JPH03295863A - 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、ゴム、プラスチックに対するフィラーとして
用いられる球状窒化アルミニウム粉末の製造方法に関す
る。

従来の技術 ゴム、プラスチックの放熱性を改善するために、ゴム、
プラスチックにフィラーとして結晶性シリカや酸化アル
ミナの粉末を充填することは周知である。このようなフ
ィラーをシリコンゴムに充填した樹脂組成物は放熱絶縁
シートとして、またエポキシ樹脂に充填した樹脂組成物
は半導体封止材料として使用されている。

近年、電子部品からの発熱量が高まるにつれてこれら樹
脂組成物の放熱性の改善が望まれ、現在その具体的手段
としてフィラー充填量を多くしたり、金属粉末等の高熱
伝導性フィラーを充填する方法が提案されている。しか
し、前者の方法では、成形性が悪くなるために生産性が
低下したり、樹脂組成物の機械的特性が劣化する等の問
題が生ずる。後者の方法では、電気絶縁層としての特性
が得られないために用途が限定される問題が生ずる。

発明が解決しようとする課題 窒化アルミニウム基板製造技術の進歩に伴い、高純度の
窒化アルミニウム粉末が広く市販されるようになり、窒
化アルミニウム粉末を高熱伝導性フィラーとして使用す
ることも可能となった。しかしながら、市販されている
窒化アルミニウム粉末の殆どは焼結用原料粉であり、そ
の平均粒子径は約１〜３−であり、従来フィラーとして
使用されている結晶性シリカや酸化アルミナ粉末の粒子
径に比べて小さい。通常、フィラーの粒子径は樹脂組成
物の放熱性に大きく影響し、高い放熱効果を得るために
はフィラーは１０ＩＪＡ以上の平均粒子径を有していな
ければならない。

また、従来のフィラーの結晶性シリカや酸化アルミナ粉
末は比較的丸味のある形状を有しており、樹脂組成物の
混練・成形時の機器の摩耗を防ぐことができる。フィラ
ーとして用いる場合、窒化アルミニウム粉末も球状であ
ることが望ましい。

従って、本発明の目的は、ゴム、プラスチックに対する
フィラーとして用いられる、球状で且つ平均粒子径１０
ＩＩＪｍ以上の窒化アルミニウム粉末を提供することに
ある。

課題を解決するための手段 本発明者らは、上記した目的を達成すべく窒化アルミニ
ウム粉末の製造方法を種々検討した結果、窒化アルミニ
ウム原料粉から乾燥造粒して窒化アルミニウム球状造粒
粉を作製後、不活性雰囲気下で焼成することにより、１
次粒子の平均粒子径が１０−以上の球状窒化アルミニウ
ム粉末が得られることを見出した。

従って、本発明の平均粒子径ｌ〇−以上の球状窒化アル
ミニウム粉末の製造方法の特徴は、窒化アルミニウム原
料粉に焼結助剤、有機結合剤及び溶媒を添加混合した後
、乾燥造粒して得られる造粒粉を１６００〜１９００℃
の不活性雰囲気下で焼成することにある。

本発明において原料として使用される窒化アルミニウム
粉末としては、１次粒子の平均粒子径が３−以下、好ま
しくは２−以下の焼結用原料粉が適している。平均粒子
径が３μｓを超える原料粉を用いると、高い焼成エネル
ギーを必要とし、コスト高となる。原料粉の形状につい
ては特に限定されない。

本発明において焼結助剤は球状窒化アルミニウム粉末の
密度を高めるべく添加され、添加される焼結助剤として
は、周期表２Ａ属及び３Ｂ属の酸化物、例えば酸化カル
シウム、酸化イツトリウムが適している。焼結助剤は、
通常、原料粉１００部に対して１０重量部以下、好まし
くは１〜５重量部添加される。原料粉に対して１０重量
部を超える焼結助剤を添加すると、焼成時に造粒粉表面
の液相が過剰となり、造粒粉同志の付着・凝集が起り易
くなるので好ましくない。

本発明において有機結合剤は原料粉の１粒ずつを結合す
べく添加され、添加される有機結合剤としては、ポリア
クリル酸、ポリアクリル酸エステル、ポリメタクリル酸
、ポリメタクリル酸エステル及びこれらの共重合体を含
むアクリル系樹脂、ポリビニルブチラール、ポリアミド
、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アルキッド樹脂、ウ
レタン樹脂、ワックス類、脂肪酸が適している。有機結
合剤は、通常、原料粉１００部に対して０．１〜２０重
量部、好ましくは１〜５重量部添加される。原料粉に対
して２０重量部を超える有機結合剤を添加すると、脱脂
工程で有機結合剤を除去することが困難となる、脱脂後
の保形性が悪く球状を保つことができない等の問題を生
じ好ましくない。

本発明において有機溶媒は、窒化アルミニウム粉末及び
焼結助剤の分散性、窒化アルミニウム粉末と反応しない
こと、安全性等を考慮して選択され、例えばエチルアル
コール、イソプロピル°２ルコール、イソブチルアルコ
ール、ドブチルアルコール等のアルコール類、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類、酢
酸メチル、酢酸エチル等のエステル類、トルエン、キシ
レン。

ｎ−パラフィン等の芳香族もしくは脂肪族炭化水素、パ
ークロルエチレン、トリクロルエチレン、四塩化炭素等
の塩素系溶媒が好ましく使用される。

混合物の分散性を向上させたいときには、多価アルコー
ルエステル型界面活性剤、アミン型界面活性剤、ポリエ
ステル縮合型界面活性剤等の解膠剤を原料粉に対して添
加してもよい。

本発明において原料粉、焼結助剤、有機結合剤、溶媒、
所望により解膠剤の混合は任意の適当な装置、例えばボ
ールミル、アトライターミルを用いて行なわれ、均質な
混合物が得られるまで継続される。

次に、原料粉、焼結助剤、有機結合剤、溶媒、所望によ
り解膠剤を含む混合物を乾燥造粒するが、乾燥造粒は周
知の装置、例えば、適当な噴霧手段を備えたスプレード
ライヤー、転勤造粒装置等を用いて行なう。乾燥温度は
通常、１００〜２５０℃である。

次に、所望により、こうして得られた球状造粒粉に脱脂
処理を施して、有機物を除去する。通常の脱脂処理は空
気中３００〜６０Ｇ　’Ｃ又は不活性雰囲気中４００〜
１０００℃の温度での加熱処理である。

次に、こうして得られた゛球状造粒粉を不活性雰囲気下
で常圧焼成するが、焼成温度は１６０Ｇ−１９００℃が
好ましく、より好ましくはｔ’ｒｏｏ　−ｔｓｓｏ℃で
ある。焼成温度が１６００℃未満のときには球状造粒粉
の緻密化が不充分でフィラーとして所望の熱伝導率向上
効果が得られなくなり、一方１９００℃を超えるときに
は造粒粉同志が融着し固ってしまうため好ましくない。

実施例 以下、本発明の非限定的実施例を示す。

（製造例） 平均粒子径１．０１ＩＩｎの窒化アルミニウム粉末（丁
ｏＢｌｎＨｅ　ＦＳ　：東洋アルミニウム製＞　　１０
０重量部、酸化イツトリウム粉末（三菱化成製）　５重
量部、アクリル樹脂（ＫＣ１７００Ｓ　　：共栄社油脂
化学工業製）３部、ステアリン酸（８産化学製）２重量
部、ソルビタンモノオレート（東邦化学制）　１重量部
、混合トルエン／酢酸エチル１００重量部をボールミル
中で２４時間混合して、原料混合物を調製した。

次に、原料混合物をスプレードライヤーにて噴霧乾燥し
て、球状造粒粉を得た。使用したスプレドライヤーは回
転ディスク式アトマイザ−（回転数７０００　ｒｐ■）
を備えた窒素ガス循環型のクロズトタイプのものであっ
た。

こうして得られた球状造粒粉の粒度分布は次の通りであ
り、平均粒子径は７６ＩＩＭであった。

得られた造粒粉は電子顕微鏡写真（第１図）から明らか
な通り球状であった。

次に、造粒粉を空気巾約４５０℃で加熱して、アクリル
樹脂等の有機物を除去した後、１８００”Ｃの窒素ガス
雰囲気下で３時間焼成して、目的とする球状窒化アルミ
ニウム粉末を得た。得られた球状窒化アルミニウム粉末
の電子顕微鏡写真を第２図に示す。

（試験例） フィラーとして本発明の球状窒化アルミニウム粉末をエ
ポキシ樹脂に添加した樹脂組成物をトランスファー成形
法により成形して得られた成形物（体積充填率７０％）
の諸特性を表１に示す。

比較のために、フィラーとして市販の直接窒化法による
窒化アルミニウム粉末、溶融アルミナ粉末又は結晶性シ
リカ粉末を用いた以外は上記と同様にして得られた成形
物の諸特性も表１に示した。

表１の結果から明らかな通り、本発明の球状窒化アルミ
ニウム粉末を添加した樹脂組成物は、樹脂単体（フィラ
ー無添加）に比べて３倍近く高い熱拡散率を示し、溶融
アルミナ粉末又は結晶性シリカ粉末を添加した樹脂組成
物に比べても高い熱拡散率を示した。電気特性の点にお
いても、本発明の球状窒化アルミニウム粉末を添加した
樹脂組成物は樹脂単体と同等の絶縁抵抗、耐電圧性を示
した。

効　　果 本発明により、樹脂組成物に高い放熱効果をもたらし、
幅広い用途に適用可能なフィラーとして使用される球状
窒化アルミニウム粉末が提供される。

【図面の簡単な説明】

第１図及び第２図は、本発明の製造過程で得られた球状
窒化アルミニウム造粒粉及び本発明の製造方法で最終的
に得られた球状窒化アルミニウム粉末の粒子構造を示す
電子顕微鏡写真（倍率Ｘ　１０００）である。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化アルミニウム原料粉に焼結助剤、有機結合剤
   及び溶媒を添加混合した後、乾燥造粒して得られる球状
   造粒粉を１６００〜１９００℃の不活性雰囲気下で焼成
   することを特徴とする平均粒子径１０μｍ以上の球状窒
   化アルミニウム粉末の製造方法。