JPH03261611A - 窒化けい素複合粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は窒化けい素複合粉末の製造方法に関し、詳しく
は高強度を有する窒化けい素糸複合焼結体の原料となる
窒化けい素複合粉末の製造方法に関するものである。

［従来の技術］ 窒化けい素糸セラミックスは、高温強度、耐摩耗性など
に優れているため、各種耐火物材料、エンジン部材など
構造用セラミックス材料として注目されているが、単体
セラミックスでは破壊靭性値が低いため、炭化けい素と
複合して、破壊靭性値を向上させる試みがなされている
。

炭化けい素との複合化方法としては、炭化けい素粉末と
窒化けい素糸粉末とを混合した後、焼結する方法がとら
れている。

［発明が解決しようとする課題１ しかしながら、炭化けい素粉末と窒化けい素粉末とを慣
用の方法であるボールミルなどで混合してち、両粉末が
完全に均一に分散した混合粉末は得難い。そのため、混
合粉末を用いた焼結体の破壊靭性値は、単体の窒化けい
素糸焼結体のそれと比較して僅かな特性向上効果しか得
られず、不均一となっている混合部分が、焼結体とした
場合に欠陥となり、逆に強度低下を招くといった問題点
があった。

［問題点を解決するための手段〕 本発明者らは、炭化けい素粉末と窒化けい素粉末の分散
が均一となる方法を種々検討した結果、炭化けい素粉末
と窒化けい素粉末を同時に合成することにより、両者が
均一に分散した複合粉末を得るに至り、本複合粉末を焼
結してなる複合結晶体が、破壊靭性、強度ともに従来の
技術による焼結体よりも優れていることを見出し、本発
明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、金属Ｓｉ粉末と炭素質粉末とを混
合し、該混合物を窒素含有不活性ガス雰囲気中、　１４
００℃以下の温度で加熱し、金属Ｓｉ粉宋の炭化反応と
窒化反応とを同時に行なうことを特徴とする窒化けい素
複合粉末の製造方法である。

［作用］ 本発明の方法によれば、金属Ｓｉ粉末と炭素質粉末とが
反応して炭化けい素を生成すると同時に。

金属Ｓｉ粉末と窒素ガスが窒化けい素粉末を生成し、炭
化けい素粉末と窒化けい素粉末とが反応段階で均一に分
散した複合粉末が合成され、ｎｏ＋オーダーの分散相を
有する、いわゆるナノコンポジットに複合された混合粉
末が得られる。

また、炭素質粉末は反応時における金属Ｓｉの凝固を抑
える働きがあり、より均一に上記反応が進行する。

以下本発明の詳細な説明する。

（出発原料） 本発明に使用する出発原料である金属Ｓｉ扮末及び炭素
質粉末は、慣用のものが使用できる。

金属Ｓｉ粉末は通常の金属けい素であり、その純度は９
５％以上５、望ましくは９８％以上である。

炭素質粉末は炭化けい素の炭素源として配合するもので
あり、カーボンブラックなどの無定形炭素のほか、加熱
により炭素を分解生成するフェノール樹脂、ユリャ樹脂
などカーボン前駆物質も含まれる。

上記各原料粉末の細かさは特に限定するものではないが
、金属Ｓｉ粉末については平均粒径１０ｕｍ以下、炭素
質粉末については、平均粒径５ｕｍ以下のものを使用す
ることが好ましい。

（配合比） 上記出発原料を用いて、本発明の窒化けい素複合粉末を
合成するための原料配合は、所望する炭化けい素置に応
して炭素質粉末の配合量を制御すればよい。

例えば、炭化けい素置ＩＯ容量％の複合粉末を製造する
場合、金属けい素１モルに対して炭素換算量で０．０３
６モル（１／２８モル）の炭素質粉末を配合する。また
、焼結体として高密度、高強度の材料を必要とする場合
には、　Ｃ／Ｓｉの配合モル比を０．５以下とするのが
好ましい。０．５を超えると、常圧焼結した場合、焼結
体の密度が上がらず、ポーラスな焼結体となり、強度が
落ちる。しかしながら、ホットプレスなどを用いる加圧
焼結の場合には、焼結に際して緻密化が進むので上記配
合範囲にこだわらなくても良好な焼結体が得られる。

（混合） 上記いずれの配合においても、各原料を慣用の装置を用
いて混合し、配合原料とする。

この場合、各原料の反応を促進し、より均一な複合粉末
とするため、セラミックス製のボール又はビーズとミル
（ポットミル、ビーズミルなど）を用いて、原料の混合
と同時に粉砕を行った粉末を用いることが極めて有効で
ある。このようなセラミックス製のボール、ビーズ、ミ
ルの材質としては、アルミナ、ジルコニア、窒化けい素
、炭化けい素、サイアロンなどが挙げられ、特に本発明
の場合、窒化けい素、炭化けい素、サイアロンが好まし
い。

粉砕後の粒径としては特に限定されないが、平均粒径が
５１１！１以下であることが望ましく、特に平均粒径３
μｍ以下の原料粉末とすることが好ましい。

（焼成） 次に配合原料を反応させて、複合粉末を合成する工程に
ついて説明する。

本発明において配合原料を反応させるために使用する装
置は、慣用の各雰囲気炉（例えば回転キルン、流動層式
焼成炉、プッシャー炉等）でよいが、粉末の混合及び反
応の促進のし易さの点で。

流動層式焼成炉が好ましい。

本発明においては、配合原料を窒素含有不活性ガス雰囲
気下で反応させ、金［Ｓｉの炭化及び窒化を同時に進行
させる必要があり、その合成温度の制御が重要である。

このような温度としては、１２５０〜１４２０℃であり
、この範囲を超える温度では金属Ｓ１が溶融してしまい
、目的の複合粉末が得られず、また、上記範囲未満の温
度では金属Ｓｉの炭化及び窒化が進まない。上記温度範
囲のうち、反応が進み易く、がっ、温度制御がし易い好
ましい温度は１３００−１４００℃である。

反応時間としては、焼成温度により異なるが。

２〜１０時間程度がその目安となり、これより短い時間
では未反応の金属Ｓｉが残存しやすく、また、この範囲
以上長時間保持してち、既に反応は完結しており、経済
的に不利となる。

（複合粉末） 上記のようにして得られる本発明の複合粉末は、炭化物
と窒化物とが極めて均一に分散し、ｎｍオーダーの分散
相を有するいわゆるナノコンボッシトとなり、焼結体と
したときの強度、破壊靭性が大幅に改善される。

［実施例１ 以下、実施例によって本発明を説明する。

実施例１ 金属シリコン粉末（山石金属■製ｒＨｉｓｉ−６００Ｓ
Ｊ　。

平均粒径：　５．５　ＩＩｍ）　　１００重量部に対し
、カーボン粉末（三菱化成■製ｒＭＡ２００ＲＢＪ　）
　１．５重量部を配合し、樹脂製ボール及びボットミル
で混合後、第１表に示す条件で焼成し、炭化けい素・窒
化けい素複合粉末を得た。

得られた複合粉末のｘＩ！回折結果の回折ピーク比率よ
り求めたＳｉＣ：５ｉＪ４生成割合を第１表に示す。

また、得られた複合粉末に焼結助剤としてＹＪ３とＡｌ
２Ｏ２をそれぞれ５重置％づつ添加し、窒化けい素製ビ
ーズ及びボットミルを用い、水を加えて混合粉砕し、乾
燥し、プレス成形した後、窒素中１７８０℃で３時間常
圧焼結した焼結体について、ＪＩＳ　Ｒ１６０１に従っ
て測定した曲げ試験強度及びインデンテーション法によ
り測定した破壊靭性値の結果を第１表に示す。

実施例２ 実施例１の配合比及び焼成条件を第１表のように変えて
得られた複合粉末についでの結果を第１表に示す。

実施例３ 実施例１と同様の原料及び配合を行い、窒化けい素製の
ビーズ及びボットミルで混合粉砕し、平均粒径３ｕｍの
混合粉末とした。

第１表に示す条件で焼成して得られた複合粉末について
の結果を第１表に示す。

実施例４ 実施例３において、混合粉砕をサイアロン製のビーズ及
びビーズミルを用いて行い、平均粒径２μｍの混合粉末
とした。

第１表に示す条件で焼成して得られた複合粉末について
の結果を第１表に示す。

実施例５ 実施例３において、混合粉砕をジルコニア製ビーズと樹
脂ミルを用いて行い、平均粒径４μｍの混合粉末とした
。

第１表に示す条件で焼成して得られた複合粉末について
の結果を第１表に示す。

比較例１．２ 炭化けい素（イビデン■製「ベータランダムウルトラフ
ァイン」）と窒化けい素扮宋（信越化学工業■製ｒＫｓ
ｓ−１０ＭＪ　）とをその配合比率がそれぞれ実施例１
及び２の焼成結果と同し割合に配合し、同様にポットミ
ルで混合後、実施例１と同様に焼結助剤を配合して成形
、焼結した。焼結体についての結果を第１表に示す。

【発明の効果］ 本発明の方法により合成された炭化けい素・窒化けい素
複合体粉末は、炭化けい素が極めて均一に分散した粉末
であるため、本複合粉末から製造される複合セラミック
スは、従来の混合粉末から製造される複合セラミックス
に比較して、強度、破壊靭性ともに格段に改善された、
優れたエンジニアリングセラミックス材料である。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）金属Ｓｉ粉末と炭素質粉末とを混合し、該混合物
   を窒素含有不活性ガス雰囲気中、１４００℃以下の温度
   で加熱して、金属Ｓｉ粉末の炭化反応と窒化反応とを同
   時に行なうことを特徴とする窒化けい素複合粉末の製造
   方法。