JPH02207844A - 電解還元用触媒と該触媒を使用する還元化合物の製造方法 - Google Patents
電解還元用触媒と該触媒を使用する還元化合物の製造方法Info
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- JPH02207844A JPH02207844A JP1028462A JP2846289A JPH02207844A JP H02207844 A JPH02207844 A JP H02207844A JP 1028462 A JP1028462 A JP 1028462A JP 2846289 A JP2846289 A JP 2846289A JP H02207844 A JPH02207844 A JP H02207844A
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- Japan
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- reduction
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- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、電解還元反応により各種化合物を対応する還
元化合物に低電圧で変換するための２元又は多元電解還
元用触媒に関する。
元化合物に低電圧で変換するための２元又は多元電解還
元用触媒に関する。
（従来技術とその問題点）
化石エネルギ需要の急激な増大による自然の還元サイク
ルを超えた炭酸ガスの放出が、既に地球的規模で酸性雨
あるいは大気圏層に蓄積した炭酸ガスの温室効果による
温暖化など環境異変を引き起こしつつあり、今後益々こ
の問題は深刻化すると予測されている。炭酸ガスや一酸
化炭素などを電気化学的に還元することは、自然を守り
それらを人間の手で再び有用資源に復元する重要な事項
である。
ルを超えた炭酸ガスの放出が、既に地球的規模で酸性雨
あるいは大気圏層に蓄積した炭酸ガスの温室効果による
温暖化など環境異変を引き起こしつつあり、今後益々こ
の問題は深刻化すると予測されている。炭酸ガスや一酸
化炭素などを電気化学的に還元することは、自然を守り
それらを人間の手で再び有用資源に復元する重要な事項
である。
従来、この還元反応用として研究された電極触媒はすべ
て水素過電圧の高い単味金属電極（例えば同、鉛、亜鉛
、カドミウム等）である（電気化学５６巻３２３頁（１
９８８年））。そして例えば銅電極上で有用なメタン、
エチレン等が２０〜３０％の電流効率で得られることも
分かってきた（ケミストリー・レターズ１６９５頁（１
９８５年））。しかしこれらの触媒では、理論的に必要
な電解還元電圧よりｌｖ以上余分に電圧を必要とし、著
しい電気エネルギ損失を伴う。これは炭酸ガス等の理論
的還元電圧とほぼ等しい還元電圧を有する水素の発生を
避けるため、あえて該理論電圧より大きな電圧を必要と
する銅、鉛等を用いるための必然的な結果である。
て水素過電圧の高い単味金属電極（例えば同、鉛、亜鉛
、カドミウム等）である（電気化学５６巻３２３頁（１
９８８年））。そして例えば銅電極上で有用なメタン、
エチレン等が２０〜３０％の電流効率で得られることも
分かってきた（ケミストリー・レターズ１６９５頁（１
９８５年））。しかしこれらの触媒では、理論的に必要
な電解還元電圧よりｌｖ以上余分に電圧を必要とし、著
しい電気エネルギ損失を伴う。これは炭酸ガス等の理論
的還元電圧とほぼ等しい還元電圧を有する水素の発生を
避けるため、あえて該理論電圧より大きな電圧を必要と
する銅、鉛等を用いるための必然的な結果である。
しかし、炭酸ガス等の還元プロセスはその目的から省エ
ネルギ反応であることが必須である。
ネルギ反応であることが必須である。
（発明の目的）
本発明は、理論電圧にほぼ等しい還元電圧で有用な還元
化合物を得ることを可能にした電解還元用触媒及び該触
媒を利用する前記還元化合物の製造方法を提供すること
を目的とする。
化合物を得ることを可能にした電解還元用触媒及び該触
媒を利用する前記還元化合物の製造方法を提供すること
を目的とする。
（問題点を解決するための手段）
本発明は、白金、パラジウム、イリジウム、ロジウム、
鉄、ニッケル、コバルトから成る群から選択される少な
くとも１種類の第１触媒金属と、鉛、銅、亜鉛、カドミ
ウムから成る群から選択される少なくとも１種類の第２
触媒金属とを含んで成る電解還元用触媒、及び該触媒を
使用する還元化合物の製造方法である。
鉄、ニッケル、コバルトから成る群から選択される少な
くとも１種類の第１触媒金属と、鉛、銅、亜鉛、カドミ
ウムから成る群から選択される少なくとも１種類の第２
触媒金属とを含んで成る電解還元用触媒、及び該触媒を
使用する還元化合物の製造方法である。
以下本発明の詳細な説明する。
本発明は、本発明の前記第１触媒金属つまり白金、パラ
ジウム、イリジウム、ロジウム、鉄、ニッケル、コバル
トから成る群から選択される少なくとも１種類の金属が
、従来の還元用触媒の水素過電圧より低い水素過電圧を
有する点、及び前記第２触媒金属つまり鉛、銅、亜鉛、
カドミウムから成る群から選択される少なくとも１種類
の金属が、従来の還元反応に使用されていたことから明
らかなように、所定の還元反応を生じさせるために好適
な水素過電圧を有している点に着目し、両金属を併用す
ることにより低い電解電圧で通常はより高い水素過電圧
でしか起こることのない還元反応を起こさせることを特
徴とするものである。
ジウム、イリジウム、ロジウム、鉄、ニッケル、コバル
トから成る群から選択される少なくとも１種類の金属が
、従来の還元用触媒の水素過電圧より低い水素過電圧を
有する点、及び前記第２触媒金属つまり鉛、銅、亜鉛、
カドミウムから成る群から選択される少なくとも１種類
の金属が、従来の還元反応に使用されていたことから明
らかなように、所定の還元反応を生じさせるために好適
な水素過電圧を有している点に着目し、両金属を併用す
ることにより低い電解電圧で通常はより高い水素過電圧
でしか起こることのない還元反応を起こさせることを特
徴とするものである。
前記第１触媒金属は、前記第２触媒金属と比較して著し
く水素過電圧が低く、換言すると低い電圧で水素を発生
する。従ってこれらの第１触媒金属を単味で炭酸ガス等
の還元反応に使用すると、水素のみが発生してしまい、
前記炭酸ガスの還元生成物は殆ど得ることができない。
く水素過電圧が低く、換言すると低い電圧で水素を発生
する。従ってこれらの第１触媒金属を単味で炭酸ガス等
の還元反応に使用すると、水素のみが発生してしまい、
前記炭酸ガスの還元生成物は殆ど得ることができない。
該第１触媒金属上の水素の発生は、表面の相隣る金属原
子上に吸着した水素原子（Ｈ）２個が結合して水素分子
（Ｈ２）となることにより起こる。他方前記第２触媒金
属のみを使用した場合は、水素過電圧が高いため、前記
第１触媒金属と同じ電解電圧では水素発生は全く起こら
ない。
子上に吸着した水素原子（Ｈ）２個が結合して水素分子
（Ｈ２）となることにより起こる。他方前記第２触媒金
属のみを使用した場合は、水素過電圧が高いため、前記
第１触媒金属と同じ電解電圧では水素発生は全く起こら
ない。
従って前記第１触媒金属表面の原子同志の隣接関係を、
前記第２触媒金属により分断すると、前記第１触媒金属
上に水素原子の吸着が生じても該吸着水素原子同志の結
合が妨げられ、その結果水素発生は著しく阻害される。
前記第２触媒金属により分断すると、前記第１触媒金属
上に水素原子の吸着が生じても該吸着水素原子同志の結
合が妨げられ、その結果水素発生は著しく阻害される。
゛−一方酸ガス等の被還元性化合物を還元するためには
それに水素原子が賦与されることが必須である。
それに水素原子が賦与されることが必須である。
前記両触媒金属が触媒表面に共存すると、被還元性化合
物が前記両触媒金属に近付くか吸着したときに、隣接す
る第１触媒金属に吸着している水素原子が前記被還元性
化合物に容易に賦与され、その結果水素発生を伴うこと
なく、非常に低い還元電圧で該被還元性化合物を還元し
て対応する還元化合物に変換することが可能になる。
物が前記両触媒金属に近付くか吸着したときに、隣接す
る第１触媒金属に吸着している水素原子が前記被還元性
化合物に容易に賦与され、その結果水素発生を伴うこと
なく、非常に低い還元電圧で該被還元性化合物を還元し
て対応する還元化合物に変換することが可能になる。
本発明における前記両触媒金属の割合は、一方が５〜９
５原子％の範囲である任意の割合とすることができるが
、前記隣接する第１触媒金属上の水素原子の結合を阻害
するという観点からは第１触媒金属の量は第２触媒金属
よりも少ないことが好ましい。
５原子％の範囲である任意の割合とすることができるが
、前記隣接する第１触媒金属上の水素原子の結合を阻害
するという観点からは第１触媒金属の量は第２触媒金属
よりも少ないことが好ましい。
本発明におけるこれらの触媒金属は、通常電極基体上に
被覆されるが、第１又は第２触媒金属の一方が被覆され
下地が形成された電極基体上に他方の触媒金属を更に吸
着させることも、あるいは両触媒金属から成る合金を前
記電極基体上に被覆してもよい。
被覆されるが、第１又は第２触媒金属の一方が被覆され
下地が形成された電極基体上に他方の触媒金属を更に吸
着させることも、あるいは両触媒金属から成る合金を前
記電極基体上に被覆してもよい。
又基体上の両触媒金属の割合、換言すると一方の触媒金
属の被覆率又は合金成分比により電流効率が変化するた
め、各還元反応に応じた被覆率を設定することが好まし
い。
属の被覆率又は合金成分比により電流効率が変化するた
め、各還元反応に応じた被覆率を設定することが好まし
い。
このような本発明の電解還元用触媒を使用して被還元性
化合物、例えば炭酸ガス、−酸化炭素、カルボン酸類及
びアルビテド類等を対応する還元化合物例えばメタン、
ギ酸、及びメタノール等のアルコール類等に還元する５
ためには、前記触媒を隔膜により陽極室と陰極室に区画
された電解槽の該陰極室内の陰極基体表面に被覆し、前
記電解槽内に電解液として前記被還元性化合物が固体、
又は液体である場合はその溶液好ましくは水溶液を加え
、又気体の場合はバブリング等により加えて電解を行い
、対応する還元化合物を得る。前記隔膜の材質及び他の
電解条件は被還元性化合物の種類にもよるが、従来使用
されているものをそのまま使用すればよい。
化合物、例えば炭酸ガス、−酸化炭素、カルボン酸類及
びアルビテド類等を対応する還元化合物例えばメタン、
ギ酸、及びメタノール等のアルコール類等に還元する５
ためには、前記触媒を隔膜により陽極室と陰極室に区画
された電解槽の該陰極室内の陰極基体表面に被覆し、前
記電解槽内に電解液として前記被還元性化合物が固体、
又は液体である場合はその溶液好ましくは水溶液を加え
、又気体の場合はバブリング等により加えて電解を行い
、対応する還元化合物を得る。前記隔膜の材質及び他の
電解条件は被還元性化合物の種類にもよるが、従来使用
されているものをそのまま使用すればよい。
（実施例）
以下本発明を以下の実施例に基づいてより詳細に説明す
るが、該実施例は本発明を限定するものではない。
るが、該実施例は本発明を限定するものではない。
実施例１
陽極室と陰極室をナフィオン膜で隔てた電解槽中に１０
−’モルの銅イオンを含む硫酸水溶液を加え、該電解液
中で白金黒付白金網電極の表面に被覆率θｃｕ＞１．０
で銅原子を被覆した後、電極を所定の平衡電位に保持し
て被覆の一部を除去し、１未満の種々の被覆率θ、Ｕ値
を有する複数の銅原子が原子的に分散する銅原子吸着電
極を作製した。吸着原子の電極上における被覆率は、水
素吸着のボルタモダラムを用いて電気化学的に決定した
。、この吸着原子の溶出を抑制しながら前記電解液を０
．５モル炭酸水素カリウム水溶液に置換し、ガラスポン
プにて炭酸ガスを循環バブリングしながら−１，ＯＶ
（ｖｓ、 ＲＨＥ） 、約ｌＯ℃において定電位電解
を行った。このときの電解電圧は、従来の単味鋼の場合
より０．５ＶないしＩＶ低い電圧であった。還元終了後
、ガスクロマトグラフィー、液体クロマトグラフィーで
生成物の同定を行った。なおこの場合の電解液体積は２
５ｒｎ！、気相体積は９３ｍｆとした。
−’モルの銅イオンを含む硫酸水溶液を加え、該電解液
中で白金黒付白金網電極の表面に被覆率θｃｕ＞１．０
で銅原子を被覆した後、電極を所定の平衡電位に保持し
て被覆の一部を除去し、１未満の種々の被覆率θ、Ｕ値
を有する複数の銅原子が原子的に分散する銅原子吸着電
極を作製した。吸着原子の電極上における被覆率は、水
素吸着のボルタモダラムを用いて電気化学的に決定した
。、この吸着原子の溶出を抑制しながら前記電解液を０
．５モル炭酸水素カリウム水溶液に置換し、ガラスポン
プにて炭酸ガスを循環バブリングしながら−１，ＯＶ
（ｖｓ、 ＲＨＥ） 、約ｌＯ℃において定電位電解
を行った。このときの電解電圧は、従来の単味鋼の場合
より０．５ＶないしＩＶ低い電圧であった。還元終了後
、ガスクロマトグラフィー、液体クロマトグラフィーで
生成物の同定を行った。なおこの場合の電解液体積は２
５ｒｎ！、気相体積は９３ｍｆとした。
本実施例の銅原子吸着電極では、水素とともにメタン（
ＣＨ，、○）及びギ酸ナトリウムイオン（ＨＣＯＯ−、
ム）が選択的に発生した。それぞれの被覆率（θＣｕ）
と、水素を除いたそれらの生成電流効率（η１）の関係
は第１図に示した通りであった。ギ酸ナトリウムイオン
については０くθ。＜０．４．０．７＜θｃｕ＜１．０
の領域では殆ど検出されず、０．４＜θｃｕ＜０．７の
領域で選択的に生成することが分かった。他方、ややば
らつきはあるが、メタン生成の電流効率はθ。８にほぼ
比例して増大することが分かった。
ＣＨ，、○）及びギ酸ナトリウムイオン（ＨＣＯＯ−、
ム）が選択的に発生した。それぞれの被覆率（θＣｕ）
と、水素を除いたそれらの生成電流効率（η１）の関係
は第１図に示した通りであった。ギ酸ナトリウムイオン
については０くθ。＜０．４．０．７＜θｃｕ＜１．０
の領域では殆ど検出されず、０．４＜θｃｕ＜０．７の
領域で選択的に生成することが分かった。他方、ややば
らつきはあるが、メタン生成の電流効率はθ。８にほぼ
比例して増大することが分かった。
実施例２
実施例１の銅よりも水素過電圧の高い鉛を吸着原子とし
て用い、被覆率と電流効率の関係を検討した。実施例１
と同様の操作により、過塩素酸水溶液中で鉛吸着原子を
白金黒付白金網上に分散析出させて、還元用電極とした
。還元電位を一５００ｍＶとし、２５℃で実施例１と同
様に還元を行った。
て用い、被覆率と電流効率の関係を検討した。実施例１
と同様の操作により、過塩素酸水溶液中で鉛吸着原子を
白金黒付白金網上に分散析出させて、還元用電極とした
。還元電位を一５００ｍＶとし、２５℃で実施例１と同
様に還元を行った。
この還元電圧は従来の単味鉛電極の場合と比較して１〜
１．５Ｖ低かった。この鉛原子吸着電極では、従来の水
素過電圧の大きい電極上で殆ど発生しないメタノールが
選択的に発生した。被覆率θ２．と、液相中のメタノー
ル（・）及び気相中の水素（ム）生成の電流効率を第２
図に示した。０．２＜θ２．＜０．６では、η１（水素
）≦０．６となり、同時にη！（メタノール）が増大し
、θ１．−０．５ではメタノールの生成電流効率が３０
％以上となることが分かった。θ１．の増大とともに反
応電流は低下した。
１．５Ｖ低かった。この鉛原子吸着電極では、従来の水
素過電圧の大きい電極上で殆ど発生しないメタノールが
選択的に発生した。被覆率θ２．と、液相中のメタノー
ル（・）及び気相中の水素（ム）生成の電流効率を第２
図に示した。０．２＜θ２．＜０．６では、η１（水素
）≦０．６となり、同時にη！（メタノール）が増大し
、θ１．−０．５ではメタノールの生成電流効率が３０
％以上となることが分かった。θ１．の増大とともに反
応電流は低下した。
θＰＩ、＜０．６の領域では全通電量を１５０クーロン
としたのに対し、θｐｂ＞０．６の領域では全通電量を
１００クーロンとした。θｐｂの増加につれて一旦η１
（メタノール）は低下しくθｐｂ＝０．５〜０．６付近
）、θ１．の増加につれて再び増加した。この結果は、
メタノールへの還元反応が段階的に進行することを示唆
している。
としたのに対し、θｐｂ＞０．６の領域では全通電量を
１００クーロンとした。θｐｂの増加につれて一旦η１
（メタノール）は低下しくθｐｂ＝０．５〜０．６付近
）、θ１．の増加につれて再び増加した。この結果は、
メタノールへの還元反応が段階的に進行することを示唆
している。
なお、図中に（）で示したデータはθｐｂζ０．９５に
おける鉛原子吸着電極、又（Ｐｂ）を付したデータは純
鉛電極を用いＩＶ高い電圧で還元した結果を示す。後者
ではメタノールの生成は認められず、８０数％の効率で
主としてギ酸が生成した。
おける鉛原子吸着電極、又（Ｐｂ）を付したデータは純
鉛電極を用いＩＶ高い電圧で還元した結果を示す。後者
ではメタノールの生成は認められず、８０数％の効率で
主としてギ酸が生成した。
しかし前述した通り、僅か数１０％の白金原子を存在さ
せることにより、ＩＶも低い還元電圧でメタノールを５
０％程度の効率で生成させることができた。この事実は
白金サイト上の吸着水素により炭酸ガスが接触的に還元
させていることを示唆している。
せることにより、ＩＶも低い還元電圧でメタノールを５
０％程度の効率で生成させることができた。この事実は
白金サイト上の吸着水素により炭酸ガスが接触的に還元
させていることを示唆している。
実施例３
白金対鉛の原子比が２：１となるように塩化白金酸及び
塩化鉛を１モル濃度硫酸水溶液中に溶解し、同波に浸し
た鉛電極に両金属を電着させた。
塩化鉛を１モル濃度硫酸水溶液中に溶解し、同波に浸し
た鉛電極に両金属を電着させた。
析出物は組成分析の結果、それぞれ素原子が分析誤差範
囲内で溶液中に加えた素原子比と一致した。
囲内で溶液中に加えた素原子比と一致した。
これらの電極触媒上で実施例２と同じ実験条件で炭酸ガ
スの還元を行い、主生成物メタノールが電流効率１５％
で得られた。
スの還元を行い、主生成物メタノールが電流効率１５％
で得られた。
（発明の効果）
本発明では、電解還元触媒として、水素過電圧が低くそ
の上に吸着水素原子が発生し易い第１触媒金属と、電解
還元用として好適な範囲の電解電圧を有する第２触媒金
属を組み合わせて、第１触媒金属同志の接触を阻害する
ようにしである。
の上に吸着水素原子が発生し易い第１触媒金属と、電解
還元用として好適な範囲の電解電圧を有する第２触媒金
属を組み合わせて、第１触媒金属同志の接触を阻害する
ようにしである。
従って第１触媒金属上に発生した水素原子が、他の水素
原子と結合して水素分子を発生することが好適に阻害さ
れ、電解中の水素発生を殆ど無くし、該水素発生に必要
なエネルギを節約することが可能になる。
原子と結合して水素分子を発生することが好適に阻害さ
れ、電解中の水素発生を殆ど無くし、該水素発生に必要
なエネルギを節約することが可能になる。
しかも前記両触媒金属上に吸着し又は該基体に近付いた
被還元性化合物は周囲に存在する前記吸着水素原子によ
り通常の電解反応通りに還元され、対応する還元化合物
を得ることができる。
被還元性化合物は周囲に存在する前記吸着水素原子によ
り通常の電解反応通りに還元され、対応する還元化合物
を得ることができる。
更に本発明に係わる還元化合物の製造方法でも、前記触
媒金属を組み合わせて使用しているため、同様に低エネ
ルギで前記還元化合物を製造することが可能になる。
媒金属を組み合わせて使用しているため、同様に低エネ
ルギで前記還元化合物を製造することが可能になる。
第１図は、本発明の実施例１における銅の被覆率θ。１
とメタン及びギ酸イオン生成の電流効率η１の関係を示
すグラフ、第２図は、実施例２における鉛の被覆率θｐ
ｂと水素及びメタノール生成の電流効率η１の関係を示
すグラフである。 特許出願人 田中貴金属工業株式会社渡辺政廣 耐鋒鋳職窪 （１１７％） ＋ケ謝神剤肝 （刀Ｉ／％） −２′
とメタン及びギ酸イオン生成の電流効率η１の関係を示
すグラフ、第２図は、実施例２における鉛の被覆率θｐ
ｂと水素及びメタノール生成の電流効率η１の関係を示
すグラフである。 特許出願人 田中貴金属工業株式会社渡辺政廣 耐鋒鋳職窪 （１１７％） ＋ケ謝神剤肝 （刀Ｉ／％） −２′
Claims (2)
- （１）白金、パラジウム、イリジウム、ロジウム、鉄、
ニッケル、コバルトから成る群から選択される少なくと
も１種類の第１触媒金属と、鉛、銅、亜鉛、カドミウム
から成る群から選択される少なくとも１種類の第２触媒
金属とを含んで成る電解還元用触媒。 - （２）隔膜により陽極室と陰極室に区画された電解槽の
該陰極室内の陰極基体に、白金、パラジウム、イリジウ
ム、ロジウム、鉄、ニッケル、コバルトから成る群から
選択される少なくとも１種類の第１触媒金属と、鉛、銅
、亜鉛、カドミウムから成る群から選択される少なくと
も１種類の第２触媒金属とを含んで成る電解還元用触媒
を被覆して成る陰極を収容し、該陰極上で被還元性化合
物を還元して対応する還元化合物に変換することを特徴
とする還元化合物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1028462A JPH02207844A (ja) | 1989-02-07 | 1989-02-07 | 電解還元用触媒と該触媒を使用する還元化合物の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1028462A JPH02207844A (ja) | 1989-02-07 | 1989-02-07 | 電解還元用触媒と該触媒を使用する還元化合物の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02207844A true JPH02207844A (ja) | 1990-08-17 |
Family
ID=12249328
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1028462A Pending JPH02207844A (ja) | 1989-02-07 | 1989-02-07 | 電解還元用触媒と該触媒を使用する還元化合物の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02207844A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012236847A (ja) * | 2005-04-15 | 2012-12-06 | Univ Of Southern California | 二酸化炭素のメタノール、ジメチルエーテル及び派生生成物への効率的且つ選択的変換法 |
| JP2013536319A (ja) * | 2010-07-29 | 2013-09-19 | リキッド・ライト・インコーポレーテッド | 二酸化炭素の生成物への還元 |
-
1989
- 1989-02-07 JP JP1028462A patent/JPH02207844A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012236847A (ja) * | 2005-04-15 | 2012-12-06 | Univ Of Southern California | 二酸化炭素のメタノール、ジメチルエーテル及び派生生成物への効率的且つ選択的変換法 |
| JP2013536319A (ja) * | 2010-07-29 | 2013-09-19 | リキッド・ライト・インコーポレーテッド | 二酸化炭素の生成物への還元 |
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