JPH03201370A - 燃料電池発電プロセスの改良法 - Google Patents

燃料電池発電プロセスの改良法

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JPH03201370A
JPH03201370A JP1336486A JP33648689A JPH03201370A JP H03201370 A JPH03201370 A JP H03201370A JP 1336486 A JP1336486 A JP 1336486A JP 33648689 A JP33648689 A JP 33648689A JP H03201370 A JPH03201370 A JP H03201370A
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山瀬　修
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吉沢　純雄
Tadayuki Miura
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ４東こ旦剋里公里 本発明は燃料電池発電プロセスの改良法に関するもので
あり、燃料電池の燃料極に送入する改質ガスから一酸化
炭素を分離する方法に関するものである。
来　　　　　の　′しようとする課題 燃料電池発電プロセスは省エネルギー、低公害等多くの
特徴をもつ将来型のエネルギー変換技術の一つである。
燃料電池発電プロセスの概略図は第１図に示す。改質器
からの改質ガスを燃料電池用燃料に変成するプロセスと
しては現在変成ガス反応（Ｇ。
＋Ｈ，０＝　ｃｏｚ＋ｎｚ）が用いられている。改質ガ
スは水素を主成分とするＨ、、ＣＯおよびＣ０２の混合
ガスであるが、電池の電極は白金触媒などの貴金属触媒
が使用されているため改質ガスに含まれるＣＯにより被
毒されて活性が低下する。そのためＣＯの濃度を電池本
体の許容値（通常ＣＯ１ｖｏ１％）以下にする必要があ
る。
変成器では使用される触媒により高温シフト反応と低温
シフト反応がおこなわれる。高温シフト反応は温度３３
０℃以上、圧力１〜３５ａｔｍであり、低温シフト反応
は１９０〜３７０℃、圧力１〜３０ａｔｍである。変成
ガス中に含まれるＣＯ濃度を１％（ｖｏｌ）以下にする
には高温シフト反応と低温シフト反応との２つの反応が
必要であり、そのため装置の構成および制御が複雑とな
り、急激な負荷変動による条件変更が要求される燃料電
池用プロセスとしては欠点となっている。
本発明では、第２図のフローシートに示すように改良ガ
スのＣＯを低減するプロセスとして変成器の代りに膜分
離プロセスを用いて変成器の使用にともなう欠点を排除
した。分離膜を透過した水素ガスは燃料電池の燃料極へ
送られるが、分離膜非透過ガスは改質炉などの熱源とし
て利用する。また分離膜透過ガスの１部は水素分圧が高
いので脱硫器の脱硫反応に使用するのに適している。
＝１を　２するための２段 本発明は、脱硫器、吸着器、改質器、変成器および電池
を含む燃料電池発電プロセスにおいて、変成器の代りに
非多孔質の高分子膜、好ましくは気体分離膜を用い、改
質ガスを温度５０〜１５０℃、圧力２〜１０Ｋｇ／ｃｍ
２の条件下で処理して改質ガスに含まれる一酸化炭素を
分離することを特徴とする燃料電池発電プロセスの改良
法に関するものである。
本発明方法を適用する燃料電池発電プロセスのフローシ
ート図を第２図に示す。
第２図にいて、１：脱硫器、２：吸着器、３：炉をそな
えた改質器、６：分離膜、５：電池である。
燃料電池の燃料としては、メタノール、天然ガス、灯油
、ナフサ、ＬＰＧなどが使用される。
脱硫器では脱硫触媒（市販品）を使用し、灯油（硫黄濃
度２５ｐｐｍ　）を反応温度４００℃以下、圧力１０Ｋ
ｇ／ｃｍ”以下、Ｈｚｌｏｉｌ　５０ＯＮ１／１、ＳＶ
Ｉにて脱硫し、硫黄分濃度１　ｐｐｍ以下にする。吸着
器では圧力１０Ｋｇ／ｃｍ”以下、温度４００℃以下に
て硫黄分を硫化水素として除去する。
改質器では、次の反応式に従って原料中の炭化水素は水
素を主成分とする水素、ＣＯおよびＣＯ２の生成ガスに
変えられる。
Ｃ３Ｈ８＋４８２０＝２ＧＯ＋ＧＯ□＋８Ｈ２使用触媒
はアルミナ担持ニッケルの市販触媒である。
改質器に適用できる原料組成の範囲は、比重０．４〜０
．８５、成分ＣＩ　”　Ｃ’　２０炭化水素である。
改質器では、温度７００〜８５０℃、圧力１０Ｋｇ／ｃ
ｍ２以下、Ｈ２０／Ｃ（モル比）２以上、ＳＶ’０．５
〜４、０ｈｒ−’である。
改質器生成ガスの組成範囲は、Ｈ２６５〜８０ｖｏｉ％
、Ｃ０５〜２０ｖｏ１％、ＣＯ２５〜２５ｖｏ１％であ
るが運転条件によって変化する。
上記の上限、下限は改質器の運転条件を変えることによ
って決まるがＨ２の組成が上限に近い運転が好ましい。
原料として灯油、ナフサ、およびＬＰＧを用いた場合の
改質器生成ガスの組成の１例を第１表に示した。
Ｘ思出 改質ガスに含まれる一酸化炭素を分離するための気体分
離膜としてポリイミド系の水素分離膜を用い、原料ガス
組成としてＨ２６９ｖｏ１％、ＣＯ２０ｖｏ１％、Ｃｏ
□１０ｖｏ１％、ＣＨ，１ｖｏ１％の混合ガスを使用し
た。
分離条件として、分離膜非透過圧力を４Ｋｇ／ｃｍ２．
６Ｋｇ／ｃｍ２および８Ｋｇ／ｃｍ２にかえ、分離膜透
過圧力１０〜２０ｍｍＡｇ、分離膜温度５０℃、１００
℃および１５０℃にて実験をおこなった。
膜の分離性能を示す実験結果を第２表に示し、また膜分
離性能の経時変化を第３表に示した。
第　　１　　表 水素ガス透過率と透過ガス中の水素濃度、圧力との関係
および温度との関係をそれぞれ第３図Ａ、Ｂおよび第４
図Ａ、Ｂに示した。
膜分離の使用温度は膜の最高使用温度（１５０”Ｃ）に
よって定められ、使用圧力は前工程の改質器の最高圧力
（１０Ｋｇ／ｃｍ２）によって定められるが、各実験条
件においてｃｏの透過は殆んど認められなかった。分離
膜の圧カ一定では温度の上昇にともない水素の回収率は
高くなり、分離膜の温度一定では圧力の上昇にともない
水素の回収率が高くなることがわかった。
以上の実験結果から分離膜の使用条件は温度５０〜１５
０℃、圧力２〜１０Ｋｇ／ｃｍ２が適当であった。
プロセス全体の熱効率の関係で水素回収率９０％（ｖｏ
ｌ）以上、水添脱硫の水素分圧の関係から回収水素濃度
９５％以上に設定した場合、例えば温度１００℃、圧力
８　Ｋｇ／ａｍ２の条件で回収率９１．２％、水素濃度
９５．５％が得られ十分に目標を達成できることがわか
った。
また、分離膜の透過ガスは炭酸ガスを１０ｍｏ１％以下
を含む水素を主成分とする混合ガスになるため脱硫器の
反応温度を適当に選べば第６図に示すように透過ガスの
一部を脱硫用ガスとして使用し、源燃料を硫黄分濃度１
　ｐｐｍ以下に脱硫することができる。
児１しと立呆 燃料電池発電プロセスにおいて変成器を膜分離方式に代
えたことにより変成器で使用する触媒が不要となり、変
成器における温度、圧力制御、触媒の交換などが不要に
なる。更に、従来の変成器では高温・低温用の二種類の
触媒が使用されるため二つの反応器を必要としたことや
触媒の前処理として還元工程が必要となることに鑑み、
膜分離方式を採用したメリットは大きい。
また膜分離方式ではほぼ圧力制御のみで高純度の水素が
得られ操作が簡単である。
膜透過ガスは炭酸ガス１０モル％以下を含む水素ガスを
主成分とするガスとなるためその一部を脱硫用水素ガス
として使用することができ脱硫率を向上することができ
る。
また膜の非透過ガスは改質器の燃料として利用できる。
【図面の簡単な説明】
第１図は、従来の燃料電池発電プロセスの概略系統図、
第２図は、本発明の燃料電池発電プロセスの概略系統図
、第３図Ａ、Ｂは膜分離性能と圧力との関係を示す図、
第４図Ａ、Ｂは膜分離性能と温度との関係を示す図およ
び第５図は炭酸ガスを含む分離膜透過ガスを脱硫用ガス
として用いた場合の脱硫器の温度と生成物中の硫黄分濃
度との関係を示す図である。 第１図および第２図において、 ｌ：脱硫器、２：吸着器、３：炉をそなえた改質器、４
：変成器、４−Ａ：低温シフト反応域、４−Ｂ：高温シ
フ１ル反応域、５：電池、６：分離膜。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 脱硫器、吸着器、改質器、変成器および電池を含む燃料
    電池発電プロセスにおいて、変成器の代りに非多孔質の
    高分子よりなる気体分離膜を用い、改質ガスを温度５０
    〜１５０℃、圧力２〜１０Ｋｇ／ｃｍ＾２の条件下で処
    理して改質ガスに含まれる一酸化炭素を分離することを
    特徴とする燃料電池発電プロセスの改良法。
JP1336486A 1989-12-27 1989-12-27 燃料電池発電プロセスの改良法 Pending JPH03201370A (ja)

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