JPH03297062A - 電気化学素子 - Google Patents
電気化学素子Info
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- JPH03297062A JPH03297062A JP2101300A JP10130090A JPH03297062A JP H03297062 A JPH03297062 A JP H03297062A JP 2101300 A JP2101300 A JP 2101300A JP 10130090 A JP10130090 A JP 10130090A JP H03297062 A JPH03297062 A JP H03297062A
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9016—Oxides, hydroxides or oxygenated metallic salts
- H01M4/9025—Oxides specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
- H01M4/9033—Complex oxides, optionally doped, of the type M1MeO3, M1 being an alkaline earth metal or a rare earth, Me being a metal, e.g. perovskites
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明ζ友 固体電解質型燃料電池 固体電解質型酸素
センサ、酸素ポンプな どの電気化学素子に関すも 従来 術 従来のこの種の電気化学素子においてＣよ 固体電解質
としてＹＳＺ（イツト リア安定化ジルコニア）が多用
されていも そして例えば高温固体電解質型撚 料電池
において（よ カソードとしてはＬａｔ−ｘＳｒｘＣｏ
Ｏｓ−δ等のベロブス力 イト型酸化物方丈 またアノ
ードとしてはＮ ｉ ／ Ｙ Ｓ Ｚサーメットが電気
的詩法 熱的特性 化学的特性に優れる等の理由で有
望であるとして検討されてきた、 電気化学素子においてＧＬ 電極と電解質の界面の接
合が一つの重要な要素となも 接合が不適切であったり
、素子の使用環境において接合状態に経時的な変化が生
じるようであると、出力の異常あるいは変動をきたし
信頼性に欠けるものとなム 従来４１ 電極として導
電性に優れた材料であってＬ 固体電解 質との熱膨張
の整合がとれないためへ より導電率が低くても熱膨張
の整合がとれる材料を使わざるを得ないことが往々にし
てあっ九 例えば高温固体電解質型燃料電池においては
出力向上の観点より電極抵抗を下げることが重要な課
題となっており、この点で、カソード材料としては導電
率の高いＬａ＋−８ｒｘＣｏｏトδ系ペロブスカイト型
酸化物が最も望ましいと考えられも 発明が解決しようとする課題 しかＬ Ｌ ａ ｌ−Ｘ５ ｒ ＸＣＯ○トδ系ペロ
ブスカイト型酸化物ζ友 熱膨張係数がＹＳ Ｚの約
２倍という大きな値を有することに加えて、ＹＳＺとの
反応性を有する ため用いることができなかつム 課題を解決するための手段 本発明において（よ 複数の材料を混合使用しかつそれ
らの混合比率を段階 的に変化させて順次積層した電極
を形成するものであ４ 例えば固体電解質に接するもっ
とも内側の部分には固体電解質と非反応性で、かつ熱膨
張特性が固体電解質と同等な材料を使用し 外側になる
にしたがって、固体電解質とは熱膨張等の整合性には欠
けるが導電性の優れた材料の混合比率が段階的により大
となるように順次積層した電極構成にするものであａ 作用 上記構成により、複数の材料をそれらの混合比率を段階
的に変化させながら順次積層した電極を形成することに
より、導電特性に優れ しかも固体電解質との接合状態
が熱的にも化学的にも安定である電気化学素子の実現を
可能とすム実施例 第１図（よ 本発明になるカソードを形成した高温固体
電解質型燃料電池の単セルの一部断面を示す模式図であ
ム １は０． ５ｍｍ厚のイツトリア安定化ジルコニア
（ＹＳＺ）からなる固体電解質焼結基体 ２はＬ ａ＠
、ｓｓ ｒｓ、ｔｃ ｏ ＯトδとＬａｓ、＠Ｓ ｒ
ｓ、ａＭｎ Ｏｓ−δからなる厚さ１．２０μｍのカソ
ード、３はＮｉ１、・Ｙ’ Ｓ Ｚザーメットからなる
厚さＸＯＯＩＪｍのアノードであ４ さらに詳細に述べ
るとカソードは以下のような構成になっていム ４はＬ
ａａ、ｔＳｒｓ、＊ ＭｎＯｓ、δからなる凰５はＬ
ａ ＃、＆Ｓ ｒ ａ、ｅＭ ｖ Ｏｓ−δ／ Ｌ
ａ ｓ、＊ Ｓ ｒ ｍ、ｔｒＣｏｄｓ−δ＝８／２
（重量比 以下Ｍ ｎ ／ Ｃｏで表す）の胤 ６はＭ
ｎ／Ｃｏ＝６ ／４となる凰７はＭ ｎ ／ Ｃｏ
＝ ４ ／ ６となる［８はＭ ｎ ／ Ｃｏ ＝ ２
／ ８となる凰 ９はＬａｓ、５Ｓｒｓ、ａＣｏＯ３
−δからなる層であａ 各層の厚さは２０μｍであ也
な耘 比較のため＆ミ 厚さ１２０μｍのしａ儒、ｓＳ
ｒ １２ｃ ＯＱｓ−δのみからなるカソードを形成
したセル、および同じく厚さ１２０μｍのＬａ偉、・Ｓ
ｒ ｓ、ｐＭ ｎ Ｏｓ−δのみからなるカソードを
形成したセルを作製しｔも このようにしで作製したセルを以下のようにして評価し
ｊ−これらのセルを 空気中にて、ＲＴへ□ １ＱＯ
Ｏ℃（３００℃／ｈの昇降温）のヒートサイクル試 験
（連続５Ｃ・回）に供し 試験後セルの断面を観察ブー
るーとをＪよＣ５固体電解 質と電極の剥離の有無など
を「べた その結果 Ｌａａ、＊ Ｓ ｒ ｓ、２ｃ
ｏ Ｏ＊−δとり、 ａ＊、ｓＳ ｒ ｓ、ｓＭ ｎ
Ｏｓ−δの混合物からなるカソードを形成したセルの場
合、固体電解質と電極の接合界面には何等の異常も認め
られず、初期の接合状態が良好に保たれていることがわ
かった またＬａｇ、きＳｒ＠、＊ＭｎＯ３−δのみか
ら なるカソードを形成したセルも同様に異常はなかっ
Ｌ しかＬ Ｌ ａ＠、ｓｓ ｒｓ、ｅｃ００トδ
のみからなるカソードを形成したセルにおいて＋ｔ
カソードの一部に剥離が生じたりマイクロクラックが発
生したりし、 ７’。
センサ、酸素ポンプな どの電気化学素子に関すも 従来 術 従来のこの種の電気化学素子においてＣよ 固体電解質
としてＹＳＺ（イツト リア安定化ジルコニア）が多用
されていも そして例えば高温固体電解質型撚 料電池
において（よ カソードとしてはＬａｔ−ｘＳｒｘＣｏ
Ｏｓ−δ等のベロブス力 イト型酸化物方丈 またアノ
ードとしてはＮ ｉ ／ Ｙ Ｓ Ｚサーメットが電気
的詩法 熱的特性 化学的特性に優れる等の理由で有
望であるとして検討されてきた、 電気化学素子においてＧＬ 電極と電解質の界面の接
合が一つの重要な要素となも 接合が不適切であったり
、素子の使用環境において接合状態に経時的な変化が生
じるようであると、出力の異常あるいは変動をきたし
信頼性に欠けるものとなム 従来４１ 電極として導
電性に優れた材料であってＬ 固体電解 質との熱膨張
の整合がとれないためへ より導電率が低くても熱膨張
の整合がとれる材料を使わざるを得ないことが往々にし
てあっ九 例えば高温固体電解質型燃料電池においては
出力向上の観点より電極抵抗を下げることが重要な課
題となっており、この点で、カソード材料としては導電
率の高いＬａ＋−８ｒｘＣｏｏトδ系ペロブスカイト型
酸化物が最も望ましいと考えられも 発明が解決しようとする課題 しかＬ Ｌ ａ ｌ−Ｘ５ ｒ ＸＣＯ○トδ系ペロ
ブスカイト型酸化物ζ友 熱膨張係数がＹＳ Ｚの約
２倍という大きな値を有することに加えて、ＹＳＺとの
反応性を有する ため用いることができなかつム 課題を解決するための手段 本発明において（よ 複数の材料を混合使用しかつそれ
らの混合比率を段階 的に変化させて順次積層した電極
を形成するものであ４ 例えば固体電解質に接するもっ
とも内側の部分には固体電解質と非反応性で、かつ熱膨
張特性が固体電解質と同等な材料を使用し 外側になる
にしたがって、固体電解質とは熱膨張等の整合性には欠
けるが導電性の優れた材料の混合比率が段階的により大
となるように順次積層した電極構成にするものであａ 作用 上記構成により、複数の材料をそれらの混合比率を段階
的に変化させながら順次積層した電極を形成することに
より、導電特性に優れ しかも固体電解質との接合状態
が熱的にも化学的にも安定である電気化学素子の実現を
可能とすム実施例 第１図（よ 本発明になるカソードを形成した高温固体
電解質型燃料電池の単セルの一部断面を示す模式図であ
ム １は０． ５ｍｍ厚のイツトリア安定化ジルコニア
（ＹＳＺ）からなる固体電解質焼結基体 ２はＬ ａ＠
、ｓｓ ｒｓ、ｔｃ ｏ ＯトδとＬａｓ、＠Ｓ ｒ
ｓ、ａＭｎ Ｏｓ−δからなる厚さ１．２０μｍのカソ
ード、３はＮｉ１、・Ｙ’ Ｓ Ｚザーメットからなる
厚さＸＯＯＩＪｍのアノードであ４ さらに詳細に述べ
るとカソードは以下のような構成になっていム ４はＬ
ａａ、ｔＳｒｓ、＊ ＭｎＯｓ、δからなる凰５はＬ
ａ ＃、＆Ｓ ｒ ａ、ｅＭ ｖ Ｏｓ−δ／ Ｌ
ａ ｓ、＊ Ｓ ｒ ｍ、ｔｒＣｏｄｓ−δ＝８／２
（重量比 以下Ｍ ｎ ／ Ｃｏで表す）の胤 ６はＭ
ｎ／Ｃｏ＝６ ／４となる凰７はＭ ｎ ／ Ｃｏ
＝ ４ ／ ６となる［８はＭ ｎ ／ Ｃｏ ＝ ２
／ ８となる凰 ９はＬａｓ、５Ｓｒｓ、ａＣｏＯ３
−δからなる層であａ 各層の厚さは２０μｍであ也
な耘 比較のため＆ミ 厚さ１２０μｍのしａ儒、ｓＳ
ｒ １２ｃ ＯＱｓ−δのみからなるカソードを形成
したセル、および同じく厚さ１２０μｍのＬａ偉、・Ｓ
ｒ ｓ、ｐＭ ｎ Ｏｓ−δのみからなるカソードを
形成したセルを作製しｔも このようにしで作製したセルを以下のようにして評価し
ｊ−これらのセルを 空気中にて、ＲＴへ□ １ＱＯ
Ｏ℃（３００℃／ｈの昇降温）のヒートサイクル試 験
（連続５Ｃ・回）に供し 試験後セルの断面を観察ブー
るーとをＪよＣ５固体電解 質と電極の剥離の有無など
を「べた その結果 Ｌａａ、＊ Ｓ ｒ ｓ、２ｃ
ｏ Ｏ＊−δとり、 ａ＊、ｓＳ ｒ ｓ、ｓＭ ｎ
Ｏｓ−δの混合物からなるカソードを形成したセルの場
合、固体電解質と電極の接合界面には何等の異常も認め
られず、初期の接合状態が良好に保たれていることがわ
かった またＬａｇ、きＳｒ＠、＊ＭｎＯ３−δのみか
ら なるカソードを形成したセルも同様に異常はなかっ
Ｌ しかＬ Ｌ ａ＠、ｓｓ ｒｓ、ｅｃ００トδ
のみからなるカソードを形成したセルにおいて＋ｔ
カソードの一部に剥離が生じたりマイクロクラックが発
生したりし、 ７’。
次に電極−電解質の界面導電率を測定した それぞれの
カソードを形成した各々５個のセルを１０００℃で５０
０時間放置し 交流インピーダンス測定により、放置前
後に・おける１０００℃の界面導電率を測定して比較し
た その結果を第１表に示した この結果 Ｌａ目、嚇
Ｓ ｒ＠、ｅｃ ｏ Ｏａ−δとＬａａ、會Ｓｒ＠、＊
Ｍｎ０ｓ−δの混合物からなるカソードを形成した
セ）Ｑ およびＬａｓ、＊Ｓｒ・、２ＭｎＣＬ＋−δ
のみがＣ７よるカッ−ドを形成したセルの場合には界面
導電率の変化はほとんどなく、電極−電解質界面の接合
も（態が良好に保たれている力＜、 Ｔ、、、 ａ
ａ、’ｓ Ｓ ｒ ｏ、ｔＣ，ｏ Ｏａ、δのみからな
るカッ−ドを形成したセルの場合には接合状態に変化が
生じていることが明らかに認められた また初期の界面
導電 率から判断して、より導電性のよいＬａｇ、・Ｓ
ｒ・、ａＣｏ Ｏｓ−δの混合により電極反応速度の向
上 および出力の向上が得られるものと判断されも 表 界面導電率の平均値 （Ｓ−ｃｍ−”）次く こ
のセルを酸素濃淡電池とし 空気を基準ガスとしたとき
の１０００℃における起電力を測定しへ その結果 第
２図に示すようにＬａｓ。
カソードを形成した各々５個のセルを１０００℃で５０
０時間放置し 交流インピーダンス測定により、放置前
後に・おける１０００℃の界面導電率を測定して比較し
た その結果を第１表に示した この結果 Ｌａ目、嚇
Ｓ ｒ＠、ｅｃ ｏ Ｏａ−δとＬａａ、會Ｓｒ＠、＊
Ｍｎ０ｓ−δの混合物からなるカソードを形成した
セ）Ｑ およびＬａｓ、＊Ｓｒ・、２ＭｎＣＬ＋−δ
のみがＣ７よるカッ−ドを形成したセルの場合には界面
導電率の変化はほとんどなく、電極−電解質界面の接合
も（態が良好に保たれている力＜、 Ｔ、、、 ａ
ａ、’ｓ Ｓ ｒ ｏ、ｔＣ，ｏ Ｏａ、δのみからな
るカッ−ドを形成したセルの場合には接合状態に変化が
生じていることが明らかに認められた また初期の界面
導電 率から判断して、より導電性のよいＬａｇ、・Ｓ
ｒ・、ａＣｏ Ｏｓ−δの混合により電極反応速度の向
上 および出力の向上が得られるものと判断されも 表 界面導電率の平均値 （Ｓ−ｃｍ−”）次く こ
のセルを酸素濃淡電池とし 空気を基準ガスとしたとき
の１０００℃における起電力を測定しへ その結果 第
２図に示すようにＬａｓ。
ａｓ ｒ ＊、ａＣｏ Ｏｓ−δとＬ ａ ｓ、ａｓ
ｒ ＊、＊Ｍ ｎ Ｏｔ−δの混合物からなるカソード
を形成したセルの起電力はほぼ理論値を示しな このよう＋Ｑ Ｌａｓ、５Ｓｒｓ、ａＣｏＯｓ−δと
り、 ａ・、ｓＳｒ・、２Ｍｎ０＊−δの混合 物から
なるカソードを形成することにより電極と固体電解質の
接合状層＊が著しく良化し 電極反応の改善と安定化に
寄与することが明らかとなっ九 以上の実施例では酸化物としてＬａｓ、＠Ｓｒ・、２Ｃ
ｏＯｓ−δとＬ ａ ｓ、ｓＳ ｒ Ｉ’、２Ｍ ｎ
Ｏｓ−δの組成になるものを用いた場合について述べた
力＜Ｘ値を変えた他の組成においても同様の結果が得ら
れし電極材料はペロブスカイト型酸化物に限らず、同様
の機能を持つものであればこれに限定するものではな（
〜 また 混合比率や積層数も実施例に限定するもので
はなく、さらには２成分に限らす３成分以上の材料を用
いることも可能であも またカソードのみでなく、アノ
ードも同様の設計かＬ］能であム 固体電解質もＹＳＺ
に限定するものではなく、同様の機能を発揮するもので
あればよ（℃セル作製には公知の各種の方法を用いるこ
とができも 発明の効果 複数の材料の混合物からなり、混合比率を段階的に変化
させて積層した電極を用いることにより、電極−電解質
界面の接合の安定化が図れ 熱的にも電気的にも安定な
信頼度の高い電気化学素子を得ることができも
ｒ ＊、＊Ｍ ｎ Ｏｔ−δの混合物からなるカソード
を形成したセルの起電力はほぼ理論値を示しな このよう＋Ｑ Ｌａｓ、５Ｓｒｓ、ａＣｏＯｓ−δと
り、 ａ・、ｓＳｒ・、２Ｍｎ０＊−δの混合 物から
なるカソードを形成することにより電極と固体電解質の
接合状層＊が著しく良化し 電極反応の改善と安定化に
寄与することが明らかとなっ九 以上の実施例では酸化物としてＬａｓ、＠Ｓｒ・、２Ｃ
ｏＯｓ−δとＬ ａ ｓ、ｓＳ ｒ Ｉ’、２Ｍ ｎ
Ｏｓ−δの組成になるものを用いた場合について述べた
力＜Ｘ値を変えた他の組成においても同様の結果が得ら
れし電極材料はペロブスカイト型酸化物に限らず、同様
の機能を持つものであればこれに限定するものではな（
〜 また 混合比率や積層数も実施例に限定するもので
はなく、さらには２成分に限らす３成分以上の材料を用
いることも可能であも またカソードのみでなく、アノ
ードも同様の設計かＬ］能であム 固体電解質もＹＳＺ
に限定するものではなく、同様の機能を発揮するもので
あればよ（℃セル作製には公知の各種の方法を用いるこ
とができも 発明の効果 複数の材料の混合物からなり、混合比率を段階的に変化
させて積層した電極を用いることにより、電極−電解質
界面の接合の安定化が図れ 熱的にも電気的にも安定な
信頼度の高い電気化学素子を得ることができも
第１図は本発明の一実施例の電気化学素子の断面医 第
２図は酸素濃淡電池の起電力を示す図であム ト・固体電解質、 ２・・カソード、 ３・・アノード
。
２図は酸素濃淡電池の起電力を示す図であム ト・固体電解質、 ２・・カソード、 ３・・アノード
。
Claims (2)
- （１）固体電解質基体上に、複数の材料の混合物からな
り、かつそれらの混合比率を段階的に変化させて順次積
層した電極を設けたことを特徴とする電気化学素子。 - （２）固体電解質がイットリア安定化ジルコニア（ＹＳ
Ｚ）、複数の電極材料がＬａ＿１＿−＿ｘＳｒ＿ｘＣｏ
Ｏ＿３＿−δ（０≦ｘ≦１、δ：酸素欠損量）系ペロブ
スカイト型酸化物とＬａ＿１＿−＿ｘＳｒ＿ｘＭｎＯ＿
３＿−δ（０≦ｘ≦１、δ：酸素欠損量）系ペロブスカ
イト型酸化物であることを特徴とする請求項１記載の電
気化学素子。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2101300A JPH03297062A (ja) | 1990-04-17 | 1990-04-17 | 電気化学素子 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2101300A JPH03297062A (ja) | 1990-04-17 | 1990-04-17 | 電気化学素子 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03297062A true JPH03297062A (ja) | 1991-12-27 |
Family
ID=14296968
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2101300A Pending JPH03297062A (ja) | 1990-04-17 | 1990-04-17 | 電気化学素子 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH03297062A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005135889A (ja) * | 2003-10-31 | 2005-05-26 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| JP2010267631A (ja) * | 2010-07-28 | 2010-11-25 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| EP1528615A3 (en) * | 2003-10-31 | 2011-09-28 | Kyocera Corporation | Fuel cell |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6391958A (ja) * | 1986-10-03 | 1988-04-22 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質燃料電池 |
| JPS6410576A (en) * | 1987-07-01 | 1989-01-13 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Oxygen electrode fuel battery with solid electrolyte |
| JPH0395859A (ja) * | 1989-09-08 | 1991-04-22 | Fujikura Ltd | 固体電解質型燃料電池 |
| JPH03194860A (ja) * | 1989-12-25 | 1991-08-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質型燃料電池 |
-
1990
- 1990-04-17 JP JP2101300A patent/JPH03297062A/ja active Pending
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6391958A (ja) * | 1986-10-03 | 1988-04-22 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質燃料電池 |
| JPS6410576A (en) * | 1987-07-01 | 1989-01-13 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Oxygen electrode fuel battery with solid electrolyte |
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| JPH03194860A (ja) * | 1989-12-25 | 1991-08-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質型燃料電池 |
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|---|---|---|---|---|
| JP2005135889A (ja) * | 2003-10-31 | 2005-05-26 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| EP1528615A3 (en) * | 2003-10-31 | 2011-09-28 | Kyocera Corporation | Fuel cell |
| JP2010267631A (ja) * | 2010-07-28 | 2010-11-25 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
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