JPH0222920B2 - - Google Patents
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Description
本発明は放射性廃棄物を地中に貯蔵するための
特別な注入グラウト（grout）あるいは充てん物
に関する。もつと詳細には本発明は特別な注入グ
ラウトで地中で防水障壁を形成できしかもまた放
射性イオン保持特性を有するグラウトに関する。 これまで放射性廃棄物はそれに適当な調整を施
したあと地中に貯蔵して廃棄物を周囲の媒質から
隔離している。一般に放射性廃棄物は、たとえば
水硬バインダー、ビチユーメン、ガラス、セメン
トあるいは熱硬化性樹脂から構成される上塗り剤
あるいは被覆剤と初めに混合し、放射性粒子を被
覆剤中に閉じ込めてそれらが放出するのを防ぐよ
うにすることができる。この被覆処理した廃棄物
は金属筒かまたはコンクリート筒のいずれかでで
きたしつかりと密閉した容器に入れ次に地中の空
洞に置く。土壌をその吸収とイオン交換特性の機
能として選んで放射性イオンを保持、固定して、
しみ出しにより制御手段の外部に抜け出る恐れが
ないようにする。それゆえ放射性廃棄物は一般に
異なつた材料から作つた三つの連続した障壁によ
つて周囲媒質から隔離される。 しかしながら土壌は一般にある程度の空孔を有
するので割れを生じそこで土壌により形成された
第三の障壁はある種の不連続を持つ。 安全条件をさらに改善し、この不連続を防止し
地下水への放射性イオンのどんなしみ出しも最大
限に未然に防ぐために、本発明に従つて防水性で
しかも放射性イオンを保持する補助障壁を加え
る。この新しい障壁は地中の割れ目に特別なグラ
ウトを注入することにより得られる。固化した後
このグラウトは防水と放射性イオン保持特性を持
ち、同時に土壌の機械的強化と連続性を確実にす
る。 それゆえ本発明は放射性廃棄物を地中に貯蔵す
る方法に関し、地中に作つた空洞内に放射性廃棄
物を入れることから成り、放射性廃棄物を調整し
少なくとも一つの保持障壁により土から隔離し、
該空洞を取巻く土壌領域の隙間に水1000重量部、
セメント40〜400重量部、モンモリロナイト、イ
ライトおよびバーミキユライトを含む群から選ん
だ少なくとも一つの粘土80〜1000重量部、ならび
にケイソウ土および（あるいは）天然あるいは人
工のポゾラン25〜1200重量部から成るグラウトを
入れる上記方法に関する。 その特別な組成の結果として本発明のグラウト
は放射性廃棄物を地中に貯蔵する設備に用いるの
に必要な性質を有する。それゆえその硬化現象の
結果としてセメントはバインダーに固体の結晶質
構造を与える。天然の粘土はそのコロイド特性の
結果としていつぽうでセメント懸濁物の安定性を
確実にできしかも他方でバインダーに優れた放射
性イオン保持特性を与えることができる。結局、
非常に大きな比表面積を有するポゾランおよび
（あるいは）ケイソウ土は物質の交換容量を増し、
同時にその透過能を減少させる。 そのうえ本発明のグラウトは熱伝導係数が周囲
の土壌より大きい物質に通じる利点がある。 それゆえ大量の熱を発する放射性元素の貯蔵用
に熱の拡散と伝導の好ましい道を地中の処理部の
近傍に形成する。 本発明に従つて特別のグラウトは調整した放射
性廃棄物の周囲の土あるいは土壌の部分にある隙
間に注入する。こうしてグラウトを硬化すること
によつて安全な障壁を形成して地中の隙間を埋め
るだけでなく、いつぽうでは水の移動に関して比
較的不透性のスクリーンを得ることにより水硬障
壁を形成し、他方では地中に存在する粘土のイオ
ン保持特性から物理化学的障壁を形成する。 ある場合には、注入グラウトはまた硬化促進剤
あるいは硬化遅延剤、ポゾラン活性化剤、流動化
剤および解こう剤を含む群から選んだ一つあるい
はそれ以上の助剤50重量部までを含有する。それ
ぞれの助剤の量は５〜50重量部とできる。 それゆえ、ある助剤を加えてグラウトの粘弾性
パラメータを土壌の特性に適合させることがしば
しば必要である。結果的に流動化剤、たとえばピ
ロリン酸ナトリウムおよびスルフオン酸リグノー
ズの如きを加えて、グラウトが大量の乾燥物質を
含む際にすら、適当な粘度をにすることがある。
他の助剤たとえばコロイド状の炭酸ナトリウム重
合体の如きをやはり加えてバインダーの粘度と剛
性パラメータを調節することもできる。さらにグ
ラウトの硬化時間を10重量部までの硬化促進剤あ
るいは遅延剤、たとえば亜硫酸リグノーズ塩化ナ
トリウムの如きをグラウトが適当な条件下で固ま
るような方法で加えることにより調整することが
できる。 グラウトに助剤を加えて化学的に粘土類を解こ
うすることができるようにし、そのことがそれら
の比表面積を増ししかもそれらをもつと効果ある
ものにすることができるようにやはりできる。 適当な非凝集剤は炭酸ナトリウムであり、それ
はまたポゾラン用活性化剤として働く。それゆえ
ポゾランがフライアツシユから構成される際、グ
ラウトは炭酸ナトリウムNa2CO3をそれがフライ
アツシユ重量の３〜６％に相当する量で含有する
のが有利である。 本発明によれば粘土はモンモリロナイト、イラ
イトおよびバーミキユライトを含む群から選んだ
天然の粘土であり、すぐれた放射性イオン保持特
性を持つ。これらの粘土はフレーク状の結晶質構
造を持ち、厚みは７、10あるいは14Åである。そ
れゆえモンモリロナイトとイライトはそれぞれ一
般式： Si4（Al2−xRx 2+）O10（OH）2CExnH2Oならびに （Si(4-x)Alx）（Al2）O10（OH）2Kx に相当し、10Åのフレーク厚を持つ粘土の群に属
する。モンモリロナイトの構造解析から明らかに
されるのは中心位置が１個の金属陽イオンで占有
される八面体の一層のどちらか一方の側に付けた
２層の四面体〔SiO4〕4-が存在することである。
フレークの構成物の分布は次の形態にある： モンモリロナイト 60 4Si 40、20H （４−ｘ）Al、xMg 40、20H 4Si 60 xC.E.（交換可能陽イオン） イライト xK（補償陽イオン） 60 （４−ｘ）Si、xAl 4Al 40、20H （４−ｘ）Si、xAl 60 xK 火成灰あるいは火成岩の劣化反応
（deterioration）reaction）中に陽イオンのある
種の移動があり四面体層でSi4+をAl3+で置換しし
かも八面体層でAl3+をMg2+、Fe2+およびSi+で置
換することになる。このことはモンモリロナイト
の場合は交換可能な陽イオンにより補償され、あ
るいはイライトの場合は四面体層の六面体空孔内
に正確に位置するような直径を持つ必要がある補
償陽イオンにより、電価不足をきたす。そのう
え、モンモリロナイトはまたもう一つの興味ある
特徴を持つている。水性の媒質中で水分子はフレ
ークの間に固定され、フレークが離れるので構造
間膨潤（interstructural swelling）が生じる。
陽イオン交換体が起る葉状（interfoliar）領域の
増加は大きな交換容量につながり、交換容量の値
は粘土を含む固相（グラウト）と該固相と接触す
る液相との間のイオンの分布係数を計算する中に
優先的に取込まれる。 それゆえM2 +イオンを含む液相と、固相のM1 +
イオンが交換可能である上記固相RM1の間で
M2 +イオンの分布係数Kdが比 Kd＝(g)M2／(C)M2 に相当することが指摘される。ここでｑはM1イ
オンで飽和した固相のM1 +イオンの濃度を表わ
し、Ｃは液相のM2 +イオンの濃度を示す。 M1 +イオンで飽和するこの固相と液相の間で交
換反応は次式 (C)M2＋（ｑ）M1(C)M1＝（ｑ）M2 に相当し、この反応の平衡定数は KM2-M1＝（ｑ）M2・(C)M1／(C)M2・（ｑ）M1 に等しい。 それゆえこの平衡定数はKd＋(C)M1／（ｑ）
M1に等しく、（ｑ）M1＋（ｑ）（M2）に等しい物
質の交換容量ｑを導入することによりわれわれは Kd＝KM2-M1×Ｑ−（ｑ）M2／(C)M1 を得る。 数多くの放射性同位元素に一般的であるよう
に、イオン濃度が低いとすれば交換体により固定
されたイオンの濃度（ｑ）M2は KM2-M1Ｑ／(C)M1 に等しくなる。 それゆえ交換体の交換容量は分布係数に相当な
影響を及ぼすことが理解できる。 Al3+イオンで飽和するとかあるいはグラウト
の液相のPH値を適合させることによる電荷不足を
増すことによつて用いた粘土の保持時間を改善す
ることがやはり可能である。 それゆえAl3+で飽和したモンモリロナイトの
ストロンチウム吸収力は液相がたとえば約10のPH
といつた非常に著しい塩基性の特性を持つ際にさ
らに改良される。 本発明のグラウトは40〜400重量部のセメント
を含み、その硬化現象の結果としてバインダーに
固体結晶質構造を与える。用いるセメントは本質
的に珪酸二カルシウム、珪酸三カルシウム、アル
ミン酸三カルシウム、フエライト層および石コウ
により形成される。セメントに水を加えるとアル
ミン酸三カルシウムの一部分が珪酸塩の石灰と反
応して無水アルミン酸カルシウムを生じる。この
構造は石コウの硫酸イオンの存在により減速し次
に停止するが硫酸イオンはアルミン酸塩の他の部
分とまた反応して無水アルミン酸三スルフオン酸
カルシウム（エトリンガイトettringite）を生ず
る。エトリンガイト結晶はアルミン酸塩およびア
ルミノフエライト粒の外周部に固定され、その結
果水和を阻害する。浸透圧の結果として２〜３時
間後に外被が破れ、珪酸二カルシウムおよび珪酸
三カルシウムの水和により次の反応式に従つて反
応が進行する。 ２（SiO2・3CaO）＋6H2O→2SiO2・3CaO・3H2O＋3Ca（OH
）2 ２（SiO2・2CaO）＋4H2O→2SiO2・3CaO・3H2O＋Ca（OH
）2 トベルモライト ポルトランダイト （tobermorite） （portlandite） トベルモライト単結晶（monocrystals）が生
じる時に硬化が始まる。粒間相が液体状態から固
体状態に珪酸カルシウム水和物とポルトランダイ
トの長繊維の形成を通して漸次進む。形成された
ハイドライト（hydrites）は不溶性であり、従つ
て水が存在しても硬化を阻害せず、しかも繊維状
単結晶が生成すると3000cm2ｇ-1から1000000cm2ｇ
-1に比表面積が増加し、そのことでセメントを硬
化させることによつて生じる系のかなりの凝集力
を説明できる。 本発明によればいろいろな型のセメント、たと
えばポルトランド（Portland）セメントを用い
ることができる。しかしながら、たとえばある量
の溶鉱炉スラグあるいはフライアツシユ、たとえ
ばCPJやCLKの商標で販売されるセメントの如
きを含む特別のセメントを用いることもやはりあ
りうる。 こうして、必要なセメントとポゾランは同時に
グラウトに入れる。 本発明のグラウトはポゾラン的性質を有する物
質、たとえばケイソウ土あるいは天然か人工のポ
ゾランの如きをやはり含んでよい。人工ポゾラン
はたとえば特別の珪酸塩、発電所のフライアツシ
ユあるいは溶鉱炉スラグから成るが、それらはセ
メント中に取込むことができるものである。 ケイソウ土および天然あるいは人工のポゾラン
は、水の存在下で、水酸化カルシウムを固定でき
て水硬特性を有する安定な化合物を生じる物質で
ある。それゆえセメントの珪酸二カルシウムおよ
び珪酸三カルシウムの水和中に生じた石灰はグラ
ウト中に存在するフライアツシユおよび（あるい
は）ケイソウ土のシリカやアルミナとゆつくり結
合し、不溶性のアルミン酸カルシウムや珪酸カル
シウムを生じるが、そのことは結晶質構造の安定
性、水硬特性およびバインダーの保持力の増加に
貢献する。 ポラゾンおよび（あるいは）ケイソウ土を加え
ると、得られる障壁の透過性を透過係数値を約10
の桁に下げることにより減少させることがやはり
可能になる。こうして放射性元素の生物環境
（biosphere）への放出を遅らせ、結果的に放射性
崩壊現象をよりよく取り行なうことができる。 それゆえ、ダルシの法則（Darcy′s law）によ
れば、多孔体中の液体の流速Ｖは連続基準では次
のように定式化できる、Ｖ＝KiここでＫは透過
係数を、ｉは水圧勾配を表わす。透過係数の値を
大幅に減少させる効果として障壁中への液体の流
速は同じ比率で減少する。 そのうえ、ポゾランをグラウトに加えると、グ
ラウトの固化中にアルカリの放出により一般に現
われる収縮現象、なぜならアルカリはポゾランに
より吸収されるから、を除去することが可能にな
る。これらのポゾランを優先選択する結果して、
ある時間にわたるセメントの劣化の原因となる全
石灰量を減らすことがやはりありうる。 それゆえ、活性すなわち腐食性の水によるセメ
ントの破壊機構は次のようである。セメント中の
石灰が溶解すると二カルシウムと三カルシウムの
珪酸塩およびアルミン酸塩がモノカルシウム化合
物に転位し、化合物それ自身加水分解して化合物
の石灰を失うことになる。一定時間後にセメント
に残る物はすべて、シリカとアルミナの互いに関
係のない（inconsistent）ゲルである。 ポゾランを加えることにより、はじめの石灰量
を減らせるだけでなくポゾランの特別な性質すな
わち石灰との反応により不溶性の結晶質化合物を
生じて硬化したグラウトの安定性を丁度よく改良
するという性質を用いることもやはりありうる。 本発明のグラウトは種々の構成物すなわち粘
土、セメントポゾランおよび（あるいは）ケイソ
ウ土を所望の量の水に加えることにより製造でき
る。一般にこの混合物は注入の前に混ぜ、グラウ
ト中のこれら異なつた成分の個々の含量はグラウ
トを注入する土壌の性質、ならびに充てんする隙
間の大きさの関数として調整する。それゆえグラ
ウトは、地中の隙間がたとえば岩石の場合のミリ
メートルサイズの割れ目であるか、あるいは砂と
か砂礫でできた土壌のもつと大きな隙間であるか
の関数として異なる組成を持たねばならない。 ある場合には、グラウトの乾燥物質含量をかな
り増す必要がある際、それに流動化剤を加えて最
適な粘度を得る必要があることになつてもよい。 そのうえ、グラウトに助剤を加えて粘性−剛性
パラメータを改変ししかもバインダーの使用中に
最適の粘弾特性を得ることがある。 さらにグラウトを調剤する際、用いる粘土とセ
メントの性質はグラウトを注入する土壌の変形率
（deformability modulus）にできるだけ近い変
形率を得るように調節する。それゆえ硬化グラウ
トの応力−変形関係を調べると曲線の三つの屈曲
に対応して三つの領域、すなわち弾性域の変形、
塑性域の変形および最後に流動あるいは降伏域の
変形がある。 横方向の応力下の割れに対し良好な抵抗を保証
するにはグラウトは、それが割れを起さずに変形
できるように、塑性変形域で使わねばならない。
こうしてグラウトから形成された障壁は天然ある
いは人工の擬似地震（paraseismic）現象、たと
えば地震、津波、岩石移動、氷河時代の衝上
（thrust）や応力作用の如きに関して抵抗力要因
を追加する。 本発明によればグラウトの種々の構成物の含量
を調節してグラウトに十分な安定性を与える。 それゆえ、地中に放射性廃棄物を貯蔵する設備
に用いるには、グラウトは高い安定性をもつて、
注入中に、割れ目へグラウトが十分に浸透する、
たとえば10ｍ厚の障壁を得て、こうして貯蔵設備
に長寿命を保証するようでなければならない。 好ましい具体例に従つてグラウト中の粘土は混
合物へ適当な助剤を加えることにより機械的か化
学的のいずれかで解こうして固形物質の比表面積
を増す。それゆえ構成物がフライアツシユを含む
場合、グラウトに炭酸ナトリウムNa2CO3をフラ
イアツシユの３〜６重量％となる量加えることに
より粘土を解こうすることがある。 本発明はまた地中に放射性廃棄物を貯蔵する方
法に関する。この方法は地中につくつた空洞に放
射性廃棄物を、調整して少なくとも一つの保持障
壁により土地から隔離して置き、障壁部で該空洞
を取巻く土壌域にある隙間の中に水1000重量部、
セメント40〜400重量部、モンモリロナイト、イ
ライトおよびバーミキユライトを含む群から選ん
だ少なくとも一つの粘土80〜1000重量部、ならび
にケイソウ土および（あるいは）天然あるいは人
工のポゾラン25〜1200重量部から成るグラウトを
注入することから成る。 グラウトはポンプで注入するとかの従来の装置
で地中に注入する。一般にグラウトの粘度を適合
させて地中の割れ目にある厚さに充てんし、圧力
を調節してこの充てんを行なう。次に注入の数を
決め、同じく各注入個所の間の必要な間隔を決め
て所望の厚みを持つ連続した障壁を作る。 以下に実例としてしかもそれに制限されない方
法で本発明に従つてグラウトを調剤する種々の例
を示す。 付属の表１で調剤番号１〜10はより詳しくは裂
開岩石の小さい割れ目を充てんするのに適切であ
る。表２の調剤番号11〜12は大きい割れ目を目的
とする。 調剤番号１〜10では商標CPA45で市販され、
ポルトランドセメントのみを含むようなセメント
を用いる。二者択一的にCLK45で市販され、ポ
ルトランドセメント20％と溶鉱炉スラグで構成さ
れる人工ポゾラン80％を含むセメントを使うこと
もある。用いる粘土はモンモリロナイトで構成さ
れ、任意であるがイライトが入る。調剤番号１〜
７はフライアツシユあるいはケイソウ土を含むが
いつぽう調剤８〜10はポゾランとケイソウ土を同
時に含む。 これら種々の調剤に対応したグラウトの流動性
は合理的限界内で変化ししかも、貯蔵工程に不利
でありまた注入システムの保守に不利であるよう
な、過度に短かいとかあるいは長い硬化時間とな
るのをさけている。 第２の調剤番号11〜14では用いたセメントは参
照番号CPJで市販される化合物で65％のポルトラ
ンドセメントと35％の溶鉱炉スラグを含む生成物
に相当し、粘土は任意にイライトとバーミキユラ
イトと関係があるモンモリロナイトであり、フラ
イアツシユあるいはケイソウ土をそれぞれの調剤
に加える。 調剤番号11〜14の場合、乾燥物質の含量は調剤
番号１〜10よりずつと大きく、そのことはグラウ
トを比較的大きな隙間を充てんするのにより適当
なものにする。 それゆえ、これらの調剤は放射性廃棄物を地中
にしかも特にこれまで好ましいとは考えられてい
なかつた土壌中に貯蔵するのに適当である。
特別な注入グラウト（grout）あるいは充てん物
に関する。もつと詳細には本発明は特別な注入グ
ラウトで地中で防水障壁を形成できしかもまた放
射性イオン保持特性を有するグラウトに関する。 これまで放射性廃棄物はそれに適当な調整を施
したあと地中に貯蔵して廃棄物を周囲の媒質から
隔離している。一般に放射性廃棄物は、たとえば
水硬バインダー、ビチユーメン、ガラス、セメン
トあるいは熱硬化性樹脂から構成される上塗り剤
あるいは被覆剤と初めに混合し、放射性粒子を被
覆剤中に閉じ込めてそれらが放出するのを防ぐよ
うにすることができる。この被覆処理した廃棄物
は金属筒かまたはコンクリート筒のいずれかでで
きたしつかりと密閉した容器に入れ次に地中の空
洞に置く。土壌をその吸収とイオン交換特性の機
能として選んで放射性イオンを保持、固定して、
しみ出しにより制御手段の外部に抜け出る恐れが
ないようにする。それゆえ放射性廃棄物は一般に
異なつた材料から作つた三つの連続した障壁によ
つて周囲媒質から隔離される。 しかしながら土壌は一般にある程度の空孔を有
するので割れを生じそこで土壌により形成された
第三の障壁はある種の不連続を持つ。 安全条件をさらに改善し、この不連続を防止し
地下水への放射性イオンのどんなしみ出しも最大
限に未然に防ぐために、本発明に従つて防水性で
しかも放射性イオンを保持する補助障壁を加え
る。この新しい障壁は地中の割れ目に特別なグラ
ウトを注入することにより得られる。固化した後
このグラウトは防水と放射性イオン保持特性を持
ち、同時に土壌の機械的強化と連続性を確実にす
る。 それゆえ本発明は放射性廃棄物を地中に貯蔵す
る方法に関し、地中に作つた空洞内に放射性廃棄
物を入れることから成り、放射性廃棄物を調整し
少なくとも一つの保持障壁により土から隔離し、
該空洞を取巻く土壌領域の隙間に水1000重量部、
セメント40〜400重量部、モンモリロナイト、イ
ライトおよびバーミキユライトを含む群から選ん
だ少なくとも一つの粘土80〜1000重量部、ならび
にケイソウ土および（あるいは）天然あるいは人
工のポゾラン25〜1200重量部から成るグラウトを
入れる上記方法に関する。 その特別な組成の結果として本発明のグラウト
は放射性廃棄物を地中に貯蔵する設備に用いるの
に必要な性質を有する。それゆえその硬化現象の
結果としてセメントはバインダーに固体の結晶質
構造を与える。天然の粘土はそのコロイド特性の
結果としていつぽうでセメント懸濁物の安定性を
確実にできしかも他方でバインダーに優れた放射
性イオン保持特性を与えることができる。結局、
非常に大きな比表面積を有するポゾランおよび
（あるいは）ケイソウ土は物質の交換容量を増し、
同時にその透過能を減少させる。 そのうえ本発明のグラウトは熱伝導係数が周囲
の土壌より大きい物質に通じる利点がある。 それゆえ大量の熱を発する放射性元素の貯蔵用
に熱の拡散と伝導の好ましい道を地中の処理部の
近傍に形成する。 本発明に従つて特別のグラウトは調整した放射
性廃棄物の周囲の土あるいは土壌の部分にある隙
間に注入する。こうしてグラウトを硬化すること
によつて安全な障壁を形成して地中の隙間を埋め
るだけでなく、いつぽうでは水の移動に関して比
較的不透性のスクリーンを得ることにより水硬障
壁を形成し、他方では地中に存在する粘土のイオ
ン保持特性から物理化学的障壁を形成する。 ある場合には、注入グラウトはまた硬化促進剤
あるいは硬化遅延剤、ポゾラン活性化剤、流動化
剤および解こう剤を含む群から選んだ一つあるい
はそれ以上の助剤50重量部までを含有する。それ
ぞれの助剤の量は５〜50重量部とできる。 それゆえ、ある助剤を加えてグラウトの粘弾性
パラメータを土壌の特性に適合させることがしば
しば必要である。結果的に流動化剤、たとえばピ
ロリン酸ナトリウムおよびスルフオン酸リグノー
ズの如きを加えて、グラウトが大量の乾燥物質を
含む際にすら、適当な粘度をにすることがある。
他の助剤たとえばコロイド状の炭酸ナトリウム重
合体の如きをやはり加えてバインダーの粘度と剛
性パラメータを調節することもできる。さらにグ
ラウトの硬化時間を10重量部までの硬化促進剤あ
るいは遅延剤、たとえば亜硫酸リグノーズ塩化ナ
トリウムの如きをグラウトが適当な条件下で固ま
るような方法で加えることにより調整することが
できる。 グラウトに助剤を加えて化学的に粘土類を解こ
うすることができるようにし、そのことがそれら
の比表面積を増ししかもそれらをもつと効果ある
ものにすることができるようにやはりできる。 適当な非凝集剤は炭酸ナトリウムであり、それ
はまたポゾラン用活性化剤として働く。それゆえ
ポゾランがフライアツシユから構成される際、グ
ラウトは炭酸ナトリウムNa2CO3をそれがフライ
アツシユ重量の３〜６％に相当する量で含有する
のが有利である。 本発明によれば粘土はモンモリロナイト、イラ
イトおよびバーミキユライトを含む群から選んだ
天然の粘土であり、すぐれた放射性イオン保持特
性を持つ。これらの粘土はフレーク状の結晶質構
造を持ち、厚みは７、10あるいは14Åである。そ
れゆえモンモリロナイトとイライトはそれぞれ一
般式： Si4（Al2−xRx 2+）O10（OH）2CExnH2Oならびに （Si(4-x)Alx）（Al2）O10（OH）2Kx に相当し、10Åのフレーク厚を持つ粘土の群に属
する。モンモリロナイトの構造解析から明らかに
されるのは中心位置が１個の金属陽イオンで占有
される八面体の一層のどちらか一方の側に付けた
２層の四面体〔SiO4〕4-が存在することである。
フレークの構成物の分布は次の形態にある： モンモリロナイト 60 4Si 40、20H （４−ｘ）Al、xMg 40、20H 4Si 60 xC.E.（交換可能陽イオン） イライト xK（補償陽イオン） 60 （４−ｘ）Si、xAl 4Al 40、20H （４−ｘ）Si、xAl 60 xK 火成灰あるいは火成岩の劣化反応
（deterioration）reaction）中に陽イオンのある
種の移動があり四面体層でSi4+をAl3+で置換しし
かも八面体層でAl3+をMg2+、Fe2+およびSi+で置
換することになる。このことはモンモリロナイト
の場合は交換可能な陽イオンにより補償され、あ
るいはイライトの場合は四面体層の六面体空孔内
に正確に位置するような直径を持つ必要がある補
償陽イオンにより、電価不足をきたす。そのう
え、モンモリロナイトはまたもう一つの興味ある
特徴を持つている。水性の媒質中で水分子はフレ
ークの間に固定され、フレークが離れるので構造
間膨潤（interstructural swelling）が生じる。
陽イオン交換体が起る葉状（interfoliar）領域の
増加は大きな交換容量につながり、交換容量の値
は粘土を含む固相（グラウト）と該固相と接触す
る液相との間のイオンの分布係数を計算する中に
優先的に取込まれる。 それゆえM2 +イオンを含む液相と、固相のM1 +
イオンが交換可能である上記固相RM1の間で
M2 +イオンの分布係数Kdが比 Kd＝(g)M2／(C)M2 に相当することが指摘される。ここでｑはM1イ
オンで飽和した固相のM1 +イオンの濃度を表わ
し、Ｃは液相のM2 +イオンの濃度を示す。 M1 +イオンで飽和するこの固相と液相の間で交
換反応は次式 (C)M2＋（ｑ）M1(C)M1＝（ｑ）M2 に相当し、この反応の平衡定数は KM2-M1＝（ｑ）M2・(C)M1／(C)M2・（ｑ）M1 に等しい。 それゆえこの平衡定数はKd＋(C)M1／（ｑ）
M1に等しく、（ｑ）M1＋（ｑ）（M2）に等しい物
質の交換容量ｑを導入することによりわれわれは Kd＝KM2-M1×Ｑ−（ｑ）M2／(C)M1 を得る。 数多くの放射性同位元素に一般的であるよう
に、イオン濃度が低いとすれば交換体により固定
されたイオンの濃度（ｑ）M2は KM2-M1Ｑ／(C)M1 に等しくなる。 それゆえ交換体の交換容量は分布係数に相当な
影響を及ぼすことが理解できる。 Al3+イオンで飽和するとかあるいはグラウト
の液相のPH値を適合させることによる電荷不足を
増すことによつて用いた粘土の保持時間を改善す
ることがやはり可能である。 それゆえAl3+で飽和したモンモリロナイトの
ストロンチウム吸収力は液相がたとえば約10のPH
といつた非常に著しい塩基性の特性を持つ際にさ
らに改良される。 本発明のグラウトは40〜400重量部のセメント
を含み、その硬化現象の結果としてバインダーに
固体結晶質構造を与える。用いるセメントは本質
的に珪酸二カルシウム、珪酸三カルシウム、アル
ミン酸三カルシウム、フエライト層および石コウ
により形成される。セメントに水を加えるとアル
ミン酸三カルシウムの一部分が珪酸塩の石灰と反
応して無水アルミン酸カルシウムを生じる。この
構造は石コウの硫酸イオンの存在により減速し次
に停止するが硫酸イオンはアルミン酸塩の他の部
分とまた反応して無水アルミン酸三スルフオン酸
カルシウム（エトリンガイトettringite）を生ず
る。エトリンガイト結晶はアルミン酸塩およびア
ルミノフエライト粒の外周部に固定され、その結
果水和を阻害する。浸透圧の結果として２〜３時
間後に外被が破れ、珪酸二カルシウムおよび珪酸
三カルシウムの水和により次の反応式に従つて反
応が進行する。 ２（SiO2・3CaO）＋6H2O→2SiO2・3CaO・3H2O＋3Ca（OH
）2 ２（SiO2・2CaO）＋4H2O→2SiO2・3CaO・3H2O＋Ca（OH
）2 トベルモライト ポルトランダイト （tobermorite） （portlandite） トベルモライト単結晶（monocrystals）が生
じる時に硬化が始まる。粒間相が液体状態から固
体状態に珪酸カルシウム水和物とポルトランダイ
トの長繊維の形成を通して漸次進む。形成された
ハイドライト（hydrites）は不溶性であり、従つ
て水が存在しても硬化を阻害せず、しかも繊維状
単結晶が生成すると3000cm2ｇ-1から1000000cm2ｇ
-1に比表面積が増加し、そのことでセメントを硬
化させることによつて生じる系のかなりの凝集力
を説明できる。 本発明によればいろいろな型のセメント、たと
えばポルトランド（Portland）セメントを用い
ることができる。しかしながら、たとえばある量
の溶鉱炉スラグあるいはフライアツシユ、たとえ
ばCPJやCLKの商標で販売されるセメントの如
きを含む特別のセメントを用いることもやはりあ
りうる。 こうして、必要なセメントとポゾランは同時に
グラウトに入れる。 本発明のグラウトはポゾラン的性質を有する物
質、たとえばケイソウ土あるいは天然か人工のポ
ゾランの如きをやはり含んでよい。人工ポゾラン
はたとえば特別の珪酸塩、発電所のフライアツシ
ユあるいは溶鉱炉スラグから成るが、それらはセ
メント中に取込むことができるものである。 ケイソウ土および天然あるいは人工のポゾラン
は、水の存在下で、水酸化カルシウムを固定でき
て水硬特性を有する安定な化合物を生じる物質で
ある。それゆえセメントの珪酸二カルシウムおよ
び珪酸三カルシウムの水和中に生じた石灰はグラ
ウト中に存在するフライアツシユおよび（あるい
は）ケイソウ土のシリカやアルミナとゆつくり結
合し、不溶性のアルミン酸カルシウムや珪酸カル
シウムを生じるが、そのことは結晶質構造の安定
性、水硬特性およびバインダーの保持力の増加に
貢献する。 ポラゾンおよび（あるいは）ケイソウ土を加え
ると、得られる障壁の透過性を透過係数値を約10
の桁に下げることにより減少させることがやはり
可能になる。こうして放射性元素の生物環境
（biosphere）への放出を遅らせ、結果的に放射性
崩壊現象をよりよく取り行なうことができる。 それゆえ、ダルシの法則（Darcy′s law）によ
れば、多孔体中の液体の流速Ｖは連続基準では次
のように定式化できる、Ｖ＝KiここでＫは透過
係数を、ｉは水圧勾配を表わす。透過係数の値を
大幅に減少させる効果として障壁中への液体の流
速は同じ比率で減少する。 そのうえ、ポゾランをグラウトに加えると、グ
ラウトの固化中にアルカリの放出により一般に現
われる収縮現象、なぜならアルカリはポゾランに
より吸収されるから、を除去することが可能にな
る。これらのポゾランを優先選択する結果して、
ある時間にわたるセメントの劣化の原因となる全
石灰量を減らすことがやはりありうる。 それゆえ、活性すなわち腐食性の水によるセメ
ントの破壊機構は次のようである。セメント中の
石灰が溶解すると二カルシウムと三カルシウムの
珪酸塩およびアルミン酸塩がモノカルシウム化合
物に転位し、化合物それ自身加水分解して化合物
の石灰を失うことになる。一定時間後にセメント
に残る物はすべて、シリカとアルミナの互いに関
係のない（inconsistent）ゲルである。 ポゾランを加えることにより、はじめの石灰量
を減らせるだけでなくポゾランの特別な性質すな
わち石灰との反応により不溶性の結晶質化合物を
生じて硬化したグラウトの安定性を丁度よく改良
するという性質を用いることもやはりありうる。 本発明のグラウトは種々の構成物すなわち粘
土、セメントポゾランおよび（あるいは）ケイソ
ウ土を所望の量の水に加えることにより製造でき
る。一般にこの混合物は注入の前に混ぜ、グラウ
ト中のこれら異なつた成分の個々の含量はグラウ
トを注入する土壌の性質、ならびに充てんする隙
間の大きさの関数として調整する。それゆえグラ
ウトは、地中の隙間がたとえば岩石の場合のミリ
メートルサイズの割れ目であるか、あるいは砂と
か砂礫でできた土壌のもつと大きな隙間であるか
の関数として異なる組成を持たねばならない。 ある場合には、グラウトの乾燥物質含量をかな
り増す必要がある際、それに流動化剤を加えて最
適な粘度を得る必要があることになつてもよい。 そのうえ、グラウトに助剤を加えて粘性−剛性
パラメータを改変ししかもバインダーの使用中に
最適の粘弾特性を得ることがある。 さらにグラウトを調剤する際、用いる粘土とセ
メントの性質はグラウトを注入する土壌の変形率
（deformability modulus）にできるだけ近い変
形率を得るように調節する。それゆえ硬化グラウ
トの応力−変形関係を調べると曲線の三つの屈曲
に対応して三つの領域、すなわち弾性域の変形、
塑性域の変形および最後に流動あるいは降伏域の
変形がある。 横方向の応力下の割れに対し良好な抵抗を保証
するにはグラウトは、それが割れを起さずに変形
できるように、塑性変形域で使わねばならない。
こうしてグラウトから形成された障壁は天然ある
いは人工の擬似地震（paraseismic）現象、たと
えば地震、津波、岩石移動、氷河時代の衝上
（thrust）や応力作用の如きに関して抵抗力要因
を追加する。 本発明によればグラウトの種々の構成物の含量
を調節してグラウトに十分な安定性を与える。 それゆえ、地中に放射性廃棄物を貯蔵する設備
に用いるには、グラウトは高い安定性をもつて、
注入中に、割れ目へグラウトが十分に浸透する、
たとえば10ｍ厚の障壁を得て、こうして貯蔵設備
に長寿命を保証するようでなければならない。 好ましい具体例に従つてグラウト中の粘土は混
合物へ適当な助剤を加えることにより機械的か化
学的のいずれかで解こうして固形物質の比表面積
を増す。それゆえ構成物がフライアツシユを含む
場合、グラウトに炭酸ナトリウムNa2CO3をフラ
イアツシユの３〜６重量％となる量加えることに
より粘土を解こうすることがある。 本発明はまた地中に放射性廃棄物を貯蔵する方
法に関する。この方法は地中につくつた空洞に放
射性廃棄物を、調整して少なくとも一つの保持障
壁により土地から隔離して置き、障壁部で該空洞
を取巻く土壌域にある隙間の中に水1000重量部、
セメント40〜400重量部、モンモリロナイト、イ
ライトおよびバーミキユライトを含む群から選ん
だ少なくとも一つの粘土80〜1000重量部、ならび
にケイソウ土および（あるいは）天然あるいは人
工のポゾラン25〜1200重量部から成るグラウトを
注入することから成る。 グラウトはポンプで注入するとかの従来の装置
で地中に注入する。一般にグラウトの粘度を適合
させて地中の割れ目にある厚さに充てんし、圧力
を調節してこの充てんを行なう。次に注入の数を
決め、同じく各注入個所の間の必要な間隔を決め
て所望の厚みを持つ連続した障壁を作る。 以下に実例としてしかもそれに制限されない方
法で本発明に従つてグラウトを調剤する種々の例
を示す。 付属の表１で調剤番号１〜10はより詳しくは裂
開岩石の小さい割れ目を充てんするのに適切であ
る。表２の調剤番号11〜12は大きい割れ目を目的
とする。 調剤番号１〜10では商標CPA45で市販され、
ポルトランドセメントのみを含むようなセメント
を用いる。二者択一的にCLK45で市販され、ポ
ルトランドセメント20％と溶鉱炉スラグで構成さ
れる人工ポゾラン80％を含むセメントを使うこと
もある。用いる粘土はモンモリロナイトで構成さ
れ、任意であるがイライトが入る。調剤番号１〜
７はフライアツシユあるいはケイソウ土を含むが
いつぽう調剤８〜10はポゾランとケイソウ土を同
時に含む。 これら種々の調剤に対応したグラウトの流動性
は合理的限界内で変化ししかも、貯蔵工程に不利
でありまた注入システムの保守に不利であるよう
な、過度に短かいとかあるいは長い硬化時間とな
るのをさけている。 第２の調剤番号11〜14では用いたセメントは参
照番号CPJで市販される化合物で65％のポルトラ
ンドセメントと35％の溶鉱炉スラグを含む生成物
に相当し、粘土は任意にイライトとバーミキユラ
イトと関係があるモンモリロナイトであり、フラ
イアツシユあるいはケイソウ土をそれぞれの調剤
に加える。 調剤番号11〜14の場合、乾燥物質の含量は調剤
番号１〜10よりずつと大きく、そのことはグラウ
トを比較的大きな隙間を充てんするのにより適当
なものにする。 それゆえ、これらの調剤は放射性廃棄物を地中
にしかも特にこれまで好ましいとは考えられてい
なかつた土壌中に貯蔵するのに適当である。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 地中に作られた空洞に放射性廃棄物を入れる
ことから成る放射性廃棄物の地中での貯蔵方法に
おいて、放射性廃棄物を調整し少なくとも一つの
保持障壁により土地から隔離し、保持障壁部では
該空洞を取巻く土壌領域にある隙間に水1000重量
部、セメント40〜400重量部、モンモリロナイト、
イライトおよびバーミキユライトを含む群から選
んだ少なくとも一つの粘土80〜1000重量部、なら
びにケイソウ土および（あるいは）天然あるいは
人工のポゾラン25〜1200重量部から成るグラウト
を入れる上記方法。 ２ グラウトが硬化促進剤や硬化遅延剤、ポゾラ
ン活性化剤、流動化剤および解こう剤を含む群か
ら選んだ一つあるいはそれ以上の助剤50重量％ま
でを含有する特許請求の範囲第１項に記載の方
法。 ３ グラウトがケイソウ土およびポゾランを含有
する特許請求の範囲第１項あるいは第２項に記載
の方法。 ４ ポゾランが少なくとも部分的にフライアツシ
ユから構成される特許請求の範囲第１項、第２項
あるいは第３項に記載の方法。 ５ グラウトがフライアツシユ３〜６重量％に相
当するような量の炭酸ナトリウムを含有する特許
請求の範囲第４項に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8121025A FR2516292A1 (fr) | 1981-11-10 | 1981-11-10 | Coulis special d'injection et son utilisation pour le stockage dans le sol de dechets radioactifs |
| FR8121025 | 1981-11-10 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58131600A JPS58131600A (ja) | 1983-08-05 |
| JPH0222920B2 true JPH0222920B2 (ja) | 1990-05-22 |
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Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
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| JP (1) | JPS58131600A (ja) |
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- 1982-11-05 EP EP82402041A patent/EP0081403B1/fr not_active Expired
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