JPH02201199A - 高放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents

高放射性廃棄物の処理方法

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JPH02201199A
JPH02201199A JP1922489A JP1922489A JPH02201199A JP H02201199 A JPH02201199 A JP H02201199A JP 1922489 A JP1922489 A JP 1922489A JP 1922489 A JP1922489 A JP 1922489A JP H02201199 A JPH02201199 A JP H02201199A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、使用済燃料の再処理工程等で発生する高放射
性廃棄物を高温で処理し、その加熱過程で各元素の各化
学形態における昇華又は沸騰現象を利用して各元素を分
離し、残渣を同化体として回収する高放射性廃棄物の処
理方法に関するものである。
[従来の技術] 使用済核燃料の再処理に伴って発生ずる高放射性廃棄物
中には、長半減期の超ウラン元素やTc(テクネチウム
)、発熱の大部分を占めるため処理貯蔵処分においての
注目元素であるCs(セシウム)、Sr(ストロンチウ
ム)及び有用金属であるRh(ロジウム)、Pd(パラ
ジウム)等の白金族元素が含まれている。
従って固化体として処理する前段階でこれらを分離回収
し、放射線源、発熱体、貴金属として利用することは、
資源の有効利用を図る上で極めで重要である。
高放射性廃棄物からこれらの元素を回収する従来技術と
しては次の3つの方法が知られている。それらは、 (j)再処理1稈で発生ずる高放射性廃棄物を、特殊な
1溶媒を用いて目的核種を分離する抽出分前法 :鎚iIj処理下程で発生する高放身・↑性廃棄物を、
イ(ンつマ(Q処理し、目的核種を分離するイオン交換
法 (■ガうスフ6融の際、鉛を添υ■し白金族元素を鉛I
Aに1.1% (’5させて分離するガラス固化工程に
おける白金族元素の鉛抽出法 である。
[発明が解決しようとする課8] しかし」1記のような従来技術ではそれぞれ次のような
欠点がある。
■抽出分離法では、再処理工程に新規溶媒を導入するた
め、溶媒処理工程が複雑化し、主抽出工程の効率が低下
する。
■イオン交換法の場合には、イオン交換樹脂が硝酸と接
触することにより燃焼性物質が4に成するため安全性の
面で問題がある。
■ガラス固化工程における白金族元素の鉛抽出法では、
白金族元素の分離は可能であるが、白金ら父元素を単独
に抽出するためには二次処理が必要となる。
更にこれらの方法での問題は、どの方法を採用しても高
放射性廃棄物の1高減容処理を行うことができないこと
である。
本発明の目的は、上記のような従来技術の欠点を解消し
、加熱処理という極く単純な工法によって有用元素の分
離回収を行うことができ、且つ二次廃棄物が発生せず、
また高減容固化体を得ることができる高放射性廃棄物の
処理方法を提供することにある。
[課題を解決するための手段] 」1記の技術的課題を解決できる本発明は、高放射性廃
棄物を高温で加熱処理又は加熱還元処理し、一部の含有
元素を気化させて分翻し、冷却捕集する高放射性廃棄物
の処理方法である。
高放射性廃棄物は、通常の場合、使用済核燃f4の再処
理工程における抽出残渣として得られる硝酸溶液であり
、使用済燃料中の殆ど全ての核分裂生成物、アクチニド
を含有している。本発明では、この硝酸溶液を加熱処理
し、水分及び硝酸を原発させて仮焼体を得、その仮焼体
を500〜3000℃、より好ましくは1000〜25
00℃に加熱処理する0例えば第1段階として酸化物の
化学形態で昇華又は沸騰する元素を常圧又は減圧下で加
熱処理することにより分h1シ2、各元素の化学形態の
昇華点又は沸点に対応した温度に設定した冷却捕集装置
で各元素を分離捕集する。次に第2段階として水素等の
1元処理剤を導入しつつ加熱処理することで高放射性物
質を還元し、金属の化学形態で沸騰又は昇華する元素を
分離し、第1段階と同様、各元素に対応した温度の冷却
捕集装置で分離回収する。勿論、第1段階での昇温過程
で金属化する元素は、第2段階での還元反応過程を経ず
に昇華沸騰処理し分離することが可能である。
使用済燃料から放射性物質を除去する技術としてポロキ
シデージョン法があるが、これはクリプトン、ヨウ素、
トリチウムなど非金属元素を対象としているに過ぎない
。本発明は金属元素を対象としており、単に高レベル廃
棄物を高温に加熱して高沸点の放射性物質を除去するこ
とのみならず、還元反応を組み合わせることにより、処
分において問題となる高発熱量元素であるC、sとSr
の両者を除去可能となる。
回収後の残渣は金属又は金属と酸化物の混合体であり、
減容した高放射性同化体として回収できる。
「作用」 殆どの元素は他の元素と異なる沸点又は昇華点を有して
いる。高放射性廃棄物中に含まれている元素には、酸化
物あるいは金属の形態で比較的低い昇華点あるいは沸点
を有するものがある。例えば金属セシウムは690℃、
酸化テクネチウムは311℃、金属カドミウムは765
゛C,金属ストロンチウムは1384℃等の沸点を持−
つ、このことを利用することによって、高放射性廃棄物
を高温で処理し酸化物として、又は水素等で還元し金属
として、昇華又は沸騰さυ、これをそれぞれ所定の温度
で冷却することによりf↑用元素を各元素毎に分離回収
することう(できろ。
c S 、&びSrの除去により高放射性固体の発効¥
は杓1054となり、処分tこおける埋設密度は大幅に
向上する。因にCsのみの除去では発効噴は50%とな
るに過ぎず、大きな効果は期待できない、Srの酸化物
の沸点は少なくとも2430°C以上であり、金属S「
の沸点は前記のように1384℃であるから、本発明の
ように還元反応を組み合わせる方法によってはしめてス
トロンチウムを分離できる。
なお加熱処理又はカ■熱還元処理を減圧下で実施すると
更に低い温度で各元素の気化を行わせることができる。
[実ち桓例1 第1図は本発明方法の実施に用いる処理装置の一例を示
す概念図である。この処理装置は、加りき処理袋:ηl
Oと、それに連結される複数台の冷却捕集装置12a、
・・・、12nをINえている。加熱処理装置lOは、
加熱容器14と発熱体16等からなり、上部には処理ガ
スの供給口18が設けられ、また冷却捕集装置!2aと
の間にガス通路20が接続される。ガス通路20の周囲
には保温用発熱体22が取り付番)られる。
加熱容器14は、加熱処理温度にもよるが、例えばタン
グステン等の耐熱性金属材ギ」やアルミナ、高クロム耐
火煉瓦等のセラミックス材寥4で製作される。加熱方法
は、同図に示すように発熱体16に通電することによる
外部加熱の他、高周波加熱、マイクロ波加熱、高放射性
廃棄物への直接通電加熱等の方法も使用できる。また高
放射性廃棄物の崩壊熱による加熱を有効に利用すること
も重要である。
加熱容器14の内部に処理すべき高放射性廃棄物24を
入れ加熱を行う、この高放射性廃棄物24は、例えば使
用済核燃料の再処理工程から生じる硝酸溶液を加熱し水
分や硝酸を蒸発さセて得た仮焼体である。勿論、硝酸溶
液の状態からi、I k?的に処理を行うこともできる
。この仮焼体を500 cから3000℃程度まで、よ
り好ましくは1ooo〜2500℃程度まで加熱する。
加熱によって、仮焼体に含まれている元素はそれぞれの
化学形態に応じた昇華点あるいは沸点において気化し、
ガス通路20を通って冷却捕集装置12a、・・、12
nに送られる。
二の気化した元素は、それらの化学形態での昇華点又は
沸点に対応した温度に制御されている各冷却捕集装置1
2a5・・・、12nで個別に冷却捕集される。
加熱工程は常圧中において行ってもよいが、減圧中で行
うと昇華又は沸騰する温度が低下するためより低い温度
で処理することができ、エネルギー効率的にも望ましい
実際には第1段階として酸化物の化学形態で昇華又は沸
騰する元素を常圧もしくは減圧下で加熱処理して分に1
シ、次いで第2段階として水素ガス、炭素又は一酸化炭
素等の還元処理剤を導入しつつ加熱し、高放射性物質を
還元して金属の形態で沸騰又は昇華する元素を分離する
そして最終的に加熱容器14内の残渣を回収する。加熱
容器14からの残渣熔融物25のIJ)出方法としては
、第2図に示すようなボトムフロー式でもよいし、第3
図に示すようなオーバフロ一方式でもよい。何れにして
もこのような形で固化体容器26に残渣溶融物25を排
出し、そのまま冷却することで高減容同化体が得られる
(実験例1) 放射性核種を安定元素で模擬した高放射性廃棄物の模擬
硝酸溶液を蒸発処理して仮焼体を作成した。次いでその
仮焼体を1.000 ℃でI(2He(1:4)の混合
ガス気流中で4時間高温加熱処理した。この間、冷却?
1集部にはTeCd、Se、Cs、Naが析出し捕集で
きた。
冷却捕集部の各元素に刻する温度は、Teが200〜6
00℃、Cdが200〜300℃、Seが約600℃、
Csが900〜1000℃、Naが6 Q O〜+ 0
00 ’cであった。
(実験例2) に記実験例1で高温加熱還元処理した後の仮焼体を、8
50℃〜1050℃で真空中で処理した。冷却捕集部に
はPd及びRuが析出したことが111認された。
1発明の効果] 本発明は上記のように高放射性廃棄物を高温で加熱処理
又は加熱還元処理することにより一部の含有元素を分離
捕集する方法であるから、従来提案された各方法に比べ
て処理工程が単純であり、再処理工程や固化工程で新た
に試薬あるいはイオン交換体等を付加せずに済むし、ま
たtili 果される元素は酸化物や金属の固体であり
、放Q1 &i iとしての利用、有用金属としてのf
ll用、史には核種変換による消滅処理等に複雑な二次
処理をすることなしに供し得る。
また本発明方法により得られる固化体は、核分裂生成物
、アクチニド以外の添加物を殆ど含まず、貯蔵や処分に
おいて占有体積が従来の固化体に比し極めて・j′1さ
くなりコストを大幅に低減し得る。またこの固化体は中
性子照射等による核種変換の照射体としても、体積が小
さく照射効率が高い極めて良好なものとなる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明方法の実施に好適な装置の一例を示す概
念図、第2図はボトムフロ一方式による残渣熔融物の排
出方法を示す説明図、第3図はオーバフロ一方式による
残渣溶融物のiJト出方法を示す説明図である。 10・・・加熱処理装置、12a、・・・、12n・・
・冷却捕集装置、14・・・加熱容器、16・・・発熱
体、20・・・ガス通路、22・・・保温用発熱体、2
4・・・高放射性廃棄物。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、高放射性廃棄物を高温で加熱処理し、一部の含有元
    素を気化させて分離し、冷却捕集することを特徴とする
    高放射性廃棄物の処理方法。 2、高放射性廃棄物を高温で加熱還元処理し、一部の含
    有元素を気化させて分離し、冷却捕集することを特徴と
    する高放射性廃棄物の処理方法 3、高放射性廃棄物を高温で加熱処理し、一部の含有元
    素を気化させて分離し、それを冷却捕集し、次いで残存
    物を高温で加熱還元処理し、一部の含有元素を気化させ
    て分離し、それを冷却捕集し、残渣を固化体として回収
    することを特徴とする高放射性廃棄物の処理方法。 4、還元処理を水素、炭素又は一酸化炭素を用いて行う
    請求項2又は3記載の処理方法。
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