JPH0313305A - 熱可塑性樹脂ペレット混合物およびそれを用いた成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は成形性に優れ、かつ力学特性にも擾れた成形体
を提供する熱可塑性樹脂ペレットに関するものである。

（従来の技術） 繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、熱可塑性樹脂チップ
と長さ３〜６ｍの強化繊維とさらに、用途に応じて無機
フィラーを押出機中で混練し、次いでペレット化するこ
とにより製造されていた。

しかしながら、該ペレットは、押出機中での混練過程で
強化ｍ維が切損するため、該ペレットを用いて得た成形
品の力学特性、特に耐衝撃性が低いという欠点があった
。

係る欠点を回避するため、強化用長繊維束が導かれた金
型内に押出機より熱可塑性樹脂を提供しながら長繊維束
を引き取り、次いでペレット化する方法が検討されてき
た。しかしながら、該ペレットは強化繊維に対する熱可
塑性樹脂の濡れが悪いため、該ペレットを、用いて得た
成形品の曲げ強度が期待されるほど大きくないという欠
点があった。

係る欠点を回避するため、強化繊維と熱可塑性樹脂繊維
より成る混繊糸を加熱・加圧成形し、次いでペレット化
する方法が検討されてきた。該ペレットを用いた場合、
耐衝撃性、曲げ特性、引張特性の優れた成形品が得られ
る。

しかしながら、成形加工性（例えば、射出成形時での離
型性、低成形収縮性）が繊維強化熱可塑性樹脂ペレット
として未だ満足されるものではなかった。

（発明が解決しようとする課題） 本発明は前記事情に鑑みてなされたものであって、その
目的とするところは耐衝撃性、曲げ特性、引張特性が優
れた成形体を得るのに好適であり、かつ成形加工性が良
好である繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを提供すること
である。

（課題を解決するための手段） 即ち、本発明は、下記の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット
（Ａ）と該樹脂ペレットより低い融解温度または軟化温
度、または該樹脂ペレットより高い溶融指数を有する熱
可塑性樹脂ベレン）　（Ｂ）とを混合したことを特徴と
する熱可塑性樹脂ペレット混合物である。

繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）：（ｉ）強化繊維
含有率　３０〜８０重量％、（ｉｉ　）混合分散率　　
　２０％以上、また、前記樹脂ペレット（Ａ）および（
Ｂ）を用いて成形した成形体である。

本発明における繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）を
構成する樹脂成分は、例えばポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹
脂、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポ
リアミド系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポ
リエーテルケトン系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン等のポリオレフィン系樹脂等の繊維形成能のある樹脂
である。

本発明における熱可塑性樹脂ペレット（Ｂ）は、本発明
の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）よりも低い融解
温度または軟化温度、または該ペレットより高い溶融指
数（メルトインデックス）を有する帰脂ペレットであり
、該ペレットを構成する熱可塑性樹脂は、繊維強化熱可
塑性樹脂ペレット（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂に該樹
脂に対して結晶化促進効果を与える化合物やそのオリゴ
マーやポリマー、離型剤、可塑剤効果を与える化合物や
そのオリゴマーやポリマー、無機充填荊等を配合、添加
することによって改質、変性等がなされた熱可塑性樹脂
、前記熱可塑性樹脂と相溶性のある熱可塑性樹脂等であ
り、前記熱可塑性樹脂の成型性を向上させるものであれ
ばよい。

次に、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの代表的
な製造方法を示す。

即ち、強化繊維と熱可塑性樹脂繊維とを公知の方法で混
繊して混繊糸を得る０例えば、両者長繊維を引き揃えて
静電気的に開繊させつつ、両者の単繊維同志を絡合させ
る方法又は両者長ｍｓ’ｉを引き揃えて噴出乱流空気中
を通過させ、開繊・絡合させる方法等により混繊糸を得
る。ここで、混繊糸を使用する理由は、強化繊維の含有
率を高くすることが出来るからである０次いで、該混繊
糸を熱可塑性樹脂の融点以上の温度で加熱した後、ロー
ラ圧縮により繊維強化熱可塑性樹脂ロンドを得る。

次いで、該繊維強化熱可塑性樹脂ロンドを公知の方法、
例えばペレタイザーにより長さ２〜６０ｍｍに切断して
繊維強化熱可塑性樹脂組成物ペレット（Ａ）を得る。

一方、熱可塑性樹脂と必要により、結晶化促進剤、離型
剤、無機フィラー等を押出機で混練し熱可塑性樹脂ロッ
ドを得る。該熱可塑性樹脂ロッドを公知の方法、例えば
ペレタイザーにより長さ２〜６０臆に切断して繊維強化
熱可塑性樹脂組成物ペレット（Ｂ）を得る。

次に、前記繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）と熱可
塑性樹脂組成物ペレッ）　（Ｂ）とを公知の方法、例え
ばＶ型ブレンダーにより混合して（繊維強化）熱可塑性
樹脂ペレット混合物を得る。ペレット（Ａ）とペレット
（Ｂ）との混合割合は９５１５〜３０／７０（重量比）
、好ましくは９０／１０〜５０１５０　（重量比）であ
る。

本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）では、強
化繊維の長さが２〜６０■、好ましくは６〜２０■であ
るため、射出成形又は押出成形時でのホッパーからスク
リューへの喰込み性が良好であり、得られた成形上の引
張特性、曲げ特性、耐衝撃性が良好である。逆に、強化
繊維の長さが６０閣を超える場合、喰込み性が悪くなり
、強化繊維の長さが２■未満の場合、成形品の引張特性
、曲げ特性、耐衝撃性が低くなる。

本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ベレッ）　（Ａ）では、
繊維強化熱可譬性樹脂ペレットの強化繊維含有率が３０
〜８０重置％であるため、強化繊維に対する熱可塑性樹
脂の濡れ性が良好であり、その結果得られた成形品の引
張特性、曲げ特性、耐Ｉｉ撃性が良好である。逆に、繊
維強化熱可塑性樹脂組成物の強化繊維含有率が８０重量
％を超える場合、強化繊維に対する熱可塑性樹脂の濡れ
性が悪くなり、その結果得られた成形品の引張特性、曲
げ特性、耐衝撃性が低くなる。又、繊維含有率が３０重
量％未満の場合、強化繊維量が少ないため、得られた成
形品の引張特性、曲げ特性、耐衝撃性が低くなる。

又、本発明の（繊維強化）熱可塑性樹脂ペレット混合物
全重量中での強化繊維含有率は、２０／ＴＯ重置％が好
ましく、得られた成形品の引張特性、曲げ特性、耐衝撃
性が良好であり、かつ結晶化促進剤、離型剤、無機フィ
ラー等の添加効果（例えば成形品の離型性、表面平滑性
、低成形収縮性）が良好である。

繊維強化熱可塑性樹脂ペレット混合物中の繊維含有率が
２０重量％未満に調整された場合、得られた成形品の引
張特性、曲げ特性、耐衝撃性が低くなる。又、繊維強化
熱可塑性樹脂ペレット混合物の強化繊維含有率が７０重
量％を超えた場合、結晶化促進剤、離型剤、無機フィラ
ー等の・添加効果が小さくなる。

本発明のく繊維強化）熱可塑性樹脂ペレット混合物では
、繊維強化熱可塑性樹脂ベレッ）　（Ａ）の混合分散率
が２０％以上であり、ミクロボイド密度指数が５以上、
かつマクロボイド密度指数が８０以下であることが好ま
しい。

但し、本発明にいう混合分散率とは、繊維強化熱可塑性
樹脂組成物の断面を光学顕微鏡で観察し、倍率２００倍
の視野において観察される全強化繊維の数（Ｎ）、熱可
塑性樹脂と接する強化繊維の敗（ｎ）とした場合、Ｘ１
＝ｕ／ＮＸ１００を算出し、５視野の又、本発明にいう
ミクロボイド密度指数とは繊維強化熱可塑性樹脂組成物
の断面を光学顕微鏡で観察し、倍率２００倍の視野にお
いて観察されるボイドのうち最大長が５μ以下のボイド
の視野単位面積当たりの数をｎｉとした場合、ＩＯ視野
での合計又、本発明にいうマクロボイド密度指数とは、
繊維強化熱可塑性樹脂組成物の断面を光学顕微鏡で観察
し、倍率２０倍の視野において、観察されるボイドのう
ち最大長が１００μ以上のボイドの視野単位面積当りの
数をｎｉとした場合、１０視野での合本発明の（繊維強
化熱可塑性樹脂ペレット混合物では、繊維強化熱可塑性
樹脂ペレット（Ａ）の混合分散率が、２０％以上である
ため、成形品表面への繊維の浮き出しが少なく、表面平
滑性が良好である。逆に、混合分散率が２０％未満の場
合、成形品表面への繊維の浮き出しが多く、表面平滑性
が悪くなる。

又、繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）のミクロボイ
ド密度指数が５以上、かつマクロボイド密度指数が８０
以下であることが好ましく、この場合、成形時での強化
繊維の折損が少な（なり、さらに、成形品でのボイド発
生率が少なくなる結果、成形品の引張特性、曲げ特性、
耐衝撃性が良好である。

逆に、マクロボイド密度指数が８０を超える場合、成形
品のボイド発生率が急速に高まり、これが破壊発生源と
なるため引張特性、曲げ特性が低下する。又、ミクロボ
イド密度指数が５未満の場合、ペレット中の繊維強化熱
可塑性樹脂組成物の長平方向における曲げ弾性率の低下
により、射出成形機又は押出成形機のスクリューの供給
部から圧縮部において未溶融状態にある繊維強化熱可塑
性…脂組成物ペレット中の強化繊維の折損が多（なるた
め、成形品の引張特性、曲げ特性、耐衝撃性が低下する
。

また、本発明における熱可塑性樹脂ペレット（Ｂ）は、
強化繊維を含有する樹脂ペレット（Ａ）よりも、融解温
度または軟化温度が低いか溶融指数が高いため、ペレッ
ト（Ｂ）がペレット（Ａ）中の強化繊維の射出成形機中
での折損を抑制することができ、強化繊維の繊維長分布
は広がらず、かつ長めを保持できるため高い力学特性を
発揮することができる。

さらに、ペレッ）　（Ｂ）は強化繊維の浮きを抑制し、
成形品の表面平滑性、光沢等の外観を良くする効果があ
る。

なお、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）を
製造する際に使用する熱可塑性樹脂繊維としては、例え
ばポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタ
レート等のポリエステル繊維ナイロン６、ナイロン６６
、ナイロン６１ｏ１ナイロン６１２等のポリアミド繊維
、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン繊
維、ポリフェニレンサルファイド繊維、ポリエーテルケ
トン繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維等が使用可
能である。

強化繊維としてガラス繊維、炭素繊維等の無機繊維が使
用可能である。

熱可塑性樹脂ペレット（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂と
しては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、ナイロン
６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２等
のポリアミド樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等の
ポリオレフィン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂
、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケト
ン樹脂等が使用可能である。

又、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹
脂繊維と熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂が
同種であることが好ましいが、射出成形、押出成形時で
の相溶性が十分良好であれば熱可塑性樹脂繊維と熱可塑
性樹脂が異種であってもかまわない。

又、熱可塑性樹脂組成物ベレッ）　（Ｂ）を構成するも
のとしての離型剤、無機フィラーとして、例えば高級脂
肪酸の低級アルコールエステル、脂肪酸の多価アルコー
ルエステル、流動パラフィン等並びに炭酸カルシウム、
硫酸バリウム、シラス、アスベスト、水酸化アルミニウ
ム、酸化アンチモン等が使用可能である。用途に応じて
他の成分、例えば分散剤ことに有機高分子型分散剤、難
燃剤、帯電防止剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、着色剤
、結晶化促進剤など品質、機能性を向上させる物質を配
合させることができる。ここで結晶化促進剤とは、アル
キレングリコール誘導体、ポリアルキレングリコール誘
導体、アイオノマー、二酸化チタン、タルク、雲母など
を挙げることができる。

（実施例） 実施例１ 下記特性のＥガラス繊維及びポリエチレンテレフタレー
ト繊維を使用して繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得るた
めの混繊糸を構成した。

Ｅガラス繊維： 合計繊度　　　　　　６７．５ｔフクス　　（ＪＩＳ　
　Ｒ３４２０）フィラメント数　　　　　　４００本　
　　　　（〃）ポリエチレンテレフタレート繊維： 合計繊度　　　１５０デ：−４（ＪＩＳ　Ｌ１０１３）
フィラメント数　　　　　　３０本　　　　　　（〃）
即ち、ポリエチレンテレフタレート繊維８本をＥガラス
繊維４本に対し＋０．３％のオーバーフィード状態で供
給し、タスラン法（空気圧カニ５ｋｇ／ｄＧ、加工速度
：１００ｍ／ｓｉｎの速度で連続的に加熱空気中で２３
０℃まで昇温し、引き続き遠赤外線ヒータを設置した加
熱帯にＮ１ガスを１．５Ｎｒｒｒハ流しながら該混繊糸
を３００　’Ｃまで昇温し、ポリエチレンテレフタレー
ト繊維を溶融させた後、６対の雄雌噛合ローラ（ローラ
温度：４ｏ〜５５°Ｃ１成形溝幅：３■、ローラ圧力（
線圧）：２ｋｇ／ｃ蕩）で幅が３閣、かつ厚みが１ｍの
ロンドに成形し、該ロンドを長さｌＯ閣に切断して繊維
強化熱可塑性樹脂組成物ペレット（ガラス繊維含有率６
６．７重量％）を得た。

該繊維強化熱可塑性樹脂組成物ペレットの融解開始温度
は２５０℃であり、ペレットの断面を観察した結果は、
混合分散率は７０％であり、ミクロボイド密度指数は】
２であり、マルロボイド密度指数は６であった。

一方、ポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．６３
ａ／　ｇ　”）　８７重量％、ポリエチレングリコール
（分子量６００）ジグリシジルエーテル（エポキシ１約
４４０）　８重量％、タルク（平均粒径１０μ）５重量
％を予備混合した後、φ４０ａｓ−２ベント押出機を用
い２５０〜２７５°Ｃで溶融混練して得たストランドを
長さ１０■に切断して熱可塑性樹脂混合物ペレットを得
た。このペレットの融解開始温度は２４５°Ｃであった
。

次に、前記繊維強化熱可塑性樹脂組成物ペレットと熱可
塑性樹脂組成物ペレットとを重量比で７５／２５に調整
して■型ブレンダーにより混合し、（繊維強化）熱可塑
性樹脂ペレットｔｕ合物（ガラス繊維含有率５０重量％
）を得た。

該（繊維強化）熱可塑性樹脂ペレットを１２０’Ｃで１
７時間減圧乾燥した後、シリンダー温度３００°Ｃ２９
０’Ｃ−２８０’Ｃ、ノズル温度３００°Ｃ１金型温度
９５°Ｃに調節した射出成形機（型締力１６０ｔｏｎ、
スクリユー：φ５０ｍ・圧縮比（深さ比）　２．０９・
逆止弁付き）によりテストピースを成形した。成形品の
特性を第１表に示す。

但し、以下に示す方法に基づき各特性を評価した。

（１）＃型性：テストピースを成形する際の型離れ及び
スプルーの抜けを目視評価した。

（２）　　引張特性：　ＡＳＴＭ　０６３Ｂ（３）　　
曲げ特性：　ＡＳＴＭ　０７９０（４）　　アクジット
衝撃強度：　ＡＳＴＭ　Ｄ２５６（５）融解開始温度：
差動熱量計（パーキンエルマー社製）で得られた融解ピ
ークの立上がり温度、（昇温速度２０°Ｃ／分）。

比較例１ 実施例に記載したポリエチレンテレフタレート繊維１２
本をＥガラス繊維３本に対し＋０．３％のオーバーフィ
ード状態で供給し、タスラン法（空気圧カニ５ｋｇ／ｃ
（Ｇ、加工速度：１００ｍ／分）により混繊糸を得た。

次に実施例１と同様にして繊維強化熱可塑性樹脂組成物
ペレットを得た（混合分散率１７４％、ミクロボイド密
度指数：１２、マクロボイド密度指数ニア、ガラス繊維
含有率：５０重量％）。

該繊維強化熱可塑性樹脂組成物ペレットを実施例１と同
様にしてテストピースを成形・評価した。

成形品の特性を第１表に示す。

比較例２ 実施例１に記載したＥガラス繊維４０本をφ４０１Ｉ１
１−２ベント押出成形機の先端に設置した３００’Ｃの
グイ（出口断面積：幅が３閣、厚みが１閤）に通した後
、実施例１に記載したポリエチレンテレフタレート９５
重量％、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル
３．７５重量％、タルク１．２５重量％より成る混合物
を押出機より供給し、２５０〜２７５°Ｃで熔融・混練
し、加熱グイ内へ押し出しながら、ポリエチレンテレフ
タレート系樹脂が融着したＥガラス繊維を１０ｍ／１ｎ
で引抜いた０次いで、該引抜物を水槽を走行させて冷却
固化させた後、長さ１０鴎に切断して繊維強化熱可塑性
樹脂ペレット（ガラス繊維含有率５０１量％）を得た。

該繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを実施例Ｉに記載した
方法で成形・評価した。成形品の特性を第１表に示す。

実施例２ 実施例１に記載したｍｉ強強化熱可性性樹脂組成物ペレ
ット熱可塑性樹脂組成物ペレットとを重量比で５１５に
調整して■型プレンダーにより混合し、繊維強化熱可塑
性樹脂ペレット（ガラス繊維含有率３３重量％）を得た
。

該繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを実施例１に記載した
方法で成形・評価した。成形品の特性を第１表に示す。

比較例３ 実施例Ｉに記載したポリエチレンテレフタレート繊維１
６本をＥガラス繊維２本に対し＋０．３％のオーバーフ
ィード状態で供給し、タスラン法（空気圧力１５ｋｇ／
ｅｊＧ、加工速度１００ｍ／分）により混繊糸を得た。

次に実施例１と同様にして繊維強化熱可塑性樹脂組成物
ペレットを得た。（混合分散率ニア３％、ミクロボイド
密度指数：１３、マクロボイド密度指数：５、ガラス繊
維含有率２３３重量％）該繊維強化熱可塑性樹脂組成物
ペレットを実施例１と同様にしてテストピースを成形・
評価した。

成形品の特性を第１表に示す。

第１表 ペレット混合物から得られた成形品が高力学特性を確保
するのに好適であることが明らかである。

（発明の効果） 本発明の（繊維強化）熱可塑性樹脂ペレット混合物を用
いると、成形性に優れ、かつ従来の樹脂と強化繊維との
混線法では到底達成し得なかった高力学特性を有し、か
つ外観にも優れる成形品を得ることができる。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）下記の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）と該
   樹脂ペレットより低い融解温度または軟化温度、または
   該樹脂ペレットより高い溶融指数を有する熱可塑性樹脂
   ペレット（Ｂ）とを混合したこと特徴とする熱可塑性樹
   脂ペレット混合物。 繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）： （ｉ）強化繊維含有率　３０〜８０重量％、（ｉｉ）混
   合分散率　２０％以上、
2. （２）請求項１記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（
   Ａ）と熱可塑性樹脂ペレット（Ｂ）とを用いて成形した
   成形体。