JPH0247548A

JPH0247548A - 核燃料物質中の不純物測定方法

Info

Publication number: JPH0247548A
Application number: JP63198723A
Authority: JP
Inventors: Yoichi Tokoro; 所　要一
Original assignee: Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corp
Current assignee: Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corp
Priority date: 1988-08-09
Filing date: 1988-08-09
Publication date: 1990-02-16

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は２酸化ウラン燃料、プルトニウムウラン混合酸
化物燃料、トリウム酸化物燃料、ウラン又はプルトニウ
ムの炭化物燃料およびウラン又はプルトニウムの窒化物
燃料等の原料粉末、回収品、中間製品、または製品中の
金属不純物等の測定方法に関するものである。

〔従来の技術〕

核燃料物質中の不純物含有量は燃料の燃焼率や寿命等に
影響を与える重要な管理項目であるため、各種の管理項
目を定め、不純物含有量を規定するようにしている。

このような核燃料物質中の不純物含有量についての測定
は、主として発光分光分析法によっている。次に、従来
の発光分光分析法について第５図、第６図を参照し′て
説明する。

第６図は従来の発光分光分析による測定装置の一例の概
略構成を示す図であり、図中、４３は上部電極、４４は
下部電極、４５は排気管、４６はスリット、４７はプリ
ズム、４８は写真乾板である。

図において、試料を４４の下部電極に装填し、ガス雰囲
気中で直流アークを起こさせて試料を発光させ、スリッ
ト４６により周囲光を除去してプリズム４７により分光
し、光のスペクトルを写真乾板４８に撮影してどのよう
な元素がどの程度含まれているかを置局べている。

次に、第５図を参照して従来の核燃料物質中の不純物含
有量の測定フローについて説明する。

第５図（イ）は核燃料物質中に含まれる希土類元素の測
定フローを示す図である。

まず粉末試料、焼結体試料を受は入れ（工程１０１　１
０２）、焼結体試料の場合はこれを粉砕しく工程１０３
）、これらの試料を硝酸＋フッ化水素酸により溶解する
（工程１０４）。溶解した試料をりん酸トリーｎ−ブチ
ル（以下ＴＢＰ）ドデカンにより抽出し、核燃料物質と
希土類元素を分離する。さらにイオン交換法により吸着
剤に残存核燃料物質を吸着させて希土類元素を１縮する
（工程１０５〜１０７）。濃縮した試料は黒鉛粉末と混
合して導電性を付与し、乾燥固化する（工程１０８，１
０９）。次に乾燥固化した試料とフン化ナトリウムとを
混合して黒鉛電極に充填し、発光分光分析装置により酸
素−アルゴン混合ガス雰囲気中で発光させる（工程１１
０〜１１２）。この発光強度を写真乾板に撮影して現像
しく工程１１３）、そのデータを解析してどの程度核燃
料物質中に希土類元素が含まれているかを解析測定する
（工程１１４．１１５）。

第５図（ロ）は核燃料物質に含まれている希土類元素以
外の金属不純物測定フローを示す図である。希土類元素
測定の場合と同様、粉末試料、或いは焼結体試料を受は
入れ、焼結体試料の場合は粉砕する（工程１２１〜１２
３）。この試料を約８５０°Ｃの高温下において酸化さ
せ、フッ化リチウム＋２酸化ランタンと混合させ、これ
を黒鉛電極に充填させる（工程１２４〜１２６）。次に
、発光分光分析装置により空気雰囲気中で発光させ、発
光強度を写真乾板に撮影して現像しく工程１２７　１２
８）、データ解析して同様に核燃料中に含まれる金属不
純物の量を検出する（工程１２９１３０）。

〔発明が解決すべき課題〕

しかしながら、このような従来の方法では、発光現象自
体が不安定であることと、写真撮影によって発光スペク
トルの強度データをとっているため、通常１回の発光で
１個のデータしかとれず、そのため分析に長時間を要し
、特に希土類元素の測定では前処理に時間を要するため
３日程度、それ以外の金属不純物の測定でも２日程度を
要するという問題がある。また希土類元素を測定する場
合、試料の前処理準備が複雑で、その処理に化学薬品を
使用するため扱いが難しく、希土類元素と他の金属元素
では放電の雰囲気ガスが異なるために同時測定ができな
いという問題がある。さらに発光分光分析であるために
検出精度が必ずしも充分ではなかった。

本発明は上記問題点を解決するためのもので、測定能率
を向上させ、省力化を図ると共に、安全かつ正確な測定
を行うことが可能な核燃料物質中の金属不純物の測定方
法を提供することを目的とする。

〔課題を解決するための手段］そのために本発明は、核燃料物質中の不純物の含有率を
測定する方法において、核燃料物質に導電性物質を混合
し、グロー放電質量分析装置により不純物の含有率を測
定すること、核燃料物質としては２酸化ウラン燃料、プ
ルトニウムウラン混合酸化物燃料、トリウム酸化物燃料
、ウラン又はプルトニウムの炭化物燃料およびウラン又
はプルトニウムの窒化物燃料の原料粉末、回収粉末、中
間製品、または製品であること、導電性物質としては金
、根、グラファイト等からなること、核燃料物質に導電
性物質を混合し、加圧整形してタブレット状に試料調製
すること、またグロー放ＴＬ質量分析装置をグローブボ
ックス外に配置すると共に、分析装置のイオン源部にお
いてグローブボックスと結合し、分析装置の排気管をグ
ローブボックス内に戻すようにしたことを特徴とする。

〔作用〕

本発明の核燃料物質中の不純物測定方法は、核燃料物質
に金、銀、グラファイト等の導電性物質を混合して導電
性を与え、グロー放電質量分析装置により不純物含有量
を測定するもので、測定能率を向上させると共に、試料
溶解、溶媒抽出等の化学処理が不要となるため、化学薬
品を使用することによる扱いの難しさを回避でき、希土
類元素と他の金属元素の同時測定が可能となり、作業能
率を大幅に向上させ、省力化を図り、しかも正確な測定
を行うことが可能となる。

〔実施例〕

以下、実施例を図面を参照して説明する。

第１図は本発明によるグロー放電型質量分析方法を実施
するための全体構成を示す図、第２図はグロー放電質量
分析装置の概略構成を示す図である。図中、１０はグロ
ー放電型質量分析装置、１１はイオン源部、１２は分析
部、１３はイオン検出部、１４は真空排気システム、１
５は電源部、１６はデータ処理・制御部、１７は成型器
、Ｉ８は混合器、１９は天秤、２０はグローブボックス
、３１は試料室、３２．３３は放電電極、３４は加速電
極、３５〜３７はイオン、３８は磁石、３９は検出器で
ある。

本実施例においてはプルトニウムの取扱いが可能なよう
に、グローブボックス２０を設け、包蔵性を保つように
し、また保守性を考慮してグローブボックス２０と分析
装置１０との結合をイオン源部１１とし、グローブボッ
クス２０内に試料挿入部（図示せず）、成型器１７、混
合器１８を配置し、グローブボックス２０の外側にグロ
ー放電型質量分析装置本体ｌＯ１電源部１５、真空排気
システム１４、データ処理部・制御部１６を配置してい
る。そしてグロー放電型質量分析装置１０からの排気配
管はグローブボックス２０内に戻し、装置からの排気ガ
スを作業環境へ排出しないようにし、プルトニウムまた
はウランによる汚染防止を考慮している。

グロー放電質量分析装置１０の一例の概略構成を第２図
により説明すると、試料室３１内の試料をグロー放電に
よりイオン化し、該イオンを加速／Ｔ極３４で加速して
磁場中を飛翔させ、検出器３つによりイオン電流を検出
する。この場合、設定した磁場の強さに対して’ｆｆｆ
ｆ１の大きいイオンは３７に示すように行路から外れ、
所定の質量のイオンが検出器３９で検出される。こうし
て、順次磁石３日による磁場強度を変えることによりｉ
ｔ分析を行う。この場合、１０ｓｅｃオーダーで一回の
検出を行うことができるので、１つの元素に対して２０
回測定を行ってもせいぜい３〜４分オーダーですむので
、最大、最小のデータを捨てて平均値をとるなどの処理
を行っても短時間で測定を行うことができる。こうして
、磁場強度を掃引することにより順次、各種の元素含有
量を測定することができる。

次に本発明の試料調製および試料含有量測定方法につい
て説明する。

第３回は本発明による試料調製フローを示す図である。

まず粉末試料、或いは焼結体試料を受は入れ（工程２０
１．２０２）、焼結体試料の場合は粉砕する（工程２０
３）。次に試料を金、グラファイト、銀等の導電性物質
と混合して試料に導電性を与える（工程２０４）。そし
て１０〜１５トンの圧力で１０〜１５分間加圧成型し、
直径１〜３鴫、長さ１０〜１５ｍｍのタブレット状に製
造する。

第４図はこうして作成した試料についての不純物含有量
の測定方法を示す図である。

まず標準試料を測定対象と同じ形状に作成し、測定対象
元素を段階的に含む試料をグロー放電質量分析装置によ
り測定して検量線を作成する（工程２１０）。次に未知
試料を測定し、ベースとなる元素、２酸化ウラン燃料の
場合はウラン、プルトニウム・ウラン混合酸化物燃料の
場合はプルトニウム＋ウランのイオン強度を測定対象元
素のイオン強度として求める（工程２１１）。こうして
求めたイオン強度から不純物含有量を換算して求める（
工程２１２）。

本発明においては、このように１個の試料で２０個あま
りのデータを測定でき、そのデータを統計処理すること
ができるため正確さを向上させることができる。

〔発明の効果〕

以上のように本発明によれば、従来の方法に比べ、大幅
な処理能力アップとなり、迅速に測定できるため、従来
１体当たり２〜３日要していた測定が短時間で終了し、
検査コストに占める人件費を大幅に低減化することがで
きる。さらに測定時間の短縮により燃料製造工程上の管
理点を増やすことができ、燃料製造工程中の中間製品で
の不純物管理が可能となると共に、製造技術の向上、製
造コスト低減化を図ることができる。また試料溶解、溶
媒抽出等の化学処理が不要となり、化学薬品による扱い
の困難さを回避することができ、さらにこれらの処理設
備が不要となることで設備費を大幅に低減化することが
可能となる。さらに希土類元素と他の元素の同時測定が
可能となるため、作業能率が大幅に向上し、省力化を図
ることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明によるグロー放電型質量分析方法を実施
するための全体構成を示す図、第２図はグロー放電型質
量分析装置を示す図、第３図は試料調製のフローを示す
図、第４図は試料測定フローを示す図、第５図は従来の
発光分光分析法を示す図、第６図は従来の発光分光分析
法による核燃料物質中の金属不純物測定フローを説明す
るための図である。１０・・・グロー放電型質量分析装置、１１・・・イオ
ン源部、１２・・・分析部、１３・・・イオン検出部、
１４・・・真空廃棄システム、１５・・・電源部、１６
・・・データ処理・制御部、１７・・・成形器、１８・
・・混合器、１９・・・天秤、２０・・・グローブボッ
クス、３１・・・試料室、３２．３３・・・放電電極、
３４・・・加速電極、３５．３６．３７・・・イオン、
３８・・・磁石、３９・・・検出器。第１図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）核燃料物質中の不純物の含有率を測定する方法に
おいて、核燃料物質に導電性物質を混合し、グロー放電
質量分析装置により不純物の含有率を測定することを特
徴とする核燃料物質中の不純物測定方法。
（２）核燃料物質は２酸化ウラン燃料、プルトニウムウ
ラン混合酸化物燃料、トリウム酸化物燃料、ウラン又は
プルトニウムの炭化物燃料およびウラン又はプルトニウ
ムの窒化物燃料の原料粉末、回収粉末、中間製品、また
は製品である請求項１記載の核燃料物質中の不純物測定
方法。
（３）導電性物質は金、銀、グラファイト等からなる請
求項１記載の核燃料物質中の不純物測定方法。
（４）核燃料物質に導電性物質を混合し、加圧整形して
タブレット状に試料調製する請求項１記載の核燃料物質
中の不純物測定方法。
（５）グロー放電質量分析装置をグローブボックス外に
配置すると共に、分析装置のイオン源部においてグロー
ブボックスと結合し、分析装置の排気管をグローブボッ
クス内に戻すようにした請求項１記載の核燃料物質中の
不純物測定方法。