JPH031620B2 - - Google Patents
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- JPH031620B2 JPH031620B2 JP58178607A JP17860783A JPH031620B2 JP H031620 B2 JPH031620 B2 JP H031620B2 JP 58178607 A JP58178607 A JP 58178607A JP 17860783 A JP17860783 A JP 17860783A JP H031620 B2 JPH031620 B2 JP H031620B2
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- Japan
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- liquid
- exchange membrane
- detector
- electrode
- reference electrode
- Prior art date
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-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/28—Electrolytic cell components
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- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- Molecular Biology (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
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- Pathology (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、作用電極、比較電極、および補助電
極の三電極を有しイオンクロマトグラフ等の検出
器として使用される電気化学検出器に関する。
極の三電極を有しイオンクロマトグラフ等の検出
器として使用される電気化学検出器に関する。
このような電気化学検出器の従来例としては第
１図に示すような構成のものが知られている。即
ち、分離カラム１からの溶出液が、テフロン（登
録商標名）パイプ２→第１ブロツク３内の通路４
→テフロンパイプ２′→第２ブロツク５内の室６
→排出流路７の経路で流れるように構成されてい
る。また、通路４には作用電極８が配設されると
共に室６内には比較電極９の液絡部９′（例えば
セラミツクジヤンクシヨンでなる）が配置され、
排出流路７には補助電極１０が配設されている。
尚、第１および第２ブロツク３，５は、三弗化塩
化エチレン樹脂で構成されている。このような構
成からなる従来例において、分離カラム１からの
溶出液が上記経路で流れるとき、比較電極９を基
準電位とし、比較電極９と作用電極８との間の電
圧が一定となるようにこれら電極８，９間に電圧
を印加すると、上記溶出液中の被測定イオン種濃
度等に応じた測定電流が流れるようになる。
１図に示すような構成のものが知られている。即
ち、分離カラム１からの溶出液が、テフロン（登
録商標名）パイプ２→第１ブロツク３内の通路４
→テフロンパイプ２′→第２ブロツク５内の室６
→排出流路７の経路で流れるように構成されてい
る。また、通路４には作用電極８が配設されると
共に室６内には比較電極９の液絡部９′（例えば
セラミツクジヤンクシヨンでなる）が配置され、
排出流路７には補助電極１０が配設されている。
尚、第１および第２ブロツク３，５は、三弗化塩
化エチレン樹脂で構成されている。このような構
成からなる従来例において、分離カラム１からの
溶出液が上記経路で流れるとき、比較電極９を基
準電位とし、比較電極９と作用電極８との間の電
圧が一定となるようにこれら電極８，９間に電圧
を印加すると、上記溶出液中の被測定イオン種濃
度等に応じた測定電流が流れるようになる。
然し乍ら、上述のような従来の電気化学検出器
を、導電率検出器の上流に配設してイオンクロマ
トグラフ等の検出器として用いると、上記テフロ
ンパイプ２′や室６におけるデツドボリユウムが
大きいため、導電率検出器で検出されるイオン種
のピーク形状がプロードになるという欠点があつ
た。また、上記室６において液絡部９′から比較
電極９の内部液（KCl等）がしみ出す量が一定し
ないため、上記導電率検出器で検出される信号の
値が不安定になるという欠点もあつた。更に、上
記液絡部９′からしみ出す内部液Cl-イオンのた
め、微量のCl-イオン測定のような場合にはベー
スラインの導電率が上昇し、高感度測定を不可能
にするという欠点もあつた。
を、導電率検出器の上流に配設してイオンクロマ
トグラフ等の検出器として用いると、上記テフロ
ンパイプ２′や室６におけるデツドボリユウムが
大きいため、導電率検出器で検出されるイオン種
のピーク形状がプロードになるという欠点があつ
た。また、上記室６において液絡部９′から比較
電極９の内部液（KCl等）がしみ出す量が一定し
ないため、上記導電率検出器で検出される信号の
値が不安定になるという欠点もあつた。更に、上
記液絡部９′からしみ出す内部液Cl-イオンのた
め、微量のCl-イオン測定のような場合にはベー
スラインの導電率が上昇し、高感度測定を不可能
にするという欠点もあつた。
更にまた、このような欠点を除去するため、導
電率検出器の下流に電気化学検出器を配設する
と、電気化学検出器に導びかれる溶離液は、サプ
レツサで電解質のバツクグランドが除去され支持
電解質が少なくなつているため、電気化学検出器
で安定した検出信号を得ることができないという
欠点もあつた。
電率検出器の下流に電気化学検出器を配設する
と、電気化学検出器に導びかれる溶離液は、サプ
レツサで電解質のバツクグランドが除去され支持
電解質が少なくなつているため、電気化学検出器
で安定した検出信号を得ることができないという
欠点もあつた。
本発明は、かかる欠点に鑑みてなされたもので
あり、その目的は、イオンクロマトグラフ等の検
出器として導電率検出器の上流に配設され該導電
率検出器で検出しにくいイオン種等を正確に検出
できる電気化学検出器を提供することにある。
あり、その目的は、イオンクロマトグラフ等の検
出器として導電率検出器の上流に配設され該導電
率検出器で検出しにくいイオン種等を正確に検出
できる電気化学検出器を提供することにある。
本発明の特徴は、比較電極と、作用電極と、補
助電極とを有しこれら三電極が被測定液流路に配
設されてなる電気化学検出器において、前記比較
電極の液絡部にイオン交換膜チユーブを用いたこ
とにある。
助電極とを有しこれら三電極が被測定液流路に配
設されてなる電気化学検出器において、前記比較
電極の液絡部にイオン交換膜チユーブを用いたこ
とにある。
以下、本発明について図を用いて詳細に説明す
る。第２図は本発明実施例の構成説明図であり、
図中、第１図と同一記号は同一意味をもたせて使
用しここでの重複説明は省略する。また、１０は
テフロンパイプ２′内に配設された例えばSUS製
パイプでなる補助電極、１１は陽イオン交換膜チ
ユーブでなる液絡部、１２は例えばAg／AgCl電
極でなる比較電極、１３はプラスチツクでなるボ
デイ、１４は上記通路４に配設されるようなボデ
イ３に埋設されたグラツシーカーボン（若しくは
Ag、Pt、Au、カーボンペースト、Hgペースト
等）でなる作用電極、１５は薄いプラスチツク材
料でなるシートである。尚、ボデイ１３内の比較
電極１２周辺にはNaClやKCl等の塩化物電解質
でなる内部液が入れられている。このような構成
からなる本発明の実施例において、分離カラム１
からの溶出液は、テフロンパイプ２→第１ブロツ
ク３内の通路４→テフロンパイプ２′内の補助電
極１０→液絡部１１→排出流路７の経路で流れ
る。また、液絡部１１内の液体は、液絡部１１の
壁（陽イオン交換膜の膜）を介して上記内部液と
接する。このような状態で、比較電極１２を基準
電位に保ち作用電極１４に一定電圧を印加する
と、作用電極１４と補助電極１０との間に、上記
溶出液中の被測定イオン種濃度等に応じた測定電
流が流れるようになる。
る。第２図は本発明実施例の構成説明図であり、
図中、第１図と同一記号は同一意味をもたせて使
用しここでの重複説明は省略する。また、１０は
テフロンパイプ２′内に配設された例えばSUS製
パイプでなる補助電極、１１は陽イオン交換膜チ
ユーブでなる液絡部、１２は例えばAg／AgCl電
極でなる比較電極、１３はプラスチツクでなるボ
デイ、１４は上記通路４に配設されるようなボデ
イ３に埋設されたグラツシーカーボン（若しくは
Ag、Pt、Au、カーボンペースト、Hgペースト
等）でなる作用電極、１５は薄いプラスチツク材
料でなるシートである。尚、ボデイ１３内の比較
電極１２周辺にはNaClやKCl等の塩化物電解質
でなる内部液が入れられている。このような構成
からなる本発明の実施例において、分離カラム１
からの溶出液は、テフロンパイプ２→第１ブロツ
ク３内の通路４→テフロンパイプ２′内の補助電
極１０→液絡部１１→排出流路７の経路で流れ
る。また、液絡部１１内の液体は、液絡部１１の
壁（陽イオン交換膜の膜）を介して上記内部液と
接する。このような状態で、比較電極１２を基準
電位に保ち作用電極１４に一定電圧を印加する
と、作用電極１４と補助電極１０との間に、上記
溶出液中の被測定イオン種濃度等に応じた測定電
流が流れるようになる。
第３図は、上述のような本発明実施例の使用例
説明図であり、図中、１６ａは被測定液を貯留し
てなる槽、１６ｂは溶離液を貯留してなる槽、１
６ｃは例えばドシルベンゼンスルホン酸溶液でな
る除去液を貯留してなる槽、１６ｄは排出された
被測定液が導びかれる槽、１６ｅは排出された溶
離液が導びかれる槽、１６ｆは排出された除除去
液が導びかれる槽、１７ａ〜１７ｃは送液ポン
プ、１８は第１〜第６の接続口１８ａ〜１８ｆお
よび計量管１８ｇを有し第３図の実線接続状態と
破線接続状態が交互に切換えられるインジエク
タ、１９は例えば陰イオン交換体が充填されてな
る分離カラム、２０は上述の本発明実施例たる電
気化学検出器、２１はイオン交換膜チユーブ２１
ａを介して外室２１ｂと内室２１ｃが隣接してな
る二重管構造のサブレツサ、２２は導電率検出
器、２３は分離カラム１９、サプレツサ２１、お
よび検出器２０，２２等を収納し、これらを所定
温度に保つ恒温槽である。また、ポンプ１７ｂが
駆動すると、槽１６ｂ内の溶離液は、ポンプ１７
ｂ→シリンジ１８の第１および第２接続口１８
ａ，１８ｂ→分離カラム１９→電気化学検出器→
サプレツサ２１の内室２１ｃ→導電率検出器２２
→槽１６ｅの流路で流れる。ポンプ１７ａが駆動
すると、槽１６ａ内の被測定液が、ポンプ１７ａ
→シリンジ１８の第５および第６の接続口１８
ｅ，１８ｆ→計量管１８ｇ→第３および第４接続
口１８ｃ，１８ｄ→槽１６ｄの流路で流れ、ポン
プ１７ｃが駆動すると、槽１６ｃ内の除去液が、
ポンプ１７ｃ→サプレツサ２１の外室２１ｂ→槽
１６ｆの流路で流れる。この状態で、インジエク
タ１８がオンにされると、第１図の実線接続状態
から破線接続状態に切換えられる。従つて、計量
管１８ｇ内の被測定液が溶離液流路に注入され、
該被測定液が溶離液によつて搬送されて分離カラ
ム１９に至る。分離カラム１９（第１図および第
２図の分離カラム１に相当する）において、上記
被測定液中のイオン種がクロマトグラフイツクに
分離される。この分離カラムからの溶出液は、電
気化学検出器２０に導びかれ、第２図を用いて詳
述したようにして、被測定液中のイオン種を検出
する。また、電気化学検出器２０からの溶出液
は、サプレツサ２１の内室２１ｃに導びかれ、イ
オン交換膜２１ａを介して陽イオン交換等を行な
うことにより、該溶出液の導電率に関するバツク
グランドが低下させられる。該内室２１ｃからの
溶出液は、導電率検出器２２に導びかれ、導電率
検出によつて上記被測定液中のイオン種が検出さ
れる。このようにして、導電率検出器２２で検出
しにくいイオン種等は電気化学検出器２０で検出
され、残りのイオン種等は導電率検出器２２で検
出されるようになる。
説明図であり、図中、１６ａは被測定液を貯留し
てなる槽、１６ｂは溶離液を貯留してなる槽、１
６ｃは例えばドシルベンゼンスルホン酸溶液でな
る除去液を貯留してなる槽、１６ｄは排出された
被測定液が導びかれる槽、１６ｅは排出された溶
離液が導びかれる槽、１６ｆは排出された除除去
液が導びかれる槽、１７ａ〜１７ｃは送液ポン
プ、１８は第１〜第６の接続口１８ａ〜１８ｆお
よび計量管１８ｇを有し第３図の実線接続状態と
破線接続状態が交互に切換えられるインジエク
タ、１９は例えば陰イオン交換体が充填されてな
る分離カラム、２０は上述の本発明実施例たる電
気化学検出器、２１はイオン交換膜チユーブ２１
ａを介して外室２１ｂと内室２１ｃが隣接してな
る二重管構造のサブレツサ、２２は導電率検出
器、２３は分離カラム１９、サプレツサ２１、お
よび検出器２０，２２等を収納し、これらを所定
温度に保つ恒温槽である。また、ポンプ１７ｂが
駆動すると、槽１６ｂ内の溶離液は、ポンプ１７
ｂ→シリンジ１８の第１および第２接続口１８
ａ，１８ｂ→分離カラム１９→電気化学検出器→
サプレツサ２１の内室２１ｃ→導電率検出器２２
→槽１６ｅの流路で流れる。ポンプ１７ａが駆動
すると、槽１６ａ内の被測定液が、ポンプ１７ａ
→シリンジ１８の第５および第６の接続口１８
ｅ，１８ｆ→計量管１８ｇ→第３および第４接続
口１８ｃ，１８ｄ→槽１６ｄの流路で流れ、ポン
プ１７ｃが駆動すると、槽１６ｃ内の除去液が、
ポンプ１７ｃ→サプレツサ２１の外室２１ｂ→槽
１６ｆの流路で流れる。この状態で、インジエク
タ１８がオンにされると、第１図の実線接続状態
から破線接続状態に切換えられる。従つて、計量
管１８ｇ内の被測定液が溶離液流路に注入され、
該被測定液が溶離液によつて搬送されて分離カラ
ム１９に至る。分離カラム１９（第１図および第
２図の分離カラム１に相当する）において、上記
被測定液中のイオン種がクロマトグラフイツクに
分離される。この分離カラムからの溶出液は、電
気化学検出器２０に導びかれ、第２図を用いて詳
述したようにして、被測定液中のイオン種を検出
する。また、電気化学検出器２０からの溶出液
は、サプレツサ２１の内室２１ｃに導びかれ、イ
オン交換膜２１ａを介して陽イオン交換等を行な
うことにより、該溶出液の導電率に関するバツク
グランドが低下させられる。該内室２１ｃからの
溶出液は、導電率検出器２２に導びかれ、導電率
検出によつて上記被測定液中のイオン種が検出さ
れる。このようにして、導電率検出器２２で検出
しにくいイオン種等は電気化学検出器２０で検出
され、残りのイオン種等は導電率検出器２２で検
出されるようになる。
第４図は、上述のような本発明実施例使用の効
果を示すクロマトグラムであり、図中、イは第３
図の電気化学検出器２０として第１図に示した従
来例を使用して作成したクロマトグラム、ロは第
３図の電気化学検出器２０として第２図に示した
本発明実施例を使用して作成したクロマトグラム
である。また、第４図のイおよびロにおいて、左
側のピークは第３図の電気化学検出器２０によつ
て検出されたクロマトグラムピークであり、右側
のピークは第３図の導電率検出器２２によつて検
出されたクロマトグラムピークである。尚、被測
定液としては、S2-0.5ppm、CN-0.88ppm、
F-5ppm、Cl-10ppm、NO- 215ppm、
PO3 -430ppm、Br-10ppm、NO- 330ppm、および
SO2- 440ppmを含む試料が用いられている。第４
図のイおよびロを比較すれば明らかなように、前
記従来例においてブロードになつていた導電率検
出器２２の上記ピーク（第４図イの右側のピーク
参照）が、本発明実施例の使用によつて著しく改
善される（第４図ロの右側のピーク参照）。
果を示すクロマトグラムであり、図中、イは第３
図の電気化学検出器２０として第１図に示した従
来例を使用して作成したクロマトグラム、ロは第
３図の電気化学検出器２０として第２図に示した
本発明実施例を使用して作成したクロマトグラム
である。また、第４図のイおよびロにおいて、左
側のピークは第３図の電気化学検出器２０によつ
て検出されたクロマトグラムピークであり、右側
のピークは第３図の導電率検出器２２によつて検
出されたクロマトグラムピークである。尚、被測
定液としては、S2-0.5ppm、CN-0.88ppm、
F-5ppm、Cl-10ppm、NO- 215ppm、
PO3 -430ppm、Br-10ppm、NO- 330ppm、および
SO2- 440ppmを含む試料が用いられている。第４
図のイおよびロを比較すれば明らかなように、前
記従来例においてブロードになつていた導電率検
出器２２の上記ピーク（第４図イの右側のピーク
参照）が、本発明実施例の使用によつて著しく改
善される（第４図ロの右側のピーク参照）。
以上詳しく説明したような本発明の実施例によ
れば、第１図のテフロンパイプ２′や室６におけ
るデツドボリウムに相当する部分が殆んどないた
め、第３図に示すように導電率検出器２２の上流
に電気化学検出器２０を配設して使用しても、前
記従来例のように導電率検出器による出力ピーク
がブロードになるようなことはないという利点を
有する。また、第２図の液絡部１１はイオン交換
膜で構成されているため、該膜の穴を通つて
NaCl等の内部液がイオン交換膜内に漏れ込んで
も、該漏れ量が一定であり、前記従来例の場合と
異なり、下流に配設される導電率検出器で検出さ
れる信号の値が不安定になるようなことがないと
いう利点も有する。更に、上記イオン交換膜チユ
ーブの内径は約0.5mm程度であり、該チユーブの
長さを変えることによつて、膜面積を容易に変更
できるため、上記イオン交換膜の最適膜面積を容
易に選択できる利点もある。更にまた、前記従来
例のように液絡部がセラミツクジヤンクシヨンで
なるような場合には、溶離液が比較電極の内部に
入つてくるのを防止するため密封構造にする必要
があるのに対し、本願発明においてはイオン交換
膜でなる液絡部であるため、溶離液が比較電極の
内部に入るようなことがないことがなく密封構造
にする必要がないという利点も有する。また、本
願発明によれば、液絡部の耐圧は10Kg／cm2以上で
あり、且つ、NaCl等の内部液は測定中でも補給
可能であるため、前記従来例に比し電気化学検出
器としての寿命も長いという利点も有する。尚、
本発明は上述の実施例に限定されることなく種々
の変形が可能であり、例えば第３図の導電率検出
器２２の代りに紫外線吸収検出器等を用いたり、
第２図の補助電極１０の設置箇所を比較電極１２
の下流に変更したりしてもよいものとする。ま
た、第２図の比較電極１２の代わりに第１図の比
較電極９を挿入し、イオン交換膜チユーブによる
液絡とセラミツクジヤンクシヨンによる液絡を併
用するようにしてもよく、この場合には、溶離液
流路への内部液漏れ込み量が更に少なくなり、下
流に配設される導電率検出器等へ及ぼす影響が更
に少なくなる利点もある。
れば、第１図のテフロンパイプ２′や室６におけ
るデツドボリウムに相当する部分が殆んどないた
め、第３図に示すように導電率検出器２２の上流
に電気化学検出器２０を配設して使用しても、前
記従来例のように導電率検出器による出力ピーク
がブロードになるようなことはないという利点を
有する。また、第２図の液絡部１１はイオン交換
膜で構成されているため、該膜の穴を通つて
NaCl等の内部液がイオン交換膜内に漏れ込んで
も、該漏れ量が一定であり、前記従来例の場合と
異なり、下流に配設される導電率検出器で検出さ
れる信号の値が不安定になるようなことがないと
いう利点も有する。更に、上記イオン交換膜チユ
ーブの内径は約0.5mm程度であり、該チユーブの
長さを変えることによつて、膜面積を容易に変更
できるため、上記イオン交換膜の最適膜面積を容
易に選択できる利点もある。更にまた、前記従来
例のように液絡部がセラミツクジヤンクシヨンで
なるような場合には、溶離液が比較電極の内部に
入つてくるのを防止するため密封構造にする必要
があるのに対し、本願発明においてはイオン交換
膜でなる液絡部であるため、溶離液が比較電極の
内部に入るようなことがないことがなく密封構造
にする必要がないという利点も有する。また、本
願発明によれば、液絡部の耐圧は10Kg／cm2以上で
あり、且つ、NaCl等の内部液は測定中でも補給
可能であるため、前記従来例に比し電気化学検出
器としての寿命も長いという利点も有する。尚、
本発明は上述の実施例に限定されることなく種々
の変形が可能であり、例えば第３図の導電率検出
器２２の代りに紫外線吸収検出器等を用いたり、
第２図の補助電極１０の設置箇所を比較電極１２
の下流に変更したりしてもよいものとする。ま
た、第２図の比較電極１２の代わりに第１図の比
較電極９を挿入し、イオン交換膜チユーブによる
液絡とセラミツクジヤンクシヨンによる液絡を併
用するようにしてもよく、この場合には、溶離液
流路への内部液漏れ込み量が更に少なくなり、下
流に配設される導電率検出器等へ及ぼす影響が更
に少なくなる利点もある。
第１図は電気化学検出器の従来例構成説明図、
第２図は本発明実施例の構成説明図、第３図は本
発明実施例の使用例説明図、第４図は本発明実施
例の作用効果を示すクロマトグラムである。 １，１９……分離カラム、２，２′……テフロ
ンチユーブ、３，５，１３……ブロツク、４……
通路、６……室、７……排出流路、８，１４……
作用電極、９，１２……比較電極、１５……シー
ト、１８……インジエクタ、１８ｇ……計量管、
２０……電気化学検出器、２１……サプレツサ、
２２……導電率検出器、２３……恒温槽。
第２図は本発明実施例の構成説明図、第３図は本
発明実施例の使用例説明図、第４図は本発明実施
例の作用効果を示すクロマトグラムである。 １，１９……分離カラム、２，２′……テフロ
ンチユーブ、３，５，１３……ブロツク、４……
通路、６……室、７……排出流路、８，１４……
作用電極、９，１２……比較電極、１５……シー
ト、１８……インジエクタ、１８ｇ……計量管、
２０……電気化学検出器、２１……サプレツサ、
２２……導電率検出器、２３……恒温槽。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 基準電位に保たれる比較電極と、一定電圧が
印加される作用電極と、該作用電極との間に測定
電流が流れるように構成された補助電極とを具備
し、これら三電極が被測定液流路に配設されてな
る電気化学検出器において、前記比較電極の液絡
部にイオン交換膜チユーブが用いられたことを特
徴とする電気化学検出器。 ２ 前記イオン交換膜チユーブは、内側に前記被
測定液が流れ、外側に前記比較電極の内部液が満
たされるように構成されてなる特許請求範囲第１
項記載の電気化学検出器。 ３ 前記イオン交換膜チユーブは、陽イオン交換
膜チユーブでなる特許請求範囲第１項若しくは第
２項記載の電気化学検出器。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58178607A JPS6070349A (ja) | 1983-09-27 | 1983-09-27 | 電気化学検出器 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58178607A JPS6070349A (ja) | 1983-09-27 | 1983-09-27 | 電気化学検出器 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6070349A JPS6070349A (ja) | 1985-04-22 |
| JPH031620B2 true JPH031620B2 (ja) | 1991-01-11 |
Family
ID=16051406
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58178607A Granted JPS6070349A (ja) | 1983-09-27 | 1983-09-27 | 電気化学検出器 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6070349A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2552772B (en) | 2016-07-11 | 2021-03-24 | Scott Macliver Kevin | Seat |
-
1983
- 1983-09-27 JP JP58178607A patent/JPS6070349A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6070349A (ja) | 1985-04-22 |
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