JPH0247599A - 放射性核種含有廃液の処理方法 - Google Patents
放射性核種含有廃液の処理方法Info
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- JPH0247599A JPH0247599A JP19854788A JP19854788A JPH0247599A JP H0247599 A JPH0247599 A JP H0247599A JP 19854788 A JP19854788 A JP 19854788A JP 19854788 A JP19854788 A JP 19854788A JP H0247599 A JPH0247599 A JP H0247599A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
発明の目的
［産業上の利用分野］
本発明は、原子力発電所などの原子力施設から排出され
る、放射性核種を含有する廃液、とくに、少なくとも放
射性ストロンチウムを含有する廃液の処理方法の改良に
関する。 ［従来の技術］ ＢＷＲ原子力発電所ラドウェスト設備すなわち放射性廃
棄物処理設備は、廃液処理部分と固化処理部分とに大別
される。 この設備で処理すべき廃液は、機器ドレン廃
液、床ドレン廃液、イオン交換樹脂再生廃液および洗濯
廃液でおる。 これらのうち機器ドレン廃液は、濾過お
よび脱塩して復水貯蔵タンクに受け、発電所内で再利用
している。 一方、床ドレン廃液およびイオン交換樹脂再生廃液は、
蒸発処理してその凝縮水を回収再利用し、放射性核種物
質が濃縮された濃縮液はセメント固化、あるいはプラス
チック固化などの手段により固化処理し、低レベル放射
性廃棄物同化体としている。 この蒸発濃縮には多大のエネルギーを要するばかりでな
く、発生する固化体は放射性廃棄物として処分しなけれ
ばならない。 これまでは、放射性核種を含有する廃液はすべてを放射
性廃棄物として濃縮減容して固化処理する方法がとられ
ているが、廃液から、含有量として極めて微量な放射性
核種物質だけを後き出すことにより残廃液を無害なもの
とすれば、根本的に減容化をはかることができる。 この考えを活して、廃液中とくに蒸発濃縮、同化処理の
対架となる床ドレン廃液およびイオン交換樹脂再生廃液
中の放射性核種を効率よく除去し、取り出した放ｎ＝＋
性核種物質だけを放射性廃棄物として処理し、また放射
能を除去した状態にした処理後の廃液については、モニ
タリングの上、安全性を確認して放出するか、または処
分上安全でおると考えられる、きわめて放射能レベルの
低い廃棄物（たとえばセメント固化体に変換したもの）
として処理することができる手段を求めて研究した。 本発明者らの一部は、さきに共働者とともに、Ｃｏ、
Ｍｎ、 Ｃｓ、 Ｃｓ、 Ｚ
ｎ などの放射性核種とくに錯体形成性の物質を含有
する廃液を、まず活性炭に、次にキレート性イオン交換
樹脂（以下、「キレート樹脂」と略称する）に接触させ
ることにより放射性核種を吸着除去する有効な方法を発
明し、すでに開示した（特開昭５７−４．８６９９号お
よび特開昭５７−２０１８９９号）。 続いて、廃液の濾過処理を先行させ、キレート樹脂、ゼ
オライト無機吸着体および活性炭への吸着により、 Ｃ
ｏ、 Ｏ３などの放射性核種を除去するプロセス
を開発し、これも提案した（特願昭６Ｏ−３６０５７）
。 これら吸着処理法を使用する手段においては、吸着体の
能力を有効に利用することにより処理操作を簡素化し、
処理コストも低減することが要求されるとともに、放射
性吸着体の処分や貯蔵を容易にするため、放射能減少が
早い短寿命放射性、核種、たとえば５４Ｍｎ、６０Ｃ０
，６５Ｚｎと、減少が遅い長寿命放射性核種たとえば１
３７Ｃ３，９０Ｓｒとを分離して吸着体に固定すること
が望まれる。 ［発明が解決しようとする課題］ 本発明の目的は、上記の要望にこたえ、少なくとも放射
性ストロンチウムたとえば９０ＳｒおよびＧｏ、 Ｍ
ｎ、 Ｃｓ、 Ｃｓ等の放射性核種を含有する
廃液を濾過処理した俊、キレ−１〜樹脂で吸＠処理し、
放射性ストロンチウムだけが吸着したキレート樹脂床を
取り出し、さらに、この樹脂床を酸で処理して吸着した
放射性ストロンチウムを溶離、脱着させ、この溶離再生
廃液をゼオライト無機吸着体に接触させ、この吸着体に
放射性ストロンチウムを吸着固定する技術を提案するこ
とにある。 発明の崩成 ［課題を解決するための手段］ 本発明の放射性核種を含有する廃液の処理方法は、放射
性ストロンチウム含有廃液を濾過処理して不溶解物質を
除去したのち、廃液をキレート樹脂と接触ざぜて５４Ｍ
ｎ、６０ＣＯ１放射性ストロンチウムなどの放射性物質
を吸着除去するとともに濃縮する処理方法において、キ
レート樹脂床を少なくとも２段（初段を「Ｃ１」、終段
をｒｃｆ Ｊとする。 第１図に示した例は２段であっ
て、それぞれＣＩ 、Ｃ２であられしである。）とし、
ついで廃液中にＣ３核種が存在する場合を考慮してゼオ
ライ１へ床を少なくとも２段（初段を「Ｚｌ」、終段を
ｒＺｆ ｊとする。 図示した例は２段であって、それ
ぞれｚｉ 、Ｚ２であられしである。）設けておく。 キレート樹脂床の終段Ｃｆにおいて放射性ストロンチウ
ムのリークが生じたときに、放射性ストロンチウムのみ
を吸着したＣｆを酸で処理して溶離脱着し、ついでアル
カリで処理して再生する。 この溶離再生廃液をゼオライト無機吸着体とくにＡ−４
型ゼオライト吸着体に接触させ、長寿命核種９０８ｒを
含めて放射性ストロンチウムを吸着固定するとともに、
上記Ｃｆ流出液での放射性ストロンチウムのリーク検出
法として、液中に存在するマグネシウムイオンを化学的
分析法で検出して放射性ストロンチウムの有無を判定す
ることを特徴とする。 また、ゼオライト床も終段ＺｆにおいてＣｓ核種のリー
クが起ったら、Ｚｌを取り除いて新たにＺ（ｆ＋１）を
用意し、廃液を７２からＺ（ｆ＋１）に向って通す（図
示した例では、Ｚｌのゼオライトを新品に交換し、Ｚ２
→Ｚ３の順に廃液が流れるように、流路を切り換える）
。 本発明の方法による処理の対象となる放射性核種は、原
子炉機器材料に起因する腐食生成物および核燃料に起因
する核分裂生成物である、５１ ｃ ｒ、Ｍｎ Ｓ
Ｃｏ、 Ｆｅ Ｓ Ｃｏ、 ＺｎｓｌｌｏＩ
ＩＩＡｇおよび Ｃｓ、 Ｃｓ、 Ｓｒ、９０
Ｓｒ等である。 上記核種は種々の化学形態で存在し、廃液中においては
、一般に不溶解性形態と溶解イオン形態とに大別される
。 不溶解性形態の核種（主に５９ １１０ｍ Ｆｅ、 Ａｑ＞は、廃液の濾過により除去する。
濾過装置には、カートリッジタイプフィルター、膜フイ
ルタ−、非助材型逆洗式フィルターが適用できる。 溶
解イオン形態の核種たとえばＣｏ、 １ｖｌｎ、
Ｓｒ、 Ｃ３は、キレート樹脂で吸着除去される
。 放射性核種を選択的に吸着するキレート樹脂には、フェ
ノール系、スチレン系、エポキシ系、アクリルエステル
系の樹脂母体に、官能基として、ジエチレントリアミン
、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン
、ペンタエチレンへキザミン等のアミン類、イミノジ酢
酸等のアミノカルホン酸類、ジブロバノールアミン等の
アルコールアミン類、あるいは尿素、チオ尿素を導入し
たものなどがある。 とくに、フェノール骨格にイミノ
ジ酸ｒ１ｉ％を導入したフェノール系キレート樹脂（「
ユニセレック」の登録商標で市販されている。）が適し
ている。 放射性ストロンチウムを吸着したキレート樹脂の溶離処
理に使用する酸としては、硫酸、塩酸および硝酸などが
あげられるが、とくに塩酸が適している。 キレ−１〜
樹脂の再生処理に使用するアルカリとしては、カセイソ
ーダが一般的である。 上記キレート樹脂の溶離再生廃液には放射性ストロンチ
ウムが濃縮されているが、この放射性ストロンチウムを
いっそう安定な形態にするために、無殿吸看体に固定す
る。 無殿吸着体としては、電導度の高い廃液の場合、
ゼオライト鉱物のうち、とくにＡ−４型ゼオライトが適
している。 しかしなから、廃液の電導度が１０ｍＳ／
ｃｍ以下でないと、放射性ストロンチウムは上記ゼオラ
イトに吸着固定できない。 ［作 用］ 各工程において除去される放射性核種は、第１図に併記
したとありである。 フィルターＦにおいては、放射性のＦｅ 、 Ａｇおよ
びＣｏ 、 Ｍｎなどの一部が不溶解物質として除去さ
れる。 不溶化を確実にするため、必要であれば、濾過
に先立って廃液のｐＨを６〜９の領１或に調節すべきこ
とはもちろんである。 次のキレート樹脂床では、まず、Ｍｎ 、 Ｃｏ 。 Ｚｎなどの放射性核種が吸着され、続いて放射性ストロ
ンチウムが吸着される。 つまり、放射性ストロンチウ
ムはキレート樹脂に吸着される溶解イオン形態の放射性
核種のグループに属するが、その中でも吸着されにくく
、第１図の最終段、Ｃ２において放射性ストロンチウム
がリークするときには、放射性Ｍｎ、ｃｏ、Ｚｎなどの
キレート樹脂に強く吸着する核種は最終段Ｃ２に至る以
前のキレート樹脂床に安定に吸着固定され、放射性スト
ロンチウムと他の放射性核種とを分離することができる
。 さらに放射性ストロンチウムは、Ｃｏ 、 Ｍｎ 。 Ｚｎ核種等のキレート樹脂吸着能力と放射性ストロンチ
ウムのキレート樹脂吸着能力に２倍以上の差か必るため
、終段Ｃｆのみから溶離することかでき、Ｃｆは溶離再
生（再使用）し、有効利用することができる。 本発明の特徴は、終段Ｃｆに放射性ストロンチウムのみ
を吸着させることにおるから、Ｃ（ｆ−１）段またはそ
れより前の段におけるＣＯ、１ｖｌｎ 。 ｌｎ等の核種のリークについて、計算や測定により、あ
らかじめ注意を払ってあくことが重要である。 リーク
が起ったときには、その段の溶離再生廃液は、また元の
廃液に戻して本方法で処理すればよい。 ところで、放射性ストロンチウムが９０ｓ、の場合、放
射するのはβ線だけでおるから、６０ＧＯ９１３７Ｏ３
などのγ放射線を放出するものにくらべ、計測に長い時
間がかかり、一般的なインライン計測はむずかしい。
とくに本発明では、Ｃｆｆｆ１理済液は放射性ストロン
チウムのリークが生じていないことを、容易かつ速かに
検知することが重要でおる。 本発明者らは、原子力発
電所廃液中には、微量であるが、マグネシウムイオンや
カルシウムイオンか共存することに注目し、放射性ス］
・ロンチウムとこれらイオンとのキレート樹脂選択吸着
性能を調べたところ、マグネシウムイオンが常に放射性
ストロンチウムよりさきにキレート樹脂床からリークす
ることを見出した。 つまり、化学分析法、機器分析法
などで容易に定性、定量できるマグネシウムイオンがＣ
ｆ処理済液中に検出されはじめても、放射性ストロンチ
ウムはＣｆからリークしていない。 上記キレート樹脂Ｃｆの放射性ストロンチウム溶離再生
廃液中の放射性ストロンチウムを一層安定な形態にする
ため、これを無機吸着体に吸着固定させる。 本発明者
らは、無機吸着体としてケイ酸−アルミナ主成分の鉱物
であるゼオライトに注目し、その吸着性を研究し、溶離
再生廃液をｐＨ６〜９に調整すれば、天然モルデナイト
およびＡ−４型ゼオライトに吸着できること、とくに１
０ｍ Ｓ ／ ｃｍ以下の高電導度廃液性状では、八−
４型ゼオライトが好ましいことを見出した。 なお、廃
液中にセシウム核種が共存する場合は、ぜＡライト無機
吸着体、好ましくはモルデナイトを後置すれば、放射性
セシウムも吸着除去される。 ［実施例１］ 第１図に示す構成の廃液処理装置を、中空糸濾過膜の非
助材型逆洗式フィルタ、キレート樹脂塔にフェノール系
樹脂「ユニセレツク」 （ユニチカ味の登録商標）ＵＲ
−１０を充填したちの２塔をもって組み立てた。 第１表に示す化学性状および放射能性状の模擬廃液を調
製し、装置に通液した。 キレート樹脂塔の第１塔Ｃ１
および第２塔Ｃ２の出口処理済液の放射性核種濃度を測
定し、第２図に示す結果を得た。 これら図の結果を比較すれば、第１塔Ｃ１を放射性スト
ロンチウムが通過しても、放射性のコバルト、マンガン
等はリークしておらず、放射性ストロンチウムはこれら
核種と分離できることがわかる。 さらに、第１塔Ｃ１
を通過した放射性ストロンチウムは第２塔Ｃ２に吸着さ
れる。 一方、第１塔Ｃ１での放射性のコバルト、マン
ガン、亜鉛は、処理旧約１２．０００倍でもリークを生
じていない。
る、放射性核種を含有する廃液、とくに、少なくとも放
射性ストロンチウムを含有する廃液の処理方法の改良に
関する。 ［従来の技術］ ＢＷＲ原子力発電所ラドウェスト設備すなわち放射性廃
棄物処理設備は、廃液処理部分と固化処理部分とに大別
される。 この設備で処理すべき廃液は、機器ドレン廃
液、床ドレン廃液、イオン交換樹脂再生廃液および洗濯
廃液でおる。 これらのうち機器ドレン廃液は、濾過お
よび脱塩して復水貯蔵タンクに受け、発電所内で再利用
している。 一方、床ドレン廃液およびイオン交換樹脂再生廃液は、
蒸発処理してその凝縮水を回収再利用し、放射性核種物
質が濃縮された濃縮液はセメント固化、あるいはプラス
チック固化などの手段により固化処理し、低レベル放射
性廃棄物同化体としている。 この蒸発濃縮には多大のエネルギーを要するばかりでな
く、発生する固化体は放射性廃棄物として処分しなけれ
ばならない。 これまでは、放射性核種を含有する廃液はすべてを放射
性廃棄物として濃縮減容して固化処理する方法がとられ
ているが、廃液から、含有量として極めて微量な放射性
核種物質だけを後き出すことにより残廃液を無害なもの
とすれば、根本的に減容化をはかることができる。 この考えを活して、廃液中とくに蒸発濃縮、同化処理の
対架となる床ドレン廃液およびイオン交換樹脂再生廃液
中の放射性核種を効率よく除去し、取り出した放ｎ＝＋
性核種物質だけを放射性廃棄物として処理し、また放射
能を除去した状態にした処理後の廃液については、モニ
タリングの上、安全性を確認して放出するか、または処
分上安全でおると考えられる、きわめて放射能レベルの
低い廃棄物（たとえばセメント固化体に変換したもの）
として処理することができる手段を求めて研究した。 本発明者らの一部は、さきに共働者とともに、Ｃｏ、
Ｍｎ、 Ｃｓ、 Ｃｓ、 Ｚ
ｎ などの放射性核種とくに錯体形成性の物質を含有
する廃液を、まず活性炭に、次にキレート性イオン交換
樹脂（以下、「キレート樹脂」と略称する）に接触させ
ることにより放射性核種を吸着除去する有効な方法を発
明し、すでに開示した（特開昭５７−４．８６９９号お
よび特開昭５７−２０１８９９号）。 続いて、廃液の濾過処理を先行させ、キレート樹脂、ゼ
オライト無機吸着体および活性炭への吸着により、 Ｃ
ｏ、 Ｏ３などの放射性核種を除去するプロセス
を開発し、これも提案した（特願昭６Ｏ−３６０５７）
。 これら吸着処理法を使用する手段においては、吸着体の
能力を有効に利用することにより処理操作を簡素化し、
処理コストも低減することが要求されるとともに、放射
性吸着体の処分や貯蔵を容易にするため、放射能減少が
早い短寿命放射性、核種、たとえば５４Ｍｎ、６０Ｃ０
，６５Ｚｎと、減少が遅い長寿命放射性核種たとえば１
３７Ｃ３，９０Ｓｒとを分離して吸着体に固定すること
が望まれる。 ［発明が解決しようとする課題］ 本発明の目的は、上記の要望にこたえ、少なくとも放射
性ストロンチウムたとえば９０ＳｒおよびＧｏ、 Ｍ
ｎ、 Ｃｓ、 Ｃｓ等の放射性核種を含有する
廃液を濾過処理した俊、キレ−１〜樹脂で吸＠処理し、
放射性ストロンチウムだけが吸着したキレート樹脂床を
取り出し、さらに、この樹脂床を酸で処理して吸着した
放射性ストロンチウムを溶離、脱着させ、この溶離再生
廃液をゼオライト無機吸着体に接触させ、この吸着体に
放射性ストロンチウムを吸着固定する技術を提案するこ
とにある。 発明の崩成 ［課題を解決するための手段］ 本発明の放射性核種を含有する廃液の処理方法は、放射
性ストロンチウム含有廃液を濾過処理して不溶解物質を
除去したのち、廃液をキレート樹脂と接触ざぜて５４Ｍ
ｎ、６０ＣＯ１放射性ストロンチウムなどの放射性物質
を吸着除去するとともに濃縮する処理方法において、キ
レート樹脂床を少なくとも２段（初段を「Ｃ１」、終段
をｒｃｆ Ｊとする。 第１図に示した例は２段であっ
て、それぞれＣＩ 、Ｃ２であられしである。）とし、
ついで廃液中にＣ３核種が存在する場合を考慮してゼオ
ライ１へ床を少なくとも２段（初段を「Ｚｌ」、終段を
ｒＺｆ ｊとする。 図示した例は２段であって、それ
ぞれｚｉ 、Ｚ２であられしである。）設けておく。 キレート樹脂床の終段Ｃｆにおいて放射性ストロンチウ
ムのリークが生じたときに、放射性ストロンチウムのみ
を吸着したＣｆを酸で処理して溶離脱着し、ついでアル
カリで処理して再生する。 この溶離再生廃液をゼオライト無機吸着体とくにＡ−４
型ゼオライト吸着体に接触させ、長寿命核種９０８ｒを
含めて放射性ストロンチウムを吸着固定するとともに、
上記Ｃｆ流出液での放射性ストロンチウムのリーク検出
法として、液中に存在するマグネシウムイオンを化学的
分析法で検出して放射性ストロンチウムの有無を判定す
ることを特徴とする。 また、ゼオライト床も終段ＺｆにおいてＣｓ核種のリー
クが起ったら、Ｚｌを取り除いて新たにＺ（ｆ＋１）を
用意し、廃液を７２からＺ（ｆ＋１）に向って通す（図
示した例では、Ｚｌのゼオライトを新品に交換し、Ｚ２
→Ｚ３の順に廃液が流れるように、流路を切り換える）
。 本発明の方法による処理の対象となる放射性核種は、原
子炉機器材料に起因する腐食生成物および核燃料に起因
する核分裂生成物である、５１ ｃ ｒ、Ｍｎ Ｓ
Ｃｏ、 Ｆｅ Ｓ Ｃｏ、 ＺｎｓｌｌｏＩ
ＩＩＡｇおよび Ｃｓ、 Ｃｓ、 Ｓｒ、９０
Ｓｒ等である。 上記核種は種々の化学形態で存在し、廃液中においては
、一般に不溶解性形態と溶解イオン形態とに大別される
。 不溶解性形態の核種（主に５９ １１０ｍ Ｆｅ、 Ａｑ＞は、廃液の濾過により除去する。
濾過装置には、カートリッジタイプフィルター、膜フイ
ルタ−、非助材型逆洗式フィルターが適用できる。 溶
解イオン形態の核種たとえばＣｏ、 １ｖｌｎ、
Ｓｒ、 Ｃ３は、キレート樹脂で吸着除去される
。 放射性核種を選択的に吸着するキレート樹脂には、フェ
ノール系、スチレン系、エポキシ系、アクリルエステル
系の樹脂母体に、官能基として、ジエチレントリアミン
、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン
、ペンタエチレンへキザミン等のアミン類、イミノジ酢
酸等のアミノカルホン酸類、ジブロバノールアミン等の
アルコールアミン類、あるいは尿素、チオ尿素を導入し
たものなどがある。 とくに、フェノール骨格にイミノ
ジ酸ｒ１ｉ％を導入したフェノール系キレート樹脂（「
ユニセレック」の登録商標で市販されている。）が適し
ている。 放射性ストロンチウムを吸着したキレート樹脂の溶離処
理に使用する酸としては、硫酸、塩酸および硝酸などが
あげられるが、とくに塩酸が適している。 キレ−１〜
樹脂の再生処理に使用するアルカリとしては、カセイソ
ーダが一般的である。 上記キレート樹脂の溶離再生廃液には放射性ストロンチ
ウムが濃縮されているが、この放射性ストロンチウムを
いっそう安定な形態にするために、無殿吸看体に固定す
る。 無殿吸着体としては、電導度の高い廃液の場合、
ゼオライト鉱物のうち、とくにＡ−４型ゼオライトが適
している。 しかしなから、廃液の電導度が１０ｍＳ／
ｃｍ以下でないと、放射性ストロンチウムは上記ゼオラ
イトに吸着固定できない。 ［作 用］ 各工程において除去される放射性核種は、第１図に併記
したとありである。 フィルターＦにおいては、放射性のＦｅ 、 Ａｇおよ
びＣｏ 、 Ｍｎなどの一部が不溶解物質として除去さ
れる。 不溶化を確実にするため、必要であれば、濾過
に先立って廃液のｐＨを６〜９の領１或に調節すべきこ
とはもちろんである。 次のキレート樹脂床では、まず、Ｍｎ 、 Ｃｏ 。 Ｚｎなどの放射性核種が吸着され、続いて放射性ストロ
ンチウムが吸着される。 つまり、放射性ストロンチウ
ムはキレート樹脂に吸着される溶解イオン形態の放射性
核種のグループに属するが、その中でも吸着されにくく
、第１図の最終段、Ｃ２において放射性ストロンチウム
がリークするときには、放射性Ｍｎ、ｃｏ、Ｚｎなどの
キレート樹脂に強く吸着する核種は最終段Ｃ２に至る以
前のキレート樹脂床に安定に吸着固定され、放射性スト
ロンチウムと他の放射性核種とを分離することができる
。 さらに放射性ストロンチウムは、Ｃｏ 、 Ｍｎ 。 Ｚｎ核種等のキレート樹脂吸着能力と放射性ストロンチ
ウムのキレート樹脂吸着能力に２倍以上の差か必るため
、終段Ｃｆのみから溶離することかでき、Ｃｆは溶離再
生（再使用）し、有効利用することができる。 本発明の特徴は、終段Ｃｆに放射性ストロンチウムのみ
を吸着させることにおるから、Ｃ（ｆ−１）段またはそ
れより前の段におけるＣＯ、１ｖｌｎ 。 ｌｎ等の核種のリークについて、計算や測定により、あ
らかじめ注意を払ってあくことが重要である。 リーク
が起ったときには、その段の溶離再生廃液は、また元の
廃液に戻して本方法で処理すればよい。 ところで、放射性ストロンチウムが９０ｓ、の場合、放
射するのはβ線だけでおるから、６０ＧＯ９１３７Ｏ３
などのγ放射線を放出するものにくらべ、計測に長い時
間がかかり、一般的なインライン計測はむずかしい。
とくに本発明では、Ｃｆｆｆ１理済液は放射性ストロン
チウムのリークが生じていないことを、容易かつ速かに
検知することが重要でおる。 本発明者らは、原子力発
電所廃液中には、微量であるが、マグネシウムイオンや
カルシウムイオンか共存することに注目し、放射性ス］
・ロンチウムとこれらイオンとのキレート樹脂選択吸着
性能を調べたところ、マグネシウムイオンが常に放射性
ストロンチウムよりさきにキレート樹脂床からリークす
ることを見出した。 つまり、化学分析法、機器分析法
などで容易に定性、定量できるマグネシウムイオンがＣ
ｆ処理済液中に検出されはじめても、放射性ストロンチ
ウムはＣｆからリークしていない。 上記キレート樹脂Ｃｆの放射性ストロンチウム溶離再生
廃液中の放射性ストロンチウムを一層安定な形態にする
ため、これを無機吸着体に吸着固定させる。 本発明者
らは、無機吸着体としてケイ酸−アルミナ主成分の鉱物
であるゼオライトに注目し、その吸着性を研究し、溶離
再生廃液をｐＨ６〜９に調整すれば、天然モルデナイト
およびＡ−４型ゼオライトに吸着できること、とくに１
０ｍ Ｓ ／ ｃｍ以下の高電導度廃液性状では、八−
４型ゼオライトが好ましいことを見出した。 なお、廃
液中にセシウム核種が共存する場合は、ぜＡライト無機
吸着体、好ましくはモルデナイトを後置すれば、放射性
セシウムも吸着除去される。 ［実施例１］ 第１図に示す構成の廃液処理装置を、中空糸濾過膜の非
助材型逆洗式フィルタ、キレート樹脂塔にフェノール系
樹脂「ユニセレツク」 （ユニチカ味の登録商標）ＵＲ
−１０を充填したちの２塔をもって組み立てた。 第１表に示す化学性状および放射能性状の模擬廃液を調
製し、装置に通液した。 キレート樹脂塔の第１塔Ｃ１
および第２塔Ｃ２の出口処理済液の放射性核種濃度を測
定し、第２図に示す結果を得た。 これら図の結果を比較すれば、第１塔Ｃ１を放射性スト
ロンチウムが通過しても、放射性のコバルト、マンガン
等はリークしておらず、放射性ストロンチウムはこれら
核種と分離できることがわかる。 さらに、第１塔Ｃ１
を通過した放射性ストロンチウムは第２塔Ｃ２に吸着さ
れる。 一方、第１塔Ｃ１での放射性のコバルト、マン
ガン、亜鉛は、処理旧約１２．０００倍でもリークを生
じていない。
【実施例２】
上記放射性ストロンチウム吸着の第２塔キレート樹脂に
１Ｎ−ＨＣ，Ｉｌを、樹脂面の１．５倍にあたる液量通
液し、ざらに３．５倍にあたる純水を通液して、９９％
以上の放射性ストロンチウムを溶離した。 この溶離液をＮａ ＯＨで中和し、ｐＨ７にした。 中和後の廃液型導度が２３ｒｒｔＳ／ｃｍｌ’＞つたの
で、脱塩水で希釈して５ｍＳ／ｃｍに調整し、Ａ−４型
ゼオライト吸着塔に通液して、出口処理済液の放射性ス
トロンチウム濃度を測定した。 その結果は、第３図に
示すとおり、通液量５００倍に至るまで、出口ではリー
クしなかった。 さらに、Ａ−４型ゼオライトの吸着性能の電導度依存性
を調べるため、廃液型導度を２．５．７．５．１０およ
び１５ｍ５／Ｃｍに調整し、同様に試験して、第２表に
示す結果を得た。 この結果から、電導度が１０ｍｂ／
ｃｍ以下であれば、放射性ストロンチウムはＡ−４型ゼ
オライ１〜に吸着されることがわかる。 第１表 模 擬 廃 液 Ｆｅ３＋ く０．０５ Ｃｕ２＋ Ｎ１２” ｒｔ Ｎａ２ＳＯ４０，２％ ｐＨ７，０ 放射性核種の濃度はｘｌｏ−”μＣｉ ／ｍ１非放削性
元素の濃度はｐｐｍ 第 ２ 表 放射性３ｒ吸看処理量 廃液型導度 リークに至るまでの通液量（ｍ Ｓ ／
ｃｍ ） ／吸着体充填量の比２．５
１．３００ ５．０ ５００ ７．５ ３００ １０．０ ３０ １５．０ ０ 発明の効果 本発明の処理方法によるときは、原子力発電所の床ドレ
ン廃液やイオン交換樹脂書生廃液に含有される放射性の
コバルト、マンガン、ストロンチウム等を、濾過および
キレート樹脂吸着体の使用によって、これら廃液中から
容易に除去でき、処理済液は環境に安全に放出できる性
状になる。 さらに、キレート樹脂の選択吸着性能の相違を利用し、
短寿命核種と長寿命核種の分離ができ、とくに放射性ス
トロンチウムを、容易に放射性コバルト、マンガン、亜
鉛等の短寿命核種から分離できる。 放用性ス１へロンチウムをキレート樹脂の酸処理で溶離
したのち、とくに長期間の安全な処分が必要とされてい
る９０Ｓｒに関して、より安定な無機吸着体への固定を
、溶離廃液のＩＩおよび電導度を調整することによって
実施できる。 上記床ドレン廃液等に放射性セシウムが含有される場合
、上記キレート樹脂吸着体に続けてゼオライト鉱物、好
ましくはモルデナイトを後置することで、放射性セシウ
ムも他の核種から分離できるとともに、処理済液は環境
に安全に放出できる性状になる。
１Ｎ−ＨＣ，Ｉｌを、樹脂面の１．５倍にあたる液量通
液し、ざらに３．５倍にあたる純水を通液して、９９％
以上の放射性ストロンチウムを溶離した。 この溶離液をＮａ ＯＨで中和し、ｐＨ７にした。 中和後の廃液型導度が２３ｒｒｔＳ／ｃｍｌ’＞つたの
で、脱塩水で希釈して５ｍＳ／ｃｍに調整し、Ａ−４型
ゼオライト吸着塔に通液して、出口処理済液の放射性ス
トロンチウム濃度を測定した。 その結果は、第３図に
示すとおり、通液量５００倍に至るまで、出口ではリー
クしなかった。 さらに、Ａ−４型ゼオライトの吸着性能の電導度依存性
を調べるため、廃液型導度を２．５．７．５．１０およ
び１５ｍ５／Ｃｍに調整し、同様に試験して、第２表に
示す結果を得た。 この結果から、電導度が１０ｍｂ／
ｃｍ以下であれば、放射性ストロンチウムはＡ−４型ゼ
オライ１〜に吸着されることがわかる。 第１表 模 擬 廃 液 Ｆｅ３＋ く０．０５ Ｃｕ２＋ Ｎ１２” ｒｔ Ｎａ２ＳＯ４０，２％ ｐＨ７，０ 放射性核種の濃度はｘｌｏ−”μＣｉ ／ｍ１非放削性
元素の濃度はｐｐｍ 第 ２ 表 放射性３ｒ吸看処理量 廃液型導度 リークに至るまでの通液量（ｍ Ｓ ／
ｃｍ ） ／吸着体充填量の比２．５
１．３００ ５．０ ５００ ７．５ ３００ １０．０ ３０ １５．０ ０ 発明の効果 本発明の処理方法によるときは、原子力発電所の床ドレ
ン廃液やイオン交換樹脂書生廃液に含有される放射性の
コバルト、マンガン、ストロンチウム等を、濾過および
キレート樹脂吸着体の使用によって、これら廃液中から
容易に除去でき、処理済液は環境に安全に放出できる性
状になる。 さらに、キレート樹脂の選択吸着性能の相違を利用し、
短寿命核種と長寿命核種の分離ができ、とくに放射性ス
トロンチウムを、容易に放射性コバルト、マンガン、亜
鉛等の短寿命核種から分離できる。 放用性ス１へロンチウムをキレート樹脂の酸処理で溶離
したのち、とくに長期間の安全な処分が必要とされてい
る９０Ｓｒに関して、より安定な無機吸着体への固定を
、溶離廃液のＩＩおよび電導度を調整することによって
実施できる。 上記床ドレン廃液等に放射性セシウムが含有される場合
、上記キレート樹脂吸着体に続けてゼオライト鉱物、好
ましくはモルデナイトを後置することで、放射性セシウ
ムも他の核種から分離できるとともに、処理済液は環境
に安全に放出できる性状になる。
第１図は、本発明の放射性核種含有廃液の処理工程を説
明するための、装置のブロックダイアグラムでおる。 第２図ないし第４図は、いずれも本発明の実施例のデー
タを示すグラフであって、 第２図はキレート樹脂床カラムＣ１およびＣ２出口にあ
ける核種の吸着曲線でおり、 第３図はＡ−４型ゼオライト床力ラム出口におりる３ｒ
の吸着曲線であり、 第４図は、キレート樹脂床でセシウム核種以外の核種を
吸着除去した後の模擬床ドレン廃液または模擬再生廃液
のＬオライ１〜床カラム出口にａ３ける核種（１３４Ｃ
３〉の吸着曲線である。
明するための、装置のブロックダイアグラムでおる。 第２図ないし第４図は、いずれも本発明の実施例のデー
タを示すグラフであって、 第２図はキレート樹脂床カラムＣ１およびＣ２出口にあ
ける核種の吸着曲線でおり、 第３図はＡ−４型ゼオライト床力ラム出口におりる３ｒ
の吸着曲線であり、 第４図は、キレート樹脂床でセシウム核種以外の核種を
吸着除去した後の模擬床ドレン廃液または模擬再生廃液
のＬオライ１〜床カラム出口にａ３ける核種（１３４Ｃ
３〉の吸着曲線である。
Claims (4)
- （１）少なくとも放射性核種を含有する廃液を濾過処理
し不溶解物質を除去したのち、廃液をキレート性イオン
交換樹脂（以下、「キレート樹脂」と略称）に接触させ
て放射性核種を吸着除去する処理方法において、キレー
ト樹脂吸着塔を少なくとも２段直列に設置し、最終段吸
着塔で放射性ストロンチウムのリークが起つたところで
、この最終段吸着塔を再生し、再使用するとともに、こ
の放射性ストロンチウムの溶離再生廃液を無機吸着体に
吸着固定することからなる放射性核種含有廃液の処理方
法。 - （２）最終段吸着塔における放射性ストロンチウムのリ
ークを、出口液中に共存するマグネシウムイオンを検出
することにより判定して実施する請求項１の処理方法。 - （３）無機吸着体で吸着処理する溶離再生廃液を、ｐＨ
６〜９、電導度１０ｍＳ／ｃｍ以下の性状に調整して実
施する請求項１の処理方法。 - （４）無機吸着体としてＡ−４型ゼオライトを使用して
実施する請求項１の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19854788A JPH0664190B2 (ja) | 1988-08-09 | 1988-08-09 | 放射性核種含有廃液の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19854788A JPH0664190B2 (ja) | 1988-08-09 | 1988-08-09 | 放射性核種含有廃液の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0247599A true JPH0247599A (ja) | 1990-02-16 |
| JPH0664190B2 JPH0664190B2 (ja) | 1994-08-22 |
Family
ID=16392982
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19854788A Expired - Lifetime JPH0664190B2 (ja) | 1988-08-09 | 1988-08-09 | 放射性核種含有廃液の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0664190B2 (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2708373A1 (fr) * | 1993-07-26 | 1995-02-03 | Westinghouse Electric Corp | Traitement de liquides radioactifs. |
| WO2013108892A1 (ja) * | 2012-01-18 | 2013-07-25 | 大日精化工業株式会社 | 放射性セシウムの除去方法、放射性セシウム除去用の親水性樹脂組成物、放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去方法及び放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去用の親水性樹脂組成物 |
| JP2013148364A (ja) * | 2012-01-17 | 2013-08-01 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 放射性廃液処理装置 |
| JP2013148405A (ja) * | 2012-01-18 | 2013-08-01 | Dainichiseika Color & Chem Mfg Co Ltd | 放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去方法及び放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去用の親水性樹脂組成物 |
| JP2014016211A (ja) * | 2012-07-06 | 2014-01-30 | Kobe Steel Ltd | 放射性汚染水除染システム及び放射性汚染水除染プロセス |
| JP2014126544A (ja) * | 2012-12-27 | 2014-07-07 | Kobelco Eco-Solutions Co Ltd | 放射性セシウム含有水の吸着塔の交換方法 |
| JP2014186034A (ja) * | 2014-05-19 | 2014-10-02 | Kobelco Eco-Solutions Co Ltd | 放射性セシウム含有水の吸着塔の交換方法 |
| JP2014206522A (ja) * | 2013-04-11 | 2014-10-30 | 株式会社 環境浄化研究所 | 放射性セシウム及びストロンチウム同時除去材料とそれを用いた放射性セシウム及びストロンチウムの同時除去法 |
| JP2015064251A (ja) * | 2013-09-24 | 2015-04-09 | 株式会社東芝 | 汚染水処理システムおよび汚染水処理方法 |
| JP2015515626A (ja) * | 2012-03-26 | 2015-05-28 | クリオン インコーポレイテッド | 液体廃物から放射性同位体を分離するためのシステムにおける、同位体特有の媒体樹脂の選択的再生 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9589690B2 (en) * | 2010-12-15 | 2017-03-07 | Electric Power Research Institute, Inc. | Light water reactor primary coolant activity cleanup |
-
1988
- 1988-08-09 JP JP19854788A patent/JPH0664190B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2708373A1 (fr) * | 1993-07-26 | 1995-02-03 | Westinghouse Electric Corp | Traitement de liquides radioactifs. |
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| CN104054137A (zh) * | 2012-01-18 | 2014-09-17 | 大日精化工业株式会社 | 放射性铯的除去方法、用于除去放射性铯的亲水性树脂组合物、放射性碘和放射性铯的除去方法以及用于除去放射性碘和放射性铯的亲水性树脂组合物 |
| JP2013148405A (ja) * | 2012-01-18 | 2013-08-01 | Dainichiseika Color & Chem Mfg Co Ltd | 放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去方法及び放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去用の親水性樹脂組成物 |
| WO2013108892A1 (ja) * | 2012-01-18 | 2013-07-25 | 大日精化工業株式会社 | 放射性セシウムの除去方法、放射性セシウム除去用の親水性樹脂組成物、放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去方法及び放射性ヨウ素・放射性セシウムの除去用の親水性樹脂組成物 |
| US8962907B2 (en) | 2012-01-18 | 2015-02-24 | Dainichiseika Color & Chemicals Mfg. Co., Ltd. | Method for removing radioactive cesium, hydrophilic resin composition for removing radioactive cesium, method for removing radioactive iodine and radioactive cesium, and hydrophilic resin composition for removing radioactive iodine and radioactive cesium |
| EP2806426A4 (en) * | 2012-01-18 | 2015-12-16 | Dainichiseika Color Chem | METHOD FOR REMOVING RADIOACTIVE CÄSIUM, HYDROPHILIC RESIN COMPOSITION FOR REMOVING RADIOACTIVE CÄSIUM, METHOD FOR REMOVING RADIOACTIVE IOD AND RADIOACTIVE CESIUM, AND HYDROPHILIC RESIN COMPOSITION FOR REMOVING RADIOACTIVE IOD AND RADIOACTIVE CÄSIUM |
| JP2015515626A (ja) * | 2012-03-26 | 2015-05-28 | クリオン インコーポレイテッド | 液体廃物から放射性同位体を分離するためのシステムにおける、同位体特有の媒体樹脂の選択的再生 |
| JP2014016211A (ja) * | 2012-07-06 | 2014-01-30 | Kobe Steel Ltd | 放射性汚染水除染システム及び放射性汚染水除染プロセス |
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| JP2014206522A (ja) * | 2013-04-11 | 2014-10-30 | 株式会社 環境浄化研究所 | 放射性セシウム及びストロンチウム同時除去材料とそれを用いた放射性セシウム及びストロンチウムの同時除去法 |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0664190B2 (ja) | 1994-08-22 |
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