JPH02239200A - 単結晶モリブデンの拡散接合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は、純モリブデンまたはモリブデン合金単結晶
の拡散接合方法に関するものである。さらに詳しくは、
この発明は、接合界面での原子配列の整合性を高めるこ
とにより、これまで不可能であったモリブデンまたはそ
の合金の直接的接合を可能とした新しい拡散接合方法に
関するものである． （従来の技術とその課題） モリブデンおよびその合金は超高温耐熱材料として注目
されているものであるが、結晶粒界のもろさからその用
途の開発や実用化が大きく制約されている． このため長年にわたって結晶粒界脆性のＷ構解明や脆性
改善の努力が多くの研究者によって進められてきている
が、依然として粒界脆性の現実的な改善策は実を結んで
いない． このような背景から、従来の多結晶に代わって、粒界が
存在しないモリブデン単結晶が注目されてきている．単
結晶は多結晶とは異なり、高温で長時間使用したときで
も再結晶化や粗粒化などの金相組織的な変化が起きず、
さらに、粒界が存在しないなめに比較的低い温度におい
ても充分な延性を得ることができるという特長を有して
いる．このようなモリブデンまたはその合金の単結晶の
製造方法としては、高真空中での電子ビーム浮遊帯域精
製法やひずみ焼鈍法が従来より知られているが、製造で
きる単結晶の寸法および形状には制約がある．このため
、加工材の高温焼鈍後の再結晶粒成長に着目した２次再
結晶法の開発が進められ、現在においては、任意形状の
単結晶を得ることができるまでになっている． この製造法の開発とともにモリブデンまたはその合金の
単結晶の用途として、タービンブレード、レーザーミラ
ー、電子材料基板、Ｘ線ターゲット、核融合炉用ブラン
ゲットなどへの応用ら積極的に考えられてきている． しかしながら、モリブデンまたはその合金単結晶につい
ては、その実用化のために克服しなければならない課題
が依然として残されているのが実状である．その課題の
一つは接合技術が確立していないことである。たとえば
、すでにこれまでに単結晶材料の開発とともに溶融溶接
、すなわち、単結晶材料を溶融して接合する方法が報告
されているが、これまでに試みられているのは２枚の板
を突き合わせて溶接したものではなく、単結晶材料の板
の中央部を電子ビームにより再溶融したものだけである
。再結晶化はみられないものの、溶接部に多数の気孔が
発生することが報告されている。しかしながら、２枚の
板を突き合わせて溶融宕袷した研究はまだ実施されてお
らず、この溶融溶接法は実用技術とはなっていない．ま
た、ロウ接も試みられており、モリブデン単結晶材料を
Ｍｏ−４０％Ｒ　ｕのロウ材を用いてロウ接する方法が
報告されているが、ロウ接部は硬化し、引張の際はその
硬化部で破断してしまうのが現状である． 一方、モリブデン以外の単結晶材料の接合については、
拡散接合法が知られてる．すなわち、Ｎｉ基耐熱単結晶
材料について、格子定数の差が３％以内で、接合面での
方位差の和が５度以内で接合するもので、拡散接合する
際に接合部にロウ材を挿入することを特徴としている．
ロウ接と拡散接合を複合化した液相拡散接合法（ＴＬＰ
法）と呼ばれるものである．しかしながら、この方法は
ロウ材を使用するものであり、組立接合した製品を環境
温度の高い条件下で使用することができないという欠点
がある． （課題を解決するための手段） 以上のように、単結晶モリブデンまたはその合金の接合
技術が未確立であるという現状に鑑みてこの発明はなさ
れたものであり、接合界面の強度が大きく、しかもロウ
材などの第３金属を使用することなくモリブデンまたは
その合金単結晶の直接的接合を可能とする方法をこの発
明は提供するものである． すなわちこの発明は、モリブデンまたはその合金の単結
晶材料を非酸化性雰囲気中において加圧・加熱して拡散
接合するにあたり、接合面の結晶方位関係を制御して直
接的に接合することを特徴とする単結晶モリブデンの拡
散接合方法を提供する． この方法においては、接合界面での原子配列の整合性を
高めるために単結晶の結晶方位関係を制シ 御するが、その手段としては、接合面において、傾斜角
および／まなは捻り角を与える方法がある。

この場合、傾斜角と接合面の結晶に垂直な軸の回りの捻
り角度との和を１０度以内に制御して接触させ、拡散接
合することが好ましく、また、上記１０度以内よりら大
きい場合には、接合する界面で被接合物の原子が相互に
対応するように拡散接合することが好ましい． 接合界面の双方の原子の配列が、接合面に対して鏡映関
係となる位置で接合することもこの発明の方法の態様で
ある。

これらのいずれの場合においても、接合界面に第３金属
を挿入することなく、単結晶材料を直接に拡散接合する
。

この接合の方法は、接合した界面で十分な強さを発生さ
せるためには、被接合体の原子の接合界面での整合性を
高めることが有効であるとの知見に基づいている。

たとえば第１図に示したように、接合する単結晶材料（
１）（２）の接合面において結晶面の傾斜角（α）を与
えることにより、接合継手の引張強さは母材の引張強か
に達する．また、第２図に示したように、結晶面に垂直
な軸の回りに単結晶材：ｆｌ（１）（２）を捻って捻り
角（β）を与えることにより、接合継手の引張強さは、
母材の引張り強さに達する。この傾斜角と捻り角は単独
に、または双方とも与えるようにしてもよい，この場合
、両者（α）（β）の和を１０度以内とするのが好まし
い． もちろん、第３図に示したように、捻り角（β）が１０
度を超える場合でも、界面で被接合物の原子同士が対応
する場合（対応原子：ａ》には、接合継手の引張強さは
母材の引張強さに達する．また、さらに第４図に示した
ように、接合界面が双晶界面（Ｓ）となるように接合し
てもよい。双晶界面（Ｓ）では、その界面において両側
の原子の配列が接合界面に対して鏡映関係になっており
、界面での整合性が高く、接合継手の引弦強さは母材の
引張強さに達する． なお、拡散接合にあたっては、接合面の表面処理、接合
時の温度、圧力、雰囲気等の条件について、あらかじめ
試験片を用いて再結晶化しない範囲のものを選択する。

雰囲気については、モリブデン接合面が酸化されない非
酸化性雰囲気とする．（実施例） 以下この発明の実施例を説明する。

実施例１ ２次再結晶法で作製した純モリブデンの単結晶板を使用
し、第５図に示したように試料（Ｎ０．１〜Ｎ０６）を
採取した．また、この接合面（Ｓ）をＸ線ラウエ法によ
り結晶方位測定した。表１は、第５図で採取した接合試
料Ｎｏ．　１と接合試利Ｎａ　２の接合の結果を示した
ものであり、接合面の結晶方位を一致させて接合してい
る．実施例１は接合する面を機械加工して面粗さを約２
μｍに仕上げ、そのあと電解研磨を行い表面加工層を取
り除いて拡散接合を行っている．接合部には再結晶はみ
られず，接合継手の引張強さは母材の引領強さに達した
． なお、機械加工後の電解研磨により表面加工層を取り除
いていない参考例１の場合には、接合部には再結晶の発
生がみられ、接合継手は機械加工中に破断し、その結合
強さを評価することは出来なかつな．モリブデンを接合
する場合、このように接合部に再結晶が発生するとその
接合強さが著しく低下する。これはモリブデン特有の現
象である。

また、表２には銅の単結晶を用いて結晶方位を一致させ
て接合した場合の結果を示している．この接合条件では
銅は変形して、接合継手は再結晶している．しかし、接
合継手の引張強さは母材の引張強さに達している。

実施例２〜５ 表３は、第６図に示したように接合面での結晶方位＜１
２１＞を回転軸として回転させて接合面を接触させ、モ
リブデン単結晶を拡散接合した場合のその捻り角と接合
結果との関係を示したものである。

接合する面を機械加工して表面粗さを約２μｍに仕上げ
、そのあと電解研磨を行い表面加工層を収り除いて、拡
散接合を行っている。いずれの試料にも接合部に再結晶
はみられなかった。接合面での捻り角が１０度以内の場
合、その接合継手の引張り強さは母材の引張り強さに達
した．捻り角が１５度以上では接合しない場合が多いが
、捻り角６３度まで回転して接合した場合には、第３図
に示したように接合する単結晶の原子が対応し、接合面
での整合性が良くなり、接合強さが大きく向上した．．
ｔな、捻り角９０度の場合にも接合面での整合性が良く
なり、接合強さが大きく向上した． 試料を用い、接合面での結晶方位を回転軸として回転さ
せて拡散接合した場合の捻り角と接合との関係を示して
いる．表３に示した結果と同様に、接合面での捻り角が
１０度以内の場合、その接合継手の引張強さは母材の引
張強さに達した．しかしながら、捻り角が１５度以上で
は接合しなかった。

実施例９〜１０ 表５は、第５図に示した方法で、試料ＮＱ　５とＮα６
とを用いて接合面に傾斜角と捻り角を与えて拡散接合し
た場合の結果を示している．接合面での捻り角と傾斜角
の和が１０度以内の場合、その接合継手の引張強さは母
材の引張強さに達した。しかしながら、捻り角と傾斜角
の和が１５度以上では接合しなかった． （発明の効果） 以上詳しく説明したように、この発明によれば、結晶粒
界にともなう脱化の問題もなく強度の大きな接合が可能
となる．また、ロウ材等の他の金属を使用しないので、
使用環境温度が高く、耐熱性に優れた接合継手が実現さ
れる．単結晶モリブデンまたはその合金の組立接合が可
能になり、レーザー用光学部品の組立接合、核融合炉お
よび原子炉村などの高性能構造用部品の組立接合が可能
となる．さらに純モリブデンの他、その種々のＮｉＣｒ
，Ｔｉ，Ｖ，Ｎｂ，Ｗ等との合金や粒界脆性が問題とな
って接合困器なタングステン、クロムなどの材料の接合
加工も可能となる．

【図面の簡単な説明】

第１図は、この発明の方法について、接合面での接合原
子の配列状況と傾斜角を例示した概念図であり、第２図
は接合面を上からみた接合面での原子の配列状況と捻り
角を例示した概念図である．第３図は接合面を６３度捻
ったときの、被接合物同士の原子の対応状況を例示した
概念図である。 第４図は接合面が双晶面の場合の原子の配列状況を例示
した概念図である．第５図は接合試料の採取方法を示し
た斜視図である．第６図は接合試験片の捻り接合部の外
観を示した斜視図である。 １．２・・・単結晶材料 α・・・傾　　　斜　　　角 β・・・捻　　り　　角 沖許出願人　　科学技術庁金属材科技術研究所長中川龍
一 第 図 β＝６３゜ 第 図 Ｓ 第 ジ 図

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）モリブデンまたはその合金の単結晶材料を非酸化
   性雰囲気中において加圧・加熱して拡散接合するにあた
   り、接合面の結晶方位関係を制御して直接的に接合する
   ことを特徴とする単結晶モリブデンの拡散接合方法。
2. （２）接合に際し、傾斜角および／または接合面の結晶
   面に垂直な軸の回りの捻り角を与える請求項（１）記載
   の単結晶モリブデンの拡散接合方法。
3. （３）傾斜角と捻り角との和を１０度以内とする請求項
   （２）記載の単結晶モリブデンの拡散接合方法。
4. （４）接合界面の対向面の原子配列を鏡映関係に制御し
   て接合する請求項（１）記載の単結晶モリブデンの拡散
   接合方法。