JPH02275720A - 酸化物超伝導材料 - Google Patents
酸化物超伝導材料Info
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- JPH02275720A JPH02275720A JP1095758A JP9575889A JPH02275720A JP H02275720 A JPH02275720 A JP H02275720A JP 1095758 A JP1095758 A JP 1095758A JP 9575889 A JP9575889 A JP 9575889A JP H02275720 A JPH02275720 A JP H02275720A
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- Japan
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- superconducting
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- superconducting transition
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、高い超伝導転移温度を持つ酸化物超伝導材料
に関するものである。
に関するものである。
従来の技術
超伝導材料は、１）電気抵抗がゼロである、２）完全反
磁性である、 ３）ジョセフソン効果がある、といった
、他の材料にない特性を持ッており、既に超伝導マグネ
ットや、５ＱＵＩＤ等に利用されている。また今後も、
電力輸送、発電器、核融合プラズマ閉じ込め、磁気浮上
列車、磁気シールド、高速コンピュータ等の幅広い応用
が期待されている。その材料としては、従来、Ｎｂ３Ｇ
ｅ 等の金属系の超伝導体が用いられていた。
磁性である、 ３）ジョセフソン効果がある、といった
、他の材料にない特性を持ッており、既に超伝導マグネ
ットや、５ＱＵＩＤ等に利用されている。また今後も、
電力輸送、発電器、核融合プラズマ閉じ込め、磁気浮上
列車、磁気シールド、高速コンピュータ等の幅広い応用
が期待されている。その材料としては、従来、Ｎｂ３Ｇ
ｅ 等の金属系の超伝導体が用いられていた。
発明が解決しようとする課題
ところが、金属系超伝導体では、超伝導転移温度は最も
高いものでも２３に程度であり、実使用時には高価な液
体ヘリウムと大がかりな断熱装置を使って冷却しなけれ
ばならず、工業上大きな問題であった。このため、より
高温で超伝導体となる材料の探索が行われていた。
高いものでも２３に程度であり、実使用時には高価な液
体ヘリウムと大がかりな断熱装置を使って冷却しなけれ
ばならず、工業上大きな問題であった。このため、より
高温で超伝導体となる材料の探索が行われていた。
１９８６年に、 ヘ゛トリルｔ（Ｂｅｄｎｏｒｚ）と
ミューラ−（Ｍｕ Ｉ １ｅｒ）により約４０にという
高い超伝導転移温度をもつ、酸化物系超伝導材料（Ｌ
ａ＋−ｚＳ ｒ ２）２ＣｕＯｘが見いだされ、それ以
後ＹＢａ２Ｃｕ３Ｏｘ、Ｂｕｓｒ−Ｃａ−Ｃｕ−０など
で、あいついでより高い温度での超伝導転移が報告され
ている。超伝導転移温度が高いほど冷却が容易となり、
また同じ温度で使用した場合の臨界電流密度や臨界磁場
も大きくなる事が予想され、応用範囲も広がるものと期
待される。
ミューラ−（Ｍｕ Ｉ １ｅｒ）により約４０にという
高い超伝導転移温度をもつ、酸化物系超伝導材料（Ｌ
ａ＋−ｚＳ ｒ ２）２ＣｕＯｘが見いだされ、それ以
後ＹＢａ２Ｃｕ３Ｏｘ、Ｂｕｓｒ−Ｃａ−Ｃｕ−０など
で、あいついでより高い温度での超伝導転移が報告され
ている。超伝導転移温度が高いほど冷却が容易となり、
また同じ温度で使用した場合の臨界電流密度や臨界磁場
も大きくなる事が予想され、応用範囲も広がるものと期
待される。
本発明は、これら新しい酸化物超伝導体組成の一つであ
る。
る。
課題を解決するための手段
組成として、少なくともＴ Ｌ Ｓ ｒ＋ Ｌ ｎ
およびＣｕ（ここでＬｎはＹ、 Ｌａ、 Ｐｒ＋
Ｎｄ、 ＳｒＬ Ｅｕ＋ Ｇｄ＋ Ｔｂ＋
Ｄｙ＋ Ｈｏｔ Ｅｒｒ Ｔｍ。
およびＣｕ（ここでＬｎはＹ、 Ｌａ、 Ｐｒ＋
Ｎｄ、 ＳｒＬ Ｅｕ＋ Ｇｄ＋ Ｔｂ＋
Ｄｙ＋ Ｈｏｔ Ｅｒｒ Ｔｍ。
Ｙｂ、Ｌｕの内の１種類以上）を含み、Ｓ ｒ／Ｌｎ比
が２より大きく、かつ格子定数がａ＝０．３８１ｆｆｈ
ｃ＝１．２２ｎｍの正方晶系に属する結晶構造を有
することを特徴とする、酸化物超伝導材料。
が２より大きく、かつ格子定数がａ＝０．３８１ｆｆｈ
ｃ＝１．２２ｎｍの正方晶系に属する結晶構造を有
することを特徴とする、酸化物超伝導材料。
作用
発明者等は、従来知られていない酸化物高温超伝導体の
組成Ｊｔを鋭意探索・研究した結果、上記の組成からな
る物質において、比較的高い温度における超伝導転移を
見いだした。その超伝導転移温度は約９０にであり、従
来の金属系材料はもちろん、（Ｌａ＋−ｚＳ ｒｚ）２
ｃｕＯｘよりも高い。以下にＬｎの代表としてＹを用い
た場合について、実施例により本発明を説明する。
組成Ｊｔを鋭意探索・研究した結果、上記の組成からな
る物質において、比較的高い温度における超伝導転移を
見いだした。その超伝導転移温度は約９０にであり、従
来の金属系材料はもちろん、（Ｌａ＋−ｚＳ ｒｚ）２
ｃｕＯｘよりも高い。以下にＬｎの代表としてＹを用い
た場合について、実施例により本発明を説明する。
実施例
出発原料として、純度９９％以上のＴｌ２Ｏ３゜Ｂ１２
Ｃｈ＋Ｙ２Ｏ３、Ｓ ｒ ＣＯ３１Ｃｕ Ｏの各粉末を
用いた。これらの粉末のうち、５ｒＣｏ３とＣｕＯを、
Ｓｒ：Ｃｕ＝２： １の比率となり、かつ合計３０ｇ
となるように秤量し、振動ミルにて直径２ｍｍのＺｒＯ
２ボールを用い、エタノール４０ｍ１を分散媒として１
時間粉砕孔合した。混合終了後、分散媒ごと全量を乾燥
機中で１２０ ’Ｃで乾燥させた。得られた粉末を１０
００°Ｃで５時間、空気中で仮焼した後、振動ミルにて
前述と同様の方法で３０分間粉砕し、１２０’Ｃで乾燥
させた。この仮焼粉末をＸ線回折により分析し、Ｓ ｒ
２Ｃｕ Ｏ３が生成している事を確認した。
Ｃｈ＋Ｙ２Ｏ３、Ｓ ｒ ＣＯ３１Ｃｕ Ｏの各粉末を
用いた。これらの粉末のうち、５ｒＣｏ３とＣｕＯを、
Ｓｒ：Ｃｕ＝２： １の比率となり、かつ合計３０ｇ
となるように秤量し、振動ミルにて直径２ｍｍのＺｒＯ
２ボールを用い、エタノール４０ｍ１を分散媒として１
時間粉砕孔合した。混合終了後、分散媒ごと全量を乾燥
機中で１２０ ’Ｃで乾燥させた。得られた粉末を１０
００°Ｃで５時間、空気中で仮焼した後、振動ミルにて
前述と同様の方法で３０分間粉砕し、１２０’Ｃで乾燥
させた。この仮焼粉末をＸ線回折により分析し、Ｓ ｒ
２Ｃｕ Ｏ３が生成している事を確認した。
この５ｒ２ＣｕＯ３粉末とＴ １２０ａ、Ｙ２Ｏ３，Ｃ
ｕＯ粉末を、表１の組成比となり、かつ粉末の総重量が
５ｇとなるようにそれぞれ秤量した。
ｕＯ粉末を、表１の組成比となり、かつ粉末の総重量が
５ｇとなるようにそれぞれ秤量した。
表１．配合組成比（モル比）
磁率が急激に変化し始める温度（Ｔ３）を求めた。
結果を表２に示した。
表２．焼結体の特性（単位Ｋ）
秤量粉末をらいかい機により１時間粉砕孔合した。混合
終了後、この粉末の０．４ｇを１５ｍｍＸ５ｍｍの金型
中で５００ Ｋ ｇ／ｃ ｍ２の圧力で一軸加圧成形し
た。この成形体を、Ａｌ１箔で包み、さらに石英チュー
ブ中に減圧状態で封じ込め、電気炉にて９００−９５０
°Ｃで１−４０時間焼成した。昇降温速度はいずれも４
００″Ｃ／ｈとした。
終了後、この粉末の０．４ｇを１５ｍｍＸ５ｍｍの金型
中で５００ Ｋ ｇ／ｃ ｍ２の圧力で一軸加圧成形し
た。この成形体を、Ａｌ１箔で包み、さらに石英チュー
ブ中に減圧状態で封じ込め、電気炉にて９００−９５０
°Ｃで１−４０時間焼成した。昇降温速度はいずれも４
００″Ｃ／ｈとした。
焼結体は銀電極を付け、通常の４端子法により電気抵抗
の温度変化を測定電流１０ｍＡで３００Ｋから ５Ｋま
で測定し、超伝導転移により電気抵抗が急激に低下し始
める温度（ＴＩ）と、抵抗が０となる温度（Ｔ２）を求
めた。また、焼結体の帯磁率の温度変化を測定し、マイ
スナー効果により帯Ｔｌ ： Ｔ２ ： Ｔ３ ； ｌｎｓ： 電気抵抗低下開始温度（Ｔｃ ｏｎｓｅｔ）電気抵抗消
失温度 （Ｔｃ Ｒ＝０）マイスナー効果開始温度 絶縁体 表２より明らかなように、Ｎ０１ｌの試料では超伝導転
移は観察されず、電気抵抗は半導体的に増加し、１００
に以下では測定用の電流が流れなくなり、絶縁体となっ
た。一方、Ｎｏ、２＋ Ｎｏ−３の試料では、３００−
１００に間では電気抵抗がやや増加するが、いずれも９
０−７０に付近で電気抵抗が大きく減少した。この抵抗
変化によるオンセット温度は、Ｎｏ Ｊの試料の９００
℃−５ｈ焼成で最も高＜、９５にであった。電気抵抗の
低下は、オンセット温度付近より低温ではかなりゆるや
かとなり、０抵抗温度は１０−１５に程度であった。ま
た、マイスナー効果による帯磁率の変化も、Ｎｏ、２．
３の試料では観察され、最も高かったのは、やはりＮ０
１３の試料の９００’Ｃ−５ｈ焼成で、６５■〈であっ
た。
の温度変化を測定電流１０ｍＡで３００Ｋから ５Ｋま
で測定し、超伝導転移により電気抵抗が急激に低下し始
める温度（ＴＩ）と、抵抗が０となる温度（Ｔ２）を求
めた。また、焼結体の帯磁率の温度変化を測定し、マイ
スナー効果により帯Ｔｌ ： Ｔ２ ： Ｔ３ ； ｌｎｓ： 電気抵抗低下開始温度（Ｔｃ ｏｎｓｅｔ）電気抵抗消
失温度 （Ｔｃ Ｒ＝０）マイスナー効果開始温度 絶縁体 表２より明らかなように、Ｎ０１ｌの試料では超伝導転
移は観察されず、電気抵抗は半導体的に増加し、１００
に以下では測定用の電流が流れなくなり、絶縁体となっ
た。一方、Ｎｏ、２＋ Ｎｏ−３の試料では、３００−
１００に間では電気抵抗がやや増加するが、いずれも９
０−７０に付近で電気抵抗が大きく減少した。この抵抗
変化によるオンセット温度は、Ｎｏ Ｊの試料の９００
℃−５ｈ焼成で最も高＜、９５にであった。電気抵抗の
低下は、オンセット温度付近より低温ではかなりゆるや
かとなり、０抵抗温度は１０−１５に程度であった。ま
た、マイスナー効果による帯磁率の変化も、Ｎｏ、２．
３の試料では観察され、最も高かったのは、やはりＮ０
１３の試料の９００’Ｃ−５ｈ焼成で、６５■〈であっ
た。
発明者等は、表１に示した以外にも種々の希土類元素と
組成比でＴｌ −８ｒ−Ｌｎ−Ｃｕ−０系酸化物を作成
し、その超伝導転移温度を測定したが、Ｓｒ／Ｌｎ比が
２を越える値でなければ、５０に以上の超伝導転移を示
すものが得られながうた。Ｓ ｒ ／ Ｌ ｎ比の最適
値は５−１０付近であるが、少なくとも３≦Ｓｒ／Ｌｎ
≦１５の範囲内でないと、超伝導相の体積分率が非常に
少なくなった。一方Ｎ ＴＬ Ｃｕ量については、
ＳｒやＬｎに対して多すぎる場合でも、Ｔｌは焼成中に
昇華して減少していき、またＣｕも焼結体中にＣａＯと
して残るだけであり、配合組成比としては、かなり広い
範囲で超伝導転移を示す試料を得ることが出来た。ただ
し、少なすぎる場合には、当然、生成する超伝導相の体
積分率は減少した。
組成比でＴｌ −８ｒ−Ｌｎ−Ｃｕ−０系酸化物を作成
し、その超伝導転移温度を測定したが、Ｓｒ／Ｌｎ比が
２を越える値でなければ、５０に以上の超伝導転移を示
すものが得られながうた。Ｓ ｒ ／ Ｌ ｎ比の最適
値は５−１０付近であるが、少なくとも３≦Ｓｒ／Ｌｎ
≦１５の範囲内でないと、超伝導相の体積分率が非常に
少なくなった。一方Ｎ ＴＬ Ｃｕ量については、
ＳｒやＬｎに対して多すぎる場合でも、Ｔｌは焼成中に
昇華して減少していき、またＣｕも焼結体中にＣａＯと
して残るだけであり、配合組成比としては、かなり広い
範囲で超伝導転移を示す試料を得ることが出来た。ただ
し、少なすぎる場合には、当然、生成する超伝導相の体
積分率は減少した。
次に表２に示した各焼結体を粉砕し、粉末Ｘ線回折測定
を行ったところ、超電導転移を示さない、Ｎｏ、１の試
料も含め、いずれの焼結体でも、ａ＝０．３８ｎｍ１
ｃ＝１２．Ｌｎｍの正方晶系に属する相が主要相として
生成していた。この相の格子定数および回折パターンは
、約９０ Ｋの超伝導転移温度を持つ（Ｔ Ｉ ＋Ｐ
ｂ ）Ｓ ｒ２ｃ ａ Ｃｕ２０ｘ相と類似しており、
従っていわゆる（１２１２）型の結晶構造を持つ。次に
、格子定数をより正確に測定してみると、超伝導性を示
さないＮｏ、ｌの試料と、Ｎｏ、２．３の試料では、ａ
軸長は０．３８２ｎｍで変わらないが、Ｃ軸長にわずか
な差があり、超伝導を示さないものが１．１９ ｎｍ程
度であるのに対して、超伝導となるものでは１．２２ｎ
ｍ程度であった。
を行ったところ、超電導転移を示さない、Ｎｏ、１の試
料も含め、いずれの焼結体でも、ａ＝０．３８ｎｍ１
ｃ＝１２．Ｌｎｍの正方晶系に属する相が主要相として
生成していた。この相の格子定数および回折パターンは
、約９０ Ｋの超伝導転移温度を持つ（Ｔ Ｉ ＋Ｐ
ｂ ）Ｓ ｒ２ｃ ａ Ｃｕ２０ｘ相と類似しており、
従っていわゆる（１２１２）型の結晶構造を持つ。次に
、格子定数をより正確に測定してみると、超伝導性を示
さないＮｏ、ｌの試料と、Ｎｏ、２．３の試料では、ａ
軸長は０．３８２ｎｍで変わらないが、Ｃ軸長にわずか
な差があり、超伝導を示さないものが１．１９ ｎｍ程
度であるのに対して、超伝導となるものでは１．２２ｎ
ｍ程度であった。
また、これらの値は希土類元素の種類により、若干変化
した。
した。
類似の組成の組合せと結晶構造を持つ、Ｂ１２５ｒ３−
ｚＬｎｚＣＬＩ２０Ｘ系では、やはりＳｒ／Ｌｎ比によ
って超伝導特性が変化することが知られいる。
ｚＬｎｚＣＬＩ２０Ｘ系では、やはりＳｒ／Ｌｎ比によ
って超伝導特性が変化することが知られいる。
この場合、結晶構造は、いわゆる（２２１２）相であり
、Ｂ ｉ２ｓ ｒ２（Ｓ ｒ＋Ｌｎ）Ｃｕ２０ｘとなっ
て、Ｂ ｊ２Ｓｒ２ＣａＣｕｘｏｘ相のＣａサイトがＳ
ｒとＬｎによって置換されたものである。Ｃａサイトに
希土類だけを含む、Ｂ ｉ２Ｓ ｒａＬｎＣｕ２０ｘは
超伝導を示さず、ＳｒとＬｎを含む事によって超伝導体
となることが知られている。同様に本発明の相の結晶構
造も、Ｔ ｉｓ ｒａｃａｃｕ２０ｘ相（１２１２相）
のＣａサイトがＳｒとＣａによって置換された、Ｔ Ｉ
Ｓ ｒ２（Ｓ ｒ ＋Ｌ ｎ ）Ｃｕ２０ｘと考えら
れる。Ｎｏ、Ｉの試料では、Ｓ ｒ／Ｌｎ＝２であり、
ＣａサイトにはＹしか含まれず、Ｎｏ、２．３の試料で
はＳｒ／Ｌｎ比が９であり、ＣａサイトにはＳｒとＹが
含まれる。このため、Ｎｏ、ｌの試料は、同じ結晶構造
を持ちながら、超伝導転移を示さない。
、Ｂ ｉ２ｓ ｒ２（Ｓ ｒ＋Ｌｎ）Ｃｕ２０ｘとなっ
て、Ｂ ｊ２Ｓｒ２ＣａＣｕｘｏｘ相のＣａサイトがＳ
ｒとＬｎによって置換されたものである。Ｃａサイトに
希土類だけを含む、Ｂ ｉ２Ｓ ｒａＬｎＣｕ２０ｘは
超伝導を示さず、ＳｒとＬｎを含む事によって超伝導体
となることが知られている。同様に本発明の相の結晶構
造も、Ｔ ｉｓ ｒａｃａｃｕ２０ｘ相（１２１２相）
のＣａサイトがＳｒとＣａによって置換された、Ｔ Ｉ
Ｓ ｒ２（Ｓ ｒ ＋Ｌ ｎ ）Ｃｕ２０ｘと考えら
れる。Ｎｏ、Ｉの試料では、Ｓ ｒ／Ｌｎ＝２であり、
ＣａサイトにはＹしか含まれず、Ｎｏ、２．３の試料で
はＳｒ／Ｌｎ比が９であり、ＣａサイトにはＳｒとＹが
含まれる。このため、Ｎｏ、ｌの試料は、同じ結晶構造
を持ちながら、超伝導転移を示さない。
また、Ｃ軸長の差は、Ｎｏ、２．３の試料が、イオン半
径がＹより大きいＳｒを多く含む為と考えられる。
径がＹより大きいＳｒを多く含む為と考えられる。
しかしながら、希土類を含まず、Ｓｒのみとすると、
（１２１２）相自体が生成しなくなった。
（１２１２）相自体が生成しなくなった。
Ｂｉ系（２２１２）相におけるＣａサイトのＳｒ／Ｌｎ
による置換は超伝導転移温度を低下させるだけであるの
に対し、本発明では、合成が難しく、超伝導転移を示し
にくいＴｌ系（１２１２）相のＣａをＳｒとＬｎによっ
て置換する事により、より容易に超伝導相を合成する事
を可能とするものである。
による置換は超伝導転移温度を低下させるだけであるの
に対し、本発明では、合成が難しく、超伝導転移を示し
にくいＴｌ系（１２１２）相のＣａをＳｒとＬｎによっ
て置換する事により、より容易に超伝導相を合成する事
を可能とするものである。
なお、Ｔ Ｉ−８ｒ−Ｌｎ−Ｃｕ−０の組合せによる超
伝導体としては、Ｌｎ＝Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄの場合に、４
０に程度の超伝導となる報告があるが、これはａ＝０．
３８ｎｍ＋ ｃ＝０．８９ｎｍの正方晶系に属する、
（１２０１）相によるものである。この相は、本発明
においても不純物相として生成する事があるが、その格
子定数、結晶構造が本発明とは事なり、Ｓｒ／Ｌｎ比に
関する制限もなく、超伝導転移温度も低く、本発明とは
異なる相である。
伝導体としては、Ｌｎ＝Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄの場合に、４
０に程度の超伝導となる報告があるが、これはａ＝０．
３８ｎｍ＋ ｃ＝０．８９ｎｍの正方晶系に属する、
（１２０１）相によるものである。この相は、本発明
においても不純物相として生成する事があるが、その格
子定数、結晶構造が本発明とは事なり、Ｓｒ／Ｌｎ比に
関する制限もなく、超伝導転移温度も低く、本発明とは
異なる相である。
発明の効果
本発明によれば、得られたセラミックスの転移温度は、
（Ｌ ａｔ−ｉｔｓ ｒｘ）２ｃ： ｕ Ｏｚ相の４
０Ｋを越えるものである。
（Ｌ ａｔ−ｉｔｓ ｒｘ）２ｃ： ｕ Ｏｚ相の４
０Ｋを越えるものである。
Claims (1)
- 組成として、少なくともＴｌ，Ｓｒ，ＬｎおよびＣｕ
（ここでＬｎはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇ
ｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕの内の
１種類以上）を含み、Ｓｒ／Ｌｎ比が２より大きく、か
つ格子定数がａ＝０．３８ｎｍ）、ｃ＝１．２２ｎｍの
正方晶系に属する結晶構造を有することを特徴とする酸
化物超伝導材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1095758A JPH02275720A (ja) | 1989-04-14 | 1989-04-14 | 酸化物超伝導材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1095758A JPH02275720A (ja) | 1989-04-14 | 1989-04-14 | 酸化物超伝導材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02275720A true JPH02275720A (ja) | 1990-11-09 |
Family
ID=14146388
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1095758A Pending JPH02275720A (ja) | 1989-04-14 | 1989-04-14 | 酸化物超伝導材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02275720A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100575309C (zh) | 2008-02-02 | 2009-12-30 | 中国科学院物理研究所 | 一种提高顶角氧掺杂高温超导转变温度的方法 |
-
1989
- 1989-04-14 JP JP1095758A patent/JPH02275720A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100575309C (zh) | 2008-02-02 | 2009-12-30 | 中国科学院物理研究所 | 一种提高顶角氧掺杂高温超导转变温度的方法 |
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