強度において優れている
ことは明らかである。これに対し、ビニル芳香族化合物
を含有しない水添ジエン系重合体を用いた比較例−１で
は塗装強度において劣り、またビニル芳香族化合物含有
量が５５重量％と多い水添ジエン系共重合体を用いた比
較例−２ではアイゾツト衝撃性で劣ることは明らかであ
る。また比較例−３〜４に示すエチレン−プロピレン共
重合体を用いた組成物は、極低′ａ（−４０°Ｃ）での
アイゾツト衝撃値および曲げ弾性率がともに劣ることが
判る。

比較例−５のエチレン−１−ブテン共重合体を用いた組
成物では低温でのアイゾツト衝撃値が劣る。

また、比較例−６のブタジェン−スチレン−ブタジェン
トリブロック共重合体水添物を用いた組成物では、低温
アイゾツト衝撃、および曲げ弾性率のバランス性は比較
的良いものの、表面光沢に劣り、十分でない。

すなわち、実施例−１〜７の組成物は、アイゾツト衝撃
、曲げ弾性、表面光沢および塗膜強度の点から高い位置
付にあり物性バランスのとれたものである。

実施例−８〜１１、比較例７〜１０ 実施例１〜７と同様の方法で、表−１の水添ジエン系共
重合体試料８〜１１を用いてマスターベレットを作製し
た。これらのベレットはすべて付着性のないベレットで
あった。これらのマスターベレットとポリプロピレン樹
脂を用いて実施例１〜７と同様の方法で本発明の樹脂組
成物を得た。同時に比較例１で用いたエチレン−プロピ
レン共重合体Ｉを用いてポリプロピレン樹脂との組成が
重量比で２０／８０および３０／７０．６０／４０．５
０１５０になるように溶融混合して、実施例＝１〜７と
同様の方法でテストピースを作製し、各物性を測定した
。結果を表−３に示す。

表−３に示す結果から明らかなように、本発明の水添ジ
エン系重合体樹脂組成物の中で、ランダム共重合体のビ
ニル結合含有率をｙ％、ビニル芳香族化合物の含有量を
ｙ％としたとき、５０≦Ｘ≦９０、ｙ≦２０であり、ｘ
＝ｙモ５０の相関式より高ビニル結合金有量側にある水
添ジエン系共重合体を用いた実施例８〜１１の組成物は
加工性、低温アイゾツト衝撃性、表面光沢に優れている
ことは明らかである。同量のポリプロピレン樹脂を配合
した比較例−３〜６の組成物と比較して、柔軟性が改良
され低温耐衝撃性が著しく改良されたものである。

一方、比較例−８〜１０の組成物は、エチレン−プロピ
レン共重合体の比率を高くすることにより、曲げ弾性率
の低い組成物を得ることも可能であるが、組成物の流れ
性が大きく低下して加工性が低下する。

実施例−１２〜１４は（Ａ）　、（Ｂ）成分のブレンド
比を変えた例であるが、本発明の効果が明らかである。

本発明の水添ジエン系共重合体樹脂組成物は、ポリプロ
ピレン樹脂（Ａ）と、水添ジエン系ランダム共重合体（
Ｂ）とを含有することを特徴とするものであるが、水添
ジエン系共重合体（Ｂ）と、ポリエチレン、ポリ塩化ビ
ニルまたはポリスチレンを含有する組成物では、本発明
の組成物と同様の効果を得ることができない。

「２発明の効果 本発明のポリプロピレン樹脂（Ａ）と水添ジエン系共重
合体（Ｂ）とからなる樹脂組成物は、従来、工業化され
ているポリプロピレンとエチレン−プロピレン系ゴムと
からなる樹脂組成物に比べ、加工性、表面光沢、塗装性
および耐衝撃性に優れており、さらに用いる水添ジエン
系共重合体の分子特性を適正な領域にコントロールする
ことにより、高い剛性を持つポリプロピレン樹脂組成物
、あるいは非常に軟らかいポリプロピレン樹脂組成物を
得ることができる。

このような特性は従来知られているエチレン−プロピレ
ン系ゴム、水添ブロック共重合体などのポリプロピレン
樹脂用改質剤ではなし得なかったことである。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）（Ａ）ポリプロピレン樹脂９５〜３０重量％と、
   （Ｂ）少なくとも１種の共役ジエンと３〜５０重量％の
   ビニル芳香族化合物とのランダム共重合体であって、分
   子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１０以下であり、かつ共重合
   体中のジエン部のビニル結合含有率が１０〜９０％であ
   る共重合体のオレフィン性不飽和結合の少なくとも７０
   ％を水素添加した水添ジエン系共重合体５〜７０重量％
   からなることを特徴とする水添ジエン系共重合体樹脂組
   成物。
2. （２）（Ａ）ポリプロピレン樹脂５０〜２０重量％と、
   上記（Ｂ）水添ジエン系共重合体５０〜８０重量％とを
   溶融混合して得られたペレット状または塊状の配合物を
   、結晶性ポリプロピレン樹脂とさらに溶融混合すること
   を特徴とする請求項（１）記載の水添ジエン系共重合体
   樹脂組成物の製造方法。