JPH02202989A - ブレミアムコークスの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ディレードプレミアムコーキングプロセスを
用いたプレミアムコークスの製造方法に関する。

鉄鋼工業で採用される電気アーク炉に使用される大型の
黒鉛電極の製造のための高品質のブ１／ミアムコークス
の需要が増している。黒鉛電極に用いられるプレミアム
コークスの品質は、しばしばその熱膨張係数により決定
され、その値は−５〜＋　８　ａｍ／　ａｍ／　”ＣＸ
　１０−７の範囲である。プレミアムコークスの使用者
は低ＣＴＥををする黒鉛物質を常に捜している。ＣＴＥ
の小さい変化ですら大型電極の特性に実質的に影響を与
える。黒鉛電極の密度もまた、黒鉛電極の特性を特徴づ
ける上で重要である。通常、密度が高ければ高いほど、
電極の品質は良好である。

プレミアムコークスは、重質の炭化水素原料をコークス
とより軽質の炭化水素生成物とに転化するディレードロ
ーキングによって製造される。この方法では、重質の炭
化水素原料をクラブキング温度に急速に加熱し、連続的
にコークドラムに供給する。加熱された原料をコークス
とクラッキングされた蒸気とに転化するために充分な熱
すなわち原料中に含まれた熱でドラム内でソーキングす
る。クラブキングされた蒸気を塔頂で取出し、分留し、
必要に応じて塔底物質は、原料にリサイクルする。コー
クスは前記ドラムがコークスでいっばいになるまで前記
ドラム内に蓄積され、ドラムがいっばいになったとき加
熱された原料を他のコークドラムへ転換し、いっばいに
なったドラムから、コークスを除去する。除去した後、
コークスを窩部で焼成し、揮発性物質を除去し、コーク
スの水素に対する炭素比を増加させる。

大型黒鉛電極の製造には、ディレードローキング方法か
ら得られた焼成されたプレミアムコークス粒子をピッチ
と混合し、次いで高温で加熱してピッチを炭化する。

本発明によれば、コークスを、コーキング工程における
温度と実質的に同じ温度で行われる熱ソーキングに供す
ることにより、優れた特性を有するプレミアムコークス
を得る。コークスの特性はまた、通常のコーキング工程
における温度より低い温度でコーキングすることにより
向上する。

米国特許第４，５４７，２８４号は、コーキングを通常
の温度より低い温度で行ない、得られたコークスをコー
キング温度よりも高い温度、好ましくは少なくとも１８
”Ｆ高い温度で熱ソーキングするプレミアムコーキング
プロセスを開示している。

欧州特許出願第１５５．１６３号は、コークスをソーキ
ングまたは乾燥する温度を開示しており、次の３つの過
程が述べられている。（１）コークスを作るとき特にコ
ークスを作る段階の後トにドラムの温度を上げ、（２）
コークドラムへの原料の新しい供給部分を止め、コーカ
ー生成物またはその一部分を加熱蒸気とし、この蒸気を
すでに形成されたコークスに通すことにより、コークス
を形成した後、（３）形成されたコークスを７５０＠Ｆ
を越える温度に維持する。

本発明に用いられる新しい原料は、重質の芳香族鉱油留
分である。石油、けつ岩油、タール砂及び石炭等を含む
多くのコークス源からこれらの原料が得られる。特別の
原料として、スラリー油または透明な油としても知られ
ているデカント油があり、これは軽油及び／または残渣
油の接触クラッキングからの流出留分から得られる。本
発明に用いられるもう１つの原料は、エチレンまたは高
温分解タールである。この原料は、重質の芳香族鉱物油
であり、エチレンのようなオレフィンを製造するための
鉱物油の高温熱クラブキングから誘導される。またもう
１つの原料は真空残渣油であり、真空下で残油をフラッ
シュまたは蒸溜することにより得られる重質の残油であ
る。さらにもう１つの原料は真空軽油であり、真空下で
残油をフラッシュまたは蒸溜することにより得られる軽
質の材料である。熱タールもまた原料として用いられる
。この熱タールは重質油であり、軽油またはそのＷＡ似
材料の熱クラッキングによって製造された材料の分留か
ら得られる。重質のプレミアムコーカー軽油はまた、も
う１つの原料であり、オイル等をプレミアムコークスに
するコーキングにおいて生成された液状生成物から得ら
れるｆｆｉ質油である。プレミアムコーキング以外のコ
ーキング作用から得られた軽油もまた原料として用いる
ことができる。直留常圧軽油もまた原料として用いるこ
とができる。この軽油は、大気圧またはそれより高い圧
力下で原酒を蒸溜することによりつくられる。本発明に
用いることができるもう１つの原料は、溶剤抽出された
コールタールピッチである。

前述の原料は各々単独または組合わせて使用することが
できる。加えて、各々の原料をプレミアム級コークスの
製造に用いる前に水素化処理及び／または熱クラッキン
グに供することができる。

第１図に示すように、原料をライン１を介してコーキン
グプロセスに導入する。原料例えば熱タールを炉３内で
通常約８００〜１０５０＠Ｆ好ましくは８５０〜９５０
”Ｆの範囲の温度で加熱する。通常、バイブスチルのよ
うに熱タールを前記温度に迅速に加熱できる炉を使用す
る。加熱された熱タールを、指示された温度より実質的
に高い温度で炉から出し、ライン４を通して、約１５〜
約２００ｐｓｉｇの圧力に維持されたコークドラム５の
塔底に導入する。コークドラムを、約７８０〜約１００
０°Ｆの範囲の温度好ましくは約８００〜約９２５”Ｆ
で操作する。コークドラム内で、熱タール中の重質炭化
水素を分解し、分解された蒸気とプレミアムコークスと
を生成する。

蒸気をドラムの塔頂からライン６を通して連続的に除去
する。ドラム５への原料供給は、予め決定された水準に
達した時点で中断して、第２のコークドラム５ａへの供
給に切換える。コークスは、この時点までドラム５中に
蓄積する。また、第２のドラムらａ中ではドラム５と同
様の操作を行なう。この切換えは、ドラム５を供給系統
から除き、これを開口し、蓄積されたコークスを通常の
技術を用いてそこから除去する。このコーキングのサイ
クルは、約１６〜約６０時間好ましくは約２４〜約４８
時間を要する。

コークドラム５からコークスを除去する前に、ドラム５
内のコークスを、コーキング操作が行われた温度と実質
的に同じ温度で熱ソーキングに供する。熱ソーキングは
、非コーキング流体を用いて行なう。この非コーキング
流体は、ライン１６を通して装置に導入され、熱ソーキ
ング炉１７内で加熱され、蒸気として熱ソーキング炉か
らライン１８を通してコークドラムの塔底に通される。

熱ソーキング材料を、ライン１９を通してコークドラム
の塔頂から出し、熱ソーキング分留塔２０に導入する。

分留塔２０に入る蒸気流は、熱ソーキング材料だけでな
く、熱コーキング操作の間にコークスから放出された軽
質または重質の材料もまた含んでいる。分留塔２０の中
でこの蒸気をｃ、−Ｃ３生成物ストリーム２１、ガソリ
ンストリーム２２、重質軽油ストリーム２３及びライン
２４を通して分留塔から取出されるさらに重質の軽油に
分留する。所望であれば、前記物質の一部をコークス原
料と一緒にしてもよい。

コーキングされず、かつプレミアムコークス特性に影響
を与えない材料であれば何でも、熱ソーキング材料とし
て用いることができる。例えば、熱ソーキング材料は、
液状炭化水素留分、または軽質炭化水素、窒素、水蒸気
等のような気体状炭化水素である。通常、留出物または
軽質軽油が適用されるのは、これらの材料がたやすく利
用でき、かつ熱ソーキング温度の影響を受けないためで
ある。この場合、軽質軽油を熱ソーキング材料として使
用する。所望であれば、この熱ソーキング材料を熱ソー
キング分留塔から回収してライン２６を通して熱ソーキ
ング炉２６にリサイクルしても良い。

はぼコーキング操作と同じ温度で熱ソーキングを行なう
ときは、通常のコーキング温度より低い温度でコークド
ラムを操作し、同時に、優れた物理的特性すなわち非常
に低いＣＴＥを有する生成物が得られる。驚（べきこと
に、本明細書で定義されたようなＴＳＮによって示され
るように、コーキング（及び熱ソーキング温度）が引下
げられるに従って、コークスのＣＴＥが改善される。優
れた更に好ましい特性とは、ＣＴＥができる限り低いこ
とであり、ＶＢＤができる限り高いことである。

再び第１図を参照すると、コーキング操作においてコー
クドラムの塔頂から得られる蒸気は、ライン６によって
コーカー分留塔７へ運ばれる。第１図に示すように、蒸
気を、典型的にＣ，−ｃ３生成物ストリーム８、ガソリ
ン生成物ストリーム９、重質軽油生成物ストリーム１０
及びライン１１を通して分留塔７から取出されるプレミ
アムコーカー重質軽油へ分留する。

前述のように、分留塔７から取出されるプレミアムコー
カー重質軽油は、ライン１２を通してコーカー炉３に所
望の割合でリサイクルすることができる。過剰の塔底物
質を、所望であれば、−数的な残渣の精製技術に供する
ことができる。

生コークスを出口１３及び１３ａを通してコークスドラ
ム５及び５ａから各々除去し、及び焼成器１４へ導入し
、この中で高温にさらし、揮発性物質を除去し、コーク
スの水素価に対する炭素価を増加させる。焼成は、約２
０００〜約３０００”　Ｆの範囲好ましくは約２４００
〜約２６００”　Ｆの範囲の温度で行われる。コークス
を焼成条件下で約０．５〜約１０時間好ましくは約１〜
約３時間維持する。焼成温度及び焼成時間は、最 終的なコークス生成物に要求される特性に応じて変える
。大きい黒鉛電極の製造に適する焼成されたプレミアム
コークスを、出口１５を通して焼成器より回収する。

本発明をコーカー分留塔及び熱ソーキング分留塔の両方
を利用するとして説明してきたが、両操作を１つの分留
塔中で行なうことも本発明の範囲であり、その場合には
、コーキング及び熱ソーキングの両操作中におけるコー
クドラムからの留出物を、この１つの分留塔に供給する
。また、通常２つの分留塔から再生する前記ストリーム
は、全て１つの分留塔から得られる。所定の特性を有す
るコークスを得るためには、ＴＳＮ条件だけが必要であ
る。

熱ソーキング操作は、通常約４〜約６０好ましくは約８
〜約３２時間にわたって行なう。適当な操作時間は、コ
ーキング操作に用いられる原料、コーキング時間及びコ
ーキング温度に依存するが、これらの条件を合わせてＴ
ＳＮが得られる。

ＴＳＮは、プレミアムコークスの範囲のＣＴＥ及びＶＢ
Ｄを有するコークスを作るために必要な熱ソーキングの
量を表す。本発明に従って製造されるコークスの熱ソー
キング中の温度及び時間の組合わせとコーキング段階の
間の温度及び時間の組合わせとの合計を、次式に示す。

ＴＳ、−やｙｒ　　＋　Ｔ　Ｓ　ｖ−や、ダ　≧ＴＳＮ
　　　　　　　・・・（１）ただし、式（１）において
、 ＴＳ、−◆２ダニコーキング段階中の熱的激しさ、ＴＳ
ｙ−４ｙ、：ソーキング段階中の熱的激しさ、及び ＴＳＮ　：１サイクル中のコークドラムに入れる全ての
原料からプレミアムコークスを製造するために必要な熱
的激しさ を示す。

熱的激しさ（ＴＳ）は次式によって定められる。

ＴＳ−［ｅｘｐ（−５８２７３／Ｔ　［＠Ｒ１）］　Ｘ
ｌ：ＲＸ時間１時間］　　−（２）ただし、 ＲＸ時間フ原料のコーキング及び／または熱ソーキング
を行なう時間、及び Ｔ：コークスまたはコークスを形成する液体の温度 である。

市販のコークドラムでは、−膜内にＴは、ドラムの蒸気
温度よりも約５″Ｆ〜約６０＠Ｆ高い温度である。更に
普通はＴＳの範囲は、ドラムの蒸気温度よりも約１５〜
約３０’Ｆ高い温度である。

ＴＳＮは次式によって決定される。

Ｔ　Ｓ　Ｎ　−ｅｘｐ（０，０５０Ｘ　ｆ　ａ　−３９
，８）　　　−＜３）ｆａ　：　Ｃ１Ｃ１３Ｎ分析によ
って測定された芳香族型における炭素原子の百分率 多くの場合、最小の反応の激しさを受ける原料の一部す
なわちコークドラムに入れられる原料の最後の一滴でさ
え式（１）を満足するコーキング及び熱コーキング条件
を選択することが、経済的には適切である。極端に低い
クラッキング温度が相対的に芳香族の多い原料と組合わ
せて用いられる場合、普通のドラムに入れる最後の原料
が式（１）を満足することは、過剰に長い熱ソーキング
時間を必要とする。このような場合、実際に必要な熱ソ
ーキング時間は、次のとおりである。

Ｔ　　Ｓ　、、−ゆうダ　≧　’ｒ　　Ｓ　Ｍ　　　　
　　　　　　　　　＝、（４）ＴＳ、ニドラム全体で製
造したコークスについて１つのドラムの平均値に基づく
許容ＣＴＥ及び許容ＶＢＤを得るために必要なソーキン
グ段階中の最小の熱的激しさ。

ＴＳ、は次式から決定される。

Ｔ　Ｓ　Ｍ　−ｅｘｐ（０，０５０Ｘ　ｆ　ａ　−４２
，８）　　　　　−（５）本発明の好ましい態様におい
て、ソーキング時間は、式（１）が、ドラムの全ての部
分においてつくられたコークス、たとえば１サイクルの
柊わりの方にドラムに入れる原料でさえも満足するよう
に選ぶ。標準的な普通のコークスドラムに入れられた原
料の最後の一滴のＴＳは０であるため、式（１）の値は
、標準的な普通のコーキングの場合には次のように減少
する。

ＴＳ、−。ヶ≧ＴＳＮ　　　　　　　・・・（６）熱的
激しさが広範囲であるために、普通のコークスドラム全
体の平均コークス特性は、熱的激しさの少ない熱ソーキ
ングの場合でもプレミアムコークスの特性となる。この
範囲は式（４）及び式（５）によって定義される。

以下に示す実施例は、本発明を実施することによって得
られる結果を説明する。第１表は、本発明に用いられる
原料の物理的性質を示す。

実施例１ 第１表に示す物理的特性を示す熱タールを実験室規模で
、バッチ式のコークドラム中で８２５．８５０　ｓ　８
７５及び９００’　ＦＭ）ｉｍ及び１１００ｐｓｉの圧
力で８時間コーキングした。

同様の熱タールはまた、８時間、２４時間及び５６時間
の熱ソーキング処理をコークス形成温度で行なう以外は
、同一条件下でコーキングした。

第１表に示すように、この熱タールのＴＳＮは、式（３
）から計算すると、９．８Ｘ１０−１７時間である。

コーキング実験の結果を第２表に示す。この結果は、熱
ソーキングがコークスの特性を劇的に向上させることを
明らかに示している。熱ソーキング時間の増加は、コー
キングと熱ソーキングとを組合わせたＴＳが９．８Ｘ１
０””時間より少ないとき、−数的に非常に有益である
。最も良いコークス特性すなわち、低いＣＴＥ及び高い
ＶＢＤは、組合わせられたＴＳが約９．８Ｘ１０−１７
時間と等しいかまたはそれより多いとき、低いコーキン
グ温度及び熱ソーキング温度で得られる。

ＣＴＥは、３／４インチの黒鉛化電極棒を用いるかまた
は黒鉛の００２ピークの強度からＸ線回折法によってａ
ｌｌ定することができる。この２つの方法は、第２図に
示すように、ある一定の決定し得る関係を有する。どち
らの方法から得られたＣＴＥも、他の方法を用いて得ら
れた結果と相関し得る。

実施例２ 第１表に示す物理的性質を有する熱分解デカント油を、
実験室規模のバッチ式コークドラム中で温度８２５．８
５０．８７５及び９００”Ｆ、圧力６０ｐｓｉｇで８時
間コーキンクした。同様のデカント油をまた、８時間、
２４時間、５６時間、及び８８時間の熱ソーキングをコ
ークス形成温度で行なうこと以外は同様の条件下でコー
キングした。

第１表に示すようにデカント油のＴＳＮは２０．３Ｘ１
０−１７時間である。

コーキング実験結果を第３表に示す。実施例１と同様に
、熱ソーキングは、コークスのＣＴＥを劇的に改良した
。この場合、熱ソーキング時間の長さは、コーキングと
熱ソーキングとを組合わせたＴＳが２０．３Ｘ１０−１
７時間以下のとき、−数的に有益であることが明らかで
ある。

最も良いＣＴＥもまたコーキング温度及び熱ソーキング
温度が低いときに得られ、そのとき組合わされたＴＳは
ＴＳＮとほぼ等しいかまたはそれよりも大きい。

実施例３ 第１表に示す熱分解デカント油を、普通のコーキング操
作と類似した連続的に供給されるパイロットプラント中
で、圧力５５ｐｓｉｇでコーキングした。実験条件及ｄ
コーキング結果を第４表に示す。この原料のＴＳＮ及び
ＴＳＭは、式（３）及び式（４）から計算したところ、
各々２０．４＞＜ＩＱ−１７及び１．０Ｘ１０−１７で
あった。第４表に示すアルファベットグループのＢ〜Ｅ
は、上昇温度における熱ソーキングに対し、一定温度に
おける熱ソーキングである。

熱ソーキングを行なわない場合の実験結果を第４表のグ
ループＡに示す。グループＡの実験番号１及び２は、ド
ラムに入れられた供給原料（すなわち長期間ドラム中に
ある供給原料）が、まずＴＳＮと等しいＴＳにならない
ような条件で行なった。実験番号３及び４では、コーク
スドラムに入れる最初の供給原料のＴＳは６５．７Ｘ１
０−１７であり、ＴＳＮより多かった。しかしながら、
これらの実験においても、コークドラム内に入れられた
最後の供給原料のほぼ３１重量％（［（２０，４Ｘ１０
′″ｌ〕時間／６５゜７×１０−１７時間）Ｘ１００］
）は、ＴＳＮと等しい熱的激しさを受けなかった。

第４表に示すグループＢ、Ｃ及びＤでは、実質的にグル
ープＡに示すコーキング条件下で熱ソーキングを行なう
ことによる効果を示す。各々の場合、熱ソーキングが、
コークス特性に一般的に有益であることを示す。グルー
プＢの実験５は、低いＣＴＥが、１．０Ｘ１０−１７時
間少しばかり激しい条件である２、８Ｘ１０’７時間の
熱的激しさを用いることによって得られることを示す。

実験番号８（グループＢ）　、９　（グループＣ）及び
７（グループＤ）から得られた結果を見ると、最も良い
特性（低いＣＴＥ及び高いＶＢＤ）を有するコークスは
、コーキング及び熱ソーキング温度を低減するに従って
得られることを示す。

第４表のグループＥは、実質的にコークス形成温度にお
ける熱ソーキング（実験番号８）の効果を、従来例とし
て米国特許４，５４７，２８４に説明されるようにコー
クス形成温度より高い温度での熱ソーキング（実験番号
１０及び１１）の効果と比較して示す。実験番号８では
、明らかに優れた特性を有するコークスが得られる。ま
た、明らかに、優れた特性を有するコークスはコークス
形成温度に近い温度でソーキングすることにより得られ
る。

実施例４ 第１表に示す特性及びＴＳＮを有する熱タール及び熱分
解デカント油を、実験室規模のバッチ式コークドラム内
で、Ｌｏｏｐｓ　ｉｇの圧力及び８２５及び８５０℃の
温度下でコーキングした。

次いでコークドラムを同じ圧力、コークス形成温度また
は７７５’Ｆのいずれかの温度の下で熱ソーキングに徴
した。

第５表は、これらの実験の結果を示す。

８２５”Ｆで２４時間及び８５０″′Ｆで１６時間のコ
ーキングは、バッチ式コークドラム中の原料を各々３．
　２　Ｘ　１０−１７時間及び４．７Ｘ１０−１７時間
の熱的激しさに置いた。

これらの熱的激しさは、研究された特定の熱タールから
最良の特性のコークスを製造するに必要な熱的激ｌ−さ
である４、５Ｘ１０”時間に比較的近い値及びそれより
大きい値である。この結果は、追加の熱ソーキングがこ
の原料からのコークスのＣＴＥを実質的に下げるものと
予想されないことを示しているであろう。表に示す結果
は、ＴＳＮに基づく予想を確認している。大きく異なる
熱的激しさ（８２５”　Ｆで２４時間及び７７５°Ｆで
２４時間）における熱タールの熱ソーキングは、約１．
６Ｘ１０−”　／’　ＣのＣＴＥを有するコークスを与
える。しかし、第５表の熱分解デカント油については、
ＴＳＮは２０．９ＸＩＱ−１７時間であり、これは８２
５＠Ｆで２４時間または８５０＠Ｆで１６時間コーキン
グすることにより達成された熱的激しさよりかなり大き
い。

この原料の場合は、コークス生成温度におけるより厳し
い条件下での熱ソーキングにより、７７５”Ｆでの熱ソ
ーキングよりも優れた特性のコークスが得られることが
予想される。この結果はデータにより確認されている。

表に示す標準偏差にもとつぎ、コークス生成温度および
７７５’Ｆにおける熱ソーキングにより得たＣＴＨの差
は、９９％の信頼度で統計上有意差がある。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明を説明する概略的フローシートを示す
図、第２図は、コークスの熱膨張率をＯ１定する２つの
一般的方法の間の関係を示す図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）芳香族鉱油原料を高温に加熱し、ディレードロー
   キング条件下でコークドラムに導入し該ドラム中で加熱
   された原料をその原料に含まれた熱でソーキングし、該
   原料を通常のコーキング温度よりも低い温度で分解蒸気
   とプレミアムコークスとに転化し、該ドラムへの原料の
   導入を、該ドラムが所定の分量に満たされると中断する
   方法において、該ドラムの内容物を実質的にコークスを
   形成する温度と同じ温度で熱ソーキングに供することに
   よりプレミアムコークスを得ることを含み、かつ該熱ソ
   ーキングの時間が、下記の式で表されることを特徴とす
   るディレードプレミアムコーキングプロセスを用いたプ
   レミアムコークスの製造方法。 ＴＳ＿ソ＿ー＿キ＿ン＿グ≧ＴＳ＿Ｍ ＴＳ＿Ｍ＝ｅｘｐ（０．０５０×ｆａ−４２．８）（但
   し、ｆａはＣ＾１＾３ＮＭＲ分析法によって測定された
   芳香族化合物中の炭素の百分率を示す。）（２）前記芳
   香族鉱油原料がデカント油、高温分解タール、真空残渣
   、真空軽油、熱タール、重質プレミアムコーカー軽油、
   直留常圧軽油及び蒸溜されたコールタールピッチからな
   る群から選ばれる請求項１に記載の方法。 （３）前記ソーキング時間が、ＴＳソーキングで定義さ
   れ、ＴＳ＿ソ＿ー＿キ＿ン＿グ≧ＴＳ＿Ｎ及びＴＳ＿Ｎ
   ＝ｅｘｐ（０．０５０×ｆａ−３９．８）である請求項
   ２記載の方法。 （４）熱ソーキングを約４〜約６時間行なう請求項２に
   記載の方法。 （５）熱ソーキングを約８〜約３２時間行なう請求項２
   に記載の方法。 （６）芳香族鉱油を約８５０〜約９５０°Ｆに加熱し、
   連続的にコークドラムに導入し、加熱された原料を約８
   ００〜約９２５°Ｆの温度、約１５〜約２００ｐｓｉｇ
   の圧力で、原料を分解蒸気とプレミアムコークスとに分
   解するために充分な時間すなわち約４〜約６０時間の間
   、該加熱された原料に含まれた熱でソーキングし、及び
   該ドラム中で該ドラムへの原料の導入を、該ドラムが所
   定の分量に満たされると中断する方法であって、コーク
   ドラムの内容物を、コーキング操作におけるコークドラ
   ムの温度と実質的に同じ温度で、熱ソーキングに供する
   ことによりプレミアムコークスを得ることを含み、及び
   該熱ソーキングの時間が下記の式で表されることを特徴
   とするディレードプレミアムコーキングプロセスを用い
   たプレミアムコークスの製造方法。 ＴＳ＿ソ＿ー＿キ＿ン＿グ≧ＴＳ＿Ｍ ＴＳ＿Ｍ＝ｅｘｐ（０．０５０×ｆａ−４２．８）（但
   し、ｆａはＣ＾１＾３ＮＭＲ分析法によって測定された
   芳香族化合物中の炭素の百分率を示す。）（７）前記芳
   香族鉱油原料が、デカント油、高温分解タール、真空残
   渣、真空軽油熱タール、重質プレミアムコーカー軽油、
   直留の常圧軽油及び蒸溜されたコールタールピッチから
   なる群から選ばれる請求項６に記載の方法。 （８）熱ソーキングを約８〜約３２時間行なう請求項７
   に記載の方法。 （９）前記ソーキング時間が、ＴＳ＿ソ＿ー＿キ＿ン＿
   グで定義され、ＴＳ＿ソ＿ー＿キ＿ン＿グ≧ＴＳ＿Ｎ及
   びＴＳ＿Ｎ＝ｅｘｐ（０．０５０×ｆａ＝−３９．８）
   である請求項６記載の方法。