JPH0248032A - 数個の触媒床及び反応熱の外部回収による発熱不均一合成方法及びその合成用の反応器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （発明の産業上の利用分野） 本発明は、合成ガスが積重ねられているが同一反応空間
内に含まれて互いに分離している一連の触媒床中を流れ
、反応空間内で一つの床を出る合成ガスが次の触媒床中
を流れる発熱不均一合成方法に関する。

また、本発明は外側耐圧シェル、全て同一シェルの内側
にある触媒床用のパスケ、ト、任意のカートリッジ及び
熱再生器からなる、この方法を実施するための反応器に
関する。

（従来の技術とその課題） アンモニアの製造に於いて、合成反応（Ｎ２＋３Ｈ２）
から発生する熱の量は著しく、その結果このような熱は
一般にエネルギー消費を減少するため製造サイクル中に
使用される水蒸気を生成するという最終目的のため回収
される。

最近の技術は、前記の合成熱を可能な最高の熱の程度（
ｄ・ｇｒｅａ　６ｆ　ｈ＠ａｔ）で最大に回収すること
を目的とする。それ故、合成単位装置及びそれらの装置
の主要な部分、反応器はこの目的に適するように設計さ
れる。

新しく建られたプラントに於いて、反応器は熱交換器に
よる間接の熱交換による中間冷却を伴なう数個の触媒床
を有する。その他に、得ることができる最高の反応収率
を何ら制限せずに可能な最高温度（最高の熱の程度での
熱回収）で操作し得るために、最後の反応段階の前に、
例えばボイラーへの供給水の如き外部冷却剤により、あ
るいは発生水蒸気により除去される。

最高収率と一緒になって最高温度は、横軸にアンモニア
の濃度、縦軸にガスの温度を示す線図により広く示され
るように、実際には二つの対照的な要件である。

合成反応器の最も重要な設計者らは一般に得ることがで
きる最高収率を制限せずに反厄熱の最適交換（可能な最
高の熱の程度で）に対する上記の要求を満足するために
直列の少なくとも２個の別個の単位装置中に数個の触媒
床を備えた反応器を好んだ（フェルティライデー・フォ
ーカス（Ｆ＠ｒｔｌＨｚ＠ｒ　Ｆｏｃｕｓ　）　１９８
７年１０月を参照のこと）。

装置の二つの別個の品目または単位装置の場合には、こ
れらの第一のものは一般に内部交換器による中間の間接
冷却を伴なう二つの触媒床を含み、一方装置の第二の品
目または単位装置は一般に単一の触媒床を含む。

装置の二つの品目間で、熱交換が水蒸気を生じるデイシ
ーを導入することにより行なわれる。これはト、ｆソー
・シリーズ（Ｔｏｐｍｏ＠Ｓ＠ｒ１＊ａ　）２５０（シ
リーズ２００１シリーズ５０）反応器及びウー７″（Ｕ
ｈｄ・）反応器に関する場合であシ、両者とも触媒床中
のガスの半径方向の流れを伴なう（フェルティ２イザー
・フォーカス、１９８７年１０月、３６頁及び３９頁を
参照のこと）。

また、Ｃ，Ｆ、ブラウン（Ｂｒａｕｎ　）　（ナイトロ
グン・コン７エレンス（Ｎｉｔｒｏｇ＠ｎ　Ｃｏｎｆ＠
ｒ＠ｎｅｓ）　、アムステルダム１９８６年）による設
計に従って軸〃ス流を伴なう触媒床を含む三つの別個の
部分中に設計された反応器がある。この場合、水蒸気の
製造用のデイシーは第二反応単位装置と第三反応装置と
の間に導入される（ナイトロダン・コン７エレンス、ア
ムステルダム１９８６年、ＣｄＦチミイ（Ｃｈｌｍｉｅ
）のに、Ｃ，ウィルソン（Ｗｌｌｓｏｎ　）、Ｂ、Ｊ。

グロン（Ｇｒｏｔｚ　）及びＪ、リチェツ（Ｒ１ｃｈ＠
ｓ）　）。

ＣＦブラウン（Ｂｒａｕｎ　）の最近の特許（英国特許
第２１３２５０１Ａ号）に従って、触媒床間の気体／気
体交換器（これは通常便利には単一の単位装置の中に少
なくとも二つの床を備えた反応器の内側に配置される）
が、単一の触媒床を含むシェルの底部で直接に連結され
た反応単位装置の外側に配置される。

高温に於ける管の問題を最小にするため、上記の水平の
交換器を触媒床を含むシェルと連結する管は反応器に供
給される新しいガスにより冷却される。

新しい供給ガスを予熱した後、触媒床を出るガスは交換
器を出て第二触媒床を含む単位装置（上記の文献中のウ
ィルソン、グリ、ツ、リチェツの第５図及びフェルティ
ライデー・フォーカス、１９８７年１０月に示されるよ
うな数個の反応単位を備えたＣＦ７″＞ラン反応器）に
原料を供給する。

上記のＣＦｆ９ウンの特許に於いて解決された問題、即
ちシェルと交換器とを連結する管と接触するようになる
高温ガスを避けることは単一の単位装置中に数個の触媒
床を備えた反応器には存しない。何となれば、上記の如
く、気体／気体交換器は反応器そのものの内側に直接配
置されるからである。

更に、　ＣＦブラウンによれば、熱の最適回収の問題は
複雑な管装置により反応器そのものに連結されたがイ２
−を導入することにより複雑な方法で解決される（ＣＦ
ｆラウンのナイトログン（Ｎｌｔｒｏｇ＠ｎ）１９８６
年の発表の第５図及びフェルティライデー・フォーカス
、１９８７年ｌθ月、４８頁を参照のこと）。

上記の全ての設計は、熱力学的な問題を解決するが、極
めて複雑であシ、それ故非常に高価である。

アンモニア合成反応器は実際には高圧、一般には８０パ
一ル以上、更にしばしば１３０〜２５０パー＃テ高温（
４００〜５００℃）で運転する。

上記の方式（上記の文献中に図示されるよりな）に従っ
て必要な装置の種々の品目の連結管は臨界的な条件（種
々の反応床の間の高い気体温度）で運転し、それ放熱膨
張により発生される機械的応力を最小にするため特別の
材料からつくられ長期にわたって使用されるものでなけ
ればならない。

その状況は、ＣＦ２ラウンの英国脣粁出顔第２１３２５
０１Ａ号に従って採用され大手段にもかかわらず、ＣＦ
ブラウンの反応器に於いて特に複雑である。

（昧Ｉｍを解決するための手段） この分野に於いてその研究を続けている本件出願人は、
単一の装置中につくることができ最高の可能な熱の程度
で反応熱の最大回収を得るために特にｓｌ後の触媒床の
前で触媒床の間の熱の谷易な交換を可能にし、上記の熱
が例えば水蒸気の直接の製造用のがイン−水を予熱する
ために回収される、前記の欠点のない数個の触媒床を備
えた反応器及び方法を見い出した。

本発明の主な特徴は、特許請求の範囲に記載される。

有利な態様に於いて、最後から２釜目の触媒中で反応さ
せられた熱ガスは、垂直反応器中に通常軸方向に置かれ
九ダクトを通って熱回収糸（予熱播または？イ２−）に
直接後され、ついで上記の移動ダクトに対して外部また
は内部のダクトにより反応器にｉ！接戻され、そのダク
トは反応器に戻るガス用のエアスペースを形成し、つい
でそのガスが求心的または遠心的な軸半径方向または半
径方向の流れを最後の触媒床に直接供給する。上記のガ
スは、最後の触媒床中で反応された後に、反応器の中央
部また鉱外部に再度移され、ついで反応器の底部から出
る。

本発明の明瞭な理解のため、本発明は第１図を参照して
記載される。第１図は本発明の好ましいＭＳのコンバー
ターのｖｆｒ面を示す。

シェルｌ及び触媒床（この場合には三つの触媒床６１７
．１３）を形成するカートリッジ２からなる反応器鉱、
シェルの温度を最低に減少する目的のため、反応器の底
部から入シシェルエの内壁とカートリッジ２とのエアス
ペース４に旧って底部からＩＲｓに回って流れる新しい
ガス３が供給される。

上記の３個の触媒床を含むカートリッジの上端テ上記の
エアスペースを出るガス３′は、第一触媒床６の中央部
に配置された気体／気体交換器５の管に入シ、ここでガ
スは第一触媒床６から来る熱ガス３”からの熱で予熱さ
れ、上記の床はガスによ）求心的流れ（矢印Ｆ１）によ
り通される。熱ガスは、管の外側の交換器５に旧って流
れた後に、第二触媒床７中を内向きの流れ（矢印Ｆ２）
でもって流れて床に原料を供給する。

間接製換器５を備えた触媒床の運転は本件出願人の米国
ｔ＃計第４，４０５，５６２号に更に砕細に記載されて
いる。

帛２触媒床７中で反応させられた熱ガスは１５中に集め
られ、ついで反応器に対して軸方向８′に配置された中
央ダクト８ｔ−通って熱伝導糸（ＳＡＣ）に直接移され
、この熱伝導系は好ましくはＵ字管ｌＯを備えたチュー
ブネストであシ、ここで反応熱の一部が水蒸気１１を発
失することによル除去される。ガス２０′は、熱が除去
された後、上記の移動ダクト８の外側のダクト１２を通
って反応器に直接戻シ、上記のガス２０′は最後の触媒
床１３に原料を供給し七の中を外向きの流れ（矢印Ｆ５
）でもって流れる。

つｂで床１３を出る熱反応ガスは上記の床の周辺の外部
領域３０中に集められ、ついで最後の触媒床の二重底の
エアスペース１４中を流れて反応器の中央部に再度移さ
れ、ついでダクト１５を通って反応器の底部から出る（
矢印Ｕ）。

第２図に示された態様に於いて、ガスは例えばスイス特
許第６４３７５２号の如く、本件ｔＢｓ人に付与された
先の特許に記載されているように、触媒床中全軸半径方
向の流れでもって流れる。

また、本発明の熱の回収系は、ガスの流れが全く半径方
向である反応器に採用し得る。

また、本発明の系は、第１図に示されるようなエアスペ
ース４がなく、しかも触媒床が反応器シェル１の内壁と
直接接触する一層低圧で運転する反応器に使用し得る。

この場合、床１３を出る熱反応ガスは最後の触媒床の底
部とシェルとの間に形成されたエアスペース１４を通っ
て反応器の中央部に再度送られる。

また、本発明の系は、例えば本件出願人の欧州特許公告
第０２０２４５４号の反応器を近代化するのに使用し得
る。

上記の態様（第２図）に従って、第三の床７から来るガ
スはカートリ、ゾ壁２と最後の触媒床１３に求心的な流
れを供給するガス分配壁１８の隣シに導入された新しい
付加的な壁１７との間に形成されたエアスペース１６を
通って熱交換系ＳＡＣ（外部熱交換器）に送られる。

ガス跋、エアスペース１６中を流れた仮、エアスペース
１９中１ｉ−流れて変換器９のＵ字管ｌＯに入る（矢印
Ｆ６）。

ガスは、交換器１０を出る矢印Ｆ７を出る時、エアスペ
ース１９を形成するダク）１０を通って反応器に再度人
＃）（矢印８）、触媒床２２の密閉底９３５及び１１１
７と連結された底部２３により形成されたエアスペース
２１により触媒床１３に原料を供給する。

また、４＊１７はその上部にふた１４を有し、これは触
媒床７から米るガスと触媒床１３に原料を供給するガス
との混合を防止する。

触媒床１３からのガスは、移動ダクト８中を流れ、第１
図と実質的に同様に反応器を出る。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の好ましい態様のコンバーターの断面
図である。 第２図は、本発明の別の好ましい態様のコンバータ〜の
断面図である。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）合成ガスが積重ねられているが同一反応空間内に
   含まれて互に分離している一連の触媒床中を流れ、反応
   空間内で一つの床を出る合成ガスが次の触媒床中を流れ
   る発熱不均一合成方法であって、 最後から２番目の触媒床を出る熱ガスを一連の床を含む
   空間の外に移し、そこで熱ガスの熱を固収し、ついで反
   応空間内に再導入し、最後の触媒床中で反応させ、つい
   で熱ガスが上記の反応空間を出ることを特徴とする発熱
   不均一合成方法。
2. （２）反応ガスが外から内への軸半径方向または半径方
   向の流れでもって触媒床中を最初の触媒床から最後から
   ２番目の触媒床へ流れ、ついで最後の触媒床中を外へ向
   かう流れでもって流れることを特徴とする、請求項１記
   載の方法。
3. （３）外側の耐圧シェル、全て同一シェル内にある触媒
   床用バスケット、任意のカートリッジ及び再生器からな
   る請求項１または２記載の方法を実施する反応器であっ
   て、 最初の触媒床から最後から２番目の触媒床に求心的半径
   方向流で流れて触媒床中で反応された後に最後から２番
   目の触媒中で反応された熱ガスを集めかつ前記のシェル
   の外側に配置された再生器に移すための手段、 熱を外部再生器中で回収した後、ガスをシェルの内側に
   戻し、かつガスを最後の触媒床中で遠心的半径方向流で
   もって反応させるための手段、反応器の底部から前記の
   最後の触媒床の周辺で集められた前記のガスを追い出す
   ための手段を特徴とする反応器。
4. （４）最後から２番目の触媒床からの熱ガスを反応器に
   対し軸線上の第一中央ダクト中で集めついで反応器の下
   で反応器と直角に配置された再生器の管の内側で直接に
   取り、ついで上記の管を出るガスを前記の第一ダクトに
   対し同軸でしかも外部にある第二ダクトにより最後の床
   に取ることを特徴とする、請求項３記載の反応器。
5. （５）最後の触媒床の周辺で集められたガスを集め反応
   器の底部から中心的に追い出すための最後の床の二重底
   中のエアスペースを特徴とする、請求項３または４記載
   の反応器。（６）最後の床からのガスが、カートリッジ
   の壁部と最後の触媒床中のガス分配壁の隣に導入された
   付加的な壁部との間に得られたエアスペース中を求心的
   に流されて外部交換器中に取ることを特徴とする、軸方
   向反応器を実質的に半径方向の反応器に変換することに
   より得られた、請求項３〜５に記載の反応器。