JPH03230475A - リチウム電池 - Google Patents
リチウム電池Info
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- JPH03230475A JPH03230475A JP2023382A JP2338290A JPH03230475A JP H03230475 A JPH03230475 A JP H03230475A JP 2023382 A JP2023382 A JP 2023382A JP 2338290 A JP2338290 A JP 2338290A JP H03230475 A JPH03230475 A JP H03230475A
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- battery
- positive electrode
- quinoxaline
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/60—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of organic compounds
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、高度のエネルギー密度と安定性能を備えるリ
チウム−次電池に関する。
チウム−次電池に関する。
ｆｒｉに金属リチウムを用いるリチウム電池は、３■近
い起電力が得られるうえにリチウム自体が軽金属である
ため軽量でエネルギー密度の高い性能を付与することが
できる。これらの特性を利用して、すでに円筒線型、ボ
タン型、コイン型など小型、薄型形状の電池として実用
化されている。
い起電力が得られるうえにリチウム自体が軽金属である
ため軽量でエネルギー密度の高い性能を付与することが
できる。これらの特性を利用して、すでに円筒線型、ボ
タン型、コイン型など小型、薄型形状の電池として実用
化されている。
リチウム電池の正極を構成する活物質には種々のものが
適用されているが、最も典型的な系は弗素と黒鉛との層
間化合物である弗化黒鉛（（ＣＦ） 、 ）を正極活物
質とした弗化黒鉛−リチウム電池である。
適用されているが、最も典型的な系は弗素と黒鉛との層
間化合物である弗化黒鉛（（ＣＦ） 、 ）を正極活物
質とした弗化黒鉛−リチウム電池である。
この系の電池は、例えば４弗化硼酸リチウム（ｉ、１１
１Ｆａ） 、６弗化砒酸リチウム（ＬｉＡｓＦｂ）のよ
うな電解質を非プロトン性のをｍ？ｔｊ媒に溶解した電
解液を用い、次式の反応を介して放電がおこなわれる。
１Ｆａ） 、６弗化砒酸リチウム（ＬｉＡｓＦｂ）のよ
うな電解質を非プロトン性のをｍ？ｔｊ媒に溶解した電
解液を用い、次式の反応を介して放電がおこなわれる。
（ＣＦ）ｆｉ十ｎＬｉ−Ｃ，、十ｎＬｉ弗化黒鉛以外の
弗素化合物は、弗素原子が強固に結合しているためにリ
チウムとの反応が円滑に進行せず、電池としての放電性
能を満足しない。
弗素化合物は、弗素原子が強固に結合しているためにリ
チウムとの反応が円滑に進行せず、電池としての放電性
能を満足しない。
発明者らは電解質に用いる無機質弗素化合物中の弗素原
子を正極活物質に利用するｍ横のリチウム電池として、
弗素原子を含むリチウム塩を電解液溶媒もしくは正極剤
に含有させるとともに電解液中に含窒素芳香族化合物を
溶解させて構成したものを既に開発した（特願昭６３−
３１３３０３号、特願平ｌ−１８２２７６号）。
子を正極活物質に利用するｍ横のリチウム電池として、
弗素原子を含むリチウム塩を電解液溶媒もしくは正極剤
に含有させるとともに電解液中に含窒素芳香族化合物を
溶解させて構成したものを既に開発した（特願昭６３−
３１３３０３号、特願平ｌ−１８２２７６号）。
この組成系において、含窒素芳香族化合物をフタラジン
とした電池は２．６ｖ程度の高圧放電性を備えるが、放
電容量が小さい問題点がある。したがって、実用電池と
して利用する場合には正極活物質の利用率を向上させる
ことが不可欠の要件となる。
とした電池は２．６ｖ程度の高圧放電性を備えるが、放
電容量が小さい問題点がある。したがって、実用電池と
して利用する場合には正極活物質の利用率を向上させる
ことが不可欠の要件となる。
本発明は、キノキサリンの有する高圧放電性能に着目し
て該成分による活物質利用性の向上化を図る研究の結果
得られたもので、キノキサリンから合成される粉末を正
極成分とした高工名ルギー密度と安定性能を備えるリチ
ウム電池の提供を目的としている。
て該成分による活物質利用性の向上化を図る研究の結果
得られたもので、キノキサリンから合成される粉末を正
極成分とした高工名ルギー密度と安定性能を備えるリチ
ウム電池の提供を目的としている。
〔課題を解決するための手段〕
上記の目的を達成するための本発明によるリチウム電池
は、キノキサリン（ＣＢ）１６ＮＺ）を出発原料として
合成した（Ｃｍ Ｈｓ Ｎｚ）ｚを主成分とする正極と
、金属リチウム（Ｌｉ）の負極からなることを構成上の
特徴とする。
は、キノキサリン（ＣＢ）１６ＮＺ）を出発原料として
合成した（Ｃｍ Ｈｓ Ｎｚ）ｚを主成分とする正極と
、金属リチウム（Ｌｉ）の負極からなることを構成上の
特徴とする。
正極剤の主成分となる（Ｃ，Ｈｓ Ｎｚ）ｚ物質は、次
の工程によりキノキサリンを出発原料として合成される
。
の工程によりキノキサリンを出発原料として合成される
。
プロピレンカーボネートまたはγ−ブチロクラトンなど
の非プロトン性有機溶媒にキノキサリン（ＣｓＨ，Ｎ、
）を３０〜１００ｇ／ ｌおよび４弗化硼酸リチウム（
電解質）を０．５〜１．５ ｍｏｌ／ ｌの各濃度範囲
で溶解し、調製された溶液に例えばリチウム（Ｌｉ）と
ニッケル（Ｎｉ）のような２種類の異種金属を圧着した
金属体を浸漬する。この状態で１〜２週間放置すると、
（Ｃｓ Ｈ５Ｎｚ）ｘの分子構造をもつ粉末が生成する
。生成した粉末を、水または適宜な有機溶媒で洗浄した
のち乾燥する。
の非プロトン性有機溶媒にキノキサリン（ＣｓＨ，Ｎ、
）を３０〜１００ｇ／ ｌおよび４弗化硼酸リチウム（
電解質）を０．５〜１．５ ｍｏｌ／ ｌの各濃度範囲
で溶解し、調製された溶液に例えばリチウム（Ｌｉ）と
ニッケル（Ｎｉ）のような２種類の異種金属を圧着した
金属体を浸漬する。この状態で１〜２週間放置すると、
（Ｃｓ Ｈ５Ｎｚ）ｘの分子構造をもつ粉末が生成する
。生成した粉末を、水または適宜な有機溶媒で洗浄した
のち乾燥する。
本発明によるリチウム電池の正極は、上記の工程で合成
された（ｃ、Ｈｓ Ｎｚ）ｚを主成分とじて少なくとも
全体の６０重量％含み、これに導電材としてカーボネー
ト・ンク、黒鉛粉、炭素粉、コークス粉などの炭素質物
質およびポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＰＥ）のよ
うな樹脂系バインダーを混合成形した組成からなる。導
電材となる炭素質物質の配合量は（Ｃｓ Ｈｓ Ｎｚ）
ｚ成分１００ Ｉｔ量部に対し】０〜５０重量部の範囲
に設定することが望ましく、１０重量部未満では正極と
しての導電性が不足し、５０重量部を越すと単位重量当
りのエネルギー密度が低下する。また、樹脂バインダー
の配合量は、主成分１００重量部に対し１−１０重量部
の範囲とすることが好適である。１重量部を下田る量で
は成形が困難となり、１０重量部を越える配合は単位重
量当たりのエネルギー密度が低下する結果を招くからで
ある。
された（ｃ、Ｈｓ Ｎｚ）ｚを主成分とじて少なくとも
全体の６０重量％含み、これに導電材としてカーボネー
ト・ンク、黒鉛粉、炭素粉、コークス粉などの炭素質物
質およびポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＰＥ）のよ
うな樹脂系バインダーを混合成形した組成からなる。導
電材となる炭素質物質の配合量は（Ｃｓ Ｈｓ Ｎｚ）
ｚ成分１００ Ｉｔ量部に対し】０〜５０重量部の範囲
に設定することが望ましく、１０重量部未満では正極と
しての導電性が不足し、５０重量部を越すと単位重量当
りのエネルギー密度が低下する。また、樹脂バインダー
の配合量は、主成分１００重量部に対し１−１０重量部
の範囲とすることが好適である。１重量部を下田る量で
は成形が困難となり、１０重量部を越える配合は単位重
量当たりのエネルギー密度が低下する結果を招くからで
ある。
負極には、金属リチウム（Ｌｉ）が使用される。
電解質には、例えば４弗化硼酸リチウム（ＬｉＢＦ、）
６弗化燐酸リチウム（ＬｉＰＦｈ） 、６弗化砒酸リチ
ウム（ＬｉＡｓＦ、）等の無機質弗化リチウム塩が用い
られるが、電池特性の面からは４弗化硼酸リチウムまた
は６弗化砒酸リチウムが好適である。これらの電解質は
プロピレンカーボネート、Ｔ−ブチロラクトン、テトラ
ヒドロフランなどの非プロトン性有機溶媒に溶解して電
解液とされる。
６弗化燐酸リチウム（ＬｉＰＦｈ） 、６弗化砒酸リチ
ウム（ＬｉＡｓＦ、）等の無機質弗化リチウム塩が用い
られるが、電池特性の面からは４弗化硼酸リチウムまた
は６弗化砒酸リチウムが好適である。これらの電解質は
プロピレンカーボネート、Ｔ−ブチロラクトン、テトラ
ヒドロフランなどの非プロトン性有機溶媒に溶解して電
解液とされる。
上記の構成による本発明のリチウム電池は、正極の主体
となる（Ｃｍ Ｈｓ Ｎｚ）ｚ成分が活物質中間体とし
て電解質物質から弗素原子を遊離させる電気化学的な還
元反応を促進させる作用を営み、弗化リチウム生成によ
る放電機能を向上させる。
となる（Ｃｍ Ｈｓ Ｎｚ）ｚ成分が活物質中間体とし
て電解質物質から弗素原子を遊離させる電気化学的な還
元反応を促進させる作用を営み、弗化リチウム生成によ
る放電機能を向上させる。
また、フタラジンもしくはその誘導体ではＮ原子が分子
中の２位と３位の位置に存在する関係で、この２つのＮ
原子にＢ Ｆ ｓのような電子受容体がそれぞれ配位す
る錯体は立体障害のため生成し難い。これに対しキノキ
サリンもしくはその誘導体ではＮ原子が１位と４位の位
置に存在するため立体障害が抑制され、この２つのＮ原
子に電子受容体がそれぞれ配位して錯体が形成されると
考えられる。つまり、キノキサリンもしくはその誘導体
ではより多くの電子受容体と錯体を形成し得るため、放
電特性の向上が可能となる。
中の２位と３位の位置に存在する関係で、この２つのＮ
原子にＢ Ｆ ｓのような電子受容体がそれぞれ配位す
る錯体は立体障害のため生成し難い。これに対しキノキ
サリンもしくはその誘導体ではＮ原子が１位と４位の位
置に存在するため立体障害が抑制され、この２つのＮ原
子に電子受容体がそれぞれ配位して錯体が形成されると
考えられる。つまり、キノキサリンもしくはその誘導体
ではより多くの電子受容体と錯体を形成し得るため、放
電特性の向上が可能となる。
さらに、（ＣＩｌ Ｈ５Ｎ２）Ｚの粉末は電解液に不溶
であるため、長期間に亘って保管しても性能の低下を伴
うことはない。したがって、電解液にキノキサリンを溶
解させた態様に比べて放電容量が大幅に向上する。
であるため、長期間に亘って保管しても性能の低下を伴
うことはない。したがって、電解液にキノキサリンを溶
解させた態様に比べて放電容量が大幅に向上する。
このような作用を介して保存性の良好な高エネルギー密
度性能が発揮される。
度性能が発揮される。
以下、本発明を実施例に基づいて説明する。
実施例１
（１）（Ｃ，Ｈ３Ｎｚ）ｚの合成
キノキサリン（Ｃ８Ｈ６Ｎ２） １．Ｏｇおよび４弗化
硼酸リチウム（１，１ＢＦａ） １．９ｇをブロピレン
カーボ不−１２０ｍに？８解した。この溶液にリチウム
（Ｌｉ）とニッケル（Ｎｉ）を圧着した金属体を浸漬し
て容器を密封し、この状態でｌＯ日間放置した。ついで
、生成した固形物を回収して水で十分洗浄したのち、１
００°Ｃの温度で乾燥した。
硼酸リチウム（１，１ＢＦａ） １．９ｇをブロピレン
カーボ不−１２０ｍに？８解した。この溶液にリチウム
（Ｌｉ）とニッケル（Ｎｉ）を圧着した金属体を浸漬し
て容器を密封し、この状態でｌＯ日間放置した。ついで
、生成した固形物を回収して水で十分洗浄したのち、１
００°Ｃの温度で乾燥した。
得られた粉末は（Ｃｓ Ｈｓ Ｎｚ）ｚの分子構造を有
するもので、合成量は０．８ｇであることが確認された
。
するもので、合成量は０．８ｇであることが確認された
。
（２）リチウム電池の構成
」二記の（Ｃｅ Ｈ５Ｎ２）２粉末１００吋をアセチレ
ンブラック３０ｍｇおよびポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ） ２ｍｇと共に混練し、混練物をチタン網
に包んで成形して正極とした。負極は金属リチウム（Ｌ
ｉ）とした。電解液には、プロピレンカーボネートに電
解質として４弗化硼酸リチウム（ＬｉＢＦ４）を１ｍｏ
ｌ／／！の濃度で溶解した溶液１．５ ｒａＱを用いた
。
ンブラック３０ｍｇおよびポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ） ２ｍｇと共に混練し、混練物をチタン網
に包んで成形して正極とした。負極は金属リチウム（Ｌ
ｉ）とした。電解液には、プロピレンカーボネートに電
解質として４弗化硼酸リチウム（ＬｉＢＦ４）を１ｍｏ
ｌ／／！の濃度で溶解した溶液１．５ ｒａＱを用いた
。
（３）性能評価
上記のように構成したリチウム電池を０．３ｍＡの定電
流で放電させた。この場合の放電電圧は２．８−１．９
Ｖ 、放電容量は９２．３＋ｎＡ Ｈｒであった。
流で放電させた。この場合の放電電圧は２．８−１．９
Ｖ 、放電容量は９２．３＋ｎＡ Ｈｒであった。
また、放電曲線を図に示した。図示の放電曲線から、本
例のリチウム電池は長時間に亘り高電圧を持続する性能
を示している。
例のリチウム電池は長時間に亘り高電圧を持続する性能
を示している。
実施例２
実施例１と同一のリチウム電池をＩｓ＾の定電流で放電
させた。この例による放電電圧は２．６〜１．９ Ｖ
、放電容量は６３．７ｍＡ Ｈｒであった。
させた。この例による放電電圧は２．６〜１．９ Ｖ
、放電容量は６３．７ｍＡ Ｈｒであった。
また、放電曲線を図に併載した。これらの結果から、放
電電流の上昇により電圧水準が若干低下したが、概ね２
ｖを土羽る電圧を維持することが認められた。
電電流の上昇により電圧水準が若干低下したが、概ね２
ｖを土羽る電圧を維持することが認められた。
実施例３
実施例１のリチウム電池を、作製後１ケ月間の期間を置
いてｌ峠の定電流で放電させたところ、放電電圧は２．
６〜１．９ Ｖ 、放電容量は６４．８ｍＡ Ｈｒであ
った。この場合の放電曲線も併せて図に示した。放電曲
線は、はぼ実施例２の放電曲線上に乗っており、長時間
の放置によっても性能劣化のない優れた保存性を有する
ことが判明した。
いてｌ峠の定電流で放電させたところ、放電電圧は２．
６〜１．９ Ｖ 、放電容量は６４．８ｍＡ Ｈｒであ
った。この場合の放電曲線も併せて図に示した。放電曲
線は、はぼ実施例２の放電曲線上に乗っており、長時間
の放置によっても性能劣化のない優れた保存性を有する
ことが判明した。
実施例４
電解質を６弗化砒酸リチウム（ＬｉＡｓＦａ）に代えた
ほかは全て実施例１と同一の電池構成とし、１ｍＡの定
電流により放電させた。この例による放電電圧は２．３
〜１．９ Ｖ 、放電容量は５６．３ｍＡ Ｈｒであっ
た。また、放電曲線を図に併載した。放電曲線は、実施
例２に比べて若干低下の傾向を示したが全体として安定
した性能を有するものであった。
ほかは全て実施例１と同一の電池構成とし、１ｍＡの定
電流により放電させた。この例による放電電圧は２．３
〜１．９ Ｖ 、放電容量は５６．３ｍＡ Ｈｒであっ
た。また、放電曲線を図に併載した。放電曲線は、実施
例２に比べて若干低下の傾向を示したが全体として安定
した性能を有するものであった。
比較例
正極として、アセチレンブラック３０ｍｇをポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ） ２ ｔａｇ と混練し
たのちチタン網に包んで成形したものを用い、また電解
液には実施例１と同一の液にさらにキノキサリンｌｏｏ
ｍｇを溶解した組成とした。その他は全て実施例】と同
一の条件によりリチウム電池を作製した。この電池を１
ｍＡの定電圧で放電させたところ、放電電圧は２．７
〜２．３ Ｖ 、放電容量は１４．３ｍＡ Ｈｒであっ
た。
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ） ２ ｔａｇ と混練し
たのちチタン網に包んで成形したものを用い、また電解
液には実施例１と同一の液にさらにキノキサリンｌｏｏ
ｍｇを溶解した組成とした。その他は全て実施例】と同
一の条件によりリチウム電池を作製した。この電池を１
ｍＡの定電圧で放電させたところ、放電電圧は２．７
〜２．３ Ｖ 、放電容量は１４．３ｍＡ Ｈｒであっ
た。
また、放電曲線を図に併載したが、この例では電圧は高
いものの放電容量が極めて小さい放電挙動を示した。
いものの放電容量が極めて小さい放電挙動を示した。
以上のとおり、本発明によればキノキサリンから合成さ
れたＣＣｅ Ｈ５Ｎｇ）２を正極の主成分とすることに
よって長期間に亘り高エネルギー密度を有し、かつ経時
的な性能劣化のない良好な保存性を備える高性能のリチ
ウム電池を提供することができる。したがって、小型、
薄型形状の電池として有用性が期待される。
れたＣＣｅ Ｈ５Ｎｇ）２を正極の主成分とすることに
よって長期間に亘り高エネルギー密度を有し、かつ経時
的な性能劣化のない良好な保存性を備える高性能のリチ
ウム電池を提供することができる。したがって、小型、
薄型形状の電池として有用性が期待される。
図は実施例および比較例によるリチウム電池の放電曲線
を示したものである。
を示したものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、キノキサリン（Ｃ＿８Ｈ＿６Ｎ＿２）を出発原料と
して合成した（Ｃ＿８Ｈ＿５Ｎ＿２）＿２を主成分とす
る正極と、金属リチウム（Ｌｉ）の負極からなることを
特徴とするリチウム電池。 ２、４弗化硼酸リチウム（ＬｉＢＦ＿４）または６弗化
砒酸リチウム（ＬｉＡｓＦ＿６）を電解質として非プロ
トン性溶媒に溶解した組成液を電解液とする請求項１記
載のリチウム電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2023382A JPH03230475A (ja) | 1990-02-01 | 1990-02-01 | リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2023382A JPH03230475A (ja) | 1990-02-01 | 1990-02-01 | リチウム電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03230475A true JPH03230475A (ja) | 1991-10-14 |
Family
ID=12108977
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2023382A Pending JPH03230475A (ja) | 1990-02-01 | 1990-02-01 | リチウム電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH03230475A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1091434A1 (en) * | 1999-10-07 | 2001-04-11 | Showa Denko Kabushiki Kaisha | Secondary battery and material therefor |
| US6428928B1 (en) | 1999-03-11 | 2002-08-06 | Nec Corporation | Battery and capacitor using quinoxaline resin |
| EP1343213A3 (en) * | 2002-03-04 | 2005-09-14 | Nec Tokin Corporation | Capacitor element using quinoxaline compound |
| EP1107343A3 (en) * | 1999-12-01 | 2007-07-18 | Nec Tokin Corporation | Electrode, secondary battery and method of producing the same |
-
1990
- 1990-02-01 JP JP2023382A patent/JPH03230475A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6428928B1 (en) | 1999-03-11 | 2002-08-06 | Nec Corporation | Battery and capacitor using quinoxaline resin |
| EP1091434A1 (en) * | 1999-10-07 | 2001-04-11 | Showa Denko Kabushiki Kaisha | Secondary battery and material therefor |
| EP1107343A3 (en) * | 1999-12-01 | 2007-07-18 | Nec Tokin Corporation | Electrode, secondary battery and method of producing the same |
| EP1343213A3 (en) * | 2002-03-04 | 2005-09-14 | Nec Tokin Corporation | Capacitor element using quinoxaline compound |
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