JPH02270551A - 遮断部材 - Google Patents
遮断部材Info
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- JPH02270551A JPH02270551A JP9387189A JP9387189A JPH02270551A JP H02270551 A JPH02270551 A JP H02270551A JP 9387189 A JP9387189 A JP 9387189A JP 9387189 A JP9387189 A JP 9387189A JP H02270551 A JPH02270551 A JP H02270551A
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Landscapes
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
本発明は、例えば自動車部品、冷蔵庫、クーラー等に利
用される撮動、音、熱等を遮断するための遮断部材に関
するものである。
用される撮動、音、熱等を遮断するための遮断部材に関
するものである。
従来、不織布、ゴムスポンジ、布等の基材の表面に一般
的なアクリル系の粘着剤を塗布し、その上に離型紙を貼
合わせた粘着テープを使用し、必要なときにその離型紙
を剥がし、それを防振、防音等を必要とする個所に貼着
していた。
的なアクリル系の粘着剤を塗布し、その上に離型紙を貼
合わせた粘着テープを使用し、必要なときにその離型紙
を剥がし、それを防振、防音等を必要とする個所に貼着
していた。
ところが、上記方法においては、基材表面の粘着剤と被
着体との間の接着力が低く、またあらかじめ基材表面に
粘着剤を塗布した防振、防音等のための粘着テープを別
に調製しておき、離型紙を剥がした後それを必要な部分
に貼着しなければならないという問題点があった。 本発明の目的は、接着力に優れているとともに、接着す
ると同時に防振、防音等の機能も発揮できる遮断部材を
提供することにある。
着体との間の接着力が低く、またあらかじめ基材表面に
粘着剤を塗布した防振、防音等のための粘着テープを別
に調製しておき、離型紙を剥がした後それを必要な部分
に貼着しなければならないという問題点があった。 本発明の目的は、接着力に優れているとともに、接着す
ると同時に防振、防音等の機能も発揮できる遮断部材を
提供することにある。
上記目的を達成するため、に、本発明では炭素数４〜１
８のアルキル基を有するアクリレート又はメタクリレー
ト〔以下、（メタ）アクリレートと総称する〕 １００
重量部に対し、多官能性アクリル化合物ｏ、ｏｏｓ〜５
重量部及び光重合開始剤０゜１〜５重量部を配合した組
成物を基材に塗布し、紫外線を照射することにより同組
成物を重合させるという手段を採用している。 ［手段の詳細な説明］ 炭素数４〜１８のアルキル基を有する（メタ）アクリレ
ートとしては、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチ
ル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）
アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、ヘキサデ
カノールの（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）
アクリレート等の直鎮又は分岐状のアルキル基を有する
（メタ）アクリレートを使用することができる。 多官能性アクリル化合物は、ラジカル重合性の（メタ）
７クリロイル基を複数個有する化合物をいい、例えば以
下のような化合物を使用することができる。 ■テトラメチレングリコールジアクリレートＣＨ２＝Ｃ
ＨＣＯＯ（ＣＨ２）４０ＣＯ−−ＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、大阪有機化学工業株式会社製、商品名ビスコ
ート＃１９５） ■ヘキサメチレングリコールジアクリレートＣＨ２＝Ｃ
ＨＣＯＯ（ＣＨ２）ａ ０ＣＯ−−ＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、同じくビスコート＃２３０）■２．２−ビス
（アクリロイルメチル）プロパン（ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ
ＣＨ２）２ Ｃ（ＣＨ３）２（例えば、同じくビスコー
ト＃２１５）■トリオキシプロピレングリコールジアク
リレート ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２ＣＨ２０） ３ −−Ｃ
ＯＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、同じくビスコート＃３１０）■テトラオキシ
プロピレンジアクリレートＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２
ＣＨ（ＣＨ３）Ｏ）４−−ＣＯＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、同じくビスコート＃３３５）■（トリアクリ
ロイルメチル）エチルメタン（ＣＨ２＝Ｃ１−１ｃＯＯ
ｃＨ２）３ Ｃ（Ｃ２Ｈｓ ）（例えば、同じくビスコ
ート＃２９５）■（トリアクリロイルメチル）ヒドロキ
シメチルメタン （ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯＣＨ２）３ ＣＣＨ２０Ｈ（例え
ば、同じくビスコート＃３００）■（ＣＨ２＝ＣＨＣＯ
ＯＣＨ２ＣＨ２０） ３ＰＯ（例えば、同じくビスコー
ト３ＰＡ） ■ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−（Ｏ
Ｈ）ＣＨ２）ｎＯｃＯｃＨ＝ｃＨ２（例えば、同じくビ
スコ−）＃５４０、平均分子量約４８０） （例えば、同じくビスコ−ドロア００）■ＣＨ２＝ＣＨ
ＣＯＯ（ＣＨ２）５０−子量約７００） この多官能性アクリル化合物の配合割合は、前記（メタ
）アクリレート１００１ｉ（１部に対し、０゜００５〜
５重量部の範囲である。０．００５重量部未満では遮断
部材表面の柔軟性が大きくなりすぎて撮動、音、熱等の
遮断性能が低下し、５重量部を超えると遮断部材が硬く
なり過ぎて遮断性能を発揮できなくなる。 光重合開始剤としては、ベンゾインイソプロピルエーテ
ル、ｐ−Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、
７．７，８．８−テトラシアノキノジメタン、２．２−
ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン、２−ヒドロ
キシシクロへキシルフェニルケトン、ベンゾフェノン、
２−メチル〔４−（メチルチオ）フェニル〕−２−モル
ホリノー１−プロパノン等を使用することができる。 光重合開始剤の配合割合は、前記（メタ）アクリレート
１００重量部に対し、０．１〜５重量部の範囲である。 ０．１重量部未満では（メタ）アクリレート及び多官能
性アクリル化合物が硬化せず、５重量部を超えると光重
合開始剤が不純物となって遮断部材の接着性等の性能を
低下させ、またコストも上昇する。 前記（メタ）アクリレートに多官能性アクリル化合物と
光重合開始剤を配合した組成物を塗布する基材としては
、樹脂、ゴム、金属、金属の塗装品等を使用することが
できる。 本発明の遮断部材は前記（メタ）アクリレートに所定量
の多官能性アクリル化合物と光重合開始剤を配合した組
成物を前記基材に０．１〜３ｍｍ程度の厚さに塗布し、
所定の距離から紫外線を数分間照射することによって容
易に得られる。上記組成物の塗布厚が０．１ ｍｎ＋未
満では振動、音、熱等の遮断性能を十分に発揮しにくく
なり、３ｍ＋Ｉ＋を超えると組成物の塗布が困難となり
やすく、また紫外線による硬化時間が長くなる。 ［作用］ 前記手段を採用したことにより、基材に塗布された（メ
タ）アクリレート、多官能性アクリル化合物及び光重合
開始剤からなる組成物が紫外線によって速やかに硬化す
るとともに、柔軟性と粘着性を発揮する炭素数４〜１８
の（メタ）アクリレートと適度な架橋構造を形成する多
官能性アクリル化合物との共重合により得られる高分子
量のアクリル系の重合体が十分な接着力を発揮し、しか
も基材に塗布されたこの高分子量のアクリル系の重合体
が防振性、防音性、断熱性等の遮断性能を有効に発揮す
るものと考えられる。 ［実施例１〜１５及び比較例１〜７］ 次に、本発明を具体化した実施例を比較例と対比して説
明する。なお、以下の各別において、部は重量部を表す
。 （１）塗布する組成物の調製 後記表−１及び表−２に示す（メタ）アクリレート、多
官能性アクリル化合物及び光重合開始剤を混合し、基材
表面に塗布するための組成物を調製した。 （２）試験片の作製 ポリプロピレン樹脂板上に上記組成物を０．１關の厚さ
に塗布後、その表面をポリエチレンテレフタレートの剥
離テープでカバーした後、２０ｃｍの高さから８分間紫
外線を照射して組成物を重合させた後、剥離テープを取
り除いた。１００℃で２分間乾燥を行い、その後、ポリ
プロピレン樹脂板に前記組成物を塗布して同様に作製し
たものを２５１ＩＩｍ×２５ＩＩＩＩＩｌの接着面積で
重ね合わせ、５ ｋｇで１分間荷重をかけて圧着し試験
片とした。 （３）きしみ音の測定 上記試験片の一方のポリプロピレン樹脂板を他方のポリ
プロピレン樹脂板に対し１０１ｍの振幅で１分間に６０
往復させて下記のような判断できしみ音を測定した。そ
の結果を表−３及び表−４に示す。 ○；きしみ音は発生しなかった。 △：きしみ音の発生があった。 ×：大きなきしみ音が発生した。 （４）引張剪断強度の測定 前記試験片を常温において、引張スピード３０ｍｍ／１
ｌｉｎの条件で引張剪断強度を測定した。 各実施例及び比較例の試験片について測定した引張剪断
強度を表−３及び表−４に示す。 表−２ 表−１及び表−２中の略号は次の意味を表す。 ｎ−ＢＡ ： ｎ−ブチルアクリレート２−Ｅｌ（Ａ
： ２−エチルへキシルアクリレートＣＢＡ：ｎ−オ
クチルアクリレート Ｃｌ０Ａ：ｎ−デカノールのアクリレートＣｌ２Ａ：ｎ
−ドデカノールのアクリレートＣＩＢＡ二ｎ−オクタデ
カノールのアクリレート多官能性アクリル化合物の欄の
■〜［相］は、前記した一般式で表される化合物である
。 （ａ）：ベンゾインイソプロビルエーテル（ｂｌｉｐ−
Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル ｔｃ＋： ７，７，８．８−テトラシアノキノジメタン
（ｄｉ：２．２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェ
ノン （ｅｌ ： ２−ヒドロキシシクロへキシルフェニルケ
トン （ｆ）：ベンゾフェノン （ｇｌ ： ２−メチル−〔４−（メチルチオ）フェニ
ル〕−２−モルフォリノ−１−プロパノン表−３ 表−３中の引張剪断強度の欄の＊は、遮断部材が破壊し
たことを示す。 表−４ 上記表−３及び表−４かられかるように、本発明の実施
例１〜１５では常温における引張剪断強度が１．０〜１
．３ ｋｇ／−でいずれも遮断部材が破壊し、ポリプロ
ピレン樹脂板同士の間の接着力が優れているとともに、
いずれもきしみ音が発生しない、一方、多官能性アクリ
ル化合物の配合割合が本発明の範囲外の場合（比較例１
． ２． ４． ５）、光重合開始剤の配合割合が本発
明の範囲外の場合（比較例３，６．７） 、引張剪断強
度がｏ、 ｉ −ｏ。 ９ｋｇ／ｃｍと低く、きしみ音が発生する場合が多い。 各実施例の遮断部材がこのような優れた性能を示す理由
は、柔軟性と粘着性を発揮する炭素数４〜１８の（メタ
）アクリレートと適度な架橋構造を形成する多官能性ア
クリル化合物とが紫外線照射によって共重合し、それに
より得られる高分子量のアクリル系の重合体が十分な接
着力を発揮し、しかも基材のアクリル塗装板に塗布され
たこの高分子量のアクリル系の重合体が防振性、防音性
、断熱性等の遮断性能を有効に発揮するものと考えられ
る。従って、樹脂、ゴム等の製品の製造時に遮断性能を
必要とする個所に前記特定の組成物を塗布し、紫外線を
照射した後、相手部材に貼合わせることによってそのま
ま遮断性能を発揮させることができる。 ［発明の効果］ 本発明の遮断部材は、十分な接着力を有するとともに、
紫外線を照射することにより、直ちに防振、防音、断熱
等の遮断機能を発揮できるという効果を奏する。
８のアルキル基を有するアクリレート又はメタクリレー
ト〔以下、（メタ）アクリレートと総称する〕 １００
重量部に対し、多官能性アクリル化合物ｏ、ｏｏｓ〜５
重量部及び光重合開始剤０゜１〜５重量部を配合した組
成物を基材に塗布し、紫外線を照射することにより同組
成物を重合させるという手段を採用している。 ［手段の詳細な説明］ 炭素数４〜１８のアルキル基を有する（メタ）アクリレ
ートとしては、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチ
ル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）
アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、ヘキサデ
カノールの（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）
アクリレート等の直鎮又は分岐状のアルキル基を有する
（メタ）アクリレートを使用することができる。 多官能性アクリル化合物は、ラジカル重合性の（メタ）
７クリロイル基を複数個有する化合物をいい、例えば以
下のような化合物を使用することができる。 ■テトラメチレングリコールジアクリレートＣＨ２＝Ｃ
ＨＣＯＯ（ＣＨ２）４０ＣＯ−−ＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、大阪有機化学工業株式会社製、商品名ビスコ
ート＃１９５） ■ヘキサメチレングリコールジアクリレートＣＨ２＝Ｃ
ＨＣＯＯ（ＣＨ２）ａ ０ＣＯ−−ＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、同じくビスコート＃２３０）■２．２−ビス
（アクリロイルメチル）プロパン（ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ
ＣＨ２）２ Ｃ（ＣＨ３）２（例えば、同じくビスコー
ト＃２１５）■トリオキシプロピレングリコールジアク
リレート ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２ＣＨ２０） ３ −−Ｃ
ＯＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、同じくビスコート＃３１０）■テトラオキシ
プロピレンジアクリレートＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２
ＣＨ（ＣＨ３）Ｏ）４−−ＣＯＣＨ＝ＣＨ２ （例えば、同じくビスコート＃３３５）■（トリアクリ
ロイルメチル）エチルメタン（ＣＨ２＝Ｃ１−１ｃＯＯ
ｃＨ２）３ Ｃ（Ｃ２Ｈｓ ）（例えば、同じくビスコ
ート＃２９５）■（トリアクリロイルメチル）ヒドロキ
シメチルメタン （ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯＣＨ２）３ ＣＣＨ２０Ｈ（例え
ば、同じくビスコート＃３００）■（ＣＨ２＝ＣＨＣＯ
ＯＣＨ２ＣＨ２０） ３ＰＯ（例えば、同じくビスコー
ト３ＰＡ） ■ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−（Ｏ
Ｈ）ＣＨ２）ｎＯｃＯｃＨ＝ｃＨ２（例えば、同じくビ
スコ−）＃５４０、平均分子量約４８０） （例えば、同じくビスコ−ドロア００）■ＣＨ２＝ＣＨ
ＣＯＯ（ＣＨ２）５０−子量約７００） この多官能性アクリル化合物の配合割合は、前記（メタ
）アクリレート１００１ｉ（１部に対し、０゜００５〜
５重量部の範囲である。０．００５重量部未満では遮断
部材表面の柔軟性が大きくなりすぎて撮動、音、熱等の
遮断性能が低下し、５重量部を超えると遮断部材が硬く
なり過ぎて遮断性能を発揮できなくなる。 光重合開始剤としては、ベンゾインイソプロピルエーテ
ル、ｐ−Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、
７．７，８．８−テトラシアノキノジメタン、２．２−
ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン、２−ヒドロ
キシシクロへキシルフェニルケトン、ベンゾフェノン、
２−メチル〔４−（メチルチオ）フェニル〕−２−モル
ホリノー１−プロパノン等を使用することができる。 光重合開始剤の配合割合は、前記（メタ）アクリレート
１００重量部に対し、０．１〜５重量部の範囲である。 ０．１重量部未満では（メタ）アクリレート及び多官能
性アクリル化合物が硬化せず、５重量部を超えると光重
合開始剤が不純物となって遮断部材の接着性等の性能を
低下させ、またコストも上昇する。 前記（メタ）アクリレートに多官能性アクリル化合物と
光重合開始剤を配合した組成物を塗布する基材としては
、樹脂、ゴム、金属、金属の塗装品等を使用することが
できる。 本発明の遮断部材は前記（メタ）アクリレートに所定量
の多官能性アクリル化合物と光重合開始剤を配合した組
成物を前記基材に０．１〜３ｍｍ程度の厚さに塗布し、
所定の距離から紫外線を数分間照射することによって容
易に得られる。上記組成物の塗布厚が０．１ ｍｎ＋未
満では振動、音、熱等の遮断性能を十分に発揮しにくく
なり、３ｍ＋Ｉ＋を超えると組成物の塗布が困難となり
やすく、また紫外線による硬化時間が長くなる。 ［作用］ 前記手段を採用したことにより、基材に塗布された（メ
タ）アクリレート、多官能性アクリル化合物及び光重合
開始剤からなる組成物が紫外線によって速やかに硬化す
るとともに、柔軟性と粘着性を発揮する炭素数４〜１８
の（メタ）アクリレートと適度な架橋構造を形成する多
官能性アクリル化合物との共重合により得られる高分子
量のアクリル系の重合体が十分な接着力を発揮し、しか
も基材に塗布されたこの高分子量のアクリル系の重合体
が防振性、防音性、断熱性等の遮断性能を有効に発揮す
るものと考えられる。 ［実施例１〜１５及び比較例１〜７］ 次に、本発明を具体化した実施例を比較例と対比して説
明する。なお、以下の各別において、部は重量部を表す
。 （１）塗布する組成物の調製 後記表−１及び表−２に示す（メタ）アクリレート、多
官能性アクリル化合物及び光重合開始剤を混合し、基材
表面に塗布するための組成物を調製した。 （２）試験片の作製 ポリプロピレン樹脂板上に上記組成物を０．１關の厚さ
に塗布後、その表面をポリエチレンテレフタレートの剥
離テープでカバーした後、２０ｃｍの高さから８分間紫
外線を照射して組成物を重合させた後、剥離テープを取
り除いた。１００℃で２分間乾燥を行い、その後、ポリ
プロピレン樹脂板に前記組成物を塗布して同様に作製し
たものを２５１ＩＩｍ×２５ＩＩＩＩＩｌの接着面積で
重ね合わせ、５ ｋｇで１分間荷重をかけて圧着し試験
片とした。 （３）きしみ音の測定 上記試験片の一方のポリプロピレン樹脂板を他方のポリ
プロピレン樹脂板に対し１０１ｍの振幅で１分間に６０
往復させて下記のような判断できしみ音を測定した。そ
の結果を表−３及び表−４に示す。 ○；きしみ音は発生しなかった。 △：きしみ音の発生があった。 ×：大きなきしみ音が発生した。 （４）引張剪断強度の測定 前記試験片を常温において、引張スピード３０ｍｍ／１
ｌｉｎの条件で引張剪断強度を測定した。 各実施例及び比較例の試験片について測定した引張剪断
強度を表−３及び表−４に示す。 表−２ 表−１及び表−２中の略号は次の意味を表す。 ｎ−ＢＡ ： ｎ−ブチルアクリレート２−Ｅｌ（Ａ
： ２−エチルへキシルアクリレートＣＢＡ：ｎ−オ
クチルアクリレート Ｃｌ０Ａ：ｎ−デカノールのアクリレートＣｌ２Ａ：ｎ
−ドデカノールのアクリレートＣＩＢＡ二ｎ−オクタデ
カノールのアクリレート多官能性アクリル化合物の欄の
■〜［相］は、前記した一般式で表される化合物である
。 （ａ）：ベンゾインイソプロビルエーテル（ｂｌｉｐ−
Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル ｔｃ＋： ７，７，８．８−テトラシアノキノジメタン
（ｄｉ：２．２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェ
ノン （ｅｌ ： ２−ヒドロキシシクロへキシルフェニルケ
トン （ｆ）：ベンゾフェノン （ｇｌ ： ２−メチル−〔４−（メチルチオ）フェニ
ル〕−２−モルフォリノ−１−プロパノン表−３ 表−３中の引張剪断強度の欄の＊は、遮断部材が破壊し
たことを示す。 表−４ 上記表−３及び表−４かられかるように、本発明の実施
例１〜１５では常温における引張剪断強度が１．０〜１
．３ ｋｇ／−でいずれも遮断部材が破壊し、ポリプロ
ピレン樹脂板同士の間の接着力が優れているとともに、
いずれもきしみ音が発生しない、一方、多官能性アクリ
ル化合物の配合割合が本発明の範囲外の場合（比較例１
． ２． ４． ５）、光重合開始剤の配合割合が本発
明の範囲外の場合（比較例３，６．７） 、引張剪断強
度がｏ、 ｉ −ｏ。 ９ｋｇ／ｃｍと低く、きしみ音が発生する場合が多い。 各実施例の遮断部材がこのような優れた性能を示す理由
は、柔軟性と粘着性を発揮する炭素数４〜１８の（メタ
）アクリレートと適度な架橋構造を形成する多官能性ア
クリル化合物とが紫外線照射によって共重合し、それに
より得られる高分子量のアクリル系の重合体が十分な接
着力を発揮し、しかも基材のアクリル塗装板に塗布され
たこの高分子量のアクリル系の重合体が防振性、防音性
、断熱性等の遮断性能を有効に発揮するものと考えられ
る。従って、樹脂、ゴム等の製品の製造時に遮断性能を
必要とする個所に前記特定の組成物を塗布し、紫外線を
照射した後、相手部材に貼合わせることによってそのま
ま遮断性能を発揮させることができる。 ［発明の効果］ 本発明の遮断部材は、十分な接着力を有するとともに、
紫外線を照射することにより、直ちに防振、防音、断熱
等の遮断機能を発揮できるという効果を奏する。
Claims (1)
- １、炭素数４〜１８のアルキル基を有するアクリレート
又はメタクリレート１００重量部に対し、多官能性アク
リル化合物０．００５〜５重量部及び光重合開始剤０．
１〜５重量部を配合した組成物を基材に塗布し、紫外線
を照射することにより同組成物を重合させてなる遮断部
材。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9387189A JPH02270551A (ja) | 1989-04-13 | 1989-04-13 | 遮断部材 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9387189A JPH02270551A (ja) | 1989-04-13 | 1989-04-13 | 遮断部材 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02270551A true JPH02270551A (ja) | 1990-11-05 |
Family
ID=14094523
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9387189A Pending JPH02270551A (ja) | 1989-04-13 | 1989-04-13 | 遮断部材 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02270551A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5008275A (en) * | 1989-02-17 | 1991-04-16 | Bayer Aktiengesellschaft | Pesticidal pyridyl-substituted acrylic ester compounds |
| JPH06269726A (ja) * | 1993-03-19 | 1994-09-27 | Ushio Inc | 光硬化性物質の硬化方法 |
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| JPS57123844A (en) * | 1981-01-20 | 1982-08-02 | Central Glass Co Ltd | Formation of colored layer or electrically-conductive layer on plate glass |
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-
1989
- 1989-04-13 JP JP9387189A patent/JPH02270551A/ja active Pending
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