JPH02283620A - 六フッ化ウランの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、三酸化ウラン、特に回収三酸化ウランから六
フッ化ウランを製造する方法に関する。

本明細書中で使用される「回収三酸化ウラン」という語
句は、すでに放射線照射され、次いで公知の溶媒抽出法
によって再処理されて、再処理サイクルから特にウラン
不純物が分離除去された、酸化ウラン燃料から回収され
た三酸化ウランを意味する。

本発明によれば、回収三酸化ウランから六フッ化ウラン
を製造する方法が提供され、その方法は、回収三酸化ウ
ランを流動化反応器中に供給し、回収三酸化ウランをフ
ッ素及び不活性気体を含有する流動化気体ストリームと
接触させ、反応器から得られる気体状生成物と反応器の
温度をモニターし、次いでそれによって反応器中の三酸
化ウランの流速と流動化気体ストリーム中のフッ素の比
率を調節して、反応器中の回収三酸化ウランを所定の温
度範囲内に維持する工程を特徴とする。

温度範囲は４７０℃〜５００℃であることが好ましい。

気体状生成物のフッ素含量をモニターすることが望まし
い。

反応器め回りに冷却装置を配置することが好都合である
。

流動化気体ストリームを一定の流速に維持して、流動化
気体ストリーム中の不活性気体の比率をフッ素の比率の
変化に対して相補的に変化させることが望ましい。

また、フッ化カルシウム顆粒を反応器中に断続的に供給
することが好都合である。

回収三酸化ウランとフッ素の反応は、高度に発熱的であ
り、従来から主要な問題点を与えていたこのような反応
の１つの結果として、固形物の反応器中での焼結があり
、それが反応速度を減少させ、反応器からの固形物の除
去を困難とする。本発明は、回収三酸化ウランの流速と
気体ストリーム中のフッ素の比率を、反応器から得られ
た気体状生成物中のフッ素の濃度と反応器の温度とに関
連づけることによって、固形物が焼結するような最適条
件を最小限にすることができる。

以下、本発明を添付の図面中に記載されたフローシート
を参照して、さらに実施例により、詳しく説明する。

フローシートに示されるように、フッ素を含有する流動
化気体ストリームが希釈剤としての窒素とともに、公知
のフッ素容器（図示していない）から流動化反応器中に
供給されるが、顆粒状のフッ化カルシウムもまた上記反
応器中に断続的に供給される。顆粒状回収三酸化ウラン
は調節された速度で上記反応器中に供給されるが、そこ
で回収三酸化ウランはフッ素と反応して気体状の六フッ
化ウランを生成する。上記反応器中で起こる化学反応は
下記の通りである。

ＵＯｓ　＋３Ｆ！　　−一　Ｕ　Ｆ　ｓ　＋　１　’Ａ
　Ｏ！この発熱的化学反応から生成される熱は、２１７
　Ｋｃａｌ／ｍｏｌＵ、である。

上記反応器から得られる気体状生成物はモニターされて
フッ素が検出され、上記反応器の温度もまたモニターさ
れる。回収三酸化ウランが反応器中に供給される速度及
び流動化気体ストリームに入るフッ素容器からのフッ素
の比率は、気体状生成物中の検出されたフッ素及び温度
の関数として調節される。このことによって、反応器中
の温度は最適範囲４７０〜５００℃に調節されることが
できる。従って、温度変位は最小限にされる。最初に、
過剰のフッ素気体が気体状生成物中に検出された場合に
は、回収三酸化ウランの反応器中への供給が増加される
。また反応器の温度が５００００まで上昇した場合には
、回収三酸化ウランの供給速度が減少され、必要であれ
ば、流動化気体ストリーム中のフッ素の比率が窒素含量
の相補的な増加を伴ってい減少される。フッ素の減少は
、反応器中で起こる化学反応数を減少させ、増加された
窒素含量は反応器からの熱伝達を助けるものである。

フッ化カルシウム顆粒は反応器中の熱伝達を助け、また
最初の回収三酸化ウラン中の不純物、例えばプルトニウ
ム及びトリウムを保持する。

三酸化ウランの反応器への供給は従来型のスクリューコ
ンベヤー及び回転式バルブによって行うことができ、こ
の回転式バルブは三酸化ウランをスクリューコンベヤー
に分配する。適当な回転式バルブは英国ムコン社から得
ることができる。スクリューコンベヤーはｌのステージ
から他のステージに分配するように配置されたステージ
を有していてもよい。

六フッ化ウラン及び少量の残存気体を除去した後の気体
状生成物を反応器を通じて回収させて気体状生成物中の
フッ素損失を防止することができる。

実施例 １８２ｋｇ／時の回収ＵＯ，を３ｋｇ／時のＣａＦ２の
供給とともに、流動床反応器中に供給した。

８７ｋｇ／時のＦ、と希釈剤としての２．５ｋｇ／時の
Ｎ２とを含有する流動化気体ストリームを反応器を通過
させて回収ＵＯ，と反応させた。反応器から得られた気
体状生成物を濃縮してＵＦ、生成物を抽出した（〜２２
５ｋｇ／時）。残存気体を圧縮して、回収させた。気体
状生成物中のフッ素ガスの濃度と反応器の温度をモニタ
ーし、モニターから生じた信号を用いて、回収ＵＯ，の
反応器への供給と気体ストリーム中のフッ素の比率を調
節した。気体状生成物中のフッ素の濃度が５〜ｌＯ容量
％である場合に、反応器内の条件が４７０〜５００°Ｃ
の最適温度範囲内において最適であることを見出した。

【図面の簡単な説明】 第１図は、本発明の方法の実施を示すフローシートであ
る。

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. （１）回収三酸化ウランから六フッ化ウランを製造する
   方法であって、 流動化反応器中に回収三酸化ウランを供給し、その回収
   三酸化ウランをフッ素及び不活性気体を含有する流動化
   気体ストリームと接触させ、上記反応器から得られる気
   体状生成物と反応器の温度をモニターし、次いで、それ
   によって上記反応器中に三酸化ウランが供給される速度
   と上記流動化気体ストリーム中のフッ素の比率を調節し
   て、反応器中の回収三酸化ウランを所定の温度範囲に維
   持することを特徴とする方法。
2. （２）温度範囲が４７０℃から５００℃の間である請求
   項１に記載の方法。
3. （３）反応器の回りに冷却装置を配置して反応器を前記
   温度範囲内の温度に維持する請求項２に記載の方法。
4. （４）気体状生成物のフッ素含量がモニターされる請求
   項１〜３のいずれかに記載の方法。
5. （５）流動化気体ストリームが一定の流速に維持され、
   流動化気体ストリーム中の不活性気体の比率がフッ素の
   比率が変化するのに対して相補的に変化する請求項１〜
   ４のいずれかに記載の方法。
6. （６）フッ化カルシウムを含有する顆粒が反応器中に断
   続的に供給される請求項１〜５のいずれかに記載の方法
   。
7. （７）流動化気体ストリーム中のフッ素の比率が気体状
   生成物の５〜１０容量％となるように調節される請求項
   １〜６のいずれかに記載の方法。
8. （８）気体状生成物を濃縮してその中に存在する六フッ
   化ウランを抽出し、次いで圧縮して回収する請求項１〜
   ７のいずれかに記載の方法。
9. （９）請求項１に記載の方法を実施するための装置であ
   って、 流動化反応器、前記反応器中に回収三酸化ウランを供給
   するための装置、フッ素及び不活性気体を含有する流動
   化気体ストリームを反応器中に供給する装置、反応器の
   温度をモニターする装置、反応器から得られた気体状生
   成物中のフッ素をモニターする装置並びに上記温度モニ
   ター装置及び気体状生成物モニター装置から得られる信
   号に応じて、回収三酸化ウランの流速と流動化気体スト
   リーム中のフッ素の比率を調節して、回収三酸化ウラン
   を反応器中の所定の温度範囲内の温度に維持する装置を
   有することを特徴とする装置。
10. （１０）回収三酸化ウランを供給するための装置が、そ
    の回収三酸化ウランをスクリューコンベヤー装置中に分
    配するために配置された回転式バルブを有している請求
    項９に記載の方法。
11. （１１）反応器から得られた気体状生成物を濃縮して、
    それから六フッ化ウランを抽出する装置を有する請求項
    ９または１０に記載の方法。
12. （１２）六フッ化ウランの抽出後に気体状生成物を圧縮
    する装置と圧縮された気体状生成物を反応器中に回収す
    る装置を有する請求項１１に記載の装置。
13. （１３）フッ化カルシウムを含有する顆粒を反応器中に
    供給する請求項９〜１２のいずれかに記載の装置。
14. （１４）請求項１〜８のいずれかに記載の方法により製
    造される六フッ化ウラン。