JPH026796A - 直接サイクル型原子プラント - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は直接サイクル型原子力プラント及びその運転方
法及びそれに使用される燃料棒に関するもので、放射性
窒素原子１６Ｎのキャリーオーバーに起因する主蒸気系
及びタービン系の線量率低減に関する。

〔従来の技術〕

沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）、新型転換炉（ＡＴＲ）など
のような直接サイクル型原子炉では炉心の核分裂反応熱
により原子炉で発生した水蒸気により直接タービンを駆
動するが、炉心で原子炉炉水（以下、炉水と称す）の水
分子中の酸素原子が中性子照射により放射化される結果
生成する放射性の窒素原子１８Ｎのキャリーオーバーが
タービン系線量率の原因となる。１６Ｎによるタービン
系の線量率は主蒸気配管の表面線量率にして数Ｒ／ｈに
なるが、以下の２つの点で低減が必要である。

（１）原子炉運転中の点検作業時の放射線被曝低減。

（２）原子力発電所敷地境界における線量率規制（スカ
イシャイン規制）。

上記の目的のため従来は第２図に示すように、主蒸気配
管９の両側及び上部を鉄板１４により遮蔽してきたが、
原子炉における１６Ｎの発生及び放出を抑制する面から
の対策は現象そのものの理解が進んでいなかったために
行なわれてぃなかった。

我が国の原子炉で適用されているような応力、材料面で
の鋭敏化ステンレス鋼の応力腐食割れ防止策が施されて
いないプラントでは、水素注入により原子炉炉水中の酸
素濃度の低減策が広く適用されつつあるが、その場合、
第３図に示すように水素注入量を増すにつれ、主蒸気中
の１６Ｎ濃度が増加するという問題が注入試験をした７
つのプラントすべてで確認されており、上記のスカイシ
ャインからみて水素注入が実施できないプラントもある
。水素注入による１６Ｎ増加のメカニズムも明らかにさ
れていない。このために例えば特開昭５７１９４３９９
号公報あるいは特開昭６２−１５１７９７号公報に記載
された原子カプラントが提案されている。

〔発明が解決しようとする課題〕

上記従来技術のうち、特開昭５７−１９４３９９号公報
記載のものは、Ｎ２を除去する装置を設けたものである
。しかし、実質的に１８ＮはＮ２の化学形態では存在せ
ず、ＮＯ８の形態で水蒸気中に随伴してくる。従って、
Ｎ２除去装置では該１６Ｎを効果的に除去することは到
底不可能である。又、特開昭６２−１５１７９７号公報
記載のＮ２ガス注入装置の場合は、”ＮＨｓと”　ＢＮ
　Ｈ３の同位体交換反応効率が悪いという欠点がある。

ところで、タービン系の１６Ｎは従来から鉄板による遮
蔽が唯一の対策であったがこれには以下に示すような問
題がある。

（１）　１８Ｎから放出されるガンマ線のエネルギーは
６〜７　Ｍ　ｅ　Ｖと高く、そのため遮蔽に必要な鉄板
の厚さは１５０ｎｗｎ程度となる。したがって、主蒸気
配管及びタービン本体を蔽う鉄板の全重量は数百トンに
も及び、タービン建屋自体をそうした重量物を支えうる
構造にする必要上、耐震、耐荷重面で非常に厳しい設計
上の制約を受けることになる。

（２）定検時、主蒸気系配管、タービンは解体補修され
るが、このとき遮蔽鉄板は重いものであるほど、作業性
が著しく劣悪になる。

（３）水素注入を行う場合、第３図で見たように線量率
は通常の５倍程度まで増加しうる。遮蔽強化によって線
量率低減を図る場合、上記で示した重量等の制約により
、場合によってはタービン建屋そのものの大がかりな改
造まで対策に含める必要がある。

以上示したように遮蔽強化によるＩＣＮａ量率低減策は
様々な面で本質的な対策になり得ない。

そこで本発明では原子炉炉水中で生成する１８Ｎが主蒸
気系に移行する絶対量を低減することを目的とする。

〔課題を解決するための手段〕

上記目的は、直接サイクル型原子力プラントにおける原
子炉圧力容器内で核反応によって原子炉炉水中に発生し
た放射性窒素酸化物が該炉水から水蒸気中へ移行するの
を抑制する手段を設けることにより達成される。

又、原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒータ及び
原子炉炉浄化装置を主たる構成要素とする直接サイクル
型原子力プラントにおいて、（ａ）原子炉炉水中の放射
性窒素酸化物を陰イオンに変換するために原子炉炉水中
の水素原子と反応して水素原子濃度を低下させる作用を
有する水素ラジカル捕捉剤を注入する手段及び（ｂ）炉
水中の前記余剰の水素ラジカル捕捉剤を還元、除去する
ための水素ラジカル発生剤を注入する手段を設けた原子
カプラントによっても達成される。

〔作用〕

本発明は第一には、１８Ｎが半減期７．２秒で非放射性
の酸素原子に変換するという性質を用いる。

すなわち、ＬＢＮを半減期に相当する時間あるいはそれ
以上の時間、圧力容器内の液相あるいは固相に保持する
ことができれば、それだけで主蒸気中の１６Ｎを半分以
下の濃度にすることができる。液相あるいは固相への保
持手段は以下の発見に基づいている。すなわち、 （１）本発明者らは、１８Ｎの主蒸気系へのメカニズム
を明らかにするため第４図に示すような実験装置を製作
した。すなわち、オートクレーブ１７の中にあらかじめ
窒素、水素を溶存させ所定の温度に達した後、ガンマ線
で照射し、水素及び窒素が水の放射線分解生成物と反応
する結果生成するアンモニア濃度を測定した。結果は、
１５゜６０．１００，１５０，２００’Ｃ（７）各温度
に対して第５図〜第９図の丸印で示す通りである。

（２）ここで得られた実験結果に対して本発明者らは文
献調査及び実験結果の考察に基づき、第５図に示す主要
成分から成る反応スキームを見出し、表１に示す全体で
７５の反応の反応速度定数を用いて、コンピュータによ
り数値シミュレーションを行った。その結果を第６図〜
第１０図の実線で示す。シミュレーションの結果と実測
値は全温度範囲でファクタ２程度で一致した。また、低
温でのアンモニアの濃度増加が飽和傾向を持つのに、２
００°Ｃでは直線的な増加傾向になるなどの傾向も良く
一致している。

（３）同じ反応スキームを用いて欧米プラントの水素注
入実験時のタービン系１”Ｈの濃度上昇率をシミュレー
トした結果を第１１図に示す。通常のプラントの実測値
に対して計算値は上昇の比率及び上昇が始まる炉心入り
口水素濃度に付いて実測値と良く一致しており、ここで
与えた反応スキームは１６Ｎの線量率評価モデルとして
十分に現実的なものであるといえる。

（４）第１１図に示した結果から新たに得られた知見は
、タービン系に移行する１８Ｎの化学形態は大部分一酸
化窒素であって従来がら考えら九でぃたようにアンモニ
アではないということである。

このことを成分相互の関連を示した第５図により説明す
る。

炉心で水分子中の酸素原子から形成されたＬＢＮは水の
放射線分解生成物のうちの水素原子と反応してＮＨに、
さらに、還元されて最終的にアンモニアになるが、この
経路の速度定数は相対的に遅いため、ＮとＯＨが反応し
てできるＮＯがＩＢＮから最初に形成される主成分であ
る。ＮＯは比較的安定であり、また気体でもあるので水
蒸気中に放出される。

一方、雰囲気が酸化性である場合はＮｏはＯＨラジカル
等により酸化されて不揮発性の亜硝酸。

硝酸等に変換される。水素を注入しない通常運転時は８
割程度の１”Ｎは硝酸として水中に保持される。水素を
注入すると注入された水素から、Ｈ２＋０Ｈ−）Ｈ＋Ｈ
２０・・’（１）によって形成される水素原子により硝
酸が亜硝酸に変換され、これと平衡するＮｏ濃度が増加
し、従って、１８Ｎの主蒸気中濃度も増加する。但し、
水素原子濃度は水素注入により直ちに増加するわけでは
無く、ある濃度に達するまでは専ら、Ｈ＋０２→ＨＯ２
・・・（２） Ｈ＋　Ｈ２０２→Ｈ２０＋ＯＨ−４３）により酸素、過
酸化水素との反応に消費されるため酸素、過酸化水素濃
度が十分に低くなるまでは増加しない。これを第１１図
に併せて示した。水素原子濃度の増加が顕著になりだす
ところから線量率が上昇し始めていることが分かる。以
上をまとめると、 （１）　１６　Ｎは１”Ｎｏの化学形態で主蒸気中に放
出される。

（ｉｉ）水素原子濃度が増加すると１６ＮＯ放出量が増
える。

したがって、１６Ｎの低減は以下の手段により達成され
る。すなわち、 ■水素原子濃度を減らすか、ＯＨラジカル濃度を増やし
１８ＮＯの水中平衡濃度を低減する。

■１ｅＨ○を何らかの添加成分と反応させ分子状でない
成分に変換する。

■１６ＮＯを水中で一定時間以上吸着材に捕捉しおく。

■化学的な性質の等しい１４Ｎｏ濃度を予め高めておき
、気液平衡関係から液相から１８ＮＯの水蒸気相への移
行（放出）を抑制する。

このためには、原子炉炉水中に放射性窒素酸化物を陰イ
オンに変換するために、水素原子と反応して水素原子濃
度を低減させる作用を有する水素ラジカル捕捉剤を原子
炉炉水中に注入すればよい。

原子炉炉水への注入は必ずしも原子炉内の水に直接注入
する必要はなく、給水或は復水系統から注入してもよい
。

以上の対策は、炉心部からセパレータ出口の間の領域の
みで有効であればよい。すなわち、二相流部はセパレー
タ出口までであり、セパレータ出口において液相中に保
持された１”Ｎはその化学形態の如何にかかわらず一次
系を循環するうちに放射性壊変により安定な１６０にな
るので主蒸気系の線量率への影響は無くなる。すなわち
、セパレー夕までの流路において１６Ｎの液相から気相
への移行を上記■から■の手段により平均的に遅らせて
やれば、主蒸気系の１６Ｎ低減が達成できる。

以下、特に水素原子濃度の低減あるいはＯＨ濃度の増加
という点から考えられる対策の有効性を示す。ここでは
、Ｎｏ、ＮＯ２，ＮＯ２−を例として選択し、解析によ
り１６ＮＯ低減効果を評価する。

第１２図〜第１４図はここで選んだ成分の注入量を変え
た時の水蒸気中の１１３ＮＯ濃度、炉水中の酸素、過酸
化水素、硝酸、亜硝酸濃度の計算値を示したものである
。いずれの場合も炉心入口濃度にして１０””６−１０
−５ｍ　ｏ　１．　／　ｌの濃度に保持すれば約−桁ｉ
ｅＮ□濃度が低減できることがわかる。

さらに、酸素、過酸化水素の低減効果も期待できること
が分かる。一方で、１０−’ｍ　ｏ　１　／　１種度ま
で注入すると硝酸、亜硝酸が高濃度になり、また酸素の
濃度も増加するので、あまり大量の注入には問題がある
ことが分かる。以上の結果は次のように解釈できる。す
なわち、注入した成分が水の放射線生成物と反応する結
果、Ｎｏの濃度が増加する過程で、例えば、 Ｎｏ２−＋Ｈ→Ｎ○＋ＯＨ−・・・（４）Ｎ　Ｏｘ　＋
　Ｈ−＋　Ｎ　Ｏ２−＋ＯＨ＋　　　　　　　・・・（
５）などの反応により水素原子の平衡濃度が低下しＨ＋
ＯＨ→Ｈ２０・・・（６） などの反応も進行しにくくなり相対的にＯＨラジカルの
濃度も増加する。したがって炉心で生成した１８Ｎが１
６Ｎｏになっても、 １６Ｎ　Ｏ十〇　）（−＋Ｈ＋＋１６Ｎ　ｏ２−　　　
　・・・（７）によって亜硝酸の形態をとりやすく、−
度亜硝酸になると、 １８Ｎ○２−＋Ｈ→１ＢＮＯ＋ＯＨ−・・・（８）の反
応は水素原子濃度が低いので進行しにくくなる。以上の
ようにしてｘ　ｅ　Ｎ　Ｏの平衡濃度が低くなるので主
蒸気中の１［ＩＮＯ濃度も低減することになる。一方、
過酸化水素や酸素濃度が減るのは、Ｎｏ２−＋Ｈ２Ｏ２
→Ｎ○３−＋Ｈ２０・・・（９）などの反応によると考
えられる。

次にＮ２を注入した場合の解を第１５図に示す。

ＮＺの場合は上記３種の化合物程顕著な効果は無い。こ
れは、ＮＺは部分的にＮＯ，ＮＯｘなどに変化するが効
率的ではなくＮ２のまま水蒸気へ抜けていく割合が高い
ためと考えることができる。効率的ではないがＮ２の場
合、入手し易く、安価である。

この他にも水素原子と同様に速い反応速度を有する水素
ラジカル捕捉剤としては、銀イオン、クロム酸、銅など
があり、これらの成分の炉水中への添加によって１６Ｎ
Ｏ低減効果が期待できる。

以上の結果から、本発明において、水素原子を低減する
のに最も有効な方法はＮ　Ｏ２又はＮ　Ｏ２−を注入す
る方法である。

水素原子濃度を減らす代りにＯＨラジカル濃度を増やし
ても下式、 １６ＮＯ＋ＯＨ→１６ＮＯ２−＋Ｈ＋　　　　・・・（
１０）の反応により１６ＮＯ濃度を低減することも可能
である。その例としてＮ２０．　Ｈ２０２注入した時の
解析結果を第１６図、第１７図に示す。それぞれの注入
成分は、 Ｎ　２０　＋　ｅ　−ａｑ　＋　Ｈ２０→Ｎ２＋ＯＨ＋
ＯＨ−−（１１）Ｈ２０２→２０Ｈ・　（１２） の反応により水中のＯＨラジカル濃度を増加する作用を
有する。図から、ＯＨラジカル濃度の増加も１６ＮＯ低
減に一定の効果があることが分かる。

Ｈ２Ｏ２注入はさほど大きな効果として現われていない
が、これは炉心に達するまでに熱分解して酸素に変わり
炉心で気相に抜けてしまうためである。

従って過酸化水素注入は炉心になるべく近い所から行う
のがよい。上式中のｅ−ａｑは水和電子と呼ばれるもの
で水の放射線分解により照射下で常に存在しているもの
である。過酸化水素も照射下で常に存在しているので過
酸化水素の分解反応（１２）を、例えば白金あるいは遷
移金属などの触媒を用いて促進することによりＯＨラジ
カル濃度を増すことが可能である。

第１８図は通常の過酸化水素の分解速度を横軸に示した
数値倍した時の１６ＮＯ濃度を示したもので顕著では無
いが、低減効果が現われている。

上述した水素原子濃度を減少させる方法又はＯＨラジカ
ル濃度を増加させる方法は水素が多量に存在する条件下
では好ましくない。それは添加した成分が水素原子と反
応するため水素注入による溶存酸素濃度低減効果が損な
われるためである。

原子炉内では水の放射線分解により水素が発生するが、
本発明では少なくともこのような自然に発生する水素量
に抑えた条件下で実施するのが特に好ましい。

本発明は次のような方法によっても１８Ｎの抑制を達成
することが出来る。即ち、１８Ｎが１６ＮＯの形で放出
されることが分かつているので、ＮＯと化学反応をして
不揮発性のものに変換させる成分、例えばＮｏと錯体を
作るＦｅ３Ｏ３などを炉水に添加することによっても１
８Ｎ低減が可能である。また、ＰｂＯ２，ケイ酸アルミ
ニウム、活性炭などの窒素酸化物の吸収、吸着材料を炉
水中に添加するか、炉心廻りの材料表面に被覆する等の
手段により、ＩＢＮ低減が可能となる。

以上の説明では１６Ｎの低減効果を説明したが、同時に
生成する”’ＮＨｓに対しても低減効果がある。

〔実施例〕

以下、本発明を定常的な１８Ｎ線量率の低減のために適
用したときの一実施例を第１図により説明する。第１図
では注入するときの直接型原子力プラントの概略構成を
示したもので、亜硝酸注入装置１は給水系７．炉浄化系
６．制御棒冷却装置１２、炉内計装管１１．炉心緊急冷
却系８などに接続される。これらの注入点は原則的には
どこを選んでも効果は同一であり、どれか−ケ所で良い
が、先に言及したように過酸化水素のように炉心４に至
るまでに何等かの要因により形態が変化しやすいものに
ついては、注入点は制御棒冷却装置１２、炉内計装管１
１のように炉心４に近い点が望ましい。注入成分は一次
冷却系内での蓄積が期待できるので最初から大量の注入
をする必要は無く、硝酸、亜硝酸、過酸化水素など注入
する成分に対応するモニタ量をモニタ装置１３で測定し
、主蒸気配管９の表面線量率の変化から最適な注入率、
注入量に設定すれば良い。ＮＯ，Ｎ２０など窒素酸化物
を注入する場合はオフガス系にＮＯｘが放出されるので
ＮＯｘ処理装置を備えた方が良いこともある。

第１９図は液体注入装置の概要をブロック図で示したも
ので、硝酸、亜硝酸、過酸化水素などを含む水は貯留タ
ンク２６に保存され、注水ポンプ２５により原子炉−次
系配管２７に注入される。

硝酸、亜硝酸を用いる場合は対応する窒素酸化物のガス
で２６内に水中に硝酸、亜硝酸を形成させた上で注入す
る。硝酸、亜硝酸等を注入した場合、毎時０．３〜ｌＮ
ｍ３／ｈのＮｏが放出される。従って、注入量はこの損
失分に見合う量で良く、１日最大２０〜３ＯＮｍ３で済
む。注入率は弁２４の開度を変えることなどにより制御
することができる。

第２０図は硝酸及び亜硝酸の濃度を測定するモニタシス
テムを示したもので、原子炉−次系配管２２からサンプ
ルされた水は一部をバイパスさせながら、残りを高圧定
流量ポンプ３０．分離カラム３１．導電率計３２から成
るイオンクロマトグラフ装置に流し、硝酸及び亜硝酸を
分離、定量する。

第２１図はＮＯの吸着材あるいは吸収材などを注入する
場合の注入装置の構成を示したもので、粉末状の吸着材
、吸収材は容器３６内に保存され適宜貯留タンク３７に
供給される。貯留タンク３７内では添加成分が沈殿する
のを防ぐため、スタータ３８により水が撹拌される。こ
の懸濁水は第１９図で示した溶液注入装置同様、加熱さ
れ原子炉−次系配管２２に注入される。

第２２図は水の放射線分解の結果生成する過酸化水素の
分解を促進するための方法を示したもので、燃料棒被覆
管４０の外表面に白金、遷移金属などの過酸化水素の分
解触媒Ｍ４１を形成するものである。過酸化水素の分解
のための触媒を利用する方法としては、この他、分解触
媒粉末を炉水中に分散させても良い。

上記実施例によれば、線量率を約１０分の１程度に低減
できるので、従って、次のような有益な結果をもたらす
利点がある。

（１）タービ建屋の原子炉運転中点検作業時の放射線被
曝低減が可能。

（２）タービン廻りの遮蔽用鉄板の軽量化または撤廃に
よる作業能率の向上及びタービン建屋設計強度の緩和が
可能。

（３）タービン建屋の非管理区域化による定検作業時の
能率が向上。

（４）原子カプラント敷地境界における線量率低減のた
め、これまでのプラント１基の敷地内に４〜５基のプラ
ントの建設が可能。

また、窒素酸化物の添加の場合は、炉水中の酸素、過酸
化水素の低減効果もあるので材料の耐腐食性の点でも有
利である。

実施例２ 次に本発明を間欠的な１８Ｎ線量率の低減のために適用
した例を第２３図により説明する。第２３図では、炉水
中への亜硝酸イオン（ＮＯ２−）の注入と、水素ガス（
Ｈ２）の注入を交互にくり返した時の、タービン系線量
率及び炉水中のＮ　Ｏ２−濃度の経時変化を示したもの
である。第２３図において、Ａは通常運転時、ＢはＮＯ
２−注入運転時、ＣはＨ２注入運転時であることを示す
。通常運転時においては、タービン系線量率は、炉水中
で生成されるＩＢＮが１６Ｎｏの化学形態でタービン系
にキャリーオーバーする結果、１６Ｎに起因した一部レ
ベル（Ｘ）の値を示す。この時、炉水中のＮ　Ｏ２濃度
はＰｐｂレベル（、ｘ）と低い。ＮＯ２−注入運転時に
おいては、炉水中で生成される１８Ｎは、”ＮＯ２−又
は１６ＮＯ３−の化学形態に変化し、陰イオンとして炉
水中に溶存し、タービン系にキャリーオーバーする１６
Ｎが減少する結果線量率のレベルはＡからＹまで低下す
る。この時、炉水中のＮ　Ｏ２−濃度はｐｐｍレベル（
ｙ）まで増加する。

次に、Ｈ２注入運転時においては、炉水中に存在するＮ
　Ｏ２−がＮｏに化学形態変化し、分子状（揮発性）と
なる偽、タービン系にキャリーオーバーする結果、炉水
中のＮ　Ｏｘ−濃度はレベルｙからＺのように除々に低
下する。この時、１６ＮＯ２−又は工６Ｎｏ８−の化学
形態で溶存していた１６Ｎも同時にキャリーオーバーす
る結果、線量率のレベルは逆に、Ｙから２まで増加する
。上記の操作をくり返すことにより、タービン系線量率
を任意に可変制御することができる。

第２４図は、炉水中へのＮ　Ｏ２−の注入とＨ２の注入
を交互にくり返した時の炉水中の水素原子濃度変化とタ
ービン系線量率及び炉水中のＮ　Ｏ２−濃度の経時変化
を示したものである。

ＮＯｘ−を注入すると、次の反応により、水素原子の平
衡濃度が低下する。

ＮＯ２＋Ｈ−）Ｎ○＋ＯＨ 水素原子の濃度が低下すると、第２５図に示すＮ−水系
のラジオリシス反応が酸化側にシフトする為１８ＮＱは
１６Ｎ○２−及び１６ＮＯａ−に化学形態変化し、水に
溶存する為、蒸気系にキャリーオーバーする１６ＮＯに
起因した線量率も低下する。

一方、Ｈ２を注入すると、次の反応により、水素原子の
平衡濃度が増加する。

Ｈ２＋ＯＨ→Ｈ＋　Ｈ２０ 水素原子の濃度が増加すると、第２５図に示すＮ−水系
のラジオリシス反応が還元側にシフトする為、炉水中の
ＮＯ２−はＮＯに化学形態変化し、蒸気中にキャリーオ
ーバーする為、炉水中のＮＯ２濃度が低下する。

この時、１”ＮＯ２−及び１６ＮＯ８−も１ｅＮＯの形
で蒸気系にキャリーオーバーする為、線量率が増加する
。しかし、Ｈ２注入期間は、ＮＯ２−注入期間に比べて
十分短かく、ｌｅＮ線量率の一時的増加はプラント運転
時間全体で平均化して考えると、低減効果に比べて無視
できる程度に小さい。

上記実施例では、注入する窒素化合物として、ＮＯ２−
を取り上げたが、一酸化窒素、二酸化窒素。

窒素分子、一酸化二窒素等の窒素化合物を注入してもラ
ジオリシス反応過程でＨＩＮｏの生成を抑制し同様の効
果を発揮する。

また、上記実施例では、注入する水素化合物として、Ｈ
２を取り上げたが、ＮＨａ等の水素化合物を注入しても
、ラジオリシス反応過程でＮＯの生成を促進し、同様の
効果を発揮する。

上記実施例では、注入物質の濃度を時間的に一定にした
が、濃度を経時的に変化させても同様の効果を発揮でき
る。例えば、初期の注入量を定常値に比べて高目にする
ことにより、注入効果を早めることが可能となる。

さらに、上記実施例では、注入停止と同時に、窒素化合
物の除去操作を開始したが、注入停止後一定時間経過し
た後、除去操作を開始することも可能である。また、注
入時期と除去時間を時間的にオーバーラツプさせること
も可能である。しかし、この場合、オーバーラツプする
期間の注入及び除去効果が、オーバーラツプしない場合
に比べて低下する欠点がある。

また、上記実施例では、炉水中のＮＯ２−濃度低減を化
学形態変化により行ったが、従来一般に行なわれるよう
な、イオン交換樹脂、吸着材等を用いて除去することも
可能である。

実施例４（運転方法） 以下、第２６図の装置を用いた時の本発明の具体的な一
実施例を説明する。第２７図は、窒素化合物の注入効果
のモニタと注入制御のプロセスをフローチャートの形で
示したものである。主蒸気系での線量率を低減するため
のプロセスは、初期設定された窒素化合物の注入率で注
入を開始する。

次に注入した窒素化合物あるいはこれらの炉内における
化学反応によって生成した別の化学形態を持つ窒素化合
物によって原子炉−次系の構造材料の健全性が著しく損
なわれないことを確認するために、高温での腐食電位を
測定する。すなわち、材料の使用寿命は一般に腐食電位
が低いほど長くなることが知られている。ＮＯ２−を炉
水に注入すると、炉水中のＮ　Ｏ２−濃度の増加と共に
、ＮＯｘ−かさらに酸化されたＮＯ３−濃度が増加する
。ＮＯｓは金属材料に対し酸化材として作用し、その結
果腐食電位が増加する。従って、ＮＯ２−の注入運転時
には腐食電位が材料の設計寿命を確保するために必要な
許容値以上に上昇しないよう制御することにより、Ｎ　
Ｏ２−注入が炉内構造材の健全性に与えるインパクトを
十分に小さく管理することが可能である。測定して得ら
れた腐食電位が設定上限値を超えていた場合には、窒素
化合物の注入率を低下させて再度腐食電位を測定する。

腐食電位が設定上限値を下回れば、次のステップとして
主蒸銀系の線量率を測定する。測定した線量率が目標値
を超えていた場合窒素化合物の注入率を増加させ再び腐
食電位測定プロセスへ戻る。主蒸気系での線量率が目標
値を下回れば、主蒸気系での線量率を低減するためのプ
ロセスは完了するので、主蒸気系回りへの入域可の表示
をする。その後も高温での腐食電位の測定に戻り、炉水
中の窒素化合物が蓄積することによって腐食電位が上昇
しないことを確認し、上昇する場合には窒素化合物の注
入量を随時減少させる制御を行う。このようなプロセス
で窒素化合物を注入することにより、安全上重要な原子
炉−次系の圧力バウンダリと機器の健全性を確保しつつ
主蒸気系の線量率を低減することが可能となり、原子炉
運転中に主蒸気系回りに接近する作業員の被曝を減らす
ことができる。

主蒸気系回りでの作業が終了した後は、高温での腐食電
位を極力低くするために、窒素化合物の注入を終了する
必要がある。そのプロセスは、窒素化合物の注入を終了
することから始まるが、次に炉水中に残存する窒素化合
物をできるだけ早く除去するために、水素の注入を開始
する。水素の注入期間は高温での腐食電位を測定し、測
定値が設定値以下になった時点で注入を終了し、すべて
のプロセスが終る。このようにして水素の注入を行うの
は、注入された水素は炉水中の溶解度の大きい窒素化合
物と反応し、窒素化合物の化学形態を揮発性のアンモニ
ア等に変えることができるためである。したがって、炉
水中に残存している窒素化合物は速やかに気相に移行し
、炉水中の窒素化合物が無くなるため、腐食電位が窒素
注入以前の状態を回復することができる。

なお、窒素化合物を給水から注入する場合、注入した窒
素化合物が浄化装置により減衰すること、及び浄化装置
の寿命を短縮することを避けるために、復水浄化装置１
２の下流から注入することが望ましい。

同様に、炉水浄化装置の陰イオン交換樹脂（通常ＯＨ型
強塩基性陰イオン交換樹脂）が窒素化合物イオンを吸着
、交換することによりイオン交換樹脂の交換容量が減少
し寿命が短くなることが懸念される場合は前記のＯＨ型
強塩基性陰イオン交換樹脂の代わりにイオン交換基をＮ
Ｏ３型に変換した陰イオン交換樹脂をもちいることで炉
水浄化装置の陰イオン交換樹脂の寿命短縮の問題と注入
した窒素化合物の炉水浄化装置でのロスを同時に防止す
ることができ窒素化合物注入の効果を発現させる上で望
ましい。なおこの際炉水浄化装置の陰イオン交換樹脂を
ＮＯ３型に変換した陰イオン交換樹脂を用いても炉水浄
化装置陰イオン交換樹脂本来の機能である塩素イオン等
の除去能力はイオン交換基のイオン選択性から十分であ
る。

実施例３（装置） 本発明を間欠的な１６Ｎ線量率の低減運転に適用するの
に好適な装置構成を第２６図に示す。本システムは、主
蒸気系での線量率を測定するための放射線モニタ４２．
窒素化合物のタンク４３．水素ボンベ４４．注入量をコ
ントロールする弁４５゜高温での腐食電位を測定する腐
食モニタ４６．窒素化合物や水素の注入量を制御する制
御装置４７及び注入するための注入ライン４８から構成
される。腐食モニタ４６は、高温高圧となる一次冷却系
バウンダリ内部に設置されればよいが、測定に与える放
射線の影響が少なくメインテナンス性のよさ等から例え
ば原子炉浄化系熱交換器の上流側に設置され、通常運転
時及び窒素化合物等の注入時の高温腐食電位を測定する
。放射線モニタ４２は、主蒸気配管表面近傍でタービン
建屋内であればどこに設置してもよい。制御装置４７は
、腐食電位および主蒸気系の線量率に基づき流量を調節
できる弁４５の開度を調節し、窒素酸化物又は水素の注
入量を制御する。上記システムによって、炉水中への窒
素酸化物の注入と注入停止後の窒素化合物の低減操作を
繰り返す運転を実施することができる。上記実施例では
ＮＯ３−注入量の最適制御、及びＨ２注大量、注入期間
の最適制御のための制御指標として腐食電位を用いたが
、他の指標を用いることも可能である。例えば、炉水中
のＮＯ２″′及びＮ　Ｏｓ−濃度、あるいはＨ原子濃度
を直接開穴し、測定値を制御指標とすることも可能であ
る。しかし、炉内の濃度を正確にモニタすることは腐食
電位の測定に比べて難しく、高価なモニタリング装置が
必要であり、実用性に欠ける。

〔発明の効果〕

本発明によれば、直接サイクル型原子力プラントの運転
中において、炉水の水分子中の酸素原子が中性子照射に
よって放射化されて生成する放射性窒素原子１６Ｎの、
原子炉から主蒸気系への、更にはタービン系へのキャリ
ーオーバーを著しく抑制することができ、線量率の大幅
な低減が可能である。又、タービン建屋内の空間線量率
が低減されタービン建屋全体の縮小化が可能となる。

更に、タービン建屋の線量率をそれほど下げる必要がな
いプラントにおいては本方法をプラントの点検時にのみ
適用することにより運転管理をその分だけ簡素化できる
。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明を定常的な１８Ｎ線量率の低減に適用し
た一実施例を示す図、第２図はタービン廻りの遮蔽用鉄
板の配置を示す図、第３図と沸騰水型原子炉における水
素注入時のタービン系の線量率変化を示す図、第４図は
窒素溶存水の放射線分解を評価するために製作した実験
装置のブロック図、第５図は窒素化合物間の関連を示す
図、第６図〜第１０図は水に窒素と水素を添加したとき
に水中に生成するアンモニア濃度を実測値とコンピュー
タによる数値シミュレーションの結果を併せて示したも
ので、第６図から順に水温１５，６０゜１００．１５０
，２００℃の結果を示す図、第１１図は沸騰水型原子炉
の水素注入実験時のタービン系の１６Ｎｏの増加率の計
算値を実測値及び炉水中の水素原子の濃度の計算値と比
較して示した図、第１２図〜第１６図は各種窒素酸化物
、窒素分子を注入したときの水蒸気中の１８Ｎｏ濃度、
炉水中の酸素、過酸化水素、硝酸及び亜硝酸の濃度変化
を示す図で、注入成分は第１２図から順に、ＮＯ，Ｎｏ
２．ＮＯ２−、Ｎ２．Ｎ２０の場合を示す図、第１７図
は過酸化水素を注入したときの主水蒸気中の１６Ｎｏ濃
度、炉水中の酸素及び過酸化水素の濃度変化を示す図、
第１８図は過酸化水素の分解反応を速めたときの主水蒸
気中の１８Ｎｏ濃度、炉水中の酸素および過酸化水素の
濃度変化を示す図、第１９図は溶液の注入装置を示す図
、第２０図は亜硝酸、硝酸濃度のモニタ装置を示す図、
第２１図は粉末状の成分を添加するための装置を示す図
、第２２図は過酸化水素の分解を促進するための手法を
示す図、第２３図は本発明方法をプラントの点検時にの
み適用した場合の例を示す図、第２４図は炉水中にＮＯ
２−とＮ２を交互に注入したときの水素原子濃度、ター
ビン系の線量率とＮＯ２−濃度変化を示す図、第２５図
はＮＯ２−の酸化、還元反応を示す図、第２６図は本発
明を適用した沸騰水型原子力プラントの構成図、第２７
図はＮ　Ｏ２−とＮ２注入時の制御方法を示す図である
。 １・・注入装置、２・・・圧力容器、３・・ＮＯｘ処理
装置、４・・炉心、５・再循環配管、６・炉浄化系、７
・・・給水配管、８・・・緊急炉心冷却系、９・・主水
蒸気配管、１０　タービン、１１・・炉内計装管、１２
・・制御棒冷却系、１３・・水質モニタ装置、１４・・
・遮蔽鉄板、１５　ガンマ線源、１６　・ヒーター、１
７　・オートクレーブ、１８・・・水質測定袋置、１９
・送液ポンプ、２０・・溶液貯留タンク、２１・・・ガ
ンマ線照射室、２２・・原子炉−次系配管、２３・・・
熱交換器、２４・・・流調弁、２５・・・送液ポンプ、
２６・・溶液貯溜槽、２７・・・窒素酸化物ガスボンベ
、２８・・・弁、２９・・・熱交換器、３０・・高圧ポ
ンプ、３１・・・分離カラム、３２・・・電導率針、３
３・・・イオンクロマトグラフ、３４・・・熱交換器、
３５・送液ポンプ、３６・・・触媒、吸着材充填槽、３
７・・・溶液貯溜タンク、３８・・・スタークー、３９
・・・燃料ペレット、４ｏ・・燃料棒被覆管、４１・・
・触媒層、Ａ・・・通常運転時、Ｂ・・Ｎ　Ｏ２−注入
運転時、Ｃ・・・Ｎ２注入運転時、４２・・・放射線モ
ニター、４３亜硝酸タンク、４４・・・水素ボンベ、４
５・・・弁、４６・・・腐食モニター、４７・・・制御
装置、４８・・・注入ライン。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、直接サイクル型原子力プラントにおける原子炉圧力
   容器内で核反応によつて原子炉炉水中に発生した放射性
   窒素酸化物が該炉水から水蒸気中へ移行するのを抑制す
   る手段を有することを特徴とする直接サイクル型原子力
   プラント。 ２、前記放射性窒素酸化物が分子状の放射性窒素酸化物
   であることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の直
   接サイクル型原子力プラント。 ３、前記放射性窒素酸化物が一酸化窒素であることを特
   徴とする特許請求の範囲第１項記載の直接サイクル型原
   子力プラント。 ４、前記抑制手段が炉水中の放射性窒素酸化物に対する
   吸着材であつて、かつ原子炉圧力容器内に存在させたこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の直接サイク
   ル型原子力プラント。 ５、炉水中の窒素化合物を吸着する吸着材料が炉水中に
   分散していることを特徴とする特許請求の範囲第４項記
   載の直接サイクル型原子力プラント。 ６、炉水中の窒素化合物を吸着する吸着材料を炉心下部
   支持板より上部の構造材料表面に被覆してなることを特
   徴とする特許請求の範囲第４項記載の直接サイクル型原
   子力プラント。 ７、直接サイクル型原子力プラントの原子炉圧力容器内
   に、炉水中の放射性窒素酸化物を陰イオンに変換する手
   段を設けたことを特徴とする直接サイクル型原子力プラ
   ント。 ８、前記陰イオンに変換する手段として、炉水中の水素
   原子と反応して水素原子濃度を低下させる作用を有する
   水素ラジカル捕捉剤を原子炉炉水中に注入する手段を設
   けたことを特徴とする特許請求の範囲第７項記載の直接
   サイクル型原子力プラント。 ９、前記水素ラジカル捕捉剤の注入手段として、一酸化
   窒素、二酸化窒素、一酸化二窒素、亜硝酸から選ばれる
   少なくとも１種の窒素化合物を原子炉炉水中へ添加する
   手段を設けたことを特徴とする特許請求の範囲第８項記
   載の直接サイクル型原子力プラント。 １０、前記水素ラジカル捕捉剤の注入手段として、ＯＨ
   ラジカルの濃度を増加させる作用を有する酸化性成分を
   原子炉炉水中に注入する手段を設けたことを特徴とする
   特許請求の範囲第７項記載の直接サイクル型原子力プラ
   ント。 １１、前記水素ラジカル捕捉剤の注入手段が一酸化二窒
   素及び／又は過酸化水素の注入装置であることを特徴と
   する特許請求の範囲第１０項記載の直接サイクル型原子
   力プラント。 １２、放射性窒素の水蒸気中への移行を遅延させるため
   に原子炉炉水と接する炉内構造物表面に過酸化水素の分
   解を促進する元素または化合物を被覆してなることを特
   徴とする直接サイクル型原子力プラント。 １３、過酸化水素の分解を促進する元素が遷移金属であ
   ることを特徴とする特許請求の範囲第１２項記載の直接
   サイクル型原子力プラント。 １４、直接サイクル型原子力プラントの原子炉圧力容器
   内に、一酸化窒素、二酸化窒素、窒素分子、一酸化二窒
   素、亜硝酸から選ばれる少なくとも１種の窒素化合物を
   原子炉炉水中に注入する手段及び原子炉炉水内の亜硝酸
   又は硝酸濃度が設定した範囲になるように注入量を制御
   する手段を設けたことを特徴とする直接サイクル型原子
   力プラント。 １５、直接サイクル型原子力プラントにおける原子炉圧
   力容器内で核反応によつて原子炉炉水中に発生した放射
   性窒素酸化物が該炉水から水蒸気中へ移行するのを抑制
   しながら運転することを特徴とする直接サイクル型原子
   力プラントの運転方法。 １６、原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒータ及
   び原子炉炉浄化装置を主たる構成要素とする直接サイク
   ル型原子力プラントにおいて、 （ａ）原子炉炉水中の放射性窒素酸化物を陰イオンに変
   換するために原子炉炉水中の水素原子と反応して水素原
   子濃度を低下させる作用を有する水素ラジカル捕捉剤を
   注入する手段及び （ｂ）炉水中の前記余剰の水素ラジカル捕捉剤を還元、
   除去するための水素ラジカル発生剤を注入する手段を設
   けたことを特徴とする直接サイクル型原子力プラント。 １７、原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒータ及
   び原子炉炉浄化装置を主たる構成要素とする直接サイク
   ル型原子力プラントにおいて、 （ａ）原子炉炉水中の放射性窒素酸化物を陰イオンに変
   換するために原子炉炉水中の水素原子と反応して水素原
   子濃度を低下させる作用を有する水素ラジカル捕捉剤を
   注入する手段及び （ｂ）炉水中の前記余剰の水素ラジカル捕捉剤を還元、
   除去するための水素ラジカル発生剤を注入する手段を設
   け、かつ （ｃ）前記原子炉浄化装置がＮＯ＿２型陰イオン交換樹
   脂を充填した浄化装置であることを特徴とする直接サイ
   クル型原子力プラント。 １８、前記水素ラジカル発生剤注入手段が水素またはア
   ンモニア注入装置であることを特徴とする特許請求の範
   囲第１７項記載の直接サイクル型原子力プラント。 １９、前記水素ラジカル捕捉剤注入装置及び前記水素ラ
   ジカル発生剤注入装置は復水浄化装置の下流側に設けた
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１７項記載の直接サ
   イクル型原子力プラント。 ２０、原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒータ及
   び原子炉炉浄化装置を主たる構成要素とする直接サイク
   ル型原子力プラントにおいて、 （ａ）原子炉炉水中の放射性窒素酸化物を陰イオンに変
   換するために原子炉炉水中の水素原子と反応して水素原
   子濃度を低下させる作用を有する水素ラジカル捕捉剤を
   注入する装置、 （ｂ）炉水中の前記余剰の水素ラジカル捕捉剤を還元、
   除去するための水素ラジカル発生剤を注入する装置、 （ｃ）原子炉炉水における炉内構造材料の腐食電位を検
   知して許容腐食電位と比較するための腐食電位モニタリ
   ング装置、 （ｄ）前記モニタリングの結果により水素ラジカル捕捉
   剤の注入量を制御するための注入量制御装置及び （ｅ）前記モニタリングの結果により水素ラジカル発生
   剤の注入量を制御するための注入量制御装置とを設けた
   ことを特徴とする直接サイクル型原子力プラント。 ２１、表面の一部ないし全面に原子炉炉水中の放射性窒
   素酸化物に対する吸着剤を被覆してなることを特徴とす
   る燃料棒。 ２２、表面の一部ないし全面に過酸化水素の分解用触媒
   を被覆してなることを特徴とする燃料棒。