JPH0242397A - 燃料再処理におけるスラッジの洗浄方法 - Google Patents
燃料再処理におけるスラッジの洗浄方法Info
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- JPH0242397A JPH0242397A JP19213588A JP19213588A JPH0242397A JP H0242397 A JPH0242397 A JP H0242397A JP 19213588 A JP19213588 A JP 19213588A JP 19213588 A JP19213588 A JP 19213588A JP H0242397 A JPH0242397 A JP H0242397A
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- plutonium
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の目的〕
（産業上の利用分野）
本発明は使用済み燃料の再処理施設において、使用済み
燃料を溶解したのち清澄工程で発生する不溶解性残渣（
以下スラッジと称す）を洗浄する燃料再処理におけるス
ラッジの洗浄方法に関する。
燃料を溶解したのち清澄工程で発生する不溶解性残渣（
以下スラッジと称す）を洗浄する燃料再処理におけるス
ラッジの洗浄方法に関する。
（従来の技術）
使用済み燃料再処理施設においては、使用済み燃料を解
体・切断後、硝酸を用いて溶解する。この場合、少量の
有用核種（とくにプルトニウム）。
体・切断後、硝酸を用いて溶解する。この場合、少量の
有用核種（とくにプルトニウム）。
核分裂生成物の一部（例えばルテニウム、パラジウム、
モリブデンなど）およびジルカロイ燃料被覆管の切屑が
不溶解性残渣（スラッジ）として溶解液中に残る。ウラ
ン、プルトニウムを有機溶媒で抽出する前にあらかじめ
微粒子状のスラッジを除去しておく必要がある。このス
ラッジを固液分離するための清澄工程には、パルスフィ
ルタまたは遠心清澄機が用いられている。パルスフィル
タまたは遠心清澄機で除去したスラッジは、付着してい
るウラン、プルトニウムを極力回収するため硝酸を洗浄
液として洗浄後、安全に長期にわたり貯蔵・処分するた
めガラス固化される。
モリブデンなど）およびジルカロイ燃料被覆管の切屑が
不溶解性残渣（スラッジ）として溶解液中に残る。ウラ
ン、プルトニウムを有機溶媒で抽出する前にあらかじめ
微粒子状のスラッジを除去しておく必要がある。このス
ラッジを固液分離するための清澄工程には、パルスフィ
ルタまたは遠心清澄機が用いられている。パルスフィル
タまたは遠心清澄機で除去したスラッジは、付着してい
るウラン、プルトニウムを極力回収するため硝酸を洗浄
液として洗浄後、安全に長期にわたり貯蔵・処分するた
めガラス固化される。
ところで、燃料の燃焼度を高めると、特に高速増殖炉（
以下ＦＢＲと称す）では、使用済み燃料中の難溶解性プ
ルトニウム量が次第に増加する。
以下ＦＢＲと称す）では、使用済み燃料中の難溶解性プ
ルトニウム量が次第に増加する。
この難溶解性プルトニウム微粒子は清澄工程で除去した
スラッジ中に相当量含まれており、硝酸による洗浄では
溶解・回収することが困難であり、有用核種の損失、廃
棄物対策などの観点から好ましくない事態が生じる。ま
たスラッジの主要成分であるルテニウムの量も増加する
。このルテニウムは高レベル廃液中ないしはスラッジの
ガラス固化工程で高温のため揮発することと、その長半
減期のため廃棄物処理上問題が多い成分である。
スラッジ中に相当量含まれており、硝酸による洗浄では
溶解・回収することが困難であり、有用核種の損失、廃
棄物対策などの観点から好ましくない事態が生じる。ま
たスラッジの主要成分であるルテニウムの量も増加する
。このルテニウムは高レベル廃液中ないしはスラッジの
ガラス固化工程で高温のため揮発することと、その長半
減期のため廃棄物処理上問題が多い成分である。
（発明が解決しようとする課題）
従来、使用済み燃料の再処理施設において、清澄工程で
除去したスラッジは硝酸で洗浄された後。
除去したスラッジは硝酸で洗浄された後。
高レベル廃液のガラス固化工程でガラス固化される。
しかしながら、この従来からの洗浄方法ではスラッジ中
に含まれる多量のルテニウムが高温のため気相中に揮発
、移行して放射性汚染をひきおこす可能性が高い。この
ため、ルテニウムばあらがしめスラッジ中から除去して
おくことが望ましい。
に含まれる多量のルテニウムが高温のため気相中に揮発
、移行して放射性汚染をひきおこす可能性が高い。この
ため、ルテニウムばあらがしめスラッジ中から除去して
おくことが望ましい。
このルテニウムの問題は、燃料の燃焼度が上がるにつれ
ルテニウムの割合いが増大するため大きくなる。
ルテニウムの割合いが増大するため大きくなる。
また燃料の燃焼度が上がるにつれ、とくにＦＢＲでは、
溶解工程で溶けにくい難溶解性プルトニウムが増大する
。この難溶解性プルトニウムはスラッジとともにガラス
固化工程に送られガラス固化される。プルトニウムの半
減期は非常に長く（Ｐｕ −２３９：約２０，０００年
）、かつ化学的毒性の強い核種である１本来プルトニウ
ムは燃料として利用すべき物質であり、ガラス固化工程
へ送らず１回収すべきものなのである。
溶解工程で溶けにくい難溶解性プルトニウムが増大する
。この難溶解性プルトニウムはスラッジとともにガラス
固化工程に送られガラス固化される。プルトニウムの半
減期は非常に長く（Ｐｕ −２３９：約２０，０００年
）、かつ化学的毒性の強い核種である１本来プルトニウ
ムは燃料として利用すべき物質であり、ガラス固化工程
へ送らず１回収すべきものなのである。
従来の硝酸によるスラッジの洗浄方法では、ルテニウム
の除去、難溶解性プルトニウムの回収は全くできない。
の除去、難溶解性プルトニウムの回収は全くできない。
本発明は、以上の事情に鑑みてなされたものであり、高
燃焼度の使用済み燃料、特にＦＢＨの再処理施設におい
て、清澄工程で除去したスラッジ中に含まれる有用核種
の難溶解性プルトニウムを溶解・回収するとともに同じ
くガラス同化妨害核種のルテニウムを揮発・除去するこ
とができる燃料再処理におけるスラッジ洗浄方法を提供
することにある。
燃焼度の使用済み燃料、特にＦＢＨの再処理施設におい
て、清澄工程で除去したスラッジ中に含まれる有用核種
の難溶解性プルトニウムを溶解・回収するとともに同じ
くガラス同化妨害核種のルテニウムを揮発・除去するこ
とができる燃料再処理におけるスラッジ洗浄方法を提供
することにある。
（課題を解決するための手段）
本発明は使用済み燃料を解体、切断し、硝酸で溶解処理
したのち、清澄工程で除去したスラッジを強酸化性酸性
洗浄液で洗浄処理することを特徴とする。
したのち、清澄工程で除去したスラッジを強酸化性酸性
洗浄液で洗浄処理することを特徴とする。
（作用）
酸化性酸性洗浄液に含まれる酸化剤の酸化作用によって
スラッジ中の難溶解性の酸化プルトニウム微粒子を洗浄
液中に溶出させる。洗浄液中に溶出したプルトニウムは
イオン交換樹脂で洗浄液中から吸着・回収する。また、
ルテニウムも酸化性酸性洗浄液中の酸化剤の酸化作用に
よって４酸化ルテニウムに酸化し、気相中に揮発させる
。揮発したルテニウムは凝縮器で水分とルテニウムの一
部を回収するとともに有機溶媒の吸収器で２酸化ルテニ
ウムに還元して回収する。
スラッジ中の難溶解性の酸化プルトニウム微粒子を洗浄
液中に溶出させる。洗浄液中に溶出したプルトニウムは
イオン交換樹脂で洗浄液中から吸着・回収する。また、
ルテニウムも酸化性酸性洗浄液中の酸化剤の酸化作用に
よって４酸化ルテニウムに酸化し、気相中に揮発させる
。揮発したルテニウムは凝縮器で水分とルテニウムの一
部を回収するとともに有機溶媒の吸収器で２酸化ルテニ
ウムに還元して回収する。
酸化性酸性洗浄液はスラッジを洗浄することによってそ
の酸化力を喪失するが、この洗浄液の酸化力は電解反応
により再生させることができる。
の酸化力を喪失するが、この洗浄液の酸化力は電解反応
により再生させることができる。
このようにしてスラッジ中から有用核種を回収するとと
もに、ガラス固化工程の妨害核種を除去する。
もに、ガラス固化工程の妨害核種を除去する。
（実施例）
本発明に係る燃料再処理におけるスラッジの洗浄方法の
一実施例を図を参照しながら説明する。
一実施例を図を参照しながら説明する。
まず、使用済み燃料を解体、切断し硝酸で溶解し。
清澄工程で除去したスラッジを洗浄器１に受入れる。洗
浄器１の構造としては撹拌槽洗浄、遠心洗浄、スプレー
洗浄などが使用されるが、その構造は特に限定しない、
酸化性酸性洗浄液としては酸化剤として硝酸第２セリウ
ム（セリウム４価イオン）を、酸性液として硝酸を用い
る。セリウム濃度は０．０５ｍｏｌ＃！から０．８ｍｏ
ｌ／ｆｆｉの範囲とする。硝酸濃度は０．５ｍｏ１／１
２から６ｍｏｌ＃Ｉの範囲が望ましい。洗浄液の温度は
室温から沸騰温度まで適用できるが、洗浄性からは高い
ほうが望ましい。
浄器１の構造としては撹拌槽洗浄、遠心洗浄、スプレー
洗浄などが使用されるが、その構造は特に限定しない、
酸化性酸性洗浄液としては酸化剤として硝酸第２セリウ
ム（セリウム４価イオン）を、酸性液として硝酸を用い
る。セリウム濃度は０．０５ｍｏｌ＃！から０．８ｍｏ
ｌ／ｆｆｉの範囲とする。硝酸濃度は０．５ｍｏ１／１
２から６ｍｏｌ＃Ｉの範囲が望ましい。洗浄液の温度は
室温から沸騰温度まで適用できるが、洗浄性からは高い
ほうが望ましい。
上記酸化性酸性洗浄液によってスラッジを洗浄した後、
ガラス固化工程に移送し、ガラス固化する。ガラス固化
したスラッジは貯蔵庫に貯蔵するか、または処分する。
ガラス固化工程に移送し、ガラス固化する。ガラス固化
したスラッジは貯蔵庫に貯蔵するか、または処分する。
洗浄器１でスラッジを洗浄後の洗浄液はイオン交換器２
によってプルトニウムおよびウランを吸着回収する。イ
オン交換器２に充填されるイオン交換樹脂としては陰イ
オン交換樹脂を用いる。プルトニウム、ウランはセリウ
ムで酸化されて、６価イオンに変換されているため水和
効果により陰イオンに選択的に吸着される。以上の作用
により難溶解性のプルトニウムはスラッジから分離・回
収される。イオン交換器２の構造は回分式または連続カ
ラム式どちらでもかまわない。
によってプルトニウムおよびウランを吸着回収する。イ
オン交換器２に充填されるイオン交換樹脂としては陰イ
オン交換樹脂を用いる。プルトニウム、ウランはセリウ
ムで酸化されて、６価イオンに変換されているため水和
効果により陰イオンに選択的に吸着される。以上の作用
により難溶解性のプルトニウムはスラッジから分離・回
収される。イオン交換器２の構造は回分式または連続カ
ラム式どちらでもかまわない。
スラッジを洗浄し、プルトニウム回収後の酸化性酸性洗
浄液は洗浄作用により酸化能力が低下ないしは喪失して
いる。すなわち、セリウム４価イオンはセリウム３価イ
オンに還元されている。このため、電解再生槽３におい
て陽極表面でセリウムは３価から４価イオンに酸化し、
再生される。
浄液は洗浄作用により酸化能力が低下ないしは喪失して
いる。すなわち、セリウム４価イオンはセリウム３価イ
オンに還元されている。このため、電解再生槽３におい
て陽極表面でセリウムは３価から４価イオンに酸化し、
再生される。
再生された酸化性酸性洗浄液は再び洗浄器１でスラッジ
の洗浄に用いられる。電極としては白金電極ないしは白
金被覆電極が望ましい。
の洗浄に用いられる。電極としては白金電極ないしは白
金被覆電極が望ましい。
洗浄器１で発生するオフガスは凝縮器４で水分を除去す
る６ルテニウムの一部は還元さ九２酸化ルテニウムとし
て凝縮器４で水とともに凝縮、回収される。脱水・乾燥
したオフガスは次に吸収器５に通される。吸収液には有
機溶媒を用いる。特に有機溶媒としては、炭素数が６か
ら１２程度のパラフィン系炭化水素が効率良く４酸化ル
テニウムを還元、吸収できる。これら有機溶媒により揮
発性４酸化ルテニウムは還元され２酸化ルテニウムの微
粒子として有機溶媒中にトラップされる。吸収器５の構
造としては回分式バブリング法、スプレィ式吸収法、充
填塔法などがあるが、特に限定しない。吸収液中に分散
している２酸化ルテニウムの微粒子は液相フィルタ６で
濾過、除去される。
る６ルテニウムの一部は還元さ九２酸化ルテニウムとし
て凝縮器４で水とともに凝縮、回収される。脱水・乾燥
したオフガスは次に吸収器５に通される。吸収液には有
機溶媒を用いる。特に有機溶媒としては、炭素数が６か
ら１２程度のパラフィン系炭化水素が効率良く４酸化ル
テニウムを還元、吸収できる。これら有機溶媒により揮
発性４酸化ルテニウムは還元され２酸化ルテニウムの微
粒子として有機溶媒中にトラップされる。吸収器５の構
造としては回分式バブリング法、スプレィ式吸収法、充
填塔法などがあるが、特に限定しない。吸収液中に分散
している２酸化ルテニウムの微粒子は液相フィルタ６で
濾過、除去される。
ルテニウムを凝縮器４、吸収器５で除去した後のオフガ
スは吸収液の飛沫をデミスタ７で除去した後、放出する
。
スは吸収液の飛沫をデミスタ７で除去した後、放出する
。
上記実施例では酸化性酸性洗浄液としてセリウム−硝酸
洗浄液について説明したが、酸化剤はプルトニウム、ル
テニウムより酸化電位が高くかつ複数のイオン価数を有
する元素ないしは分子であればセリウムにこだわるもの
ではない。例えばビスマス、マンガンなどでもかまわな
い。
洗浄液について説明したが、酸化剤はプルトニウム、ル
テニウムより酸化電位が高くかつ複数のイオン価数を有
する元素ないしは分子であればセリウムにこだわるもの
ではない。例えばビスマス、マンガンなどでもかまわな
い。
この実施例に係るスラッジの洗浄方法においては、セリ
ウム４価イオン−硝酸の酸化性酸性洗浄液の酸化力は従
来用いられてきた硝酸洗浄液の酸化力よりも非常に大き
いため、硝酸洗浄液で溶解することができなかった難溶
解性プルトニウムをＰｕＯ□（２−）イオンとして洗浄
液中に溶解する。また、ルテニウムも４酸化ルテニウム
に酸化し、気相中に揮発させることができる。
ウム４価イオン−硝酸の酸化性酸性洗浄液の酸化力は従
来用いられてきた硝酸洗浄液の酸化力よりも非常に大き
いため、硝酸洗浄液で溶解することができなかった難溶
解性プルトニウムをＰｕＯ□（２−）イオンとして洗浄
液中に溶解する。また、ルテニウムも４酸化ルテニウム
に酸化し、気相中に揮発させることができる。
Ｒｕ＋８Ｃｅ（４＋）＋４Ｈ，０＝Ｒｕ０４＋８０ｅ（
３＋）＋８Ｈ（”）この結果、難溶解性プルトニウムは
洗浄液中に移行する。洗浄液に移行した陰イオン性のプ
ルトニウムは陰イオン交換樹脂によって回収することが
できる。
３＋）＋８Ｈ（”）この結果、難溶解性プルトニウムは
洗浄液中に移行する。洗浄液に移行した陰イオン性のプ
ルトニウムは陰イオン交換樹脂によって回収することが
できる。
また、ガラス固化工程に持込みたくないスラッジ中のル
テニウムも酸化剤により揮発し、気相中に移行する。気
相中に移行した４酸化ルテニウムは水分を除去する凝縮
器４で一部還元し２酸化ルテニウムとして凝縮・回収さ
れる。凝縮器４を通過したルテニウムは次の有機溶媒を
用いたガス吸収器５で有機溶媒により還元され、２酸化
ルテニウム微粒子として有機溶媒中に回収される。二の
２酸化ルテニウム微粒子は、有機溶媒を液相フィルタ６
に通すことにより液相フィルタ６の表面上に除去・回収
することができる。
テニウムも酸化剤により揮発し、気相中に移行する。気
相中に移行した４酸化ルテニウムは水分を除去する凝縮
器４で一部還元し２酸化ルテニウムとして凝縮・回収さ
れる。凝縮器４を通過したルテニウムは次の有機溶媒を
用いたガス吸収器５で有機溶媒により還元され、２酸化
ルテニウム微粒子として有機溶媒中に回収される。二の
２酸化ルテニウム微粒子は、有機溶媒を液相フィルタ６
に通すことにより液相フィルタ６の表面上に除去・回収
することができる。
清澄工程で除去したスラッジに含まれる雅溶解性プルト
ニウムは効率良く回収されるとともに、ガラス固化処理
上除去したいルテニウムも分離される。
ニウムは効率良く回収されるとともに、ガラス固化処理
上除去したいルテニウムも分離される。
洗浄によってスラッジから洗浄液中に溶出したプルトニ
ウムとウランはイオン交換樹脂で回収される。
ウムとウランはイオン交換樹脂で回収される。
洗浄によってスラッジから気相中に揮発したルテニウム
を凝縮器と有機溶媒によるガス吸収器で回収し、有機溶
媒中に移行した粒子状酸化ルテニウムをフィルタで除去
する。
を凝縮器と有機溶媒によるガス吸収器で回収し、有機溶
媒中に移行した粒子状酸化ルテニウムをフィルタで除去
する。
さらにスラッジを洗浄したことによって酸化機能が低下
した酸化性酸性洗浄液は電解槽で電解酸化反応によって
再生する。そのため、洗浄液の寿命は非常に長く、従来
の硝酸洗浄方法に比べていわゆる２次廃棄物量を減らす
ことができる。
した酸化性酸性洗浄液は電解槽で電解酸化反応によって
再生する。そのため、洗浄液の寿命は非常に長く、従来
の硝酸洗浄方法に比べていわゆる２次廃棄物量を減らす
ことができる。
本発明によればプルトニウムを高い効率で回収すること
ができるため、製品の歩留り、計量管理上の問題を解決
することができる。また、ルテニウムを洗浄工程で分離
・除去できるため、スラッジをガラス固化する場合ガラ
ス溶融炉の設計並びに操作条件が非常に容易になる。
ができるため、製品の歩留り、計量管理上の問題を解決
することができる。また、ルテニウムを洗浄工程で分離
・除去できるため、スラッジをガラス固化する場合ガラ
ス溶融炉の設計並びに操作条件が非常に容易になる。
図は本発明に係る燃料再処理におけるスラッジの洗浄方
法の一実施例を示す流れ線図である。 １・・・洗浄器 ２・・・イオン交換器 ３・・・電解再生槽 ４・・凝縮器 ５・・・吸収器 ６・・・液相フィルタ ７・・・デミスタ
法の一実施例を示す流れ線図である。 １・・・洗浄器 ２・・・イオン交換器 ３・・・電解再生槽 ４・・凝縮器 ５・・・吸収器 ６・・・液相フィルタ ７・・・デミスタ
Claims (1)
- 使用済み燃料を解体、切断し、硝酸で溶解処理したのち
、清澄工程で除去したスラッジを強酸化性酸性洗浄液で
洗浄処理することを特徴とする燃料再処理におけるスラ
ッジの洗浄方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19213588A JPH0242397A (ja) | 1988-08-02 | 1988-08-02 | 燃料再処理におけるスラッジの洗浄方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19213588A JPH0242397A (ja) | 1988-08-02 | 1988-08-02 | 燃料再処理におけるスラッジの洗浄方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0242397A true JPH0242397A (ja) | 1990-02-13 |
Family
ID=16286266
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19213588A Pending JPH0242397A (ja) | 1988-08-02 | 1988-08-02 | 燃料再処理におけるスラッジの洗浄方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0242397A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014062737A (ja) * | 2012-09-19 | 2014-04-10 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 放射性セシウムを含んだ焼却灰の無害化処理方法及び装置 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS588505A (ja) * | 1981-07-08 | 1983-01-18 | Toyobo Co Ltd | 半透性複合膜 |
| JPS6125608A (ja) * | 1984-07-14 | 1986-02-04 | Agency Of Ind Science & Technol | 水溶性有機物浸透気化分離膜 |
| JPS6193802A (ja) * | 1984-10-15 | 1986-05-12 | Agency Of Ind Science & Technol | 液体混合物の分離法 |
| JPS6295105A (ja) * | 1985-10-16 | 1987-05-01 | イ−・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニ− | 複合逆浸透膜のための被覆方法 |
-
1988
- 1988-08-02 JP JP19213588A patent/JPH0242397A/ja active Pending
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS588505A (ja) * | 1981-07-08 | 1983-01-18 | Toyobo Co Ltd | 半透性複合膜 |
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|---|---|---|---|---|
| JP2014062737A (ja) * | 2012-09-19 | 2014-04-10 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 放射性セシウムを含んだ焼却灰の無害化処理方法及び装置 |
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